JP2003192750A - 紫外線硬化性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 硬化した状態においても伸び特性が良好で破
断伸度が高く、かつ相溶性、透明性、柔軟性、密着性、
防湿性に優れた硬化物を得ることのできる紫外線硬化性
樹脂組成物を提供すること。 【解決手段】 （メタ）アクリロイル基を１分子あたり
の平均として１個以上を有する共役ジエン系ポリマー
（Ａ）、（メタ）アクリルモノマー（Ｂ）、および光開
始剤（Ｃ）からなり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の混合比
が質量比として１０／９０〜９０／１０の範囲であり、
かつ、（Ｃ）成分の配合割合が（Ａ）成分および（Ｂ）
成分の合計量１００質量部に対して０．０１〜２０質量
部であることを特徴とする紫外線硬化性樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、硬化した状態にお
いても伸び特性が良好で破断伸度が高く、かつ相溶性、
透明性、柔軟性、密着性、防湿性に優れた硬化物を得る
ことのできる紫外線硬化性樹脂組成物に関する。本発明
で得られる紫外線硬化性樹脂組成物は、例えば接着剤、
粘着剤、コート剤、塗料、インキ、ポッティング材、シ
ーリング材、封止剤などとして有用である。

【０００２】

【従来の技術】近年、紫外線又は電子線の照射によって
硬化可能な樹脂組成物が開発され、コーティング用塗
料、接着剤、粘着剤などに利用されている。このような
樹脂組成物の中でもウレタンアクリレートを使用した組
成物の例は数多く知られており、コーティング用途にお
ける使用が増加し、その要求特性も多種多彩になってき
ている。中でも、電気、電子部品などの精密部品用のコ
ーティング材、接着剤においては、硬化物の伸びが大き
く、優れた密着性を有し、かつ防湿、防水性に優れる材
料への需要が高まっている。また、近年、光硬化性の液
状物質に光を照射して硬化樹脂層を形成する工程を繰り
返すことにより、硬化樹脂層が積層されてなる立体形状
物を形成する光学的立体造形法が提案されている〔特開
昭６０−２４７５１５号公報など参照〕。最近における
立体形状物への要求の多様化に伴って、例えばタイヤ、
ホース、パッキング、シール材などのゴム製品にこの立
体形状物を適用することが検討されている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、充分な
硬化物の柔軟性と防湿、防水性のバランスを兼ね備えた
光硬化性樹脂組成物はこれまでに得られていないのが現
状である。また、従来公知の光硬化性樹脂組成物を上記
の光学的立体造形法に適用した場合には、ゴム製品に要
求されるゴム弾性、引張特性を兼ね備えた硬化物を形成
することができないという問題点があった。しかして、
本発明の目的は、上記の問題を解決すべく、硬化した状
態においても伸び率が高く優れたゴム弾性を有し、かつ
相溶性、透明性、柔軟性、密着性に優れており、特にコ
ーティング材やシール材に適用した場合に、防湿性、防
水性、透明性に優れる紫外線硬化性樹脂組成物を提供す
ることにある。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明によれば、上記の
目的は、（メタ）アクリロイル基を１分子あたりの平均
として１個以上を有する共役ジエン系ポリマー（Ａ）、
（メタ）アクリルモノマー（Ｂ）および光開始剤（Ｃ）
からなり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の混合比が質量比と
して１０／９０〜９０／１０の範囲であり、かつ、
（Ｃ）成分の配合割合が（Ａ）成分および（Ｂ）成分の
合計量１００質量部に対して０．０１〜２０質量部であ
ることを特徴とする紫外線硬化性樹脂組成物を提供する
ことによって達成される。

