JP5226153B2 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Description

本発明は、自動車及び建築物などの合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、遮音性が低くなる。遮音性が低い合わせガラスを自動車のフロントガラス等に用いた場合には、風切り音又はワイパーの駆動音等の５０００Ｈｚ程度の音域の音に対して、遮音性が充分に得られないという問題がある。

そこで、中間膜の材料の変更により、合わせガラスの遮音性を高めることが検討されている。

合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として、又は他の層と積層されて多層の中間膜として用いられ得る。

特開２００７−０７０２００号公報

近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等への移行が進行している。内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでは、比較的低周波域での遮音性が特に求められている。但し、内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでも、高周波域での遮音性が高いことが望ましい。これに対して、電気モータを利用した電気自動車及びハイブリッド電気自動車に用いられる合わせガラスでは、電気モータの駆動音を効果的に遮断するために高周波域における高い遮音性が特に求められる。

上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの高周波域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。

ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。また、合わせガラスには、広い温度範囲に渡り、高い遮音性が発揮されることも求められる。

また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。しかし、多層中間膜が上記遮音層を有するため、該多層中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じることがある。

さらに、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスに発泡が生じることがある。

本発明の目的は、合わせガラスを構成するのに用いられた場合に、得られた合わせガラスにおける高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。

本発明の限定的な目的は、高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡り高いだけでなく、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。

本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚みの上記第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも５モル％以上低い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％未満であり、かつアセチル化度が３０モル％未満である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率がそれぞれ１０モル％以上、５０モル％以下、かつアセチル化度がそれぞれ３モル％未満である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が２０〜９０重量部である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第２，第３の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量がそれぞれ１０〜６０重量部である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層を樹脂膜として用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合に、該樹脂膜のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られている。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以上であるか、又は上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％未満であり、かつアセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以上であることが好ましい。さらに、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％未満であり、かつアセタール化度が６８モル％以上であることも好ましい。

本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、第２の層と第１の層と第３の層とがこの順で積層された構造を有し、該第１〜第３の層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚み（Ｔ１）の上記第２，第３の層の合計厚み（Ｔ２＋Ｔ３）に対する比（Ｔ１／（Ｔ２＋Ｔ３））が０．１４以下であるので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。 図３は、第１の層に含まれるポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む樹脂膜を用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合の損失正接ｔａｎδと温度との関係及び弾性率Ｇ’と温度との関係を説明するための図である。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。

図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを模式的に部分切欠断面図で示す。

図１に示す中間膜１は、多層中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａに積層された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂに積層された第３の層４とを備える。第１の層２は、中間層であり、遮音層として主に機能する。第２，第３の層３，４は、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。

第１，第２，第３の層２，３，４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。第２の層３と第３の層４との組成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。第２，第３の層３，４にポリビニルアセタール樹脂が含まれているので、第２，第３の層３，４と合わせガラス構成部材との接着力が充分に高くなる。

本実施形態の主な特徴は、第１の層２に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２，第３の層３，４に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、しかも第１の層２の厚みの第２，第３の層３，４の合計厚みに対する比であるＴ１／（Ｔ２＋Ｔ３）が０．１４以下であることである。すなわち、中間膜１では、第１の層２の厚み（μｍ）をＴ１、第２の層３の厚み（μｍ）をＴ２、第３の層４の厚み（μｍ）をＴ３としたときに、第１の層２の厚みの第２，第３の層３，４の合計厚みに対する比であるＴ１／（Ｔ２＋Ｔ３）が０．１４以下である。これによって、中間膜１を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる。特に、３ｋＨｚを超える高周波域での遮音性を効果的に高めることができる。

合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記比は、好ましくは０．１３以下、より好ましくは０．１２以下、更に好ましくは０．１１以下、特に好ましくは０．１０以下、好ましくは０．０３以上、より好ましくは０．０５以上、更に好ましくは０．０７以上である。

合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、第１の層の厚みは、好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上である。

ところで、遮音性が高められた多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、合わせガラスに発泡が生じやすいという問題がある。

