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JP2011118190A - 偏光反射体 - Google Patents

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Abstract

【課題】フィルム製造時の工程破れが極めて少なく生産性が向上し、また、粘着剤を用いない1枚の多層積層フィルムでLCDバックライトの輝度を向上させる偏光反射体を提供する。
【解決手段】熱可塑性樹脂からなる層(A層)とA層を構成する樹脂とは異なる組成の熱可塑性樹脂からなる層(B層)を交互にそれぞれ50層以上積層されてなり、(1)〜(3)式を満たし、透過光の彩度C*が5以下である偏光反射体。Rmin≦40%・・・(1)式Rmax≧60%・・・(2)式Λmd≧7%・・・(3)式(ここで、Rmin、Rmaxは、波長550nmの偏光を該偏光反射体の表面に対して入射角0°で照射し、該偏光反射体を入射光軸を中心に半回転させたときの反射率(%)の最小値(Rmin)と最大値(Rmax)であり、Λmdは、Rmaxを示す方位での破断伸度である。)。
【選択図】図1

Description

本発明は、2種の熱可塑性樹脂を交互に積層した偏光反射体に関するものである。
近年、薄型軽量、低消費電力、高画質の利点を有する液晶ディスプレイ(Liquid Crystal Display)が、テレビ、パソコン、携帯電話などの用途への普及が急速に伸びつつある。液晶ディスプレイは、一般にバックライトユニット、液晶ユニット、前面板ユニットから構成されている。バックライトユニットとは、LEDや蛍光ランプからの光を均一かつ効率的に液晶ユニットに光を導く機能が必要とされる部材であり、導光板、反射板、拡散板、プリズムシートなどから構成されている。液晶ユニットは、液晶をガラスなどの透明基板で挟んだものに透明電極を付与し、液晶分子の配向を制御する液晶セル部材とLCDの透過光に色相や明暗をつけるカラーフィルター、位相差板、偏光板から構成されている。前面板ユニットは、前面板を傷などから保護するハードコート層、表面のぎらつきを抑えるアンチグレア層、外光による液晶のコントラスト低下を防ぐ反射防止層、その他、視野角拡大フィルムなどから構成されている。液晶の表示方式は、従来からのSTN(Super Twisted Nematic) 方式やTFT(Thin Film Transistor)方式、さらにDSTN(Dual Super Twisted Nematic) 、FSTN(Film-compensated STN)方式など様々な方式が採用されている。
低二酸化炭素社会が求められる昨今、従来以上に低消費電力で明るい表示画面が求められている。しかしながら、従来のLCDに用いられる偏光板の偏光機能を担う偏光子は、沃素、二色性染料などの偏光素子をポリビニルアルコール系フィルムの如き親水性フィルムなどに吸着配向せしめることにより、透過光軸と光吸収軸を有するため、蛍光ランプからの光の半分近くが無駄に吸収されていた。なお、偏光板は、偏光子が上下よりトリアセチルセルロース系フィルムで被覆された構造、或いは上下両面がアクリル系樹脂でコーティングされた構造をとる。
ところが、近年、ポリマー多層膜である反射偏光子たるものが登場し、これを蛍光ランプと偏光板の間に配置することで、偏光板での光吸収を激減させ、高い輝度をもたらすものが提案されている。(特許文献1)この原理について説明する。蛍光ランプからの光は、反射偏光子にて、偏光板で透過する方向の光は透過させ、一方の吸収される方向の光を反射させる。この反射偏光子にて反射された反射光は、今度は反射板にて拡散反射し偏光が解消されて、再度、反射偏光子へ導かれる。この反射板で再帰反射してきた光についても、同様に、偏光板の透過方向の光のみを液晶セルへ導くことによって、偏光板での光吸収を抑制し、効率的に表示部に光をもたらすことが出来るため、輝度が向上するのである。(特許文献2)すなわち、該反射偏光子は、平面内に透過軸と反射軸を合わせもった複屈折体であり、偏光分離反射フィルムと称することもある。
該反射偏光子の二軸延伸フィルムでは、高い偏光度を付与することができないため、LCDのバックライトの輝度向上の性能が不十分であった。そのため、一方向のみの延伸で製造される一軸延伸フィルムを用いていた。しかしながら、一方向のみの延伸では、高い偏光特性を付与できる一方でフィルムの機械物性的には、延伸方向(ここでは反射軸方向)には、簡単に裂け易く、製造工程中でもフィルム破れが頻繁し、生産収率が低く高コスト化に繋がる問題があった。このフィルム破れは特に、巻き取り機とテンター間で発生しており、その間の張力に耐えうる破断伸度および引き裂き強度などの性能の向上が望まれていた。一方、適度に調整された二軸延伸の反射偏光子は、フィルム破れは発生しないものの、LCDバックライトの輝度向上の性能が不十分であった。(特許文献3)また、1枚の多層積層フィルムでは色目や偏光性能が不十分であったため、厚みの異なる複数枚の多層積層フィルムを粘着材を介して貼り合わせる必要があった。さらに、取扱い性が不十分であるために、自己支持性のある厚みが150μmもの厚い拡散フィルム2枚で多層積層フィルムを接着剤を介して挟んで貼り合わせて用いる必要があった。
特表平9-506837号公報(第2頁) 特許第3704523号明細書(第2頁) 特開2009-037235公報(第2頁)
本発明の課題とするところは、従来のポリマー反射偏光子に比べて、透過軸方向の伸度を高くすることによって、フィルム製造時の工程破れが極めて少なく生産性が向上する。また、粘着剤を用いない1枚の多層積層フィルムでLCDバックライトの輝度を向上させる偏光反射体を提供する。
係る課題を解決するため、本発明は次のような構成をとり、また、種々の好ましい態様をとる。すなわち、本発明は、熱可塑性樹脂からなる層(A層)とA層を構成する樹脂とは異なる組成の熱可塑性樹脂からなる層(B層)を交互にそれぞれ50層以上積層されてなり、下記(1)〜(3)式を満し、透過光の彩度C*が5以下である偏光反射体。
Rmin≦40% ・・・(1)式
Rmax≧60% ・・・(2)式
Λmd≧7% ・・・(3)式
(ここで、Rmin、Rmaxは、波長550nmの偏光を該偏光反射体の表面に対して入射角0°で照射し、該偏光反射体を入射光軸を中心に半回転させたときの反射率(%)の最小値(Rmin)と最大値(Rmax)であり、Λmdは、Rminを示す方位での破断伸度である。)
従来の偏光反射体に比べて、透過軸方向の伸度および反射軸方向の引き裂き強度が高くなり、フィルム製造時の工程破れが極めて少なく生産性が向上する。また、フィルム面内方向の機械物性のバランスがとれており、LCDのバックライトユニットに用いる際の取扱い性に優れる。
(a)反射偏光子のフィルム断面図(b)偏光反射体のフィルム断面図 本発明に用いる反射材の製造方法の一例を説明する説明図であり、(a)は装置の概略正面図、(b)、(c)、(d)はそれぞれL−L’、M−M’、N−N’で切った樹脂流路の断面図である。 本発明に用いる偏光反射体の層の並び順−層厚みの関係(層厚み分布)の例
本発明の偏光反射体は、熱可塑性樹脂からなる層(A層)とA層を構成する樹脂とは異なる組成の熱可塑性樹脂からなる層(B層)を交互にそれぞれ50層以上積層されてなり、下記(1)〜(3)式を満し、透過光の彩度C*が5以下であることが必要である。
Rmin≦40% ・・・(1)式
Rmax≧60% ・・・(2)式
Λmd≧7% ・・・(3)式
(ここで、Rmin、Rmaxは、波長550nmの偏光を該偏光反射体の表面に対して入射角0°で照射し、該偏光反射体を入射光軸を中心に半回転させたときの反射率(%)の最小値(Rmin)と最大値(Rmax)であり、Λmdは、Rminを示す方位での破断伸度である。)。