【０００５】

【発明の実施の形態】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物
を構成する（メタ）アクリロイル基を１分子あたりの平
均として１個以上有する共役ジエン系ポリマー（Ａ）
（以下、共役ジエン系ポリマー（Ａ）と略称することが
ある）は、種々の方法で合成することができ、例えば、
共役ジエン系ポリマーをまず合成し、次にこの共役ジエ
ン系ポリマーに二塩基性不飽和酸無水物を反応させた
後、引き続き、得られたポリマー中の酸無水物基の一部
または全部に、エステル部分にヒドロキシル基を有する
（メタ）アクリル酸エステルを反応させることにより得
られる。また、共役ジエン系ポリマー（Ａ）を得る他の
方法としては、水酸基を有する共役ジエン系ポリマー
と、エステル部分にヒドロキシル基を有する（メタ）ア
クリル酸エステルを、２，４−トリレンジイソシアネー
ト化合物などのジイソシアネート化合物を介して反応さ
せる方法；カルボキシル基を有する共役ジエン系ポリマ
ーと、エステル部分にグリシジル基を有する（メタ）ア
クリル酸エステルを反応させる方法；水酸基を有する共
役ジエン系ポリマーと、エステル部分に酸ハライド基を
有する（メタ）アクリル酸エステルを反応させる方法な
どが挙げられる。

【０００６】好適には、共役ジエン系ポリマー（Ａ）
は、共役ジエン系ポリマーをまず合成し、次にこの共役
ジエン系ポリマーに二塩基性不飽和酸無水物を反応させ
た後、引き続き、得られたポリマー中の酸無水物基の一
部または全部に、エステル部分にヒドロキシル基を有す
る（メタ）アクリル酸エステルを反応させることにより
得ることができる。

【０００７】共役ジエン系ポリマー（Ａ）の原料となる
共役ジエン系ポリマーを構成する共役ジエン化合物とし
ては、例えばブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタ
ジエン、２，３−ジメチルブタジエン、１−フェニルブ
タジエン、２−フェニルブタジエン、１，１−ジフェニ
ルブタジエン、１，２−ジフェニルブタジエン、２，３
−ジフェニルブタジエンなどが挙げられる。共役ジエン
系ポリマーはこれらの共役ジエン化合物の１種類単独で
構成されていてもよく、２種類以上から構成されていて
もよい。共役ジエン系ポリマーとしては、ポリブタジエ
ン、ポリイソプレン、またはイソプレンとブタジエンの
混合物の共重合体などが特に好ましい。

【０００８】上記原料となる共役ジエン系ポリマーは、
ブタジエン、イソプレンなどの上記した共役ジエン化合
物を、ナトリウムナフタレン錯体、ｎ−ブチルリチウ
ム、ｓ−ブチルリチウム、メチルリチウム、エチルリチ
ウム、ペンチルリチウムなどのアルキルリチウムなどを
開始剤としてアニオン重合させることにより製造するこ
ともできるし、アゾビスイソブチロニトリルなどのアゾ
ビスニトリル化合物、ベンゾイルパーオキサイドなどの
過酸化物を開始剤としてラジカル重合させることによっ
ても製造することができる。なお、これらの重合反応
は、通常、ヘキサン、ヘプタン、トルエン、キシレンな
どの脂肪族または芳香族炭化水素系溶媒の存在下に、重
合温度−７８℃〜１５０℃、重合時間１〜１００時間と
いう条件で行うことができる。

【０００９】該共役ジエン系ポリマーの酸無水物基を導
入する前における数平均分子量に厳密な意味での制限は
ないが、通常、２，０００〜１００，０００の範囲であ
るのが好ましく、５，０００〜５０，０００の範囲であ
るのがより好ましい。数平均分子量が２，０００未満で
ある場合、架橋密度が高くなり、得られる紫外線硬化性
樹脂組成物の硬化後のゴム弾性が損なわれる傾向とな
る。一方、数平均分子量が１００，０００を越えると、
得られる共役ジエン系ポリマー（Ａ）の粘度が高くな
り、作業性が低下する傾向となることから好ましくな
い。なお、本明細書でいう数平均分子量とは、ゲルパー
ミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測
定したポリスチレン換算の数平均分子量を意味する。