合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−２））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。上記含有率差（１−２）は、８．５モル％を超えかつ９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。

また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−３））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。但し、含有率差（１−３）が、８．５モル％以下であっても、含有率差（１−２）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は８モル％以下であることが好ましい。上記含有率差（１−３）は、８．５モル％を超え、９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。

本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることを見出した。可塑剤の移行を抑制でき、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、各層の可塑剤の含有量、特に第１の層２中の可塑剤の含有量を多くすることができる。このため、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

なお、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多いと、発泡がより一層生じやすい傾向がある。さらに、発泡が一旦生じると、発生した発泡が核となり、発泡が成長する傾向がある。これに対して、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できる。

合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は８．５モル％、より好ましい上限は７．８モル％、更に好ましい上限は７モル％、特に好ましい上限は５．６モル％である。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは５モル％以下、より好ましくは４．５モル％以下、より一層好ましくは４モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。

また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、絶対分子量１００万以上の高分子量成分（以下、高分子量成分Ｘと記載することがある）を含むか、又は第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリスチレン換算分子量（以下、分子量ｙと記載することがある）１００万以上の高分子量成分（以下、高分子量成分Ｙと記載することがある）を含むことが好ましい。該高分子量成分Ｘ，Ｙは、ポリビニルアセタール樹脂である。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｘの割合が７．４％以上であるか、又は第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｙの割合が９％以上であることが好ましい。

第１の層２を樹脂膜Ｂとして用いて、該樹脂膜Ｂの粘弾性を測定した場合（試験法Ｂ）に、該樹脂膜Ｂのガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上であることも好ましい。

上記試験法Ｂでは、第１の層２が上記樹脂膜Ｂとして用いられ、第１の層２自体が樹脂膜Ｂである。

上記樹脂膜Ｂは、第１の層２であり、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを第１の層２中での重量比で含む。上記試験法Ｂでは、合わせガラス用中間膜１において可塑剤を移行させた後に、上記弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）及び弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）を測定することが好ましい。上記試験法Ｂでは、合わせガラス用中間膜１を湿度３０％（±３％、温度２３℃に１ヶ月間保管して、合わせガラス用中間膜１において可塑剤を移行させた後に、上記弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）及び弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）を測定することがより好ましい。

本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、上記試験法Ｂによる上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上であることにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることも見出した。第１の層２中の上記可塑剤の含有量が多くても、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、合わせガラスの遮音性を高めることができる。特に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であるように構成された第１の層２の両面に第２，第３の層３，４が積層された合わせガラス用中間膜１の使用により、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制できる。

上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、０．６５以上であり、好ましくは１．０以下である。上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であると、かなり過酷な条件で又は長期間にわたり合わせガラスが保管されたとしても、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制できる。また、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が上記下限以上及び上記上限以下であると、かなり過酷な条件で又は長期間にわたり合わせガラスが保管されたとしても、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層効果的に抑制できる。

また、合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は４０重量部以上であることが好ましい。第１の層２の可塑剤の含有量が多くても、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であるように第１の層２を構成することによって、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。

上記ガラス転移温度Ｔｇ（℃）は、上記粘弾性の測定により得られた測定結果から得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度を示す。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、より好ましくは０．７以上、より好ましくは０．９５以下であり、さらに好ましくは０．７５以上、さらに好ましくは０．９以下である。特に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））をポリビニルアルコールの平均重合度で制御する場合、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、好ましくは０．６５以上、より好ましくは０．６６以上、更に好ましくは０．６７以上、特に好ましくは０．７以上、好ましくは０．８２以下、より好ましくは０．８以下である。更に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．８２以下、又は、０．８以下であると、中間膜を容易に成形することができる。

上記試験法Ｂによる上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を０．６５以上にする方法としては、第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂を合成する際に、平均重合度が比較的高いポリビニルアルコールを使用する方法や、第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の分子間の相互作用を強くする方法等が挙げられる。上記第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の分子間の相互作用を強くする方法として、該ポリビニルアセタール樹脂の分子間を物理的に架橋する方法や、化学的に架橋する方法が挙げられる。なかでも、中間膜１を押出機にて容易に成形することができることから、第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂を合成する際に、平均重合度が比較的高いポリビニルアルコールを使用する方法や第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の分子間を物理的に架橋する方法が好ましい。