本発明に用いる熱可塑性樹脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ(4−メチルペンテン−1)、ポリアセタールなどの鎖状ポリオレフィン、ノルボルネン類の開環メタセシス重合,付加重合,他のオレフィン類との付加共重合体である脂環族ポリオレフィン、ポリ乳酸、ポリブチルサクシネートなどの生分解性ポリマー、ナイロン6、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン66などのポリアミド、アラミド、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリアセタール、ポリグルコール酸、ポリスチレン、スチレン共重合ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボーネート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−2,6−ナフタレートなどのポリエステル、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、4フッ化エチレン樹脂、3フッ化エチレン樹脂、3フッ化塩化エチレン樹脂、4フッ化エチレン−6フッ化プロピレン共重合体、ポリフッ化ビニリデンなどを用いることができる。この中で、強度・耐熱性・透明性および汎用性の観点から、特にポリエステルを用いることがより好ましい。これらは、ホモポリマーでも共重合ポリマー、さらには混合物であってもよい。
このポリエステルとしては、芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸とジオールを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましい。ここで、芳香族ジカルボン酸として、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、1,5−ナフタレンジカルボン酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、4,4′-ジフェニルジカルボン酸、4,4′-ジフェニルエーテルジカルボン酸、4,4′-ジフェニルスルホンジカルボン酸などを挙げることができる。脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ダイマー酸、ドデカンジオン酸、シクロヘキサンジカルボン酸とそれらのエステル誘導体などが挙げられる。中でも高い屈折率を発現するテレフタル酸と2,6ナフタレンジカルボン酸が好ましい。これらの酸成分は1種のみ用いてもよく、2種以上併用してもよく、さらには、ヒドロキシ安息香酸等のオキシ酸などを一部共重合してもよい。
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、1,2-プロパンジオール、1,3-プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、1,3-ブタンジオール、1,4-ブタンジオール、1,5-ペンタンジオール、1,6-ヘキサンジオール、1,2-シクロヘキサンジメタノール、1,3-シクロヘキサンジメタノール、1,4-シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、2,2-ビス(4-ヒドロキシエトキシフェニル)プロパン、イソソルベート、スピログリコールなどを挙げることができる。中でもエチレングリコールが好ましく用いられる。これらのジオール成分は1種のみ用いてもよく、2種以上併用してもよい。
本発明の熱可塑性樹脂が、例えば、上記ポリエステルのうち、ポリエチレンテレフタレートおよびその重合体、ポリエチレンナフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンナフタレートおよびその共重合体、さらにはポリヘキサメチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリヘキサメチレンナフタレートおよびその共重合体などを用いることが好ましい。
さらに、例えば、本発明の熱可塑性樹脂Bが共重合ポリエステルの場合は、高精度な積層構造が実現しやすい観点から、ポリエチレンテレフタレートと同一の基本骨格を含むことが好ましい。ここで基本骨格とは、樹脂を構成する繰り返し単位のことであり、例えば、ポリエチレンテレフタレートの場合は、エチレンテレフタレートが基本骨格である。熱可塑性樹脂であるA層とB層が同一の基本骨格を含む樹脂であると、積層精度が高く、積層界面での層間剥離が生じにくくなるものである。
本発明の交互にとは、厚み方向に熱可塑性樹脂A層とB層を、A(BA)(nは自然数)のごとき規則的な配列で積層されていることをいう。
本発明の偏光反射体の積層数は、A層とB層が交互にそれぞれ50層以上あることが必要である。50層未満では、偏光反射体の反射軸方向において、波長400nm〜700nmにわたって高い反射率が得られないためである。好ましくは、400層以上であり、より好ましくは、800層以上である。本発明の偏光反射体における50層以上の積層構造は、次のような方法で作製することができる。
本発明に用いる偏光反射体の積層構造は、特開2007−307893号公報の〔0053〕〜〔0063〕段に記載の内容と同様の方法により簡便に実現できる。但し、スリット板の間隙、長さは層厚みを決定する設計値のため異なる。
本発明の偏光反射体は、無彩色で偏光特性に優れた偏光反射体4を図1(b)に示すように1つの多層積層部1のみで構成されている。一方、図1(a)に示した従来のポリマー反射偏光子3は、3〜4枚の厚みの異なる多層積層部1を粘着材2を介して貼り合わせている。ここで、多層積層部とは、樹脂Aと樹脂Bが交互に積層されており、粘着材などの第3の成分が含まれていない部位をいう。以下に、図2を参照して積層構造を造る過程を説明する。
図2で表される積層装置7は、前記特開2007−307893号公報に説明される装置と同様の3つのスリット板を有している。係る積層装置7によって得られる積層構造の層厚み分布の例を図3に示す。横軸に層の並び順18、縦軸に各層の厚み(nm)19をとると、積層構造は、スリット板71によって形成された樹脂積層流による層厚みの傾斜構造11、スリット板72によって形成された樹脂の積層流による層厚みの傾斜構造12、スリット板73によって形成された樹脂の積層流による層厚みの傾斜構造13の3つの傾斜構造を有している。また、図3に示すように1つの傾斜構造は、他の何れかの傾斜構造と向きが反対であることが好ましい。さらに、樹脂流の不安定現象によるフローマークを抑える観点から、最表層には厚み1μm以上の厚膜層20を設けている。また、1つのスリット板から形成される傾斜構造は、樹脂Aの層厚み分布21と樹脂Bの層厚み分布22からなり、その積層比は、2台の押出機の樹脂Aおよび樹脂Bの押出量の比により容易に調整することができる。積層比は、厚膜層を除く、樹脂A層の全ての厚み和と樹脂Bの層の全ての厚み和の比で求められる。各層厚みは、積層断面を透過型電子顕微鏡で観察することで求められる。反射軸において、高い反射性能を発現させる観点から、積層比は、0.7〜1.4が好ましい。本発明では、高い伸度を達成させる観点から、非晶性である熱可塑性樹脂B層の体積比率が高くなるように積層比が0.7〜0.9がより好ましい。各スリット板から形成された層厚みの範囲は、可視光全域の光を強く反射させるために、平均層厚みが50nm〜170nmの層厚みの範囲となるように、スリット板の各スリットに流れる流量をその長さや間隙で調整する。また、全体厚みを調整することで、各層厚みも比例して変化するため、層厚みの絶対値を調整することができる。より好ましくは、50nm〜150nmである。また、ここでの平均層厚みとは、隣接するA層とB層の層厚みの平均である。例えば、903層の層厚み分布においては、最表層の2層の厚膜層を除いた残り901層の薄膜層において、B1,A1,B2,A2,B3・・・・・A450,B451と各層が配列しているとき、平均層厚みの分布とは、B1とA1の平均、B2とA2の平均というようにBm,Am(mは整数)の平均を順次プロットして得られる層厚み分布となる。
