TWI798534B - 暫時性接著用組成物及層壓片 - Google Patents
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Abstract
一種暫時性接著用組成物,其包括二胺單體及二酸酐單體的混合物以及溶劑。二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:1至1:1.07。
Description
本發明是有關於一種暫時性接著用組成物,且特別是有關於一種適用可撓性電子元件的製作過程的暫時性接著用組成物。
一般而言,製作可撓性電子元件的方式可以是藉由接著層將可撓性基板貼附於硬質基板上,之後再於可撓性基板上製作所需之電子元件。然後,再將可撓性基板及位於其上的電子元件從硬質基板上取下。
然而,在可撓性電子元件的製作過程中,會希望可撓性基板可以經由接著層而緊密地貼附在硬質基板上。並且,在完成電子元件的製作過程之後,會希望可以容易地將接著層移除,而使可撓性基板及位於其上的電子元件容易地從硬質基板上取下。
由於可撓性基板係透過接著層而緊密地貼附在硬質基板上,因此在將可撓性基板自硬質基板上取下的過程中,可撓性基板上的電子元件會有受損的可能性,進而使可撓性電子元件的製
造良率下降。對於此領域具有通常知識者而言,如何改善可撓性基板的取下過程所導致的良率下降問題,實為亟待解決的課題之一。
本發明提供一種暫時性接著用組成物,其可適用可撓性電子元件的製作過程。
本發明的暫時性接著用組成物包括二胺單體及二酸酐單體的混合物以及溶劑。二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:1至1:1.07。
在本發明的一實施例中,二胺單體與所述二酸酐單體的莫耳比為1:1.02至1:1.05。
在本發明的一實施例中,二胺單體為芳香族二胺。
在本發明的一實施例中,二酸酐單體為芳香族二酸酐。
在本發明的一實施例中,暫時性接著用組成物在醯亞胺化後且厚度為600nm時,350nm~360nm波長的光透射率為小於或等於30%。
本發明的層壓片,包括載板、聚醯亞胺膜以及暫時性接著層。暫時性接著層位於載板與聚醯亞胺膜之間。暫時性接著層包括醯亞胺化後的前述之暫時性接著用組成物。
在本發明的一實施例中,暫時性接著層的厚度為50nm至1000nm。
在本發明的一實施例中,暫時性接著層因雷射而對載板的接著力減小,且雷射的能量密度為79~314mJ/cm2。
在本發明的一實施例中,暫時性接著層的固含量為10~20wt%。
在本發明的一實施例中,聚醯亞胺膜的厚度為10μm至100μm。
在本發明的一實施例中,聚醯亞胺膜的固含量為5~30wt%。
基於上述,本發明的暫時性接著用組成物所形成的暫時性接著層可適用可撓性電子元件的製作過程。
100:層壓片
110:載板
120:暫時性接著層
130:聚醯亞胺膜
140:照雷射後的暫時性接著層
150:雷射
圖1A是依照本發明的一實施例的一種層壓片的剖視示意圖。
圖1B是依照本發明的一實施例的一種層壓片的應用方式的剖視示意圖。
圖2為比較例1的聚醯亞胺膜的照片。
圖3為比較例2的聚醯亞胺膜的照片。
圖4為比較例3的暫時性接著層的照片。
圖5為比較例4的暫時性接著層的照片。
圖6為比較例5的暫時性接著層的照片。
圖7為比較例6的暫時性接著層的照片。
圖8為比較例7的暫時性接著層的照片。
圖9為比較例8的暫時性接著層的照片。
圖10為比較例9的暫時性接著層的照片。
圖11為實施例1的暫時性接著層的穿透光譜圖。
圖12為比較例10的暫時性接著層的照片。
圖13為比較例11的暫時性接著層的照片。
圖14為實施例2的暫時性接著層的照片。
在本文中,由「一數值至另一數值」表示的範圍,是一種避免在說明書中一一列舉該範圍中的所有數值的概要性表示方式。因此,某一特定數值範圍的記載,涵蓋該數值範圍內的任意數值以及由該數值範圍內的任意數值界定出的較小數值範圍,如同在說明書中明文寫出該任意數值和該較小數值範圍一樣。
<暫時性接著用組成物>
本發明提供一種暫時性接著用組成物,其包括二胺單體及二酸酐單體的混合物以及溶劑。二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:1至1:1.07。
若二胺單體的比例過低或二酸酐單體的比例過高(如:二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:2.5、1:3或以上),則可能會降低由暫時性接著用組成物所形成的暫時性接著層的密著性。
