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TWI779179B - 可熔融加工之熱塑性複合物、包含該熱塑性複合物之物品及形成該物品之方法 - Google Patents

可熔融加工之熱塑性複合物、包含該熱塑性複合物之物品及形成該物品之方法 Download PDF

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TWI779179B
TWI779179B TW108109766A TW108109766A TWI779179B TW I779179 B TWI779179 B TW I779179B TW 108109766 A TW108109766 A TW 108109766A TW 108109766 A TW108109766 A TW 108109766A TW I779179 B TWI779179 B TW I779179B
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TW
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thermoplastic
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dielectric
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斯蒂芬 奧康納
穆拉利 塞突馬德海萬
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美商羅傑斯公司
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Abstract

在一實施例中，一種熱塑性複合物包含：熱塑性聚合物；以及介電填料，具有一多模態粒徑分佈；其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之至少七倍；以及流改質劑。

Description

可熔融加工之熱塑性複合物、包含該熱塑性複合物之物品及形成該物品之方法
[相關申請案之交叉參考] 本申請主張於2018年3月22日提出申請之美國臨時專利申請案第62/646,406號之權利，該專利申請案全文以引用方式併入本文中。
本揭露概言之係關於一種可熔融加工之熱塑性複合物。
對於任何可熔融加工之熱塑性複合物而言，存在一溫度相依性臨界剪切速率（temperature dependent critical shear rate），高於該溫度相依性臨界剪切速率，經熔融加工材料之表面係為粗糙的，而低於該溫度相依性臨界剪切速率，經熔融加工材料之表面係為光滑的。對光滑熔融加工材料表面之渴望與以最快之可能速度（例如，以高剪切速率）對組成物進行熔融加工之經濟優勢競爭。隨著熱塑性複合物中介電填料之量增加，此臨界剪切速率減小，且該組成物變得越來越難以熔融加工。因此，極難達成具有增加量之介電填料之可熔融加工之熱塑性複合物，此最終會限制在熱塑性複合物中使用陶瓷填料之若干潛在優點，例如介電常數、熱膨脹係數等。
因此，在此項技術中仍然需要由可熔加工之熱塑性複合物製成之高介電常數材料。若可熔融加工之熱塑性複合物表現出改善之可熔融加工性以及改善之機械性質其中之一或多者，則將為有利的。
本文揭露一種熱塑性複合物及一種製作該熱塑性複合物及使用該熱塑性複合物之方法。
在一實施例中，該熱塑性複合物包含：熱塑性聚合物；以及介電填料，具有一多模態粒徑分佈（multimodal particle size distribution）；其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之至少七倍；以及流改質劑（flow modifier）。
形成熱塑性複合物之方法可包括注射成型、印刷及擠出。
包含熱塑性複合物之物品可包含一天線及一細絲。
藉由以下詳細說明、圖及申請專利範圍，以上特徵及優點以及其他特徵及優點易於顯而易見。
具有一高濃度介電填料之熱塑性複合物傾向於具有黏性，即使在例如大於300攝氏度（℃）之高處理溫度下亦如此，且因此很難進行熔融加工。舉例而言，包含大於40體積百分比（體積%）之二氧化鈦之熱塑性複合物通常難以或甚至不能進行注射成型。令人驚訝地發現，僅藉由將介電填料之一部分與具有一不同粒徑之介電填料交換，即可降低熱塑性複合物之黏度。黏度之此種降低最終能夠使熱塑性複合物更容易地注射成型且具有一更平滑之模製表面。具體而言，發現了包含以下之熱塑性複合物形成了更低黏度之複合物：熱塑性聚合物；以及具有一多模態粒徑分佈之介電填料；其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之至少七倍。
有益地達成了改善之可模製性，而不會導致熱塑性複合物之介電性質降低。舉例而言，熱塑性複合物在23℃下可具有在500百萬赫茲（MHz）至10十億赫茲（GHz）下大於或等於5或者大於或等於10或者10至20之一介電常數（亦通常被稱為相對介質常數（permittivity）），或者具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下為15至25之一介電常數，該介電常數通常原本僅使用熱固性聚合物獲得。此外，令人驚訝地發現，包含多模態分佈之介電填料之熱塑性複合物亦使得機械性質得到改善。舉例而言，包含40體積%之多模態介電填料之熱塑性複合物可表現出延性破壞模式（ductile failure mode），而包含相同量之單模態介電填料之對應熱塑性複合物表現出脆性破壞模式（brittle failure mode）。
熱塑性複合物可包含熱塑性聚合物。熱塑性聚合物可包括寡聚物、聚合物、離聚物、樹枝狀聚合物、共聚物（例如，接枝共聚物、無規共聚物、嵌段共聚物（例如，星型嵌段共聚物以及無規共聚物））以及包含上述至少其中之一的組合。熱塑性聚合物可係為半結晶的或非晶的。熱塑性聚合物在23℃下可具有在500百萬赫茲至100十億赫茲或者在500百萬赫茲至10十億赫茲之一頻率下小於或等於0.007、或者小於或等於0.006、或者0.0001至0.007之一介電損耗（亦被稱為耗散因數）。在根據美國測試與材料協會（American Society for Testing and Materials；ASTM）D648-18在1.8百萬帕下確定時，熱塑性聚合物可具有大於或等於55℃或者55℃至250℃之一熱變形溫度（heat deflection temperature）。在根據ASTM E1545-11（2016）確定時，熱塑性聚合物可具有大於或等於50℃至300℃或者80℃至300℃之一玻璃轉變溫度。
以熱塑性複合物之總體積計，熱塑性複合物可包含10體積%至90體積%、或20體積%至80體積%、或20體積%至70體積%、或20體積%至60體積%、或30體積%至50體積%之熱塑性聚合物。