積層装置7を構成する各々のスリット板から流れ出た積層構造を有した樹脂流は、図2(b)に示したように積層装置の流出口11L、12L、13Lから流れ出て、次いで合流器8にて、図2(c)に示した11M、12M、13Mの断面形状で再配置される。次いで、接続管9内部にて、流路断面のフィルム幅方向の長さが拡幅されて口金10へ流入されて、さらにマニホールドにて拡幅されて口金10のリップから溶融状態でシート状に押し出されてキャスティングドラム上に冷却固化されて未延伸フィルムを得ることができる。ここで、口金内部での拡幅比である口金リップのフィルム幅方向長さ17を口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さ15で割った値を5以下とすることにより、拡幅による積層乱れを抑制し、かつフィルム幅方向で反射率および反射帯域が均一な多層積層フィルムである偏光反射体が得られる。より好ましくは、拡幅比は3以下である。
次いで、未延伸フィルムを構成する樹脂のガラス転移点温度(Tg)以上の温度で延伸する方法を採用する。この際の延伸の方法は、高い偏光特性および熱寸法安定性の実現の観点から、公知の1軸延伸法、逐次2軸延伸法、もしくは同時二軸延伸法から採用することが好ましい。公知の1軸延伸法とは、長手方向に延伸する方法、幅方向に延伸する方法、公知の2軸延伸法とは、長手方向に延伸した後に幅方向に延伸する方法、幅方向に延伸した後に長手方向に延伸する方法で行えばよく、長手方向の延伸、幅方向の延伸を複数回組み合わせて行ってもよい。例えば、ポリエステルから構成された延伸フィルムの場合、延伸温度及び延伸倍率は適宜選択することができるが、通常のポリエステルフィルムの場合、延伸温度は80℃以上130℃以下であり、延伸倍率は1倍以上7倍以下が好ましい。長手方向の延伸方法は、ロール間の周速度変化を利用して行う。また、幅方向の延伸方法は、公知のテンター法を利用する。すなわち、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸する。また、同時二軸延伸法としては、同時二軸テンターにてフィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、長手方向と幅方向に同時および/または段階的に延伸する。長手方向の延伸は、テンターのクリップ間の距離を広げることで、また、幅方向はクリップが走行するレールの間隔を広げることで達成される。本発明における延伸・熱処理を施すテンタークリップは、リニアモータ方式で駆動することが好ましい。その他、パンタグラフ方式、スクリュー方式などがあるが、中でもリニアモータ方式は、個々のクリップの自由度が高いため延伸倍率を自由に変更できる点で優れている。
本発明の偏光反射体は、偏光特性を付与する観点から、延伸倍率、延伸温度および熱処理温度は、一軸異方性の強い延伸フィルムの製膜条件を採用することが好ましい。例えば、一軸配向ポリエステルフィルムの場合、フィルム長手方向もしくは幅方向に延伸温度90℃〜100℃、延伸倍率4〜7倍で延伸され、この延伸されたフィルムをテンター内で170〜250℃で熱処理を行うことが好ましい。さらに、フィルムの熱寸法安定性を付与するために幅方向、もしくは長手方向に2〜10%程度の弛緩熱処理を施すことも好ましい。一方、二軸配向ポリエステルフィルムの場合、偏光特性を維持しつつ、破断伸度を向上させる観点から、フィルム長手方向の配向をできるだけ抑えるため、延伸温度100℃〜130℃、延伸倍率3.2倍未満の多段延伸、次いで幅方向に延伸温度90℃〜100℃、延伸倍率は4倍以上6倍未満であり、熱処理温度は210℃〜240℃であることが好ましい。また、できるだけ、フィルム幅の配向角均一化するために、幅方向の延伸終了後に70℃以下の中間冷却ゾーンを設けることも好ましい。
本発明の偏光反射体の厚みは、各層厚みと総積層数の兼ね合いから決定されるが、成形性および適度な支持性と高い偏光特性を実現する観点から、50μm〜200μmが好ましい。本発明の偏光反射体は、下記(1)〜(3)式を満たすことが必要である。
Rmin≦40% ・・・(1)式
Rmax≧60% ・・・(2)式
Λmd≧7% ・・・(3)式
ここで、Rmin、Rmaxは、波長550nmの偏光を該偏光反射体の表面に対して入射角0°で照射し、該偏光反射体を入射光軸を中心に半回転させたときの反射率(%)の最小値(Rmin)と最大値(Rmax)である。反射率の最小値(Rmin)を示す方位を透過軸、最大値(Rmax)を示す方位を反射軸と称す。反射率は、分光光度計や分光測色計で測定することができる。偏光子を用いて偏光した光を偏光反射体の表面に対して垂直に入射し、反射率を測定する。この際、偏光子を5°ずつ180°回転させることにより、固定された偏光反射体に対して5°ずつ偏光方向が回転した光の反射率を測定することになる。反射率の最小値Rminは、LCDの輝度を向上させる観点から30%以下が好ましい。より好ましくは、20%以下である。偏光反射体の最小値を示す方向の樹脂A層とB層の屈折率差を0.02以下、より好ましくは、0.01以下、さらに好ましくは、0.005以下となる樹脂の組合せで調整できる。A層とB層の最適な樹脂の選択、延伸温度、延伸速度および熱処理温度を適宜調整することで達成される。具体的には、A層とB層の無配向状態の屈折率が同じか、もしくは、B層の屈折率をA層より0.001以上0.01以下高くなる樹脂を選択する。好ましくは、0.003以上0.006以下である。一方、反射率の最大値(Rmax)は、LCDの輝度を向上させる観点から80%以上が好ましい。より好ましくは、90%以上である。偏光反射体の最大値を示す方向の樹脂A層とB層の屈折率差を0.08以上、より好ましくは、0.1以上、さらに好ましくは、0.12以上となる樹脂の組合せの選択および製膜条件で調整できる。これらの屈折率差を付与するための製膜条件としては、A層がポリエチレンテレフタレート、B層がその共重合体である場合、延伸温度90℃以上、延伸倍率を5倍以上7倍未満とすることが好ましく、熱処理温度は、230℃〜240℃の熱処理を施すことで達成できる。本発明の偏光反射体は、式(3)を満足する。従来の反射偏光子は、A層およびB層とも透過軸方向(延伸方向と直交する方向)の絡み合い結節点が少ないため、式(3)を満足することができなかった。その理由として、一方向のみの高い延伸倍率と200℃未満の低い熱処理温度としたことにより、反射軸方向(延伸方向)の分子鎖の配向が極端に進行し、透過軸方向の分子鎖の絡み合い結節点がなくなったと考える。絡み合い結節点とは、ランダムに絡み合った高分子鎖を引っ張ることで、高分子鎖の結び目ができる。この結び目を絡み合い結節点といい、結び目間で高分子鎖の弾性が生まれる。本願の偏光反射体は、この絡み合い結節点を透過軸方向に誘発する技術思想に基づき設計されたものである。具体的には、本発明は、一軸延伸フィルムでは、低い面倍率による熱結晶化により高い熱処理温度は不可能とされていたが、本願は、結晶性のA層に比べて非晶性のB層の体積分率を高くし、熱処理温度を230℃以上とすることでB層を完全に溶融し、反射軸の配向を完全に消失させることで、透過軸方向にこの絡み合い結節点を誘発できる。A層は、偏光特性を付与するため、高い配向状態を維持するが、このB層の無配向化が伸度上昇に繋がる。別の手段としては、出来るだけ偏光特性を犠牲にせず、透過軸方向の絡み合い結節点を誘発することである。すなわち、透過軸の分子鎖の配向を上げずに、絡み合い結節点を増やすという考え方であり、具体的には、分子鎖の配向緩和が起こる延伸温度で、複数回に分けて、微延伸を行うことである。この高温の複数回の微延伸が、配向が上がらずに絡み合い結節点のみを誘発する。しかしながら、透過軸方向の結晶性のA層側は、熱処理後に多少、屈折率が上昇するため、非晶のB層は、A層側の上昇する屈折率に合わせた樹脂Bを予め選択することで、偏光特性を極力犠牲にせず、透過軸方向の伸度上昇を達成する。