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WO2009139292A1 - 有機ｅｌ発光装置およびその製造方法 - Google Patents

有機ｅｌ発光装置およびその製造方法 Download PDF

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WO2009139292A1
WO2009139292A1 PCT/JP2009/058340 JP2009058340W WO2009139292A1 WO 2009139292 A1 WO2009139292 A1 WO 2009139292A1 JP 2009058340 W JP2009058340 W JP 2009058340W WO 2009139292 A1 WO2009139292 A1 WO 2009139292A1
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WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
organic
layer
emitting device
substrate
grease
Prior art date
Application number
PCT/JP2009/058340
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
譲治 鈴木
不二雄 梶川
川島　康貴
茂之 中居
Original Assignee
財団法人山形県産業技術振興機構
Ｎｅｃライティング株式会社
コイズミ照明株式会社
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Filing date
Publication date
Application filed by 財団法人山形県産業技術振興機構, Ｎｅｃライティング株式会社, コイズミ照明株式会社 filed Critical 財団法人山形県産業技術振興機構
Priority to US12/990,901 priority Critical patent/US8563112B2/en
Priority to JP2010511947A priority patent/JPWO2009139292A1/ja
Priority to EP09746499.4A priority patent/EP2285183B1/en
Publication of WO2009139292A1 publication Critical patent/WO2009139292A1/ja

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    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/10—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of electroluminescent light sources
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
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    • H05B33/04—Sealing arrangements, e.g. against humidity
    • H—ELECTRICITY
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    • Y10T428/239—Complete cover or casing

Definitions

  • the present invention relates to an organic EL light emitting device using an organic EL (electroluminescence) element as a light emitting source and a method for manufacturing the same.
  • Organic EL elements are driven by a low-voltage DC power source, have high luminous efficiency, and can be reduced in weight and thickness. Therefore, they are used for flat panel displays (FPD) in some portable devices.
  • FPD flat panel displays
  • the element is used as a surface light source, for example, as a backlight of a liquid crystal display element.
  • the organic EL element can obtain various emission colors by selecting the material used for the light emitting layer. Therefore, any emission color can be obtained by combining each emission color alone or by combining two or more emission colors. It can also be obtained. Therefore, by configuring the organic EL element as a surface light source (light emitting panel) having a relatively large area, for example, a light emitting poster for advertising and a light source for illumination, as well as high efficiency for illuminating the interior of a vehicle or the interior of a vehicle. It can be used as a simple light source.
  • a surface light source light emitting panel having a relatively large area
  • a light emitting poster for advertising and a light source for illumination as well as high efficiency for illuminating the interior of a vehicle or the interior of a vehicle. It can be used as a simple light source.
  • the organic EL element described above when a DC voltage is applied between the opposing electrodes, electrons injected from the cathode side and holes injected from the anode side recombine in the light emitting layer, and the energy is fluorescent. The substance is excited to emit light. For this reason, it is necessary to extract light emitted from the light emitting layer to the outside, and therefore, at least one of the electrodes is a transparent electrode.
  • ITO indium tin oxide
  • the above-mentioned ITO constituting the transparent electrode has an electric resistivity of about 1 ⁇ 10 ⁇ 4 ⁇ cm, and its electric resistivity is one to two orders of magnitude higher than that of a normal metal material. Therefore, when a direct current for driving the organic EL element to emit light flows through the transparent electrode, the transparent electrode generates heat due to its electric resistance.
  • the organic EL element emits light when a voltage equal to or higher than the light emission threshold voltage specific to the element is applied in the forward direction, and the light emission luminance increases as the current value applied thereto increases.
  • the resistance value of the transparent electrode such as ITO constituting the organic EL element is high as described above, and the current near the power feeding portion of the organic EL light emitting panel is more likely to flow than the portion away from the power feeding portion. Therefore, even if the entire light emitting panel is driven at a constant current, the current value is larger in the vicinity of the power feeding portion than the portion away from the power feeding portion, so that light is emitted brightly and light emission luminance unevenness occurs.
  • the bright part that is, the part where a large amount of current flows, has a large absolute amount of current that does not contribute to the light emission of the organic EL light emitting element and generates more heat than the dark part. growing.
  • FIG. 12 is a schematic diagram (cross-sectional view) showing an example of the organic EL light-emitting device disclosed in Patent Document 1, and the cross section is formed in a concave shape on the element forming substrate 12 on which the organic EL element 11 is formed.
  • the four sides of the opening of the sealing member 13 thus attached are attached by the adhesive 14.
  • a desiccant 15 is disposed on the inner surface of the sealing member 13, and an inert gas is sealed in the space 16 formed by the element forming substrate 12 and the sealing member 13. Yes.
  • a sealing member having a concave shape in the same manner is attached to the element forming substrate on which the organic EL element is formed.
  • a desiccant made of an inert liquid is injected.
  • the desiccant made of the inert liquid is intended to protect the organic EL element, and the desiccant is described as preventing the thin film material from deteriorating in the organic layer.
  • the element forming substrate on which the organic EL element is formed is covered with a cap glass, and the space portion in which the organic EL element covered with the cap glass is disposed.
  • a sealing liquid for example, silicon oil
  • the sealing liquid can provide an effect of moisture-proofing the organic EL element.
  • Patent Documents 1 to 3 there are many patent documents that disclose a structure for sealing an organic EL element formed on an element formation substrate, but the majority of these are organic EL elements. Attention is focused on the point that the so-called dark spots (small non-light emitting portions in the light emitting area) are prevented from being generated in the organic EL element.
  • an object of the present invention is to provide an organic EL light-emitting device and a method for manufacturing the same that can effectively suppress the occurrence of luminance unevenness by effectively dissipating heat generated by the organic EL element.
  • the organic EL light emitting device which has been made to solve the above-described problems, has a light emitting portion formed of an organic EL element including an organic light emitting layer on an element forming substrate, and the element forming substrate.
  • An organic EL light emitting device comprising a sealing substrate that seals so as to accommodate the organic EL element, wherein an adhesive sealing portion is formed at a peripheral portion of the element forming substrate and the sealing substrate.
  • a feature is that a grease layer or a gel layer is accommodated between the element formation substrate on which the organic EL element surrounded by the sealing portion is formed and the sealing substrate in close contact with the both. Have.
  • organosiloxane (—R 1 R 2 SiO—, R 1 and R 2 are a saturated or unsaturated alkyl group, a substituted or unsubstituted phenyl group, a saturated or unsaturated fluoro group, It represents an alkyl group.)
  • an oligomer or polymer containing a fluorinated polyether (—CF 2 CFYO—, Y represents F or CF 3 ) in the skeleton.
  • the sealing substrate is a flat plate or a substrate having a concave cross section with a dent in the central part so that the peripheral part is in contact with the element forming substrate side, preferably an adhesive sealing part of the peripheral part
  • sealing with an adhesive or sealing means by heat fusion is employed.
  • the organosiloxane contained in the grease layer or gel layer is more preferably [— (R 1 R 1 SiO) 1 — (R 1 R 2 SiO) m — (R 1 R 3 SiO) n —, R 1 is a methyl group, R 2 is a vinyl group or a phenyl group, R 3 is a fluoroalkyl group of —CH 2 CH 2 CF 3 , l , m and n are integers, but two or less of the three numbers May be 0. ] Or a polymer containing a skeleton in the skeleton is used.
  • the fluorinated polyether contained in the grease layer or gel layer is more preferably a functional group containing (—CF 2 CFYO—, Y represents F or CF 3 ) in the skeleton and Si at the end. Oligomers or polymers having are used.
  • the grease layer or the gel layer contain a hygroscopic agent, a heat transfer agent, or a hygroscopic agent and a heat transfer agent as additives.
  • a hygroscopic agent e.g., a heat transfer agent, or a hygroscopic agent and a heat transfer agent as additives.
  • one or more chemical or physical hygroscopic agents as the hygroscopic agent as a mixture and dispersed in the grease layer or gel layer.
  • one or more selected from calcium oxide, barium oxide, and strontium oxide can be used as a mixture.
  • the physical hygroscopic agent one or both of synthetic zeolite and silica gel can be used as a mixture.
  • heat transfer agent it is desirable to use one or more of a metal oxide, nitride, synthetic zeolite, or silica gel as a mixture and dispersed in the grease layer or gel layer.
  • the metal oxide one or more selected from silicon oxide, aluminum oxide, calcium oxide, barium oxide, and strontium oxide can be used as a mixture.
  • the nitride one or both of silicon nitride and aluminum nitride can be used as a mixture.
  • the content of the additive contained in the grease layer or the gel layer is 10% to 80% by weight when the flat sealing substrate is used, and the additive
  • the thickness of the grease layer or gel layer containing is set in the range of 10 to 100 ⁇ m.
  • the content of the additive contained in the grease layer or gel layer is set in a range of 10% to 80% by weight.
  • a chemical moisture absorbent selected from calcium oxide, barium oxide, strontium oxide or the like, or a physical moisture absorbent selected from synthetic zeolite and silica gel is provided on the surface of the sealing substrate facing the element formation substrate.
  • a configuration in which a hygroscopic layer made of a resin containing a seed or a mixture as a mixture is further arranged can be suitably employed.
  • the organic EL element described above is configured to be arranged in a single plane or divided into a plurality of planes along the element formation substrate. Furthermore, it is desirable that a protective film made of an organic or inorganic layer is formed on the uppermost part of the organic EL element in contact with the grease layer or the gel layer.
  • the protective film is preferably silicon oxide or silicon nitride selected from SiO, SiO 2 , SiON, Si 3 N 4 , or ⁇ -NPD (Bis [N- (1-naphthyl) -N-pheny] benzidine). ) And Alq [Tris (8-hydroxyquinolinato) aluminum (3)], or a mixture of the organic material and the inorganic material, and one or a plurality of laminated films are used.
