JPS6128493A - ハロゲン化炭化水素の分解方法 - Google Patents
ハロゲン化炭化水素の分解方法Info
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- JPS6128493A JPS6128493A JP59150816A JP15081684A JPS6128493A JP S6128493 A JPS6128493 A JP S6128493A JP 59150816 A JP59150816 A JP 59150816A JP 15081684 A JP15081684 A JP 15081684A JP S6128493 A JPS6128493 A JP S6128493A
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- Japan
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- halogenated hydrocarbon
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（発明の技術分野）
本発明はハロゲン化炭化水素の分解方法に関するもので
ある。更に詳しくは、固体電解質隔膜に多孔性膜状電極
触媒層を設けた電解装置を用いて、直接電解することに
より水中に微量に存在するハロゲン化炭化水素を分解す
る方法に関するものである。
ある。更に詳しくは、固体電解質隔膜に多孔性膜状電極
触媒層を設けた電解装置を用いて、直接電解することに
より水中に微量に存在するハロゲン化炭化水素を分解す
る方法に関するものである。
（従来の技術及び問題点）
近年水道水の滅菌処理として塩素や次亜塩素酸ソーダ等
の塩素系薬剤による処理が広く行われている。その過程
で、天然水に含有するフミン質等が原因となって多くの
ハロゲン化炭化水素を主とする有機塩素化合物が生成す
ることは古くから知られており、クロロフェノール類の
□ 他、クロロホルム、ブロモジクロロメタン、クロロジブ
ロモメタン、ブロモホルム等のトリハロメタンやまれに
はトリクロルエチレン、テトラクロルエチレン、 １
，１．１− トリクロルエタン。
の塩素系薬剤による処理が広く行われている。その過程
で、天然水に含有するフミン質等が原因となって多くの
ハロゲン化炭化水素を主とする有機塩素化合物が生成す
ることは古くから知られており、クロロフェノール類の
□ 他、クロロホルム、ブロモジクロロメタン、クロロジブ
ロモメタン、ブロモホルム等のトリハロメタンやまれに
はトリクロルエチレン、テトラクロルエチレン、 １
，１．１− トリクロルエタン。
四塩化炭素等を含有することが報告されている。
特にトリハロメタンの発癌性の疑いが報告されて社会的
に問題となり、これらハロゲン化炭化水素の分解除去乃
至生成防止に関して種々の研究が行われている。
に問題となり、これらハロゲン化炭化水素の分解除去乃
至生成防止に関して種々の研究が行われている。
（発明の目的）
本発明者らは、かかる状況に鑑み、水中に微量に存在す
るハロゲン化炭化水素を比較的容易に分解することを目
的として鋭意検討を行った。
るハロゲン化炭化水素を比較的容易に分解することを目
的として鋭意検討を行った。
その結果、ある種の電解方法を用いれば、上記目的を十
分達成し得ることを見出し、本発明を完成するに至った
ものである。
分達成し得ることを見出し、本発明を完成するに至った
ものである。
（発明の構成）
本発明は陽極室と陰極室を区画する固体電解質隔膜の両
面に、夫々多孔性膜状電極触媒層を設けて該触ｔｓＷを
各集電体と結合せしめた電解槽を使用し、ハロゲン化炭
化水素を微量に含む水を電解することを特徴とするハロ
ゲン化炭化水素の分解方法である。
面に、夫々多孔性膜状電極触媒層を設けて該触ｔｓＷを
各集電体と結合せしめた電解槽を使用し、ハロゲン化炭
化水素を微量に含む水を電解することを特徴とするハロ