若二胺單體的比例過低或二酸酐單體的比例過高(如:
二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:2.5、1:3或以上),則可能會降低由暫時性接著用組成物所形成的暫時性接著層的耐化學性。
若二胺單體的比例過高或二酸酐單體的比例過低(如:二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為2:1或以下),則可能會降低由暫時性接著用組成物所形成的暫時性接著層的耐熱性。
在一實施例中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:1.02至1:1.05。
以下將詳細說明用於本發明的暫時性接著用組成物的各個成分。
<暫時性接著用組成物的二胺單體>
在一實施例中,暫時性接著用組成物的二胺單體可以包括芳香族二胺。
在一實施例中,暫時性接著用組成物的芳香族二胺可包括選自由4,4’-(9-芴基)二苯胺(4,4’-(9-fluorenylidene)dianiline;FDA;CAS:15499-84-0)、N,N,N’,N’-四(對氨基苯基)對苯二胺(N,N,N’,N’-tetra(paminophenyl)-p-phenylenediamine;CAS:3283-07-6)、對苯二胺(p-phenylenediamine;PDA)、3,4’-二胺基二苯醚(3,4’-oxydianiline;3,4’-ODA)、4,4’-二胺基二苯醚(4,4’-oxydianiline;4,4’-ODA)、4,4’-二氯二苯碸(4,4’-dichlorodiphenyl sulfone;4,4’-DDS;CAS:80-07-9)、3,5-二氨基-1,2,4-三唑(3,5-Diamino-1,2,4-triazole;DATA;CAS:1455-77-2)、N,N’-(4,4’-(9氫-芴-9,9-二基)雙(4,1-亞苯基))雙(4-氨
基苯甲酰胺)(N,N’-(4,4’-(9H-fluorene-9,9-diyl)bis(4,1-phenylene))bis(4-aminobenzamide);FDA-ADA;如以下式(1))及其混合物所組成的族群中的一者。
<暫時性接著用組成物的二酸酐單體>
在一實施例中,暫時性接著用組成物的二酸酐單體可以包括芳香族二酸酐。
在一實施例中,暫時性接著用組成物的芳香族二酸酐可包括選自由N,N’-(9H-芴-9-亞基二-4,1-亞苯基)二[1,3-二氫-1,3-二氧代-5-異苯並呋喃甲醯胺](N,N’-(9H-fluoren-9-ylidenedi-4,1-phenylene)bis[1,3-dihydro-1,3-dioxo-5-isobenzofurancarboxamide];FDA-ATA;CAS:867350-98-9)、環丁烷四甲酸二酐(cyclobutane-1,2,3,4-tetracarboxylic dianhydride;CBDA)、聯苯-四羧酸二酐(biphenyl-tetracarboxylic acid dianhydride;BPDA)及其混合物所組成的族群中的一者。
<暫時性接著用組成物的有機溶劑>
在一實施例中,用於醯亞胺化的有機溶劑可包括選自由
γ-丁內酯、1,3-二甲基-咪唑啶酮、甲基乙基酮、環己酮、環戊酮、4-羥基-4-甲基-2-戊酮等酮類;甲苯、二甲苯、四甲基苯等芳香族烴類;乙二醇單乙醚、乙二醇單甲醚、乙二醇單丁醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單丁醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單乙醚、二丙二醇二乙醚、三乙二醇單乙醚等二醇醚類(賽路蘇);乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二丙二醇單甲醚乙酸酯、乙醇、丙醇、乙二醇、丙二醇、卡必醇、二甲基乙醯胺(DMAc)、N,N-二乙基乙醯胺、二甲基甲醯胺(DMF)、二乙基甲醯胺(DEF)、N-甲基吡咯啶酮(NMP)、N-乙基吡咯啶酮(NEP)、1,3-二甲基-2-咪唑啶酮、N,N-二甲基甲氧基乙醯胺、二甲基亞碸、吡啶、二甲基碸、六甲基磷醯胺、四甲基脲、N-甲基己內醯胺、四氫呋喃、間二噁烷、對二噁烷、1,2-二甲氧基乙烷、雙(2-甲氧基乙基)醚、1,2-雙(2-甲氧基乙氧基)乙烷、雙[2-(2-甲氧基乙氧基)]醚及其混合物所組成的族群中的一者。
