JPS6221857A - 所定配向の基質を包含する繊維及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （発明の分野） 本発明は、材料をポリッシンク即ち研磨或いは光沢仕上
する（以下単に磨くという）為の、特に半導体ウニ＾を
磨く為に使用する基質として非常に有益な工業製品に関
する。更に詳しくは本発明は、多孔質エラストマを含浸
させて成る繊維質フェルト片或いはシートにして、フェ
ルトを形成している繊維の大部分が製品の磨き面、支承
面、その他の如き作用面として使用される表面に対して
主に横断方向に配向され、それによって、作用面にＩａ
Ｉ接する繊維端部の大部分と、好ましくは繊維の長手方
向軸とが作用面に対して約４５°及び約１３５°の間の
角度を為すフェルトよ構成る微孔質（Ｐｏｒｏｍｅｒｆ
ｃ）　　材料に関する。本発明はそうした新規な製品の
製造方法にもまた関する。

（従来技術の説明） 本発明の製品を使用し得る磨き及びその他の作業の為に
用いられる従来の基質としては、ウレタンの如き微孔質
（Ｍｌｃｒｏｐｏｒｏｕｓ　）エラストマを含浸させた
、ポリエステル繊維の様な繊維から作製された不織フェ
ルト片、或いは不織フェルトのウェブが挙げられる。従
来製品の典型例はＣＯＲＦＡＭ（：ａＩ　ｄｕ　Ｐｏｎ
ｔ　ｄｅ　Ｎｅｍｏｕｒａ社の商標）及び５ＵＢＡ　Ｉ
Ｖ　（Ｒｏｄｅｌ　、　Ｉｎ０社の商標）微孔質材料で
ある。

従来製品に於て、含浸フェルトの繊維は無秩序に配向さ
れてはいるが、全体的にはフェルトウェブの主表面に対
して平行であるものが大多数である。従来の微孔質材料
の製造に使用されたフェルトウェブは、ウェブに於て繊
維の三次元的な無秩序配向を実現しようとする努力の下
に、挿込み（ニードリング）を含む周知の技法によって
製造された。而しながら、実際上はそうした三次元的無
秩序配向は実現されることはめったになく、殆どの繊維
はウェブの主表面の平面に全体的に平行に整列してしま
う。

従来の微孔質磨き用パラＦでは、バラＦを一体に保持し
且つ軟質二うストマ糸成分を支持する繊維は磨き作用に
は殆ど役立たず、逆に使用済みの磨き用スラリ、磨き作
用等に於て除去された製品の細い粒子等を捕捉すること
によって磨き作用を妨害及び阻止しがちである。繊維は
、パッド表面に於ては、有効な磨き成分である、微孔質
エラストマの大部分を工作物から遮断する。繊維の側面
部は効果的な磨き作用を果さない。

従来の磨き用パッドは、パッド表面の繊維が、磨くべき
製品の表面に実際上引掻き傷を残す恐れのある異物を捕
捉した時、しばしばパッドの厚さの１０％以下が使用さ
れた時点に於て、交換されねはならない。磨き用に使用
される微孔質エラストマの表面は一種の「ポンプ作用」
を持つ。微孔質バッドの表面における或いはその近くの
細孔にその周回からかかる通過する工作物の圧力が細孔
を圧縮し、使用済の磨き用スラリ及び不純物がバラドの
回転に伴って吐き出される。次いで細孔法拡開しそして
新しい磨き用スラリか充満される。

しかし、従来のバンドの細孔は、目詰シしやすく、そう
なるとパッドを硬化しそして！集した或いは弱体になっ
た水平状繊維の束に二って非柔軟領域が発現する。そう
なると、パッドの柔軟性は低減され、ポンプ作用が抑制
される。

本発明は特に磨き用基質として使用される場合に於て、
従来の微孔質材料に係る欠点を解消し、そして従来の微
孔質材料を上回る有意翰な改良を果すものである。

明細書中、例えば「繊維端部が作用面に隣接している場
所に於て」における「１ｉｌＩ接」とは、繊維端部が作
用面或いはその僅かに上方か或いは下方にある事を意味
する。

