JP2018501125A - 向上した特性を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂組成物、層、及び中間膜 - Google Patents

Abstract

ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂組成物、層、及び中間膜を提供する。かかる組成物、層、及び中間膜は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂を用いて調製したものと比べて向上又は最適化された特性を示すことができる。【選択図】図１

Description

[0001]本発明はポリマー樹脂に関し、特に多層パネルにおいて用いられるものなどのポリマー中間膜において用いるのに好適なポリマー樹脂に関する。

[0002]ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、例えば安全ガラス又はポリマー積層体のような光透過性積層体などの多層パネルにおいて中間膜として用いることができるポリマーシートの製造においてしばしば用いられている。ＰＶＢはまた、光起電ソーラーパネルにおいて、商業用途及び住居用途の電力を生成及び供給するのに用いるパネルを封入するためにも用いられている。

[0003]安全ガラスとは、一般にガラスの２つのシートの間に配置されている少なくとも１つのポリマーシート又は中間膜を含む透明な積層体を指す。安全ガラスは建築用途及び自動車用途において透明バリヤとしてしばしば用いられており、その主要な機能の１つは、物体がガラスを貫通することなく衝撃又は打撃から生成するエネルギーを吸収し、加えられる力がガラスを破壊するのに十分である場合においてもガラスを結合した状態に維持することである。これによって鋭利なガラスの破片が分散するのが回避され、囲まれた領域内の人又は物体に対する損傷及び損害が最小になる。安全ガラスはまた、紫外（ＵＶ）及び／又は赤外（ＩＲ）放射線の減少のような他の利益を与えることもでき、これはまた、色、テクスチャーなどを加えることによって窓の開口部の美的外観を向上させることもできる。更に、より静かな内部空間をもたらす所望の遮音特性を有する安全ガラスも製造されている。

[0004]ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、通常は、アセテート懸垂基、ヒドロキシル懸垂基、及びＰＶＢ樹脂に関してはｎ−ブチルアルデヒド基のようなアルデヒド懸垂基を含んでおり、これらはビニルポリマー骨格に沿って存在している。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の特性は、部分的に、ヒドロキシル、アセテート、及びアルデヒド基の相対量によって、及び／又は樹脂に加える可塑剤のタイプ及び量によって決定される。したがって、幾つかの樹脂の組成、及びこれらの樹脂と種々のタイプ及び量の可塑剤の組み合わせを選択することによって、異なる特性を有する樹脂組成物、層、及び中間膜を与えることができる。

[0005]しかしながら、かかる選択は種々の欠点を有する可能性がある。例えば、多い残留ヒドロキシル含量及び少ない可塑剤含量を有するＰＶＢ樹脂組成物は、より高いガラス転移温度を有する傾向があり、このためにかかる樹脂は安全性能用途において望ましい。しかしながら、これらの樹脂は非常に劣った消振及び音響減衰性能を示す。同様に、より少ない残留ヒドロキシル含量及びより多い量の可塑剤を含むＰＶＢ樹脂組成物は、良好な消振及び消音特性を示すことができるが、通常は、存在したとしても限定された広い温度範囲にわたる耐衝撃性を有する可能性がある。

[0006]而して、複数の望ましい特性を示し、必要に応じて調節することができる機械特性、光学特性、及び／又は音響特性を有していて、樹脂を広範囲の用途において用いることができるポリマー樹脂に対する必要性が存在する。更に、安全ガラスにおいて、及びポリマー積層体としてなどの幾つかの最終用途において用いることができるかかる樹脂を含む樹脂組成物、層、及び中間膜に対する必要性が存在する。

[0007]本発明の一態様は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の樹脂層；並びに、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層；を含み；第２の可塑剤は樹脂１００部あたり少なくとも５０部（ｐｈｒ）の量で第２の樹脂層中に存在し、第１の樹脂層中の第１の可塑剤の量と第２の樹脂層中の第２の可塑剤の量の間の差は１０ｐｈｒより多く、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含み、そして第１の樹脂層のガラス転移温度は第２の樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも３℃高く、そして第１の樹脂層の屈折率と第２の樹脂層の屈折率の間の差の絶対値は０．０１０以下である中間膜に関する。

[0008]本発明の他の態様は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の樹脂層；並びに、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層；を含み；中間膜は下記の基準（ｉ）〜（ｉｉｉ）：（ｉ）第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量％のｉ−ブチルアルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％の６個以下の炭素原子を有するアルデヒドの残基を含み、第１の樹脂層の屈折率は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層の屈折率よりも少なくとも０．００２低く、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は１２重量％以下であり、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である；（ｉｉ）第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量のｉ−ブチルアルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％の６個より多い炭素原子を有するアルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも０．２５％高く、第２の樹脂層中の第２の可塑剤の量は第１の樹脂層中の第１の可塑剤の量よりも少なくとも樹脂１００部あたり１０部（ｐｈｒ）多い；及び、（ｉｉｉ）第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のいずれもｉ−ブチルアルデヒドの残基を含まず、第２の樹脂層は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも３℃低いガラス転移温度を有する；の少なくとも１つを満足する中間膜に関する。

[0009]本発明の更に他の態様は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤から第１の樹脂層を形成し；第２のポリ（ビニルアセタール〕樹脂及び第２の可塑剤から第２の樹脂層を形成し；そして第１の樹脂層及び第２の樹脂層を用いて中間膜を製造する；工程を含み、中間膜中において第１の樹脂層は第２の樹脂層に隣接しており、第１の樹脂層のガラス転移温度は第２の樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも３℃高く、第１の樹脂層の屈折率と第２の樹脂層の屈折率の間の差は０．０１０以下である、中間膜の製造方法に関する。

[00010]以下において、添付の図面を参照して本発明の種々の態様を詳細に記載する。

[00011]図１は、３０℃〜１１０℃の温度範囲にわたる、実施例１に記載する幾つかの可塑化ポリ（ビニルアセタール）樹脂のｔａｎδを示すグラフである。 [00012]図２は、３０℃〜６０℃の温度範囲にわたる、実施例３に記載する幾つかの可塑化ポリ（ビニルアセタール）樹脂のｔａｎδを示すグラフである。 [00013]図３は、実施例４に記載する幾つかのポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率を可塑剤含量の関数として示すグラフである。 [00014]図４は、実施例８に記載する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂の曇り点を残留ヒドロキシル含量の関数として示すグラフである。 [00015]図５は、−２０℃〜３０℃の温度範囲にわたる、実施例９に記載する幾つかの可塑化樹脂組成物のｔａｎδを示すグラフである。 [00016]図６ａは、実施例１０に記載する幾つかの可塑化樹脂のガラス転移温度を可塑剤装填量の関数として示すグラフである。

[00017]図６ｂは、実施例１０において記載し、図６ａにおいて示す樹脂組成物のｔａｎδをガラス転移温度の関数として示すグラフである。

[00018]本発明は、従来のポリ（ビニルｎ−ブチラール）（ＰＶＢ）樹脂と異なる特性を示すが、例えば安全ガラス用途などの多くのＰＶＢと同じ用途において用いることができる少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むポリマー樹脂組成物、層、及び中間膜に関する。本発明の種々の態様による組成物、層、及び中間膜は、ｎ−ブチルアルデヒドの残基のみを含む比較のポリ（ビニルアセタール）樹脂と異なるガラス転移温度、異なる屈折率、及び／又は異なる粘度を有することができる。その結果、ここに記載する樹脂、組成物、層、及び中間膜はまた、向上した光学的、機械的、及び／又は音響的性能を示すこともできる。本発明の種々の態様による最適化された特性を有する組成物、層、及び中間膜を製造する方法も、ここに記載する。

[00019]本明細書において用いる「ポリマー樹脂組成物」及び「樹脂組成物」という用語は、１種類以上のポリマー樹脂を含む組成物を指す。ポリマー組成物には、場合によって可塑剤及び／又は他の添加剤のような他の成分を含ませることができる。本明細書において用いる「ポリマー樹脂層」及び「樹脂層」という用語は、ポリマーシートに成形された、場合によって１種類以上の可塑剤と混合した１種類以上のポリマー樹脂を指す。ここでも、樹脂層には１種類以上の更なる添加剤を含ませることができる。本明細書において用いる「中間膜」という用語は、多層パネルを形成するために少なくとも１つの硬質基材と共に用いるのに好適な単層又は多層ポリマーシートを指す。「単一シート」及び「モノリス型」中間膜という用語は、１つの単一の樹脂シートから形成される中間膜を指し、一方、「複数層」及び「多層」中間膜という用語は、共押出、積層、又は他の形態で互いと結合されている２以上の樹脂シートを有する中間膜を指す。

[00020]本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜には、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリ（ビニルアルコール）を酸触媒の存在下で１種類以上のアルデヒドによって水性又は溶剤ベースでアセタール化することによって形成することができる。得られる樹脂は、次に、例えば米国特許第２，２８２，０５７号明細書及び米国特許第２，２８２，０２６号明細書、並びに"Vinyl Acetal Polymers", Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)に記載されているもののような公知の方法にしたがって分離し、安定化し、乾燥することができる。得られるポリ（ビニルアセタール）樹脂中に存在する残留アルデヒド基又は残基の全量は、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６によって測定して少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、少なくとも約９０重量％、少なくとも約９２重量％であってよい。ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアルデヒド残基の全量はアセタール成分として総称することができ、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残りは残留ヒドロキシル及び残留アセテート基を含み、これは下記において更に詳細に議論する。

[00021]ポリ（ビニルアセタール）樹脂がポリ（ビニルｎ−ブチラール）（ＰＶＢ）樹脂である場合には、アセタール成分又は全アルデヒド残基の９０重量％より多く、少なくとも約９５重量％、少なくとも約９７重量％、又は少なくとも約９９重量％は、ｎ−ブチルアルデヒドの残基を含んでいてよい。更に、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂は、その樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として１０重量％未満、約５重量％以下、約２重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよい。

[00022]本発明の幾つかの態様による組成物、層、及び中間膜には、少なくとも約１０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。幾つかの態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約９０重量％、少なくとも約９５重量％、又は少なくとも約９９重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含ませることができる。この樹脂にはまた、ポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含ませることもできる。

[00023]ポリ（ビニルアセタール）樹脂が１種類以上のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む場合には、任意の好適なアルデヒドを用いることができる。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドは、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド以外の、分子あたり３個〜１２個の間の炭素原子を有するアルデヒド（即ちＣ_３〜Ｃ_１２アルデヒド）、分子あたり４個〜１０個の間の炭素原子を有するアルデヒド（即ちＣ_４〜Ｃ_１０アルデヒド）、或いは分子あたり４個〜８個の間の炭素原子を有するアルデヒド（即ちＣ_４〜Ｃ_８アルデヒド）を含んでいてよい。幾つかの態様においては、アルデヒドは、分子あたり８個以下の炭素原子、分子あたり６個以下の炭素原子、又は分子あたり４個以下の炭素原子を含んでいてよい。他の態様においては、アルデヒドは、分子あたり４個より多い炭素原子、分子あたり５個より多い炭素原子、又は分子あたり６個より多い炭素原子を有していてよい。

