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TWI551566B - A glass-ceramic body, a substrate for mounting a light-emitting element, and a light-emitting device - Google Patents

A glass-ceramic body, a substrate for mounting a light-emitting element, and a light-emitting device Download PDF

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TWI551566B
TWI551566B TW101128506A TW101128506A TWI551566B TW I551566 B TWI551566 B TW I551566B TW 101128506 A TW101128506 A TW 101128506A TW 101128506 A TW101128506 A TW 101128506A TW I551566 B TWI551566 B TW I551566B
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TW101128506A
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TW201313646A (zh
Inventor
Seigo Ohta
Masamichi Tanida
Original Assignee
Asahi Glass Co Ltd
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Publication date
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Description

玻璃陶瓷體、發光元件搭載用基板、及發光裝置
本發明係關於一種玻璃陶瓷體、發光元件搭載用基板、及發光裝置。
近年來，隨著具有發光二極體元件等發光元件之發光裝置之高亮度、白色化，而於行動電話或液晶TV(Television，電視機)之背光裝置等中使用具有發光元件之發光裝置。對於此種發光裝置中之基板，要求導熱性較高、可迅速地散發由發光元件所產生之熱並且反射率較高、生產性良好。
應對此種要求，業界正研究於發光裝置之基板中使用玻璃陶瓷基板。由於玻璃陶瓷基板包含玻璃粉末與氧化鋁粉末等陶瓷粉末，玻璃與陶瓷之折射率差較大，並且該等界率。但是，為了用作發光元件搭載用基板，要求更高之反射率。又，針對玻璃陶瓷基板，就減少各種特性之不均、例如反射率、強度等之不均之觀點而言，亦要求抑制煅燒時之收縮、即煅燒收縮。
為了提高玻璃陶瓷基板之反射率，對含有具有折射率高於氧化鋁粒子之陶瓷粒子、即高折射率粒子進行研究。但是，由於高折射率粒子之燒結性易降低，故而無法增加其含量或限制玻璃之組成，設計之自由度降低。因此，為了可自寬廣之範圍選擇玻璃組成，要求使用與玻璃之燒結性良好之氧化鋁粒子，增大反射率並且減少煅燒收縮。
作為提高反射率之方法，已知有對粒徑及佔有面積進行規定之方法(例如參照專利文獻1)。另一方面，作為抑制煅燒收縮之方法，已知有使用扁平狀之粒子並且使該扁平狀之粒子沿特定方向配向之方法(例如參照專利文獻2)。又，作為提高強度之方法，已知有分散縱橫比為4以上之粒子之方法(例如參照專利文獻3)。進而，關於晶體結構，已知就強度之觀點而言較佳為α-氧化鋁型，就介電係數之觀點而言較佳為γ-氧化鋁型(例如參照專利文獻4)。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本特開2007-121613號公報
專利文獻2：日本特開平09-071472號公報
專利文獻3：日本特開2002-111210號公報
專利文獻4：日本特開平10-251056號公報
且說，對於玻璃陶瓷基板，存在於其內部與基板面平行地設置包含銀或銀合金之銀層之情況。銀層係作為用以改善反射率之反射層或作為用以改善平面方向之散熱性之散熱層而設置。但是，於設置銀層之情形時，於煅燒時作為銀層之構成成分之銀會溶出至玻璃陶瓷中，凝聚於氧化鋁粒子周圍而易膠體化。若於玻璃陶瓷中生成Ag膠體，則玻璃陶瓷體變黑而使反射率降低。此種黑色化易產生於通常使用之具有α-氧化鋁型晶體結構之氧化鋁粒子之情形， 又，於氧化鋁粒子之形狀為扁平狀時其程度較為明顯。
此處，於上述專利文獻4中揭示有對包含玻璃、α-氧化鋁粒子、及γ-氧化鋁粒子之混合物進行煅燒。然而，其係為了實現於通訊系統用之高頻電路中之低傳輸損失化而使基板材料低介電損失化者，且係藉由含有γ-氧化鋁粒子而於煅燒時析出富鋁紅柱石晶體者。又，於煅燒時析出富鋁紅柱石晶體等晶體之情形時，由於難以穩定地析出晶體，故而易產生煅燒收縮之不均，並且易產生各種特性之不均，例如反射率、強度等之不均。
本發明係用以解決上述問題而成者，其目的在於提供一種可抑制由黑色化引起之反射率降低並且抑制煅燒收縮之不均、由其引起之反射率、強度等各種特性之不均之產生的玻璃陶瓷體。又，本發明之目的在於提供一種包含此種玻璃陶瓷體之發光元件搭載用基板、及發光裝置。
