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KR20160016697A - 투명성 및 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 - Google Patents

투명성 및 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 Download PDF

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KR20160016697A
KR20160016697A KR1020150109222A KR20150109222A KR20160016697A KR 20160016697 A KR20160016697 A KR 20160016697A KR 1020150109222 A KR1020150109222 A KR 1020150109222A KR 20150109222 A KR20150109222 A KR 20150109222A KR 20160016697 A KR20160016697 A KR 20160016697A
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강태곤
홍상현
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삼성에스디아이 주식회사
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Abstract

본 발명의 폴리카보네이트 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지; 상기 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 0 내지 0.01인 무기 필러; 하기 화학식 1로 표시되는 반복단위 및 하기 화학식 2로 표시되는 반복단위를 포함하는 실록산 공중합체; 및 인을 함유하는 유리전이온도 조절제를 포함하는 것을 특징으로 한다. 상기 폴리카보네이트 수지 조성물 및 이로부터 형성된 성형품은 투명성, 내충격성, 굴곡탄성, 외관 특성 등이 우수하다.
[화학식 1]
Figure pat00019

[화학식 2]
Figure pat00020

상기 화학식 1 및 2에서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기이고, R3 및 R4는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기 또는 탄소수 6 내지 12의 아릴기이며, R3 및 R4 중 적어도 하나는 아릴기이다.

Description

투명성 및 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물{POLYCARBONATE RESIN COMPOSITION WITH GOOD TRANSPARENT AND IMPATCT}
본 발명은 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 투명성, 내충격성, 굴곡탄성, 외관 특성 등이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 및 이로부터 형성된 성형품에 관한 것이다.
열가소성 수지 조성물은 보강재로서 무기 필러를 함유할 경우, 굴곡강도 등의 강성이 향상되며, 자동차, 전자기기 등의 부품에 적용될 수 있다. 그러나, 열가소성 수지 조성물에 무기 필러를 첨가할 경우, 내충격성이 많이 감소할 수 있어, 높은 충격 강도를 요구하는 제품에는 적용하기 어렵고, 유동성이 현저히 저하되어 성형(가공) 온도를 높여야 하는 등 여러 가지 문제점이 발생할 수 있다.
구체적으로, 보강재로 유리섬유를 함유한 폴리카보네이트 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지가 갖는 우수한 성형성은 유지하면서, 인장강도, 굴곡강도 등이 향상될 수 있다. 또한, 이러한 폴리카보네이트 수지 조성물은 굴곡탄성, 내열성 등이 우수하여, 지속적인 하중 및/또는 열을 견뎌야 하는 부품, 예를 들면, 휴대폰 등 전자기기의 외장재 등으로 적용될 수 있다.
그러나, 유리섬유를 적용한 수지 조성물은 사출 성형 시, 성형품 표면에 유리섬유가 돌출되어 투명성, 외관 특성 등이 저하될 우려가 있으며, 이를 개선하기 위하여, 계면활성제 등의 첨가제를 사용할 수 있으나, 이 경우, 굴곡탄성, 내충격성 등이 저하될 우려가 있다.
또한, 유리섬유와 함께 변성된 폴리올레핀 등을 첨가하여, 폴리카보네이트 수지 조성물의 유동성 및 내충격성을 향상시키는 방법이 개발되었으나, 유동성 향상 정도가 미미하고, 사출품의 외관 특성이 저하되어 블라스팅(blasting) 등의 추가 공정이 필요할 수 있다.
따라서, 우수한 투명성, 내충격성, 굴곡탄성, 외관 특성, 이들의 물성 발란스 등을 구현할 수 있는 폴리카보네이트 수지 조성물의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 배경기술은 대한민국 공개특허 제10-2009-0018569호 등에 개시되어 있다.
본 발명의 목적은 투명성, 내충격성, 굴곡탄성, 외관 특성 등이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 폴리카보네이트 수지 조성물로부터 형성된 성형품을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
본 발명의 하나의 관점은 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다. 상기 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지; 상기 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 0 내지 0.01인 무기 필러; 하기 화학식 1로 표시되는 반복단위 및 하기 화학식 2로 표시되는 반복단위를 포함하는 실록산 공중합체; 및 인을 함유하는 유리전이온도 조절제를 포함한다:
[화학식 1]
Figure pat00001
상기 화학식 1에서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다;
[화학식 2]
Figure pat00002
상기 화학식 2에서, R3 및 R4는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기 또는 탄소수 6 내지 12의 아릴기이며, R3 및 R4 중 적어도 하나는 아릴기이다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 상기 폴리카보네이트 수지 60 내지 95 중량% 및 상기 무기 필러 5 내지 40 중량%를 포함하는 기초 수지 100 중량부에 대하여, 상기 실록산 공중합체 0.1 내지 5 중량부 및 상기 유리전이온도 조절제 1 내지 10 중량부를 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 중량평균분자량(Mw)이 10,000 내지 200,000 g/mol일 수 있다.