同じく、「主に横断方向に」とは所定の表面に対し約４
５°から約１３５°の角度を為す事を意味する。

そして「作用面コとは、磨き用表面、負荷支承表面その
他の如く、工作物に接触する表面とじて作用する本発明
製品の表面を意味する。

（発明の概要） 本発明は一つの局面に於て、微孔質エラストマを含浸さ
せた繊維のフェルトシートにして、作用面と、作用面に
接続する側面と、側面対に接続する支持表面とを有し、
作用面に隣接する繊維端部の大部分が作用面に対して約
４！５°から約１３！５°の間の角度を為すよう大部分
の繊維が作用表面に対して主に横断方向に配向されるフ
ェルトシートによって特徴付けられる微孔質製品に関す
る。

本発明は、別の局面に於て、以下に述べる段階即ち大部
分の繊維が所定の配向を為す横配列された繊維から成る
フェルトシートを形成し、フェルトシートに微孔質エラ
ストマを含浸させる段階、エラストマを含浸させたフェ
ルトシートを巻回する事によって予備成形物を作製する
段階、そして予備成形物を繊維の大部分が切断面即ち作
用面を形成する切断面に対して主に横断方向に配向する
様にして切断する段階によって特徴付けられる製品の製
造方法に関している。

本発明はまた別の局面に於て、微孔質製品及びその８ｍ
方法に関し、そこでは支持ウェブ中の大部分の繊維は、
剪断パイル織カーペット製造に使用される如き従来のカ
ーペット製造技法或いは植毛として知られる様な技法に
よって、ウェブの作用面に対して主に横断方向に配向さ
れ、次いで微孔質エラストマが含浸されそして硬化せし
められる。

本発明の微孔質材料における、主に横断方向に配列され
強化用繊維の、作用面に講接し、またそこから僅かに伸
延する、端部は、磨きにＭ影響を与える傾向を持つだけ
の単なる強化用構造体では無く、有効な磨き成分となる
。繊維は全体として、使用済のスラリ粒子或いは他の不
純物を捕えない。

更に、その様な繊維の端部、即ち先端は均一に磨耗し且
つ繊維状のフェルトに於て目詰シしない。

と言うのはそれらは小さく、使用時にパッドから容易に
除去されるからである。その結果、エラストマの新しい
磨き用表面が実質上連続的に露呈する。

一群の或いは−続きのパッドを、それらの作用面が実質
上同一平面となる様にして結合する事によってラミネー
ト（成層）製品を形成した場合は、接着剤層も又大部分
の繊維と同様、作用面に対して主に横断方向に且つ好ま
しくは実質上作用面に対して直角を為す。こうして、好
ましくはフェルト層に含浸させる為に用いたと同一のエ
ラストマから成る接着剤も又、有益な磨き用機能を果し
、そして磨かれるべき表面を払拭する。

本発明の微孔質製品は、それ自体を磨きパッドとして使
用する為にも或いは半導体ウェハ、シリコンウェハ、ク
リスタル、ガラス、セラミック、高分子プラスチック材
料、全編、石その他の表面の為の所望の表面仕上げを提
供するべく、磨き用スラリか使用される磨き作業でのウ
ェブとして使用する為にも非常に良く適している。本発
明は多くの別の分野使用されうる。それには例えば支承
体或いは支承表面、シール及びガスケット、革砥ぎディ
スク、バフ車、絞ヤ機、スクラバー、ブレーキ及び掴み
パッド、印刷ローラ及び印刷ローラカバー、ヒラキイビ
ッカ（ｈｉｃｋｅｙ　ｐｉｃｋｅｒｓ　）、インパクト
カーテン（１ｎｘＰａｃｉ　ｃｕｒｔａｌｎｓ　）　％
履き物及び他の衣類、特に防水性、通気性品目が含まれ
る。従って、本発明は磨き用途の使用を開示するもので
あるが、これは例示上の目的の為だけのものであって、
そうした用途に限定されるものでは無い。

（好ましい実施例の説明） 図面を参照して詳しく説明する。同じ数字は同じ要素を
表わす。第１図、２図、６図及び７図には、本発明に従
って製造された製品１０が示される。第１図には、接着
剤５２によって側方に位置する同様の製品１０′及び１
０′に接合された製品１０が例示される。