熱塑性聚合物可包括聚碳酸酯、聚苯乙烯、聚(苯醚)、聚醯亞胺（例如，聚醚醯亞胺）、聚丁二烯、聚丙烯腈、聚(C1-12 烷基)甲基丙烯酸酯（例如，聚甲基丙烯酸甲酯（polymethylmethacrylate；PMMA））、聚酯（例如，聚(對苯二甲酸乙二醇酯)、聚(對苯二甲酸丁二醇酯)、聚硫酯）、聚烯烴（例如、聚丙烯（polypropylene；PP）、高密度聚乙烯（high density polyethylene；HDPE）、低密度聚乙烯（low density polyethylene；LDPE）、線性低密度聚乙烯（linear low density polyethylene；LLDPE） ）、聚醯胺（例如，聚醯胺醯亞胺）、聚芳酯、聚碸（例如，聚芳碸、聚磺醯胺）、聚(苯硫醚)、聚(苯醚)、聚醚（例如，聚(醚酮)（poly(ether ketone)；PEK）、聚(醚醚酮)（poly(ether ether ketone)；PEEK）、聚醚碸（polyethersulfone，PES））、聚(丙烯酸)、聚縮醛、聚苯并噁唑（例如，聚苯并噻唑、聚苯并噻嗪並啡噻嗪）、聚噁二唑、聚吡嗪並喹噁啉、聚均苯四醯亞胺、聚喹噁啉、聚苯并咪唑、聚羥吲哚、聚氧代異吲哚啉（例如，聚二氧代異吲哚啉）、聚三嗪、聚噠嗪、聚哌嗪、聚吡啶、聚哌啶、聚三唑、聚吡唑、聚吡咯啶、聚碳硼烷、聚氧雜二環壬烷、聚二苯并呋喃、聚苯酞、聚縮醛、聚酸酐、乙烯基聚合物（例如，聚(乙烯醚)、聚(乙烯醇)、聚(乙烯酮)、聚(乙烯基鹵化物)（例如，聚(氯乙烯)）、聚(乙烯腈)、聚(乙烯酯)）、聚磺酸酯、氟聚合物（例如，聚偏二氟乙烯（polyvinylidene fluoride；PVDF)、氟化乙烯-丙烯（fluorinated ethylene-propylene；FEP)、聚乙烯四氟乙烯（polyethylenetetrafluoroethylene；PETFE））或包含上述至少其中之一的組合。 熱塑性聚合物可包括聚(芳基)醚酮（例如，聚(醚酮)、聚(醚醚酮)及聚(醚酮酮)）、聚碸（例如，聚(醚碸)）、聚(苯硫醚)、聚(醚醯亞胺)、聚(醯胺醯亞胺)、氟聚合物或包含上述至少其中之一的組合。 熱塑性聚合物可包括聚烯烴。 熱塑性聚合物可包括包含上述聚合物至少其中之一的組合。
熱塑性聚合物可包括聚(芳基)醚酮，例如聚(醚酮)、聚(醚醚酮)以及聚(醚酮酮)。舉例而言，熱塑性聚合物可包括聚(醚醚酮)。在2.16千克（kg）之一載荷下在400℃下根據ASTM D1238-13即程序A確定時，聚(醚醚酮)可具有每10分鐘40克至50克（克/10分鐘）之一熔體流速（melt flow rate；MRF）。
熱塑性聚合物可包括聚烯烴。聚烯烴可包括低密度聚乙烯。聚烯烴可包括環烯烴共聚物（例如，使用茂金屬觸媒之降冰片烯與乙烯之共聚產物），任選地與線性聚烯烴組合。環烯烴共聚物可具有以下其中之一或多者：根據國際標準化組織（International Standardization Organization；ISO）527-2/1A:2012量測之在5毫米/分鐘（mm/min）下為40百萬帕（MPa）至50百萬之屈服拉伸強度（tensile strength at yield）；根據國際電工技術委員會（international electrotechnical commission；IEC）60250確定之在1千赫茲至10千赫茲（kHz）之一頻率下為2至2.5之一介電常數；以及根據ISO 75-1,-2:2004確定之在0.46百萬帕下大於或等於125℃（例如135℃至160℃）之一熱變形溫度。
熱塑性複合物可包含液晶聚合物。液晶聚合物（liquid crystalline polymer）（有時被簡稱為「LCP」）係為眾所習知用於各種用途之一類聚合物。液晶聚合物通常包括熱塑性樹脂，但該等液晶聚合物亦可藉由官能化或藉由與熱固性體（例如，環氧樹脂）化合而用作熱固性體。由於聚合物鏈中之重複單元之性質，認為液晶聚合物具有一固定分子形狀（例如，線性）。重複單元通常構成剛性分子元素。剛性分子元素（介晶）通常係為棒狀或碟狀形狀，且通常係為芳族的且通常係為雜環的。剛性分子元素可存在於聚合物之主鏈（骨架）以及側鏈其中之一或二者中。剛性分子元素可由更可撓之分子元素（有時稱為間隔物）分離。
市售液晶聚合物之實例包括但不限於購自塞拉尼斯公司（Celanese）之維克特拉（VECTRA）TM 及詹耐特（ZENITE）TM 以及購自索爾維特殊聚合物公司（Solvay Specialty Polymers）之賽達（XYDAR）TM 、以及購自RTP公司之產品（例如，RTP-3400系列液晶聚合物）。
以熱塑性複合物之總體積計，熱塑性複合物可包含10體積%至90體積%、或20體積%至80體積%、或20體積%至70體積%、或20體積%至60體積%、或10體積%至20體積%之液晶聚合物。以熱塑性複合物之總體積計，熱塑性複合物可包含除該液晶聚合物外之20體積%至80體積%或40體積%至80體積%之熱塑性聚合物以及10體積%至20體積%之液晶聚合物。
熱塑性複合物包含介電填料，該介電填料可被選擇以對組成物之介電常數、耗散因數、熱膨脹係數以及其他性質進行調整。介電填料具有一多模態粒徑分佈，其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之至少七倍。多模態粒徑分佈可係為例如雙模態、三模態或四模態的。換言之，介電填料包括具有一第一平均粒徑之第一複數個顆粒以及具有一第二平均粒徑之第二複數個顆粒；其中該第一平均粒徑大於或等於該第二平均粒徑之7倍或者大於或等於該第二平均粒徑之10倍或者為該第二平均粒徑之7倍至60倍或者為該第二平均粒徑之7倍至20倍。本文所使用之用語粒徑係指具有與顆粒相同體積之球體之一直徑，且平均粒徑係指該等顆粒之粒徑之數量平均值。第一模式之峰（第一平均粒徑）可大於或等於2微米或者為2微米至20微米。第二模式之峰（第二平均粒徑）可大於或等於0.2微米或者小於或等於2微米、或者為0.2微米至1.5微米。
該等第一複數個顆粒與該等第二複數個顆粒可包括相同介電填料。舉例而言，該等第一複數個顆粒以及該等第二複數個顆粒可包括二氧化鈦。相反，該等第一複數個顆粒與該等第二複數個顆粒可包括不同介電填料。舉例而言，該等第一複數個顆粒可包括二氧化矽，而該等第二複數個顆粒可包括二氧化鈦。
該等第一複數個顆粒可具有1微米至10微米或者2微米至5微米之一平均粒徑。該等第二複數個顆粒可具有0.01微米至1微米或者0.1微米至0.5微米之一平均粒徑。介電填料可包括包含二氧化鈦且具有1微米至10微米之一平均粒徑之第一複數個顆粒以及具有0.1微米至1微米之一平均粒徑之第二複數個顆粒。
以熱塑性複合物之總體積計，熱塑性複合物可包含10體積%至90體積%、或20體積%至80體積%、或30體積%至80體積%、或40體積%至80體積%之介電填料。熱塑性複合物可包含25體積%至45體積%、或30體積%至40體積%之該等第一複數個顆粒以及10體積%至25體積%、或10體積%至20體積%之該等第二複數個顆粒；二者皆以熱塑性複合物之總體積計。以介電填料之總體積計，介電填料可包含10體積%至90體積%、或50體積%至90體積%、或60體積%至80體積%之該等第一複數個顆粒。以介電填料之總體積計，介電填料可包含10體積%至90體積%、或10體積%至50體積%、或20體積%至40體積%之該等第二複數個顆粒。