上記粘弾性の測定により得られる損失正接ｔａｎδと温度との関係及び弾性率Ｇ’と温度との関係の一例を、図３を用いて説明する。

損失正接ｔａｎδと温度とは、図３に示すような関係にある。損失正接ｔａｎδのピークＰにおける温度がガラス転移温度Ｔｇである。

また、図３に示す破線Ａ２の弾性率Ｇ’におけるガラス転移温度Ｔｇと、実線Ａ１の弾性率Ｇ’におけるガラス転移温度Ｔｇとは同じ温度である。例えば、弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）を基準として弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の変化量Ｄが小さいほど、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。実線Ａ１の弾性率Ｇ’における変化量Ｄ１は、破線Ａ２の弾性率Ｇ’における変化量Ｄ２よりも小さい。従って、図３においては、変化量Ｄ２が比較的大きい破線Ａ２の弾性率Ｇ’を示す場合よりも、変化量Ｄ１が比較的小さい実線Ａ１の弾性率Ｇ’を示す場合の方が、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。

上記Ｇ’（Ｔｇ＋３０）は、２０万Ｐａ以上であることが好ましい。上記Ｇ’（Ｔｇ＋３０）は、より好ましくは２２万Ｐａ以上、さらに好ましくは２３万Ｐａ以上、特に好ましくは２４万Ｐａ以上、好ましくは１０００万Ｐａ以下、より好ましくは５００万Ｐａ以下、特に好ましくは１００万Ｐａ以下、最も好ましくは５０万Ｐａ以下、更に最も好ましくは３０万Ｐａ以下である。上記Ｇ’（Ｔｇ＋３０）が上記下限以上であると、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層効果的に抑制できる。

なお、上記弾性率Ｇ’と温度との関係は、ポリビニルアセタール樹脂の種類に大きく影響され、特にポリビニルアセタール樹脂を得るために用いられる上記ポリビニルアルコールの平均重合度に大きく影響され、可塑剤の種類には大きく影響されず、一般の可塑剤の含有量では該可塑剤の含有量に大きく影響されない。

また、合わせガラス用中間膜における発泡の発生を抑制するために、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂が、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られていることも好ましい。この場合に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、０．６５以上でなくてもよいが、０．６５以上であることが好ましい。また、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られている上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、４０重量部以上であることが好ましい。さらに、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、３０モル％以下であることが好ましい。

また、合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は好ましくは４０重量部以上、より好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上である。このように第１の層２中の可塑剤の含有量が多くても、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御したり、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を制御したりすることで、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層効果的に抑制できる。

以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する第１〜第３の層の詳細、並びに該第１〜第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の詳細を説明する。

（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含む。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記第１〜第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）は、ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が、ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の各水酸基の含有率よりも低ければ特に限定されない。

合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の各水酸基の含有率よりも３モル％以上低いことが好ましく、５モル％以上低いことが好ましく、７モル％以上低いことが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは０モル％以上であり、好ましくは３０モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難くなり、かつ中間膜の耐湿性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、より好ましくは２５モル％未満である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは１５モル％以上、特に好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２４モル％以下である。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の含有率（水酸基量）はそれぞれ、好ましくは１０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の含有率はそれぞれ、更に好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは４５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難くなり、かつ中間膜の耐湿性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の含有率（水酸基量）はそれぞれ、より好ましくは３０モル％以上、より好ましくは４０モル％未満である。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」もしくはＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、０モル％以上であり、好ましくは４０モル％以下である。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは１モル％以上、特に好ましくは３モル％以上、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３０モル％未満である。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、０モル％以上であり、好ましくは１０モル％以下である。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の強度が高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、より好ましくは３モル％未満である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、より好ましくは０．１モル％以上、更に好ましくは２モル％以下である。また、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度が３モル％未満であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。この結果、可塑剤のブリードアウトをより一層抑制できる。合わせガラスの遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度よりも高いことが好ましい。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法、又は、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。上記アセチル化度の測定方法は、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法がよい。