ゲン化炭化水素の分解方法である。
本発明の電気分解において、陽極では酸化反応が進行し
、最終的には二酸化炭素とハロゲン化水素となり、陰極
では還元反応が進行し、最終的にはメタンとハロゲン化
水素になるものと考えられる。
、最終的には二酸化炭素とハロゲン化水素となり、陰極
では還元反応が進行し、最終的にはメタンとハロゲン化
水素になるものと考えられる。
本発明の電解槽形式としては隔膜式が有効であり、隔膜
材料として固体電解質である有機乃至無機イオン交換膜
が有利に用いられる。
材料として固体電解質である有機乃至無機イオン交換膜
が有利に用いられる。
固体電解質隔膜の両面に、夫々多孔性膜状電極触媒層を
熱圧着して結合することにより、電極触媒層で直接電解
が可能となり、外部から支持電解質を供給しな（でよい
。
熱圧着して結合することにより、電極触媒層で直接電解
が可能となり、外部から支持電解質を供給しな（でよい
。
これに反して、アスベスト隔膜、ｍ製隔膜。
多孔質ポリテトラフルオロエチレン隔膜等の固体電解質
としての作用をもたない素材を隔膜材料として使用する
場合には、支持電解質の添加が必要であり、処理対象の
水を汚染させることになる。例えば、水道水の処理に用
いる場合には、飲料用に適さな（なる。
としての作用をもたない素材を隔膜材料として使用する
場合には、支持電解質の添加が必要であり、処理対象の
水を汚染させることになる。例えば、水道水の処理に用
いる場合には、飲料用に適さな（なる。
本発明に用いられる固体電解質隔膜電解法は、大電流低
電圧で運転できるため、ガスリフトによる液循環が可能
となり、電極触媒層へのハロゲン化炭化水素の到達時間
が速く、従ってその分解速度が著しく速くなる。また、
ガスリフトは同時にエアレーション効果もあるので、ハ
ロゲン化炭化水素やその分解生成物の揮散速度も速くな
る。それ故、数＋１）ｌ）ｌのハロゲン化炭化水素を含
む水の処理に適用することができる。
電圧で運転できるため、ガスリフトによる液循環が可能
となり、電極触媒層へのハロゲン化炭化水素の到達時間
が速く、従ってその分解速度が著しく速くなる。また、
ガスリフトは同時にエアレーション効果もあるので、ハ
ロゲン化炭化水素やその分解生成物の揮散速度も速くな
る。それ故、数＋１）ｌ）ｌのハロゲン化炭化水素を含
む水の処理に適用することができる。
これに対して、通常のイオン交換膜電槽では、処理対象
水の電導度を上げるために支持電解質を添加せねばなら
ず、対象の水を汚染させることになる。また、支持電解
質を少量添加しても電流は数ミリアンペア程度しか流せ
ず、ガスリフトによる水の循環が期待できないので、ハ
ロゲン化炭化水素と電極との接触は遅くなり、分解速度
が大幅に遅いものとなる。
水の電導度を上げるために支持電解質を添加せねばなら
ず、対象の水を汚染させることになる。また、支持電解
質を少量添加しても電流は数ミリアンペア程度しか流せ
ず、ガスリフトによる水の循環が期待できないので、ハ
ロゲン化炭化水素と電極との接触は遅くなり、分解速度
が大幅に遅いものとなる。
本発明の固体電解質隔膜１用いられる有機イオン交換膜
としては、耐蝕性や寿命の点からパーフルオロカーボン
のスルホン酸型イオン交換膜が望ましく用いられる。
としては、耐蝕性や寿命の点からパーフルオロカーボン
のスルホン酸型イオン交換膜が望ましく用いられる。
無機イオン交換膜としては、リン酸ジルコニウム、タン
グステン酸ジルコニウム、モリブデン酸アンモニウム、
モリブデン酸ジルコニウム。
グステン酸ジルコニウム、モリブデン酸アンモニウム、
モリブデン酸ジルコニウム。
アルミノケイ酸塩、ポリアンチモン酸等を用いることが
できる。これらの粉末を１〜５０μの所定の粒度範囲に
調製し、１０〜５０重量％の含弗素重合体粉末を所望に
より混合する。１０重量％未満では成形性が悪くなり、
５０重量％を超えると親水性が失われる。よく混合した
後、温度２５Ｇ〜ｌｌ５（１’ｒ’！ ｒＸ＋＋