本發明之玻璃陶瓷體之特徵在於：其係於玻璃基質中分散有氧化鋁粒子者，並且上述玻璃基質未結晶化，並且由上述經分散之氧化鋁粒子所構成之陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構。尤佳為上述陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構並且進而具有選自由δ-氧化鋁型及θ-氧化鋁型所組成之群中之至少1種晶體結構。
本發明之發光元件搭載用基板之特徵在於：其係用以搭載發光元件者，並且包含上述本發明之玻璃陶瓷體。
本發明之發光裝置之特徵在於：其包括上述本發明之發光元件搭載用基板、與搭載於上述發光元件搭載用基板上之發光元件。
於本說明書中，表示數值範圍之所謂「~」，只要無特別規定，則使用以其前後所記載之數值作為下限值及上限值之含義。
根據本發明之玻璃陶瓷體，藉由於玻璃基質中分散氧化鋁粒子並且不使玻璃基質結晶化，並且使由上述經分散之氧化鋁粒子所構成之陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構，可抑制由黑色化引起之反射率降低並且抑制煅燒收縮之不均。因此，藉由於發光元件搭載用基板、發光裝置中應用本發明之玻璃陶瓷體，可使該等特性成為良好。
以下，對本發明之實施形態進行詳細說明。
圖1係本發明之一實施形態之說明圖，且表示於含有扁平狀氧化鋁粒子之玻璃陶瓷體中上述氧化鋁粒子配向為板狀之面的示意剖面圖。再者，圖1中之扁平狀氧化鋁粒子係示意性地以平行四邊形之板狀表示。圖2係表示與圖1之剖面在法線方向上相關之剖面的模式圖。
圖中，玻璃陶瓷體10之特徵在於：其係於玻璃基質11中至少分散有氧化鋁粒子12者，且玻璃基質11未結晶化，並且由上述經分散之氧化鋁粒子12所構成之陶瓷部分(即， 圖中自玻璃陶瓷體10中除去玻璃基質11以外之部分)具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構。作為構成該陶瓷部分之氧化鋁粒子，可將具有α-氧化鋁型晶體結構之氧化鋁粒子與具有α-氧化鋁型以外之晶體結構之氧化鋁粒子進行混合，或亦可於1個氧化鋁粒子中存在α-氧化鋁型晶體結構與α-氧化鋁型以外之晶體結構。就防止黑色化之觀點而言，較佳為氧化鋁粒子12具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構(例如θ-氧化鋁型晶體結構)。
所謂玻璃基質11未結晶化，意指不存在自源於作為原料粉末之玻璃粉末之玻璃中析出之晶體。即，意指玻璃基質11為非晶質。玻璃基質11未結晶化之確認可藉由X射線繞射而進行，於將X射線繞射光譜中之源自氧化鋁粒子12等陶瓷粒子之波峰之最高強度(絕對值)設為100時，將未出現具有絕對值為10以上之強度之源自玻璃之波峰者設為未結晶化。
於本發明中，就玻璃陶瓷體之形狀、特性差異降低之方面而言，尤佳為於玻璃基質中不析出富鋁紅柱石晶體。就該意義而言，尤佳為於玻璃陶瓷體之玻璃基質中實質上不含富鋁紅柱石晶體。於本說明書中，所謂實質上不含富鋁紅柱石晶體係指於對玻璃基質進行X射線繞射時，未鑑定出富鋁紅柱石晶體之明確之波峰。
根據此種玻璃陶瓷體10，於煅燒時不會於玻璃基質11中析出晶體，故而可抑制煅燒收縮之不均。藉此，可抑制各 種特性之不均、例如反射率、強度等之不均。又，由於不析出晶體，故而亦可抑制熱膨脹係數之變化，抑制翹曲等之產生。進而，由於可抑制因析出晶體所引起之玻璃之減少，故而可增加氧化鋁粒子12等陶瓷粒子之導入量。
又，由上述經分散之氧化鋁粒子12所構成之陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構，藉此可抑制設置銀層之情形時之黑色化，又，亦可確保玻璃陶瓷體10之強度。具體而言，可抑制於利用θ-氧化鋁型等α-氧化鋁型以外之晶體結構設置銀層之情形時之黑色化，藉由α-氧化鋁型晶體結構，可確保玻璃陶瓷體10之強度。針對黑色化之抑制機制，雖未必明確，但認為於僅為α-氧化鋁型晶體結構之情形時，銀離子停留於氧化鋁粒子之表面附近而膠體化，故而易黑色化，但於具有α-氧化鋁型以外之晶體結構之情形時，銀離子會被捕捉至氧化鋁粒子之內部，故而變得難以黑色化。
構成玻璃基質11之玻璃只要為於製造玻璃陶瓷體10時、具體而言煅燒時之煅燒溫度區域不產生晶體者，則未必有所限定，較佳為與氧化鋁之折射率差為0.15以上者。即，於將玻璃之折射率設為a、氧化鋁之折射率設為b時，(b-a)之絕對值較佳為0.15以上，更佳為0.17以上，尤佳為0.19以上。藉由將玻璃與氧化鋁之折射率差設為0.15以上，可使界面之散射成為良好，而提高反射率。
作為此種玻璃，較佳為SiO2-B2O3系玻璃，更佳為SiO2-B2O3-MO系(M：鹼土)玻璃，尤佳為SiO2-B2O3-Al2O3-MO 系(M：鹼土)玻璃。
此種玻璃之折射率可使用阿本係數算出。將含有鹼金屬之矽酸鹽玻璃中之各成分之加成性因子(係數)示於表1。(出自：A.A.阿本：玻璃化學，Nisso通信社(1974)PP.318)
為了製作折射率較低之玻璃，較佳為亦於上述各系玻璃中含有一定比例以上之成為玻璃之網狀形成劑之SiO2或B2O3、提高玻璃之穩定性、化學耐久性、及強度之Al2O3。SiO2、B2O3、及Al2O3之合計含量較佳為57莫耳%以上，更佳為62莫耳%以上，進而較佳為67莫耳%以上。