[00024]ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドは脂肪族アルデヒドであってよく、分枝又は直鎖分子のいずれかであってよい。好適なｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの例としては、ｉ−ブチルアルデヒド、２−メチルバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、及びこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドは、ｉ−ブチルアルデヒド、２−メチルブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組み合わせからなる群から選択することができ、一方、幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドは、ｉ−ブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組み合わせからなる群から選択することができる。

[00025]種々の態様によれば、本樹脂組成物、層、又は中間膜にはまた、ｎ−ブチルアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることもできる。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒドのこれらの残基は、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する同じ樹脂中に存在させて、それによって多様なアルデヒド残基を有する単一の「複合」樹脂を形成することができる。他の態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と物理的にブレンドされた第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂上にｎ−ブチルアルデヒド残基を存在させて、このブレンドを組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。通常は樹脂の各ブレンドに関して、同等の単一の複合ポリ（ビニルアセタール）樹脂も存在させて、これをブレンドと置き換えて同様の結果を達成することができる。

[00026]本組成物、層、又は中間膜が異なる複数種のアルデヒドの残基を有する単一の複合樹脂を含む場合には、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基及びｎ−ブチルアルデヒドの残基は、それぞれ、単一の樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約１％、少なくとも約２％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、又は少なくとも約４５％の量で樹脂中に存在させることができる。これらの２種類の残基の合計量は、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約４０％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、少なくとも約８０％、又は少なくとも約９０％を構成していてよい。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基とｎ−ブチルアルデヒド残基との重量比は、少なくとも約１：９９、少なくとも約５：９５、少なくとも約１０：９０、少なくとも約１５：８５、少なくとも約２５：７５、少なくとも約３０：７０、少なくとも約４０：６０、及び／又は約９９：１以下、約９５：５以下、約９０：１０以下、約８５：１５以下、約７５：２５以下、約７０：３０以下、約６０：４０以下、或いは約１：９９〜約９９：１、約５：９５〜約９５：５、約１０：９０〜約９０：１０、約１５：８５〜約８５：１５、約２５：７５〜約７５：２５、約３０：７０〜約７０：３０、又は約４０：６０〜約６０：４０の範囲であってよく、或いはｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基は、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基とｎ−ブチルアルデヒドの残基の合計重量を基準として少なくとも約１重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約３０重量％、又は少なくとも約４０重量％の量でポリ（ビニルアセタール）樹脂中に存在させることができる。

[00027]同様に、本組成物、層、又は中間膜が、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と、ｎ−ブチルアルデヒドの残基を含む第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の物理的ブレンドを含む場合には、これらのポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは、組成物中の樹脂の全重量を基準として少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、又は少なくとも約４５重量％の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。全体として、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計量は、組成物、層、又は中間膜中の樹脂の全重量の少なくとも約４０％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、少なくとも約８０％、又は少なくとも約９０％を構成していてよい。

[00028]本樹脂組成物、層、又は中間膜が第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドを含む場合には、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂との重量比は、約１：９９〜９９：１、約５：９５〜９５：５、約１０：９０〜９０：１０、約１５：８５〜８５：１５、約２５：７５〜７５：２５、約３０：７０〜７０：３０、又は約４０：６０〜６０：４０の範囲であってよい。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよい第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び第２の樹脂の合計重量を基準として少なくとも約１重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約３０重量％、又は少なくとも約４０重量％の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。

[00029]１種類以上のアルデヒドの残基に加えて、ここに記載するポリ（ビニルアセタール）樹脂はまた、残留ヒドロキシル及び／又は残留アセテート基も含んでいてよい。本明細書において用いる「残留ヒドロキシル含量」及び「残留アセテート含量」という用語は、それぞれ処理が完了した後に樹脂上に残留しているポリビニルヒドロキシル及びポリビニルアセテート基の量を指す。例えば、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）は、ポリ（酢酸ビニル）をポリ（ビニルアルコール）に加水分解し、次にポリ（ビニルアルコール）をｎ−ブチルアルデヒドによってアセタール化してポリ（ビニルｎ−ブチラール）を形成することによって製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいては、全てのアセテート基がヒドロキシル基に転化する訳ではなく、残留アセテート基が樹脂上に残留する。同様に、ポリ（ビニルアルコール）をアセタール化するプロセスにおいては、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではなく、同様に樹脂上に残留ヒドロキシル基が残留する。その結果、殆どのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリマー鎖の一部として、残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル、ＰＶＯＨ基として）、及び残留アセテート基（酢酸ビニル、ＰＶＡ基として）の両方を含む。残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は、ポリマー樹脂の重量を基準とする重量％で表され、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定される。

[00030]種々の態様においては、組成物、層、又は中間膜中に存在するポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上は、上記に記載のように測定して少なくとも約１４重量％、少なくとも約１４．５重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１５．５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１６．５重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１７．５重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１８．５重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約１９．５重量％、及び／又は約４５重量％以下、約４０重量％以下、約３５重量％以下、約３３重量％以下、約３０重量％以下、約２７重量％以下、約２５重量％以下、約２３重量％以下、約２２重量％以下、約２１．５重量％以下、約２１重量％以下、約２０．５重量％以下、約２０重量％以下、約１９．５重量％以下、約１９重量％以下、約１８．７重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。残留ヒドロキシル含量は、約１４重量％〜約４５重量％、約１６重量％〜約３０重量％、約１８重量％〜約２５重量％、約１８．５重量％〜約２０重量％、又は約１９．５重量％〜約２１重量％の範囲であってよい。

[00031]幾つかの態様においては、少なくとも１つのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約８重量％、少なくとも約８．５重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約９．５重量％、及び／又は約１３重量％以下、約１２．５重量％以下、約１２重量％以下、約１１．５重量％以下、約１１重量％以下、約１０．５重量％以下、約１０重量％以下、約９．５重量％以下、又は約９重量％以下、或いは約８重量％〜約１３重量％、約９重量％〜約１２重量％、又は約９．５重量％〜約１１．５重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。

[00032]ここに記載する樹脂組成物、層、又は中間膜中に２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を存在させる場合には、１以上の樹脂は他の１以上の樹脂の残留ヒドロキシル含量と異なる残留ヒドロキシル含量を有していてよい。例えば、本樹脂組成物、層、又は中間膜が第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、樹脂の少なくとも一方は他方と少なくとも２重量％異なる残留ヒドロキシル含量を有していてよい。一方又は両方の樹脂に、上記に記載したｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含ませることができる。本明細書において用いる「・・・重量％異なる」又は「差は・・・少なくとも・・・重量％である」という用語は、１つの数値を他の数値から減じることによって算出される２つの与えられた重量％の間の差を指す。例えば、１２重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂と、１４重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、２の重量％の差を有する。本明細書において用いる「異なる」という用語は、他の値よりも高いか又は低い場合の両方を包含する。

[00033]幾つかの態様によれば、１つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は、他のものの残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約６重量％、又は少なくとも約８重量％多いか又は低くてよい。幾つかの態様においては、ここに記載する組成物、層、及び中間膜中の１つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と他のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％であってよい。

[00034]本樹脂組成物、層、又は中間膜が異なる残留アセテート含量を有する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、２つの樹脂の間の残留アセテート含量の差は、少なくとも約２重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、及び／又は約３０重量％以下、約２０重量％以下、約１５重量％以下、又は約１０重量％以下であってよく、或いはこの差は約２重量％〜約３０重量％、約４重量％〜約２０重量％、約６重量％〜約１５重量％、又は約８重量％〜約１０重量％の範囲であってよい。例えば、幾つかの態様においては、ここに記載するポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも１つは、上記に記載のように測定して約４重量％以下、約３重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下の残留アセテート含量を有していてよい。幾つかの態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも他の１つは、少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１８重量％、又は少なくとも約２０重量％の残留アセテート含量を有していてよい。

[00035]幾つかの態様においては、本樹脂組成物、層、又は中間膜が複数の樹脂の物理的ブレンドを含む場合には、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方が第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方の中に分散されて、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方のドメインを第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方の中に形成することができるようにブレンドすることができる。かかるブレンドされた樹脂は単一層の中間膜として用いることができ、或いはこれは１以上の隣接する層と組み合わせて多層中間膜を形成することができる。他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を多層中間膜の隣接する層の中に存在させて、中間膜の複数の層の１つが第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含み、中間膜の他の層が第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むようにすることができる。また、複数の層の少なくとも１つに隣接して更なる層を存在させることもできる。

[00036]本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜には、少なくとも１種類の可塑剤を更に含ませることができる。組成物、層、又は中間膜における１種類又は複数の樹脂の特定の組成に応じて、可塑剤は、樹脂１００部あたりの部（ｐｈｒ）で少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４２ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、少なくとも約７０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１０５ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９５ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約７５ｐｈｒ以下、約７０ｐｈｒ以下、約６５ｐｈｒ以下、約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、又は約４０ｐｈｒ以下、或いは約５ｐｈｒ〜約１２０ｐｈｒ、約１０ｐｈｒ〜約１１０ｐｈｒ、約２０ｐｈｒ〜約９０ｐｈｒ、又は約２５ｐｈｒ〜約７５ｐｈｒの範囲の量で存在させることができる。

[0023]本明細書において用いる「樹脂１００部あたりの部」又は「ｐｈｒ」という用語は、重量基準で樹脂１００部に対して存在する可塑剤の量を指す。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇの樹脂に加えた場合には、可塑剤は３０ｐｈｒの量で存在する。樹脂組成物、層、又は中間膜が２種類以上の樹脂を含む場合には、可塑剤の重量を存在する樹脂の合計量と比較して樹脂１００部あたりの重量部を求める。更に、本明細書において層又は中間膜の可塑剤含量が与えられている場合には、これは層又は中間膜を製造するために用いた混合物又は溶融体中の可塑剤の量に関して与えられている。

[00038]幾つかの態様においては、可塑剤は、少なくとも約４２ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、又は少なくとも約７０ｐｈｒの量で存在させることができ、一方、幾つかの態様においては、可塑剤は、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、約４２ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３８ｐｈｒ以下、約３５ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１７ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、約１２ｐｈｒ以下、又は約１０ｐｈｒ以下の量で存在させることができる。

[00039]好適な可塑剤の例としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４−ＧＥＨ）、ポリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、並びにこれらの混合物を挙げることができるが、これらに限定されない。可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、及びこれらの組み合わせからなる群から選択することができる。幾つかの態様においては、ここに記載する組成物、層、及び中間膜中に少なくとも２種類の可塑剤を存在させて、可塑剤の１つによって組成物中の１以上の他の可塑剤の相溶性を向上させることができる。組成物中の１つ又は全ての可塑剤の５８９ｎｍの波長及び２５℃におけるＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって測定される屈折率は、少なくとも約１．４４０、少なくとも約１．４４２、少なくとも約１．４４５、及び／又は約１．５００以下、約１．４７５以下、約１．４６０以下、約１．４５５以下、又は約１．４５０以下、或いは約１．４４０〜約１．５００、約１．４４２〜約１．４７５、約１．４４５〜約１．４６０の範囲であってよい。