合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。

合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−２）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−３）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内であり、７５〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましく、８０〜９９．８モル％の範囲内であることがより好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）を得るための上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、２７００以上、５０００以下であることが特に好ましい。

合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をさらに一層抑制する観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いられる上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は３０１０、好ましい下限は３０５０、好ましい下限は３５００、好ましい下限は３６００、好ましい下限は４０００、好ましい下限は４０５０、好ましい上限は７０００、好ましい上限は６０００、好ましい上限は５０００、好ましい上限は４９００、好ましい上限は４５００である。特に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制し、合わせガラスの遮音性を充分に高め、かつ中間膜を容易に成形できることから、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いられる上記ポリビニルアルコールの平均重合度は３０１０以上であることが好ましく、３０２０以上であることがより好ましく、４０００以下であることが好ましく、４０００未満であることがより好ましく、３８００以下であることが更に好ましく、３６００以下であることが特に好ましく、３５００以下であることが最も好ましい。

また、上記第２，３の層中のポリビニルアセタール樹脂（２），（３）は、ポリビニルアルコールをアセタール化することにより製造できる。上記第２，３の層中のポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を得るためのポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、より好ましい下限は５００、更に好ましい下限は１０００、特に好ましい下限は１５００、好ましい上限は４０００、より好ましい上限は３５００、更に好ましい上限は３０００、特に好ましい上限は２５００である。上記平均重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記平均重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。

上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いるポリビニルアルコールの平均重合度は、上記第２，３の層中のポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を得るために用いるポリビニルアルコールの平均重合度よりも高いことが好ましく、５００以上高いことが好ましく、８００以上高いことが好ましく、１０００以上高いことがより好ましく、１３００以上高いことが更に好ましく、１８００以上高いことが特に好ましい。

なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなり、低温における固体音の遮音性がより一層高くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。

更に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制することができ、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度が８モル％未満であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）、又は、アセチル化度が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう）であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａは８モル％未満であり、７．５モル％以下であることが好ましく、７モル％以下であることが好ましく、６モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることが好ましく、０．１モル％以上であることが好ましく、０．５モル％以上であることが好ましく、０．８モル％以上であることが好ましく、１モル％以上であることが好ましく、２モル％以上であることが好ましく、３モル％以上であることが好ましく、４モル％以上であることが好ましい。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは３０モル％以下であることが好ましく、２７．５モル％以下であることが好ましく、２７モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることが好ましく、２４モル％以下であることが好ましく、２３モル％以下であることが好ましく、１６モル％以上であることが好ましく、１８モル％以上であることが好ましく、１９モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることが好ましい。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは、８モル％以上であり、９モル％以上であることが好ましく、１０モル％以上であることが好ましく、１１モル％以上であることが好ましく、１２モル％以上であることが好ましく、４０モル％以下であることが好ましく、３５モル％以下であることが好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２８モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２４モル％以下であることが好ましく、２０モル％以下であることが好ましく、１９．５モル％以下であることが好ましい。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２０モル％未満であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセタール化度ｂの好ましい下限は５０モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５４モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％、より好ましい上限は７７モル％、更に好ましい上限は７４モル％、特に好ましい上限は７１モル％である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基の含有率ｂは３０モル％以下であることが好ましく、２７．５モル％以下であることが好ましく、２７モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることが好ましく、１８モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることが好ましく、２２モル％以上であることが好ましく、２３モル％以上であることが好ましい。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られることが好ましい。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は３０１０、好ましい下限は３０５０、好ましい下限は３５００、好ましい下限は３６００、好ましい下限は４０００、好ましい下限は４０５０、好ましい上限は７０００、好ましい上限は６０００、好ましい上限は５０００、好ましい上限は４９００、好ましい上限は４５００である。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ，Ｂは、平均重合度が３０００を超え、４０００未満であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られていることが特に好ましい。特に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制し、合わせガラスの遮音性を充分に高め、かつ中間膜を容易に成形できることから、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂Ａ，Ｂを得るために用いられる上記ポリビニルアルコールの平均重合度は３０１０以上であることが好ましく、３０２０以上であることがより好ましく、４０００以下であることが好ましく、４０００未満であることがより好ましく、３８００以下であることが更に好ましく、３６００以下であることが特に好ましく、３５００以下であることが最も好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）の重量平均分子量の好ましい下限は１００，０００、より好ましい下限は３００，０００、好ましい上限は１０，０００，０００、より好ましい上限は５，０００，０００である。上記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量が上記好ましい下限以下であると、中間膜の強度が低下することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量が上記好ましい上限を超えると、得られる中間膜の強度が強くなりすぎることがある。なお、上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。

