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KR101932163B1 - 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 수처리 장치 - Google Patents

과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 수처리 장치 Download PDF

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KR101932163B1
KR101932163B1 KR1020170113887A KR20170113887A KR101932163B1 KR 101932163 B1 KR101932163 B1 KR 101932163B1 KR 1020170113887 A KR1020170113887 A KR 1020170113887A KR 20170113887 A KR20170113887 A KR 20170113887A KR 101932163 B1 KR101932163 B1 KR 101932163B1
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hypochlorous acid
electrolytic
water
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김대원
박규원
김성태
이해돈
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Abstract

본 발명은 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시킬 수 있는 수처리 장치에 관한 것이다. 본 발명의 수처리 장치는 전해질 수용액, 양극 및 음극을 포함하고 과산화수소 및 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 전기분해장치; 및 상기 전기분해장치와 연결되고, 처리수와 상기 전기분해장치에서 발생된 과산화수소 및 차아염소산이온이 반응할 수 있는 반응조로 이루어질 수 있다.

Description

과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 수처리 장치{WATER TREATMENT DEVICE GENERATING HYDROGEN PEROXIDE AND HYPOCHLORITE ION}
본 발명은 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시킬 수 있는 수처리 장치에 관한 것이다.
종래 전기분해장치를 이용한 수처리 분야에서 음극으로 가스확산전극을 사용하여 과산화수소를 생성하는 기술이 공지되어 있다. 또한, 백금으로 이루어진 양극을 이용하는 전기분해장치에서 차아염소산나트륨을 생성하는 기술 역시 공지되어 있다.
한국등록특허 제10-0789325호에서는 물에 소금을 혼합하여 염수를 제조하고, 이를 전기분해하여 차아염소산 성분비가 높은 살균수를 제조하는 방법으로 개시하고 있다.
또한, 한국공개특허 제10-2012-0002189호에서는 3차원 다공성 복극 전극을 이용하여 처리수 내에 함유된 미생물을 살균하는 방법을 개시하면서, 전기분해 과정에서 살균제(예를 들면, 차아염소산 나트륨)을 생성하는 기술을 개시하고 있다.
하지만, 하나의 장치에서 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시킬 수 있는 수처리 장치는 아직 개발되지 않고 있다.
본 발명은 식수, 폐수 또는 선박평형수와 같은 각종 물의 살균처리 또는 수중 유기물질의 산화를 동시에 가능하게 하는 수처리 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다. 이를 위해 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시킬 수 있는 수처리 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 본 발명의 수처리 장치는 복합살균제 발생 장치, 복합산화제를 이용한 유기물 제거 장치 또는 현장형 과산화수소 생산 장치로 활용될 수 있다.
상기한 과제는, 전해질 수용액, 양극 및 음극을 포함하고 과산화수소 및 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 전기분해장치; 및 상기 전기분해장치와 연결되고, 처리수와 상기 전기분해장치에서 발생된 과산화수소 및 차아염소산이온이 반응할 수 있는 반응조로 이루어진 수처리 장치에 의해 달성된다.
바람직하게는, 상기 양극은 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상으로 이루어질 수 있다.
또한 바람직하게는, 상기 음극은 탄소재질의 직물 또는 시트를 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상에 공침시키고 열분해한 후, 폴리비닐리덴플루오라이드 또는 폴리테트라플루오로에틸렌으로 핫프레싱시켜 제조될 수 있다.
또한 바람직하게는, 상기 양극에서는 차아염소산이온이 생성되고, 상기 음극에서는 과산화수소가 생성된다.
또한 바람직하게는, 상기 반응조에서는 차아염소산이온과 과산화수소가 반응하여 일중항산소가 생성된다.
또한 상기 과제는, 전해질 수용액을 포함하는 전기분해장치의 양극에서 차아염소산이온를 발생시키는 동시에 상기 전기분해장치의 음극에서 과산화수소를 발생시키는 단계; 상기 차아염소산이온과 과산화수소를 반응조에 도입하는 단계;
상기 반응조에서 처리할 원수와 차아염소산이온 및 과산화수소를 반응시켜 원수의 살균 또는 원수 내 유기물 산화를 실시하는 단계; 및 처리된 원수를 배출하는 단계를 포함하는, 수처리 방법에 의해 달성된다.