【００１０】次に、上述の方法で得られた共役ジエン系
ポリマーに、二塩基性不飽和酸無水物を反応させること
により酸無水物基を導入する。この反応は、例えば共役
ジエン系ポリマーと二塩基性不飽和酸無水物とを、ヘキ
サン、ヘプタン、トルエン、キシレンなどの脂肪族また
は芳香族炭化水素系溶媒などの反応に不活性な溶媒の存
在下または不存在下に、通常、常温〜２００℃の範囲で
０．１〜１００時間の範囲で攪拌して行うことができ
る。

【００１１】このような二塩基性不飽和酸無水物として
は、例えば無水マレイン酸などを使用することができ
る。二塩基性不飽和酸無水物の使用量は、最終的に製造
する共役ジエン系ポリマー（Ａ）がその１分子あたりの
平均として（メタ）アクリロイル基を１個以上有するこ
とができるだけの量の酸無水物基を共役ジエン系ポリマ
ーに導入することができる量であれば、その上限に特に
制限はないが、通常、共役ジエン系ポリマー１００質量
部に対して０．１〜２００質量部の範囲であるのが好ま
しく、１〜１５０質量部の範囲であるのがより好まし
い。共役ジエン系ポリマーに対しての酸無水物基の導入
量は、上記の条件で反応させることにより、通常、１分
子あたりの平均として通常１〜３０個の範囲であり、２
〜１０個の範囲に制御するのが好ましい。

【００１２】なお、上記の反応により共役ジエン系ポリ
マーに導入された酸無水物基の量は、例えばＮＭＲ、中
和滴定などの分析手段により定量することができる。

【００１３】引き続いて、上記共役ジエン系ポリマーに
導入された酸無水物基の一部または全部に、エステル部
分にヒドロキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステ
ルを反応させることにより、共役ジエン系ポリマー
（Ａ）を得る。

【００１４】この反応は、ヘキサン、ヘプタン、トルエ
ン、キシレンなどの脂肪族または芳香族炭化水素系溶媒
などの反応に不活性な溶媒の存在下または不存在下に、
通常、常温〜２００℃で０．１〜１００時間攪拌するこ
とにより行うことができる。

【００１５】エステル部分にヒドロキシル基を有する
（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリ
ル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシ
プロピル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリ
ル酸２−ヒドロキシプロピル、ペンタエリスリトールト
リアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレ
ート、ジペンタエリスリトールモノヒドロキシアクリレ
ートなどが挙げられる。これらの中でも、価格、入手の
容易さなどの観点から、アクリル酸２−ヒドロキシエチ
ル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチルが好ましい。エ
ステル部分にヒドロキシル基を有する（メタ）アクリル
酸エステルの使用量は、共役ジエン系ポリマー（Ａ）が
有する（メタ）アクリロイル基の数がその１分子あたり
の平均として１個以上有する必要があり、好ましくは１
〜３０個、より好ましくは２〜１０個である観点から、
通常、上記共役ジエン系ポリマーがその１分子あたりの
平均として有する酸無水物基に対して０．０１〜１．５
モル倍の範囲であるのが好ましく、０．１〜１モル倍の
範囲であるのがより好ましい。共役ジエン系ポリマー
（Ａ）がその１分子あたりの平均として有する（メタ）
アクリロイル基が１個未満では、得られる紫外線硬化性
樹脂組成物の硬化性が不十分となり、一方３０個を越え
ると共役ジエン系ポリマー（Ａ）の粘度が高くなり、作
業性が低下する傾向となることから好ましくない。