なお、上記重量平均分子量及び上記数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を示す。例えば、ポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行う。ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ Ｓｔａｎｄａｒｄ ＳＭ−１０５」、「Ｓｈｏｄｅｘ Ｓｔａｎｄａｒｄ ＳＨ−７５」）として、重量平均分子量５８０、１，２６０、２，９６０、５，０００、１０，１００、２１，０００、２８，５００、７６，６００、１９６，０００、６３０，０００、１，１３０，０００、２，１９０，０００、３，１５０，０００、３，９００，０００の１４試料を用いる。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して分子量をプロットし得られる近似直線を検量線として使用する。恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した多層中間膜から表面層（上記第２，第３の層）と中間層（上記第１の層）とを剥離し、剥離された第１の層（中間層）をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製する。得られた溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定できる。ＧＰＣ装置として、ＧＰＣ用光散乱検出器（ＶＩＳＣＯＴＥＫ社製「Ｍｏｄｅｌ２７０（ＲＡＬＳ＋ＶＩＳＣＯ）」）が接続されたＧＰＣ装置（日立ハイテク社製「ＲＩ：Ｌ２４９０、オートサンプラー：Ｌ−２２００、ポンプ：Ｌ−２１３０、カラムオーブン：Ｌ−２３５０、カラム：ＧＬ−Ａ１２０−ＳとＧＬ−Ａ１００ＭＸ−Ｓの直列」）を用いて、上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を分析できる。

（可塑剤）
第１〜第３の層に含まれている各可塑剤は特に限定されない。該可塑剤として従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数１〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは２〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２における有機基の炭素数は、好ましくは２以上、より好ましくは５以上、更に好ましくは６以上である。上記式（１）中のｐは３以上であることが好ましい。上記有機基は、炭化水素基であってもよく、エーテル結合を少なくとも１つ有する有機基であってもよい。上記有機基がエーテル結合を有さない場合には、ｐは３〜１０であることが好ましく、上記有機基がエーテル結合を有する場合には、ｐは２〜８であることが好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。また、高周波域での遮音性が、広い温度範囲に渡りより一層高くなることから、上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジアセタート（３Ｇ１）、トリエチレングリコールジ−ｎ−プロパノエート（３ＧＥ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）及びトリエチレングリコールジアセタート（３Ｇ１）の内の少なくとも一種を含むことがより好ましい。

上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は好ましくは２０重量部以上、好ましくは９０重量部以下である。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量はより好ましくは５０重量部以上、より好ましくは８０重量部以下である。また、上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

上記第２，第３の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）１００重量部に対して、上記可塑剤の各含有量は、好ましくは１０重量部以上、好ましくは６０重量部以下である。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記第２，第３の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）１００重量部に対して、上記可塑剤の各含有量は、より好ましくは２５重量部以上、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

合わせガラスの遮音性に優れることから、上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも多いことが好ましい。上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量より１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましい。