[00040]ここに記載する１以上の樹脂組成物、層、及び中間膜に種々の他の添加剤を含ませて、中間膜に特定の特性又は特徴を与えることができる。かかる添加剤としては、染料、顔料、安定剤、例えば紫外線安定剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤、例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）、及びセシウムタングステンオキシド、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及び充填剤を挙げることができるが、これらに限定されない。

[00041]更に、本発明の中間膜において種々の接着制御剤（ＡＣＡ）を用いて、ガラスへのシートの接着性を制御することができる。種々の態様においては、樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させるＡＣＡの量は、少なくとも約０．００３ｐｈｒ、少なくとも約０．０１ｐｈｒ、少なくとも約０．０２５ｐｈｒ、及び／又は約０．１５ｐｈｒ以下、約０．１０ｐｈｒ以下、又は約０．０４ｐｈｒ以下、或いは約０．００３ｐｈｒ〜約０．１５ｐｈｒ、約０．０１ｐｈｒ〜約０．１０ｐｈｒ、又は約０．０２５ｐｈｒ〜約０．０４ｐｈｒの範囲であってよい。好適なＡＣＡとしては、残留酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）、マグネシウムビス（２−エチルヘキサノエート）、及びこれらの組み合わせ、並びに米国特許第５，７２８，４７２号明細書において開示されているＡＣＡを挙げることができるが、これらに限定されない。

[00042]本樹脂組成物、層、又は中間膜において２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を用い、樹脂の少なくとも１つが１以上の他の樹脂と異なる残留ヒドロキシル及び／又はアセテート含量を有する場合には、その差は、最終の組成物、層、又は中間膜に対して強度、耐衝撃性、貫通抵抗性、加工性、又は音響性能のような幾つかの性能特性を制御又は与えるように選択することができる。例えば、通常は約１４重量％より大きなより多い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、樹脂組成物又は層に対する増加した耐衝撃性、貫通抵抗性、及び強度を促進することができ、一方、通常は１３重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有するより少ないヒドロキシル含量の樹脂は、中間膜又はブレンドの音響性能を向上させることができる。

[00043]より多いか又はより少ない残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂には、少なくとも１種類の可塑剤と混合する場合に、最終的に異なる量の可塑剤を含ませる。その結果、例えば多層中間膜内の異なる複数の層に異なる特性を与えることができる。理論によって縛られることは望まないが、与えられた可塑剤とポリ（ビニルアセタール）樹脂との相溶性は、少なくとも部分的にポリマーの組成、及び特にその残留ヒドロキシル含量によって定まる可能性があると理解される。概して、より多い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂と比べて与えられた可塑剤に対してより低い相溶性（又は容量）を示す傾向がある。その結果、より多い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂よりも可塑化されず、より高い剛軟性を示す傾向がある。これとは逆に、より少ない残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、与えられた可塑剤によって可塑化した際により多い量の可塑剤を含める傾向を示す可能性があり、これによってより多い残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂よりも低いガラス転移温度を示すより軟質の樹脂層を与えることができる。しかしながら、特定の樹脂及び可塑剤に応じてこれらの傾向は逆転する可能性がある。

[00044]異なるレベルの残留ヒドロキシル含量を有する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を可塑剤とブレンドすると、可塑剤を樹脂層又はドメインの間に分配して、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する層又はドメイン中により多い可塑剤を存在させることができ、より多い残留ヒドロキシル含量を有する層又はドメイン中により少ない可塑剤を存在させることができる。最終的には、２つの樹脂の間に平衡状態が達成される。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量との間の相関関係によって、ポリマー樹脂に適当な量の可塑剤を加えることを容易にすることができる。また、かかる相関関係によって、可塑剤を他の形態で樹脂の間で移動させる際に２以上の樹脂の間の可塑剤含量の差を安定に維持することも促進される。

[00045]幾つかの態様において、樹脂層又は中間膜が少なくとも、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の樹脂層、並びに第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接する第２の樹脂層を含む場合には、これらの樹脂層は異なる可塑剤含量を有していてよい。例えば、これらの樹脂層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１２ｐｈｒ、又は少なくとも約１５ｐｈｒであってよい。殆どの態様においては、より少ないヒドロキシル含量を有する樹脂を含む樹脂層は、より多い可塑剤含量を有していてよい。樹脂層又は中間膜の他の特性を制御又は維持するためには、第１及び第２の樹脂層の間の可塑剤含量の差は、約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、又は約１７ｐｈｒ以下であってよい。

[00046]幾つかの態様においては、第１及び第２の樹脂層は異なるガラス転移温度を示していてよい。ガラス転移温度又はＴ_ｇは、ポリマーのガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。ここに記載する樹脂及び層のガラス転移温度は、動的機械熱分析（ＤＴＭＡ）によって求めた。ＤＴＭＡは、試料の貯蔵（弾性）係数（Ｇ’）（パスカル）、損失（粘性）係数（Ｇ”）（パスカル）、及びｔａｎδ（Ｇ”／Ｇ’）を、与えられた振動数及び温度スイープ速度において温度の関数として測定する。次に、温度スケールでのｔａｎδピークの位置によってガラス転移温度を求めた。ここに与えるガラス転移温度は、１Ｈｚの振動数及び３℃／分のスイープ速度において求めた。

[00047]第１の樹脂層のガラス転移温度と第２の樹脂層のガラス転移温度の差は、少なくとも約３℃、少なくとも約５℃、少なくとも約８℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１２℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約１８℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２２℃、又は少なくとも約２５℃であってよい。第１及び第２の樹脂層の一方は、少なくとも約２５℃、少なくとも約２７℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約３７℃、及び／又は約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、或いは約２５℃〜約７０℃、約２７℃〜約６０℃、約３５℃〜約５０℃の範囲のガラス転移温度を有していてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方は、２５℃未満、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約１℃以下、約０℃以下、約−１℃以下、約−２℃以下のガラス転移温度を有していてよい。

[00048]本発明の種々の態様によれば、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むここに記載する樹脂組成物、層、及び中間膜は、従来のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂を用いて形成される同様の樹脂組成物、層、及び中間膜と比べて、例えばガラス転移温度、屈折率、及びｔａｎδのような異なる特性を示すことができる。

[00049]例えば、幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂と異なる分子量を有していてよい。本明細書において用いる「比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂」という用語は、与えられたポリ（ビニルアセタール）樹脂と同じ残留アセタール、残留ヒドロキシル、及びアセテート含量を有するが、ｎ−ブチルアルデヒドの残基のみを含むアセタール成分を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂を指す。種々の態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の分子量よりも少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、又は少なくとも約２０％高いか又は低い分子量を有していてよい。

[00050]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の分子量は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも低くてよい。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の分子量は、少なくとも約１０，０００ダルトン、少なくとも約１５，０００ダルトン、少なくとも約２０，０００ダルトン、少なくとも約２５，０００ダルトン、及び／又は約２５０，０００ダルトン以下、約２００，０００ダルトン以下、約１５０，０００ダルトン以下、約１００，０００ダルトン以下、又は約５０，０００ダルトン以下若しくは未満、或いは約１０，０００ダルトン〜約２５０，０００ダルトン、約１５，０００ダルトン〜約２００，０００ダルトン、約２０，０００ダルトン〜約１５０，０００ダルトン、又は約２５，０００ダルトン〜約５０，０００ダルトンであってよい。これに対して、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）（ＰＶＢ）樹脂は、サイズ排除クロマトグラフィーによって、Cotts及びOuanoの低角レーザー光散乱（ＳＥＣ／ＬＡＬＬＳ）法を用いて測定して、少なくとも約５０，０００ダルトン、少なくとも約７０，０００ダルトン、少なくとも約８０，０００ダルトン、少なくとも約９０，０００ダルトン、少なくとも約１００，０００ダルトン、及び／又は約６００，０００ダルトン以下、約５５０，０００ダルトン以下、約５００，０００ダルトン以下、約４５０，０００ダルトン以下、約４２５，０００ダルトン以下、又は約３２５，０００ダルトン以下の分子量を有していてよい。本明細書において用いる「分子量」とは重量平均分子量（Ｍ_ｗ）を指す。ＰＶＢ樹脂の分子量は、約５０，０００ダルトン〜約６００，０００ダルトン、約７０，０００ダルトン〜約４５０，０００ダルトン、約８０，０００ダルトン〜約４２５，０００ダルトン、又は約９０，０００ダルトン〜約３２５，０００ダルトンの範囲であってよい。

[00051]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも高い可塑剤との相溶性を有することができる。与えられた可塑剤中におけるポリ（ビニルアセタール）樹脂のより高い相溶性は、その可塑剤中における樹脂の曇り点として測ることができる。本明細書において用いる「曇り点」という用語は、溶解している固形分がもはや液体中に完全には可溶でない温度を指す。曇り点は、室温において０．０５グラムの樹脂を１．９５グラムの可塑剤と混合し、次にシリコーン油浴中、連続撹拌条件下において、樹脂が完全に溶解して溶液が透明になるまで混合物を加熱することによって測定される。次に加熱を停止し、温度を連続的に監視する。溶液が曇り始める（これは、溶液からの固形の樹脂の沈澱を示している）温度が曇り点温度である。

[00052]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、１種類以上の可塑剤中において比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも低い曇り点を有することができる。これらの可塑剤に関しては、これは比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも高い可塑剤との相溶性を示している。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、与えられた可塑剤中において、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の曇り点温度よりも少なくとも約１℃、少なくとも約２℃、少なくとも約５℃、又は少なくとも約１０℃低い曇り点温度を有することができる。

[00053]更に、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも低い粘度を有することができる。例えば、幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の粘度は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の粘度よりも少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、又は少なくとも約２０％低くすることができる。本明細書において用いる溶液粘度は、Cannon Instrument Company, State College, PAから商業的に入手できるCannon Fenske毛細管粘度計サイズ400を用いて、２０℃において７．５％のメタノール溶液中で測定した。溶液を調製したら、溶液を２０℃±０．１℃の水浴中において少なくとも３０分間平衡化する。粘度計を水浴中に配置し、高速流ピペットを用いて、流体を加圧バルブによって粘度計の上部の印を超えて押出すことによって１０ｍＬの溶液を粘度計に移し、液体レベルが上部の印と下部の印の間を通過するのにかかる時間を記録する。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の粘度は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の粘度よりも少なくとも約５、少なくとも約１０、少なくとも約１５、少なくとも約２０、又は少なくとも約３０センチポアズ（ｃｐｓ）低くすることができる。

[00054]更に、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂はまた、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のガラス転移温度と異なるガラス転移温度を有することもできる。例えば、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂のガラス転移温度は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のガラス転移温度よりも少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、又は少なくとも約２５％高いか又は低くてよい。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）のガラス転移温度は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のガラス転移温度よりも少なくとも約２℃、少なくとも約３℃、少なくとも約３．５℃、少なくとも約４℃、少なくとも約４．５℃、少なくとも約５℃、少なくとも約６℃、少なくとも約１０℃、又は少なくとも約１２℃高いか又は低くてよい。