구체예에서, 상기 무기 필러는 유리섬유, 탄소섬유, 세라믹섬유, 탄산칼슘, 실리카, 알루미나, 수산화알루미늄, 활석, 점토, 운모, 황산바륨 및 휘스커 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 무기 필러는 섬유 형태일 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 아릴기의 함량이 전체 치환기 100 몰% 중 30 내지 50 몰%일 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 폴리(디알킬실록산-co-아릴알킬실록산) 및 폴리(디알킬실록산-co-디아릴실록산) 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체의 점도는 25℃에서 1 내지 1,000 cst일 수 있다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 3으로 표시되는 화합물일 수 있다:
[화학식 3]
Figure pat00003
상기 화학식 3에서, R5 내지 R10은 각각 독립적으로 수소 원자, 할로겐 원자, 치환 또는 비치환된 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 7의 알케닐기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 시클로알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 20의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 1 내지 20의 알콕시기, 탄소수 6 내지 20의 아릴기, 탄소수 5 내지 20의 헤테로아릴기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 알콕시카보닐알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 10의 카보닐알킬기, 아미노기 또는 히드록시기이다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 3a로 표시되는 화합물, 하기 화학식 3b로 표시되는 화합물 및 하기 화학식 3c로 표시되는 화합물 중 1종 이상을 포함할 수 있다:
[화학식 3a]
Figure pat00004
[화학식 3b]
Figure pat00005
[화학식 3c]
Figure pat00006
상기 화학식 3c에서, R11, R12, R13, R14, R15 및 R16은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 6의 알킬기, 페닐기 또는 벤질기일 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 에스테르계 화합물을 더 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 항균제, 열안정제, 산화방지제, 이형제, 광안정제, 계면활성제, 커플링제, 가소제, 상용화제, 활제, 정전기방지제, 착색제, 난연제, 난연보조제, 적하방지제, 내후제, 자외선 흡수제 및 자외선 차단제 중 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 ASTM D1003에 따라 측정한 2 mm 두께 시편의 투과도가 86 내지 95%이고, ASTM D790에 따라 2.8 mm/min 조건에서 측정한 6.4 mm 두께 시편의 굴곡탄성률이 30,000 내지 45,000 kgf/cm2이며, ASTM D256에 따라 측정한 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도가 18 내지 30 kgf·cm/cm일 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 상기 폴리카보네이트 수지 조성물로부터 형성된 성형품에 관한 것이다.
본 발명은 투명성, 내충격성, 굴곡탄성, 외관 특성 등이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 및 이로부터 형성된 성형품을 제공하는 발명의 효과를 갖는다. 상기 성형품은 박막화, 대형화 추세의 휴대용 전자기기 외장재 등에 요구되는 기계적 물성을 확보할 수 있으며, 투명성 및 외관 특성이 우수하여, 외장재 적용을 위한 추가 공정 없이, 외장재 등으로 사용 가능하다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하면, 다음과 같다.
본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 (A) 폴리카보네이트 수지; (B) 무기 필러; (C) 실록산 공중합체; 및 (D) 유리전이온도 조절제를 포함한다.
(A) 폴리카보네이트 수지
상기 폴리카보네이트 수지는 통상의 폴리카보네이트 수지 조성물에 사용되는 방향족 폴리카보네이트 수지 등의 폴리카보네이트 수지를 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 폴리카보네이트 수지는 공지된 제조방법에 따라, 촉매 등의 존재 하에, 방향족 디히드록시 화합물과 포스겐, 할로겐 포르메이트, 탄산 디에스테르 등의 카보네이트 전구체를 반응시켜 제조한 것일 수 있다.
구체예에서, 상기 방향족 디히드록시 화합물로는 비스(히드록시아릴)알칸, 비스(히드록시아릴)시클로알칸, 비스(히드록시아릴)에테르, 비스(히드록시아릴)설폭사이드, 비스(히드록시아릴)설파이드, 비스(히드록시아릴)설폰, 비페닐 화합물, 디히드록시 벤젠 화합물, 이들의 조합 등이 사용될 수 있다.