（他の成分）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは、０．１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。中間膜の厚みは、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、更に好ましくは０．３ｍｍ以上、特に好ましくは０．６ｍｍ以上、より好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下、特に好ましくは０．８５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。第１の層の厚みは３０〜２００μｍの範囲内であることが好ましい。第１の層の厚みは、より好ましくは４０μｍ以上、更に好ましくは５０μｍ以上、特に好ましくは５５μｍ以上、より好ましくは１２０μｍ以下、更に好ましくは９０μｍ以下、特に好ましくは８５μｍ以下である。第１の層の厚みが上記下限以上であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。第１の層の厚みが上記上限以下であると、高周波域での遮音性が、広い温度範囲に渡りより一層高くなる。第２，第３の層の厚みは１００〜８００μｍの範囲内であることが好ましい。第２，第３の層の厚みは、より好ましくは１５０μｍ以上、更に好ましくは２００μｍ以上、特に好ましくは２５０μｍ以上、より好ましくは５００μｍ以下、更に好ましくは４５０μｍ以下、特に好ましくは４００μｍ以下である。第２，第３の層の厚みが上記下限以上であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。第２，第３の層の厚みが上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。

第１，第２，第３の層の厚みを測定する方法は特に限定されず、各層を形成する際に測定してもよく、各層が積層された状態で測定してもよい。第１，第２，第３の層の厚みは、例えば、各層の厚み方向の切断面を光学顕微鏡により観察し、測定することができる。具体的には、２３℃の環境下にて、第１，第２，第３の層の厚みが変わらないように、鋭利なカミソリ（炭素鋼、刃厚０．１ｍｍ、フェザー剃刃（フェザー安全剃刀社製）など）を用いて厚み方向の切断面を出し、第１，第２，第３の層の厚み方向の切断面を光学顕微鏡により、観察し、測定することができる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、本発明の効果を阻害しない範囲であれば、中間膜の面方向において、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４を超える領域があってもよい。第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４を超える領域がある場合でも、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下である領域において、合わせガラスにおける高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる。

高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなることから、少なくとも中間膜の面方向における中心部分にて、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることが好ましい。高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなることから、少なくとも中間膜の面方向における５０％以上の面積にて、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることがより好ましく、少なくとも中間膜の面方向における８０％以上の面積にて、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることが更に好ましく、中間膜の面方向の全ての領域において、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることが特に好ましい。高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなることから、少なくとも中間膜の面方向における中心部分を含む５０％以上の面積にて、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることがより好ましく、少なくとも中間膜の面方向における中心部分を含む８０％以上の面積にて、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることが更に好ましく、中間膜の面方向の全ての領域において、第１の層の厚みの第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下であることが特に好ましい。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と必要に応じて配合される他の成分とを混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。なお、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２，第３の層とを別々に作製した後、第１の層と第２，第３の層とを積層して多層中間膜を得てもよく、第１の層と第２，第３の層とを共押出により積層して中間膜を得てもよい。

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

（合わせガラス）
図２に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を断面図で示す。

図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２の間に挟み込まれている。中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜として、本発明の合わせガラス用中間膜が用いられている。

上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは特に限定されないが、１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、上記中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜は、建築用又は車両用の中間膜であることが好ましく、車両用の中間膜であることがより好ましい。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜であることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車に好適に用いられる。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。

以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

実施例及び比較例では、下記のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を用いた。なお、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠し、測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂ａ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６５モル％、アセチル化度１２モル％、水酸基の含有率２３モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｂ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６５モル％、アセチル化度１３モル％、水酸基の含有率２２モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｂ１（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６５モル％、アセチル化度１３モル％、水酸基の含有率２２モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｂ２（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６５モル％、アセチル化度１３モル％、水酸基の含有率２２モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｂ３（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６５モル％、アセチル化度１３モル％、水酸基の含有率２２モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｃ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６８モル％、アセチル化度１モル％、水酸基の含有率３１モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｄ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度７５モル％、アセチル化度４モル％、水酸基の含有率２１モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｅ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度７２モル％、アセチル化度８モル％、水酸基の含有率２０モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｆ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度５５モル％、アセチル化度２１モル％、水酸基の含有率２４モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｇ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度４６モル％、アセチル化度３０モル％、水酸基の含有率２４モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｈ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度７９モル％、アセチル化度１モル％、水酸基の含有率２０モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｉ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度４１モル％、アセチル化度３５モル％、水酸基の含有率２４モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｊ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度７１．８モル％、アセチル化度１．２モル％、水酸基の含有率２７モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｋ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６７．１モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基の含有率３２モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｌ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６５モル％、アセチル化度４モル％、水酸基の含有率３１モル％）