본 발명에 따른 수처리 장치는 양극과 음극을 구비한 하나의 전기분해장치에서 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시킬 수 있어, 우수한 전류 효율로 물의 살균 및 유기물의 산화를 동시에 수행할 수 있고, 수처리 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 전기분해 장치 및 이를 이용한 수처리 시스템의 개략도이다.
도 2는 본 발명에 따른 전기분해 장치에서의 산화 및 환원 반응을 개략적으로 도시한 것이다.
도 3은 본 발명에 따른 전기분해 장치의 개략도이다.
본 발명에서 사용되는 모든 기술용어는, 달리 정의되지 않는 이상, 하기의 정의를 가지며 본 발명의 관련 분야에서 통상의 당업자가 일반적으로 이해하는 바와 같은 의미에 부합된다. 또한 본 명세서에는 바람직한 방법이나 시료가 기재되나, 이와 유사하거나 동등한 것들도 본 발명의 범주에 포함된다.
용어 "약"이라는 것은 참조 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이에 대해 30, 25, 20, 15, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2 또는 1% 정도로 변하는 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이를 의미한다.
본 명세서를 통해, 문맥에서 달리 필요하지 않으면, "포함하다" 및 "포함하는"이란 말은 제시된 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군을 포함하나, 임의의 다른 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군이 배제되지는 않음을 내포하는 것으로 이해하여야 한다.
도 1은 본 발명에 따른 과산화수소와 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 전기분해장치 및 반응조를 포함하는 수처리 장치와, 이를 이용한 수처리 시스템의 개략도를 도시한 것이다.
도 1을 보면, 본 발명의 수처리 장치(10)는 전해질 수용액을 포함하고, 양극 및 음극을 구비한 전기분해장치(11) 및 반응조(12)로 이루어진다. 추가로, 상기 처리할 원수를 반응조에 주입하는 펌프(13)와, 전기분해장치에서 발생된 차아염소산이온(OCl-)과 과산화수소(H2O2)를 반응조에 주입하는 펌프(14)를 포함할 수 있다. 반응조에서 처리된 원수는 배출구(도시되지 않음)를 통해 배출된다.
상기 전기분해장치(11)는 하우징 안에 양극 및 음극을 구비하며, 전기분해를 위해 전해질 수용액이 하우징 안에 포함된다.
추가로, 상기 전기분해장치는 양극과 음극 사이에 양이온 교환막을 포함할 수 있다. 상기 양이온 교환막은 공지의 물질을 사용할 수 있으며, 특별히 제한되지 않지만, 바람직하게는 불소계 수지인 나피온(Nafion, DuPont 제조)으로 제조된 것일 수 있다. 나피온은 불소 수지계의 카티온 교환막으로서, 폴리테트라플루오르에틸렌 골격에 술폰산기가 도입된 폴리머이며, 아래의 화학식으로 나타낼 수 있다. 나피온은 고온에서 내산화성, 내알칼리성이 우수하다.
[화학식 1]
Figure 112017086574585-pat00001
상기 전해질 수용액은 처리될 원수 유량 중 일부(바람직하게는 원수 총 중량 대비 1~5중량%)를 취수하거나 외부의 청수(수도수, 경도 제거수, RO 처리수)에 NaCl을 첨가하여 제조할 수 있다. 이 경우 NaCl 첨가량은 500 mg/L 이상을 첨가하는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 1,000~5,000mg/L를 첨가할 수 있다.
상기 양극(anode)은 산화전극으로서, 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상으로 코팅한 후 열분해시킨 전극일 수 있다.
전기분해장치 내의 전해질 수용액에 염소 이온이 포함되어 있으므로, 상기 양극에서는 염소 가스(Cl2)가 발생되며, 이 가스는 수중에 녹아 이온화되기 때문에 HOCl 또는 OCl-로 존재하게 된다.
상기 음극(cathode)은 가스확산전극(gas diffusion electrode, GDE)으로서 공지의 방법으로 제조할 수 있다. 바람직하게는 상기 음극은 탄소재질의 파우더, 직물 또는 시트를 직접 사용하거나, 탄소재질의 파우터를 지지체로 하여 백금(Pt), 구리(Cu), 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상을 금속 상태로 지지체에 담지하여 고정시키며, 바인더로는 폴리비닐리덴플루오라이드 또는 폴리테트라플루오로에틸렌을 사용하고, 400℃ 이내에서 핫프레싱 또는 열처리시켜 제조될 수 있다.
상기 음극에서는 외부에서 공급되는 산소에 의해 과산화수소(H2O2)가 생성된다.
도 2는 전기분해장치에서 양극 및 음극에서 발생하는 산화 및 환원 반응을 개략적으로 도시한 것이다.
구체적으로는, 상기 양극에서 발생하는 반응은 아래 반응식 1로, 상기 음극에서 발생하는 반응은 아래 반응식 2로 설명할 수 있다.
[반응식 1]
2Cl- → Cl2 + 2e-
Cl2 + H2O → HOCl + H+ + Cl-
HOCl → OCl - + H+
[반응식 2]
O2 + 2H+ + 2e- → H 2 O 2
전기분해장치의 양극 및 음극에서 발생된 차아염소산이온(OCl-)과 과산화수소(H2O2)룰 포함하는 용액은 펌프를 이용하여 반응조(12)로 주입되게 된다. 반응조에는 처리할 원수가 주입되며, 반응조 내의 용액에서는 아래 반응식 3의 반응을 통해 일중항 산소(singlet oxygen, 1O2)이 생성되는 반응이 일어난다.
[반응식 3]
H2O2 + OCl- → 1O2 + H2O + Cl-