[00055]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、約８３℃以下、約８２℃以下、約８０℃以下、約７５℃以下、約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、又は約５５℃以下のガラス転移温度を有することができ、一方、他の態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂のガラス転移温度は、上記に記載のように測定して少なくとも約８０℃、少なくとも約８２℃、少なくとも約８３℃、少なくとも約８４℃、少なくとも約８５℃、又は少なくとも約８６℃であってよい。２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を組成物、層、又は中間膜中に存在させる場合には、１つの樹脂と少なくとも１つ又はそれ以上の他の樹脂との間のガラス転移温度の差は、少なくとも約２℃、少なくとも約５℃、少なくとも約１０℃、又は少なくとも約１５℃であってよい。

[00056]更に、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂はまた、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂と異なる屈折率を有することもできる。屈折率は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって、５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定した。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の屈折率よりも少なくとも約０．００１、少なくとも約０．００２、少なくとも約０．００３、少なくとも約０．００４、少なくとも約０．００５、及び／又は約０．０１０以下、約０．００７以下、又は約０．００６以下高いか又は低くてよく、或いはこの差は、約０．００１〜約０．０１０、約０．００２〜約０．００７、又は約０．００３〜約０．００６の範囲であってよい。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率は、少なくとも約１．４８０、少なくとも約１．４８１、少なくとも約１．４８２、少なくとも約１．４８３、又は少なくとも約１．４８４であってよい。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率は、約１．４９０以下、約１．４８９以下、約１．４８８以下、約１．４８７以下、約１．４８６以下、約１．４８５以下、約１．４８４以下、約１．４８３以下、約１．４８２以下、約１．４８１以下、又は約１．４８０以下であってよい。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率は、約１．４８０〜約１．４９０、約１．４８２〜約１．４８９、又は約１．４８３〜約１．４８８の範囲であってよい。

[00057]上記で議論したように、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂は、幾つかの態様においてはポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂と物理的に混合することができ、或いはｎ−ブチルアルデヒドの残基を更に含ませることができる。第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分を含むかかる組合せも、ガラス転移温度、粘度、屈折率などの予期しなかった特性を示すことができる。本明細書において用いる「ポリ（ビニルアセタール）樹脂成分」という用語は、樹脂のブレンド中に存在する個々のポリ（ビニルアセタール）樹脂、或いは単一のポリ（ビニルアセタール）樹脂上に存在するアセタール部分のいずれかを指す。本発明の幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分のブレンドは、それぞれの個々の成分と異なる特性を示すことができるだけでなく、その組合せに関して予期しなかった特性を示すこともできる。

[00058]例えば、幾つかの態様においては、樹脂組成物に第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分を含ませることができる。第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分は、選択された樹脂特性に関して第１の値Ａを有していてよく、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分は、同じ選択された樹脂特性に関して第２の値Ｂを有していてよい。複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分が単一の樹脂上に異なるアセタール部分を含む場合には、選択された樹脂特性に関する値Ａ及びＢは、そのアルデヒドの残基のみを含むポリ（ビニルアセタール）樹脂によって示されるその特性に関する値に対応する。例えば、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分がｉ−ブチルアルデヒドの残基を含んでいた場合には、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分に関する選択された樹脂特性に関する値Ａは、ｉ−ブチルアルデヒドの残基のみを含むポリ（ビニルアセタール）樹脂に関するその特性の値である。選択された樹脂特性は、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の任意の測定可能な特性であってよい。樹脂特性の例としては、ガラス転移温度、ｔａｎδ、屈折率、粘度、メルトフロー、耐衝撃性などを挙げることができるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、樹脂特性は、ガラス転移温度、ｔａｎδ、屈折率、及び粘度からなる群から選択することができる。

[00059]本発明の幾つかの態様によれば、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分を含み、これらはＹ及びＺ重量％のそれぞれの量で組成物中に存在させることができる樹脂組成物は、下記の等式（１）：
Ｃ’＝（Ｙ×Ａ）＋（Ｚ×Ｂ） （１）
によって算出される計算値Ｃ’の約１５％以内、約１０％以内、又は約５％以内の値に等しくない選択された樹脂特性に関する実際値Ｃを有していてよい。

[00060]幾つかの態様においては、樹脂組成物に関する選択された樹脂特性の実際値Ｃは、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分の選択された樹脂特性の値Ａにより近接して、ＡとＣの間の差の絶対値がＣとＢの間の差の絶対値よりも小さくなっていてよい。他の態様においては、選択された樹脂特性の実際値Ｃは、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分の選択された樹脂特性の値Ｂにより近接して、ＢとＣの間の差の絶対値がＣとＡの間の差の絶対値よりも小さくなっていてよい。

[00061]更に、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分は、他の樹脂特性に関してそれぞれ第１及び第２の値Ｒ及びＳを有していてよく、樹脂組成物は他の特性に関する値Ｔを有していてよい。幾つかの態様においては、実際の組成物の値Ｔは、下記の等式（２）：
Ｔ’＝（Ｙ×Ｒ）＋（Ｚ×Ｓ） （２）
によって算出される値Ｔ’の約１５％以内、約１０％以内、又は約５％以内の値を有していなくてもよい。

[00062]しかしながら、他の態様においては、少なくとも１つの樹脂特性は、上記の等式（２）によって求められる計算値Ｔ’の約１５以内、約１０以内、約５以内、約２以内の実際の組成物の値を有していてよく、或いはかかる計算値と同等であってよい。幾つかの態様においては、Ｒ、Ｓ、及びＴに関する値は実質的に同等であって、それぞれの値が他のそれぞれの約１５％以内、約１０％以内、又は約５％以内になっていてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分並びに樹脂組成物は、上記に記載の１以上の範囲内の１以上の他の特性を含んでいてよい。第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分、及び／又は樹脂組成物は、上記に与えた１以上の範囲内のガラス転移温度及び粘度などの他の樹脂特性に関する値を有していてよい。

[00063]樹脂層又は中間膜がｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、この層又は中間膜はまた、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂並びに同じタイプの同じ量の可塑剤から形成される比較の樹脂層と比べて予期しなかったか又は向上した特性を示すこともできる。本明細書において用いる「比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層」という用語は、上記に規定する比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂、及び与えられた層と同じタイプの可塑剤を同じ量で用いて形成される樹脂層を指す。

[00064]ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層と異なるガラス転移温度を有することができる。例えば、種々の態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層のガラス転移温度は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも約０．２５℃、少なくとも約０．５０℃、少なくとも約１℃、少なくとも約１．５℃、少なくとも約２℃、少なくとも約３℃、少なくとも約４℃、又は少なくとも約５℃高いか又は低くてよい。幾つかの態様においては、上記に記載のように測定して、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層のガラス転移温度は、少なくとも約２５℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、又は少なくとも約３７℃であってよく、一方、幾つかの態様においては、これは約２５℃未満、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約１℃以下、約０℃以下、約−１℃以下、約−２℃以下であってよい。

[00065]本発明の幾つかの態様によれば、樹脂層は、例えば約４６℃より高いガラス転移温度のような高いガラス転移温度を有することができる。かかる樹脂層（これは、単一層の中間膜として用いることもでき、或いは１以上の他の層と組み合わせて二重層中間膜又は３つ以上の層を含む多層中間膜を形成することができる）は、高いレベルの耐衝撃性又は強度が必要な用途において用いることができる。種々の態様においては、かかる中間膜は、少なくとも１０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び可塑剤を混合することによって形成することができる。可塑剤は、例えば少なくとも約１ｐｈｒ、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、及び／又は約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、又は約１０ｐｈｒ以下、或いは約１ｐｈｒ〜約３０ｐｈｒ、約２ｐｈｒ〜約２５ｐｈｒ、約５ｐｈｒ〜約１５ｐｈｒ、約５ｐｈｒ〜約３０ｐｈｒ、又は約５ｐｈｒ〜約２０ｐｈｒの範囲の量のような、４６℃より高いガラス転移温度を有する樹脂層を与える量で組成物中に存在させることができる。本層又は中間膜のガラス転移温度は、少なくとも約３０℃、少なくとも約３７℃、少なくとも約４０℃、少なくとも約４６℃、少なくとも約４８℃、少なくとも約５０℃、少なくとも約５２℃、少なくとも約５４℃、少なくとも約５５℃、少なくとも約６０℃、少なくとも約６５℃、又は少なくとも約７０℃であってよい。

[00066]幾つかの態様においては、かかる層及び中間膜は、少なくとも１つの硬質基材（その例は下記に示す）を有する多層パネルにおいて用いることができる。硬質基材は任意の透明の硬質基材であってよい。幾つかの態様においては、硬質基材はガラス基材であってよく、例えばガラス基材は、板ガラス、フロートガラス、湾曲ガラス、波型ガラス、強化ガラス、耐熱ガラス、曲げガラス、化学強化ガラス、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。幾つかの態様においては、ガラス基材は、湾曲ガラス、波型ガラス、強化ガラス、耐熱ガラス、曲げガラス、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。１以上の異なるタイプの硬質基材を含む多層パネルの更なる態様を直ぐ後に詳細に議論する。

[00067]ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層はまた、例えば屈折率のような向上した光学特性を示すこともできる。幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層の屈折率は、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層の屈折率よりも少なくとも約０．００１、少なくとも約０．００２、少なくとも約０．００３、少なくとも約０．００４、少なくとも約０．００５、及び／又は約０．０１０以下、約０．００７以下、又は約０．００６以下高いか又は低くてよい。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層の屈折率と比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層の屈折率の間の差は、０．００１〜約０．０１０、約０．００２〜約０．００７、又は約０．００３〜約０．００６の範囲であってよい。

[00068]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層の屈折率は、上記に記載のように測定して、少なくとも約１．４７０、少なくとも約１．４７１、少なくとも約１．４７２、少なくとも約１．４７３、少なくとも約１．４７４、少なくとも約１．４７５、少なくとも約１．４７６、少なくとも約１．４７７、少なくとも約１．４８０、及び／又は約１．４９０以下、約１．４８９以下、約１．４８８以下、約１．４８７以下、約１．４８６以下、約１．４８５以下、約１．４８４以下、約１．４８３以下、約１．４８２以下、約１．４８１以下、約１．４８０以下、又は約１．４７９以下、或いは約１．４７８以下であってよい。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する樹脂層の屈折率は、約１．４７０〜約１．４９０、約１．５７２〜約１．４８８、約１．４７５〜約１．４８６、約１．４７７〜約１．４８５、約１．４８０〜約１．４８４の範囲であってよい。

[00069]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層はまた、例えば比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層と比べて向上したｔａｎδのような向上した音響特性を示すこともできる。ｔａｎδは、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって測定される試料の貯蔵弾性率（Ｇ‘）（パスカル）に対する損失弾性率（Ｇ”）（パスカル）の比である。ＤＭＴＡは、１Ｈｚの振動数を用いて、剪断モード下、３℃／分の温度スイープ速度で行う。ガラス転移温度におけるＧ”／Ｇ‘曲線のピーク値がｔａｎδの値である。より高いｔａｎδの値はより高い減衰を示しており、これはより良好な音響減衰性又は音響性能に変換することができる。