  • the grease layer or the gel layer is formed to be larger than the outer periphery of the light emitting portion by the organic EL element facing it.
  • the moisture absorption layer is formed to be larger than the outer periphery of the light emitting portion by the organic EL element facing the moisture absorption layer.
  • a step of applying grease or a gel agent to one side of the sealing substrate and a step of applying the grease or gel agent on the sealing substrate A step of applying an adhesive for forming a sealing portion along the outer peripheral edge of the surface, and a formation surface of the organic EL element in an element formation substrate in which an organic EL element including an organic light emitting layer is formed in advance, A step of facing the grease or gel agent application surface of the sealing substrate, and a step of exhausting the gas in the space between the sealing substrate and the element forming substrate in a state of being attached to the bonding apparatus and facing each other And in the state where the gas in the space between the sealing substrate and the element forming substrate is exhausted, the sealing substrate and the element forming substrate are brought close to each other and the grease is Ku is a step of adhering the coated surface of the gel to the organic EL element side, in the contact state, and curing the adhesive to form the sealing portion is executed.
  • a step of applying grease or a gel agent to one side of the sealing substrate, and a step of applying the grease or gel agent on the sealing substrate A step of applying an inorganic frit agent such as a glass paste for forming a sealing portion along the outer peripheral edge of the surface, and the organic EL element in an element forming substrate in which an organic EL element including an organic light emitting layer is previously laminated.
  • the step of facing the forming surface of the sealing substrate with the surface to which the grease or gel agent is applied on the sealing substrate In the state where the gas is exhausted and the gas in the space between the sealing substrate and the element forming substrate is exhausted, the sealing substrate and the element forming substrate A step of bringing the grease or gel agent application surface into close contact with the organic EL element side and heating and melting an inorganic frit agent such as glass paste for forming the sealing portion by laser irradiation in the contact state. By attaching, the heat sealing
  • a moisture absorbing layer made of a resin containing a hygroscopic agent is formed on one side of the sealing substrate in advance. It is also possible to employ a manufacturing method in which a step of applying a grease or a gel agent to the layer forming surface is executed.
  • the element forming substrate in which the sealing portion is formed by the adhesive at the periphery of the element forming substrate and the sealing substrate, and the organic EL element surrounded by the sealing portion is formed.
  • a grease layer or a gel layer is accommodated between the sealing substrate and the sealing substrate.
  • the grease layer or gel layer contains an oligomer or polymer having an organosiloxane (—R 1 R 2 SiO—) or a fluorinated polyether (—CF 2 CFYO—) as a skeleton.
  • the device-forming substrate on which the organic EL device is formed and the sealing as described in Patent Documents 1 to 3 described above are sealed.
  • the thermal conductivity can be improved, the heat dissipation of the organic EL light emitting device is accelerated through the grease layer or the gel layer, and the entire temperature is made uniform. Can be held.
  • the above-described grease layer or gel layer has a function of moisture-proofing the organic EL element, and a moisture-absorbing agent is further dispersed in the grease layer or gel layer so that the moisture-absorbing agent prevents moisture-proofing of the organic EL element.
  • the effect can be further improved.
  • the both are sealed with an adhesive or by laser fusion, Compared to the organic EL light-emitting devices disclosed in Patent Documents 1 to 3 in which the sealing substrate is formed in a cap shape, the processing of the sealing substrate can be simplified, which contributes to the reduction of the manufacturing cost. it can.
  • both the edge of the bent portion and the element forming substrate are sealed with an adhesive or by laser welding. This can contribute to reduction in sealing reliability and manufacturing cost.
  • FIG. 1 is a schematic diagram (cross-sectional view) showing a basic configuration example of an organic EL light emitting device according to the present invention.
  • Reference numeral 1 denotes an element forming substrate formed of a transparent material such as glass in a rectangular shape, for example, and an organic EL element 2 is laminated on one surface (the upper surface shown in the drawing) of the element forming substrate 1. .
  • a flat plate-shaped sealing substrate 3 that is also formed in a rectangular shape is disposed so as to face the layer formation surface of the organic EL element 2 in the element forming substrate 1, both of which are peripheral portions on the four sides thereof. Are sealed by a sealing portion 4 made of an adhesive.
  • a semi-solid grease layer at room temperature Or the gel layer 5 is accommodated in the state which contact
  • the grease layer or gel layer 5 is accommodated so as to substantially fill the space formed between the element forming substrate 1 and the sealing substrate 3.
  • the grease layer or gel layer 5 is larger than the outer periphery of the light emitting portion L (the organic light emitting layer 2B portion sandwiched between the transparent electrode 2A and the counter electrode 2C described later) by the organic EL element 2 facing the grease layer or the gel layer 5. Is formed.
  • FIG. 2 shows an example of the basic configuration of the organic EL element 2 formed on the element forming substrate 1, and FIG. 2 shows the layers constituting the organic EL element 2 separated in the layer direction. . That is, in this type of organic EL element 2, a transparent electrode 2A made of, for example, ITO serving as a first electrode is first formed in a predetermined pattern on one surface of the element forming substrate 1.
  • the organic light emitting layer 2B is formed so as to be superimposed on the transparent electrode 2A.
  • the organic light emitting layer 2B is composed of, for example, a hole transport layer, a light emitting layer, an electron transport layer, and the like, but is shown as one organic light emitting layer 2B in the drawing.
  • a counter electrode 2C made of, for example, aluminum is formed so as to be superimposed on the organic light emitting layer 2B.
  • the organic EL element 2 formed by the transparent electrode 2A, the organic light emitting layer 2B, and the counter electrode 2C described above further includes at least the entire light emitting portion L sandwiched between the transparent electrode 2A and the counter electrode 2C of the organic EL element.
  • a protective film 2D made of an organic or inorganic layer is formed as needed so as to cover it. Accordingly, the organic EL element 2 is configured to be in contact with the grease layer or the gel layer via the protective film 2D.
  • a direct current power source E1 is connected between the transparent electrode 2A and the counter electrode 2C, so that a portion (light emitting portion L) sandwiched between the transparent electrode 2A and the counter electrode 2C in the organic light emitting layer 2B emits light. The light passes through the transparent electrode 2A and the element formation substrate 1 and is led out.
  • a grease layer or gel is provided between the element forming substrate 1 on which the organic EL element 2 is formed and the sealing substrate 3 facing the element forming substrate 1.
  • the layer 5 is accommodated in close contact with the both, and this grease layer or gel layer 5 causes uneven brightness even in an organic EL light emitting device having a relatively large area due to its good heat conduction characteristics. Is effectively suppressed.
  • organosiloxane (—R 1 R 2 SiO—, R 1 and R 2 are a saturated or unsaturated alkyl group, a substituted or unsubstituted phenyl group, a saturated or unsaturated fluoroalkyl group, Group) or an oligomer or polymer containing a fluorinated polyether (—CF 2 CFYO—, Y represents F or CF 3 ) in the skeleton, and a hygroscopic agent or heat transfer agent, or a hygroscopic agent and a conductive agent.
  • a heat agent is included as an additive.
  • oligomer or polymer having an organosiloxane bond (—R 2 SiO—) as a skeleton for example, an oligomer or polymer having a dimethylsiloxane bond (— (CH 3 ) 2 SiO—) as a skeleton can be preferably used.
  • SE1880 manufactured by Toray Dow Corning Co., Ltd., KE1057 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., or the like can be used.
  • the organosiloxane is preferably [— (R 1 R 1 SiO) 1 — (R 1 R 2 SiO) m — (R 1 R 3 SiO) n —, R 1 is a methyl group, and R 2 is vinyl.
  • In the skeleton can also be used.
  • oligomer or polymer having a functional group containing Si (—CF 2 CFYO—, Y represents F or CF 3 ) in the skeleton as the fluorinated polyether described above
  • SIFEL 8470, 8370 manufactured by the company can be mentioned.
  • the above-mentioned hygroscopic agent contained in the grease layer or gel layer 5 is preferably contained in a state dispersed in the grease layer or gel layer, and as this hygroscopic agent, moisture is captured by chemical adsorption or physical adsorption. Any one can be employed.
  • preferable examples of the hygroscopic agent for chemical adsorption include fine powders such as calcium oxide, barium oxide, and strontium oxide.
  • Preferred examples of the hygroscopic agent for physical adsorption include synthetic zeolite and silica gel. Can be mentioned.
  • Examples of the heat transfer agent contained in the grease layer or the gel layer 5 include a metal oxide selected from silicon oxide, aluminum oxide, calcium oxide, barium oxide, strontium oxide, silicon nitride, and aluminum nitride. It is desirable to use a fine powder of nitride selected from 1 or a mixture of one or more of synthetic zeolite and silica gel dispersed in the grease layer or gel layer.
  • the content of the additive contained in the grease layer or gel layer 5 is 10% to 80% by weight, and the thickness of the grease layer or gel layer 5 containing the additive is 10 to 100 ⁇ m. It is desirable to set the range.
  • the content of the additive is less than 10% by weight, the hygroscopic effect and the heat transfer effect are reduced, and when the weight ratio exceeds 80%, the shape retention force is too strong to perform desired coating. A problem occurs.
  • the basis for setting the thickness of the grease layer or gel layer containing the additive to 10 to 100 ⁇ m is that if the thickness is less than 10 ⁇ m, the element is damaged when pressure is applied to the sealing substrate and the element forming substrate.
  • short-circuiting between electrodes and defects in each dark area increase at a rate of 30% or more of the optimum value.
  • the thickness of the peripheral adhesive portion becomes as large as 100 ⁇ m or more, and the amount of moisture diffusion from the adhesive portion into the panel increases. For example, when a moisture resistance test of 60 ° C./90% is performed. It has also been found in the prototype experiment etc. of the inventor of the present application that the problem of increasing the speed of expansion of the dark area is caused.