【００１６】なお、共役ジエン系ポリマーに導入された
酸無水物基の一部と、エステル部分にヒドロキシル基を
有する（メタ）アクリル酸エステルを反応させた場合に
は、共役ジエン系ポリマー（Ａ）に酸無水物基の一部が
残存する。この共役ジエン系ポリマー（Ａ）を用いて本
発明の紫外線硬化性樹脂組成物を調製した場合、保存状
態によっては、該樹脂組成物中に残存する酸無水物基と
空気中の水分とが徐々に反応して、該樹脂組成物が硬化
することから保存安定性に問題が生じる場合がある。か
かる観点から、必要に応じて、上記の反応により得られ
た（メタ）アクリロイル基を１個以上有する共役ジエン
系ポリマー（Ａ）中に残存する酸無水物基をアルコール
化合物とさらに反応させることにより、カルボキシル基
とエステル基に変換しておくことができる。該アルコー
ル化合物としては、特に限定されず、例えばメタノー
ル、エタノール、ｎ−イソプロパノール、ブタノールな
どが挙げられる。アルコール化合物の使用量に厳密な意
味での制限はないが、共役ジエン系ポリマー（Ａ）中に
酸無水物基が残存する場合に、その残存する酸無水物基
に対して通常１〜２モル倍の範囲であるのが好ましい。
共役ジエン系ポリマー（Ａ）中に酸無水物基が残存する
場合に、かかる酸無水物基とアルコール化合物の反応
は、ヘキサン、ヘプタン、トルエン、キシレンなどの脂
肪族または芳香族炭化水素系溶媒などの反応に不活性な
溶媒の存在下または不存在下に、通常、常温〜２００℃
で０．１〜１００時間攪拌することにより行うことがで
きる。

【００１７】また、本発明で使用する共役ジエン系ポリ
マー（Ａ）は市販品としても入手可能であり、例えば、
ＲＩＣＯＮ社製、商品名「ＲＩＣ−３５００」、「ＲＩ
Ｃ−３１００」、日本曹達社製、商品名「ＴＥ−２００
０」などが挙げられる。

【００１８】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物を構成す
る（メタ）アクリルモノマー（Ｂ）としては、例えばイ
ソボルニル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロ
ピル（メタ）アクリレート、モルフォリン（メタ）アク
リレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル
（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）ア
クリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート
などが挙げられる。これらの中でも、得られる紫外線硬
化性樹脂組成物の硬化後の柔軟性、防湿性、防水性が一
層優れたものとなる観点からは、イソボルニル（メタ）
アクリレートが特に好ましい。

【００１９】共役ジエン系ポリマー（Ａ）と（メタ）ア
クリルモノマー（Ｂ）の使用量比は、両者の混合比が質
量比として９０／１０〜１０／９０の範囲であることが
必要であり、好ましくは９０／１０〜５０／５０の範囲
である。共役ジエン系ポリマー（Ａ）の使用量比が（メ
タ）アクリルモノマー（Ｂ）に対して質量比として１０
／９０よりも少ない場合、すなわち１０質量％より少な
い場合には、得られる紫外線硬化性樹脂組成物の硬化後
の伸び特性が不十分となり、一方９０／１０よりも多い
場合、すなわち９０質量％より多い場合には十分なゴム
弾性が得られない。

【００２０】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物を構成す
る光開始剤（Ｃ）としては、例えば２−ヒドロキシ−２
−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン［２−ヒ
ドロキシ−２−メチルプロピオフェノン］、１−ヒドロ
キシシクロヘキシルフェニルケトン、ビス（２，４，６
−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイ
ド、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ベンゾイン、ベ
ンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、
ベンジル、２−クロロチオキサントンなどが用いられ
る。これらは１種類を単独で用いてもよいし、２種以上
を組み合わせて用いてもよい。光開始剤（Ｃ）の使用量
は、共役ジエン系ポリマー（Ａ）および（メタ）アクリ
ルモノマー（Ｂ）成分の合計量１００質量部に対して
０．０１〜２０質量部であることが必要であり、０．５
〜５質量部であるのがより好ましい。光開始剤（Ｃ）の
使用量が、共役ジエン系ポリマー（Ａ）および（メタ）
アクリルモノマー（Ｂ）成分の合計量１００質量部に対
して０．０１質量部よりも少ない場合には、硬化性が不
十分であり、一方２０質量部よりも多い場合には、硬化
性の顕著な向上効果はなく、経済性を損ねる。