介電填料可包括二氧化鈦（例如，金紅石以及銳鈦礦）、鈦酸鋇、鈦酸鍶、二氧化矽（例如，熔融非晶二氧化矽）、剛玉、矽灰石、Ba2 Ti9 O20 、實心玻璃球、空心微球（例如，空心玻璃球以及空心陶瓷球）、石英、氮化硼、氮化鋁、碳化矽、氧化鈹、氧化鋁、三水合氧化鋁、氧化鎂、雲母、滑石、奈米黏土、氫氧化鎂或包含上述其中至少之一的組合。介電填料可包括二氧化鈦、二氧化矽、鈦酸鋇或包含上述至少其中之一的組合。介電填料可包括空心微球。介電填料之一形狀可係為球形、薄片或不規則形狀其中之一或多種，例如為黏聚物（agglomerate）。介電填料可不含纖維組分。
介電填料可包括經處理二氧化鈦。舉例而言，可對二氧化鈦進行燒結以增加期望相之量。在不希望受理論約束之情況下，認為燒結可幫助組成物達成更低之介電損耗。可對一平均粒徑為1微米至10微米或2微米至5微米之第一複數個二氧化鈦顆粒進行燒結。可對一平均粒徑為0.1微米至1微米或0.1微米至0.5微米之第一複數個二氧化鈦顆粒進行燒結。
若介電填料包括複數個空心微球，則第一複數個空心微球可具有70微米至300微米或10微米至200微米之一平均外徑，且該等第二複數個空心微球可具有10微米至50微米或20微米至45微米之一平均外徑。空心微球之密度可大於或等於0.1克/立方公分（g/cc）、或0.2克/立方公分至0.6克/立方公分、或0.3克/立方公分至0.5克/立方公分。空心微球可得自眾多商業來源，例如，得自特瑞堡離岸公司（Trelleborg Offshore）（波士頓）（原愛瑪森及康明公司（Emerson and Cuming, Inc.）、W.R.格蕾絲公司（W.R. Grace and Company ）（馬薩諸塞州坎頓市（Canton，MA））以及3 M公司 （明尼蘇達州聖保羅市（St.Paul，MN））。該等空心微球亦被稱為微氣球、玻璃氣泡以及微氣泡且以不同等級銷售，例如其可根據密度、大小、塗層及/或表面處理而變化。空心微球可包括陶瓷空心微球、聚合物空心微球、玻璃空心微球（例如，由鹼硼矽酸鹽玻璃製成之微球）或包含上述其中之一或多者之組合。
介電填料可利用含矽塗層（例如，有機官能烷氧基矽烷偶合劑）進行表面處理。可使用鋯酸鹽或鈦酸鹽偶合劑。該等偶合劑可改善填料在熱塑性複合物中之分散性，並降低由其製成之一物品之吸水率。
矽烷塗層可由矽烷形成，矽烷可包括直鏈矽烷、分枝之矽烷、環矽烷或包含上述至少其中之一的組合。矽烷可包括沈澱之矽烷。矽烷可不含溶劑（例如，甲苯）或分散之矽烷，例如，以矽烷之總重量計，矽烷可包含0重量%至2重量%（例如，0重量%）之溶劑分散之矽烷。
可使用各種不同之矽烷來形成塗層，包括苯基矽烷以及氟矽烷其中之一或二者。苯基矽烷可係為對氯甲基苯基三甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、苯基三氯矽烷、苯基-三-(4-聯苯基)矽烷、六苯基二矽烷、四-(4-聯苯基)矽烷、四-Z-噻吩基矽烷、苯基三-Z-噻吩基矽烷、3-吡啶基三苯基矽烷或包含上述至少其中之一的組合。亦可使用如在US 4,756, 971中闡述之官能化苯基矽烷，例如式R1 SiZ1 Z2 Z3 之官能苯基矽烷，其中Z1 及Z2 各自獨立地為氯、氟、溴、具有不超過6個碳原子之烷氧基、NH、- NH2 、- NR2 '（其中R'係為具有1至3個碳原子之烷基）、- SH、-CN、-N3 或氫，且R1 係為
Figure 02_image001
其中S-取代基S1 、S2 、S3 、S4 及S5 中之每一者獨立地選自由氫、具有1至4個碳原子之烷基、甲氧基、乙氧基以及氰基組成之群組，其限制條件係為S取代基至少其中之一不為氫，且當存在甲基或甲氧基S取代基時，則（i）S取代基至少其中之二者不為氫，（ii）兩個相鄰之S-取代基與苯基核形成萘或蒽基，或（iii）三個相鄰之S-取代基與苯基核一起形成芘基，且X係為基團-(CH2 )n -，其中n係為0至20或者10至16，當n不為0時，即X係為間隔基團，S取代基。與基團或化合物結合之用語「更低」意指1至7或1至4個碳原子。
氟矽烷塗層可由具有下式之全氟化烷基矽烷形成：CF3 (CF2 )n —CH2 CH2 SiX，其中X係為可水解官能基且n = 0或整數。氟矽烷可係為(3,3,3-三氟丙基)三氯矽烷、(3,3,3-三氟丙基)二甲基氯矽烷、(3,3,3-三氟丙基)甲基二氯矽烷、(3,3,3-三氟丙基)甲基二甲氧基矽烷、(十三氟-1,1,2,2-四氫辛基)-1-三氯矽烷、(十三氟-1,1,2,2-四氫辛基)-1-甲基二氯矽烷、(十三氟-1,1,2,2-四氫辛基)-1-二甲基氯矽烷、(十七氟-1,1,2,2-四氫癸基)-1-甲基二氯矽烷、(十七氟-1,1,2,2-四氫癸基)-1-三氯矽烷、(十七氟-1,1,2,2-四氫癸基)-1-二甲基氯矽烷、(七氟異丙氧基)丙基甲基二氯矽烷、3-(七氟異丙氧基)丙基三氯矽烷、3-(七氟異丙氧基)丙基三乙氧基矽烷或包含上述至少其中之一的組合。
替代或除苯基矽烷以及氟矽烷以外，可使用其他矽烷，例如胺基矽烷以及含有可聚合官能基（例如，丙烯醯基以及甲基丙烯醯基）之矽烷。胺基矽烷之實例包括N-甲基-γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-乙基-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-甲基-β-胺基乙基三甲氧基矽烷、γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-甲基-γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-(β-N-甲基胺基乙基)-γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-(γ-胺基丙基)-γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-(γ-胺基丙基)-N-甲基-γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷以及γ-胺基丙基乙基二乙氧基矽烷胺基乙基胺基三甲氧基矽烷、胺基乙基胺基丙基三甲氧基矽烷、2-乙基哌啶基三甲基矽烷、2-乙基哌啶基甲基苯基氯矽烷、2-乙基哌啶基二甲基氫矽烷、2-乙基哌啶基二環戊基氯矽烷、(2-乙基哌啶基)(5-己烯基)甲基氯矽烷、嗎啉乙烯基甲基氯矽烷、正甲基哌嗪苯基二氯矽烷或包含上述至少其中之一的組合。
包含可聚合官能基之矽烷包括式Ra x SiRb (3-x) R之矽烷，其中每一Ra 係為相同或不同的（例如為相同的），且係為鹵素（例如，Cl以及Br）、C1-4 烷氧基、C2-6 醯基，例如甲氧基或乙氧基；每一Rb 係為C1-8 烷基或C6-12 芳基，例如甲基、乙基、丙基、丁基或苯基；x係為1、2或3，例如為2或3；R係為-(CH2 )n OC(=O)C(Rc )=CH2 ，其中Rc 係為氫或甲基，且n係為整數1至6，例如為2至4。矽烷可係為甲基丙烯醯基矽烷（例如，3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷）。