  • the hygroscopic agent in the grease layer or the gel layer 5, an effect of effectively suppressing deterioration of the element such as generation and expansion of dark spots generated in the organic EL element is achieved.
  • the characteristics can be further promoted by incorporating the heat transfer agent described above into the grease layer or gel layer 5. This can contribute to more effective suppression of luminance unevenness generated in the organic EL light emitting device.
  • the protective film 2D formed on the uppermost portion of the organic EL element 2 in contact with the grease layer or the gel layer 5 is preferably silicon oxide such as SiO, SiO 2 , SiON, Si 3 N 4 or silicon nitride. Or ⁇ -NPD (Bis [N- (1-naphthyl) -N-pheny] benzidine) and Alq [Tris (8-hydroxyquinolinato) aluminum (3)], etc., hole transport layer and electron transport layer of organic EL devices , A light emitting layer, a carrier barrier layer, and an organic material made of a material used as a charge generation layer, and is composed of one or more laminated films.
  • silicon oxide such as SiO, SiO 2 , SiON, Si 3 N 4 or silicon nitride.
  • ⁇ -NPD Bis [N- (1-naphthyl) -N-pheny] benzidine
  • Alq Tris (8-hydroxyquinolinato) aluminum (3)
  • FIG. 3A and FIG. 3B sequentially describe a preferable manufacturing process in the case of manufacturing an organic EL light emitting device having the above-described configuration.
  • the manufacturing process described below is performed in an atmosphere of an inert gas such as nitrogen.
  • an inert gas such as nitrogen.
  • the organosiloxane bond (—R 2 SiO—) or the fluorinated polyether (—CF 2 CFYO—) is formed on one side of the sealing substrate 3 formed in a flat plate shape.
  • Is applied to the grease or gel agent containing the oligomer or polymer having the skeleton denoted by the same reference numeral 5 as the grease layer or the gel layer).
  • the grease or gel agent 5 is a semi-solid substance that maintains its application shape on the sealing substrate 3, and preferably has a viscosity of 3 Pa ⁇ S (Pascal sec) or higher at room temperature. Further, it may be heat-cured after coating to further increase the viscosity.
  • the step of applying the grease or the gel agent 5 includes a method of laying (mounting) the gel agent 5 in the form of a sheet on one surface of the sealing substrate 3 in addition to the material application as described above.
  • an adhesive for forming the sealing portion 4 along the outer peripheral edge of the surface of the sealing substrate 3 to which the grease or gel agent is applied.
  • coating is shown by the same code
  • a UV curable resin can be suitably used as this adhesive 4.
  • the formation surface of the organic EL element 2 in the element forming substrate 1 on which the organic EL element 5 including the organic light emitting layer is previously formed is used as the grease in the sealing substrate 3 described above. Or it is made to oppose the application surface of the gel agent 5.
  • the element forming substrate 1 and the sealing substrate 3 are set in the state described above in the bonding apparatus schematically shown by reference numerals 7a and 7b.
  • the sealing substrate 3 and the element forming substrate 1 are moved in a state where the gas in the space between the sealing substrate 3 and the element forming substrate 1 is exhausted.
  • a step of bringing the grease or gel agent 5 application surface into close contact with the organic EL element 2 side is performed. That is, the sealing substrate 3 is brought into contact with the element forming substrate 1 and exhausted or depressurized, whereby the grease or the gel agent 5 flows and adheres to the organic EL element 2 formed on the element forming substrate 1. To do.
  • an auxiliary plate 8 with a mask made of, for example, quartz glass is applied to the upper surface side of the element forming substrate 1 for pressing positioning, and a metal is also applied to the lower surface of the sealing substrate 3.
  • An auxiliary plate 9 formed of a plate or the like is applied for pressing.
  • the sealing substrate 3 is caused to act upward through the auxiliary plate 9 disposed on the lower surface of the sealing substrate 3.
  • the adhesive 4 applied along the outer peripheral edge of the sealing substrate 3 is in contact with the opposing element forming substrate 1 side.
  • the application surface of the grease or gel agent 5 is in close contact with the organic EL element side 2 and is spread over the entire space surrounded by the adhesive 4.
  • a grease or gel layer 5 is applied to one side of the sealing substrate 1 with a suitable area on the center of the substrate, so that the grease layer or the gel layer 5 is opposed to this.
  • the organic EL element 2 is formed larger than the outer peripheral portion of the organic EL element 2.
  • a step of curing the adhesive 4 for forming the sealing portions on the four opposing sides of the element forming substrate 1 and the sealing substrate 3 is executed.
  • a UV projection lamp La is disposed above the auxiliary plate 8 made of quartz glass, and is bonded by projecting UV light through the auxiliary plate 8 with mask and the element forming substrate 1.
  • Agent 4 can be cured.
  • the mask formed on the auxiliary plate 8 functions to prevent the UV light from the UV projection lamp from being projected onto the organic EL element, thereby preventing the organic EL element from being damaged.
  • an inorganic frit agent such as a glass paste is used in place of the adhesive 4 described above, and a heat fusion means for forming the sealing portion is employed by heat-fusing the inorganic frit agent by laser irradiation. You can also. Thereafter, as shown in FIG. 3B (G), the auxiliary plates 8 and 9 are removed, the pressure is returned to atmospheric pressure, and the molded product is taken out from the bonding apparatus, whereby an organic EL light emitting device can be obtained.
  • FIG. 4 to FIG. 8 show the results of measuring the surface temperature of the organic EL light-emitting device molded by the manufacturing process described above during light emission driving.
  • FIG. 4 shows the form of a prototype prepared for measurement.
  • the front side of an organic EL light emitting device including a light emitting portion L formed in a square having a side of 115 mm.
  • nine points indicated by A to I are temperature measurement points.
  • FIG. 5 shows an example of the laminated structure of the prototyped organic EL element 2, and FIG. 5 shows the names of the layers and the functional materials constituting the layers.
  • a multi-photon structure element having two light emitting layers is formed.
  • FIG. 6 shows a comparative example in which a space between the element forming substrate 1 and the sealing substrate 3 is filled with nitrogen, a liquid is filled, and a gel / grease according to the present invention is filled.
  • the measured temperature at points A to I shown in FIG. In addition, this measured value has shown the temperature in 30 minutes after energization progress.
  • the soaking plate other metals such as a copper plate can be used.
  • the liquid as a filling material shown as a comparative example uses methylphenyl silicone oil (SH550) manufactured by Toray Dow Corning Co., Ltd., which is decompressed and heated at 100 ° C.
  • the gel layer uses 50 wt% KE1057 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. as a silicone gel, 30 wt% calcium oxide as a hygroscopic agent, and 20 wt% aluminum oxide as a heat transfer material. An example was shown.
  • FIG. 7 shows a comparative example using the above liquid as a filling and an organic EL light emitting device using the gel according to the present invention as a filling. It shows the elapsed time until the minute has elapsed and the subsequent time after the light is turned off.
  • FIG. 8 shows the measurement results for 15 to 30 minutes after energization in FIG. 7 with the scale expanded.
  • the measurement results for the organic EL light emitting device according to the present invention are denoted as “gel sealing: front (light extraction side)” and “gel sealing: back (sealing side)”.
  • the measurement results for the conventional example compared to this are labeled “liquid sealing: front (light extraction side)” and “liquid sealing: back (sealing side)”.
  • the average value of the temperatures at points A to I is higher than that of the light emitting device using the liquid for the filling. It can be seen that it is greatly reduced. It can also be understood that the difference (Max-Min) between the maximum value and the minimum value of points A to I is very small.
  • the temperature difference between the front and back when 30 minutes have passed since energization is about 7.0 ° C. as indicated by Dt1. It is shown that the temperature difference between the front and back sides of the light emitting device according to the present invention at the same point is suppressed to a difference of about 1.3 ° C. as indicated by Dt2.
  • FIG. 9 schematically shows another embodiment of the organic EL light emitting device according to the present invention.
  • the parts corresponding to the parts shown in FIG. 1 already described are denoted by the same reference numerals, and therefore the description thereof is omitted.
  • a moisture absorbing layer 6 made of a resin containing a moisture absorbent is further arranged on the surface of the sealing substrate 3 facing the element forming substrate 1.
  • the hygroscopic layer 6 contains a hygroscopic agent dispersed in a resin constituting the hygroscopic layer 6, thereby effectively suppressing generation and expansion of dark spots in the organic EL element 2 by capturing moisture. it can.
  • a resin for forming the moisture absorption layer 6 for example, a heat or UV curable epoxy resin or acrylic resin can be used, and the moisture absorption layer 6 is formed by dispersing the moisture absorbent in the resin as described above. It is formed.
  • the hygroscopic agent dispersed in the resin any one that captures moisture by chemical adsorption or physical adsorption can be employed.
  • the moisture absorbent is dispersed in the grease layer or gel layer 5 described above.
  • the same hygroscopic agent contained in can be used.
  • the said moisture absorption layer 6 is formed larger than the outer peripheral part of the light emission part L of the said organic EL element 2 facing this, Thereby, sufficient moisture absorption effect can be exhibited.
  • the hygroscopic layer 6 may be of a type in which an organic metal complex-based liquid hygroscopic agent is applied and dried or cured. Specifically, OleDry manufactured by Futaba Electronics Co., Ltd. or the like can be used.
  • the hygroscopic layer 6 is disposed on the sealing substrate 3 so that the organic EL light emitting device may use a grease layer or a gel layer 5 that does not contain a hygroscopic agent. It is also possible to use a grease layer or gel layer 5 containing a moisture absorbent dispersed therein. In this way, in addition to the grease layer or gel layer 5 containing the moisture absorbent dispersed therein, in addition to the above-described moisture absorbent layer 6, the effect of suppressing dark spots can be further obtained.