【００２１】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物には、本
発明の主旨を損なわない範囲で、レベリング剤、滑剤、
酸化防止剤、顔料、粘着付与樹脂、シリコーン系添加
剤、酸化チタンなどのフィラー；ポリウレタン、ポリメ
タクリル酸メチル、ポリスチレンなどの重合体；Ｎ−ビ
ニルピロリドン、Ｎ−ビニルカプロラクタムなどの（メ
タ）アクリルモノマー以外のラジカル重合性モノマー；
などの添加剤をさらに添加してもよい。

【００２２】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物は、共役
ジエン系ポリマー（Ａ）、（メタ）アクリルモノマー
（Ｂ）、光開始剤（Ｃ）、さらに必要に応じて添加剤
を、室温下で、例えば攪拌翼、またはニーダーを用いて
の混合などの通常の混合手段を用いて混合することによ
って調製することができる。

【００２３】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物は、低圧
水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、蛍光灯、自然光に
含まれる紫外線などの紫外線発生源を照射することによ
り硬化させることができる。なお、紫外線発生源による
該組成物への照射時間は、紫外線発生源から発生する紫
外線のエネルギーの大きさにもよっても異なるが、概ね
０．５〜３００秒の範囲である。

【００２４】本発明の紫外線硬化性樹脂組成物は、硬化
した状態においても伸び特性が良好で破断伸度が高く、
かつ相溶性、透明性、柔軟性、防湿性に優れ、例えば接
着剤、粘着剤、コート剤、塗料、インキ、ポッティング
材、シーリング材、封止剤などの用途に有用である。

【００２５】

【実施例】以下に実施例をもって本発明を詳細に説明す
るが、本発明はかかる実施例に限定されるものではな
い。また、得られた紫外線硬化性樹脂組成物の評価は下
記のように行なった。

【００２６】相溶性 下記の実施例および比較例で得られた紫外線硬化性樹脂
組成物の均一性を目視により観察して評価した。 ○：相溶性良好（均一である） ×：相分離が生じる

【００２７】硬化状態 下記の実施例および比較例で得られた紫外線硬化性樹脂
組成物を、厚さ０．５mmの型枠に注入し、硬化時におけ
る酸素の影響を受けないよう、組成物表面を厚さ５０μ
ｍのポリエステルフィルムで覆った後、超高圧水銀灯
（３０Ｗ／ｃｍ）を用いて、照射距離２０ｃｍのところ
から、照射時間９６秒で紫外線を照射し、硬化物を得
た。硬化物よりポリエステルフィルムを剥がした後、目
視により透明な硬化物が得られた場合を○として評価し
た。

【００２８】破断強度および破断伸度 上記においてポリエステルフィルムを剥がして得られ
た硬化物を、２５℃雰囲気で２４時間放置後、３号ダン
ベルを用いて硬化物を打ち抜き試験片を作成し、２０ｃ
ｍ／ｍｉｎの引張り速度で引張り試験を行い、破断強度
および破断伸度を測定した。

【００２９】硬度 上記においてポリエステルフィルムを剥がして得られ
た硬化物を重ね合わせて厚さ８ｍｍとした後、ＪＩＳ−
Ａ硬度計を用いて硬度を求めた。

【００３０】吸水率 上記においてポリエステルフィルムを剥がして得られ
た硬化物から、縦３ｃｍ×横３ｃｍ×厚さ０．５ｍｍの
試験片を作成し、９０℃、湿度８０％雰囲気下で７２時
間放置した後の吸湿率を測定した。

【００３１】透湿度 上記においてポリエステルフィルムを剥がして得られ
た硬化物から、縦３ｃｍ×横３ｃｍ×厚さ０．５ｍｍの
試験片を作成し、４０℃、湿度７５％雰囲気下で２４時
間放置し放置した後の透湿度を測定した。