구체적으로, 상기 비스(히드록시아릴)알칸으로는 비스(4-히드록시페닐)메탄, 비스(3-메틸-4-히드록시페닐)메탄, 비스(3-클로로-4-히드록시페닐)메탄, 비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)메탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)에탄, 1,1-비스(2-터셔리-부틸-4-히드록시-3-메틸페닐)에탄, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판(이하, 비스페놀 A), 2,2-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(2-메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판, 1,1-비스(2-터셔리-부틸-4-히드록시-5-메틸페닐)프로판, 2,2-비스(3-클로로-4-히드록시 페닐)프로판, 2,2-비스(3-플루오로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3-브로모-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디플루오로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시페닐)부탄, 2,2-비스(4-히드록시페닐)옥탄, 2,2-비스(4-히드록시페닐) 메탄, 2,2-비스(4-히드록시-1-메틸페닐)프로판, 1,1-비스(4-히드록시-터셔리-부틸페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3-브로모페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디메틸페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디메틸페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3-클로로페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디클로로페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디브로모페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디브로모페닐)프로판, 2,2-비스(3-브로모-4-히드록시-5-클로로페닐)프로판, 2,2-비스(3-페닐-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시페닐)부탄, 2,2-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)부탄, 1,1-비스(2-부틸-4-히드록시-5-메틸페닐)부탄, 1,1-비스(2-터셔리-부틸-4-히드록시-5-메틸페닐)부탄, 1,1-비스(2-터셔리-부틸-4-히드록시-5-메틸 페닐)이소부탄, 1,1-비스(2-터셔리-아밀-4-히드록시-5-메틸페닐)부탄, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)부탄, 2,2-비스(3,5-디브로모-4-페닐)부탄, 4,4-비스(4-히드록시페닐)헵탄, 1,1-비스(2-터셔리-부틸-4-히드록시-5-메틸페닐)헵탄, 2,2-비스(4-히드록시페닐)옥탄, 1,1-(4-히드록시페닐)에탄 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 비스(히드록시아릴)시클로알칸으로는 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로펜탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산, 1,1-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)시클로헥산, 1,1-비스(3-시클로헥실-4-히드록시페닐)시클로헥산, 1,1-비스(3-페닐-4-히드록시페닐)시클로헥산, 1,1-비스(4-히드록시페닐)-3,5,5-트리메틸시클로헥산 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 비스(히드록시아릴)에테르로는 비스(4-히드록시페닐)에테르, 비스(4-히드록시-3-메틸페닐)에테르 등을 예시할 수 있고, 상기 비스(히드록시아릴)설파이드로는 비스(4-히드록시페닐)설파이드, 비스(3-메틸-4-히드록시페닐)설파이드 등을 예시할 수 있고, 상기 비스(히드록시아릴)설폭사이드로는 비스(히드록시페닐)설폭사이드, 비스(3-메틸-4-히드록시페닐)설폭사이드, 비스(3-페닐-4-히드록시페닐)설폭사이드 등을 예시할 수 있고, 상기 비스(히드록시아릴)설폰으로는 비스(4-히드록시페닐)설폰, 비스(3-메틸-4-히드록시페닐)설폰, 비스(3-페닐-4-히드록시페닐)설폰 등을 예시할 수 있으며, 상기 비페닐 화합물로는 4,4'-디히드록시비페닐, 4,4'-디히드록시-2,2'-디메틸비페닐, 4,4'-디히드록시-3,3'-디메틸비페닐, 3,3-디플루오로-4,4'-디히드록시비페닐 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 디히드록시 벤젠 화합물로는 레졸시놀, 3-메틸레졸시놀, 3-에틸레졸시놀, 3-프로피레졸시놀, 3-부틸레졸시놀, 3-터셔리-부틸레졸시놀, 3-페닐레졸시놀, 2,3,4,6-테트라플루오로레졸시놀, 2,3,4,6-테트라브로모레졸시놀, 카테콜, 하이드로퀴논, 3-메틸하이드로퀴논, 3-에틸하이드로퀴논, 3-프로필하이드로퀴논, 3-부틸하이드로퀴논, 3-터셔리-부틸하이드로퀴논, 3-페닐하이드로퀴논, 3-규밀하이드로퀴논, 2,5-디클로로하이드로퀴논, 2,3,5,6-테트라메틸하이드로퀴논, 2,3,5,6-테트라-터셔리-부틸하이드로퀴논, 2,3,5,6-테트라플루오로하이드로퀴논, 2,3,5,6-테트라브로모하이드로퀴논 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
구체예에서, 상기 카보네이트 전구체로는 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 디부틸카보네이트, 디시클로헥실카보네이트, 디페닐카보네이트, 디토릴카보네이트, 비스(클로로페닐)카보네이트, m-크레실카보네이트, 디나프틸카보네이트, 카보닐클로라이드(포스겐), 디포스겐, 트리포스겐, 카보닐브로마이드, 비스할로포르메이트 등을 예시할 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 상기 방향족 디히드록시 화합물 및 상기 카보네이트 전구체를 1 : 0.9 내지 1 : 1.5의 몰비로 반응시켜 제조할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 상기 방향족 폴리카보네이트 수지 외에도 지방족 폴리카보네이트 수지, 방향족 및 지방족 코폴리카보네이트 수지, 폴리에스테르카보네이트 수지, 폴리카보네이트-폴리실록산 공중합체 수지, 이들의 조합 등으로 일부 또는 전량 대체하는 것도 가능하다.