  • the unique heat transfer possessed by the grease layer or gel layer 5 is provided.
  • the unique heat transfer characteristics possessed by the moisture absorption layer 6 can act to contribute to more effective suppression of luminance unevenness generated in the organic EL light emitting device.
  • FIG. 10 explains a manufacturing process in the case of manufacturing the organic EL light emitting device having the configuration shown in FIG. 9, and shows a state in which the process shown in FIG. Show. That is, in (A1) shown in FIG. 10, the step of forming the moisture absorption layer 6 described above on one side of the flat sealing substrate 3 is performed. Next, a step of applying grease or gel agent 5 on the surface on which the moisture absorption layer 6 is formed is performed so as to overlap the moisture absorption layer 6.
  • an organic EL light-emitting device including the moisture absorption layer 6 shown in FIG. 9 can be manufactured by executing each process shown in FIG. 3A (B) and thereafter. Also in the organic EL light emitting device having the configuration shown in FIG. 9, the operational effects described in the column of the effects of the invention already described can be exhibited.
  • FIG. 11 portions that perform the same functions as those in FIG. 1 already described are denoted by the same reference numerals.
  • the grease or the gel agent 5 is filled in the recesses and is in an amount to be adhered.
  • a flexible resin material can be used for the element formation substrate on which the sealing substrate and the organic EL element are formed.
  • the pair of transparent electrodes 2 ⁇ / b> A and the counter electrode 2 ⁇ / b> C forming the organic EL element 2 are each formed in a planar shape (as a solid electrode) along the surface of the element forming substrate 1.
  • the transparent electrode 2A in a stripe shape and forming the counter electrode 2C in a stripe shape so as to be orthogonal to the transparent electrode 2A, the organic EL element is divided at the intersection of the two, An organic EL element provided with the light emitting portion can be configured.
  • the present invention can also be applied to an organic light emitting device in which a plurality of light emitting portions of organic EL elements are arranged as described above, and the same operational effects can be obtained. In this case, the same operation and effect can be obtained even in an organic light emitting device having a configuration in which a plurality of organic EL elements are connected in series (plane series structure).

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Abstract

　素子形成基板（１）上に有機発光層を含む有機ＥＬ素子（２）が積層形成されると共に、前記素子形成基板との間で、前記有機ＥＬ素子を収容するようにして封止する封止基板（３）とが備えられる。前記素子形成基板と前記封止基板の周縁部において接着剤による封止部（４）が形成されると共に、前記封止部により囲まれた有機ＥＬ素子を形成した前記素子形成基板と、前記平板状の封止基板との間にはグリース層もしくはゲル層（５）が前記両者に密着した状態で収容されている。前記グリース層もしくはゲル層には、オルガノシロキサン結合（－Ｒ2ＳｉＯ－）もしくはフッ素化ポリエーテル（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－）を骨格とするオリゴマーまたはポリマーが含まれる。

Description

有機ＥＬ発光装置およびその製造方法
　この発明は、発光源として有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子を用いた有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に関する。
　有機ＥＬ素子は低電圧の直流電源により駆動されることで高い発光効率を有し、軽量かつ薄型化が可能であることから、一部の携帯型機器などにおけるフラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）に利用されており、また同素子を面発光源として、例えば液晶表示素子のバックライトとして利用する形態のものも提供されている。
　一方、有機ＥＬ素子は発光層に用いる素材の選択により、種々の発光色を得ることができ、したがって各発光色を単独で、または二種以上の発光色を組み合わせることにより、任意の発光色を得ることも可能となる。それ故、有機ＥＬ素子を比較的広い面積を有する面発光源（発光パネル）として構成することで、例えば宣伝広告用の発光ポスター、電飾用光源の他、室内や車内等を照明する高効率な光源として利用することができる。
　前記した有機ＥＬ素子は、対向する電極間に直流電圧が印加されることで、陰極側から注入された電子と、陽極側から注入されたホールが発光層内で再結合し、そのエネルギーが蛍光物質を励起して発光するようになされる。このために、前記した発光層からの発光を外部に取り出す必要があり、したがって少なくとも一方の電極は透明電極が用いられる。この透明電極としては、通常においては酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）などが用いられる。
　一方、透明電極を構成する前記したＩＴＯは、その電気抵抗率が１×１０-4Ωｃｍ程度であり、通常の金属材料に比較してその電気抵抗率は１～２桁高いものとなる。したがって、有機ＥＬ素子を発光駆動するための直流電流が前記透明電極に流れることにより、当該透明電極はその電気抵抗により発熱することになる。
　また、前記有機ＥＬ素子は素子固有の発光閾値電圧以上の電圧が順方向に加わった時に発光し、それに印加される電流の値が大きくなるほど、その発光輝度が大きくなる特性を有する。
　一方、有機ＥＬ素子を構成するＩＴＯなどの透明電極の抵抗値は前述のように高く、有機ＥＬ発光パネルの給電部分近傍が給電部から離れた部分よりも電流が流れやすくなる。従って、発光パネル全体では定電流駆動していても、給電部近傍が給電部から離れた部分よりも電流値が大きくなるので明るく発光し、発光輝度ムラが発生する。加えて、有機ＥＬ発光素子の発光に寄与しない電流は熱に変わるので、明るい部分すなわち電流が多く流れる部分は有機ＥＬ発光素子の発光に寄与しない電流の絶対量も大きく暗い部分よりも発熱量が大きくなる。
　この発熱により有機ＥＬ素子の温度が上がると更に電流が流れやすくなり、明るく光らせるために電流、電圧が比較的高い領域では暴走的に電流が流れるようになり、有機ＥＬ素子の破壊に至る場合もある。
　以上のように、有機ＥＬ素子を構成する前記した透明電極による発熱と有機ＥＬ素子自体の持つ特性による発熱の影響を受けて、ＥＬ素子の発光輝度にムラが発生するという問題が発生し、有機ＥＬ素子により比較的大きな面積を有する面発光光源を形成した場合においては、一般的に面発光光源の中央部が暗く、その周囲に設けた給電部近傍が明るいという輝度傾斜（輝度ムラ）が発生することになる。
　ところで、前記した有機ＥＬ素子の発熱に伴う、輝度ムラの発生を抑制するものとは解決しようとする課題は異なるものの、後で詳細に説明するこの発明にかかる有機ＥＬ発光装置と基本構成が近似するものとして、次に示す特許文献１～３に示された有機ＥＬ発光装置を挙げることができる。
特開２０００－３５７５８７号公報 特開２００１－２１７０７１号公報 特開２００３－１７３８６８号公報
　図１２は前記特許文献１に開示された有機ＥＬ発光装置の例を模式図（断面図）で示したものであり、有機ＥＬ素子１１が形成された素子形成基板１２に、断面が凹型に形成された封止部材１３の開口部四辺が接着剤１４により取り付けられる。前記封止部材１３の内側面には乾燥剤１５が配置されると共に、前記素子形成基板１２と封止部材１３とにより形成される空間部１６には、不活性ガスを封入した構成にされている。
