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KR20130000218A - 자성체 물질을 함유한 전극 및 상기 전극을 갖는 유기발광소자 - Google Patents

자성체 물질을 함유한 전극 및 상기 전극을 갖는 유기발광소자 Download PDF

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KR20130000218A
KR20130000218A KR1020110060794A KR20110060794A KR20130000218A KR 20130000218 A KR20130000218 A KR 20130000218A KR 1020110060794 A KR1020110060794 A KR 1020110060794A KR 20110060794 A KR20110060794 A KR 20110060794A KR 20130000218 A KR20130000218 A KR 20130000218A
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KR
South Korea
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electrode
light emitting
layer
organic light
magnetic material
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KR1020110060794A
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이준구
김원종
정지영
최진백
이연화
이창호
오일수
송형준
윤진영
송영우
이종혁
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삼성디스플레이 주식회사
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Abstract

본 발명은 자성체 물질을 도입하여 전하의 흐름을 개선한 유기발광소자용 전극 및 상기 전극을 이용하는 유기발광소자에 대한 것으로서, 상기 유기발광소자용 전극은 전하주입 특성이 우수하여 유기발광소자의 발광효율을 높일 수 있다.

Description

자성체 물질을 함유한 전극 및 상기 전극을 갖는 유기발광소자{ELECTRODE INCLUDING MAGNETIC MATERIAL AND ORGANIC LIGHT EMITTING DEVICE USING THE ELECTRODE}
본 발명은 자성체 물질을 도입하여 전하의 흐름을 개선한 전극 및 상기 전극을 이용하는 유기발광소자에 대한 것이다.
최근 디스플레이 분야에서 각광받고 있는 전기발광소자, 특히 유기발광소자는 전자(electron)와 정공(hole)이 결합하여 발광 소멸할 때 발생하는 빛을 이용하는 소자이다.
상기 전기발광소자는 기본적으로, 정공을 주입하기 위한 전극, 전자를 주입하기 위한 전극 및 발광층을 포함하며, 상기 정공을 주입하기 위한 전극과 전자를 주입하기 위한 전극 사이에 발광층이 적층되어 있는 구조를 가진다. 상기 전기발광소자의 전극들 중 음극에서는 전자가 주입되고 양극에서는 정공이 주입되어, 이들 전하가 외부 전기장에 의해 서로 반대 방향으로 이동을 한 후 발광층에서 결합하여 발광 소멸하면서 빛을 낸다. 이러한 전기발광소자 중, 단분자 유기물이나 고분자(polymer)를 사용하여 발광층을 구성하는 것을 특히 유기발광소자라고 한다.
통상적으로, 정공 주입을 위한 전극인 양극으로는 금(Au) 또는 ITO(indium-tin-oxide)와 같은 일함수(work function)가 큰 전극 재료가 사용되고, 전자 주입을 위한 전극인 음극으로는 마그네슘(Mg) 또는 리튬(Li) 등과 같은 일 함수가 작은 전극 재료가 사용되고 있다.
또한, 상기 전기발광소자에서는 정공수송을 강화하기 위하여 양극과 발광층 사이에 정공 수송층을 도입하기도 하고, 전자수송을 강화하기 위하여 음극과 발광층 사이에 전자수송층을 도입하기도 한다. 유기발광소자에서는 상기 정공수송층, 발광층 및 전자 수송층으로서 주로 유기물 재료를 사용하고 있는데, 상기 정공 수송층에는 특히 p형 반도체의 성질을 갖는 재료가 사용되며, 상기 전자 수송층에는 n형 반도체의 성질을 갖는 재료가 사용되고 있다.
도 1은 유기발광소자의 개념을 설명하기 위한 개략도이다.
도 1을 참조하면, 유기발광소자는 기본적으로 기판(10)위에 제 1 전극(20)이 형성되어 있고, 상기 제 1 전극 위에 유기층(30)이 배치되어 있으며, 상기 유기층 위에는 제 2 전극(40)이 배치되어 있는 구조로서, 제 1 전극(20)과 제 2 전극(40) 사이에 유기층(30)이 배치되어 있는 구조를 갖는다. 정공과 전자가 결합하여 발광소멸하는 발광층은 상기 유기층(30)에 포함되어 있다. 상기 제 1 전극과 제 2 전극 중 하나는 정공을 주입하기 위한 양극이며 다른 하나는 전자를 주입하기 위한 음극이다.