さらに、別の手段としては、添加剤による架橋によって、擬似的にこの絡み合い結節点を誘発する。架橋により分子鎖のネットワーク構造が形成され、透過軸方向にも絡み合い結節点ができるため、伸度が向上する。さらに、別の手段としては、結晶性のA層側に非晶性の樹脂を投与することで、A層の配向結晶化状態に、この非晶性の樹脂が分散し、絡み合い結節点を誘発し、幾分、伸度向上の効果ある。本発明は、以上の技術思想に基づき、より具体的な達成手段を図る。本発明の偏光反射体は、製造工程上のフィルム破れ、また、LCDバックライト部材として用いるときの取扱い性の観点から、反射率の最小値(Rmin)を示す方位での破断伸度であるΛmdは、15%以上を満足することが好ましい。より好ましくは、30%以上である。その達成方法は、分子鎖の絡み合いを付与することによって伸度を向上させる観点から逐次二軸延伸法におけるフィルム長手方向(透過軸方向)の低倍率かつ高温多段延伸が最適である。総延伸倍率は、3倍以下、より好ましくは2.4倍以下、さらに好ましくは2倍以下である。延伸回数は、伸度上昇および厚みむらを良くする観点から、2回もしくは3回が好ましい。偏光特性を維持しつつ、透過軸方向の伸度を向上させるために配向を少し付与する観点から、延伸温度は、ガラス転移点+30℃以上結晶化温度−10℃未満が好ましい。ポリエステルフィルムの場合、100℃以上120℃未満が好ましい。一方で、分子鎖の配向を緩和させることによって伸度を向上させる観点から、配向緩和が早くなるシクロヘキサンジメタノール成分、ダイマー酸成分、イソフタル酸成分から少なくとも1つ選ばれた成分が含まれる非晶性の共重合ポリエステルをA層もしくはB層に添加させることで達成される。また、エポキシ基を有したアクリル・スチレン成分を含む添加剤をいれることによって擬似的な架橋構造を組み込むことでも達成される。
本発明の偏光反射体の透過光の彩度C*は、5以下であることが必要である。5を越えるとLCDのバックライトに用いた際に、蛍光管の白色を変色させてしまい、表示部の演色性を低下させるため、利用できなくなる。より好ましくは、無彩色の3.5以下である。その達成方法は、反射軸において、樹脂A層とB層の屈折率差を設け、特開2007−307893号公報に説明される装置と同様の3つのスリット板を有している積層装置を利用し、図3に示した3つの傾斜構造をもつ偏光反射体の層厚み分布とすることで達成できる。
本発明の偏光反射体は、反射率の最小値(Rmin)を示す方位でのマイクロ波屈折率が、1.74〜1.84、反射率の最大値(Rmax)を示す方位でのマイクロ波屈折率が1.84〜1.9であることが好ましい。反射率の最小値(Rmin)を示す方位でのマイクロ波屈折率が、1.74未満であると自己支持性が弱くなり、1.84を越えると、偏光特性の低下の観点から、1.76〜1.8がより好ましい。一方、反射率の最大値(Rmax)を示す方位でのマイクロ波屈折率が、1.84未満であると偏光特性の低下、および1.9を越えると配向が強くて裂けやすくなる観点から、1.845〜1.885がより好ましい。その達成方法は、例えば、A層にポリエチレンテレフタレートを主成分とする結晶性ポリマーを、B層にエチレンテレフタレートを主成分とする共重合ポリエステルである非晶性ポリマーを用いて、フィルム長手方向の延伸温度を100℃〜120℃、延伸倍率を1〜3倍の多段延伸、フィルム幅方向の延伸温度を90℃〜100℃、その延伸倍率を4.5〜6倍施し、熱処理温度を210℃以上240℃以下とする。また、延伸終了後にボーイングを抑制する観点から、70℃未満の冷却ゾーンを製膜工程に設けることも好ましい。
本発明の偏光反射体の偏光度は、60%以上85%以下であることが好ましい。ここでの偏光度Pは、下記(4)および(5)式に従って求められる波長380nm〜730nmでの各波長の偏光度ρ(λ)の平均値で表される。
P = Σρ(λ)/Δλ ・・・(4)式
ρ(λ) = (Tmax−Tmin)/(Tmax+Tmin)× 100・・・(5)式
なお、Δλは、波長380nm〜730nmの波長区間であり、ρ(λ)は、波長1nm毎に波長区間にわたって求められる。Tmax、Tminは、それぞれ、該偏光反射体を入射光軸を中心に半回転させたときの透過率(%)の最大値(Tmax)と最小値(Tmin)である。
偏光度が60%未満であるとLCDバックライトの輝度向上が僅かであり、一方、85%を越えると透過軸方向の破断伸度が低下する観点から、65%以上80%以下が好ましい。
偏光反射体の反射軸の樹脂A層とB層の屈折率差を0.1以上、より好ましくは、0.12以上、また透過軸の樹脂A層とB層の屈折率差を0.015未満、より好ましくは、0.005未満となる樹脂の組合せの選択および製膜条件で調整できる。高い偏光度を達成するためには、樹脂A層が結晶性であり、樹脂Bが非晶性であることが好ましい。
本発明の偏光反射体は、バックライト部材であるLEDや蛍光管からの光を受けても、色変化させることなく、液晶セルの表示部へ光を導く必要がある観点から、波長区間400nm〜700nmにわたって平坦な分光反射曲線であることが好ましい。視野角に対しても色変化させない観点から、波長区間400nm〜900nmにわたって平坦な分光反射曲線であることがより好ましい。
平坦な分光反射曲線を得るためには、図3に記したような層厚み分布、すなわち、樹脂A層または樹脂B層の層厚み分布は3つ以上の傾斜構造を有するものであり、かつ、全ての傾斜構造は同一の方向に傾斜していないこと積層構造とすることが好ましい。より好ましくは、6つ以上の傾斜構造を有する。
積層装置7の3枚のスリット板間において、少なくとも200個以上のスリット数にわたり、同じスリット長さとスリット間隙のスリットが複数個存在することが好ましい。より好ましくは、300個以上である。スリット長さとは、スリット板内で樹脂A層と樹脂B層を交互に樹脂を流すための流路を形成する櫛歯部の長さのことである。スリット間隙への樹脂流入口から個々の層の流路から開放される櫛歯部の先端までの距離のことである。
傾斜構造を示す層厚み分布は、薄膜層で構成されている。ここで薄膜層とは、200nm以下の層厚みを有する層を指し、厚膜層とは、1μm以上の厚みを有する層を指す。また、傾斜構造を得る方法としては、積層装置内部のスリットの間隙や長さを傾斜させることで達成される。スリットの長さおよび間隙を単調増加もしくは単調減少とすることで達成できる。本発明においては、スリットの間隙調整により傾斜構造を得ることが好ましい。また、設計上の傾斜構造の傾きを設計傾斜度と言い、スリットの間隙が同じ場合は、スリット板のスリット長の最長スリット長/最短スリット長の値で表現できる。この値は、2.6〜1.7の範囲とすることが好ましい。より好ましくは、2.4〜2である。
傾斜構造とは、樹脂A層または樹脂B層の薄膜層の層厚みの分布において、隣り合う同一樹脂の層厚み間での厚み差が50nm以下の範囲で連続性を有し、最小二乗近似によるRの二乗が0.5以上となる正もしくは負の傾きをもつ層厚み分布を有するA層またはB層の層厚み群のことである。
図3を用いて以下に説明する。図3に示す樹脂A層の層厚み分布21において、3つのスリット板にて形成された傾斜構造のうち、一つだけ、傾斜構造の傾きが、他の傾斜構造の傾きと反対の傾きであることが分かる。このように傾斜構造の傾きを反対かつ層厚みの重複部を多くとることによって、長い波長区間にわたって、低反射領域が少なくなり、分光反射曲線が平坦化する観点から透過光の彩度C*も小さくすることができる。彩度C*は、LCD表示部の演色性の観点から、5以下であることが好ましい。より好ましくは、3.5以下である。
よって、図3の層厚み分布は、従来の厚み方向全域にわたって、層厚みが単調に変化する単純傾斜に比べて無彩色の偏光反射体を得ることができる。重複部の層厚み数は、200層以上であることが好ましい。より好ましくは、300層以上である。