為了提高玻璃之穩定性並且降低玻璃熔融溫度或玻璃轉移點(Tg)、提高燒結性，而添加鹼土金屬氧化物。就可於將氧化鋁粒子12製成扁平狀之情形時之燒結性成為良好之方面而言，作為鹼土金屬氧化物尤佳為CaO。就玻璃之穩定性、玻璃熔融溫度、玻璃轉移點(Tg)、燒結性等觀點而言，鹼土金屬氧化物之含量較佳為15~40莫耳%。藉由將鹼土金屬氧化物之含量設為15莫耳%以上，可抑制玻璃熔 融溫度之過度上升。另一方面，藉由將鹼土金屬氧化物之含量設為40莫耳%以下，可抑制玻璃之折射率過度增大，使與陶瓷粒子之折射率差增大而提高反射率。鹼土金屬氧化物之含量較佳為18~38莫耳%，更佳為20~35莫耳%。
可在0~10莫耳%之範圍內添加使玻璃轉移點(Tg)降低之K2O、Na2O等鹼金屬氧化物。由於該等鹼金屬氧化物與鹼土金屬氧化物相比使折射率上升之程度顯著較低，故而就製作低折射率之玻璃之觀點而言較佳為含有鹼金屬氧化物。但是，於K2O及Na2O之合計含量超過10莫耳%之情形時，有化學耐久性、尤其是耐酸性降低之虞，且有電氣絕緣性亦降低之虞。K2O及Na2O之合計含量較佳為1~8莫耳%，更佳為1~6莫耳。
可與鹼土金屬氧化物同樣地以降低軟化點為目的添加ZnO、TiO2、SnO。但是，由於該等成分與其他添加成分相比使折射率上升之程度較大，故而較佳為20莫耳%以下。
作為玻璃基質之玻璃之代表例，可列舉以氧化物基準表示含有15~40莫耳%之CaO的SiO2-B2O3系玻璃。於該玻璃中，較佳為SiO2為38~60莫耳%，B2O3為13~25莫耳%。
再者，玻璃未必限定於包含上述成分者，可在滿足折射率差等各特性之範圍內含有其他成分。於含有其他成分之情形時，其合計含量較佳為10莫耳%以下，更佳為5莫耳%以下。
由經分散之氧化鋁粒子12所構成之陶瓷部分為具有α-氧 化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構者。作為α-氧化鋁型以外之晶體結構，例如可列舉：γ-氧化鋁型、δ-氧化鋁型、θ-氧化鋁型等，通常較佳為具有α-氧化鋁型且一併具有選自由δ-氧化鋁型、θ-氧化鋁型、η-氧化鋁型、χ-氧化鋁型、及κ-氧化鋁型所組成之群中之至少1種晶體結構。
於本發明中，若由經分散之氧化鋁粒子12所構成之陶瓷部分具有γ-氧化鋁型晶體結構，則於燒結時變得易在玻璃基質中產生富鋁紅柱石晶體，因此較佳為於該陶瓷部分中實質上不含γ-氧化鋁型晶體結構。於本說明書中，所謂實質上不含γ-氧化鋁型晶體結構，係指於對玻璃陶瓷體進行X射線繞射時，未鑑定出γ-氧化鋁型之明確之波峰。於本發明中，作為α-氧化鋁型以外之晶體結構，就不於燒結中生成富鋁紅柱石晶體，並且就生產性之方面而言，可列舉θ-氧化鋁型等作為較佳之晶體結構。
於由分散於玻璃基質中之氧化鋁粒子所構成之陶瓷部分含有α-氧化鋁型晶體結構與α-氧化鋁型以外之晶體結構之情形時，將α-氧化鋁型晶體結構與α-氧化鋁型以外之晶體結構的比例合計設為100之情形時，上述α-氧化鋁型以外之晶體結構之比例較佳為1~70%，更佳為2~60%，進而較佳為5~60%。以下，將上述α-氧化鋁型以外之晶體結構之比例記載為非α率。藉由將非α率設為1%以上，可基於α-氧化鋁型以外之晶體結構而有效地抑制黑色化。又，藉由將非α率設為70%以下，可基於α-氧化鋁型晶體結構確保充分 之強度。例如可將玻璃陶瓷體10之彎曲強度設為180 MPa以上。
非α率可利用下述方式求出。首先，利用氧化鋁製球磨機等對玻璃陶瓷體10進行乾式粉碎，獲得玻璃陶瓷體10之粉末試樣。其後，使用X射線繞射裝置(RIGAKU公司製造，商品名「RINT2500」，X射線源Cu-Kα)，測定粉末試樣之X射線繞射光譜並除去背景後，使用下述式(1)，由出現於2θ=25.6°位置之α相(012面)之波峰高度(I25.6)與出現於2θ=46°位置之γ相、η相、χ相、κ相、θ相、及δ相之波峰高度(I46)算出α率。根據下述式(2)，由該α率算出非α率。
α率=I25.6/(I25.6+I46)×100(%)………(1)
非α率=100-α率(%)………(2)
氧化鋁粒子12之形狀未必有所限制，較佳為如圖1及圖2示意性表示之扁平狀。又，作為其扁平面之平面形狀，可為圓狀、橢圓狀等，並無特別限定。藉由設為扁平狀，可抑制扁平方向上之煅燒收縮，可實現較高之尺寸精度等。扁平狀氧化鋁粒子12較佳為以彼此之厚度方向成為大致相同方向之方式，換言之以各個扁平面與某一平面大致平行之方式進行分散。以下，有時將「扁平狀氧化鋁粒子」記載為「扁平氧化鋁粒子」。再者，於扁平面例如為長方形、平行四邊形、橢圓形狀之類的具有長度方向與寬度方向之情形時，進而較佳為成為與長度方向大致平行。於該情形時，所謂大致平行，係指於利用實體顯微鏡進行觀察時可視認為平行。
例如將玻璃陶瓷體10應用於發光元件搭載用基板之情形時，較佳為以扁平氧化鋁粒子12之厚度方向成為發光元件搭載用基板之厚度方向之方式，換言之以扁平氧化鋁粒子12之扁平面與發光元件搭載用基板主面之搭載面平行之方式進行分散。若利用刮刀法製作含有扁平氧化鋁粒子之玻璃陶瓷體之生胚片材，則以扁平氧化鋁粒子之厚度方向垂直於生胚片材平面方向之方式配向，故而較佳。又，根據刮刀法，於扁平氧化鋁粒子之扁平面為長方形等具有長度方向與寬度方向之情形時，長度方向與刮刀法之成形方向大致平行地配向，故而較佳。再者，扁平氧化鋁粒子12之所謂厚度方向，例如於圖2所示之情形時，為圖中上下方向，所謂扁平方向(即，基板之長度方向)為垂直於該厚度方向之方向(圖1中之上下、左右方向)。