鈦酸鹽塗層可由以下者形成：新戊基(二烯丙基)氧基,三新癸壬基鈦酸鹽（trineodecanonyl titanate）；新戊基(二烯丙基)氧基,三(十二烷基)苯-磺醯基鈦酸鹽；新戊基(二烯丙基)氧基,三(二辛基)磷酸根基鈦酸鹽；新戊基(二烯丙基)氧基,三(二辛基)吡咯-磷酸根基鈦酸鹽；新戊基(二烯丙基)氧基,三(N-乙二胺基)乙基鈦酸鹽；新戊基(二烯丙基)氧基,三(間胺基)苯基鈦酸鹽；以及新戊基(二烯丙基)氧基,三羥基己醯基鈦酸鹽；或包含上述至少其中之一的組合。鋯酸鹽塗層可由新戊基(二烯基氧基)三(二辛基)吡咯-磷酸鋯酸鹽、新戊基(二烯基氧基)三(N-乙二胺基)乙基鋯酸鹽或包含上述至少其中之一的組合形成。
熱塑性複合物可包含流改質劑。流改質劑可包括陶瓷填料。陶瓷填料可包括本文所列介電填料其中之一或多者，只要陶瓷填料不同於介電填料即可。舉例而言，介電填料可包括二氧化鈦，而陶瓷填料可包括氮化硼。流改質劑可包括氟聚合物（例如，全氟聚醚液體），例如，購自特拉華州威明頓市（Wilmington, DE）之美國科慕氟產品公司（Chemours USA Fluoroproducts）之弗洛嘉德（FLUROGARD）TM 。流改質劑可包括多面體寡聚倍半矽氧烷（polyhedral oligomeric silsesquioxane）（通常被稱為「POSS」，本文中亦被稱為「倍半矽氧烷」）。流改質劑可包括包含上述流改質劑其中之一或多者的組合。以熱塑性複合物之總體積計，可存在小於或等於5體積%、或0.5體積%至5體積%、或0.5體積%至2體積%之量之流改質劑。於該等低濃度下，熱塑性複合物之介電常數將不會受到顯著影響。
流改質劑可包括倍半矽氧烷。倍半矽氧烷係為具有能夠在表面上具有反應性官能團之二氧化矽核之奈米級無機材料。該倍半矽氧烷可具有立方體或立方體狀結構，該立方體或立方體狀結構包括位於頂點處之矽原子以及互連之氧原子。矽原子其中之每一者可共價鍵結至R側基（pendent R group）。倍半矽氧烷（例如八(二甲基矽氧基)倍半矽氧烷（R8 Si8 O12 ））包括圍繞核之矽原子及氧原子以及八個R側基之籠。各R基可獨立地係為氫、羥基、烷基、芳基或烯基，其中R基可包含一至十二個碳原子以及一或多個雜原子（例如，氧、氮、磷、矽、鹵素或包含上述至少其中之一的組合）。各R基可獨立地包括反應基團，例如醇、環氧基、酯、胺、酮、醚、鹵化物或包含上述至少其中之一的組合。各R基可獨立地包括矽烷醇、烷氧化物、氯化物或包含上述至少其中之一的組合。倍半矽氧烷可包括三矽烷醇苯基POSS、十二苯基POSS、八異丁基POSS、八甲基POSS或包含上述至少其中之一的組合。倍半矽氧烷可包括三矽烷醇苯基POSS。
熱塑性複合物可包含添加劑，例如纖維填料、阻燃劑、脫模劑或包含上述至少其中之一的組合。纖維填料可包括玻璃纖維、碳纖維、矽灰石纖維、硼酸鋁纖維、鈦酸鉀晶須或包含上述至少其中之一的組合。纖維填料可包括玻璃纖維，例如旭硝子纖維玻璃公司（Asahi Fiber Glass Corp）製造之CS03JAPX-1。玻璃纖維可包括經短切玻璃原絲。玻璃纖維可包括經研磨纖維。
熱塑性複合物可包含阻燃劑，該阻燃劑可用於使熱塑性複合物具有阻燃性。阻燃劑可係為鹵化的或未鹵化的。以熱塑性複合物之體積計，阻燃劑可以0體積%至30體積%之量存在於熱塑性複合物中。
阻燃劑可係為無機的且可以顆粒形式存在。無機阻燃劑可包括金屬水合物，其具有例如1奈米（nm）至500奈米、或1奈米至200奈米、或5奈米至200奈米、或10奈米至200奈米之一體積平均粒徑；作為另一選擇，體積平均粒徑可係為500奈米至15微米，例如1微米至5微米。金屬水合物可包括金屬（例如Mg、Ca、Al、Fe、Zn、Ba、Cu、Ni或包含上述至少其中之一的組合）之水合物。可使用Mg、Al或Ca之水合物，例如氫氧化鋁、氫氧化鎂、氫氧化鈣、氫氧化鐵、氫氧化鋅、氫氧化銅以及氫氧化鎳；以及鋁酸鈣、二水石膏、硼酸鋅以及偏硼酸鋇之水合物。可使用該等水合物之複合物，例如含有Mg以及Ca、Al、Fe、Zn、Ba、Cu及Ni至少其中之一的水合物。複合金屬水合物可具有式MgMx (OH)y ，其中M係為Ca、Al、Fe、Zn、Ba、Cu或Ni，x係為0.1至10，且y係為2至32。阻燃劑顆粒可被塗佈或以其他方式處理以改善分散性以及其他性質。
替代或除無機阻燃劑之外，可使用有機阻燃劑。有機阻燃劑之實例包括三聚氰胺氰脲酸鹽、細粒徑三聚氰胺聚磷酸鹽、各種其他含磷化合物（例如，芳族亞膦酸鹽、二亞膦酸鹽、膦酸鹽、磷酸鹽、矽氧烷）以及鹵代化合物（例如，六氯內亞甲基四氫鄰苯二甲酸（hexachloroendomethylenetetrahydrophthalic acid；HET acid）、四溴鄰苯二甲酸以及二溴新戊二醇））。可存在20份（按重量計每百份熱塑性複合物之份數）至60份或30份至45份之量之阻燃劑（例如，含溴阻燃劑）。溴化阻燃劑之實例包括賽泰克斯（Saytex）BT93W（乙烯雙四溴鄰苯二甲醯亞胺）、賽泰克斯120（十四溴二苯氧基苯）、以及賽泰克斯102（十溴二苯醚）。該阻燃劑可與增效劑組合使用，例如鹵化阻燃劑可與增效劑（例如，三氧化銻）組合使用，且含磷阻燃劑可與含氮化合物（例如，三聚氰胺）組合使用。
熱塑性複合物可具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於1.5、或者大於或等於2.5、或者1.5至8、或者3至13、或者3.5至8、或者5至8之一介電常數（亦被稱為介電磁導率（dielectric permeability））。熱塑性複合物可具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於10、或者10至20之一介電常數。熱塑性複合物可具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下小於或等於0.007、或者小於或等於0.005、或者0.001至0.005之一介電損耗。介電性質可使用同軸空線（coaxial airline）藉由在23℃之室溫下自使用矢量網路分析儀量測之散射參數進行尼科爾松-羅斯提取（Nicholsson-Ross extraction）來量測。
熱塑性複合物可例如藉由注射成型、3D印刷或擠出來進行熔融加工。如本文所用之用語「可熔加工」可指熱塑性聚合物熔融例如至高於其玻璃轉變溫度之一溫度，然後凝固例如至低於其玻璃轉變溫度之一溫度以形成一形狀之任何製程。熱塑性複合物可被形成為物品。該物品可使用一注射成型製程形成，該注射成型製程包括將熔融形式之熱塑性複合物注射至一模具中；以及對該模具進行冷卻以形成該物品。該方法可包括：首先形成包含熱塑性聚合物以及介電填料之混合物；以及對該混合物進行徹底混合，其中該混合物可在混合之前及/或在混合期間被熔融。
包含熱塑性複合物之電路材料可藉由形成多層材料來製備，該多層材料具有一基板層以及設置於該基板層上之一導電層，該基板層包含熱塑性複合物。有用之導電層包含例如，不銹鋼、銅、金、銀、鋁、鋅、錫、鉛、過渡金屬以及包含上述至少其中之一的合金。對於導電層之厚度不存在特別限制，對於導電層表面之形狀、大小或紋理亦不存在任何限制。導電層可具有3微米至200微米或9微米至180微米之一厚度。當存在二或更多個導電層時，該二個層之厚度可為相同或不同的。導電層可包含一銅層。合適之導電層包含一導電金屬薄層，例如目前用於形成電路之銅箔（例如，經電沈積之銅箔）。銅箔可具有小於或等於2微米或者小於或等於0.7微米之一均方根（root mean squared；RMS）粗糙度，其中粗糙度係使用維易科儀器公司（Veeco Instruments）之WYCO光學輪廓儀且使用白光干涉方法來量測。