本発明の偏光反射体は、高い偏光度を維持しつつ、透過軸方向の破断伸度および反射軸方向の引き裂き強さを向上させる観点から、樹脂B層には、ジフェニルジカルボン酸成分、ナフタレンジカルボン酸成分、ポリエーテルイミド成分、あるいは、ビスフェノキシエタノールフルオレン成分から少なくとも1つ選ばれた成分を含む共重合ポリエステルであることが好ましい。その共重合量は、5mol%以上40mol%以下であることが好ましい。5mol%未満、または40mol%を超えると、偏光特性が低下するため、LCDの輝度向上が抑制される。そのため、10mol%以上30mol%以下であることが好ましい。
例えば、樹脂A層が、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートである場合、樹脂Bは、これらの共重合体であることが好ましい。これらの主骨格成分に比べて、ジフェニルジカルボン酸成分、ナフタレンジカルボン酸成分、ポリエーテルイミド成分、あるいは、ビスフェノキシエタノールフルオレン成分は、電子密度が高いため、共重合もしくはアロイ化することにより、未延伸状態では、樹脂A層に比べて樹脂B層は、屈折率が高くなる。また、ガラス転移点が高いことから、共延伸時にポリエチレンテレフタレート側が配向緩和しやすい延伸温度でも製膜が可能である。透過軸に平行な成分の偏光に対する反射を抑制するためには、樹脂A層側のみに配向を付与することで透過軸の樹脂A層とB層の屈折率差を0.005未満に合わせることができる。より好ましくは、0.003以下である。また、配向を付与することで透過軸の破断伸度および反射軸の耐引き裂き性が向上する。具体的な態様は、フィルム長手方向の延伸温度を100℃〜120℃、延伸倍率を1〜3倍の多段延伸とすることで樹脂A層とB層の透過軸に僅かに配向を付与し、次いでフィルム幅方向の延伸温度を90℃〜110℃、延伸倍率を4.5〜6倍とすることで、A層とB層の反射軸の配向を付与する。縦方向の延伸温度を低温、かつ一度の延伸で行うと、厚みむら悪くなり、また、配向が強すぎるため屈折率が高くなり、偏光度が低下する。ひいては、LCDバックライトの輝度向上率が低下する。さらに、樹脂B層が結晶性の場合は、その融点以上に相当する熱処理温度220℃以上240℃未満とすることで、樹脂B層は、溶融し、配向緩和が起こる。よって、透過軸は樹脂A層とB層の屈折率を合わせることができ、反射軸は屈折率差を大きくとることができる。共重合量が5mol%未満であると、透過軸の樹脂A層の屈折率と樹脂B層の屈折率を合わせることができない。また、共重合量が40mol%以上であると、B層の屈折率が高くなりすぎるため、本発明の偏光反射体の偏光度が低くなり、LCDバックライトの輝度向上に与える効果が小さくなる。よって、10mol%以上30mol%以下が好ましい。
本発明の偏光反射体は、樹脂A層がシクロヘキサンジメタノール成分、ダイマー酸成分、イソフタル酸成分から少なくとも1つ選ばれた成分が含まれていることが好ましい。共重合量は、1mol%以上8mol%以下含まれる共重合ポリエステルであることが好ましい。1mol%未満であると破断伸度および耐引き裂き性が向上せず、また、8mol%を超えると、反射軸の樹脂A層とB層の屈折率差が大きくならないため、高い偏光度を達成することができなくなる。より好ましくは、2mol%以上5mol%以下である。また、さらに好ましくは、これらのうち、2成分系の共重合ポリエステルである。
本発明の偏光反射体は、150℃雰囲気下で30分間放置された際の熱収縮率が−0.5%以上1.5%以下であることが好ましい。バックライト部材に用いられたときの熱寸法安定性の観点から、−0.3以上1%以下が好ましい。達成方法は、A層にポリエチレンテレフタレート、B層に共重合ポリエステルを用いて、さらに反射軸の延伸倍率をテンター法にて5倍以上、次いで70℃の中間冷却を経て、さらに熱処理温度を230℃以上240℃以下、フィルム幅方向の弛緩処理を2%〜5%施すことで達成される。弛緩処理は、160℃〜70℃の温度で実施されることが好ましい。また、中間冷却工程において、湿度50%以上の加湿処理を1秒以上行うことが寸法安定性付与の観点からより好ましい。
ここでのテンター法で用いられるテンタークリップの温度は、230℃以上の熱処理温度時でも、75℃未満となるように冷却ファンおよび冷却水で循環冷却されている。一軸延伸フィルムは、従来の製膜法ではフィルムエッジが未延伸であったため、熱処理工程で熱結晶化するために、180℃を越える高い熱処理温度での製膜が困難であった。
本発明の偏光反射体は、エポキシ基を有したアクリル・スチレン系ポリマーを含んでいることが好ましい。エポキシ基が、本発明の共重合ポリエステルの分子末端であるカルボキシル基と水酸基とに反応し、架橋構造を形成するため、透過軸の破断伸度および反射軸の耐引き裂き性が向上する。添加量は、0.1重量%〜3重量%が好ましい。余り少な過ぎると効果がなく、多すぎると架橋反応を酷く起こすためブリードアウトする。0.5重量%〜2重量%が好ましい。
本発明の偏光反射体の引き裂き強度は、2N/mm以上であることが好ましい。2N/m以上であるとフィルム製膜工程中のテンター〜ワインダー間のフィルム幅方向(TD方向)のフィルム破れが少なくなる。より好ましくは、3N/mm以上である。さらに好ましくは、5N/mm以上である。
本発明の偏光反射体、バックライト、拡散体、偏光子からなるディスプレイ用バックライトユニットであることが好ましい。ここでのバックライトとは、蛍光管、LEDのことであり、拡散体とは、拡散フィルムや拡散板を示す。また、偏光子とは偏光板ことである。
特に、本発明の偏光反射体は、LCDのバックライトユニットに用いられることが好ましい。バックライト部材の構成としては、例えば、反射板/蛍光管/拡散板やプリズム/偏光反射体/偏光板構成の直下型バックライトユニットが挙げられ、本発明の偏光反射体は、輝度向上の観点および蛍光管の輝度向上の効果を奏する観点から、蛍光管から偏光板の間に配置されて用いられることが好ましい。
本発明の偏光反射体を用いた本発明の偏光反射体と樹脂成形体を一体成形したフィルムインサート成形品であることが好ましい。フィルムインサート成形品とは、一般にデザイン印刷などを施した特殊フィルムをプラスチック成形の金型(mold)に挿入し、次いで加熱流動化した成形材料(射出樹脂)を、その金型に流し込むことによって製造されるデザインフィルム一体型の射出成形品のことである。本発明の偏光反射体は、インサート成形し易くなる観点から、フィルム厚みは70μm以上200μm以下であることが好ましい。本発明のフィルム厚みは、厚膜層の厚み、積層数を調整するか、異なる厚みの透明フィルムと貼り合せることで容易に調整することができる。さらに、インサート樹脂、あるいは本発明の偏光反射体に付与した印刷層との接着性を向上させるために、予め本発明の偏光反射体の表面上にアクリル系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリ塩化ビニル酢酸ビニル共重合体系の樹脂などの易接着層を形成しておいても良い。
以下、本発明の偏光反射体の実施例を用いて説明する。
[物性の測定方法ならびに効果の評価方法]
特性値の評価方法ならびに効果の評価方法は次の通りである。
(1)層厚み、積層数、積層構造
フィルムの層構成は、ミクロトームを用いて断面を切り出したサンプルについて、透過型電子顕微鏡(TEM)観察により求めた。すなわち、透過型電子顕微鏡H−7100FA型((株)日立製作所製)を用い、加速電圧75kVの条件でフィルムの断面を10000〜40000倍に拡大観察し、断面写真を撮影、層構成および各層厚みを測定した。尚、場合によっては、コントラストを高く得るために、公知のRuOやOsOなどを使用した染色技術を用いた。
(2)層厚みの算出方法