또한, 상기 폴리카보네이트 수지는 선형 폴리카보네이트 수지, 분지형 폴리카보네이트 수지 또는 선형과 분지형의 폴리카보네이트 수지를 혼합한 구조일 수 있다. 예를 들면, 상기 분지형 폴리카보네이트 수지는 중합에 사용되는 (방향족) 디히드록시 화합물 전체에 대하여, 0.05 내지 2 몰%의 3가 또는 그 이상의 다관능 화합물, 구체적으로, 3가 또는 그 이상의 페놀기를 가진 화합물을 첨가하여 제조한 것일 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 중량평균분자량(Mw)이 10,000 내지 200,000 g/mol, 예를 들면 15,000 내지 80,000 g/mol일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 기계적 물성, 가공성 등이 우수할 수 있다. 본 발명에서 중량평균분자량은 분체 시료를 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran: THF)에 녹인 후, 겔 투과 크로마토그래피(Gel Permeation Chromatography, GPC)를 이용하여 측정한 것이다. 이때, 컬럼(column)은 Shodex LF-804(8.0.1.D.×300㎜), 표준시료는 폴리스티렌(polystyrene)을 사용하였다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 굴절률이 1.58 내지 1.59, 예를 들면 1.581 내지 1.587일 수 있다. 상기 범위에서 폴리카보네이트 수지 조성물의 투명성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지는 상기 폴리카보네이트 수지(A) 및 상기 무기 필러(B)를 포함하는 기초 수지((A)+(B)) 100 중량% 중 60 내지 95 중량%, 예를 들면 70 내지 90 중량%로 포함될 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 내충격성, 열안정성, 성형 가공성 등이 우수할 수 있다.
(B) 무기 필러
상기 무기 필러는 폴리카보네이트 수지의 투명성 저하 없이, 폴리카보네이트 수지 조성물의 강성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 상기 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 0 내지 0.1, 예를 들면 0 내지 0.002일 수 있다. 폴리카보네이트 수지와 무기 필러의 굴절률 차이가 0.01을 초과할 경우, 폴리카보네이트 수지 조성물의 투명성이 크게 저하될 우려가 있다. 상기 무기 필러로는 폴리카보네이트 수지와의 굴절률 차이가 상기 범위를 만족하는 것이라면 형태 및 종류의 제한 없이 당해 기술분야에 자명하게 공지된 것을 사용할 수 있다. 예를 들면, 섬유 형태의 무기 필러를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
구체예에서, 상기 무기 필러는 유리섬유, 탄소섬유, 세라믹섬유, 금속섬유, 탄산칼슘, 실리카, 알루미나, 수산화알루미늄, 활석, 점토, 운모, 황산바륨 및 휘스커 중 1종 이상을 포함할 수 있다. 이러한 무기 필러는 원형, 타원형, 직사각형 등의 다양한 형상의 단면을 가질 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 무기 필러는 유리섬유일 수 있다. 상기 유리섬유의 종류 및 형태는 제한되지 않으나, 원통 단면 유리섬유 또는 판상형의 유리섬유일 수 있다. 예를 들면, 상기 원통 단면 유리섬유는 단면 직경이 5 내지 20 ㎛, 가공 전 길이가 2 내지 5 mm일 수 있고, 상기 판상형의 유리섬유는 단면의 종횡비가 1.5 내지 10이고, 가공 전 길이가 2 내지 5 mm일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 가공성이 우수할 수 있고, 성형품의 인장강도, 충격강도, 굴곡탄성률 등의 기계적 물성뿐만 아니라 외관 특성도 향상될 수 있다.
구체예에서, 상기 무기 필러는 폴리카보네이트 수지와의 결합력을 증가시키기 위하여 표면에 표면처리제를 코팅한 것일 수 있다. 상기 표면처리제로는 실란계 화합물, 우레탄계 화합물, 에폭시계 화합물 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
구체예에서, 상기 무기 필러는 상기 폴리카보네이트 수지(A) 및 상기 무기 필러(B)를 포함하는 기초 수지((A)+(B)) 100 중량% 중 5 내지 40 중량%, 예를 들면 10 내지 30 중량%로 포함될 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 투명성, 내충격성, 내열성, 성형 가공성, 외관 특성 등이 우수할 수 있다.
(C) 실록산 공중합체
상기 실록산(siloxane) 공중합체는 폴리디알킬실록산의 알킬기 일부를 아릴기로 치환한 것으로서, 하기 화학식 1로 표시되는 반복단위 및 하기 화학식 2로 표시되는 반복단위를 포함한다.
[화학식 1]
Figure pat00007
상기 화학식 1에서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기, tert-부틸기 등일 수 있다.
[화학식 2]
Figure pat00008
상기 화학식 2에서, R3 및 R4는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기, tert-부틸기 등이거나, 탄소수 6 내지 12의 아릴기, 예를 들면 페닐기, 벤질기, 톨릴(tolyl)기, o-자일릴(o-xylyl)기, m-자일릴(m-xylyl)기 등일 수 있으며, R3 및 R4 중 적어도 하나는 아릴기이다.