상기 반응식 3의 일중항 산소가 생성되는 반응은 전기분해장치의 하우징 용액에서도 일부 이루어질 수 있다. 이 경우 일중항 산소, 차아염소산이온(OCl-)및 과산화수소(H2O2)가 포함된 용액이 반응조로 주입되게 된다.
용액에서 생성되는 일중항 산소는 매우 강력한 산화제로서 살균력 및 산화력이 매우 우수하다. 일중항 산소의 환원전위는 1.52V로 과산화수소(1.04V), 차아염소산나트륨(1.28V) 보다 매우 높기 때문에 산화력이 높은 물질이다.
도 3은 본 발명에 따른 전기분해장치의 개략도이다. 도 3을 보면, 본 발명의 일 실시형태에 따른 전기분해장치는 격막형 전기분해장치로서, 가스켓, 양극, 가스켓, 양극수 챔버, 양이온 교환막, 음극수 챔버, 가스켓, 음극(GDE), 전류컬렉터, 및 가스켓을 순차적으로 배열하여 구성할 수 있다.
상기에서 반응조(12)는 수처리 목적에 따라서 층류흐름 반응기 또는 완전혼합 반응기를 사용할 수 있다. 살균을 목적으로 하는 경우에는 층류흐름 반응기를 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 본 발명의 수처리 장치를 이용한 수처리 방법은 다음의 단계를 포함할 수 있다:
전기분해장치의 양극에서 차아염소산이온를 발생시키는 동시에 전기분해장치의 음극에서 과산화수소를 발생시키는 단계; 상기 차아염소산이온과 과산화수소를 반응조에 도입하는 단계; 상기 반응조에서 처리할 원수와 차아염소산이온 및 과산화수소를 반응시켜 원수의 살균 또는 원수 내 유기물 산화를 실시하는 단계; 및 처리된 원수를 배출하는 단계.
바람직하게는 상기 원수는 해수 또는 폐수이다.
실험예 1
도 3의 구조를 갖는 전기분해장치를 제조하였다. 이리듐(Ir)-루세늄(Ru)-티타늄(Ti) 산화물을 코팅하여 사용하였으며, 양이온 교환막(Nafion 117)을 양극과 음극사이에 설치하여 음극에서 생성되는 과산화수소의 환원을 억제하였다. 음극은 탄소 파우더(MWCNT)에 PTFE 5wt%를 첨가하여 카본 크로스에 코팅하고 350℃ 이내에서 60분 이내로 열처리하여 사용하였다.
양극수와 음극수는 NaCl 5g/L를 첨가하여 1.5L/hr의 유량으로 전기분해장치로 이송하였다. 전류는 0.3A와 0.6A 조건에서 실험하였으며, 이때 전압은 9V와 12V 이었다. 전기분해 반응 후 파이프라인에서 취수한 전기분해 처리수를 반응조에 넣은 후 시간경과에 따라, 염소 이온 농도와 과산화수소 농도를 측정하였다.
상기 분석은 염소측정에 DPD 방법을 이용하였으며, 과산화수소 측정에 과망간산칼륨법을 적용하였다.(시험온도: 25℃, 게이지 압력: 0 bar).
그 결과를 표 1에 나타내었다.
시간
(min)		 인가전류 : 0.3A 인가전류 : 0.6A
H2O2(100mg/L)+NaOCl(200mg/L) 발생조건 H2O2(200mg/L)+NaOCl(400mg/L) 발생조건
NaOCl(mg/L) H2O2(mg/L) NaOCl H2O2(mg/L)
0 187 86 286 136
5 154 75 276 112
20 145 74 258 96
40 128 68 232 88
60 107 51 213 82
이론적으로 전기분해처리수는 인가전류가 0.3A인 경우에는 차아염소산나트륨(NaOCl) 200 mg/L, 과산화수소(H2O2) 100 mg/L이 발생하고, 인가전류가 0.6A인 경우에는 차아염소산나트륨(NaOCl) 400 mg/L, 과산화수소(H2O2) 200 mg/L이 발생한다. 표 1을 보면, 전기분해처리수를 반응조에 투입한 후, 시간 경과에 따라 차아염소산나트륨과 과산화수소의 농도가 감소하는 것을 확인할 수 있다. 이는 상기 반응식 3과 같이 차아염소산이온과 과산화수소가 반응하여 일중항산소가 발생하였기 때문인 것으로 해석된다.
실험예 2
1,4-다이옥산 1000 mg/L를 증류수에 용해한 후 6개의 반응조에 첨가한 후, 차아염소산나트륨(NaOCl) 200 mg/L, 차아염소산나트륨(NaOCl) 300 mg/L, 과산화수소(H2O2) 200 mg/L, 과산화수소(H2O2) 300 mg/L, 차아염소산나트륨 200 mg/L과 과산화수소 100 mg/L, 및 본 발명의 전기분해장치에서 생성된 전기분해 처리수(차아염소산나트륨 200 mg/L 및 과산화수소 100 mg/L 포함)를 첨가하고, 일정 반응시간 이후 잔류되는 1,4-다이옥산의 농도를 측정하였다. 그 결과를 표 2에 나타냈다. 표 2를 보면, 차아염소산나트륨과 과산화수소를 동시에 첨가한 경우와, 본 발명의 전기분해처리수를 첨가한 경우에, 1,4-다이옥산의 우수한 제거효율을 확인할 수 있었다. 이는 복합 산화제에서 발생되는 일중항 산소의 효과로 판단된다.
반응시간
(min)		 약품첨가 전기분해
처리수
NaOCl H2O2 NaOCl+H2O2
200(mg/L) 300(mg/L) 200(mg/L) 300(mg/L) NaOCl 200mg/L + H2O2 100mg/L NaOCl 200mg/L + H2O2 100mg/L
0 982 973 965 921 863 878
5 973 962 891 862 731 728
20 926 893 865 798 682 672
40 888 852 786 769 593 603
60 842 817 750 688 568 582
이상으로 본 발명의 특정한 부분을 상세히 기술하였는바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적인 기술은 단지 바람직한 구현예일 뿐이며, 이에 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백하다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항과 그의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.