(1)項で得られた約4万倍のTEM写真画像を、CanonScanD123Uを用いて画像サイズ720dpiで取り込んだ。画像をビットマップファイル(BMP)もしくは、圧縮画像ファイル(JPEG)でパーソナルコンピューターに保存し、次に、画像処理ソフト Image-Pro Plus ver.4(販売元 プラネトロン(株))を用いて、このファイルを開き、画像解析を行った。画像解析処理は、垂直シックプロファイルモードで、厚み方向位置と幅方向の2本のライン間で挟まれた領域の平均明るさとの関係を、数値データとして読み取った。表計算ソフト(Excel2000)を用いて、位置(nm)と明るさのデータに対してサンプリングステップ6(間引き6)でデータ採用した後に、3点移動平均の数値処理を施した。さらに、この得られた周期的に明るさが変化するデータを微分し、VBA(Visual Basic for Applications)プログラムにより、その微分曲線の極大値と極小値を読み込み、隣り合うこれらの間隔を1層の層厚みとして層厚みを算出した。この操作を写真毎に行い、全ての層の層厚みを算出した。得られた層厚みのうち、1μm以上の厚みの層を厚膜層とした。また、薄膜層は500nm以下の厚みの層とした。
(3)偏光成分をもつ入射光に対する反射率・透過率測定
サンプルをフィルム幅方向中央部から5cm×5cmで切り出した。日立製作所製 分光光度計(U−4100 Spectrophotomater)に付属の積分球を用いた基本構成で反射率および透過率測定を行った。反射率測定では、装置付属の酸化アルミニウムの副白板を基準として測定した。反射率測定および透過率測定では、サンプルのMD(Machine Direction)方向を垂直方向にして、前者は積分球の後ろ、後者は積分球の前のホルダーに設置した。また、付属のグランテーラ社製偏光子を設置して、偏光成分を0〜180°において、5度刻みで回転させた方位角でサンプルに垂直に直線偏光を入射して、波長250〜1500nmの反射率を測定した。測定条件:スリットは2nm(可視)/自動制御(赤外)とし、ゲインは2と設定し、走査速度を600nm/min.で測定し、方位角0〜180度における反射率Rおよび透過率Tを得た。サンプルの反射測定時は、裏面からの反射による干渉をなくすために、マジックインキ(登録商標)で黒塗りした。これらの測定結果から、波長550nmでの反射率の最小値(Rmin)と最大値(Rmax)および透過率の最小値(Tmin)と最大値(Tmax)を測定した。なお、副白板は、付属の酸化アルミニウムを用いた。
(4)破断伸度
破断伸度はインストロンタイプの引張試験機(オリエンテック(株)製フィルム強伸度自動測定装置“テンシロンAMF/RTA−100”)を用いて、25℃、65%RHの環境下にてJIS−K7127に準拠して測定した。フィルム幅方向中央部からフィルム長手方向(MD方向:Machine Direction)およびフィルム幅方向(TD方向:Transevers Direction)それぞれについて、幅10mmの試料フィルムを、試長間100mm、引張り速度200mm/分の条件で引張り、フィルム長手方向および幅方向の破断伸度を求めた。なお、長手方向と反射率の最小値(Rmin)の方向が一致していることを確認し、Λmdを求めた。n数は5回とし、その平均値を採用した。
(5)色調測定
サンプルをフィルム幅方向中央部から5cm×5cmで切り出し、コニカミノルタ(株)製CM−3600dを用いて、透過光におけるa*,b*値を測定し、n数5の平均値を求めた。白色校正板には、装置付属のCM A−103を用いた。なお、彩度Cは、下記式(6)を用いて計算した。クロマティクネス指数a*,b*は、光源にF10、10°視野の条件でJIS Z8722(2000)に基づいて計算した。
彩度C =√(a*^2+b*^2) ・・・ 式(6)。
(6)熱収縮率
サンプルをフィルム幅方向中央部から長手方向150mm×幅方向10mmに切り出した。このサンプル片を、23℃、60%RHの雰囲気に30分間放置し、その雰囲気下で、フィルム長手方向に約100mmの間隔で2つの印をつけ、Nikon社製万能投影機(Model V−16A)を用いて、その印の間隔を測定し、その値をAとした。次に、サンプルを、3g重の荷重状態で150℃の雰囲気中で30分間放置し、次いで、23℃・60%RHの雰囲気中で1時間冷却、調湿後、先につけた印の間隔を測定し、これをBとした。このとき、下記式(7)より、熱収縮率を求めた。フィルム長手方向(MD)、幅方向(TD)それぞれについて、n数は3とし、その平均値を採用した。
熱収縮率(%)=100×(A−B)/A ・・・式(7)。
(7)偏光度
(3)項の測定で得られた透過率を用いて、偏光度Pは、下記(4)および(5)式に従って求めた。すなわち、波長380nm〜730nmでの各波長の偏光度ρ(λ)の平均値として求めた。
P = Σρ(λ)/Δλ ・・・(4)式
ρ(λ) = (Tmax−Tmin)/(Tmax+Tmin)× 100・・・(5)式
なお、Δλは、波長380nm〜730nmの波長区間であり、ρ(λ)は、波長1nm毎に波長区間にわたって求められる。
(8)マイクロ波屈折率
フィルム幅方向中央部から10×10cmの寸法で切り出したものを測定サンプルとし、マイクロ波分子配向計を用いてマイクロ波屈折率を測定した。マイクロ波分子配向計は、KSシステムズ(株)製(現王子計測機器(株))の分子配向計MOA−2001(周波数4GHz)を用いた。0°から90°まで3°刻みでマイクロ波屈折率を測定し、屈折率の最も高い値と最も低い値のマイクロ波屈折率とした。なお、屈折率が最も高い値が、反射軸かつTD方向であり、屈折率が最も低い値が、透過軸かつMD方向である。測定回数は5回として、その平均値を採用した。
(9)輝度向上率
サンプルとなる偏光反射体をフィルム幅方向中央部の位置から長手方向700mm×幅方向400mmサイズで切り出した。次いで、評価用32インチ直下型バックライトユニット(蛍光管直径3mm、蛍光管ピッチ20.5mm、ランプ19本)の上に、50%拡散板、マイクロレンズシート、偏光反射体、偏光板の順に設置して測定を行った。ここで、蛍光管の長手方向と本発明の偏光反射体のMD方向が平行の関係になるように配置した。蛍光管を60分間点灯して光源を安定させたのちに、CA−2000((株)コニカミノルタ)を用い、付属のCCDカメラをバックライト表面から90cmの地点にバックライト面に対して正面となるように設置し、正面輝度(cd/m)を測定した。先ず、偏光反射体を設置しない状態(ブランク状態)で平均正面輝度を測定した。その後、偏光反射体をマイクロレンズシートと偏光板の間に設置して平均正面輝度を測定した。この際、偏光反射体の透過軸である長手方向(MD)と偏光板の透過軸を一致させた状態で配置した。輝度向上率は、測定した平均正面輝度をブランク状態の正面輝度で割り、100を乗じることにより求めた。
(10)TD方向の引裂強度
重荷重引裂試験機(東洋精機製)を用いて測定した。サンプルは、A辺の長さが75mm、B辺の長さが63mmの長方形サイズとし、そのA辺の中央部の位置に端から20mmの深さの切れ込みを入れ、残り43mmを引き裂いたときの指示値を読みとった。引裂強度としては、指示値より求めた引裂力(N)をフィルム厚み(mm)で除した値とした。なお、測定は10本のサンプルを用いて行い、その平均値を採用した。
(11)熱可塑性樹脂A,Bの屈折率
JIS K7142(1996)A法に従って測定した。
(12)樹脂Aと樹脂Bの結晶性の評価
サンプルを電子天秤で5mg計量し、アルミパッキンで挟み込みセイコーインスツルメント社(株)ロボットDSC−RDC220熱示差走査計を用いて測定を行い、データ解析は同社製ディスクセッションSSC/5200を用いて、JIS−K−7122(1987年)に従って行った。25℃から300℃まで20℃/min.で昇温し、溶融状態で5分間保持した後に、急冷し、再度、25℃から300℃まで20℃/min.で昇温した。この時に、結晶化ピークの有無で、結晶性の判断を行った。すなわち、結晶化エンタルピー(ΔHcc)が6J/g以下であれば、非晶性、6J/g以上であれば結晶性と判断した。
(13)製膜安定性