導電層可藉由以下方式來施加：在對熱塑性複合物進行模製之前將導電層放置於模具中、將導電層層壓至基板上、直接雷射結構化或經由黏合層將導電層黏合至基板。在特定材料以及電路材料形式所容許之情況下可使用此項技術中已知之其他方法（例如，電沈積以及化學氣相沈積）來施加導電層。
層壓可需要對一多層堆疊進行層壓（該多層堆疊包括基板、一導電層以及位於該基板與該導電層之間之一任選中間層），以形成一層狀結構。導電層可與基板層直接接觸而無中間層。然後可將該層狀結構於一壓力及溫度下放置於一壓製機（例如，一真空壓製機）中且維持適於對該等層進行接合並形成一層壓體之持續時間。層壓以及任選之固化可藉由一步（one-step）製程（例如，使用一真空壓製機），或者可藉由一多步（multi-step）製程來進行。在一步製程中，可將層狀結構放置於一壓製機中，使其達到層壓壓力（例如，150磅/平方英吋（pounds per square inch；psi）至400磅/平方英吋），並加熱至層壓溫度（例如，260℃至390℃）。可將層壓溫度以及壓力維持一期望之熱煉時間（soak time）（例如，20分鐘），然後冷卻（仍在壓力下）至小於或等於150℃。
若存在，則中間層可包括可位於導電層與基板層之間之一聚氟碳膜，且一任選微玻璃增強型氟碳聚合物層可位於聚氟碳膜與導電層之間。微玻璃增強型氟碳聚合物層可增大導電層與基板之黏合性。以該層之總重量計，可存在4重量百分比（重量%）至30重量百分比之量之微玻璃。微玻璃可具有小於或等於900微米或者小於或等於500微米之一最長長度尺度。微玻璃可係為購自科羅拉多州丹佛市（Denver, Colorado）之約翰-曼維爾公司（Johns-Manville Corporation）之類型之微玻璃。聚氟碳膜包括氟聚合物（例如，聚四氟乙烯（polytetrafluoroethylene；PTFE）、氟化乙烯-丙烯共聚物（例如，鐵氟龍（Teflon）FEP）以及具有四氟乙烯骨架以及全氟化烷氧基側鏈之共聚物（例如，鐵氟龍PFA））。
導電層可藉由雷射直接結構化來施加。此處，基板可包含雷射直接結構化添加劑；且雷射直接結構化可包括使用雷射照射基板之表面、形成雷射直接結構化添加劑之一跡線以及將導電金屬施加至該跡線。雷射直接結構化添加劑可包括金屬氧化物顆粒（例如，氧化鈦以及氧化銅鉻）。雷射直接結構化添加劑可包括尖晶石系無機金屬氧化物顆粒，例如尖晶石銅。金屬氧化物顆粒可例如利用包含錫以及銻（例如，以塗層之總重量計，50重量%至99重量%之錫以及1重量%至50重量%之銻）之組成物塗佈。以相應組成物之100份計，雷射直接結構化添加劑可包含2份至20份添加劑。可使用波長為1,064奈米之YAG雷射在10瓦特之一輸出功率、80千赫茲之一頻率以及3米/秒之一速率下執行輻照。導電金屬可在包括例如銅之無電鍍覆浴液中使用鍍覆製程來施加。
導電層可藉由對導電層進行黏合施加來施加。導電層可係為一電路（另一電路之金屬化層），例如，一可撓性電路。可於一或多個導電層與基板之間設置一黏合層。在適當時，黏合層可包含：聚(伸芳基醚)；以及羧基官能化之聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物，包括丁二烯、異戊二烯或丁二烯以及異戊二烯單元以及0重量%至50重量%之可共固化單體單元。可存在2克/平方米至15克/平方米之量之黏合層。聚(伸芳基醚)可包括羧基官能化之聚(伸芳基醚)。聚(伸芳基醚)可係為聚(伸芳基醚)與環狀酐之反應產物或者聚(伸芳基醚)與馬來酸酐之反應產物。羧基官能化之聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物可係為羧基官能化之丁二烯-苯乙烯共聚物。羧基官能化之聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物可係為聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物與環狀酐之反應產物。羧基官能化之聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物可係為馬來酸化聚丁二烯-苯乙烯或馬來酸化聚異戊二烯-苯乙烯共聚物。
熱塑性複合物可用於以下電子裝置中，例如，電子積體電路晶片上之電感器、電子電路、電子封裝、模組、殼體、換能器、超高頻（ultra-high frequency；UHF）天線、甚高頻（very high frequency；VHF）天線以及用於各種應用（例如電力應用、資料儲存以及微波通訊）之微波天線。熱塑性複合物可用於電子裝置（例如，行動網際網路裝置）中。熱塑性複合物可用於電子裝置（例如，蜂巢電話、平板電腦、膝上型電腦以及網際網路手錶）中。熱塑性複合物可用於施加外部直流磁場之應用中。此外，於1十億赫茲至10十億赫茲之頻率範圍內之所有天線設計中，使用熱塑性複合物可具有非常好之結果（大小以及頻寬）。天線可係為一平面倒F型天線、一貼片天線、一偶極天線或一彎折線天線。熱塑性複合物可用於射頻（radio-frequency；RF）組件中。
熱塑性複合物可用於三維（three-dimensional；3D）印刷製程中。舉例而言，熱塑性複合物可係為一細絲或粉末之形式，且細絲或粉末可使用熔融沈積模型化（fused deposition modelling；FDM）方法用於3D印刷。
提供以下實例來例示熱塑性複合物。該等實例僅係為例示性的，而不旨在將根據本揭露製成之裝置限制於其中所闡述之材料、條件或製程參數。 實例
於實例中，使用以下測試方法來確定指定性質。
根據ASTM D1238-13即程序A、在2.16千克之一載荷下、在400℃下確定熔體流速。
根據ASTM D3835-2016在270℃之一溫度下確定黏度資料。
Figure 108109766-A0304-0001
 實例1至實例6：介電填料之一雙模態分佈對烯烴組成物之影響
製備包含環烯烴共聚物之熱塑性複合物，該環烯烴共聚物包含自降冰片烯以及乙烯衍生之重複體，且不同量之介電填料示於表1中。在該表中，TiO2 -3.5係為一平均粒徑為3.5微米之二氧化鈦，TiO2 -2.7係為一平均粒徑為2.7微米之二氧化鈦，且TiO2 -0.2係為一平均粒徑為0.2微米之二氧化鈦。
表1示出當熱塑性複合物包含一多模態粒徑分佈之介電填料時達成了令人驚訝之黏度降低，幾乎達到僅包含次微米二氧化鈦之實例1之水準。慮及在49 s-1 之一頻率下得到之黏度資料，僅包含0.2微米二氧化鈦之實例1達成了2,348帕･秒之一黏度，但表現出一脆性破壞模式。實例2例示增大二氧化鈦之粒徑導致黏度增加到4,252帕･秒。藉由比較實例2與實例3及實例4可觀察到，藉由使用二氧化鈦之一雙模態粒徑分佈，黏度可降低近30%，且將破壞模式有益地變為一延性破壞模式。實例5及實例6例示使用流改質劑可有益地使黏度甚至進一步降低了另外5%或大於5%，同時維持延性破壞模式。 實例7：環烯烴共聚物組成物中之填料模態以及含量之影響