ポリビニルアセタール樹脂ｍ（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アルデヒドの炭素数４、アセタール化度６３モル％、アセチル化度６モル％、水酸基の含有率３１モル％）

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
トリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）
トリエチレングリコールジアセタート（３Ｇ１）

（実施例１）
（１）中間膜の作製
ポリビニルアセタール樹脂ａ１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部とをミキシングロールで充分に混練し、中間層用組成物を得た。

２枚のフッ素樹脂シートの間に、得られる中間層Ａの厚みのクリアランス板を介して、得られた中間層用組成物を挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚み７０μｍの中間層Ａを得た。

ポリビニルアセタール樹脂ｃ１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部とを充分に混練し、保護層用組成物を得た。

２枚のフッ素樹脂シートの間に、得られる保護層Ｂの厚みのクリアランス板を介して、得られた保護層用組成物を挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚み３５０μｍの２つの保護層Ｂを得た。

保護層Ｂと中間層Ａと保護層Ｂとをこの順に積層し、保護層Ｂ／中間層Ａ／保護層Ｂの積層構造を有する積層体を得た。２枚のフッ素樹脂シートの間に、得られる中間膜の厚みのクリアランス板を介して、得られた積層体を１５０℃にてプレス成形して、厚み７７０μｍの多層の中間膜を得た。なお、中間層Ａ及び保護層Ｂの厚みは積層後も同一であった。また、面方向において、中間層Ａ及び保護層Ｂの各厚みは略均一であった。

（２）損失係数の測定に用いる合わせガラスの作製
得られた中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、損失係数の測定に用いる合わせガラスを得た。

（３）発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を作製した。

透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅２ｃｍを封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスを得た。なお、発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスについては、実施例４〜９，１１〜１５，１７〜２３の多層中間膜を用いて作製した。

（実施例２〜２３及び比較例１）
中間層Ａ及び保護層Ｂに用いたポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の種類及び含有量、並びに中間層Ａ及び保護層Ｂの厚みを下記の表１，２，５に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、多層中間膜及び合わせガラスを得た。

（評価）
（１）損失係数
損失係数の測定に用いる合わせガラスを１２℃、１５℃、３０℃及び３３℃にそれぞれ、２ヶ月間保管した合わせガラスを用意した。測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、中央加振法により、保管後の合わせガラスの損失係数を測定した。

１２℃に保管された合わせガラスについて、１２℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の４次モード（３．１５ｋＨｚ近傍）での損失係数、及び１２℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の６次モード（６．３ｋＨｚ近傍）での損失係数を評価した。

１５℃に保管された合わせガラスについて、１５℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の４次モード（３．１５ｋＨｚ近傍）での損失係数、及び１５℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の６次モード（６．３ｋＨｚ近傍）での損失係数を評価した。

３０℃に保管された合わせガラスについて、３０℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の４次モード（３．１５ｋＨｚ近傍）での損失係数、及び３０℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の６次モード（６．３ｋＨｚ近傍）での損失係数を評価した。

３３℃に保管された合わせガラスについて、３３℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の４次モード（３．１５ｋＨｚ近傍）での損失係数、及び３３℃の条件で測定された損失係数の共振周波数の６次モード（６．３ｋＨｚ近傍）での損失係数を評価した。

なお、各温度に保管された３つの合わせガラスについて、各温度条件で損失係数を測定し、得られた３つの損失係数のピーク値の平均値を下記の表３，６に示した。

（２）発泡試験Ａ（発泡の状態）
発泡試験Ａに用いる合わせガラスを、実施例４〜９，１１〜１５，１７〜２３の多層中間膜について５枚作製し、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、発泡の有無及び発泡の大きさを平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。