テンター〜ワインダー間でのフィルム破れを以下基準で評価した。2軸ターレット式ワインダーへのフィルム通し、ワインダー巻き付け後、カッターによるエッジトリミングを行う製品巻き付けの工程テストを5回実施した。なお、ワインダーへの巻きつけ条件は、毎回同じにした。
○:全くフィルム破れが発生しなかった。
△:1〜2回フィルム破れが発生した。
×:3回以上フィルム破れが発生した。
(熱可塑性樹脂)
熱可塑性樹脂Aとして、以下のものを準備した。
(樹脂A−1)テレフタル酸ジメチル100重量部、エチレングリコール60重量部の混合物に、テレフタル酸ジメチル量に対して酢酸マグネシウム0.09重量部、三酸化アンチモン0.03重量部を添加して、常法により加熱昇温してエステル交換反応を行う。次いで、該エステル交換反応生成物に、テレフタル酸ジメチル量に対して、リン酸85%水溶液0.020重量部を添加した後、重縮合反応層に移行する。さらに、加熱昇温しながら反応系を徐々に減圧して1mmHgの減圧下、290℃で常法により重縮合反応を行い、IV=0.63のポリエチレンテレフタレートを得た。屈折率1.58。
(樹脂A−2)樹脂A−1のポリエチレンテレフタレートに対してARUFON XGM−4042を3重量%添加したポリエチレンテレフタレート。屈折率1.58。
(樹脂A−3)ナフタレン2,6-ジカルボン酸ジメチルエステル(NDC)とエチレングリコール(EG)を常法により重縮合して得たIV=0.43のポリエチレンナフタレート。
屈折率1.65。
(樹脂A−4)樹脂A−1のポリエチレンテレフタレート 80重量部と樹脂B−1 20重量部をブレンドしたポリマーアロイ。屈折率1.58。
(樹脂A−5)樹脂A−1のポリエチレンテレフタレート 90重量部と樹脂B−5 10重量部をブレンドしたポリマーアロイ。屈折率1.58。
(樹脂A−6)ポリブチレンテレフタレート 屈折率1.57。
一方、熱可塑性樹脂Bとしては、以下のものを準備した。
(樹脂B−1)IV=0.75(シクロヘキサンジメタノール(CHDM)30モル%)を共重合したポリエチレンテレフタレート。屈折率1.575。
(樹脂B−2)IV=0.73(4,4′-ジフェニルジカルボン酸(DfDC)20モル%)を共重合したポリエチレンテレフタレート。屈折率1.595。
(樹脂B−3)IV=0.72(ビスフェノキシエタノールフルオレン成分10モル%)を共重合したポリエチレンテレフタレート。屈折率1.6。
(樹脂B−4)ポリエーテルイミド30重量部と樹脂B−1 70重量部をブレンドしたポリマーアロイ。屈折率1.6
(樹脂B−5)(ダイマー酸10mol%とイソフタル酸7mol%)を共重合したポリエチレンテレフタレート。屈折率1.57
(樹脂B−6)(ナフタレン2,6-ジカルボン酸30モル%)を共重合したポリエチレンテレフタレート。屈折率1.605
(樹脂B−7)(ナフタレン2,6-ジカルボン酸30モル%)を共重合したポリエチレンテレフタレート 80重量部と樹脂B−5 20重量部をブレンドしたポリマーアロイ。屈折率1.595
(樹脂B−8)樹脂B−1 90重量部と樹脂B−5 10重量部をブレンドしたポリマーアロイ。屈折率1.575
(樹脂B−9)樹脂B−1の樹脂に対してARUFON XGM−4042(東亞合成製)を3重量%添加した共重合ポリエチレンテレフタレート。屈折率1.58
(樹脂B−10)テレフタル酸を30モル%共重合したポリエチレンナフタレート。屈折率1.65。
なお、熱可塑性樹脂Aには、熱可塑性樹脂Aを100重量部に対して、平均粒径1.2μmのコロイダルシリカ粒子を0.02重量部添加し、一方、熱可塑性樹脂Bは、無粒子とした。また、各実施例、比較例で用いた樹脂は表2に記載の通りの組み合わせとした。また、事前に熱示差走査計を用いてポリマーの熱測定を行い、熱可塑性樹脂Aは、結晶性であり、熱可塑性樹脂Bは、非晶性であることを確認した。

[実施例1]
樹脂A−1、B−3をそれぞれ、2台の単軸押出機に投入し、280℃で溶融させて、混練した。次いで、それぞれ、FSSタイプのリーフディスクフィルタを5枚介した後、ギアポンプにて、フィルムの厚膜層を除いた積層比が熱可塑性樹脂A/熱可塑性樹脂B=0.8/1になるように計量しながら、スリット数301個のスリット板を2枚、303個のスリット板1枚の計3枚用いた構成である903層積層装置にて合流させて、厚み方向に交互に903層積層された積層体とした。積層体とする方法は、特開2007−307893号公報〔0053〕〜〔0056〕段の記載に従って行った。なお、A層同士の合流層があるため、スリット板内の間隙数は、905個となる。ここでは、スリット長さは全て一定として、スリット間隙のみ変化させることにより、層厚み分布を傾斜構造とした。得られた積層体は、熱可塑性樹脂Aが452層、熱可塑性樹脂Bが451層であり、厚み方向に交互に積層された傾斜構造を有していた。積層装置のスリット板の間隙から算出される狙いの層厚み分布パターンは、図3とした。設計時の傾斜度は、図3で記したそれぞれの傾斜構造11,12,13が、それぞれ、2.5となるように設計した。また、厚膜層は、隣接層の20倍の厚みとなるようにスリット間隙を調整した。また、口金内部での拡幅比である口金リップのフィルム幅方向長さ17を口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さ15で割った値を2.5となるようにした。
次いで、該積層体をTダイに供給し、シート状に成形した後、ワイヤーで8kVの静電印可電圧をかけながら、表面温度が25℃に保たれたキャスティングドラム上で急冷固化し、未延伸フィルムを得た。この未延伸フィルムを、縦延伸機で115℃、1段目の延伸倍率を1.1倍の延伸を行い、次いで、1.05倍、次いで2.1倍の延伸を行い、縦方向に僅かに配向を付与した。次いで、両端部をクリップで把持するテンターに導き105℃、5.5倍横延伸した後、70℃の中間冷却を経て、240℃の熱処理を施し、150℃で約3%のTDリラックスを実施し、厚み93μmの積層フィルムを得た。なお、中間冷却工程では、湿度60%以上の加湿処理を1秒以上行い、熱処理温度時でも、テンターのクリップ温度は、75℃未満となるように冷却ファンおよび冷却水で循環冷却を施されている。このフィルムの物性を測定した結果を表1に示す。
得られた積層フィルムの幅方向中央部での層厚み分布は、厚膜層である最表層を除き、表面裏面とも最表層側から数えて300層分において、薄膜層の層厚みが55nm〜150nmの範囲に全て入り、かつA層およびB層とも層厚みが図3に示したように単調増加していく傾斜構造を有していた。
これら傾斜構造は、各スリットから形成される薄膜層の層厚み分布において、隣り合う同一樹脂の層厚み間での厚み差が50nm以下の範囲で連続性を有し、最小二乗近似によるRの二乗が0.7以上である層厚み分布が、4つ形成されていた。
フィルム厚み方向中央部の残りの301層分についても、薄膜層の層厚みが60nm〜155nmの範囲に全て入り、かつ層厚みが単調増加する傾斜構造を有していた。この傾斜構造についても、隣り合う同一樹脂の層厚み間での厚み差が50nm以下の範囲で連続性を有し、最小二乗近似によるRの二乗が0.7以上である層厚み分布が、2つ形成されていた。
それぞれ、熱可塑性樹脂A層と熱可塑性樹脂B層が、交互に903層積層された構造を有していた。積層数903層中901層にわたり薄膜層の層厚みが50nm〜155nmの範囲に属することを確認した。最表層となる厚膜層2つは、1.5μmであった。積層フィルムの評価の結果、ハーフミラーの外観をした偏光反射体であった。物性結果を表1に示す。表2に各種条件を示す。
得られた偏光反射体は、正面からは無彩色であった。ディスプレイ部材に好適な偏光特性を有したフィルムであった。また、製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れのトラブルもなく安定製膜を確認した。
[実施例2〜4]
表2に記載された製膜条件の内容変更以外は、実施例1と同様にして、偏光反射体を得た。その結果を表1に示す。得られた偏光反射体は、正面からは無彩色であった。ディスプレイ部材に好適な偏光特性を有したフィルムであった。また、製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れのトラブルもなく安定製膜を確認した。