[00070]幾つかの態様においては、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層のｔａｎδは、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のｔａｎδよりも少なくとも約１％、少なくとも約２％、少なくとも約３％、少なくとも約４％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、又は少なくとも約２０％高くてよい。ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む樹脂層のｔａｎδは、上記に記載のように測定して、少なくとも約０．７０、少なくとも約１．０、少なくとも約１．０５、少なくとも約１．１０、少なくとも約１．１５、少なくとも約１．２０、少なくとも約１．２５、少なくとも約１．３０、少なくとも約１．３５、又は少なくとも約１．４０であってよい。

[00071]更に、樹脂層又は中間膜が少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分を少なくとも１種類の可塑剤と一緒に含む場合には、層又は中間膜の１以上の特性は予期したものと異なるものになる可能性がある。例えば、ｘｐｈｒの可塑剤をＹ重量％の第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分及びＺ重量％の第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分と一緒に含んでいてよい樹脂層はまた、下記の等式（３）によって求められる計算値Ｄ’に等しくない少なくとも１つの樹脂層の特性に関する実際値Ｄを有する可能性がある。等式（３）においては、Ｅは第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分のみを含む樹脂及びｘｐｈｒの可塑剤から形成される樹脂層に関する選択された層の特性の値であり、Ｆは第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分のみを含む樹脂及びｘｐｈｒの可塑剤から形成される樹脂層に関する選択された樹脂層の特性の値である。

Ｄ’＝（Ｙ×Ｅ）＋（Ｚ×Ｆ） （３）
[00072]樹脂層の特性の例としては、ガラス転移温度、屈折率、及びｔａｎδを挙げることができるが、これらに限定されない。これらの特性に関する値は、上記に与えた範囲内であってよい。更に、樹脂組成物中に存在する可塑剤の量は、上記の任意の範囲内であってよい。樹脂層はまた、上記の等式（３）によって求められる計算値Ｄ’の約１５以内、約１０以内、又は約５％以内の値に等しくない少なくとも１つの他の実際の樹脂層の値を有する可能性があり、及び／又は上記の等式（３）によって求められる計算値Ｄ’の約１５、約１０、約５、約２以内、又はこれに等しい少なくとも１つの他の実際の樹脂層の値を有する可能性がある。種々の態様においては、Ｅ及びＦは、両方とも、実際の樹脂層の値Ｄの約１５％以内、約１０％以内、又は約５％以内の値を有していてよい。

[00073]本発明の種々の態様によれば、望ましい最終特性を有するブレンドされた樹脂組成物、層、又は中間膜を与えるために、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂又はその前駆体及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂又はその前駆体を選択してブレンドすることを含むポリマー中間膜の製造方法が提供される。この方法には、例えばガラス転移温度、屈折率、粘度、ｔａｎδ、耐衝撃性、メルトフロー、及びこれらの組合せからなる群から選択される１以上の特性などの少なくとも１つの樹脂層の特性を同定する工程を含ませることができる。１以上の樹脂層の特性に関する目標値は、上記に与えた少なくとも１つの範囲内であってよい。

[00074]この方法にはまた、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分を選択及びブレンドして、ブレンドされた樹脂組成物を与える工程を含ませることもできる。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂又はその前駆体のタイプ及び量は、ここに記載する任意のものにすることができ、幾つかの態様においてはここに記載する任意のものであってよい。ブレンドが第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂をブレンドすることを含む場合には、ブレンドに溶融ブレンド工程を含ませることができ、これは少なくとも約１５０℃、少なくとも約２００℃、少なくとも約２５０℃の温度で行うことができる。他の態様において、ブレンドが複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂前駆体をブレンドすることを含む場合には、ブレンド工程に、第１及び第２のアルデヒドを混合し、混合したアルデヒドを用いてブレンドされた樹脂を形成することを含ませることができる。幾つかの態様においては、アルデヒドは、樹脂を形成する前に混合して、混合したアルデヒドをポリ（ビニルアルコール）と反応させるようにすることができる。他の態様においては、アルデヒドのブレンドの少なくとも一部はアセタール化中に行うことができる。アセタール化の後に、上記に記載のようにブレンドされた樹脂の形成を行うことができる。その後、ブレンドされた樹脂を、場合によっては上記で議論したタイプ及び量の１種類以上の可塑剤と組み合わせて用いて、少なくとも１つの樹脂層を形成することができる。

[00075]種々の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂成分又はその前駆体のタイプ及び／又は量は、上記に規定した目標値の約２０％以内、約１０％以内、約５％以内、又は約２％以内である選択された樹脂層の特性に関する値が達成されるように選択することができる。幾つかの態様においては、ブレンドは、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも低いガラス転移温度を有するブレンドされた樹脂を生成させて、最終層に関して所定のガラス転移温度又は幾つかの音響特性を達成するためにより少ない可塑剤しか必要でないように行うことができる。幾つかの態様においては、ブレンドは、より低い屈折率の添加剤による希釈を最小にするため、或いは２つの樹脂層の屈折率の間の差を最小にするために、比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂よりも高いか又は低い屈折率を有するブレンドされた樹脂を生成させるように行うことができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂又はその前駆体のブレンドに関する他の用途又は使用も可能であり、本発明の種々の態様にしたがって用いることができる。

[00076]得られるブレンドされた樹脂は、次に任意の好適な方法にしたがって１以上の樹脂層に成形することができる。ポリマー層及び中間膜を形成する代表的な方法としては、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、及びこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。２以上の樹脂層を含む多層中間膜はまた、例えば共押出、ブローンフィルム、メルトブロー、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、及びこれらの組合せのような任意の好適な方法にしたがって製造することもできる。本発明の種々の態様においては、層又は中間膜は押出又は共押出によって形成することができる。押出プロセスにおいては、１種類以上の熱可塑性ポリマー、可塑剤、及び場合によっては少なくとも１種類の添加剤を予め混合して、押出装置中に供給することができる。液体、粉末、又はペレット形態であってよいＡＣＡ、着色剤、及びＵＶ抑制剤のような他の添加剤を用いることもでき、これらは押出装置に導入する前に熱可塑性ポリマー又は可塑剤中に混合することができる。これらの添加剤は、ポリマー樹脂中に、及び拡大解釈すると得られるポリマーシート中に導入して、それによってポリマー層又は中間膜の幾つかの特性、及び最終多層ガラスパネル又は他の最終製品におけるその性能を向上させることができる。

[00077]種々の態様においては、層又は中間膜の厚さ又はゲージは、少なくとも約１０ミル、少なくとも約１５ミル、少なくとも約２０ミル、及び／又は約１００ミル以下、約９０ミル以下、約６０ミル以下、約５０ミル以下、又は約３５ミル以下であってよく、或いはこれは約１０ミル〜約１００ミル、約１５ミル〜約６０ミル、又は約２０ミル〜約３５ミルの範囲であってよい。ミリメートルでのポリマー層又は中間膜の厚さは、少なくとも約０．２５ｍｍ、少なくとも約０．３８ｍｍ、少なくとも約０．５１ｍｍ、及び／又は約２．５４ｍｍ以下、約２．２９ｍｍ以下、約１．５２ｍｍ以下、又は約０．８９ｍｍ以下、或いは約０．２５ｍｍ〜約２．５４ｍｍ、約０．３８ｍｍ〜約１．５２ｍｍ、又は約０．５１ｍｍ〜約０．８９ｍｍの範囲であってよい。

[00078]幾つかの態様においては、樹脂層又は中間膜に、シートの長さ若しくは最長寸法及び／又は幅若しくは第２の最長寸法に沿って実質的に同じ厚さを有する平坦なポリマー層を含ませることができ、一方、他の態様においては、例えば多層中間膜の１以上の層を楔形状にするか、或いは楔形状のプロファイルを与えて、中間膜の厚さがシートの長さ及び／又は幅に沿って変化して、層又は中間膜の一方の縁部が他方よりも大きい厚さを有するようにすることができる。中間膜が多層中間膜である場合には、中間膜の複数の層の少なくとも１つ、少なくとも２つ、又は少なくとも３つを楔形状にすることができる。中間膜がモノリス型中間膜である場合には、ポリマーシートは平坦又は楔形状にすることができる。楔形状の中間膜は、例えば自動車及び航空機用途におけるヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）パネルにおいて有用である可能性がある。

[00079]上記に記載の樹脂組成物及び層を用いて中間膜を形成する幾つかの態様によれば、中間膜も１以上の改良又は向上した特性を示すことができる。中間膜は、単一又はモノリス型の中間膜、或いは１対の隣接する樹脂層を有する二重層の中間膜を含んでいてよい。幾つかの態様においては、中間膜に、少なくとも第１、第２、及び第３の樹脂層を有していて、第２の樹脂層は第１及び第３の間にサンドイッチされている３つ以上の樹脂層を含ませることができる。中間膜が２以上の樹脂層を含む場合には、隣接する樹脂層に異なるポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、互いと異なる１以上の特性を与えることができる。幾つかの態様においては、隣接する層の中に存在するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、上記に与えた範囲内の量だけ互いと相違する異なる残留ヒドロキシル及び／又はアセタール含量を有していてよい。

[00080]幾つかの態様においては、隣接する樹脂層は、例えば少なくとも約３℃、少なくとも約５℃、少なくとも約８℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１２℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約１８℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２２℃、又は少なくとも約２５℃だけ互いと異なるガラス転移温度のような異なるガラス転移温度を有していてよい。しかしながら、幾つかの態様においては、隣接する層の屈折率の間の差は、例えばｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を用いることによって最小にすることができる。例えば、幾つかの態様においては、隣接する樹脂層（その少なくとも１つはｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含むポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む）の間の屈折率の間の差の絶対値は、約０．０１０以下にすることができる。幾つかの態様においては、かかる層の間の屈折率の差の絶対値は、約０．００９以下、約０．００８以下、約０．００７以下、約０．００６以下、約０．００５以下、約０．００４以下、約０．００３以下、又は約０．００２以下にすることができる。

[00081]その結果、本発明の種々の態様による中間膜は、最適化又は向上した光学特性を示す。明澄度は、ここに記載する組成物、層、及び中間膜の光学性能を示すために用いられる１つのパラメーターであり、曇り度すなわち％を測定することによって求めることができる。曇り度は、試料によって散乱した光を入射光に対して定量したものである。幾つかの態様においては、ここに記載する樹脂ブレンド、層、及び中間膜は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａにしたがって光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５％未満、約４％未満、約３％未満、約２％未満、約１％未満、又は約０．５％未満の曇り度を有することができる。試験は、Hunter Associates（Reston, VA）から商業的に入手できるモデルD25透過度計のような透過度計を用いて、それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明なガラス（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）の２つのシートの間に積層したポリマー試料に関して行う。

[00082]光学性能を決定するために用いる他のパラメーターは、透明度又は可視透過率（％）（％Ｔ_ｖｉｓ）であり、これはHunter Associates（Reston, VA）から商業的に入手できるモデルD25透過度計のような透過度計を用い、光源Ｄ６５において１０°の観察角度で測定される。ここで与える値は、それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明ガラス（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）の２つのシートの間に積層したポリマー試料を分析することによって得た。幾つかの態様においては、本発明の樹脂組成物、層、及び中間膜は、少なくとも約８０％、少なくとも約８１％、少なくとも約８２％、少なくとも約８３％、少なくとも約８４％、少なくとも約８５％、少なくとも約８５．５％、少なくとも約８６％、少なくとも約８６．５％、少なくとも約８７％、少なくとも約８７．５％、少なくとも約８８％、又は少なくとも約８８．５％の可視透過率（％）を有することができる。