１．りｎ１ａｙ ／ 、Ｊ ／＞ ／Ａ ＆ ＡＴ
） ？＋ ｍ −７＋。
できる。これらの粉末を１〜５０μの所定の粒度範囲に
調製し、１０〜５０重量％の含弗素重合体粉末を所望に
より混合する。１０重量％未満では成形性が悪くなり、
５０重量％を超えると親水性が失われる。よく混合した
後、温度２５Ｇ〜ｌｌ５（１’ｒ’！ ｒＸ＋＋
１．りｎ１ａｙ ／ 、Ｊ ／＞ ／Ａ ＆ ＡＴ
） ？＋ ｍ −７＋。
スにより熱圧成形し、１００〜５００μの厚さ、好まし
くは２００〜４００μの厚さとする。
くは２００〜４００μの厚さとする。
本発明の多孔質性膜状電極触媒層は電極活性成分に含弗
素重合体等を所望により混合し、熱圧成形により膜状に
して用いられる。
素重合体等を所望により混合し、熱圧成形により膜状に
して用いられる。
電極活性成分としては、陽極には例えばルテニウム、白
金、パラジウム、イリジウム、ロジウム、コバルト或い
はこれらの酸化物等、陰極には例えばニッケル、コバル
ト、鉄、ルテニウム、レニウム、白金、ロジウム、パラ
ジウム。
金、パラジウム、イリジウム、ロジウム、コバルト或い
はこれらの酸化物等、陰極には例えばニッケル、コバル
ト、鉄、ルテニウム、レニウム、白金、ロジウム、パラ
ジウム。
オスミウム、イリジウム、バナジウム或いはこれらの酸
化物等を夫々１種或いは２種以上を適宜選択して用いる
ことができる。
化物等を夫々１種或いは２種以上を適宜選択して用いる
ことができる。
これらは使用に先立って調製するのが好ましい。例えば
、ルテニウムとイリジウムの酸化物より成る電極活性成
分を得るには、所望の重量比に混合した両者の塩化物に
過剰の硝酸ナトリウム又は同等のアルカリ金属塩を添加
し、シリカ皿中で５００〜６００℃、約４時間融解する
。残°留物は洗浄除去するーＳられた酸イト物は１０．
！’ｌｌ’１μの所望の粒度範囲に調製する。この熱分
解酸化物に１０〜５０重量％の含弗素重合体を混合する
。
、ルテニウムとイリジウムの酸化物より成る電極活性成
分を得るには、所望の重量比に混合した両者の塩化物に
過剰の硝酸ナトリウム又は同等のアルカリ金属塩を添加
し、シリカ皿中で５００〜６００℃、約４時間融解する
。残°留物は洗浄除去するーＳられた酸イト物は１０．
！’ｌｌ’１μの所望の粒度範囲に調製する。この熱分
解酸化物に１０〜５０重量％の含弗素重合体を混合する
。
１０重量％未満では成形性が悪くなり、５０重量％を超
えると親水性が失われる。よく混合した後、温度２５０
〜３５０℃、１〜２０均／ｃｊＧの所望の条件で熱プレ
スによりフィルム状に成形する。
えると親水性が失われる。よく混合した後、温度２５０
〜３５０℃、１〜２０均／ｃｊＧの所望の条件で熱プレ
スによりフィルム状に成形する。
該フィルムを前記固体電解質隔膜の所定の面に重ね、熱
プレスにより温度２５０〜３５０℃で１〜２０ｋｇ ／
ａｄ Ｑの条件で加熱圧着させて一体化し、一部膜面
に埋め込むようにするのが望ましい。
プレスにより温度２５０〜３５０℃で１〜２０ｋｇ ／
ａｄ Ｑの条件で加熱圧着させて一体化し、一部膜面
に埋め込むようにするのが望ましい。
該ガス、液透過性の触媒層を設けた固体電解質隔膜は、
通電するためにスプリングやねじを用いて集電体と密着
させ、フレームや押え板で両者を押しつける等の方法に
より組立てられる。
通電するためにスプリングやねじを用いて集電体と密着
させ、フレームや押え板で両者を押しつける等の方法に
より組立てられる。
集電体には微細な金網、パンチングメタル又はエキスバ
ンドメタル等が用いられる。構成材質としては、例えば
陽極側には、チタン、タンタル、ニオブ、ジルコニウム
等のバルブ金属の表面に白金族金属及びその合金、白金
族酸化物及びその混合物等を被覆したものが用いられ、
陰極側にはニッケル又はステンレス、鉄にニッケルめっ
きしたもの等が用いられる。
ンドメタル等が用いられる。構成材質としては、例えば
陽極側には、チタン、タンタル、ニオブ、ジルコニウム
等のバルブ金属の表面に白金族金属及びその合金、白金