[実施例5]
実施例1の縦延伸工程での3回にわたる延伸を止め、2回の縦延伸工程へ変更した。製膜条件の変更内容は、表2に示した。表2の記載の内容以外は、実施例1と同様とした。また、その結果を表1に示す。得られた偏光反射体はその結果を表1に示す。得られた偏光反射体は、正面からは無彩色であった。ディスプレイ部材に好適な偏光特性を有したフィルムであった。また、製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れのトラブルもなく安定製膜を確認した。
[実施例6〜実施例12]
縦延伸を行わずに横一軸延伸のみで偏光反射体を製膜した。製膜条件は、表2に記した内容以外は、実施例1と同様とした。また、その結果を表1に示す。得られた偏光反射体は、正面からは無彩色であった。ディスプレイ部材に好適な偏光特性を有したフィルムであった。また、製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れのトラブルもなく安定製膜を確認した。
[比較例1]
縦延伸を行わずに横一軸延伸のみで偏光反射体を製膜した。製膜条件は、表2に記した。表2の記載の内容以外は、実施例1と同様とした。また、その結果を表1に示す。製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れが頻繁に発生し、安定製膜をすることができなかった。
[比較例2]
実施例1の押出温度を300℃に変更し、表1に記載の製膜条件の変更内容以外は、実施例1と同様にした。得られた偏光反射体の物性結果を表1に示す。LCDバックライトの輝度向上は良好であったが、製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れが頻繁に発生し、安定製膜をすることができなかった。
[比較例3]
比較例1と同様の樹脂を用いて、積層装置7を変更し、スリット数267個のスリット板を2枚、269個のスリット板1枚の計3枚用いた構成である801層フィードブロックを用いた。この層厚みパターンは、表面から裏面へと、厚み方向で単調な傾斜構造となるようにした。具体的には、特開2009-037235公報記載の図7の層厚み分布となるような設計とした。この積層装置を用いることによって、厚み方向に交互に801層積層された積層体を得た。薄膜層を形成する設計傾斜度は、2.5設計とした。最も薄い薄膜層を形成するスリット板と中間の薄膜層を形成するスリット板間において、100個のスリット数にわたり、スリット長さが同じとなる設計とした。最も厚い薄膜層を形成するスリット板と中間の薄膜層を形成するスリット板間においては、30個のスリット数にわたり、スリット長さが同じとなる設計とした。ここでは、スリット幅(間隙)は、全て一定とし、長さのみ変化させた。また、積層構造の内訳は、熱可塑性樹脂Aが400層、熱可塑性樹脂Bが401層からなる厚み方向に交互に積層された傾斜構造を有する積層体とした。

次いで、合流器8にて、各スリット板からの積層流が合流した801層の積層流が、拡幅されて、該積層体をTダイに供給し、シート状に成形した後、ワイヤーで8kVの静電印可電圧をかけながら、表面温度25℃に保たれたキャスティングドラム上で急冷固化し、未延伸フィルムを得た。
この未延伸フィルムを、縦延伸機で92℃、2.8倍の延伸を行い、両端部をクリップで把持するテンターに導き95℃、5.0倍横延伸した後、70℃の中間冷却ゾーンで冷却し、次いで240℃で熱処理を施し、100℃で約3%のTDリラックスを実施し、厚み80μmの偏光反射体を得た。最表層となる層番号1の層厚みは1.7μmであり、層番号801の層厚みは1.5μmであった。
製造工程管理上、テンター〜ワインダー間でのフィルム破れが頻繁に発生せず、安定製膜をすることができたが、着色が酷く、また、LCDバックライトの輝度向上の性能も不十分であった。
Figure 2011118190
Figure 2011118190
本発明は、同一平面内に反射率の異なる方位軸を同時に兼ね備えた偏光反射体に関するものである。更に詳しくは、LCDの輝度を向上させるバックライト部材、偏光サングラス、偏光フィルタ、偏光を利用する光学センサー部材として好適な偏光反射体に関するものである。該偏光反射体は、ディスプレイ部材、自動車部材、ホログラムなどの偽造防止用意匠部材、光学印刷機器、カメラ、太陽電池部材、建材などに好適な偏光反射体およびその成形品である。
1:多層積層部
2:粘着材部
3:反射偏光子
4:偏光反射体
5:フィルム厚み方向
6:フィルム幅方向
7:積層装置
71:スリット板
72:スリット板
73:スリット板
8:合流器
9:接続管
10:口金
11:スリット板71によって形成された層厚みの傾斜構造
12:スリット板72によって形成された層厚みの傾斜構造
13:スリット板73によって形成された層厚みの傾斜構造
11L:スリット板71の流出口からの樹脂流路
12L:スリット板72の流出口からの樹脂流路
13L:スリット板73の流出口からの樹脂流路
11M:スリット板71の流出口に連通し、再合流器によって配置された樹脂流路
12M:スリット板72の流出口に連通し、合流器によって配置された樹脂流路
13M:スリット板73の流出口に連通し、合流器によって配置された樹脂流路
14 :樹脂流路の幅方向長さ
15 :口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さ
16 :口金流入口部での流路の断面
17 :口金リップのフィルム幅方向長さ
18 :層の並び順
19 :層厚み
20 :厚膜層の厚みを示す点
21 :樹脂Aの層厚み分布
22 :樹脂Bの層厚み分布

Claims (9)

  1. 熱可塑性樹脂からなる層(A層)とA層を構成する樹脂とは異なる組成の熱可塑性樹脂からなる層(B層)を交互にそれぞれ50層以上積層されてなり、下記(1)〜(3)式を満足し、透過光の彩度C*が5以下である偏光反射体。
    Rmin≦40% ・・・(1)式
    Rmax≧60% ・・・(2)式
    Λmd≧7% ・・・(3)式
    (ここで、Rmin、Rmaxは、波長550nmの偏光を該偏光反射体の表面に対して入射角0°で照射し、該偏光反射体を入射光軸を中心に半回転させたときの反射率(%)の最小値(Rmin)と最大値(Rmax)であり、Λmdは、Rmaxを示す方位での破断伸度である。)。
  2. 反射率の最大値(Rmax)を示す方位でのマイクロ波屈折率が、1.84〜1.9、反射率の最小値(Rmin)を示す方位でのマイクロ波屈折率が1.74〜1.84である請求項1に記載の偏光反射体。
  3. 偏光度が60%以上85%以下である請求項1または2に記載の偏光反射体。
  4. B層がジフェニルジカルボン酸成分、ナフタレンジカルボン酸成分、ポリエーテルイミド成分、あるいは、ビスフェノキシエタノールフルオレン成分から少なくとも1つ選ばれた成分を含む共重合ポリエステルである請求項1〜3のいずれかに記載の偏光反射体。
  5. A層がシクロヘキサンジメタノール成分、ダイマー酸成分、イソフタル酸成分から少なくとも1つ選ばれた成分が含まれる共重合ポリエステルである請求項1〜4のいずれかに記載の偏光反射体。
  6. 150℃雰囲気下で30分間放置された際の熱収縮率が−0.3%以上1%以下である請求項1〜5のいずれかに記載の偏光反射体。
  7. エポキシ基を有したアクリル・スチレン成分を含む請求項1〜6のいずれかに記載の偏光反射体。
  8. 請求項1〜7のいずれかに記載の偏光反射体、バックライト、拡散体、偏光子からなるディスプレイ用バックライトユニット。
  9. 請求項1〜7のいずれかに記載の偏光反射体を用いた成型体。
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