製備包含環烯烴共聚物以及不同量之介電填料之熱塑性複合物，該環烯烴共聚物包含自降冰片烯以及乙烯衍生之重複體。針對各種組成物確定在10十億赫茲下之介電常數，且結果示於第1圖中。
第1圖示出僅包含一種粒徑之二氧化鈦之組成物無法達成大於50體積%之高載量（loading）。相反，包含具有一多模態粒徑分佈之介電填料之組成物能夠達成50體積%至60體積%之增加之載量。第1圖進一步例示包含具有一多模態粒徑分佈之介電填料之組成物達成了令人驚訝之高介電常數。舉例而言，第1圖示出在23℃下在10十億赫茲下達成大於或等於15至近20之一介電常數之幾種組成物。 實例8：聚(醚醚酮)組成物中之填料模態以及含量之影響
製備熱塑性複合物，該熱塑性複合物包含聚(醚醚酮)以及不同量之介電填料。針對各種組成物確定在10十億赫茲下之介電常數，且結果示於第2圖中。
第2圖示出僅包含一種粒徑之二氧化鈦之組成物不能達成大於40體積%之高載量。相反，包含具有一多模態粒徑分佈之介電填料之組成物能夠達成50體積%至高於60體積%之增加之載量。第2圖進一步例示包含具有一多模態粒徑分佈之介電填料之組成物達成令人驚訝之高介電常數。舉例而言，第2圖示出在23℃下在10十億赫茲下達成大於或等於13至超過20之一介電常數之幾種組成物。 實例9至實例13：在聚(醚醚酮)組成物中填料模態對填充能力之影響
製備了五種具有表2所示填料組成物之聚(醚醚酮)組成物，其中填料之相對量係以總填料體積計。填料之總量係以組成物之總體積計，且被調整為目標值，即在23℃下在10十億赫茲下為15之一介電常數。
在470℃之一桶溫度下以及在不同之注射壓力下對各組成物進行注射成型，以模製具有2英吋（5.08公分）× 3英吋（7.62公分）× 0.125英吋（0.3175公分）尺寸之一樣品板（plaque）。表2顯示出當相對於總模具體積以一恆定注射速率模製時各組成物之流速即立方公分/秒（cc/sec）。舉例而言，若聚(醚醚酮)組成物填充模具之整個體積，則在該壓力下之填充被注記為100%。
使用注射成型機來模製樣品板，其中與一傳統注射成型機相似，一旋轉螺桿對聚合物進行加熱並將其朝向一噴嘴輸送，但當進行注射時，注射成型機使用旋轉螺桿將材料注射至模具中。此種注射方法不同於具有以限制環（check ring）之傳統注射成型機，該限制環停止反向流動，且隨著螺桿之橫向移動而投加材料。在本注射成型機中，筒之溫度（471℃）以及模具之溫度（177℃）、螺桿每分鐘轉數（revolutions per minute；RPM）（其控制材料流動）（最大速度為50%）以及注射時間及注射壓力其中之一係由使用者控制。對於該等實驗，在壓力模式中操作注射成型機，其中螺桿被設定為連續自旋並試圖推進材料直至達到所選擇之壓力。一旦達到所選擇之壓力便達成之填充體積示於表2中。若一種材料形成了一完整部分，則其不在更高壓力下進行模製。對於每一種材料在每一壓力下模製多個部件，以確保穩定狀態，且計算出每一種材料在每一壓力下之體積（重量除以密度）。然後比較每一種材料之每一部分之平均值。在最低壓力下具有最大體積之材料係為最易於模製，且假定具有最高流速。為了確定流速，在所有注射壓力下，對於每一模製樣品之注射時間繪製了體積（包括澆口以及澆道）曲線圖。將每一種材料所得趨勢線之斜率視為流速。
Figure 108109766-A0304-0002
表2顯示出藉由利用一多模態填充組成物，可增大組成物進入模具之流速，且可降低填充模具之 100%所需之壓力。舉例而言，具有一雙模態粒徑分佈之二氧化鈦之實例10以及實例11相較於僅包含大粒徑二氧化鈦之實例9而言具有增加之流速，且相較於僅包含小粒徑二氧化鈦之實例9以及實例10而言填充模具之100%所需之填充壓力降低。關於實例10，注意到在12.1及低於12.1之填充壓力下，該組成物不可熔融加工，且無法注射成型，並且需要一顯著較高之填充壓力來達成一100%填充。表2亦顯示出實例10之組成物具有所有實例9至實例13之最高流速，因而說明瞭其優異之可流動性。
以下闡述係為本揭露之非限制性態樣。
態樣1：一種熱塑性複合物，包含：熱塑性聚合物；以及介電填料，具有一多模態粒徑分佈；其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之至少七倍；以及流改質劑。
態樣2：如態樣1所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性複合物具有：在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於5、較佳為10至20、或者在500百萬赫茲至10十億赫茲下為15至25之一介電常數；以及在500百萬赫茲至10十億赫茲下小於或等於0.007之一介電損耗。
態樣3：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性聚合物包括聚(芳基)醚酮、聚碸、聚(苯硫醚)、聚(醚醯亞胺)、聚(醯胺醯亞胺)、氟聚合物、聚烯烴或包含上述至少其中之一的組合。
態樣4：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性聚合物包括聚(醚醚酮)、聚乙烯、聚(苯醚)、環烯烴共聚物或包含上述至少其中之一的組合。
態樣5：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之一總體積計，該熱塑性複合物包含10體積%至90體積%、或20體積%至80體積%、或20體積%至70體積%、或30體積%至50體積%之該熱塑性聚合物。
態樣6：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性聚合物包括液晶聚合物或由液晶聚合物組成。
態樣7：如態樣6所述之熱塑性複合物，其中該液晶聚合物包括液晶聚酯。
態樣8：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該介電填料包括二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鍶、二氧化矽、剛玉、矽灰石、氮化硼、氧化鋁、氮化鋁、碳化矽、氧化鈹、氧化鎂、二氧化矽或包含上述至少其中之一的組合。
態樣9：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該介電填料包括二氧化鈦。
態樣10：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該介電填料包括二氧化矽。
態樣11：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該介電填料包括具有一第一平均粒徑之第一複數個顆粒以及具有一第二平均粒徑之第二複數個顆粒；其中該第一平均粒徑對應於該第一模式之該峰，且該第二平均粒徑對應於該第二模式之該峰；且其中該多模態粒徑分佈之該第一模式之該峰係為該多模態粒徑分佈之該第二模式之該峰之10倍至20倍。
態樣12：如態樣11所述之熱塑性複合物，其中該等第一複數個顆粒包括二氧化矽，且該等第二複數個顆粒包括二氧化鈦。
態樣13：如態樣11所述之熱塑性複合物，其中該等第一複數個顆粒及該等第二複數個顆粒包括二氧化鈦。