도 2는 상기 유기발광소자의 유기층(30)이 다층의 적층구조를 갖는 것을 예시한 것이다. 상기 유기층(30)은 양극에서부터 차례로 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층 및 전자주입층이 된다. 제 1 전극이 양극이라면, 제 1 전극(20)에서부터 차례로, 정공주입층(31), 정공수송층(32), 발광층(33), 전자수송층(34) 및 전자주입층(35)이 될 것이다. 반면, 제 2 전극이 양극이라면, 제 2 전극(40)에서부터 차례로 정공주입층(35), 정공수송층(34), 발광층(33), 전자수송층(32) 및 전자주입층(31)이 될 것이다. 참고로, 상기 전자주입층은 유기물이 아닌 금속원소 또는 이들의 화합물로 구성되는 경우가 많아 유기층에 포함시키지 않고 별도의 층으로 구별하기도 한다.
이러한 유기발광소자의 효율은 발광효율로 판단되는 것이 일반적이다. 따라서 유기발광소자의 발광효율을 높이기 위해서 다양한 노력과 시도들이 제시되고 있다.
유기발광소자의 발광효율은 일반적으로 전자와 정공 주입의 용이성, 일중항 여기자(singlet exiton) 형성의 정도, 발광 위치, 삼중항 여기자(triplet exiton)의 사용 정도에 영향을 받는다. 따라서, 유기발광소자의 발광효율을 향상시키기 위해서 전극과 발광층 사이에 전자주입층이나 정공주입층을 삽입하여 전하의 주입을 용이하게 방법, 전극의 일함수를 발광층의 호모(homo)나 루모(lumo)에 맞추어 전하의 주입을 용이하게 하는 방법, 또는, 비발광 소멸을 하는 삼중항 여기자를 발광 소멸하는 일중항 여기자로 바꾸기 위해 무거운 원소를 포함하는 유기물을 발광층에 첨가하는 방법 등이 적용되었다. 그러나, 소자의 안정성 측면에서 상기 방법의 적용에는 한계가 있다.
한편, 유기발광소자의 발광면의 반대쪽에 있는 전극의 반사율을 높여 발광효율을 높이는 방법도 있다. 구체적으로, 유기발광소자에 있어서 발광면쪽의 전극은 투명전극으로 구성하고, 발광면과 맞은편에 위치한 전극은 반사전극으로 구성하여, 발광층에서 발생하되 발광면측의 반대쪽으로 복사되는 빛은 상기 반사전극에서 반사되어 발광면측으로 방출되도록 함으로써 발광효율을 높일 수 있다.
이러한 반사전극의 예로서, 금속층으로 된 전극을 반사전극으로 사용하는 방법이 있다. 그런데 상기 금속층을 그대로 전극으로 사용하게 되면 전하의 주입이 용이하지 않은 경우가 발생하는데, 특히 상기 금속층으로 된 반사전극을 양극으로 사용하는 경우 정공 주입 효율이 감소될 수 있다.
상기와 같이 금속층으로 된 전극을 양극으로 사용할 경우의 문제점을 개선하기 위하여, 금속층 위에 투명 전도성 산화물(TCO; transparent conductive oxide)층을 배치하는 구조가 연구되었다. 상기 도 3에서는 은으로 된 금속층(210) 위에 ITO와 같은 투명 전도성 산화물로 된 박막(220)을 형성한 구조를 갖는 전극(200)을 보여준다. 그런데 상기 도 3에서 보여주는 전극에서는, 반사율 증가와 전하 주입 효율이 서로 상충되는 면이 있으며, 보다 우수한 발광효율을 위해서는 전하주입 특성을 향상시킬 필요가 있다.
본 발명에서는 우수한 반사특성을 보이면서도 전하주입 특성도 역시 우수한 유기발광소자용 전극을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기와 같은 전극을 사용하는 유기발광소자를 제공하는 것이다.
본 발명은 특히, 유기발광소자의 발광층에 주입되는 전하의 스핀(spin) 방향을 제어하여 전하의 주입특성을 향상시킬 수 있는 유기발광소자용 전극 및 상기 전극을 포함하는 유기발광소자를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 자성체 물질을 포함하는 유기발광소자용 전극을 제공한다.
본 발명에 따른 유기발광소자용 전극은 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함한다. 여기서, 상기 전도성 투명층은 투명 전도성 산화물(TCO; transparent conductive oxide) 및 자성체 물질을 포함한다. 상기 투명 전도성 산화물은 간단히 "TCO"라고도 한다.
본 발명은 또한, 상기 전극을 포함하는 유기발광소자를 제공한다.