Claims (8)

  1. 전해질 수용액, 양극 및 음극을 포함하고 과산화수소 및 차아염소산이온을 동시에 발생시키는 전기분해장치; 및
    상기 전기분해장치와 연결되고, 처리수와 상기 전기분해장치에서 발생된 과산화수소 및 차아염소산이온이 반응할 수 있는 반응조로 이루어지고,
    상기 음극은 탄소재질의 직물 또는 시트를 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상에 공침시키고 열분해한 후, 폴리비닐리덴플루오라이드 또는 폴리테트라플루오로에틸렌으로 핫프레싱시켜 제조된 것이고,
    상기 반응조에서는 차아염소산이온과 과산화수소가 반응하여 일중항산소가 생성되는 것을 특징으로 하는, 수처리 장치.
  2. 제1항에 있어서, 상기 양극은 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상으로 이루어진 것을 특징으로 하는, 수처리 장치.
  3. 제1항에 있어서, 상기 양극에서는 차아염소산이온이 생성되고, 상기 음극에서는 과산화수소가 생성되는 것을 특징으로 하는, 수처리 장치.
  4. 전해질 수용액을 포함하는 전기분해장치의 양극에서 차아염소산이온를 발생시키는 동시에 상기 전기분해장치의 음극에서 과산화수소를 발생시키는 단계;
    상기 차아염소산이온과 과산화수소를 반응조에 도입하는 단계;
    상기 반응조에서 차아염소산이온과 과산화수소가 반응하여 일중항산소가 생성되고, 상기 일중항산소가 처리할 원수와 반응하여 원수의 살균 또는 원수 내 유기물 산화를 실시하는 단계; 및
    처리된 원수를 배출하는 단계를 포함하고,
    상기 음극은 탄소재질의 직물 또는 시트를 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상에 공침시키고 열분해한 후, 폴리비닐리덴플루오라이드 또는 폴리테트라플루오로에틸렌으로 핫프레싱시켜 제조된 것을 특징으로 하는, 수처리 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 양극은 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 전이금속 중 1종 이상으로 이루어진 것을 특징으로 하는, 수처리 방법.

  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
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