　また、前記した特許文献２に開示の有機ＥＬ発光装置においては、有機ＥＬ素子が形成された素子形成基板に、同様に断面が凹型に形成された封止部材が取り付けられ、前記素子形成基板と封止部材との空間部には不活性液体からなる乾燥剤を注入したものが示されている。前記不活性液体からなる乾燥剤は前記有機ＥＬ素子を保護しようとするものであり、前記乾燥剤は有機層における薄膜材料の劣化を防止させるものであると説明されている。
　また前記した特許文献３に開示の有機ＥＬ発光装置においても同様に、有機ＥＬ素子が形成された素子形成基板をキャップガラスで覆い、前記キャップガラスで覆われた有機ＥＬ素子が配置された空間部に封止液体、例えばシリコンオイルを封入して素子形成基板とキャップガラスの周縁をシール剤でシールした構成が開示されている。この特許文献３に開示の有機ＥＬ発光装置においても、前記封止液体により有機ＥＬ素子を防湿させる作用が得られると説明されている。
　前記した特許文献１～３に開示されたもの以外にも、素子形成基板に形成された有機ＥＬ素子を封止する構成を開示した特許文献が多数存在するが、これらの大多数は有機ＥＬ素子を湿気から保護し、有機ＥＬ素子にいわゆるダークスポット（発光エリアの中の微小な非発光部）が発生するのを抑制させようとする点に着目されている。
　この発明は、前記したように有機ＥＬ素子を湿気から保護することは勿論のこと、さらに有機ＥＬ素子からの発熱を効率良く封止基板に伝達し、さらにパネル外部に放熱することができ、前記したように有機ＥＬ素子の発熱を効果的に放熱することにより輝度ムラの発生を効果的に抑制することができる有機ＥＬ発光装置およびその製造方法を提供することを課題とするものである。
　前記した課題を解決するためになされたこの発明にかかる有機ＥＬ発光装置は、素子形成基板上に有機発光層を含む有機ＥＬ素子による発光部が形成されると共に、前記素子形成基板との間で、前記有機ＥＬ素子を収容するようにして封止する封止基板とを備えた有機ＥＬ発光装置であって、前記素子形成基板と前記封止基板の周縁部において接着封止部が形成されると共に、前記封止部により囲まれた有機ＥＬ素子を形成した前記素子形成基板と、前記封止基板との間にグリース層もしくはゲル層が前記両者に密着した状態で収容される点に特徴を有する。
　この場合、前記グリース層もしくはゲル層に、オルガノシロキサン（－Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ－、Ｒ1およびＲ2は飽和または不飽和のアルキル基、置換または無置換のフェニル基、飽和または不飽和のフルオロアルキル基を示す。）またはフッ素化ポリエーテル（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－、ＹはＦまたはＣＦ3を示す。）を骨格に含むオリゴマーまたはポリマーが含まれることが望ましい。
　また前記封止基板は、平板状であるかまたは周縁部が前記素子形成基板側に接するように中央部にへこみをつけた断面凹状の基板が用いられ、好ましくは前記周縁部の接着封止部は接着剤による封止、もしくは熱融着による封止手段が採用される。
　そして、前記グリース層もしくはゲル層に含まれる前記オルガノシロキサンとして、より好ましくは、〔－（Ｒ1Ｒ1ＳｉＯ）l－（Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ）m－（Ｒ1Ｒ3ＳｉＯ）n－、Ｒ1はメチル基、Ｒ2はビニル基またはフェニル基、Ｒ3は－ＣＨ2ＣＨ2ＣＦ3のフルオロアルキル基を示し、l、m、nは整数を示すが３つのうち２個以下の数字は０でも良い。〕を骨格に含むオリゴマーまたはポリマーが利用される。
　さらに、前記グリース層もしくはゲル層に含まれる前記フッ素化ポリエーテルとして、より好ましくは、（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－、ＹはＦまたはＣＦ3を示す。）を骨格に含み末端にＳｉを含む官能基を持つオリゴマーまたはポリマーが利用される。
　加えて、前記グリース層またはゲル層には、吸湿剤または伝熱剤もしくは吸湿剤と伝熱剤が添加剤として含まれていることが望ましい。この場合、前記吸湿剤として化学的吸湿剤もしくは物理的吸湿剤の１種または複数を混合物として、前記グリース層またはゲル層に分散させて用いることが望まれる。
　そして、前記化学的吸湿剤としては酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウムから選ばれた１種または複数を混合物として用いることができる。また前記物理的吸湿剤としては合成ゼオライト、シリカゲルの一方または両者を混合物として用いることができる。
　また、前記伝熱剤としては金属酸化物または窒化物もしくは合成ゼオライト、シリカゲルのうち１種または複数を混合物として、前記グリース層またはゲル層に分散させて用いることが望まれる。
　この場合、前記金属酸化物としては酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウムから選ばれた１種または複数を混合物として用いることができる。また前記窒化物としては窒化シリコン、窒化アルミニウムの一方または両者を混合物として用いることができる。
　そして、好ましい実施の形態においては、前記グリース層またはゲル層に含まれる添加剤の含有量は、前記平板状の封止基板を用いる場合、重量比で１０％～８０％であり、前記添加剤を含むグリース層またはゲル層の厚さが１０～１００μｍの範囲に設定される。
　また、前記した断面凹状の封止基板を用いる場合においては、前記グリース層またはゲル層に含まれる添加剤の含有量は、重量比で１０％～８０％の範囲に設定される。
　一方、前記封止基板における前記素子形成基板に対峙する面には、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウム等から選ばれた化学的吸湿剤もしくは合成ゼオライト、シリカゲルから選ばれた物理的吸湿剤を１種または複数を混合物として含む樹脂からなる吸湿層がさらに配置された構成も好適に採用し得る。
　また前記した有機ＥＬ素子は、前記素子形成基板に沿って単一の面状に、または複数の面状に分割して配列された構成にされる。さらに、前記グリース層もしくはゲル層と接する前記有機ＥＬ素子の最上部には、有機もしくは無機層による保護膜が形成されていることが望ましい。
　この場合、前記保護膜は好ましくはＳｉＯ、ＳｉＯ2、ＳｉＯＮ、Ｓｉ3Ｎ4から選ばれた酸化珪素や窒化珪素、またはα－ＮＰＤ（Ｂｉｓ［Ｎ－（１－ｎａｐｈｔｈｙｌ）－Ｎ－ｐｈｅｎｙ］ｂｅｎｚｉｄｉｎｅ）や、Ａｌｑ［Ｔｒｉｓ（８－ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎａｔｏ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（3）］などの素子を形成する有機物、または前記有機物と無機物との混合物からなり、これらのうち１種または複数の積層膜により形成される。
　そして、好ましい形態においては、前記グリース層もしくはゲル層が、これに対峙する前記有機ＥＬ素子による発光部の外周よりも大きく形成される。加えて、前記吸湿層は、これに対峙する前記有機ＥＬ素子による発光部の外周よりも大きく形成される。
　一方、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置における好ましい第１の製造方法においては、封止基板の片面に、グリースもしくはゲル剤を塗布する工程と、前記封止基板における前記グリースもしくはゲル剤を塗布した面の外周縁に沿って、封止部を形成するための接着剤を塗布する工程と、予め有機発光層を含む有機ＥＬ素子を積層形成した素子形成基板における前記有機ＥＬ素子の形成面を、前記封止基板におけるグリースもしくはゲル剤の塗布面に対峙させる工程と、貼り合わせ装置に装着されて対峙した状態における前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気する工程と、前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気した状態において、前記封止基板と素子形成基板を接近させて前記グリースもしくはゲル剤の塗布面を前記有機ＥＬ素子側に密着させる工程と、前記密着状態において、前記封止部を形成するための接着剤を硬化させる工程とが実行される。
　また、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置における好ましい第２の製造方法においては、封止基板の片面に、グリースもしくはゲル剤を塗布する工程と、前記封止基板における前記グリースもしくはゲル剤を塗布した面の外周縁に沿って、封止部を形成するためのガラスペースト等の無機フリット剤を塗布する工程と、予め有機発光層を含む有機ＥＬ素子を積層形成した素子形成基板における前記有機ＥＬ素子の形成面を、前記封止基板におけるグリースもしくはゲル剤の塗布面に対峙させる工程と、貼り合わせ装置に装着されて対峙した状態における前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気する工程と、前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気した状態において、前記封止基板と素子形成基板を接近させて前記グリースもしくはゲル剤の塗布面を前記有機ＥＬ素子側に密着させる工程と、前記密着状態において、レーザー照射により前記封止部を形成するためのガラスペースト等の無機フリット剤を加熱融着させることで、前記封止部を形成する熱融着工程とが実行される。
　また前記した製造方法においては、封止基板の片面にグリースもしくはゲル剤を塗布する工程の実行前に、前記封止基板の片面に予め吸湿剤を含む樹脂からなる吸湿層を形成し、当該吸湿層の形成面にグリースもしくはゲル剤を塗布する工程が実行される製造方法を採用することもできる。
　前記した構成の有機ＥＬ発光装置によると、素子形成基板と封止基板の周縁部において接着剤による封止部が形成され、前記封止部により囲まれた有機ＥＬ素子を形成した前記素子形成基板と、前記封止基板との間にグリース層もしくはゲル層が前記両者に密着した状態で収容された構成にされる。そして、前記グリース層もしくはゲル層には、オルガノシロキサン（－Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ－）、もしくはフッ素化ポリエーテル（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－）を骨格とするオリゴマーまたはポリマーが含まれる。
　前記したオルガノシロキサンもしくはフッ素化ポリエーテルを骨格とするオリゴマーまたはポリマーを含むグリース層もしくはゲル層によると、前記した特許文献１～３に記載されたように有機ＥＬ素子を形成した素子形成基板と封止基板との間に気体もしくは液体を封入した構成に比較して、熱伝導率を向上させることができ、前記グリース層もしくはゲル層を介して有機ＥＬ発光装置の放熱を早めると共に全体温度を均一に保持させることができる。