態樣14：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該多模態粒徑分佈係為雙模態的或三模態的。
態樣15：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該第一模式之該峰係為1微米至10微米，且該第二模式之該峰係為0.01微米至1微米。
態樣16：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之一總重量計，該熱塑性複合物包含10體積%至90體積%、或20體積%至80體積%、或30體積%至80體積%、或50體積%至70體積%之該介電填料。
態樣17：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該流改質劑包括陶瓷填料、氟聚合物、倍半矽氧烷或包含上述至少其中之一的組合。
態樣18：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中該流改質劑包括氮化硼、氟聚合物、三矽烷醇苯基倍半矽氧烷或包含上述至少其中之一的組合。
態樣19：如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之該總體積計，存在小於或等於5體積%或0.5體積%至5體積%、或0.5體積%至2體積%之量之該流改質劑。
態樣20：一種物品，包含如前述態樣中任一項或多項所述之熱塑性複合物。
態樣21：如態樣20所述之物品，其中在該熱塑性複合物之至少一側上設置有一導電層。
態樣22：如態樣20所述之物品，其中該物品係為一天線，其中該天線較佳係為一平面倒F型天線、一貼片天線、一偶極天線或一彎折線天線。
態樣23：如態樣20所述之物品，其中該物品係為用於3D印刷之一細絲或粉末。
態樣24：一種形成如態樣20至態樣24中任一項所述之物品之方法，包括：將如態樣1至態樣19中任一項或多項所述之熱塑性複合物以熔融形式注射至一模具中；以及對該模具進行冷卻以形成該物品。
態樣25：一種形成如態樣20至態樣24中任一項所述之物品之方法，包括：對如態樣1至態樣19中任一項或多項所述之熱塑性複合物進行熔融以形成熔融熱塑性複合物；以及利用添加製造系統逐層印刷該物品。
態樣26：一種形成如態樣1至態樣19中任一項所述之熱塑性複合物之方法，包括對該熱塑性複合物進行擠出。
態樣27：如前述態樣中任一項所述之熱塑性複合物，其中在根據ASTM D3835確定且在49 s-1 之一頻率下在270℃之一溫度下量測時，例如包含聚烯烴之該熱塑性複合物具有小於或等於3,000帕･秒之一黏度。
態樣28：如前述態樣中任一項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性複合物具有以下其中之一或多者或者其中之二或更多者：根據ASTM D3835確定且在49 s-1 之一頻率下在270℃之一溫度下量測之小於或等於3,000帕･秒之一黏度；一延性破壞模式；在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於5或為10至20之一介電常數；以及在500百萬赫茲至10十億赫茲下小於或等於0.007之一介電損耗。
態樣29：如態樣11至態樣13中任一項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性複合物包含10體積%至90體積%、或50體積%至90體積%、或60體積%至80體積%之該等第一複數個顆粒以及10體積%至90體積%、或10體積%至50體積%、或20體積%至40體積%之該等第二複數個顆粒；二者皆以該介電填料之總體積計。
態樣30：如態樣11至態樣13中任一項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性複合物包含25體積%至45體積%或30體積%至40體積%之該等第一複數個顆粒以及10體積%至25體積%、或10體積%至20體積%之該等第二複數個顆粒；二者皆以該熱塑性複合物之該總體積計。
態樣31：如前述態樣中任一項所述之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之該總體積計，該熱塑性複合物包含45體積%至90體積%之該介電填料。
態樣32：如前述態樣中任一項所述之熱塑性複合物，其中該熱塑性複合物具有改善之可模製性，例如，藉由相較於對應但僅包含單模態介電填料之組成物而言一降低之黏度、一更平滑之模製表面以及延性破壞模式至少其中之一來證明。
組成物、方法以及物品可替代地包括本文所揭露之任何適合之材料、步驟或組分、由本文所揭露之任何適合之材料、步驟或組分組成或實質上由本文所揭露之任何適合之材料、步驟或組分組成。該等組成物、方法以及物品可另外地或另選地被配製成不需要或實質上不含達成該等組成物、方法以及物品之功能或目標原本所不需要之任何材料（或物質）、步驟或組分。
用語「一（a以及an）」不表示對數量之限制，而更確切而言係表示所引用項至少其中之一之存在。除非上下文另外明確指明，否則用語「或」意謂「及/或」。在本說明書通篇中參照「一態樣」、 「一實施例」、 「另一實施例」、「一些實施例」等意謂結合該實施例闡述之一特定要素（例如，特徵、結構、步驟或特性）包含於本文所述之至少一個實施例中，且可存在或可不存在於其他實施例中。此外，應理解，在各種實施例中，所闡述之要素可以任何合適之方式加以組合。「任選的」或「任選地」意謂隨後闡述之事件或情況可能發生或可能不發生，且該說明包括事件發生之情況以及事件不發生之情況。本文中所使用之用語「第一」、「第二」等、「初級」、「次級」等不表示任何次序、數量或重要性，更確切而言係用於區分各個要素。用語「組合」包含共混物、混合物、合金、反應產物等。本文所使用之「層」包括平面膜、片材等以及其他三維非平面形式。一層可更係為宏觀上連續的或非連續的。此外，「包含上述至少其中之一的組合」意謂該列表各別地包含每一要素以及該列表之二或更多個要素之組合及該列表之至少一個要素與具有未命名之類似要素之組合。
大體而言，組成物、方法以及物品可替代地包括本文所揭露之任何成分、步驟或組分、由本文所揭露之任何成分、步驟或組分組成或者實質上由本文所揭露之任何成分、步驟或組分組成。組成物、方法以及物品可另外地或另選地進行配製、實施或製造成不需要或實質上不含達成本申請專利範圍之功能或目標所不需要之任何成分、步驟或組分。
除非在本文中有相反之規定，否則所有測試標準皆為在本申請案之提交日期時或者（若主張優先權）出現測試標準之最早優先權申請案之提交日期時有效的最新標準。
涉及相同組分或性質之所有範圍之端點皆包括端點，可獨立組合，並且包括所有中間點。舉例而言，「大於或等於25重量%、或5重量%至20重量%」包括「5重量%至25重量%」的範圍之端點及所有中間值，例如10重量%至23重量%等。
除非另外定義，否則本文中所使用之技術及科學用語具有與熟習本揭露所屬技術者所通常理解之含義相同之含義。所引用之所有專利、專利申請案及其他參考文獻皆全文以引用之方式併入本文中。然而，若本申請案中之一用語與所併入參考文獻中之一用語相矛盾或衝突，則來自本申請案之用語優先於來自所併入參考文獻之衝突的用語。