일반적으로 폴리디메틸실록산 등의 폴리디알킬실록산은 낮은 유리전이온도(Tg)를 가지고 있어, 열가소성 수지 조성물의 저온 충격강도를 향상시키는 충격보강제로 사용되고 있으나, 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 커서, 소량 첨가하여도 투명성이 크게 저하되는 문제가 있다. 이에 본 발명은 폴리디알킬실록산 대신 아릴기를 포함하는 실록산 공중합체를 사용함으로써, 폴리카보네이트 수지와의 굴절률 차이를 줄이고, 우수한 투명성, 내충격성 등을 갖는 폴리카보네이트 수지 조성물을 얻은 것이다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 아릴기의 함량이 전체 치환기(R1, R2, R3 및 R4) 100 몰% 중 30 내지 50 몰%, 예를 들면 35 내지 45 몰%일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 투명성, 외관 특성, (저온) 내충격성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 폴리(디메틸실록산-co-페닐메틸실록산) 등의 폴리(디알킬실록산-co-아릴알킬실록산); 폴리(디메틸실록산-co-디페닐실록산) 등의 폴리(디알킬실록산-co-디아릴실록산); 이들의 조합 등일 수 있다. 구체적으로, 상기 폴리(디알킬실록산-co-아릴알킬실록산)은 상기 화학식 1의 R1 및 R2가 알킬기이고, 상기 화학식 2의 R3가 아릴기, R4가 알킬기인 실록산 공중합체일 수 있고, 상기 폴리(디알킬실록산-co-디아릴실록산)은 상기 화학식 1의 R1 및 R2가 알킬기이고, 상기 화학식 2의 R3 및 R4가 아릴기인 실록산 공중합체일 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 Ubbelohde 점도계를 사용하여 측정한 점도가 1 내지 1,000 cSt(centistokes), 예를 들면 4 내지 500 cSt일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 내충격성, 투명성, 이들의 물성 발란스 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 굴절률이 1.57 내지 1.59, 예를 들면 1.575 내지 1.585일 수 있고, 상기 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 0.01 이하, 예를 들면 0.001 내지 0.01, 구체적으로 0.002 내지 0.007일 수 있다. 상기 범위에서 폴리카보네이트 수지 조성물의 투명성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체는 상기 기초 수지 100 중량부에 대하여, 0.1 내지 5 중량부, 예를 들면 0.5 내지 2 중량부로 포함될 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 기계적 물성, 투명성, 외관 특성 등이 우수할 수 있다.
(D) 유리전이온도 조절제
상기 유리전이온도 조절제는 폴리카보네이트 수지의 유리전이온도(Tg)를 낮추어, 폴리카보네이트 수지 조성물의 기계적 물성 등의 저하 없이, 유동성(가공성) 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 인 함유 화합물, 예를 들면, 환형 포스파젠(phosphazene)을 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 3으로 표시되는 화합물(환형 포스파젠)일 수 있다.
[화학식 3]
Figure pat00009
상기 화학식 3에서, R5 내지 R10은 각각 독립적으로 수소 원자, 할로겐 원자, 치환 또는 비치환된 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 7의 알케닐기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 시클로알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 20의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 1 내지 20의 알콕시기, 탄소수 6 내지 20의 아릴기, 탄소수 5 내지 20의 헤테로아릴기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 알콕시카보닐알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 10의 카보닐알킬기, 아미노기 또는 히드록시기이다.
여기서, 상기 "치환"은 수소 원자가 탄소수 1 내지 10의 알킬기, 할로겐 원자, 니트로기, 시아노기, 히드록시기, 아미노기, 탄소수 6 내지 10의 아릴기, 탄소수 3 내지 10의 시클로알킬기, 탄소수 3 내지 10의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 4 내지 10의 헤테로아릴기, 이들의 조합 등의 치환기로 치환되는 것을 의미한다.
또한, 상기 "알킬", "알콕시" 및 그 외 "알킬" 부분을 포함하는 치환체는 직쇄 또는 분쇄 형태를 모두 포함하고, "알케닐"은 2 내지 8개의 탄소 원자를 갖고 하나 이상의 이중결합을 함유하는 직쇄 또는 분쇄 형태를 모두 포함하며, 상기 "시클로알킬"은 탄소 원자수가 3 내지 20개인 포화모노시클릭 또는 포화바이시클릭 고리 구조형태를 모두 포함한다. 상기 "아릴"은 하나의 수소 원자 제거에 의해서 방향족 탄화수소로부터 유도된 유기 라디칼로, 각 고리에 적절하게는 4 내지 7개, 바람직하게는 5 또는 6개의 고리원자를 포함하는 단일 또는 융합고리계를 포함한다. 구체적으로, 페닐, 나프틸, 비페닐, 톨릴 등을 예시할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
상기 "헤테로시클로알킬"은 포화시클릭 탄화수소 골격 원자로서 N, O, S로부터 선택되는 1 내지 3개의 헤테로원자를 포함하고, 나머지 포화모노시클릭 또는 바이시클릭 고리 골격 원자가 탄소인 시클로알킬 그룹을 의미하는 것으로, 피롤리디닐, 아제티디닐, 피라졸리디닐, 옥사졸리디닐, 피페리디닐, 피페라지닐, 모르폴리닐, 티오모르폴리닐,티아졸리디닐, 히단토이닐, 발레로락타밀, 옥시라닐, 옥세타닐, 디옥솔라닐, 디옥사닐, 옥사티올라닐, 옥사티아닐, 디티아닐, 디히드로푸라닐, 테트라히드로푸라닐, 디히드로피라닐, 테트라히드로피라닐, 테트라히드로피리디닐, 테트라히드로피리미디닐, 테트라히드로티오페닐, 테트라히드로티오피라닐, 디아제파닐, 아제파닐 등을 예시할 수 있다.