　これにより、比較的大きな発光面積を有する有機ＥＬ発光装置であっても、動作温度を均一化させることが可能となり、有機ＥＬ発光パネルにおける前記した有機ＥＬ素子の特性、発熱の影響から生ずる輝度ムラを効果的に抑制させることができる。
　また、前記したグリース層もしくはゲル層は、有機ＥＬ素子に対して防湿の機能を果たし、このグリース層もしくはゲル層に、さらに吸湿剤を分散させることにより、前記吸湿剤により、有機ＥＬ素子に対する防湿効果をより一層向上させることができる。
　加えて、有機ＥＬ素子を積層形成した前記素子形成基板と、平板状に形成された前記封止基板の周縁部において、接着剤によりもしくはレーザー融着により両者を封止する構成にすることで、封止基板をキャップ状に成形した前記特許文献１～３に開示された有機ＥＬ発光装置に比較して、封止基板の加工を簡素化することができ、製造コストの低減に寄与することができる。
　また、中央部にへこみをつけた断面凹状の封止基板を用いた場合においても、前記屈曲部の縁部と、前記素子形成基板との間において接着剤によりもしくはレーザー融着により両者を封止することができ、封止の信頼性ならびに製造コストの低減に寄与することができる。
この発明にかかる有機ＥＬ発光装置の第１の実施の形態を中央で破断した状態で示した模式図である。 図１に示す発光装置における有機ＥＬ素子の積層構成例を説明する平面図である。 図１に示す有機ＥＬ発光装置を製造する場合における前半のプロセスを説明する模式図である。 同じく後半のプロセスを説明する模式図である。 測定に供するために作成した試作物の形態を示した模式図である。 試作した有機ＥＬ素子の積層構成例を示した説明図である。 温度測定の結果を示した表図である。 発光装置への通電時における表面温度の測定結果を示した線図である。 図７における一部についてスケールを拡大して示した線図である。 この発明にかかる有機ＥＬ発光装置の第２の実施の形態を中央で破断した状態で示した模式図である。 図９に示す有機ＥＬ発光装置を製造する場合における初期段階のプロセスを説明する模式図である。 この発明にかかる有機ＥＬ発光装置の第３の実施の形態を中央で破断した状態で示した模式図である。 従来の有機ＥＬ発光装置の一例を中央で破断した状態で示した模式図である。
　１　　　　　素子形成基板
　２　　　　　有機ＥＬ素子
　２Ａ　　　　透明電極
　２Ｂ　　　　有機発光層
　２Ｃ　　　　対向電極
　２Ｄ　　　　保護膜
　３　　　　　封止基板
　４　　　　　封止部（接着剤）
　５　　　　　グリース層、ゲル層（グリース剤、ゲル剤）
　６　　　　　吸湿層
　７ａ，７ｂ　貼り合わせ装置
　８，９　　　補助板
　Ｅ１　　　　直流電源
　Ｌ　　　　　発光部
　以下、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置について、図に示す実施の形態に基づいて説明する。図１はこの発明にかかる有機ＥＬ発光装置の基本構成例を模式図（断面図）により示したものである。符号１はガラス等の透明な素材により例えば矩形状に形成された素子形成基板を示し、この素子形成基板１の一方の面（図に示す上面）には有機ＥＬ素子２が積層形成されている。
　また、前記素子形成基板１における有機ＥＬ素子２の積層形成面に対峙するようにして、同じく矩形状に形成された平板状の封止基板３が配置されており、両者はその四辺の周縁部において接着剤による封止部４により封止されている。そして、前記封止部４により囲まれた有機ＥＬ素子２を形成した前記素子形成基板１と、前記平板状の封止基板３との間の空間部には、常温において半固体状のグリース層もしくはゲル層５が前記両者に密着した状態で収容されている。
　すなわち、図１に示す実施の形態においては、前記グリース層もしくはゲル層５は、前記素子形成基板１と封止基板３との間に形成された空間部をほぼ埋めるようにして収容されており、これにより前記グリース層もしくはゲル層５は、これに対峙する前記有機ＥＬ素子２による発光部Ｌ（後述する透明電極２Ａと対向電極２Ｃで挟まれた有機発光層２Ｂ部分）の外周よりも大きく形成されている。
　図２は前記素子形成基板１に形成された有機ＥＬ素子２の基本構成例を示したものであり、図２においては有機ＥＬ素子２を構成する各層を層方向に分離した状態で示している。すなわち、この種の有機ＥＬ素子２は、前記素子形成基板１の片面に、まず第１電極となる例えばＩＴＯによる透明電極２Ａが所定のパターンに形成されている。
　また、前記透明電極２Ａに重畳されるようにして有機発光層２Ｂが成膜される。この有機発光層２Ｂは、例えばホール輸送層、発光層、電子輸送層などにより構成されるが、図においては一層の有機発光層２Ｂとして示している。そして、前記有機発光層２Ｂに重畳されるようにして第２電極となる例えばアルミニウムなどによる対向電極２Ｃが形成されている。
　前記した透明電極２Ａ、有機発光層２Ｂ、対向電極２Ｃにより形成された有機ＥＬ素子２には、さらに当該有機ＥＬ素子の少なくとも前記透明電極２Ａと対向電極２Ｃで挟まれた発光部Ｌの全体を覆うようにして有機もしくは無機層による保護膜２Ｄが必要に応じて成膜される。これにより有機ＥＬ素子２は前記保護膜２Ｄを介して前記グリース層もしくはゲル層に接するように構成される。
　そして、前記透明電極２Ａと、対向電極２Ｃとの間には直流電源Ｅ１が接続され、これにより有機発光層２Ｂにおける前記透明電極２Ａと対向電極２Ｃで挟まれた部分（発光部Ｌ）が発光し、その光は前記透明電極２Ａおよび素子形成基板１を透過して外部に導出される。
　ところで、前記した特許文献１～３に開示された有機ＥＬ発光パネルのように、窒素などの不活性気体やフッ素オイルなどの不活性液体を封入したものにおいては、前記段落番号（０００７）～（０００９）においてすでに説明した理由により、面発光光源の中央部が暗く、その周囲に設けた給電部近傍が明るいという輝度傾斜（輝度ムラ）が発生することになる。
　そこで、図１および図２に示した実施の形態においては、前記したとおり有機ＥＬ素子２が成膜された素子形成基板１とこれに対向する封止基板３との間に、グリース層もしくはゲル層５が両者に密着した状態で収容されており、このグリース層もしくはゲル層５は、その良好な熱伝導特性により、比較的広い面積を有する有機ＥＬ発光装置であっても、輝度ムラの発生を効果的に抑制するようになされる。
　前記グリース層もしくはゲル層５には、オルガノシロキサン（－Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ－、Ｒ1およびＲ2は飽和または不飽和のアルキル基、置換または無置換のフェニル基、飽和または不飽和のフルオロアルキル基を示す。）またはフッ素化ポリエーテル（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－、ＹはＦまたはＣＦ3を示す。）を骨格に含むオリゴマーまたはポリマーを含み、さらに吸湿剤または伝熱剤、もしくは吸湿剤と伝熱剤が添加剤として含まれていることが望ましい。
　前記オルガノシロキサン結合（－Ｒ2ＳｉＯ－）を骨格とするオリゴマーまたはポリマーとしては、例えばジメチルシロキサン結合（－（ＣＨ3）2ＳｉＯ－）を骨格とするオリゴマーまたはポリマーを好適に利用することができ、具体的には、東レ・ダウコーニング株式会社製ＳＥ１８８０や信越化学工業株式会社製ＫＥ１０５７などを用いることができる。
　また、前記オルガノシロキサンとしては、好ましくは〔－（Ｒ1Ｒ1ＳｉＯ）l－（Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ）m－（Ｒ1Ｒ3ＳｉＯ）n－、Ｒ1はメチル基、Ｒ2はビニル基またはフェニル基、Ｒ3は－ＣＨ2ＣＨ2ＣＦ3のフルオロアルキル基を示し、l、m、nは整数を示すが３つのうち２個以下の数字は０でも良い。〕を骨格に含むオリゴマーまたはポリマーを用いることもできる。
　前記したフッ素化ポリエーテルとして（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－、ＹはＦまたはＣＦ3を示す。）を骨格に含み、末端にＳｉを含む官能基を持つオリゴマーまたはポリマーの例としては、信越化学工業株式会社製ＳＩＦＥＬ８４７０，８３７０を挙げることができる。
　また、前記グリース層もしくはゲル層５に含まれる前記した吸湿剤は、好ましくは当該グリース層もしくはゲル層に分散された状態で含まれ、この吸湿剤としては化学吸着または物理吸着により水分を捕獲するいずれのものも採用することができる。この場合、化学吸着する吸湿剤としての好ましい例としては、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウム等の微粉末を挙げることができ、物理吸着する吸湿剤としての好ましい例としては、合成ゼオライト、シリカゲル等を挙げることができる。
　また、前記グリース層もしくはゲル層５に含まれる前記した伝熱剤としては、例えば酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウム、から選ばれた金属酸化物、または窒化シリコン、窒化アルミニウムから選ばれた窒化物の微粉末、もしくは合成ゼオライト、シリカゲルのうち１種または複数の混合物として、前記グリース層またはゲル層に分散させて用いることが望ましい。
　加えて、前記グリース層またはゲル層５に含まれる添加剤の含有量は、重量比で１０％～８０％であり、前記添加剤を含むグリース層またはゲル層５の厚さは１０～１００μｍの範囲に設定されることが望ましい。
　前記添加剤の含有量が、重量比で１０％未満であると、吸湿効果および伝熱効果が小さくなり、また重量比が８０％を超えると形状保持力が強すぎて所望の塗布ができないという問題が発生する。
　また前記添加剤を含むグリース層またはゲル層の厚さを１０～１００μｍとする根拠は、その厚さが１０μｍ未満であると、封止基板および素子形成基板に圧力が加わった時に、素子にダメージが加わり、電極間のショートやダークエリアそれぞれの不良が最適値の３０％以上の割合で増加することが判明している。
　また前記厚さが１００μｍを超えると周辺の接着部の厚さが１００μｍ以上と大きくなり、接着部からパネル内部への水分拡散量が増大し、例えば６０℃／９０％の耐湿試験を行った時のダークエリアの拡大速度が大きくなるという問題が招来されることも本件出願の発明者の試作実験等で判明している。
　前記したようにグリース層もしくはゲル層５に吸湿剤を分散することにより、有機ＥＬ素子に発生するダークスポットの発生および拡大といった素子の劣化現象を効果的に抑制する作用を果たす。また、グリース層もしくはゲル層５に前記した伝熱剤を含有させることで、グリース層もしくはゲル層５が保有する独自の伝熱特性に加えて、さらにその特性を助長させることができ、前記した有機ＥＬ発光装置に生ずる輝度ムラのより効果的な抑制に寄与することができる。