［発泡試験Ａによる発泡の状態の判定基準］
５枚の合わせガラスに発生した発泡を、楕円で近似し、その楕円面積を発泡面積とした。５枚の合わせガラスにて観察された楕円面積の平均値を求め、合わせガラスの面積（３０ｃｍ×１５ｃｍ）に対する楕円面積の平均値（発泡面積）の割合（百分率）を求めた。

○○：５枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％未満であった
△：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％以上、１０％未満であった
×：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が１０％以上であった

（３）発泡試験Ｂ（発泡の状態）
発泡試験Ｂに用いる合わせガラスを、実施例４〜９，１１〜１５，１７〜２３及び比較例１の多層中間膜について３０枚作製し、５０℃のオーブン内に２４時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、目視で発泡が観察された合わせガラスの枚数を確認し、下記の判定基準で判定した。

［発泡試験Ｂによる発泡の状態の判定基準］
○○：目視で発泡が観察された合わせガラスは５枚以下であった
○：目視で発泡が観察された合わせガラスは６枚以上、１０枚以下であった
△：目視で発泡が観察された合わせガラスは１１枚以上、１５枚以下であった
×：目視で発泡が観察された合わせガラスは１６枚以上であった

（４）試験法Ｂによる弾性率Ｇ’の測定
実施例４〜９，１１〜１５，１７〜２３の合わせガラス用中間膜を恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月間保管した。１ヶ月間保管した後すぐに、表面層と中間層と表面層とを剥離することにより、中間層を取り出した。２枚のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの間に配置された型枠（縦２ｃｍ×横２ｃｍ×厚み０．７６ｍｍ）内に、剥離された中間層１ｇを置き、温度１５０℃、プレス圧０ｋｇ／ｃｍ^２で１０分間予熱した後、８０ｋｇ／ｃｍ^２で１５分間プレス成型した。予め２０℃に設定したハンドプレス機に、プレス成型された中間層を配置し、１０ＭＰａで１０分間プレスすることにより冷却した。次いで、２枚のＰＥＴフィルムの間に配置された型枠から、１枚のＰＥＴフィルムを剥離し、恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）で２４時間保管した後、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製のＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。また、得られた測定結果とガラス転移温度Ｔｇとから、（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）の値と、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の値とを読み取った。また、比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を求めた。

［比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））の判定基準］
○○：０．７５以上
○：０．７０以上、０．７５未満
△：０．６５以上、０．７０未満

中間膜の詳細を下記の表１，２，５に示す。評価結果を下記の表３，４，６に示す。下記表１，２，５において、３ＧＯはトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、３ＧＢはトリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート、３Ｇ１はトリエチレングリコールジアセタートを示す。＊１は、「（第２の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率）−（第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率）」を示す。＊２は、「第１の層の厚みＴ１（μｍ）／（第２の層の厚みＴ２（μｍ）＋第３の層の厚みＴ３（μｍ））」を示す。

１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス構成部材
２２…第２の合わせガラス構成部材

Claims (13)

1. ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、
   前記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、
   前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、
   前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２，第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、
   前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％未満であり、
   前記第１の層の厚みの前記第２，第３の層の合計厚みに対する比が０．１４以下である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２，第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも５モル％以上低い、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％未満であり、かつアセチル化度が３０モル％未満である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記第２，第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率がそれぞれ１０モル％以上、５０モル％以下、かつアセチル化度がそれぞれ３モル％未満である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記第１の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が２０〜９０重量部である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 前記第２，第３の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量がそれぞれ１０〜６０重量部である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、
   前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
   前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 前記第１の層を樹脂膜として用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合に、該樹脂膜のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られている、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
10. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以上であるか、又は前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％未満であり、かつアセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
11. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以上である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
12. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％未満であり、かつアセタール化度が６８モル％以上である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
13. 第１の合わせガラス構成部材と、
    第２の合わせガラス構成部材と、
    前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
    前記中間膜が、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。

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