본 발명에 따른 상기 전극은 유기발광소자에 적용되어, 유기물로 된 발광층에 주입되는 전하의 스핀(spin) 방향을 제어하여 전하 주입특성을 향상시킬 수 있다. 유기발광소자에서 상기와 같이 전하의 스핀 방향을 제어할 경우, 발광층 내의 일중항 여기자의 발생 확률을 높여 유기발광소자의 발광 한계를 증가시킬 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층은 은(Ag)을 포함한다. 은(Ag)은 전도성뿐만 아니라 반사특성도 우수하여 반사전극에 적용될 수 있다. 상기 은(Ag)은 양극에도 적용될 수 있고 음극에도 적용될 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층의 두께는 500Å 내지 1500Å의 범위로 조정할 수 있다. 금속층의 두께가 두꺼울수록 도전특성이 우수하여 전하주입특성이 양호해지고 반사특성도 좋아진다. 그러나 소자의 박막화를 위하여 금속층의 두께는 얇은 것이 좋은 바, 전도 및 반사특성과 소자의 박막화를 고려하여 금속층의 두께는 상기와 같이 500Å 내지 1500Å의 범위로 조정하는 것이다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층의 두께는 50Å 내지 150Å의 범위로 조정한다.
상기 전도성 투명층은 금속층의 일함수를 보완하는 역할을 한다. 소자의 박막화와 일함수 보완 기능을 고려하여 상기 전도성 투명층의 두께를 50Å 내지 150Å의 범위로 조정하는 것이다.
상기 전도성 투명층에는 투명 전도성 산화물이 포함되어 있는데, 상기 투명 전도성 산화물의 예로는, ITO, AZO, IGO, GIZO, IZO 및 ZnOx 등이 있다. 이들은 일종 또는 이종 이상 혼합하여 사용될 수 있다. 상기 언급한 물질들 외에, 투명하면서 전도성이 있는 산화물이라면 상기 투명 전도성 산화물로 적용될 수 있다.
상기 전도성 투명층에 포함되는 자성체 물질로는, 예를 들어, Ni, Co, Fe, Mn, Bi, FeO-Fe2O3, NiO-Fe2O3, CuO-Fe2O3, MgO-Fe2O3, MnBi, MnSb, MnAs, MnO-Fe2O3, Y3Fe2O3, CrO2 및 EuO 등이 있다. 이들은 일종으로 사용될 수도 있고 이종 이상 혼합하여 사용될 수도 있다. 상기 언급한 종류 외에도 자성을 띠는 다른 물질도 적용될 수 있음은 물론이다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층의 일함수는 4.8eV 내지 6.5eV의 범위로 조정할 수 있다.
또한 본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층에 포함된 상기 자성체 물질의 함량은 상기 전도성 투명층 전체 중량 중 1중량% 내지 30중량%이다. 상기 자성체 물질은, 전도성 투명층의 일함수가 4.8eV 내지 6.5eV의 범위가 될 수 있도록 하는 정도의 양만큼 포함된다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층에서, 상기 투명 전도성 산화물은 매트릭스를 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 투명 전도성 산화물로 된 매트릭스에 도핑되어 있는 형태를 가질 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층은, 상기 투명 전도성 산화물과 상기 자성체 물질을 원료로 하는 스퍼터링법 또는 증착법에 의하여 형성될 수 있다.
본 발명의 다른 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층은, 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막의 표면에 상기 자성체 물질로 된 박막이 배치되어 있는 구조일 수 있다. 여기서, 본 발명의 일례에 따르면, 상기 자성체 물질로 된 박막의 두께는 5Å 내지 50Å의 범위로 할 수 있다. 또한 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막의 두께는 45Å 내지 100Å의 범위로 할 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 설명한 전극을 유기발광소자의 반사전극으로 적용할 수 있다. 또한 본 발명의 일례에 따르면, 상기 전극은 유기발광소자의 양극으로 유용하게 적용될 수 있다.
본 발명은 또한 유기발광소자용 전극의 제조 방법을 제공한다. 상기 제조방법은 기재에 금속층을 형성하는 단계 및 상기 금속층 상에 전도성 투명층을 형성하는 단계를 포함한다. 여기서 상기 전도성 투명층을 형성하는 단계에서는, 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 원료로 하는 스퍼터링 공정 또는 증착 공정을 포함한다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층을 형성하는 단계는, 투명 전도성 산화물로 된 박막을 형성하는 단계 및 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막상에 자성체 물질로 된 박막을 형성하는 단계를 포함한다.
본 발명의 다른 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층을 형성하는 단계에서는, 상기 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 이용하여 동시에 스퍼터링 또는 증착을 실시하여, 상기 투명 전도성 산화물에 의하여 매트릭스를 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 투명 전도성 산화물에 의하여 형성된 상기 매트릭스 내에 도핑되도록 할 수 있다.
본 발명은 또한 금속 및 자성체 물질을 포함하는 유기발광소자용 음극을 제공한다.
본 발명의 일례에 따른 유기발광소자용 음극에 있어서, 상기 금속으로는 Ag, MgAg, AgYg 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다. 또한 상기 자성체 물질로는 Ni, Co, Fe, Mn, Bi, FeO-Fe2O3, NiO-Fe2O3, CuO-Fe2O3, MgO-Fe2O3, MnBi, MnSb, MnAs, MnO-Fe2O3, Y3Fe2O3, CrO2 및 EuO로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일례에 따른 상기 유기발광소자용 음극에 있어서, 상기 금속은 매트릭스를 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 금속으로 된 매트릭스에 도핑되어 있는 구조인 것이 가능하다.