[00083]上記の範囲内の１以上の光学特性を示すことに加えて、ここに記載する樹脂層及び中間膜はまた、所望の範囲内の音響特性を示すこともできる。例えば、幾つかの態様においては、本樹脂層及び中間膜は、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．１７、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．２７、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３３、又は少なくとも約０．３５の減衰損失係数（damping loss factor）、又は損失係数を有することができる。損失係数は、ＩＳＯ標準規格１６９４０に記載されているように機械インピーダンス測定によって測定される。それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明ガラスの２つのシートの間にポリマー試料を積層し、２５ｍｍの幅及び３００ｍｍの長さを有するように調製する。次に、積層された試料を、Bruel and Kjaer（Naerum, オランダ）から商業的に入手できる振動振盪機を用いて中心点において励振し、インピーダンスヘッドを用いて、棒材を励振して振動させるのに必要な力、及び振動の速度を測定する。得られる伝達関数を、National Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録し、ハーフパワー法を用いて第１振動モードにおける損失係数を計算する。

[00084]本発明の幾つかの態様による樹脂組成物、層、及び中間膜は、樹脂層又は中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネルにおいて用いることができる。任意の好適な硬質基材を用いることができ、幾つかの態様においては、これはガラス、ポリカーボネート、二軸配向ＰＥＴ、コポリエステル、アクリル樹脂、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。硬質基材がガラスを含む場合には、ガラスは、上記に示す群から選択することができる。硬質基材がポリマー材料を含む場合には、ポリマー材料にハードコート表面層を含ませることができ、又は含ませなくてもよい。幾つかの態様においては、多層パネルは１対の硬質基材を含み、その間に樹脂中間膜が配置される。このパネルは、例えば、自動車用フロントガラス及び窓、航空機用風防及び窓、船舶用途、鉄道用途等のような種々の輸送用途用のパネル、窓、扉、階段、通路、バラスター、装飾建築パネルのような構造建築パネル、ハリケーン用ガラス又は竜巻用ガラスのような耐候パネル、耐弾パネル、及び他の同様の用途などの種々の最終用途のために用いることができる。

[00085]ガラスのような２つの硬質基材の間に樹脂層又は中間膜を積層する場合には、このプロセスに少なくとも次の：（１）２つの基材及び中間膜を組み立ててアセンブリにし；（２）ＩＲ放射材又は対流装置によってアセンブリを第１の短い時間加熱し；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通し；（４）アセンブリを約６０℃〜約１２０℃へ短時間加熱して、中間膜の縁部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与え；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に通して、中間膜の縁部を更に封止して更なる取扱いを可能にし；そして（６）アセンブリを、１３５℃〜１５０℃の間の温度及び１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間の圧力において約３０分間〜９０分間オートクレーブ処理する；工程を含ませることができる。幾つかの態様にしたがって上記の工程（２）〜（５）において記載した中間膜−ガラス界面を脱気するための他の方法としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、これらの両方もここに記載する本発明の中間膜を形成するために用いることができる。

[00086]幾つかの態様においては、多層パネルに、層又は中間膜上に配置される少なくとも１つのポリマーフィルムを含ませて、「二重層」と呼ばれる多層パネルを形成することができる。幾つかの態様においては、二重層において用いる中間膜には多層中間膜を含ませることができ、一方、他の態様においてはモノリス型中間膜を用いることができる。ここに記載する多層パネルにおいてポリマーフィルムを用いると、赤外吸収性のような他の性能の向上も与えながら最終パネルの光学特性を向上させることができる。ポリマーフィルムは、フィルム単独では必要な貫通抵抗及びガラス保持特性を与えないという点で、ポリマー層又は中間膜とは異なる。ポリマーフィルムはまたシートより薄くてもよく、０．００１ｍｍ〜０．２５ｍｍの範囲の厚さを有していてよい。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）が、ポリマーフィルムを形成するのに用いる材料の一例である。

[00087]以下の実施例は、本発明を製造及び使用することを当業者に教示するために本発明を例示する意図であり、いかなるようにも発明の範囲を限定することは意図しない。
[00088]以下の実施例は、種々のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む幾つかの樹脂組成物、層、及び中間膜の製造を記載する。下記に記載するように、多くの組成物、層、及び中間膜について行う幾つかの試験を用いて、比較材料及び本発明材料の両方の幾つかの特性を評価した。

実施例１：ポリ（ビニルアセタール）樹脂の製造：
[00089]４個〜８個の炭素原子のアセタール鎖長を有する幾つかの異なるアルデヒドを用いてポリ（ビニルアルコール）をアセタール化することによって、幾つかのポリ（ビニルアセタール）樹脂を調製した。それぞれの樹脂は、まず５Ｌのガラス反応器内で周囲温度においてポリ（ビニルアルコール）粉末を水中に分散させることによって調製した。次に、得られたスラリーを９０℃より高い温度に加熱してポリ（ビニルアルコール）を溶解し、次に得られた溶液を周囲温度に冷却した。アルデヒド及び酸触媒を加えると、ポリ（ビニルアセタール）ポリマーが数分以内に沈澱した。ポリ（ビニルアルコール）の目標転化率を達成するために、得られた混合物を数時間保持し、必要な場合には反応混合物を加熱して転化を促進させた。ｎ−ブチルアルデヒド（ｎＢｕＣＨＯ）、ｉ−ブチルアルデヒド（ｉＢｕＣＨＯ）、２−メチルブチルアルデヒド（２ＭｅＢｕＣＨＯ）、２−メチルバレルアルデヒド（２ＭｅＶａｌＣＨＯ）；及び２−エチルヘキサンアルデヒド（２ＥＨＣＨＯ）を含む幾つかのアルデヒドを用いて種々の樹脂を形成した。

[00090]ポリ（ビニルアセタール）固形物を溶液から沈澱させ、次に濾過によって反応流体から分離した。次に、回収された固形物を水及び水酸化カリウムで複数回洗浄して、不純物を除去し、酸触媒を中和した。次に、実験室スケールの流動層乾燥機を用いて、洗浄されたポリ（ビニルアセタール）を乾燥した。水蒸気加熱プレスを用いる標準的な圧縮成形技術を用いて、樹脂のシート試料を形成した。試料の残留ヒドロキシル含量（％）、ガラス転移温度（Ｔ_ｇ）、及び屈折率を測定し、結果を下表１に示す。

[00091]更に、表１に示した幾つかの樹脂のｔａｎδの温度の関数としてのグラフ表示を図１に示す。
[00092]表１において示されるように、同等の屈折率及び残留ヒドロキシル含量を有するが、異なるガラス転移温度を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂を製造することができる。更に、表１に示されるように、例えば樹脂Ｒ−７（ＲＩ＝１．４８６；Ｔ_ｇ＝７６．７℃）とＲ−９（ＲＩ＝１．４８５；Ｔ_ｇ＝５０．７℃）、又はＲ−１（ＲＩ＝１．４８７；Ｔ_ｇ＝７８．８℃）とＲ−９（ＲＩ＝１．４８５；Ｔ_ｇ＝５０．７℃）のように、同等の屈折率を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂が大きく異なるガラス転移温度を有する可能性がある。これにより、例えばかかる樹脂を音響多層中間膜において用いると、異なる樹脂層の間の屈折率の差を最小にしながらより少ない量の可塑剤の使用を可能にすることができる。その結果、２種類以上の上記の樹脂を用いて調製した中間膜は、以下の実施例において示されるように向上した光学及び音響特性を示すことができる。

実施例２：混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂の製造：
[00093]ポリ（ビニルアセタール）スラリーに加えたアルデヒドが２種類の異なるアルデヒドの混合物を含んでいた他は、上記の実施例１に記載のものと同様の方法で幾つかの混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂を調製した。上記に記載のＮＭＲ及び滴定法の両方を用いて、得られた混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量を求めた。全ての樹脂は２重量％の残留アセテート含量を有していた。それぞれの樹脂のシートのガラス転移温度及びｔａｎδも測定した。結果を下表２にまとめる。

実施例３：ポリ（ビニルアセタール）樹脂の屈折率マッチング：
[00094]上記の実施例１において調製した幾つかの樹脂を、種々の量の可塑剤のトリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、又はテトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４ＧＥＨ）と溶融ブレンドした。次に、可塑化した樹脂をシートに成形し、それぞれのシートのガラス転移温度及び屈折率を測定した。３ＧＥＨ及び４ＧＥＨを用いて可塑化した樹脂に関する結果を、それぞれ下表３ａ及び３ｂに示す。

[00095]更に、表３ａに示す幾つかの可塑化樹脂に関するｔａｎδの温度の関数としてのグラフ表示を図２に示す。
[00096]多層中間膜を調製する際には、１種類以上のより高いガラス転移温度の樹脂を外側の「スキン」層、及びより低いガラス転移温度の１種類又は複数の樹脂を内側の「コア」層として含ませることがしばしば望ましい。かかる構成によって中間膜の取扱いが容易になり、並びに音響性能も与えながらそれに機械強度及び衝撃強度が与えられる。表３ａ及び３ｂに示されるように、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する樹脂は、通常はより多い可塑剤含量を含み、より多いヒドロキシル含量でより少ない可塑剤含量の樹脂層よりも低いガラス転移温度を示す。

[00097]それぞれ多層中間膜におけるスキン及びコア層として好適な表３ａ及び３ｂに示す高いガラス転移温度及び低いガラス転移温度の樹脂の幾つかの組合せを下表４に示す。

[00098]表４に示されるように、比較中間膜ＣＩ−１は、低いガラス転移温度のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（Ｒ−２）を有する樹脂層に隣接する高いガラス転移温度のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（Ｒ−１）を有する樹脂層を含んでいた。これらの２つの樹脂の屈折率の間の差は０．０１０であり、これは最終中間膜において減少した明澄度又は曇り度及び／又は色斑のような光学欠陥を引き起こすのに十分に高い。

[00099]しかしながら、本発明中間膜ＤＩ−１〜ＤＩ−５の高いガラス転移温度及び低いガラス転移温度の樹脂は、最大で０．００６の屈折率の差（ＤＩ−１及びＤＩ−２）、及び０．００２のように小さい差（ＤＩ−５）を有していた。本発明中間膜ＤＩ−１〜ＤＩ−５は比較中間膜ＣＩ−１より小さい屈折率の差を有しており、これは最終積層製品においてより少ない光学欠陥に変換することができる。しかしながら、表４に示されるように、本発明中間膜ＤＩ−１〜ＤＩ−５は、比較中間膜ＣＩ−１と同等のスキン層とコア層の間のガラス転移温度の差を有しており、その結果、本発明中間膜は向上した光学品質を示しながら比較中間膜ＣＩ−１の強度及び音響特性を保持する。