第１図、２図及び７図に示される様な製品１゜は作業表
面１２を有している。製品１０′及び１０′は夫々作業
表面１２′及び１２′を有している（第１図参照）。

微孔質製品１０は、２つの主要成分、即ち、繊維質フェ
ルトウェブ或いはマット１４（第５図、４図及び５図に
最も良く示される）にして、フェルトを構成する繊維の
大部分が以下に述べる様に′して特定の方向に配向され
たマット１４と、フェルト或いはマット１４に含浸させ
る多孔質エラストマ５２とを有する。繊維の大部分は、
作業表面１２を形成することになる方向に対して主に横
断方向に配向される。

第２図は製品１０の一部分だけの拡大図であって、多孔
質エラストマ３２を含浸させた繊維の全般的な配向を示
している。全体を１６で示される大部分の繊維は作用面
１２に対して主に横断方向に配向され、作用面に隣接す
る繊維の端部１８、従って一般には繊維の長手方向軸は
、作用面に対して約４５°（斜向された繊維１７によっ
て代表される）から約１３５°（斜向された繊維１９に
よって代表される）の間の角度を為す。好ましくは、製
品が磨き用パッド或いは基質として使用される場合は、
繊維は実質上作用面１２に対して直角を為す。無秩序に
配向された全体的に作用面に平行な繊維２２及び反対方
向に斜向された繊維２４と２６とは、製品１０を作るの
に使用する含浸させたウェブにおけるウェブを一体に保
持する為に必要な他の繊維の配向を代表している。研磨
粒子を繊維内に組入れることが出来る。

以下に例示する実施例に於てはポリエステル繊維が使用
されるが、本発明の多孔質材料の為の不織のウェブを作
成する為に種々の型式の天然及び合成繊維を使用し得る
。

エラストマの調製、繊維の類型、或いはウェブにエラス
トマを含浸させることに関してではなく、本発明の特徴
は、本発明に基く製品の製造の為の含浸させたフェルト
ウェブにおける、繊維の特定の配向に在る。

第５図及び６図は、前述で説明した如く整列した繊維を
有するフェルトウェブ１４であって適切なエラストマを
含浸させた後のフェルトウェブ１４を例示する。その後
、第５図及び７図に最も良く示される様に、含浸された
ウェブは複数のストリップ２７を形成するべく横断方向
に切断される。次に、ストリップはウェブにおける切口
２８（第５図参照）を形成する為の直線に沿ってウェブ
から切取られる。切取られたストリップ２７の末端３０
（第７図参照）は、フェルトウェブの切口２８と合致す
る。かくして、含浸させたフェルトウェブを横断方向に
切断し、そしてそれを横断方向の切口が作用面１２を形
成する様に配向する事によって本発明の微孔質製品１０
の一つの基本的実施例が形成される。作用面が表面３１
として一般的に代表される従来製品とは異り、本発明の
表面３１は作用面では無く側面を表す。

本発明に従う基本的製品１０は、含浸させたフェルトウ
ェブの単一片の厚さに相当する幅（第７図に於てＷで示
す）を有し得るが、複数の製品１０をラミネートして各
製品の作用面が実質上同一延長表面を為す様にすること
が好ましい。こうした構成は第１図に最も良く例示され
、そこではラミネートされた製品５０は作用面に隣接し
またそこから僅かに伸延する端部５４を有する接着剤５
２によって夫々の側縁５１．３１′及び３１′に沿って
互いに重畳された製品１０　、’１０’及び１０′で構
成されている。端部５４は、繊維１６の端部１８が為す
と同様の有効な磨き機能を果す。

接層剤５２はフェルトに含浸する多孔質エラストマ３２
となじむ即ち適合性のよいエラストマ系接着剤でなけれ
ばならない。本発明に従う、代表的なラミネート製品５
０を製作する為に、基本製品１０の幾つかが互いにラミ
ネートされ、次いでラミネートされた製品が、作用面１
２が磨き表面、支持表面その他として使用される限シに
於て所望の形状に裁断、即ち加工される。

第８図は本発明のラミネート製品５０で形成して成る磨
き用ディスクの幾つかの具体例の正面図である。第８図
人からＦまでの各々に於て、数字１０はストリップとし
て形成された本発明の製品を示し、一方数字５２は、製
品１０のストリップを互いに接着する為の接着剤を示す
。