　また、前記グリース層もしくはゲル層５と接する前記した有機ＥＬ素子２の最上部に形成された保護膜２Ｄとしては、望ましくはＳｉＯ、ＳｉＯ2、ＳｉＯＮ、Ｓｉ3Ｎ4などの酸化珪素や窒化珪素、またはα－ＮＰＤ（Ｂｉｓ［Ｎ－（１－ｎａｐｈｔｈｙｌ）－Ｎ－ｐｈｅｎｙ］ｂｅｎｚｉｄｉｎｅ）や、Ａｌｑ［Ｔｒｉｓ（８－ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎａｔｏ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（3）］など、有機ＥＬ素子のホール輸送層、電子輸送層、発光層、キャリアのバリア層、電荷発生層として用いられる材料による有機物からなり、これらのうち１種または複数の積層膜から構成される。
　図３Ａおよび図３Ｂは、前記した構成による有機ＥＬ発光装置を製造する場合における好ましい製造プロセスを順に説明するものである。なお、以下に説明する製造プロセスは、窒素などの不活性ガスの雰囲気中において実行される。先ず、図３Ａの（Ａ）に示すように、平板状に形成された封止基板３の片面に、前記したオルガノシロキサン結合（－Ｒ2ＳｉＯ－）もしくはフッ素化ポリエーテル（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－）を骨格とするオリゴマーまたはポリマーを含むグリースもしくはゲル剤（グリース層もしくはゲル層と同一の符号５示す。）を塗布する工程が実行される。
　この場合、前記グリースもしくはゲル剤５の塗布には、例えばディスペンス或いはスクリーン印刷法などが用いられ、前記グリースもしくはゲル剤５は、封止基板３の中央部に塗布される。グリースもしくはゲル剤５は、封止基板３上でその塗布形状を維持する半固体状物質であり、常温で３Ｐａ・Ｓ（パスカル・セック）以上の粘度が好ましい。また塗布後に加熱硬化し、さらに粘度が上昇するものでもよい。
　グリースもしくはゲル剤５の塗布する工程は、前記したように材料の塗布以外に、シ－ト状にしたゲル剤５を封止基板３の片面に布設（載置）する方法も含むものである。
　続いて、図３Ａの（Ｂ）に示すように、前記封止基板３における前記グリースもしくはゲル剤を塗布した面の外周縁に沿って、封止部４を形成するための接着剤（封止部と同一の符号４で示す。）を塗布する工程が実行される。この接着剤４としてはＵＶ硬化性樹脂を好適に利用することができる。
　次に図３Ａの（Ｃ）に示すように、予め有機発光層を含む有機ＥＬ素子５を積層形成した素子形成基板１における前記有機ＥＬ素子２の形成面を、前記した封止基板３におけるグリースもしくはゲル剤５の塗布面に対峙させるようになされる。この工程においては符号７ａおよび７ｂで模式的に示した貼り合わせ装置に、前記素子形成基板１および封止基板３が前記した状態でセットされることになる。
　そして、図３Ａの（Ｄ）に示すように、貼り合わせ装置７Ａ，７Ｂに装着されて対峙した状態における前記封止基板３と前記素子形成基板１との間の空間内の気体を排気する工程が実行される。
　続いて、図３Ｂの（Ｅ）に示すように、前記封止基板３と前記素子形成基板１との間の空間内の気体を排気した状態において、前記封止基板３と素子形成基板１を接近させて前記グリースもしくはゲル剤５の塗布面を前記有機ＥＬ素子２側に密着させる工程が実行される。すなわち、前記素子形成基板１に前記封止基板３を接触させ、排気・減圧することにより、前記グリースもしくはゲル剤５が流動し、前記素子形成基板１に形成された有機ＥＬ素子２側に密着する。
　この場合、図に示すように素子形成基板１の上面側には例えば石英ガラスにより形成されたマスク付きの補助板８が押し当て位置決めのために当てられ、また封止基板３の下面にも金属板などで形成された補助板９が押し付けのために当てられる。
　そして、図に矢印Ａで示したように封止基板３の下面に配置された補助板９を介して、封止基板３を上に押し上げるように作用させる。これにより、封止基板３の外周縁に沿って塗布された前記接着剤４は、対向する素子形成基板１側に接する。また前記グリースもしくはゲル剤５の塗布面は、前記有機ＥＬ素子側２に密着すると共に、前記接着剤４で囲まれた空間の全域に押し広げられる。
　すなわち、図３Ａの（Ａ）に示したように封止基板１の片面にグリースもしくはゲル剤を基板の中央部に適当な面積をもって塗布することで、グリース層もしくはゲル層５は、これに対峙する前記有機ＥＬ素子２の外周部よりも大きく形成される。
　続いて、図３Ｂの（Ｆ）に示すように、素子形成基板１および封止基板３の対向する四辺に封止部を形成するための接着剤４を硬化させる工程が実行される。この工程においては、石英ガラスにより形成された前記補助板８の上側に、ＵＶ投射ランプＬａが配置され、前記マスク付きの補助板８および素子形成基板１を介してＵＶ光を投射することで接着剤４を硬化させることができる。補助板８に形成される前記マスクは、ＵＶ投射ランプからのＵＶ光が有機ＥＬ素子に投射されるのを阻止し、これにより有機ＥＬ素子にダメージを与えるのを防止するように作用する。
　なお、前記した接着剤４に代えてガラスペースト等の無機フリット剤を用い、レーザー照射により前記無機フリット剤を加熱融着させることで、前記封止部を形成する熱融着手段を採用することもできる。その後、図３Ｂの（Ｇ）に示すように補助板８，９を排除し、大気圧に戻して貼り合わせ装置から成形品を取り出すことで有機ＥＬ発光装置を得ることができる。
　以上説明した製造プロセスにより成形された有機ＥＬ発光装置について、発光駆動時における表面温度について測定した結果を、図４～図８に示している。なお図４は測定に供するために作成した試作物の形態を示したものであり、この例においては、一辺が１１５ｍｍの正方形に形成された発光部Ｌを備えた有機ＥＬ発光装置について、その表側（素子形成基板１側）のＡ～Ｉで示す９点を温度測定点とした例を示している。
　また、図５は試作した有機ＥＬ素子２の積層構成例を示したものであり、図５には各層の名称と、これを構成する機能素材について示している。なお、この図５に示す例においては、二層の発光層を備えたマルチフォトン構造の素子を構成している。
　図６は、比較例として素子形成基板１と封止基板３との空間部に窒素を充填したもの、また液体を充填したもの、さらにこの発明にかかるゲル／グリースを充填したものについて、図４に示すＡ～Ｉ点における実測温度を（℃）を示している。なお、この実測値は通電経過後３０分の時点における温度を示している。また測定に供するための試作物においては、いずれも封止基板３側の外側にアルミナなどの放熱剤を塗布した板厚０．５ｍｍのアルミニウム製の均熱板を、伝熱部材を介して貼り付けている。前記均熱板としては銅板など他の金属を用いることもできる。
　そして、比較例として示した充填物としての液体は、１００℃で減圧・加熱した東レ・ダウコーンニング株式会社製のメチルフェニルシリコーンオイル（ＳＨ５５０）を用いている。また、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置においては、ゲル層に、シリコーンゲルとして信越化学工業株式会社製ＫＥ１０５７を５０ｗｔ％、吸湿剤として酸化カルシウム３０ｗｔ％、伝熱材として酸化アルミニウムを２０ｗｔ％を用いた例を示している。
　また図７は、前記した液体を充填物とした比較例と、この発明にかかるゲルを充填物とした有機ＥＬ発光装置において、図４に示すＥ点における表裏の温度（℃）を通電から３０分経過までと、これに続く消灯後の経過を示している。また図８は図７における通電から１５分ないし３０分経過まで間の測定結果を、スケールを拡大した状態で示している。
　この図７および図８においては、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置についての測定結果を、「ゲル封止：表（光取り出し側）」および「ゲル封止：裏（封止側）」と標記しており、これに比較される従来例についての測定結果を、「液封止：表（光取り出し側）」および「液封止：裏（封止側）」と標記している。
　図６に示されているように、この発明にかかるゲルを充填物に用いた発光装置によると、液体を充填物に用いた発光装置に比較して、Ａ～Ｉ点の温度の平均値が大幅に低減されることが理解できる。また、Ａ～Ｉ点の最大値と最小値の差（Ｍａｘ－Ｍｉｎ）もきわめて小さく成されることも理解できる。
　さらに図８に示されたように、液体を充填物に用いた発光装置における測定結果によると、通電から３０分経過した時点での表裏の温度差は、Ｄｔ１として示すように約７．０℃の差が有るのに対して、同時点におけるこの発明にかかる発光装置の表裏の温度差は、Ｄｔ２として示すように約１．３℃の差に抑えられることが示されている。
　したがって、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置によると、すでに説明した発明の効果の欄に記載した作用効果が発揮されることが前記測定結果からも理解することができる。
　次に図９は、この発明にかかる有機ＥＬ発光装置にかかる他の実施の形態を模式的に示したものである。なお、この図９においてはすでに説明した図１に示す各部に相当する部分を同一符号で示しており、したがってその説明は省略する。この図９に示した実施の形態においては、封止基板３における素子形成基板１に対峙する面には、吸湿剤を含む樹脂からなる吸湿層６がさらに配置された構成にされている。
　前記吸湿層６は、これを構成する樹脂に吸湿剤が分散されて含まれ、これにより水分を捕獲することで前記した有機ＥＬ素子２におけるダークスポットの発生および拡大を効果的に抑制することができる。この場合、吸湿層６を形成する樹脂としては、例えば、熱またはＵＶ硬化性のエポキシ系またはアクリル系樹脂を用いることができ、この樹脂に前記したとおり吸湿剤を分散させることにより吸湿層６が形成される。
　なお、前記樹脂に分散される吸湿剤としては、化学吸着または物理吸着により水分を捕獲するいずれのものも採用することができ、具体的には前記したグリース層もしくはゲル層５に分散された状態で含む吸湿剤と同様のものを用いることができる。そして、図９に示すように前記吸湿層６は、これに対峙する前記有機ＥＬ素子２の発光部Ｌの外周部よりも大きく形成されており、これにより十分な吸湿効果を発揮することができる。また吸湿層６は有機金属錯体系の液体吸湿剤を塗布し、乾燥または硬化させるタイプのものであっても良く、具体的には、双葉電子工業株式会社製ＯｌｅＤｒｙなどを用いることができる。
　図９に示した実施の形態においては、封止基板３に吸湿層６を取り付ける形で配置したことにより、この有機ＥＬ発光装置においては吸湿剤を含まないグリース層もしくはゲル層５を用いることもでき、また吸湿剤を分散させて含むグリース層もしくはゲル層５を併用することもできる。このように吸湿剤を分散させて含むグリース層もしくはゲル層５に加え、前記した吸湿層６を備えた構成とした場合には、さらにダークスポットの抑制効果が得られる。
　加えて、グリース層もしくはゲル層５に前記した伝熱剤を分散させると共に、前記したように吸湿層６を備えた構成とした場合には、グリース層もしくはゲル層５が保有する独自の伝熱特性に加えて、吸湿層６が保有する独自の伝熱特性が作用して、前記した有機ＥＬ発光装置に生ずる輝度ムラのより効果的な抑制に寄与することができる。