【００３２】参考例１［共役ジエン系ポリマー（Ａ−
１）の合成］ イソプレンモノマーを、ｎ−ブチルリチウムを開始剤と
してｎ−ヘキサン中でアニオン重合させることにより、
数平均分子量２０，０００のポリイソプレンを得た。こ
のポリイソプレン１００質量部に無水マレイン酸１．５
質量部を加え、１８０℃で１５時間反応させることによ
り、１分子あたりの平均として酸無水物基を３個有する
ポリイソプレンを得た。次に、この１分子あたりの平均
として酸無水物基を３個有するポリイソプレン１００質
量部に６．３５質量部のメタクリル酸−２−ヒドロキシ
エチルを加え、遮光した後に１２０℃で１０時間反応さ
せることにより、１分子あたりの平均としてメタクリロ
イル基を３個有するポリイソプレン（以下、共役ジエン
系ポリマー（Ａ−１）と略称する）を合成した。

【００３３】実施例１〜４ 参考例１で得られた共役ジエン系ポリマー（Ａ−１）、
（メタ）アクリルモノマー（Ｂ）としてイソボルニルア
クリレート（ＩＢＸＡと略称；大阪有機化学工業株式会
社製）、および光開始剤（Ｃ）としてチバ・スペシャリ
ティ・ケミカルズ社製、商品名「ダロキュア−１１７
３」（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロ
パン−１−オン［２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオ
フェノン］）を、表１に示す配合に従って、室温下、攪
拌翼を用いて２０分混合して紫外線硬化性樹脂組成物を
得た。得られた紫外線硬化性樹脂組成物を上記の方法に
より評価した。結果を表１に併せて示す。

【００３４】比較例１〜３ 実施例において用いた共役ジエン系ポリマー（Ａ）の代
わりに市販のウレタンアクリレートオリゴマー（根上工
業（株）社製、商品名「アートレジンＵＮ−５２００
Ａ」、１分子平均として保有するアクリロイル基の数：
２個）を用い、（メタ）アクリルモノマー（Ｂ）として
ＩＢＸＡ、および光開始剤（Ｃ）としてチバ・スペシャ
リティ・ケミカルズ社製、商品名「ダロキュア−１１７
３」（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロ
パン−１−オン［２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオ
フェノン］）を表２に示す配合にしたがって、実施例１
〜４と同様の方法により紫外線硬化性樹脂組成物を得
た。得られた紫外線硬化性樹脂組成物を上記の方法によ
り評価した。結果を表２に併せて示す。

【００３５】

【表１】

【００３６】

【表２】

【００３７】表１および表２の結果より、本発明で規定
する配合を有する紫外線硬化性樹脂組成物は、相溶性に
優れ、硬化した状態においても伸び特性が良好で、透明
性、柔軟性、防湿性に優れた硬化物が得られることがわ
かる。

【００３８】

【発明の効果】本発明によれば、硬化した状態において
も伸び特性が良好で破断伸度が高く、かつ相溶性、透明
性、柔軟性、密着性、防湿性に優れた硬化物を得ること
のできる紫外線硬化組成物が提供される。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高松 秀雄 茨城県鹿島郡神栖町東和田36番地 株式会 社クラレ内 Ｆターム(参考） 4J027 AA04 BA07 BA08 CB10 CC05 CD06 CD08 CD09

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （メタ）アクリロイル基を１分子あたり
   の平均として１個以上を有する共役ジエン系ポリマー
   （Ａ）、（メタ）アクリルモノマー（Ｂ）および光開始
   剤（Ｃ）からなり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の混合比が
   質量比として１０／９０〜９０／１０の範囲であり、か
   つ、（Ｃ）成分の配合割合が（Ａ）成分および（Ｂ）成
   分の合計量１００質量部に対して０．０１〜２０質量部
   であることを特徴とする紫外線硬化性樹脂組成物。
2. 【請求項２】 上記共役ジエン系ポリマー（Ａ）が、ポ
   リブタジエン、ポリイソプレンまたはイソプレンとブタ
   ジエンの混合物の共重合体に（メタ）アクリロイル基を
   １分子あたりの平均として１個以上有するポリマーであ
   る請求項１記載の紫外線硬化性樹脂組成物。