在一實施例中,溶劑中可以添加鹽類。鹽類可包括選自由鹼金屬鹽或鹼土類金屬鹽及其混合物所組成的族群中的一者。以溶劑的總重量計,鹽類的添加量例如小於或等於50wt%。
在一實施例中,以暫時性接著用組成物的總重量計,溶劑的添加量例如是50wt%至90wt%。
<暫時性接著用組成物的醯亞胺化>
在一實施例中,可以藉由常用的聚合物製備方法(如溶
液聚合),以使二胺單體及二酸酐單體聚合,而使暫時性接著用組成物醯亞胺化。舉例而言,可以將二胺單體溶解於前述的有機溶劑中。然後,於前述的混合溶液中加入二酸酐單體以進行聚合反應。上述反應可於惰性氣體或氮氣氣流中實施,且可於無水條件下執行。
在一實施例中,在前述的製備方法中,可於-20℃至100℃的溫度下進行。
在一實施例中,在前述的製備方法中,可以添加脫水劑。脫水劑可包括酸酐。例如:酯酸酐。
在一實施例中,在前述的製備方法中,可以添加醯亞胺化觸媒。醯亞胺化觸媒可包括選自由經取代或未經取代的含氮雜環化合物、含氮雜環化合物的N-氧化物化合物、經取代或未經取代的胺基酸化合物、具有羥基的芳香族烴化合物、芳香族雜環狀化合物及其混合物所組成的族群中的一者。例如:包括選自由吡啶、三乙胺、甲基吡啶、喹啉、1,2-二甲基咪唑、N-甲基咪唑、N-苄基-2-甲基咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、5-甲基苯并咪唑等低級烷基咪唑等咪唑衍生物、異喹啉、3,5-二甲基吡啶、3,4-二甲基吡啶、2,5-二甲基吡啶、2,4-二甲基吡啶、4-正丙基吡啶等取代吡啶、對甲苯磺酸及其混合物所組成的族群中的一者。
在一實施例中,暫時性接著用組成物在醯亞胺化後且厚度為100nm時,350nm~360nm波長的光透射率為小於或等於30%。
在一實施例中,暫時性接著用組成物在醯亞胺化後的固
含量為10~20wt%。
若固含量過低(如:固含量小於1wt%),則可能無法成膜。
若固含量過高(如:固含量大於40wt%),則表面可能會有異物或不平滑的現象。
請參照圖1A,本發明的層壓片100包括載板110、聚醯亞胺膜130以及暫時性接著層120。暫時性接著層120位於載板110與聚醯亞胺膜130之間。暫時性接著層120包括醯亞胺化後的前述之暫時性接著用組成物。
在本發明的一實施例中,暫時性接著層120的厚度為50nm至1000nm。
在本發明的一實施例中,暫時性接著層120的固含量為10~20wt%。
在本發明的一實施例中,聚醯亞胺膜130的厚度為10μm至100μm。
在本發明的一實施例中,聚醯亞胺膜130的固含量為5~30wt%。
請參照圖1A及圖1B,在本發明的一實施例中,暫時性接著層120可以因雷射150而對載板110的接著力減小(如:產生碳化)。如此一來,可以使聚醯亞胺膜130脫離。但值得注意的是,本發明並未限定仍會有少許暫時性接著層120殘餘在載板110及/或聚醯亞胺膜130的可能。
在本發明的一實施例中,雷射150的能量密度為79~314mJ/cm2。
在本發明的一實施例中,雷射150的波長為350nm~360nm。
在本發明的一實施例中,雷射150的波長為355nm。
<聚醯亞胺膜>
在本實施例中,聚醯亞胺膜可以是藉由二胺單體、二酸酐單體及有機溶劑醯亞胺化後所形成。
<用於聚醯亞胺膜的二胺單體>
在一實施例中,用於聚醯亞胺膜的二胺單體可包括選自由聚碳二亞胺(polycarbodiimide)、二胺基二苯醚(oxydianiline;ODA;如:3,4’-ODA、4,4’-ODA或類似物)、4,4'-二氨基苯甲酰苯胺(4,4’-Diaminobenzanilide;DABA;CAS:785-30-8)、3,3-二氨基二苯碸(3,3-diaminodiphenyl sulfone;DDS;CAS:599-61-1)、4,4'-雙(3-氨基苯氧基)二苯碸(4,4'-bis(3-aminophenoxy)diphenylsulfone;BAPS-M;CAS:30203-11-3)、脂肪族二胺類、含氟二胺類及其混合物所組成的族群中的一者。
在一實施例中,可用於聚醯亞胺膜的脂肪族二胺類可以如以下式(2)表示。
式(2)H 2 N-Ar-NH 2