상기 "헤테로아릴"은 방향족 고리 골격 원자로서 N, O, S로부터 선택되는 1 내지 3개의 헤테로원자를 포함하고, 나머지 방향족 고리 골격 원자가 탄소인 아릴 그룹을 의미하는 것으로, 상기 헤테로아릴기는 고리 내 헤테로원자가 산화되거나 사원화되어, 예를 들어 N-옥사이드 또는 4차 염을 형성하는 2가 아릴 그룹을 포함한다. 구체적으로 퓨릴, 티오펜일, 피롤릴, 피란일, 이미다졸릴, 피라졸릴, 티아졸릴, 티아디아졸릴, 이소티아졸릴, 이속사졸릴, 옥사졸릴, 옥사디아졸릴, 트리아진일, 테트라진일, 트리아졸릴, 테트라졸릴, 퓨라잔일, 피리딜, 피라진일, 피리미딘일, 피리다진일 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 3a로 표시되는 화합물, 하기 화학식 3b로 표시되는 화합물 및 하기 화학식 3c로 표시되는 화합물 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
[화학식 3a]
Figure pat00010
[화학식 3b]
Figure pat00011
[화학식 3c]
Figure pat00012
상기 화학식 3c에서, R11, R12, R13, R14, R15 및 R16은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 6의 알킬기, 페닐기 또는 벤질기일 수 있다.
구체예에서, 상기 유리전이온도 조절제는 상기 기초 수지 100 중량부에 대하여, 1 내지 10 중량부, 예를 들면 1 내지 5 중량부, 구체적으로 1 내지 3 중량부로 포함될 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 기계적 물성, 가공성, 외관 특성, 이들의 물성 발란스 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 실록산 공중합체(C) 및 상기 유리전이온도 조절제(D)의 중량비((C):(D))는 1 : 1 내지 1 : 10, 예를 들면 1 : 2 내지 1 : 6일 수 있다. 상기 범위에서 폴리카보네이트 수지 조성물의 기계적 물성, 가공성, 투명성, 외관 특성, 이들의 물성 발란스 등이 더 우수할 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 에스테르계 화합물을 더 포함할 수 있다. 상기 에스테르계 화합물은 폴리카보네이트 수지 조성물의 다른 성분과의 조합으로 기계적 물성 저하 없이 장기적으로 투명성 및 외관 특성의 상승 효과를 안정화시키며, 내변색성을 향상시킬 수 있다.
구체예에서, 상기 에스테르계 화합물로는 글리세린, 펜타에리트리톨(pentaerythritol) 또는 다가 알코올과 지방산의 에스테르 화합물; 에틸렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜 등의 글리콜 화합물과 지방산의 에스테르 화합물; 이들의 조합 등을 예시할 수 있다. 예를 들면, 펜타에리트리톨의 장쇄 에스테르(long chain ester of pentaerythritol)와 같은 분자 구조 내에 펜타에리트리톨 구조를 포함하는 에스테르 화합물, 지방산의 모노글리세라이드, 지방산의 디글리세라이드 및 지방산의 트리글리세라이드와 같은 지방산과 글리세린의 에스테르 화합물, 지방산과 폴리에틸렌글리콜의 에스테르 화합물, 지방산과 폴리프로필렌글리콜의 에스테르 화합물과 같은 지방산과 폴리글리콜의 에스테르 화합물, 지방산과 에틸렌글리콜의 에스테르 화합물, 지방산과 다가알코올의 에스테르 화합물 등을 예시할 수 있다.
구체예에서, 상기 에스테르계 화합물은 상기 기초 수지 100 중량부에 대하여, 0.1 내지 5 중량부, 예를 들면 0.5 내지 2 중량부로 포함될 수 있다. 상기 범위에서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 투명성, 외관 특성 등의 상승 효과를 안정화시킬 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 본 발명의 목적을 저해하지 않는 범위 내에서 용도에 따라 다양한 첨가제를 더 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 첨가제로는 항균제, 열안정제, 산화방지제, 이형제, 광안정제, 계면활성제, 커플링제, 가소제, 상용화제, 활제, 정전기방지제, 착색제, 난연제, 난연보조제, 적하방지제, 내후제, 자외선 흡수제, 자외선 차단제, 이들의 조합 등을 예시할 수 있다. 상기 첨가제의 함량은 당업자에 의하여 용이하게 결정될 수 있다.