藉由將氧化鋁粒子12設為扁平狀並且將彼此之厚度方向設為大致相同方向，可抑制其扁平方向上之煅燒收縮，可實現較高之尺寸精度。又，應用於發光元件搭載用基板之情形時，可增加入射光於玻璃基質11與扁平氧化鋁粒子12之界面碰撞之次數，實現較高之反射率。對於此種玻璃陶瓷體，可藉由調整扁平氧化鋁粒子12之扁平方向上之大小而控制在同一方向上之煅燒收縮。
於觀察如圖2之剖面時，平氧化鋁粒子12之扁平方向(圖中左右方向)上之平均長度較佳為2~10 μm，厚度方向(圖中上下方向)上之平均長度較佳為0.05~0.5 μm。又，扁平方向上之平均長度相對於該厚度方向之平均長度之比例即 平均縱橫比(扁平方向之平均長度/厚度方向之平均長度)較佳為20~40。如此，藉由以於觀察特定剖面時可獲得特定平均長度或平均縱橫比之方式含有扁平氧化鋁粒子12，易於抑制煅燒收縮，又，可實現較高之反射率。
再者，上述扁平方向上之平均長度、厚度方向上之平均長度係於沿如圖2之厚度方向上之平面切割玻璃陶瓷體10，使用掃描型顯微鏡(Scanning Electron Microscope，SEM)、圖像解析裝置，測定至少20點以上之於該剖面上之任意剖面100 μm2中之各氧化鋁粒子12之偏平方向上之長度、厚度方向上之長度，並對該等進行平均化所求出者。又，於玻璃陶瓷體係對包含刮刀法之生胚片材進行煅燒而獲得之情形時，將其切割方向設為與刮刀法之成形方向大致平行之方向。於本說明書中，所謂大致平行只要無特別規定，則指於目視水準下可視認為平行。
作為用以獲得上述各平均長度之扁平氧化鋁粒子12之大小，以作為原料粉末之氧化鋁粒子12本身之大小計，較佳為扁平方向上之最大長度之平均即平均最大長度為2~10 μm、厚度方向上之長度之平均值即平均厚度為0.05~0.5 μm者。又，平均最大長度相對於該平均厚度之比例即平均縱橫比(平均最大長度/平均厚度)較佳為20~40者。作為此種扁平氧化鋁粒子，可列舉利用水熱合成法所製造之氧化鋁粒子(例如Kinseimatec公司製造，商品名：Serath)。
再者，作為原料粉末之扁平氧化鋁粒子12亦可混合使用平均縱橫比不同者。於該情形時，將各氧化鋁粒子12之平 均縱橫比與其存在比例相乘所得的值之合計值設為平均縱橫比。
又，對於玻璃陶瓷體10中之扁平氧化鋁粒子12之含量，未必有所限制，但於如圖2所示之沿玻璃陶瓷體10厚度方向之剖面、即沿扁平氧化鋁粒子12厚度方向之剖面上，較佳為扁平氧化鋁粒子12於單位面積中所占之面積比例為30~50%，更佳為35~45%。藉由將扁平氧化鋁粒子12之比例設為30%以上，可增加入射光於玻璃基質11與扁平氧化鋁粒子12之界面碰撞之次數，獲得較高之反射率並且可抑制煅燒收縮。另一方面，藉由將扁平氧化鋁粒子12之比例設為50%以下，亦可抑制由玻璃基質11之比例降低引起的燒結性下降。
再者，對於上述扁平填料12之面積亦可與求出上述扁平方向上之平均長度或厚度方向上之平均長度之情形同樣地，於沿扁平氧化鋁粒子12厚度方向之平面切割玻璃陶瓷體10，使用掃描型顯微鏡(SEM)、圖像解析裝置，測定其任意剖面100 μm2上之各扁平氧化鋁粒子12之面積，並合計而求出。又，於玻璃陶瓷體係對包含刮刀法之生胚片材進行煅燒而獲得之情形時，將其切割方向設為與刮刀之成形方向大致平行之方向。
作為用以獲得上述面積之玻璃陶瓷體之原料粉末之扁平氧化鋁粉末之調配比例，於玻璃粉末與氧化鋁粉末之合計量為100質量%中，較佳為將扁平氧化鋁粉末設為40~60質量%。扁平氧化鋁粉末之更佳調配比例為45~55質量%。再 者，此處所謂扁平氧化鋁粉末，如上所述，係指扁平方向上之最大長度之平均即平均最大長度為2~10 μm、厚度方向上之長度之平均值即平均厚度為0.05~0.5 μm。藉由將扁平氧化鋁粉末之比例設為40質量%以上，可增加入射光於玻璃基質11與扁平氧化鋁粒子12之界面碰撞之次數，獲得較高之反射率並且可抑制扁平方向上之煅燒收縮。另一方面，藉由將扁平氧化鋁粉末之比例設為60質量%以下，亦可抑制由玻璃基質11之比例降低引起之燒結性下降。
再者，於本說明書中，基本上於用作氧化鋁粒子之氧化鋁原料之情形時稱為「氧化鋁粉末」，於由原料之氧化鋁粉末製造之氧化鋁粒子之情形或分散於玻璃陶瓷體中之氧化鋁之情形、或說明氧化鋁之各特徵之情形時，稱為「氧化鋁粒子」，於難以區分之情形時，有時稱為氧化鋁粒子、或氧化鋁粉末。
具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構氧化鋁粒子12較佳為利用藉由氫氧化鋁之水熱合成而製造軟水鋁石粒子，並對該軟水鋁石粒子進行熱處理之方法所製造者。根據此種方法，藉由調整軟水鋁石粒子之熱處理、尤其是熱處理溫度，可調整晶體結構。以下，具體說明製造方法。
首先，將含有氫氧化鋁之反應原料與水填充於高壓釜內進行加壓加熱，在無攪拌下或低速攪拌下進行水熱合成。對藉由該水熱合成所獲得之反應生成物進行清洗、過濾、乾燥，獲得軟水鋁石粒子。