在一實施例中,可用於聚醯亞胺膜的脂肪族二胺類可包括選自由4,4-(1,3-苯二氧基)二苯胺(4,4-(1,3-Phenylenedioxy)dianiline;1,3-BAB;CAS:2479-46-1)、4,4-氧二苯胺(4,4-oxydianiline;4,4-DDE;CAS:101-80-4)、3,4-氧二苯胺(3,4-oxydianiline;3,4-DDE;CAS:2657-87-6)、4,4'-亞甲基二苯胺(4,4'-methylenedianiline;4,4’-DDM;CAS:101-76-8)、4,4'-二氨基苯甲酰苯胺(4,4'-diaminobenzanilide;4,4’-DABA;CAS:785-30-8)及其混合物所組成的族群中的一者。
<用於聚醯亞胺膜的二酸酐單體>
在一實施例中,用於聚醯亞胺膜的二酸酐單體可包括選自由四氫呋喃四甲酸二酐、環戊烷四甲酸二酐、雙環-[2,2,2]-辛烯-(7)-2,3,5,6-四甲酸二酐、1,2,4,5-環丁烷四甲酸二酐、聚醯胺酸二酐、芳香族四羧酸二酐、環族二酐、1,2,4,5-四羧酸環己烷二酐(Cyclohexane-1,2,4,5-tetracarboxylic acid dianhydride;HPMDA)、雙(醚酐)(bis(ether anhydride))、4,4-六氟異亞丙基二鄰苯二甲酸酯(4,4-Hexafluoroisopropylidene diphthalic anthdride;6FDA)、含氟二酸酐類、脂肪族二酸酐類、以下式(3)至式(14)及其混合物所組成的族群中的一者。
<用於聚醯亞胺膜的有機溶劑>
用於聚醯亞胺膜的有機溶劑可以相同或相似於暫時性接著用組成物的有機溶劑,故不贅述。
<聚醯亞胺膜的製備>
聚醯亞胺膜可以藉由醯亞胺化的方式製備。聚醯亞胺膜的醯亞胺化的方式可以相同或相似於暫時性接著用組成物的醯亞胺化的方式,故不贅述。
在一實施例中,聚醯亞胺膜的製備中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:1至1:1.07。
若二胺單體的比例過高或二酸酐單體的比例過低(如:二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1.5:1或以下),則可能會因為反應性不佳,而降低聚醯亞胺膜耐熱性。
<實施例及比較例>
於以下表示實施例及比較例,對於本發明作具體地說明,而本發明根本不受到下述實施例限定。
<比較例1>
圖2為比較例1的聚醯亞胺膜的實物照片。
比較例1的聚醯亞胺膜的固含量大於50wt%。
如圖2所示,在一均勻光源下,聚醯亞胺膜表面的反射光並不均勻。也就是說,比較例1的聚醯亞胺膜的膜面可能較不平整。
<比較例2>
圖3為比較例2的聚醯亞胺膜的實物照片。
在比較例2的聚醯亞胺膜的製備中,所使用的二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1.5:1。
如圖3所示,將製備完成的比較例2的聚醯亞胺膜以260℃/10min的加熱。並且,加熱後的聚醯亞胺膜在一均勻光源下,聚醯亞胺膜表面的反射光並不均勻。也就是說,比較例2的聚醯亞胺膜的耐熱性可能較差,而使其膜面可能較不平整。
<比較例3>及<比較例4>
圖4為比較例3的暫時性接著層的實物照片。圖5為比較例4的暫時性接著層的實物照片。
在比較例3及比較例4中,用於形成暫時性接著層的暫時性接著用組成物的二胺單體的比例過低或二酸酐單體的比例過高。具體而言,在比較例3中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:2.5。在比較例4中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:3。
如圖3及圖4所示,比較例3及比較例4的暫時性接著層的密著較不均勻。也就是說,比較例3及比較例4的暫時性接著層的密著性可能較差。
<比較例5>及<比較例6>
圖6為比較例5的暫時性接著層的實物照片。圖7為比較例6的暫時性接著層的實物照片。
在比較例5及比較例6中,用於形成暫時性接著層的暫時性接著用組成物的二胺單體的比例過低或二酸酐單體的比例過高。具體而言,在比較例3中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:2.5。在比較例4中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:3。
如圖6及圖7所示,在將比較例5及比較例6的暫時性接著層以一般黃光製程中常用的一種或多種濕蝕刻或濕清洗藥劑(如:王水或酸、鹼液)浸泡10分鐘後,可能會有膜面起皺或膜面脫落的現象。具體而言,在比較例5中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:2.5,。在比較例6中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為1:3。