実施例４：混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂の特性：
[000100]上記の実施例１に記載したようにして、それぞれｎ−ブチルアルデヒド及びｉ−ブチルアルデヒドを用いて２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂Ｒ−１０及びＲ−１１を形成した。次に、得られたポリ（ビニルｎ−ブチラール）（ＰＶＢ）樹脂（Ｒ−１０）及びポリ（ビニルｉ−ブチラール）（ＰＶｉＢ）樹脂（Ｒ−１１）を幾つかの部分に分割し、種々の量の３ＧＥＨと溶融ブレンドした。５０重量％のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂Ｒ−１０及び５０重量％のポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂Ｒ−１１を混合及び溶融ブレンドすることによって、更なるポリ（ビニルアセタール）樹脂（Ｒ−１２）を形成した。混合樹脂Ｒ−１２も幾つかの部分に分割して、種々の量の３ＧＥＨと混合した。それぞれの可塑化樹脂試料の屈折率を測定し、可塑剤含量の関数として示す結果を図３においてグラフで示す。

[000101]図３に示されるように、ポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂Ｒ−１１は、他の２種類の樹脂とは異なり、試験した３つの樹脂の中で最も低い屈折率を示し、約２０ｐｈｒの可塑剤装填量まで実質的に一定の屈折率を維持した。更に、図３に示されるように、これらの樹脂のいずれも、可塑剤装填量と屈折率の間に厳密な直線関係は示さなかった。それぞれの可塑剤装填量に関して、ブレンドされた樹脂Ｒ−１２はその成分樹脂の屈折率の間の屈折率を有していたが、その値は２つの算術平均ではなかった。

[000102]実施例１に記載したものと同様の方法で、しかしながら当重量のｉ−ブチルアルデヒドとｎ−ブチルアルデヒドを含んでいた混合アルデヒドを用いて、他の混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂（Ｒ−１３）を形成した。得られた複合樹脂Ｒ−１３は、ｉ−ブチルアルデヒドとｎ−ブチルアルデヒドの両方の部分を含むアセタール成分を有しており、物理的にブレンドした樹脂Ｒ−１２と同様の可塑剤装填量の関数としての屈折率の傾向を示した。

[000103]また、種々の量の３ＧＥＨ可塑剤を有する樹脂Ｒ−１０、Ｒ−１１、物理的にブレンドした樹脂Ｒ−１２、及び複合樹脂Ｒ−１３に関して、ガラス転移温度、ｔａｎδ、及び（７．５重量％メタノール溶液中における）粘度を含む幾つかの更なる特性も測定した。結果を下表５にまとめる。更に、ニートの樹脂Ｒ−１０及びＲ−１１に関するそれぞれの特性の値の算術平均を表５に示す。

[000104]表５に示されるように、ブレンドされた樹脂Ｒ−１２及びＲ−１３に関して得られた幾つかの測定された特性の値は、ブレンドの構成成分であるニートの樹脂Ｒ−１０及びＲ−１１に関して得られた値の間であるが、必ずしもその平均ではない。更に、ガラス転移温度及び屈折率のような幾つかの特性は、ニートの樹脂Ｒ−１０及びＲ−１１と混合樹脂Ｒ−１２及びＲ−１３の間で僅かしか変化せず、一方、粘度及びｔａｎδのような他のものは僅かにより大きな変化を示す。かかる情報によって、種々の中間膜の用途のための所望の特性又は複数の特性の組合せを与える特定の樹脂又は樹脂ブレンドの選択が容易になる。

実施例５：混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂の特性：
[000105]実施例１において上記に記載したようにして、２種類のアルデヒドを種々の比で用いてポリ（ビニルｉ−ブチラール）（ＰＶＢ）及びポリ（ビニル２−エチルヘキサナール）（ＰＶ２ＥＨ）樹脂を調製した。混合アセタール樹脂のガラス転移温度、並びに純粋なＰＶＢ及びＰＶ２ＥＨ樹脂のガラス転移温度を求め、結果を下表６にまとめる。

[000106]表６に示されるように、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）及びポリ（ビニル２−エチルヘキサナール）を種々の比で用いて、広範囲のガラス転移温度を有する混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂を製造することができる。しかしながら、下表７に示されるように、等重量部のＰＶＢ及びＰＶ２ＥＨを有する混合アセタールはまた、表６に示す範囲にわたって一定の屈折率も示す。

[000107]而して、ＰＶＢ及びＰＶ２ＥＨのような樹脂を、広いブレンド範囲にわたって異なるガラス転移温度を示すが、実質的に同等の屈折率を有する混合ポリ（ビニルアセタール）樹脂に配合することができる。

実施例６：高流動性ポリ（ビニルアセタール）樹脂の製造：
[000108]上記の実施例１に記載した手順にしたがって、ｎ−ブチルアルデヒド（ＢｕＣＨＯ）を用いて９８％〜９８．８％の加水分解ポリ（ビニルアルコール）（ＰＶＯＨ）をアセタール化することによって、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（Ｒ−３３）を調製した。ＰＶＯＨは、２０℃において４％の水中で測定して２８ｃｐｓ〜３２ｃｐｓの間の粘度を有していた。全く同じ条件下において、しかしながらｉ−ブチルアルデヒド（ｉＢｕＣＨＯ）を用いてポリ（ビニルｉ−ブチラール樹脂）（Ｒ−３４）を調製した。また、同じ条件下において、しかしながら１８．５ｃｐｓ〜２１．５ｃｐｓの間の粘度を有する加水分解ポリ（ビニルアルコール）（ＰＶＯＨ）を用いて、２種類の更なる樹脂（１つはポリ（ビニルｎ−ブチラール）（Ｒ−３５）、１つはポリ（ビニルｉ−ブチラール）（Ｒ−３６））も調製した。得られた樹脂Ｒ−３３〜Ｒ−３６の粘度を、２０℃においてメタノールの７．５％溶液中で測定し、結果を下表８にまとめる。

[000109]表８に示されるように、ポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂Ｒ−３４及びＲ−３６は、同じポリ（ビニルアルコール）を用いて同じ条件下で調製したポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のＲ−３３及びＲ−３５よりも低い粘度を示した。更に、ポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂（Ｒ−３４）は、その比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（Ｒ−３３、３８ｐｈｒの３ＧＥＨで可塑化した場合であっても）よりも高いガラス転移温度を示した。

実施例７：高ガラス転移温度の樹脂の製造：
[00010]実施例１において上記に記載した手順にしたがって、幾つかのポリ（ビニルアセタール）樹脂を調製した。３つの樹脂はｉ−ブチルアルデヒドを用いて調製し（Ｒ−３８〜Ｒ−４０）、１つはｎ−ブチルアルデヒドを用いて形成した（Ｒ−３７）。樹脂のそれぞれを異なる量の３ＧＥＨ可塑剤と混合して、シートに成形した。それぞれのシートのガラス転移温度を求め、結果を下表９にまとめる。

[000111]表９に示されるように、同じ可塑剤含量に関しては、ポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂のＲ−３８は、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のＲ−３７よりも高いガラス転移温度を達成する。更に、ポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂のＲ−３８〜Ｒ−４０において可塑剤のより低いレベルは上昇したガラス転移温度をもたらし、これによって、これらの樹脂に増加した耐衝撃性及び貫通抵抗性が与えられる。

実施例８：ポリ（ビニルアセタール）樹脂層の可塑剤相溶性：
[000112]上記の実施例１に記載のようにして、種々の残留ヒドロキシル含量の幾つかのポリ（ビニルアセタール）樹脂を調製した。樹脂の幾つかはｎ−ブチルアルデヒドを用いて形成し、他のものはｉ−ブチルアルデヒドを用いて形成した。０．０５グラムの樹脂を室温において１．９５グラムの可塑剤中に混合することによって、それぞれの樹脂の曇り点温度をトリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）中で測定した。次に、混合物を、シリコーン油浴中において連続撹拌条件下で、樹脂が完全に溶解して溶液が透明になるまで加熱した。加熱を停止し、絶えず温度を監視しながら、溶液を徐々に冷却した。溶液が曇り始めた時点での温度を、この可塑剤中における樹脂の曇り点温度であると決定した。上記に記載した方法にしたがって、幾つかの樹脂に関して残留ヒドロキシル含量の関数としての曇り点温度を測定し、結果を図４にグラフでまとめる。

[000113]図４に示されるように、与えられた残留ヒドロキシル含量に関して、ｉ−ブチルアルデヒドを用いて形成した樹脂は、ｎ−ブチルアルデヒドを用いて形成した樹脂よりも低い曇り点温度を有していた。より低い曇り点温度はより高い可塑剤相溶性を示し、図４に示されるように、同じ残留ヒドロキシル含量に関して、ｉ−ブチルアルデヒド樹脂を用いて調製したポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ｎ−ブチルアルデヒドを用いて形成したポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも３ＧＥＨとより相溶性であった。

実施例９：ポリ（ビニルアセタール）樹脂の減衰特性：
[000114]上記の実施例１に記載の手順にしたがって、それぞれが異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類のポリ（ビニルｉ−ブチラール）アセタール樹脂のＲ−４１及びＲ−４２を調製した。樹脂Ｒ−４１は１０．９重量％の残留ヒドロキシル含量を有しており、樹脂Ｒ−４２は９．１重量％の残留ヒドロキシル含量を有していた。また、上記の実施例１に記載のようにして、しかしながらｎ−ブチルアルデヒドを用いて他の樹脂のＲ−４３も調製した。得られたポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のＲ−４３は、１０．５重量％のヒドロキシル含量を有していた。それぞれの樹脂を、別々に種々の量の３ＧＥＨ又は４ＧＥＨ可塑剤と混合及び溶融ブレンドし、それぞれの可塑化樹脂のｔａｎδを−２０℃〜３０℃の温度範囲にわたって測定した。結果を図５にグラフでまとめる。

[000115]図５に示されるように、７５ｐｈｒの３ＧＥＨで可塑化されたポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂のＲ−４２は、０．５℃の温度において１．４のｔａｎδを示し、これはポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のＲ−４３のｔａｎδよりもほぼ３１％高かった。樹脂Ｒ−４２のｔａｎδはまた、同じタイプ及び量の可塑剤を含んでいたが、樹脂Ｒ−４２よりも多い残留ヒドロキシル含量を有していた樹脂Ｒ−４１のｔａｎδよりもほぼ１８％高かった。

実施例１０：ポリ（ビニルアセタール）樹脂のｔａｎδ及びガラス転移温度：
[000116]実施例１に記載した手順にしたがって、２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のＲ−４５及びＲ−４６を調製した。両方とも同じ条件下で調製し、両方とも約９．１重量％の残留ヒドロキシル含量を有していた。しかしながら、樹脂Ｒ−４５はｉ−ブチルアルデヒドを用いて形成されたポリ（ビニルｉ−ブチラール）樹脂であり、樹脂Ｒ−４６はｎ−ブチルアルデヒドを用いて形成されたポリ（ビニルｎ−ブチラール）であった。樹脂Ｒ−４６を３ＧＥＨ可塑剤と混合及び溶融ブレンドして、２．２３℃のガラス転移温度を有する可塑化樹脂を生成させた。