於反應原料中，可視需要為了將pH值調整為8以上、較佳為11以上而添加pH值調整劑。作為pH值調整劑，可例示鈉、鉀等鹼金屬類之氫氧化物，或鋇、鈣、及鍶等鹼土金屬類之氫氧化物，或者該等之鋁酸鹽。
藉由將pH值調整劑添加於反應原料中而成為鹼性反應體系，可實現作為原料之氫氧化鋁之溶解度增大，反應時間之縮短並且與不添加之情形相比可增大所獲得之軟水鋁石粒子之尺寸。
作為反應原料而投入之水量，較佳為相對於氫氧化鋁以質量比計設為2~25倍。若該質量比未達2倍，則有無法使反應原料充分反應之虞，另一方面，若超過25倍，則有無用之水量增加而製造成本升高並且生產性降低之虞。
又，較佳為於反應原料中添加(甲基)丙烯酸酯系之單體或聚合物。其原因在於：藉此變得易獲得扁平狀軟水鋁石粒子、即扁平狀氧化鋁粒子。
所謂(甲基)丙烯酸酯系之單體係表示丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯，將該等一併記載為(甲基)丙烯酸酯。若更具體地例示(甲基)丙烯酸酯，則例如可列舉：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸庚酯、丙烯酸己酯、丙烯酸辛酯、丙烯酸壬酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二烷基酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸辛酯、甲基丙烯酸癸酯、甲基丙烯酸十二烷基酯、甲基丙烯酸十六烷基酯等。
所謂(甲基)丙烯酸酯系聚合物，除包含上述(甲基)丙烯 酸酯之單一種類之聚合物以外，亦包括該等之共聚物、進而包含(甲基)丙烯酸酯與乙烯、苯乙烯等不同單體之聚合物或共聚物者。
水熱合成時之高壓釜內之溫度較佳為110~300℃。若未達110℃，則難以獲得軟水鋁石粒子，若超過300℃，則為了維持該溫度而消耗大量能量，在成本方面較為不利。
關於反應時間，根據在攪拌或靜置下之各情況，加熱時間有所不同，但較佳為4~24小時。若未達4小時，則有氫氧化鋁未反應之虞。另一方面，若反應超過24小時，則生產性降低，在成本方面變得不利。
氧化鋁粒子可藉由例如利用電爐等在450~1500℃之溫度下煅燒利用上述方法所獲得之軟水鋁石粒子而製造。此時，在450~900℃下主要獲得γ-氧化鋁型晶體結構、在900~1100℃下主要獲得δ-氧化鋁型晶體結構、在1100~1200℃下主要獲得θ-氧化鋁型晶體結構、在1200~1500℃下主要獲得α-氧化鋁型晶體結構。就可獲得具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構者之觀點而言，較佳為於1150~1300℃下進行煅燒。
煅燒軟水鋁石粒子所獲得之氧化鋁粒子保持煅燒前之軟水鋁石粒子之形狀，其並不取決於氧化鋁之種類。因此，藉由使用扁平狀者作為軟水鋁石粒子，可獲得平狀氧化鋁粒子。
煅燒時間較佳為1~4小時，進而較佳為1.5~3.5小時。若未達1小時，則煅燒變得不充分而難以獲得氧化鋁粒子。 又，由於在4小時以內大致完成氧化鋁化，故而超過4小時之煅燒並不經濟。
作為氧化鋁粒子12之製造方法，可列舉上述方法作為較佳者，但未必限定於上述方法，只要為可獲得特定晶體結構或形狀者即可適宜採用公知之製造方法。
以上，對本發明之玻璃陶瓷體10進行了說明，但作為氧化鋁粒子12未必僅限於扁平狀者，亦可為球狀等。又，於本發明之玻璃陶瓷體10中，除氧化鋁粒子12以外，可視需要在不違背本發明目的之限度內含有包含二氧化矽、雲母、氧化鋯之類的氧化物系陶瓷、其他陶瓷的粒子。於含有氧化鋁粒子12以外之粒子之情形時，其含量於全部玻璃陶瓷體10中為15質量%以下，較佳為13質量%以下。
其次，對應用玻璃陶瓷體10之發光元件搭載用基板、及發光裝置進行說明。
圖3係表示應用玻璃陶瓷體10之發光裝置20的剖面圖。
發光裝置20具有至少一部分包含玻璃陶瓷體10之發光元件搭載用基板21。以下，將發光元件搭載用基板僅記載為基板。基板21例如為以電性串聯連接之方式搭載2個發光元件22者。於基板21上搭載有2個發光元件22，藉由連接線23電性串聯連接並且以覆蓋該等發光元件22與連接線23之方式設置密封層24，製成發光裝置20。
基板21例如包括以基板21為主所構成之大致平板狀之基板本體211、及設置於其另一主面側之框體212。於基板本體211之搭載發光元件22之搭載面上設置有一對元件連接 端子213，背面設置有與外部電路電性連接之一對外部連接端子214，於基板本體211之內部設置有將該等元件連接端子213與外部連接端子214電性連接之一對貫通導體215。再者，於本說明書中，所謂大致平板狀，係指於目視水準下可視認為平板。
又，於基板本體211之內部，以基板本體211之周圍部、配置一對貫通導體215之部分及其附近周圍除外之方式，形成包含含有銀之金屬材料而成之膜厚為8~50 μm左右之銀層216作為散熱層。
針對此種基板21，例如將除元件連接端子213、外部連接端子214、及貫通導體215等導體部分以外之部分視為本發明之玻璃陶瓷體10。再者，設為玻璃陶瓷體10之部分只要為除導體部分以外之至少一部分即可，例如可為除基板本體211中之導體部分以外，進而亦可僅為基板本體211中之被覆銀層216之部分。藉由將至少被覆銀層216之部分設為玻璃陶瓷體10，可抑制製造時、尤其是煅燒時由黑色化引起之反射率降低。