族酸化物及びその混合物等を被覆したものが用いられ、
陰極側にはニッケル又はステンレス、鉄にニッケルめっ
きしたもの等が用いられる。
以下図面を用いて実施態様を示す。第１図は、本発明の
固体電解質隔膜１の両面に多孔質性膜状電極触媒層２を
設けて、陽極集電体３及び陰極集電体４を結合せしめた
電解槽の隔膜及び電極部を示す概略説明図である。陽極
室及び陰極室に、ハロゲン化炭化水素を含む水を夫々供
給して電解を行うと陽極側の電極触媒層から二酸化炭素
ガスや酸素ガスが、陰極側の電極触媒層からメタンガス
や水素ガスが発生してガスリフトにより液循環を促し、
ハロゲン化炭化水素の電極触媒層への到達時間が速く、
従ってその分解速度が著しく速くなる。
固体電解質隔膜１の両面に多孔質性膜状電極触媒層２を
設けて、陽極集電体３及び陰極集電体４を結合せしめた
電解槽の隔膜及び電極部を示す概略説明図である。陽極
室及び陰極室に、ハロゲン化炭化水素を含む水を夫々供
給して電解を行うと陽極側の電極触媒層から二酸化炭素
ガスや酸素ガスが、陰極側の電極触媒層からメタンガス
や水素ガスが発生してガスリフトにより液循環を促し、
ハロゲン化炭化水素の電極触媒層への到達時間が速く、
従ってその分解速度が著しく速くなる。
次に本発明を実施例により更に詳しく説明する。
実施例１
粒径１０μ未満の粉末状ポリアンチモン酸５．０１とポ
リテトラフルオロエチレン（以下ＰＴＦＥという。）
１．０９を混合したものを熱プレスでプレスして厚さ
３００μのイオン交換膜を作製し、１０Ｘ １０ｃｍの
大きさに切断して固体電解質隔膜とした。
リテトラフルオロエチレン（以下ＰＴＦＥという。）
１．０９を混合したものを熱プレスでプレスして厚さ
３００μのイオン交換膜を作製し、１０Ｘ １０ｃｍの
大きさに切断して固体電解質隔膜とした。
この隔膜の陽極側に１ｄ当り平均粒径が約３０μの酸化
ルテニウム”９＋酸化イリジウム３ｍ＋９を含むＰＴＦ
Ｅ薄膜（ＰＴＦＥ含量３含量３亢隔膜の陰極側に１ｄ当
り平均粒径的３０μの酸化ロジウム４町を含むＰＴＦＥ
薄１！（、ＰＴＦＥ含聞３５重閤％）を熱圧着により結
合せしめてガス、液透過性の該触媒層を設けた固体電解
質隔膜とした。
ルテニウム”９＋酸化イリジウム３ｍ＋９を含むＰＴＦ
Ｅ薄膜（ＰＴＦＥ含量３含量３亢隔膜の陰極側に１ｄ当
り平均粒径的３０μの酸化ロジウム４町を含むＰＴＦＥ
薄１！（、ＰＴＦＥ含聞３５重閤％）を熱圧着により結
合せしめてガス、液透過性の該触媒層を設けた固体電解
質隔膜とした。
集電体として陽極側に酸化イリジウム被覆チタンメツシ
ュ、陰極側にニッケルめっき５ＬＩ８３０４メツシユを
使用した。
ュ、陰極側にニッケルめっき５ＬＩ８３０４メツシユを
使用した。
集電体と電極触媒層を設けた固体電解質隔膜の密着には
、陽極側にチタン製のスプリング。
、陽極側にチタン製のスプリング。
陽極フレーム及び押え板を、陰極側に５ＵＳ３０４製の
陰極フレーム及び押え板を使用した。
陰極フレーム及び押え板を使用した。
陽極室及び陰極室に、０．２ミリモルのクロロホルムを
添加した５００■ｅの蒸溜水を夫々供給して、電流１０
Ａで電解し、発生した酸素ガス、水゛素ガスで夫々液循
環した。摺電圧は２．９■であった。
添加した５００■ｅの蒸溜水を夫々供給して、電流１０
Ａで電解し、発生した酸素ガス、水゛素ガスで夫々液循
環した。摺電圧は２．９■であった。
電解液中のクロロホルム濃度はガスクロマトグラフィー
で測定した。
で測定した。
電解１０分経過後のクロロホルム分解率は陽極側で８０
％，陰極側で９０％に達しており、クロロホルムが非常
に速やかに分解されていることが分る。
％，陰極側で９０％に達しており、クロロホルムが非常
に速やかに分解されていることが分る。
実施例２
大きさｉｏｘ １１０Ｃｌのイオン交換膜［ナフィオン
１２５Ｊ （米国デュポン社製）の両面に、１ｄ当り
平均粒径が約３０μの酸化イリジウム４町を含むＰＴＦ
ＥＩｌｍｌ（ＰＴＦＥ含量３０重量％）を熱圧着により