こうした構成の任意の組合わせ或いは任意の、即ち他の
構成のラミネート製品を、大部分の繊維が製品１０のそ
してラミネート製品５０の作用面に対して、主に横断方
向に配向される限シに於て使用し得る事が明らかである
。製品１０或いはラミネート製品５０の作用面は、効率
的なスラリ流れ及びスラリ分布を容易とする様型押し、
溝付け、分割化、エンボス加工、穿孔、削シ取シ、分離
その他の方式で処理されつる。

以下に述べるものは本発明を具体的に例示するものであ
る。但し、本発明を限定するものではない。

（例　１） 長さ約４８１の１５デニール繊維を９部、そして同じ長
さの２２５デニール繊維を１部の割合で組合わせる事に
よって、ポリエチレンテレフタレート製の７エルトシー
トが製造された。繊維はローラーカード機に於て開繊さ
れそして混合された。

混合された繊維は、従来的な方法に於てカード処理（＜
シけず）処理）されそして交差重ねされて繊維があらく
絡みあった層状のウェブとされた。

ウェブは刺込み機（ニードルパンチング機）に給送され
、そこで先ず片側が、そして次に反対側が５１り 刺込み密度が約５２０パンチ／ｃｄになる迄各々の側が
８回、合計１６回、刺込み機を通して刺縫いされた。

ウレタンエラストマ系含浸用溶液が以下の如く調製され
た。７五５部の１０００分子量のポリテトラメチレンエ
ーテルグリコールが、それと６４部のトリレン−２，４
−ジイソシアネートと混合しそして９０℃で３時間加熱
する事によって二ｆｆ１ｆｆｉ合された。生成し九二量
体がその６４部と１部４部のメチレンビス（４−フェニ
ルイソシアネート）とを混合しそして８０°Ｃで１時間
加熱することによってキャップされた。キャップされた
二量体、つまジイソシアネート末端基を持つ初基重合体
が、２０％溶液を形成するべく十分な量のＮ、Ｎ−ジメ
チルホルムアミド（今後ＤＭＦと称する）に溶解された
。これとは別に、ヒドラジン水和物の２０％溶液が同じ
溶剤を使用して調製された。２つの溶液が、２０％のエ
ラストマ溶液を形成するべく一緒に混合された。溶液は
ＤＭＦでもってウレタン含有量が約９０％となる様希釈
された。ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）が９．０％溶液を作
るに十分な量のＤＭＰに溶解された。８５％のポリウレ
タン溶液及び１５％のポリ塩化ビニル溶液から成るエラ
ストマブレンド溶液が作成された。

ウェブが上記エラストマの９．０％ブレンＶ溶液に２工
８°Ｃで浸漬され、それによって実質的に溶液を含浸さ
せた。エラストマは、含浸させたウェブを２五８℃の水
中で浸漬し、エラストマがウェブ全体に渡って凝固され
る迄そのままウェブを保持スる事によって、ウェブの密
な繊維構造全域に渡って一様に凝固された。含浸させた
ウェブは、次に実質上溶媒が無くなる迄水洗され、そし
て後乾燥された。乾燥された微孔質ウェブは肉厚が約α
５αであった。

カード処理及び交差重ねによって、繊維の主たる配向は
ウェブの加工方向に対して横断方向とされた。次にウェ
ブは加工方向に沿って幅およそ２．５４ｃＩｔのストリ
ップに裁断され、従って主たる繊維配向はストリップの
切口に対して主に横断方向となシ、これが作用面を形成
した。

含浸させたウェブのストリップを互いに接着する為の接
着剤が、接着剤溶液の濃度が約２５％に増大される事を
除き、ウレタンエラストマヲ調製したと同じ材料及び方
法を使用して調製された。

接着剤のほぼ（１０２５ｃｍの塗膜がス）　ＩＪツブの
主表面上に塗布された。接着剤で被覆されたス）　ＩＪ
ツブは１次いで直径約５６６ＩＭに達する迄渦巻状に巻
回された。渦巻体は十分に締付けて巻かれたので、スト
リップのｍｓ接する表面が互いに完全に押圧されそして
少量の接着剤が界面から圧搾された。