如圖6所示,比較例5的暫時性接著層以一般黃光製程中常用的一種或多種濕蝕刻或濕清洗藥劑(如:王水或酸、鹼液)浸泡10分鐘後,可能會有膜面起皺的現象。也就是說,比較例5的暫時性接著層的耐化學性可能較差。
如圖7所示,比較例6的暫時性接著層以一般黃光製程中常用的一種或多種濕蝕刻或濕清洗藥劑(如:王水或酸、鹼液)浸泡10分鐘後,可能會有膜面脫落的現象。也就是說,比較例6的暫時性接著層的耐化學性可能較差。
<比較例7>
圖8為比較例7的暫時性接著層的光學顯微鏡照片。
在比較例7中,用於形成暫時性接著層的暫時性接著用組成物的二胺單體的比例過高或二酸酐單體的比例過低。具體而言,在比較例7中,二胺單體與二酸酐單體的莫耳比為2:1。
如圖8所示,將製備完成的比較例7的暫時性接著層以260℃/10min的加熱。
如圖8所示,比較例7的暫時性接著層有明顯的熔融。也就是說,比較例7的暫時性接著層的反應性可能較差或耐熱性可能較差。
<比較例8>及<比較例9>
圖9為比較例8的暫時性接著層的光學顯微鏡照片。圖10為比較例9的暫時性接著層的光學顯微鏡照片。
在比較例8及比較例9中,暫時性接著層的固含量大於20wt%。具體而言,比較例8的暫時性接著層的固含量為80wt%。比較例9的暫時性接著層的固含量為40wt%。
如圖9及圖10所示,在將比較例8及比較例9的暫時性接著層可能有異物或不平滑的現象。
<實施例1>
圖11為實施例1的暫時性接著層於厚度為600nm下的穿透光譜圖。
實施例1的暫時性接著層為藉由本發明的一種暫時性接著用組成物在醯亞胺化後所形成。
如圖11所示,實施例1的暫時性接著層於厚度為600nm
下,350nm~360nm波長的光透射率為小於或等於30%。
<比較例10>、<比較例11>及<實施例2>
圖12為比較例10的暫時性接著層經由能量為79~314mJ/cm2的355nm雷射照射後的光學顯微鏡照片。圖13為比較例11的暫時性接著層經由能量為79~314mJ/cm2的355nm雷射照射後的光學顯微鏡照片。圖14為實施例2的暫時性接著層經由能量為79~314mJ/cm2的355nm雷射照射後的光學顯微鏡照片。
比較例10的暫時性接著層於厚度為600nm下,355nm波長的光透射率為47%。比較例11的暫時性接著層於厚度為600nm下,355nm波長的光透射率為34%。實施例2的暫時性接著層為藉由本發明的一種暫時性接著用組成物在醯亞胺化後所形成,且實施例2的暫時性接著層於厚度為600nm下,355nm波長的光透射率為7%。
一般而言,可以藉由有雷射照射區域與無雷射照射區域的對比,來作為雷射解膠效果的依據或比對。
如圖11至圖14所示,實施例2的暫時性接著層的雷射解膠效果優於比較例10的暫時性接著層及比較例11的暫時性接著層。
綜上所述,由本發明的暫時性接著用組成物所形成的暫時性接著層可適用可撓性電子元件的製作過程。
100:層壓片
110:載板
120:暫時性接著層
130:聚醯亞胺膜
Claims (7)
- 一種暫時性接著用組成物,包括:二胺單體及二酸酐單體的混合物;以及有機溶劑,其中:以所述暫時性接著用組成物的總重量計,所述有機溶劑的添加量是50wt%至90wt%;且所述二胺單體與所述二酸酐單體的莫耳比為1:1.02至1:1.05,其中:所述二胺單體包括選自由4,4’-(9-芴基)二苯胺、N,N,N’,N’-四(對氨基苯基)對苯二胺、對苯二胺、3,4’-二胺基二苯醚、4,4’-二胺基二苯醚、4,4’-二氯二苯碸、3,5-二氨基-1,2,4-三唑、N,N’-(4,4’-(9氫-芴-9,9-二基)雙(4,1-亞苯基))雙(4-氨基苯甲酰胺)、以下式(1)或上述所組成的族群中的一者;
- 如請求項1所述的暫時性接著用組成物,其中所述二胺單體為芳香族二胺,或所述二酸酐單體為芳香族二酸酐。
- 一種層壓片,包括:載板; 聚醯亞胺膜;以及由如請求項1之暫時性接著用組成物於醯亞胺化後所形成的所述暫時性接著層,位於所述載板與所述聚醯亞胺膜之間。
- 如請求項3所述的層壓片,其中所述暫時性接著層的厚度為50nm至1000nm。
- 如請求項3所述的層壓片,其中所述載板為所述板體。
- 如請求項3所述的層壓片,其中所述聚醯亞胺膜的厚度為10μm至100μm。
- 如請求項3所述的層壓片,其中所述聚醯亞胺膜的固含量為5~30wt%。
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