又，對於此種基板21，於將氧化鋁粒子12設為扁平狀之情形時，通常以其厚度方向與基板21之厚度方向一致之方式，換言之以其扁平面與基板21之基板面大致平行之方式(即，成為基板之長度方向之方式)分散扁平氧化鋁粒子12。
其次，對發光元件搭載用基板21之製造方法進行說明。
首先，於至少含有玻璃粉末與氧化鋁粉末之玻璃陶瓷組 合物中，添加黏合劑、及視需要之塑化劑、溶劑、調平劑、分散劑等，而製備漿料。利用刮刀法等將其成形為片狀並進行乾燥，藉此製造生胚片材。
玻璃粉末可藉由以成為如上述之煅燒時之煅燒溫度區域不產生晶體之組成之玻璃之方式將玻璃原料藉由熔融法製造為玻璃，並利用乾式粉碎法或濕式粉碎法進行粉碎而獲得。於為濕式粉碎法之情形時，較佳為使用水作為溶劑。粉碎例如可使用輥磨機、球磨機、噴射磨機等粉碎機。
玻璃粉末之粒徑以50%粒徑(D50)計較佳為0.5~3 μm。於玻璃粉末之50%粒徑未達0.5 μm之情形時，玻璃粉末不僅易凝聚而變得難以操作而且不易均勻地進行分散。另一方面，於玻璃粉末之50%粒徑超過3 μm之情形時，有產生玻璃軟化溫度上升或燒結不足之虞。粒徑例如可於粉碎後視需要藉由分級而調整。再者，於本說明書中所表示之粉末之粒徑為藉由利用雷射繞射-散射法之粒徑測定裝置(日機裝公司製造，商品名：MT3100II)所測得者。
另一方面，作為氧化鋁粉末，可使用如上所述之具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構者。作為氧化鋁粉末，非α率較佳為70%以下，更佳為60%以下，尤佳為50%以下。另一方面，非α率較佳為1%以上，更佳為2%以上，尤佳為5%以上。作為α-氧化鋁型以外之晶體結構，具代表性的是θ-氧化鋁型晶體結構。又，作為上述氧化鋁粉末，較佳為含有40~60質量%之扁平狀氧化鋁粉末者。
可藉由於包含此種玻璃粉末與氧化鋁粉末而成之玻璃陶瓷組合物中調配黏合劑，視需要添加溶劑(有機溶劑)、塑化劑等而獲得漿料。
作為黏合劑，例如可較佳地使用聚乙烯丁醛、丙烯酸系樹脂等。作為塑化劑，例如可使用：鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二辛酯、鄰苯二甲酸丁苄酯等。又，作為溶劑，可使用：甲苯、二甲苯、丁醇等芳香族系或醇系有機溶劑。較佳為混合使用芳香族系溶劑與醇系溶劑。進而，亦可併用分散劑或調平劑。
漿料之組成例如可將固形物成分(玻璃粉末+氧化鋁粉末)設為54.1質量%、有機溶劑(甲苯、二甲苯與異丙醇(2-丙醇)及2-丁醇之混合溶劑)設為36.5質量%、分散劑設為0.8質量%、塑化劑設為3.2質量%、作為黏合劑之樹脂設為5.4質量%。
於漿料之製備中，向於有機溶劑中視需要混合調平劑與分散劑而成之混合溶劑中，至少添加玻璃粉末與氧化鋁粉末，並利用以ZrO2作為介質之球磨機進行攪拌。向其中添加於有機溶劑中溶解有作為黏合劑之樹脂之媒劑，並利用附有螺旋槳之攪拌棒進行攪拌後，使用篩網過濾器進行過濾。一面進行真空處理一面攪拌，藉此可消除封閉於內部之氣泡。
繼而，於塗佈有脫模劑之PET(Polyethylene Terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)膜上，使用例如刮刀塗佈所獲得之漿料而成形為片狀並進行乾燥，藉此製造生胚片材。於氧 化鋁粒子為扁平狀之情形時，可藉由該生胚片材之成形，而以成為特定分散狀態之方式進行配向。
即，於進行利用刮刀法之塗佈時，使含有玻璃粉末與扁平氧化鋁粉末等之漿料通過由刮刀裝置之刀片部之前端與膜表面所形成之間隙，因此，漿料之流動(流線)變為沿著膜之輸送方向。此時，分散於漿料中之扁平氧化鋁粒子亦以沿漿料流動之方式通過上述間隙。因此，生胚片材內之扁平氧化鋁粒子以扁平面之方向與片材之面方向平行之方式配向。再者，於扁平面為例如長方形之類的具有長度方向與寬度方向之情形時，長度方向與刮刀法之成形方向大致平行。
於生胚片材上形成未煅燒元件連接端子213、未煅燒外部連接端子214、未煅燒貫通導體215等未煅燒導體並且形成成為散熱層之未煅燒銀層216。未煅燒導體之形成方法並無特別限定，可藉由利用絲網印刷法塗佈導體膏而進行。作為導體膏，例如可使用於以銅、銀、金、鋁等作為主成分之金屬粉末中添加乙基纖維素等媒劑、視需要之溶劑等而製成膏狀者。關於未煅燒銀層216之形成方法，亦可與未煅燒導體之形成方法同樣地進行。但是，於未煅燒銀層216之導體膏中，使用至少含有銀作為金屬粉末者，例如銀粉末、銀與鉑之合金粉末、銀與鈀之合金粉末等。
繼而，一面將如上所述之生胚片材位置對準一面重疊複數片後，藉由熱壓接而一體化。其後，進行用以分解、去除黏合劑等之脫脂後，進行煅燒而燒結玻璃陶瓷組合物， 獲得基板21。
脫脂例如可在500~600℃之溫度下保持1~10小時而進行。於脫脂溫度未達500℃或脫脂時間未達1小時之情形時，有無法充分地分解、去除黏合劑等之虞。若將脫脂溫度設為600℃左右、脫脂時間設為10小時左右，則可充分去除黏合劑等，若超過該時間，則反而有生產性等降低之虞。
煅燒例如可藉由在850~900℃之溫度下保持20~60分鐘而進行，尤佳為在860~880℃之溫度下進行。於煅燒溫度未達850℃或煅燒時間未達20分鐘之情形時，有無法獲得緻密之燒結體之虞。若將煅燒溫度設為900℃左右、煅燒時間設為60分鐘左右，則可獲得充分緻密者，若超過上述設定值，則反而有生產性等降低之虞。又，於使用含有以銀作為主成分之金屬粉末之導體膏之情形時，有如下擔憂：若煅燒溫度超過900℃，則過度軟化，故而變得無法維持特定形狀。