結合せしめて、ガス、液透過性の該触媒層を設けた隔膜
を作製した。
１２５Ｊ （米国デュポン社製）の両面に、１ｄ当り
平均粒径が約３０μの酸化イリジウム４町を含むＰＴＦ
ＥＩｌｍｌ（ＰＴＦＥ含量３０重量％）を熱圧着により
結合せしめて、ガス、液透過性の該触媒層を設けた隔膜
を作製した。
集電体として、陽極側に白金めつきチタンメツシュ、陰
極側にニッケルメツシュを使用した。
極側にニッケルメツシュを使用した。
集電体と触媒層を設けた固体電解質隔膜の密着は前記実
施例１と同じものを用いた。実施例１と全く同様の操作
で、０．２ミリモルのクロロホルムを添加した５００■
ｅの蒸溜水を陽極室及び陰極室に夫々供給して、電流１
０Ａで電解し、発生ガスリフトで液循環した。摺電圧は
２．３■であった。
施例１と同じものを用いた。実施例１と全く同様の操作
で、０．２ミリモルのクロロホルムを添加した５００■
ｅの蒸溜水を陽極室及び陰極室に夫々供給して、電流１
０Ａで電解し、発生ガスリフトで液循環した。摺電圧は
２．３■であった。
電解液中のクロロホルム濃度は、実施例１と同様にガス
クロマトグラフィーで測定した。
クロマトグラフィーで測定した。
電解１０分経過後のクロロホルム分解率は、陽極側で９
０％、陰極側で９５％に達しており、クロロホルムが非
常に速やかに分解されていることが分る。
０％、陰極側で９５％に達しており、クロロホルムが非
常に速やかに分解されていることが分る。
実施例３
前記実施例２と同様の電解槽を用いて、０．００１ミリ
モルのクロロホルムを添加した５ ００ ｍｌの蒸溜水
を夫々用いた以外は実施例２と全く同様にして、電流２
０Ａで電解した。摺電圧は２．４ｖであった。
モルのクロロホルムを添加した５ ００ ｍｌの蒸溜水
を夫々用いた以外は実施例２と全く同様にして、電流２
０Ａで電解した。摺電圧は２．４ｖであった。
電解３０分経過後の電解液中クロロホルム濃度は陽極側
で０．０００２９ミリモル＃（３５μ５／り、陰極側で
ｏ、ｏｏｏｉａミリモル／Ｒ（２１μ９７１）に達して
おり、分解率に換算すると夫々８５．５％。
で０．０００２９ミリモル＃（３５μ５／り、陰極側で
ｏ、ｏｏｏｉａミリモル／Ｒ（２１μ９７１）に達して
おり、分解率に換算すると夫々８５．５％。
９１．０％であった。
実施例４
前記実施例２と同様の電解槽を用いて０．０１ミリモル
のｉ、１．ｉ−ｔ−リクロルエタンを添加した５００■
ｅの蒸溜水を夫々用いた以外は実施例２と全く同様にし
て、電流２ＯＡで電解した。摺電圧２．４■であった。
のｉ、１．ｉ−ｔ−リクロルエタンを添加した５００■
ｅの蒸溜水を夫々用いた以外は実施例２と全く同様にし
て、電流２ＯＡで電解した。摺電圧２．４■であった。
電解１０分経過後の電解液中１．１．１−トリクロルエ
タン濃度は陽極側で０．００１７ミリモル／β（２２７
μ９／１）、陰極側で０．００１１ミリモル／１ （
１４７μ９／ｐ）に達しており、分解率は夫々９１．５
％、 ９４．５％であった。
タン濃度は陽極側で０．００１７ミリモル／β（２２７
μ９／１）、陰極側で０．００１１ミリモル／１ （
１４７μ９／ｐ）に達しており、分解率は夫々９１．５
％、 ９４．５％であった。
（発明の効果）
本発明の方法によって、固体電解質隔膜の両面に多孔質
性膜状電極触媒層を設けた電解装置を用いて直接電解を
行えば、支持電解質を添加する必要がなく、高電流密度
の印加が可能となるので、対象水を汚染させることなし
に比較的小型の装置で、容易に、含有する微量のハロゲ
ン化炭化水素を速やかに分解することができるので産業
上有用である。
性膜状電極触媒層を設けた電解装置を用いて直接電解を
行えば、支持電解質を添加する必要がなく、高電流密度
の印加が可能となるので、対象水を汚染させることなし
に比較的小型の装置で、容易に、含有する微量のハロゲ
ン化炭化水素を速やかに分解することができるので産業
上有用である。
第１図は本発明に使用される電解槽の隔膜及び電極部を