본 발명의 폴리카보네이트 수지 조성물은 공지의 방법을 통해 제조될 수 있다. 예를 들면, 각각의 구성 성분과 필요에 따라, 첨가제를 헨셀믹서, V 블렌더, 텀블러 블렌더, 리본 블렌더 등으로 혼합하고, 이를 일축 압출기 또는 이축 압출기를 이용하여 150 내지 300℃ 온도에서 용융 압출하여 펠렛 형태로 제조할 수 있다. 이때, 무기 필러 이외의 성분은 메인 피더(main feeder)로, 무기 필러는 사이드 피더(side feeder)로 투입할 수 있다. 구체적으로, L/D=29, Φ=45 mm의 이축 압출기를 이용하여 230 내지 280℃의 온도에서, 300 내지 600 rpm의 스크류 회전 속도, 60 내지 600 kg/hr의 자가 공급 속도의 조건 하에서 압출하여 폴리카보네이트 수지 조성물(펠렛)을 제조할 수 있다. 제조된 펠렛은 80℃ 이상에서 1시간 이상 건조한 후, 성형품, 시편 등의 제조(사출 성형)에 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 ASTM D1003에 따라 측정한 2 mm 두께 시편의 투과도가 85% 이상, 예를 들면 86 내지 95%이고, ASTM D790에 따라 2.8 mm/min 조건에서 측정한 6.4 mm 두께 시편의 굴곡탄성률이 30,000 내지 45,000 kgf/cm2, 예를 들면 31,000 내지 44,000 kgf/cm2이며, ASTM D256에 따라 측정한 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도가 15 내지 30 kgf·cm/cm, 예를 들면 18 내지 30 kgf·cm/cm일 수 있다.
본 발명에 따른 성형품은 상기 폴리에스테르카보네이트 수지를 포함하는 수지 조성물로부터 형성된다. 예를 들면, 상기 수지 조성물을 이용하여, 사출 성형, 이중 사출 성형, 블로우 성형, 압출 성형, 열 성형 등의 공지된 성형 방법으로 성형품을 제조할 수 있다. 상기 성형품은 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 용이하게 형성될 수 있다.
상기 성형품은 폴리카보네이트 수지 조성물이 적용되는 다양한 분야에 적용될 수 있으며, 투명성, 내충격성, 굴곡탄성, 외관 특성 등이 우수하므로, 휴대용 전자기기의 외장재 등으로 특히 유용하다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다.
여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
실시예
하기 실시예 및 비교예에서 사용된 각 성분의 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
굴절률 1.583의 비스페놀 A계 폴리카보네이트 수지(중량평균분자량(Mw): 24,000 g/mol, 용융흐름지수(Melt-flow Index(300℃, 1.2kg): 20 g/10min)을 사용하였다.
(B) 무기 필러
(B1) 굴절률 1.575의 투명 유리섬유(제조사: 이데미츠, 제품명: G-1930T)를 사용하였다.
(B2) 굴절률 1.53의 유리섬유(제조사: 오웬스코닝, 제품명: 183F)를 사용하였다.
(C) 실록산 공중합체
굴절률 1.575의 폴리(디메틸실록산-co-디페닐실록산)(제조사: 모멘티브 제품명: TSF-433)을 사용하였다.
(D) 유리전이온도 조절제
헥사페녹시 시클로트리포스파젠(제조사: Fushimi, 제품명: Rabitle FP-110)을 사용하였다.
(E) 에스테르계 화합물
펜타에리트리톨의 장쇄 에스테르(제조사: Emery Oleochemicals, 제품명: LOXIOL® P861)를 사용하였다.
실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 5
하기 표 1의 조성 및 함량에 따라, 각 성분을 드라이 블랜딩(dry blending)한 후, L/D=29, Φ=45　mm인 이축 압출기를 사용하여, 230 내지 250℃에서 압출하여 펠렛 형태의 폴리카보네이트 수지 조성물을 제조하였다. 제조된 펠렛은 90℃에서 3시간 건조시킨 후 사출기(제조사: 동신유압, 장치명: DHC 120WD)에서 성형 온도 270, 금형 온도 70 조건으로 사출 성형하여 시편을 제조하였다. 제조된 시편에 대하여, 하기 물성 측정 방법으로 투과도, 굴곡탄성률 및 노치 아이조드 충격강도를 측정하고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
물성 평가 방법
(1) 투과도(단위: %): ASTM D1003에 의거하여, Nippon Denshoku사의 Haze Meter(YDP02-0D)를 사용하여 2 mm 두께의 시편에 대해 측정하였다.
(2) 굴곡탄성률(FM, 단위: kgf/cm2): ASTM D790에 규정된 평가방법에 따라, 2.8 mm/min 조건으로 6.4 mm 두께 시편에 대해 측정하였다.
(3) 노치 아이조드(Izod) 충격강도(단위: kgf·cm/cm): ASTM D256에 규정된 평가방법에 따라, 1/8" 두께 시편에 대하여 평가하였다.