儘管已闡述了特定實施例，然而本申請人或熟習此項技術者可能會想到目前未預見或可能未預見的替代、修改、變型、改進及實質等效形式。因此，所提出申請之且可能被修改之隨附申請專利範圍旨在涵蓋所有該等替代、修改、變型、改進及實質等效形式。
無
下圖係為例示性實施例，其被提供來例示本揭露。該等圖係對實施例進行例示，其不旨在將根據本揭露製成之裝置限制於本文所述之材料、條件或製程參數。
第1圖係為實例7之介電常數與填料體積之關係之曲線圖。
第2圖係為實例8之介電常數與填料體積之關係之曲線圖。

Claims (20)

  1. 一種可熔融加工之熱塑性複合物，包含：熱塑性聚合物；介電填料，具有一多模態粒徑分佈；其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之至少七倍；其中該介電填料包含二氧化矽；其中該第一模式之該峰及該第二模式之該峰係基於微米；以及流改質劑。
  2. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該熱塑性複合物具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於5之一介電常數以及在500百萬赫茲至10十億赫茲下小於或等於0.007之一介電損耗。
  3. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該熱塑性聚合物包括聚(芳基)醚酮、聚碸、聚(苯硫醚)、聚(醚醯亞胺)、聚(醯胺醯亞胺)、氟聚合物、聚烯烴或包含上述至少其中之一的組合。
  4. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該熱塑性聚合物包括聚(醚醚酮)、聚乙烯、聚(苯醚)、環烯烴共聚物或包含上述至少其中之一的組合。
  5. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之一總體積計，該熱塑性複合物包含10體積%至90體積%之該熱塑性聚合物。
  6. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該熱塑性聚合物包括液晶聚合物或由液晶聚合物組成。
  7. 如請求項1所述之可熔加工之熱塑性複合物，其中該介電填料包括二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鍶、剛玉、矽灰石、氮化硼、氧化鋁、氮化鋁、碳化矽、氧化鈹、氧化鎂或包含上述至少其中之一的組合。
  8. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該介電填料包括具有一第一平均粒徑之第一複數個顆粒以及具有一第二平均粒徑之第二複數個顆粒；其中該第一平均粒徑對應於該第一模式之該峰，且該第二平均粒徑對應於該第二模式之該峰；且其中該多模態粒徑分佈之該第一模式之該峰係為該多模態粒徑分佈之該第二模式之該峰之10倍至20倍。
  9. 如請求項8所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該等第一複數個顆粒包括二氧化矽，且該等第二複數個顆粒包括二氧化鈦。
  10. 如請求項8所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該等第一複數個顆粒及該等第二複數個顆粒包括二氧化鈦。
  11. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該多模態粒徑分佈係為雙模態的或三模態的。
  12. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該第一模式之該峰係為1微米至10微米，且該第二模式之該峰係為0.01微米至1微米。
  13. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之一總重量計，該熱塑性複合物包含10體積%至90體積%之該介電填料。
  14. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該流改質劑包括陶瓷填料、氟聚合物、倍半矽氧烷或包含上述至少其中之一的組合。
  15. 如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中以該熱塑性複合物之該總體積計，存在0.5體積%至5體積%之量之該流改質劑。
  16. 一種可熔融加工之熱塑性複合物，包含：以該熱塑性複合物之總重量計為10體積%至90體積%之熱塑性聚合物，該熱塑性聚合物包含聚(芳基)醚酮、聚碸、聚(苯硫醚)聚(醚醯亞胺)、聚(醯胺醯亞胺)、氟聚合物、聚烯烴、液晶聚合物或包含上述至少其中之一的組合； 以該熱塑性複合物之總重量計為10體積%至90體積%之介電填料，該介電填料具有一多模態粒徑分佈；其中該多模態粒徑分佈之一第一模式之一峰係為該多模態粒徑分佈之一第二模式之一峰之10倍至20倍；其中該介電填料包含二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鍶、二氧化矽、剛玉、矽灰石、氮化硼、氧化鋁、氮化鋁、碳化矽、氧化鈹、氧化鎂或包含上述至少其中之一的組合；以及以該熱塑性複合物之總體積計為0.5體積%至5體積%之流改質劑；其中該熱塑性複合物具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於5之一介電常數以及在500百萬赫茲至10十億赫茲下小於或等於0.007之一介電損耗。
  17. 一種介電物品，包含如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物，其中該介電物品任選地包含一導電層，該導電層設置於該可熔融加工之熱塑性複合物之至少一側上。
  18. 如請求項17所述之介電物品，其中該介電物品係為一天線。
  19. 一種形成一物品之方法，包含：對如請求項1所述之可熔融加工之熱塑性複合物進行注射成型、擠出或逐層印刷。
  20. 一種可熔融加工之熱塑性複合物，包含：以該熱塑性複合物之總重量計為10體積%至90體積%之熱塑性聚合物，該熱塑性聚合物包含聚苯乙烯、聚(苯醚)或包含上述至少其中之一的組合；以該熱塑性複合物之總重量計為10體積%至90體積%之介電填料，該介電填料具有一多模態粒徑分佈；其中一第一模式之多模態粒徑分佈之一峰係為一第二模式之多模態粒徑分佈之一峰的10至20倍；其中該介電填料包含二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鍶、二氧化矽、剛玉、矽灰石、氮化硼、氧化鋁、氮化鋁、碳化矽、氧化鈹、氧化鎂、二氧化矽或包含上述至少其中之一的組合；以及 以該熱塑性複合物之總體積計為0.5體積%至5體積%之流改質劑；其中該熱塑性複合物具有在500百萬赫茲至10十億赫茲下大於或等於5之一介電常數以及在500百萬赫茲至10十億赫茲下小於或等於0.007之一介電損耗。
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