根據此種製造方法，藉由使用在煅燒時之煅燒溫度區域不產生晶體者作為玻璃粉末，可抑制煅燒收縮之不均。又，藉由使用具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構者作為氧化鋁粉末，可抑制同時煅燒未煅燒銀層216而形成銀層216之情形時之黑色化，又，亦可確保強度等。再者，使用具有α-氧化鋁型晶體結構之氧化鋁粉末與具有α-氧化鋁型以外之晶體結構之氧化鋁粉末之混合粉末亦相同。
又，藉由使用扁平狀之者作為氧化鋁粉末並且將彼此之厚度方向設為大致相同方向並進行煅燒，可抑制扁平方向上之煅燒收縮並且提高反射率。藉由使用具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構者作為氧化鋁粉末，可有效地抑制黑色化。
實施例
以下，參照實施例進行具體說明。
(實施例：例1~8，比較例：例9~11)
以成為表2所示比例之玻璃之方式調配、混合各原料，製成原料混合物，將該原料混合物放入鉑坩堝中，在1200~1500℃下熔融60分鐘後，流出熔融物並進行冷卻。並且，藉由氧化鋁製球磨機並以水作為溶劑而將冷卻物粉碎10~60小時，進行分級而獲得各組成之玻璃粉末G1~G5。
另外，由氫氧化鋁藉由水熱合成製造軟水鋁石粉末，煅燒該軟水鋁石粉末，獲得扁平氧化鋁填料。即，首先，將氫氧化鋁、作為pH值調整劑之氫氧化鈉或碳酸鈣、及水填充於高壓釜中。此處，將pH值調整為8以上，並將水之調配比以質量比計設為氫氧化鋁量之5倍以上。並且，在150~200℃、自然加壓下反應2~10小時。其後，進行水洗過濾清洗，獲得扁平狀之軟水鋁石粒子。
其後，在800~1300℃下煅燒扁平狀之軟水鋁石粉末，獲得沿扁平方向上之最大長度之平均即平均最大長度為2~3.5 μm、厚度方向上之長度之平均值即平均厚度為 0.08~0.2 μm、平均縱橫比(平均最大長度/平均厚度)為25~50，且晶體結構、非α率不同之扁平氧化鋁粉末。再者，平均縱橫比等之調整係藉由於製造軟水鋁石粉末時調整平均縱橫比等而進行，晶體結構、非α率之調整係藉由調整扁平狀軟水鋁石粉末之煅燒溫度而進行。
繼而，如表3所示，以特定比例調配、混合玻璃粉末、與氧化鋁粉末或軟水鋁石粉末。此處，對於例1~8，氧化鋁粉末係使用具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有表3之「粒子之晶體」之欄所記載之α-氧化鋁型以外之晶體結構，另外非α率為2~60%者。
於該混合粉末(玻璃陶瓷組合物)50 g中分別調配、混合有機溶劑(以質量比4：2：2：1混合甲苯、二甲苯、2-丙醇、2-丁醇而成者)15 g、塑化劑(鄰苯二甲酸二(2-乙基己酯))2.5 g、作為黏合劑之聚乙烯丁醛(Denka公司製造，商品名：PVK#3000K)5 g、及分散劑(BYK-Chemie公司製造，商品名：BYK180)0.5 g，製成漿料。於PET膜上利用刮刀法塗佈該漿料並乾燥後進行切割，製造厚度為0.2 mm且40 mm見方(縱40 mm×橫40 mm)之生胚片材。
其次，重疊該生胚片材並於80℃下施加10 MPa之壓力而製成一體。其後，藉由於煅燒爐中在550℃下保持5小時而分解、去除黏合劑樹脂後，在870℃下保持1小時進行煅燒。如此，獲得強度-吸水率測定用基板。針對該基板，以下述所示之方式測定強度、吸水率等。再者，針對該基板，藉由X射線繞射調查玻璃之結晶度，結果均未確認到 結晶化。再者，於表3中，「玻璃之結晶度」之欄之「-*1」表示如下者：針對將上述生胚片材進行煅燒所獲得之玻璃陶瓷體，藉由X射線繞射調查玻璃之結晶度，結果於將X射線繞射光譜中之源自氧化鋁粒子12等陶瓷粒子之波峰最高強度(絕對值)設為100時，未出現具有絕對值為10以上之強度的源自玻璃之波峰。
(平均彎曲強度)
針對上述基板，進行依據JIS C 2141之3點彎曲強度試驗。即，以2點支撐基板之一邊，並於與其對向之邊上之上述2點之中間位置緩慢地施加負荷，測定基板上發生斷裂時之荷重，基於此算出3點彎曲強度(MPa)。對該彎曲強度測定30點(試樣數)，求出平均值(平均彎曲強度)。將結果示於表3。
(吸水率)
針對上述基板，進行依據JIS R 220之吸水率測定。即，測定基板之乾燥質量、利用真空法之飽水基板之質量，基於該等算出吸水率。將結果示於表3。
(粒子形狀)
沿厚度方向並且沿與刮刀之成形方向大致平行之方向切割上述基板，對其剖面進行鏡面研磨。使用掃描型顯微鏡(SEM)、圖像解析裝置，測定剖面100 μm2上之各扁平氧化鋁粒子沿基板面方向及基板厚度方向之長度，對該等進行平均化而求出扁平氧化鋁粒子之基板面方向上之平均長度、基板厚度方向上之平均長度。又，測定於同一剖面上 之扁平氧化鋁粒子之面積，求出每單位面積之扁平氧化鋁粒子之面積比例。
另外製作用以測定反射率之反射率測定用基板。
首先，以質量比85：15之比例調配平均粒徑為2.5 μm左右且粒度分佈狹窄、具有球形狀之導電性粉末(大研化學工業公司製造)及乙基纖維素，以固形物成分成為85質量%之方式分散於溶劑(α松油醇)中後，於磁器乳缽中混練1小時，進而利用三輥分散3次，製作銀膏。