接着剤が硬化する間、渦巻体は任意の適切な手段、例え
ばガラス繊維強化接着テープの周囲巻帯或いはスチール
製バンドストラップによって然るべく保持されうる。

次に、渦巻体は良好に通気された炉に於て１２０℃で６
時間加熱（ベーキング）することによって硬化された。

硬化した後、渦巻体は加圧巻帯を取外す前に冷却されそ
して２４時間熟成された。

、　渦巻体を肉厚０．２５ＣＩｌの薄肉シートに薄切）
する事によって、磨き用パッドがｍ春休から調製された
。バラＦは第８図Ｃに例示される外観を有する。

薄切シされたパッドはストラスバーブ６ＣＡ研磨機に装
着され、シリコンウニへの予ｉ磨きに使用された。パラ
Ｆは従来の標準対照パッドよシも２０％から６０％迅速
に材料を除去しうる事が分った。ウニへの表面特性及び
平担度は優秀であった。

（例　２） 含浸させたフェルトウェブが例１と同じ様式に於て＃製
され、そして同様にＩＩＩＭＩ　２．５４　ｃｍのスト
リップに裁断された。

ストリップは長さ１ｍに切断された。次いで各切断物の
主表面は例１と同じ方法によって接着剤で被覆された。

次に、およそ２Ω０の被覆流ストリッグは枠組プレス機
に面同志向い合わせに装置され、そして各々のストリッ
プの表面ｄｆｌｉのストリップの表面と完全に且つ密着
状態とするに十分な圧力がかけられた。集合体全体は次
に熱風炉に１１０℃で６時間置かれた。冷却した後、ラ
ミネート（成層）製品がプレス機から取出される。

＠８図の人或いｆｉＢに概略示される外観を有するバン
ドが・ラミネート製品からＮｖＪシされそして例１と同
じ方法で研磨機に装着された。性能において、このパッ
ドは例１のパッドよシも幾分優れていることが判明した
。例１及び例２のパッドは成層の仕方を除いて同一であ
るから、上記改善は磨くべきウニ八に対する接着剤ライ
ンの配向に基くものと思われる。

例１のパラＦに於て、層同志間の接着剤ラインは実質上
円周状である。パッドが研磨機においてウェハ上で回転
するにつれ、接着剤ラインは運動方向から数度以内に於
てウニへで移動する。他方、例２の接着剤ラインは真直
ぐて且つパッドの一つの弦に関して平行である。磨かれ
た、即ちラップ仕上げされた例２のパッド下の工作物は
、従って、接着剤のラインとあらゆる角度で交差する。

この効果は本発明の繊維パッドの性能を一層高めるもの
と思われる。

（例　５） この例では垂直に配向された繊維の単一ウェブから単一
のパッドが作製された。

主に横断方向のｍｓが水平な作用面に対して垂直に配向
されているウェブをＨＨする為に剪断パイル織カーペッ
トの製造に使用されると同様のカーペット製造技術が、
使用された。

この例の為に、２５９！２１／ｒｉｌのポリエステルｍ
ｍｍを１１４．５／の軽量のポリエステルスクリムの片
面に刺込心こと（ニードルパンチング）によって、繊維
が垂直に配向された強化シートが作製された。使用され
た繊維は、５．８ｃＩｎ長の２．２デニールけん縮ステ
ーブルであった。刺込みによって、フェルト繊維の主た
る配向が垂直方向の絡み合ったフェルトがスクリムの片
面に創出された。

繊維基質の全肉厚はＣＬ１７８αであった。

ＤＭＦに１６爪ｍ％のニステン５７０７（ポリウレタン
に対するビー、エフ、グツＦリッチ社の商標）を溶解さ
せることによって多孔質結合剤溶液が調製された。前述
の例と同様、ウェブ繊維は結合剤溶液が含浸され、水中
で凝固され、洗浄されそして乾燥された。

この時点での材料の肉厚は約ＣＬ１６５ｃｒｎであった
。材料は次に凝固中に形成された０、０２５ａ＋＋厚の
「スキン」を除去する為に頂面がパフがけされた。製造
品は磨き用パッドに裁断され、そして裏側（繊維状）が
接層剤４４２（ミネソタｖイニング社の商標）の如き両
面粘着テープを使用して磨き機プラテンに被着された。