[000117]また、樹脂Ｒ−４５の幾つかの試料を種々の量の３ＧＥＨと混合及び溶融ブレンドしたが、いずれも２．２３℃のガラス転移温度を示さなかった。樹脂Ｒ−４５に関して２．２３℃のガラス転移温度を達成するのに必要な可塑剤の量を求めるために、Ｒ−４５の試料のそれぞれのｔａｎδ、ガラス転移温度、及び可塑剤含量を、図６ａ及び６ｂにおいて示す２つのグラフにまとめた。図６ａ及び６ｂに示す相関関係を用いて、７１ｐｈｒの可塑剤含量によって２．２３℃のガラス転移温度を有する可塑化樹脂Ｒ−４５が与えられると算出された。更に、図６ｂに示すグラフを用いて、得られる可塑化樹脂は１．４５のｔａｎδを有すると算出された。而して、ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む樹脂Ｒ−４５のような樹脂は、同じガラス転移温度のためにはｎ−ブチルアルデヒドの残基のみを含む同様の樹脂よりも多い可塑剤装填量が必要であり、より高いガラス転移温度を示す。

[000118]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書において詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。

[000119]更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間膜を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなそのカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。

Claims (43)

1. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の樹脂層；並びに
   第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層；
   を含み；
   第２の可塑剤は樹脂１００部あたり少なくとも５０部（ｐｈｒ）の量で第２の樹脂層中に存在し、第１の樹脂層中の第１の可塑剤の量と第２の樹脂層中の第２の可塑剤の量の間の差は１０ｐｈｒより多く；
   第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含み；そして
   第１の樹脂層のガラス転移温度は第２の樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも３℃高く、そして第１の樹脂層の屈折率と第２の樹脂層の屈折率の間の差の絶対値は０．０１０以下である中間膜。
2. 第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、第１のポリ（ビニルアセタール）又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒドの残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む、請求項１に記載の中間膜。
3. ｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドはＣ_３〜Ｃ_１２脂肪族アルデヒドである、請求項１に記載の中間膜。
4. 中間膜は、下記の基準（ｉ）及び（ｉｉ）：
   （ｉ）第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも１６重量％の残留ヒドロキシル含量及び１．４８５以下の屈折率を有する；及び
   （ｉｉ）第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は７５℃以下のガラス転移温度を有する；
   の少なくとも１つを満足する、請求項１に記載の中間膜。
5. 第１及び第２の可塑剤はそれぞれ１．４６０未満の屈折率を有する、請求項１に記載の中間膜。
6. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量％のｉ−ブチルアルデヒドの残基を含み、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は１６重量％〜２０重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含み、４０ｐｈｒ以下の量で第１の樹脂層中に存在し、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は少なくとも５重量％のｎ−ブチルアルデヒド残基を含み、９重量％〜１１重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有し、第２の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含み、約７０ｐｈｒ以下の量で第２の樹脂層中に存在し、第１の樹脂層のガラス転移温度と第２の樹脂層のガラス転移温度の差は少なくとも約２０℃である、請求項１に記載の中間膜。
7. 第１及び第２の可塑剤はテトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含み、第１の可塑剤は４０ｐｈｒ以下の量で第１の樹脂層中に存在し、第１の樹脂層は少なくとも３０℃のガラス転移温度を有し、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は少なくとも１４重量％の残留ヒドロキシル含量を有し、第２の可塑剤は５０ｐｈｒ以下の量で第２の樹脂層中に存在し、第２の樹脂層のガラス転移温度は１０℃以下である、請求項１に記載の中間膜。
8. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％であり、中間膜は５％未満の曇り度を有する、請求項１に記載の中間膜。
9. 請求項１に記載の中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネル。
10. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の樹脂層；並びに
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層；
    を含み；
    中間膜は下記の基準（ｉ）〜（ｉｉｉ）：
    （ｉ）第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量％のｉ−ブチルアルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％の６個以下の炭素原子を有するアルデヒドの残基を含み、第１の樹脂層の屈折率は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層の屈折率よりも少なくとも０．００２低く、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は１２重量％以下であり、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％である；
    （ｉｉ）第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５重量％のｉ−ブチルアルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％の６個より多い炭素原子を有するアルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも０．２５％高く、第２の樹脂層中の第２の可塑剤の量は第１の樹脂層中の第１の可塑剤の量よりも少なくとも樹脂１００部あたり１０部（ｐｈｒ）多い；及び
    （ｉｉｉ）第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のいずれもｉ−ブチルアルデヒドの残基を含まず、第２の樹脂層は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも３℃低いガラス転移温度を有する；
    の少なくとも１つを満足する中間膜。
11. 中間膜は基準（ｉ）を満足し、第１及び第２の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含む、請求項１０に記載の中間膜。
12. 基準（ｉｉ）及び基準（ｉｉｉ）の少なくとも１つが満足され、第２の可塑剤は５０ｐｈｒ以下の量で第２の樹脂層中に存在し、第２の樹脂層のガラス転移温度は１０℃未満である、請求項１０に記載の中間膜。
13. 第１及び第２の可塑剤はテトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含む、請求項１２に記載の中間膜。
14. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のガラス転移温度と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のガラス転移温度の間の差は少なくとも１０℃である、請求項１０に記載の中間膜。
15. 第１の樹脂層の屈折率と第２の樹脂層の屈折率の間の差は０．０１０以下であり、中間膜は５％未満の曇り度を有する、請求項１０に記載の中間膜。
16. ポリ（ビニルアセタール）樹脂及び可塑剤を含む樹脂層を含み、ポリ（ビニルアセタール）樹脂はポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％の少なくとも１種類の分枝脂肪族アルデヒドの残基を含み、可塑剤は少なくとも５０ｐｈｒの量で樹脂層中に存在し、樹脂層は少なくとも１．０５のｔａｎδを有する中間膜。
17. ポリ（ビニルアセタール）樹脂はポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％の少なくとも１種類の分枝脂肪族アルデヒドの残基を含む、請求項１６に記載の中間膜。
18. 樹脂層はポリ（ビニルアセタール）樹脂と物理的にブレンドされた他のポリ（ビニルアセタール）樹脂を更に含み、他のポリ（ビニルアセタール）樹脂は他のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として２０重量％未満のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含む、請求項１７に記載の中間膜。
19. 可塑剤は少なくとも５５ｐｈｒの量で樹脂層中に存在し、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は少なくとも８重量％の残留ヒドロキシル含量を有する、請求項１６に記載の中間膜。
20. ポリ（ビニルアセタール）樹脂は１０重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有する、請求項１９に記載の中間膜。
21. ポリ（ビニルアセタール）樹脂は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の曇り点温度よりも少なくとも５℃低いかかる可塑剤中における曇り点温度を有する、請求項１６に記載の中間膜。
22. 樹脂層は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層よりも少なくとも１％高いｔａｎδを有する、請求項１６に記載の中間膜。
23. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む第１の樹脂層；並びに
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層；
    を含み；
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％の少なくとも１種類の分枝脂肪族アルデヒドの残基を含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は１２重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有し、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％であり、第２の樹脂層は少なくとも１．０５のｔａｎδを有する中間膜。
24. 第２の樹脂層は少なくとも１．２０のｔａｎδを有し、このｔａｎδは比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のｔａｎδよりも少なくとも５％高い、請求項２３に記載の中間膜。
25. 第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は約１０重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有する、請求項２３に記載の中間膜。
26. 第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％の少なくとも１種類の分枝脂肪族アルデヒドの残基を含み、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含む、請求項２３に記載の中間膜。
27. 第２の樹脂層は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂とブレンドされた他のポリ（ビニルアセタール）樹脂を更に含み、他のポリ（ビニルアセタール）樹脂は他のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含む、請求項２３に記載の中間膜。
28. 第１の樹脂層は第１の可塑剤を更に含み、第２の層は第２の可塑剤を更に含み、第１の樹脂層中に存在する第１の可塑剤の量と第２の層中に存在する第２の可塑剤の量の間の差は少なくとも１０ｐｈｒであり、第１の樹脂層のガラス転移温度と第２の樹脂層のガラス転移温度の間の差は少なくとも３℃である、請求項２３に記載の中間膜。
29. 第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の曇り点温度よりも少なくとも５℃低い第２の可塑剤中における曇り点温度を有する、請求項２８に記載の中間膜。
30. 請求項２３に記載の中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネル。
31. ポリ（ビニルアセタール）樹脂及び可塑剤を含む樹脂層を含み、ポリ（ビニルアセタール）樹脂はポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含み、可塑剤は３０℃より高いガラス転移温度を有する樹脂層を与えるのに十分な量で樹脂層中に存在する中間膜。
32. 可塑剤は５ｐｈｒ〜３０ｐｈｒの範囲の量で樹脂層中に存在し、樹脂層のガラス転移温度は少なくとも３７℃である、請求項３１に記載の中間膜。
33. 可塑剤は５ｐｈｒ〜２０ｐｈｒの範囲の量で樹脂層中に存在し、樹脂層のガラス転移温度は少なくとも４６℃である、請求項３１に記載の中間膜。
34. 可塑剤は５ｐｈｒ〜２０ｐｈｒの範囲の量で樹脂層中に存在し、樹脂層のガラス転移温度は少なくとも５０℃である、請求項３１に記載の中間膜。
35. 可塑剤は１０ｐｈｒ以下の量で樹脂層中に存在し、樹脂層のガラス転移温度は少なくとも６５℃である、請求項３１に記載の中間膜。
36. ポリ（ビニルアセタール）樹脂はポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含み、ポリ（ビニルアセタール）樹脂はｎ−ブチルアルデヒドの残基を更に含む、請求項３１に記載の中間膜。
37. ポリ（ビニルアセタール）樹脂はポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含み、樹脂層はポリ（ビニルアセタール）樹脂とブレンドされた第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を更に含み、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含み、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも約５重量％の量で樹脂層中に存在する、請求項３１に記載の中間膜。
38. 第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも約１０重量％の量で樹脂層中に存在する、請求項３１に記載の中間膜。
39. ポリ（ビニルアセタール）樹脂は少なくとも８０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する、請求項３１に記載の中間膜。
40. 請求項３１に記載の中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネル。
41. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び可塑剤を含み、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも１０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含む第１の樹脂層；及び
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む、第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層；
    を含み；
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は１２重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有し、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２％であり；
    第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂の粘度よりも少なくとも１０％低い粘度を有し、第１の樹脂層は比較のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂層よりも少なくとも３℃高いガラス転移温度を有するポリマー中間膜。
42. 第１の樹脂層のガラス転移温度と第２の樹脂層のガラス転移温度の間の差は少なくとも５℃であり、第１の樹脂層中に存在する第１の可塑剤の量と第２の樹脂層中に存在する第２の可塑剤の量の間の差は少なくとも１０ｐｈｒであり、第２の可塑剤は少なくとも４２ｐｈｒの量で第２の樹脂層中に存在する、請求項４１に記載の中間膜。
43. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｉ−ブチルアルデヒドの残基を含み、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の分子量は少なくとも１０，０００ダルトンであり、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含む、請求項４２に記載の中間膜。

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