於與強度-吸水率測定用基板之製作中所使用者相同之生胚片材上印刷銀膏並乾燥後，於銀膏上重疊其他生胚片材，在80℃下施加10 MPa之壓力而製成一體。再者，將於銀膏上所重疊之生胚片材製成煅燒後之膜厚成為120 μm者。其後，藉由於煅燒爐中在550℃下保持5小時而分解、去除黏合劑樹脂後，在870℃下保持30分鐘進行煅燒，獲得內部包含銀層之反射率測定用基板。
針對該反射率測定用基板，測定表面之反射率。反射率之測定係使用Oceanoptics公司之分光儀USB2000與小型積分球ISP-RF，算出460 nm下之反射率(單位：%)。將結果示於表3。
由表3明確，對於使用具有α-氧化鋁型晶體結構且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構(例如θ-氧化鋁型晶體結構)，另外非α率為2~60%之氧化鋁粒子的例1~8之基板，可有效地抑制設置銀層時之黑色化，可獲得高反射率並且獲得高強度。
產業上之可利用性
根據本發明，藉由於玻璃基質中分散氧化鋁粒子且不使玻璃基質結晶化，並且由上述經分散之氧化鋁粒子所構成之陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構並且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構，可提供能夠抑制由黑色化引起之反射率之降低，又，可抑制煅燒收縮之不均，強度較高者。若利用該玻璃陶瓷體，則可使發光元件搭載用基板、發光裝置之特性提高，而較為有用。
再者，將於2011年8月9日提出申請之日本專利申請案2011-174261號之說明書、申請專利範圍、圖式及摘要之全部內容引入本文，併入為本發明之揭示。
10‧‧‧玻璃陶瓷體
11‧‧‧玻璃基質
12‧‧‧氧化鋁粒子
20‧‧‧發光裝置
21‧‧‧發光元件搭載用基板
22‧‧‧發光元件
23‧‧‧連接線
24‧‧‧密封層
211‧‧‧基板本體
212‧‧‧框體
213‧‧‧元件連接端子
214‧‧‧外部連接端子
215‧‧‧貫通導體
216‧‧‧銀層
圖1係表示本發明之實施形態之玻璃陶瓷體的示意剖面圖。
圖2係表示本發明之玻璃陶瓷體中之沿扁平狀氧化鋁粒子厚度方向之剖面的示意剖面圖。
圖3係表示本發明之實施形態之發光裝置的剖面圖。
10‧‧‧玻璃陶瓷體
11‧‧‧玻璃基質
12‧‧‧氧化鋁粒子

Claims (11)

  1. 一種玻璃陶瓷體，其特徵在於：其係於玻璃基質中分散有氧化鋁粒子者，並且上述玻璃基質未結晶化，且由上述經分散之氧化鋁粒子所構成之陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構且具有α-氧化鋁型以外之晶體結構，上述玻璃基質未結晶化係指不存在自源於作為原料粉末之玻璃粉末之玻璃中析出之晶體，上述氧化鋁粒子為扁平狀，且以彼此之厚度方向成為大致相同方向之方式分散於上述玻璃基質中，且於上述玻璃陶瓷體沿厚度方向之剖面上，上述扁平狀氧化鋁粒子之扁平方向上之平均長度為2~10μm，且上述扁平狀氧化鋁粒子之厚度方向上之平均長度為0.05~0.5μm。
  2. 如請求項1之玻璃陶瓷體，其中於上述玻璃陶瓷體沿厚度方向之剖面上，上述扁平狀氧化鋁粒子於單位面積中所占之面積為30~50%。
  3. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中於將上述α-氧化鋁型晶體結構與上述α-氧化鋁型以外之晶體結構之比例合計設為100之情形時，上述α-氧化鋁型以外之晶體結構之比例為1~70%。
  4. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中上述玻璃陶瓷體之強度為180MPa以上。
  5. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中上述玻璃基質包含以 氧化物基準表示含有15~40莫耳%之CaO之SiO2-B2O3系玻璃。
  6. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中上述玻璃基質實質上不含富鋁紅柱石晶體。
  7. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中於上述玻璃陶瓷體中實質上不含γ-氧化鋁型晶體結構之氧化鋁粒子。
  8. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中由分散於上述玻璃基質中之氧化鋁粒子所構成之陶瓷部分具有α-氧化鋁型晶體結構並且進而具有選自由δ-氧化鋁型、θ-氧化鋁型、η-氧化鋁型、χ-氧化鋁型、及κ-氧化鋁型所組成之群中之至少1種晶體結構。
  9. 如請求項1或2之玻璃陶瓷體，其中上述α-氧化鋁型以外之晶體結構為θ-氧化鋁型晶體結構。
  10. 一種發光元件搭載用基板，其特徵在於：其係用以搭載發光元件者，並且包含如請求項1至9中任一項之玻璃陶瓷體。
  11. 一種發光裝置，其特徵在於包括：如請求項10之發光元件搭載用基板、與搭載於上述發光元件搭載用基板上之發光元件。
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