실시예 비교예
1 2 3 4 1 2 3 4 5
(A) (중량%) 90 90 85 80 100 85 90 80 80
(B)
(중량%)		 (B1) 10 10 15 20 - - - 20 10
(B2) - - - - - 15 10 - -
(C) (중량부) 0.5 0.5 1 0.5 1 1 0.5 0.5 -
(D) (중량부) 2 2 2 3 - 2 1 - 3
(E) (중량부) - 1 0.5 1 0.5 0.5 1 1 1
투과도 89 88 87 86 93 70 74 86 87
굴곡탄성률 31000 31000 35000 42000 18000 40000 30000 39000 42000
노치 아이조드 충격강도 21 23 20 18 >60 19 22 17 10
* 중량부: 기초 수지((A)+(B)) 100 중량부에 대한 중량부
상기 결과로부터, 본 발명의 폴리카보네이트 수지 조성물(실시예 1 내지 4)은 굴곡탄성률, 충격강도, 투명성(투과도), 이들의 물성 발란스가 우수함을 알 수 있다.
반면, 무기 필러 및 유리전이온도 조절제를 사용하지 않을 경우(비교예 1), 굴곡탄성률이 크게 저하되고, 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 0.01을 초과하는 무기 필러를 사용할 경우(비교예 2 및 3), 투명성이 크게 저하되며, 유리전이온도 조절제 또는 실록산 공중합체를 사용하지 않을 경우(비교예 4 및 5), 충격강도가 저하되어 전체적인 물성 발란스가 저하됨을 알 수 있다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (14)

  1. 폴리카보네이트 수지;
    상기 폴리카보네이트 수지와 굴절률 차이가 0 내지 0.01인 무기 필러;
    하기 화학식 1로 표시되는 반복단위 및 하기 화학식 2로 표시되는 반복단위를 포함하는 실록산 공중합체; 및
    인을 함유하는 유리전이온도 조절제를 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물:
    [화학식 1]
    Figure pat00013

    상기 화학식 1에서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다;
    [화학식 2]
    Figure pat00014

    상기 화학식 2에서, R3 및 R4는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 10의 알킬기 또는 탄소수 6 내지 12의 아릴기이며, R3 및 R4 중 적어도 하나는 아릴기이다.
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 상기 폴리카보네이트 수지 60 내지 95 중량% 및 상기 무기 필러 5 내지 40 중량%를 포함하는 기초 수지 100 중량부에 대하여, 상기 실록산 공중합체 0.1 내지 5 중량부 및 상기 유리전이온도 조절제 1 내지 10 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지는 중량평균분자량(Mw)이 10,000 내지 200,000 g/mol인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 무기 필러는 유리섬유, 탄소섬유, 세라믹섬유, 탄산칼슘, 실리카, 알루미나, 수산화알루미늄, 활석, 점토, 운모, 황산바륨 및 휘스커 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 무기 필러는 섬유 형태인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 실록산 공중합체는 아릴기의 함량이 전체 치환기 100 몰% 중 30 내지 50 몰%인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서, 상기 실록산 공중합체는 폴리(디알킬실록산-co-아릴알킬실록산) 및 폴리(디알킬실록산-co-디아릴실록산) 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  8. 제1항에 있어서, 상기 실록산 공중합체의 점도는 25℃에서 1 내지 1,000 cst인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  9. 제1항에 있어서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 3으로 표시되는 환형 포스파젠인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물:
    [화학식 3]
    Figure pat00015

    상기 화학식 3에서, R5 내지 R10은 각각 독립적으로 수소 원자, 할로겐 원자, 치환 또는 비치환된 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 7의 알케닐기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 시클로알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 20의 헤테로시클로알킬기, 탄소수 1 내지 20의 알콕시기, 탄소수 6 내지 20의 아릴기, 탄소수 5 내지 20의 헤테로아릴기, 치환 또는 비치환된 탄소수 3 내지 20의 알콕시카보닐알킬기, 치환 또는 비치환된 탄소수 2 내지 10의 카보닐알킬기, 아미노기 또는 히드록시기이다.
  10. 제1항에 있어서, 상기 유리전이온도 조절제는 하기 화학식 3a로 표시되는 화합물, 하기 화학식 3b로 표시되는 화합물 및 하기 화학식 3c로 표시되는 화합물 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물:
    [화학식 3a]
    Figure pat00016

    [화학식 3b]
    Figure pat00017

    [화학식 3c]
    Figure pat00018

    상기 화학식 3c에서, R11, R12, R13, R14, R15 및 R16은 각각 독립적으로 수소 원자, 탄소수 1 내지 6의 알킬기, 페닐기 또는 벤질기일 수 있다.
  11. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 에스테르계 화합물을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  12. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 항균제, 열안정제, 산화방지제, 이형제, 광안정제, 계면활성제, 커플링제, 가소제, 상용화제, 활제, 정전기방지제, 착색제, 난연제, 난연보조제, 적하방지제, 내후제, 자외선 흡수제 및 자외선 차단제 중 1종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  13. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 ASTM D1003에 따라 측정한 2 mm 두께 시편의 투과도가 86 내지 95%이고, ASTM D790에 따라 2.8 mm/min 조건에서 측정한 6.4 mm 두께 시편의 굴곡탄성률이 30,000 내지 45,000 kgf/cm2이며, ASTM D256에 따라 측정한 1/8" 시편의 노치 아이조드 충격강도가 18 내지 30 kgf·cm/cm인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  14. 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물로부터 형성된 성형품.
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