この例のパッドの除去割合は例２のそれを幾分下回った
が、それでも従来の対照パッドをはるかに上回った。し
かしながら、例５のパッドは製造が比較的簡単且つ安価
であシ、従って経済上の実用性がある。

以上実施例に基き説明したが本発明の内で多くの変更を
為し得る事を銘記されたい。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明に従う重畳された製品の、中央部、端
部及び底部を破除した拡大部分断面図。 第２図は、第１図の一部分を更に拡大した部分断面図。 第３図は、本発明の為の基質の作製に使用される、巻い
たフェルトウェブの正面図。 第４図は、第５図に例示される巻いたフェルトウェブの
平面図。 第５図は、多孔質エジストマを含浸させた後における、
第３図及び４図のフェルトウェブの一部分の拡大平面図
であシ、含浸させたフェルトウェブのフェルト繊維の方
向及び裁断を例示している。 第６図は、第５図を線６−６で切断した、含浸させたウ
ェブの横断面図。 第７図は、第５図のウェブから裁断された一つのストリ
ップの斜視図。 第８図人からＦは、本発明に従う重畳された製品を使用
する、磨き用パッドに賦形されたディスクの種々の具体
例の平面図、である。 図中、主な部分の名称は以下の通夛である。 １２：作用面 １４：フェルトウェブ ２７：ストリップ ２８：切口 ”、”’　ｐ３１’　：側紛 ３２：多孔質エジストマ ５２：重畳された製品

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、繊維製フェルトシートより成る、微孔質エラストマ
   を含浸させた作用面を持つ微孔質製品にして、大部分の
   繊維が作用面に対して主に横断方向に配向され、従つて
   、作用面に隣接する繊維端部の大部分が作用面に対して
   約４５°から約１３５°の間の角度を為している製品。 ２、繊維は作用面に対して実質上交差している特許請求
   の範囲第１項記載の微孔質製品。 ３、エラストマはポリウレタンから成りそして繊維はポ
   リエステルから成る、特許請求の範囲第２項記載の微孔
   質製品。 ４、エラストマはポリウレタンから成りそして繊維はポ
   リエステルから成る特許請求の範囲第１項記載の微孔質
   製品。 ５、作用面に対して主に横断方向に配向された繊維が製
   品の肉厚全体に渡つて実質的に一様に分布している特許
   請求の範囲第１項記載の微孔質製品。 ６、繊維中に研磨粒子を組込んでなる特許請求の範囲第
   １項記載の微孔質製品。 ７、複数の微孔質製品が互いに接着され且つ配向されて
   成るラミネート製品にして、隣り合う製品の作用面は実
   質的に同一表面であるラミネート製品。 ８、エラストマはポリウレタンから成りそして繊維はポ
   リエステルから成る特許請求の範囲第７項記載のラミネ
   ート製品。 ９、微孔質製品のポリウレタンとなじむエラストマ系接
   着剤によつて微孔質製品が互いに結合されて成る、特許
   請求の範囲第８項記載のラミネート製品。 １０、微孔質製品のポリウレタンと同一のポリウレタン
   によつて微孔質製品が互いに結合されて成る、特許請求
   の範囲第８項記載のラミネート製品。 １１、製品を製造する為の方法にして、予備成形物を形
   成している繊維の大部分を、予備成形物の作用面に対し
   て主に横断方向に配向する段階と、予備成形物に微孔質
   エラストマを含浸させる段階と、そしてエラストマを硬
   化せしめる段階、とによつて成る方法。 １２、製品の製造方法にして、大部分の繊維が所定の配
   向を提供するべく配列構成された繊維製フェルトシート
   を形成し、該フェルトシートに微孔質エラストマを含浸
   させ、そしてエラストマを含浸させたフェルトシートを
   硬化させ、それによつて予備成形物を作製する段階と、 予備成形物を大部分の繊維が切断面即ち作用面を形成す
   る切断面に対して主に横断方向に配向される様にして切
   断し、それによつて所定の配向を作用面に隣接する大部
   分の繊維の端部が作用面に関して約４５°と約１３５°
   との間の角度を為すものとする段階、とを包含する製造
   方法。 １３、複数の切断された製品を隣り合う製品の作用面が
   実質的に同一表面である様にして互いに結合することに
   よつて、ラミネートされた製品を形成することを更に包
   含する特許請求の範囲第１２項記載の製造方法。