示す概略説明図である。
示す概略説明図である。
Claims (1)
- 陽極室と陰極室を区画する固体電解質隔膜の両面に、夫
々多孔性膜状電極触媒層を設けて該触媒層を各集電体と
結合せしめた電解槽を使用し、ハロゲン化炭化水素を微
量に含む水を電解することを特徴とするハロゲン化炭化
水素の分解方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59150816A JPS6128493A (ja) | 1984-07-19 | 1984-07-19 | ハロゲン化炭化水素の分解方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59150816A JPS6128493A (ja) | 1984-07-19 | 1984-07-19 | ハロゲン化炭化水素の分解方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6128493A true JPS6128493A (ja) | 1986-02-08 |
| JPS6311073B2 JPS6311073B2 (ja) | 1988-03-11 |
Family
ID=15505037
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59150816A Granted JPS6128493A (ja) | 1984-07-19 | 1984-07-19 | ハロゲン化炭化水素の分解方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6128493A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004016911A (ja) * | 2002-06-14 | 2004-01-22 | Ohbayashi Corp | 有機塩素化合物の処理方法及び装置並びにシステム |
| JP2006150151A (ja) * | 2004-11-25 | 2006-06-15 | Honda Motor Co Ltd | 電解水生成装置の電解槽 |
| US7513980B2 (en) | 2004-11-25 | 2009-04-07 | Honda Motor Co., Ltd. | Electrolytic cell for electrolyzed water generator |
| JP2011527937A (ja) * | 2008-07-15 | 2011-11-10 | インドゥストリエ・デ・ノラ・ソチエタ・ペル・アツィオーニ | 産業廃水の処理法 |
| JP2013039270A (ja) * | 2011-08-18 | 2013-02-28 | Japan Atomic Energy Agency | 塩素化脂肪族炭化水素化合物の脱塩素方法及び脱塩素装置 |
| JP2016040036A (ja) * | 2015-10-06 | 2016-03-24 | 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構 | 塩素化エチレン類の脱塩素方法及び脱塩素装置 |
| JP2021112730A (ja) * | 2020-01-21 | 2021-08-05 | 株式会社バイオレドックス研究所 | 電解水製造装置及びこれを用いる電解水の製造方法 |
| WO2022195708A1 (ja) * | 2021-03-16 | 2022-09-22 | 株式会社バイオレドックス研究所 | 電解水製造装置及びこれを用いる電解水の製造方法 |
-
1984
- 1984-07-19 JP JP59150816A patent/JPS6128493A/ja active Granted
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