　図１０は、図９に示す構成の有機ＥＬ発光装置を製造する場合における製造プロセスを説明するものであり、すでに説明した図３Ａの（Ａ）に示すプロセスを二つに分けて実行する様子を示している。すなわち、図１０に示す（Ａ１）においては、平板状の封止基板３の片面に前記した吸湿層６を形成する工程が実行される。その次に前記吸湿層６の形成面に、当該吸湿層６に重畳させるようにしてグリースもしくはゲル剤５を塗布する工程が実行される。
　続いて図３Ａの（Ｂ）以降に示した各工程を実行することにより、図９に示す吸湿層６を備えた有機ＥＬ発光装置を製造することができる。そして、図９に示した構成の有機ＥＬ発光装置においても、すでに説明した発明の効果の欄に記載した作用効果を発揮することができる。
　以上説明した実施の形態においては、封止基板３として平板状のものを用いた例を示しているが、これに代えて、周縁部が素子形成基板に接するように中央部にへこみをつけた断面凹状の封止基板、すなわち図１１に示された形態の封止基板３を用いることもできる。なお図１１においては、すでに説明した図１と同一の機能を果たす部分を同一符号で示している。この場合、グリースもしくはゲル剤５は凹部を充填し、また密着する量にすることが望ましい。また、封止基板や有機ＥＬ素子が形成される素子形成基板は、フレキシブルな樹脂材料を用いることも可能である。
　また、以上説明した実施の形態においては、有機ＥＬ素子２を形成する一対の透明電極２Ａおよび対向電極２Ｃは、素子形成基板１の面に沿って面状に（ベタ電極として）それぞれ形成されているが、前記透明電極２Ａをストライプ状に形成すると共に、前記対向電極２Ｃを透明電極２Ａに直交するようにしてストライプ状に形成することで、有機ＥＬ素子を両者の交差位置において分割され、複数の発光部を備える有機ＥＬ素子を構成することができる。
　この発明は前記したように有機ＥＬ素子の発光部を複数配列した有機発光装置にも適用することができ、同様の作用効果を得ることができる。またこの場合、複数の有機ＥＬ素子を直列に接続した構成（面直列構造）の有機発光装置であっても同様の作用効果を得ることができる。

Claims (23)

  1. 　素子形成基板上に有機発光層を含む有機ＥＬ素子が形成されると共に、前記素子形成基板との間で、前記有機ＥＬ素子を収容するようにして封止する封止基板とを備えた有機ＥＬ発光装置であって、
    　前記素子形成基板と前記封止基板の周縁部において接着封止部が形成されると共に、前記封止部により囲まれた有機ＥＬ素子を形成した前記素子形成基板と、前記封止基板との間にグリース層もしくはゲル層が密着した状態で収容されたことを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
  2. 　前記グリース層もしくはゲル層に、オルガノシロキサン（－Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ－、Ｒ1およびＲ2は飽和または不飽和のアルキル基、置換または無置換のフェニル基、飽和または不飽和のフルオロアルキル基を示す。）またはフッ素化ポリエーテル（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－、ＹはＦまたはＣＦ3を示す。）を骨格に含むオリゴマーまたはポリマーを含むことを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  3. 　前記封止基板は、平板状であるかまたは周縁部が前記素子形成基板側に接するように中央部にへこみをつけた断面凹状の基板であり、前記周縁部の接着封止部は接着剤による封止であるかまたは熱融着による封止であることを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  4. 　前記グリース層もしくはゲル層に、前記オルガノシロキサンとして、〔－（Ｒ1Ｒ1ＳｉＯ）l－（Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ）m－（Ｒ1Ｒ3ＳｉＯ）n－、Ｒ1はメチル基、Ｒ2はビニル基またはフェニル基、Ｒ3は－ＣＨ2ＣＨ2ＣＦ3のフルオロアルキル基を示し、l、m、nは整数を示すが３つのうち２個以下の数字は０でも良い。〕を骨格に含むオリゴマーまたはポリマーが含まれることを特徴とする請求項２に記載された有機ＥＬ発光装置。
  5. 　前記グリース層もしくはゲル層に、前記フッ素化ポリエーテルとして（－ＣＦ2ＣＦＹＯ－、ＹはＦまたはＣＦ3を示す。）を骨格に含み末端にＳｉを含む官能基を持つオリゴマーまたはポリマーを含むことを特徴とする請求項２に記載された有機ＥＬ発光装置。
  6. 　前記グリース層またはゲル層には、吸湿剤または伝熱剤もしくは吸湿剤と伝熱剤が添加剤として含まれていることを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  7. 　前記吸湿剤として化学的吸湿剤もしくは物理的吸湿剤の１種または複数を混合物として、前記グリース層またはゲル層に分散させて用いたことを特徴とする請求項６に記載された有機ＥＬ発光装置。
  8. 　前記化学的吸湿剤として酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウムから選ばれた１種または複数を混合物として用いることを特徴とする請求項７に記載された有機ＥＬ発光装置。
  9. 　前記物理的吸湿剤として合成ゼオライト、シリカゲルの一方または両者を混合物として用いることを特徴とする請求項７に記載された有機ＥＬ発光装置。
  10. 　前記伝熱剤として金属酸化物または窒化物もしくは合成ゼオライト、シリカゲルのうち１種または複数を混合物として、前記グリース層またはゲル層に分散させて用いたことを特徴とする請求項６に記載された有機ＥＬ発光装置。
  11. 　前記金属酸化物として酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウムから選ばれた１種または複数を混合物として用いることを特徴とする請求項１０に記載された有機ＥＬ発光装置。
  12. 　前記窒化物として窒化シリコン、窒化アルミニウムの一方または両者を混合物として用いることを特徴とする請求項１０に記載された有機ＥＬ発光装置。
  13. 　前記グリース層またはゲル層に含まれる添加剤の含有量が、前記平板状の封止基板を用いる場合、重量比で１０％～８０％であり、前記添加剤を含むグリース層またはゲル層の厚さが１０～１００μｍであることを特徴とする請求項６に記載された有機ＥＬ発光装置。
  14. 　前記グリース層またはゲル層に含まれる添加剤の含有量が、前記断面凹状の封止基板を用いる場合、重量比で１０％～８０％であることを特徴とする請求項６に記載された有機ＥＬ発光装置。
  15. 　前記封止基板における前記素子形成基板に対峙する面には、化学的吸湿剤もしくは物理的吸湿剤の１種または複数を混合物として含む樹脂からなる吸湿層がさらに配置されていることを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  16. 　前記有機ＥＬ素子が、前記素子形成基板に沿って単一の面状に、または複数の面状に分割して配列されていることを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  17. 　前記グリース層もしくはゲル層と接する前記有機ＥＬ素子の最上部に、有機もしくは無機層による保護膜を形成したことを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  18. 　前記保護膜が酸化珪素や窒化珪素、または素子を形成する材料からなる有機物、もしくは前記有機物と無機物との混合物からなり、これらのうち１種または複数の積層膜からなることを特徴とする請求項１７に記載された有機ＥＬ発光装置。
  19. 　前記グリース層もしくはゲル層が、これに対峙する前記有機ＥＬ素子による発光部の外周よりも大きく形成されていることを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ発光装置。
  20. 　前記吸湿層が、これに対峙する前記有機ＥＬ素子による発光部の外周よりも大きく形成されていることを特徴とする請求項１５に記載された有機ＥＬ発光装置。
  21. 　封止基板の片面に、グリースもしくはゲル剤を塗布する工程と、
    　前記封止基板における前記グリースもしくはゲル剤を塗布した面の外周縁に沿って、封止部を形成するための接着剤を塗布する工程と、
    　予め有機発光層を含む有機ＥＬ素子を積層形成した素子形成基板における前記有機ＥＬ素子の形成面を、前記封止基板におけるグリースもしくはゲル剤の塗布面に対峙させる工程と、
    　貼り合わせ装置に装着されて対峙した状態における前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気する工程と、
    　前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気した状態において、前記封止基板と素子形成基板を接近させて前記グリースもしくはゲル剤の塗布面を前記有機ＥＬ素子側に密着させる工程と、
    　前記密着状態において、前記封止部を形成するための接着剤を硬化させる工程と　が実行されることを特徴とする有機ＥＬ発光装置の製造方法。
  22. 　封止基板の片面に、グリースもしくはゲル剤を塗布する工程と、
    　前記封止基板における前記グリースもしくはゲル剤を塗布した面の外周縁に沿って、封止部を形成するための無機フリット剤を塗布する工程と、
    　予め有機発光層を含む有機ＥＬ素子を積層形成した素子形成基板における前記有機ＥＬ素子の形成面を、前記封止基板におけるグリースもしくはゲル剤の塗布面に対峙させる工程と、
    　貼り合わせ装置に装着されて対峙した状態における前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気する工程と、
    　前記封止基板と前記素子形成基板との間の空間内の気体を排気した状態において、前記封止基板と素子形成基板を接近させて前記グリースもしくはゲル剤の塗布面を前記有機ＥＬ素子側に密着させる工程と、
    　前記密着状態において、レーザー照射により前記封止部を形成するための無機フリット剤を加熱融着させることで、前記封止部を形成する熱融着工程と、
    　が実行されることを特徴とする有機ＥＬ発光装置の製造方法。
  23. 　封止基板の片面にグリースもしくはゲル剤を塗布する工程の実行前に、前記封止基板の片面に予め吸湿剤を含む樹脂からなる吸湿層を形成し、当該吸湿層の形成面にグリースもしくはゲル剤を塗布する工程が実行されることを特徴とする請求項２１または請求項２２に記載された有機ＥＬ発光装置の製造方法。
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