본 발명의 다른 일례에 따르면, 상기 유기발광소자용 음극에서 상기 금속은 금속층을 형성하고, 상기 자성체 물질은 박막형태로 상기 금속층 상에 배치되어 있는 구조인 것도 가능하다. 본 발명의 일례에 따르면, 상기 자성체 물질로 된 박막의 두께는 5Å 내지 50Å의 범위가 가능하고, 상기 금속층의 두께는 45Å 내지 250Å의 범위가 가능하다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 음극은 투명전극이다.
본 발명은, 상기 설명한 전극을 포함하는 유기발광소자를 제공한다.
본 발명의 일례에 따른 유기발광소자는, 기판; 상기 기판 상에 형성된 제 1 전극; 상기 제 1 전극 상에 형성된 유기층; 및 상기 유기층 상에 형성된 제 2 전극을 포함한다. 여기서, 상기 유기층은 발광층을 포함하는 적어도 하나 이상의 층으로 이루어져 있으며, 상기 제 1 전극 및 제 2 전극 중 어느 하나는, 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극이다. 또한, 여기서, 상기 전도성 투명층은 투명 전도성 산화물(TCO) 및 자성체 물질을 포함한다.
본 발명에 따른 유기발광소자에 있어서, 상기 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극은, 상기 유기발광소자용 전극 부분에서 설명한 바와 같다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극은 제 1 전극이다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극은 기판 위에 형성된 제 1 전극으로서 반사전극의 기능을 가질 수 있다. 본 발명의 일례에 따르면, 상기 제 1 전극은 양극이다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 제 1 전극 및 제 2 전극 중 다른 하나는 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극이다. 즉, 본 발명의 유기발광소자에 있어서, 제 1 전극은 양극으로서 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극이며, 제 2 전극은 상기 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극으로 구성할 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극은 투명전극이다.
본 발명에 따른 유기발광소자용 전극은 전하주입 특성이 우수하여, 이를 유기발광소자용 전극으로 사용할 경우 유기발광소자의 발광효율을 높일 수 있다. 또한 본 발명에 의한 유기발광소자용 전극을 반사전극으로 사용할 경우 우수한 반사특성을 얻을 수 있다. 본 발명에서는 상기와 같은 전극을 유기발광소자에 도입함으로써, 유기발광소자의 발광층에 주입되는 전하의 스핀(spin) 방향을 제어하여 전하의 주입특성을 향상시킴으로써 유기발광소자의 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 통상적인 유기발광소자의 구조를 일반화하여 표현한 개략도이다.
도 2는 도 1에 도시된 유기발광소자에서, 유기층의 구조를 보다 상세히 표현한 개략도이다.
도 3은 종래의 유기발광소자용 전극의 구조의 일례를 보여주는 개략도이다.
도 4는 본 발명의 일례에 따른 유기발광소자용 전극의 구조를 보여주는 개략도이다.
도 5는 본 발명의 다른 일례에 따른 유기발광소자용 전극의 구조를 보여주는 개략도이다.
도 6은 본 발명의 또 다른 일례에 따른 유기발광소자용 전극의 구조를 보여주는 개략도이다.
도 7은 본 발명의 또 다른 일례에 따른 유기발광소자용 전극의 구조를 보여주는 개략도이다.
도 8은 본 발명에 따른 실시예와 비교예에서 각각 제조한 유기발광소자에 있어서, 파장에 따른 양극의 반사율을 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 9는 본 발명에 따른 실시예와 비교예에서 각각 제조한 유기발광소자에 있어서, 전압에 따른 전류밀도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
이하, 구체적인 실시예와 비교예 및 도면을 참조하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명의 범위가 하기 설명하는 실시예나 도면들로 한정되는 것은 아니다.
한편, 도면에서 각 구성요소와 그 형상 등은, 이해를 돕기 위하여 간략하게 그려지거나 또는 과장되어 그려진 것이 있다. 도면상에서 동일한 부호로 표시된 요소는 동일한 요소를 의미한다.
또한, 어떤 층이 다른 층 또는 기판의 '상'에 있다라고 기재되는 경우에, 상기 어떤 층은 상기 다른 층 또는 기판에 직접 접촉하여 배치될 수도 있고, 또는, 그 사이에 제3의 층이 개재될 수도 있다.
도 4는 본 발명의 일례에 따른 자성체 물질을 포함하는 유기발광소자용 전극(200)을 개략적으로 도시한 것이다. 여기서, 상기 유기발광소자용 전극(200)은 금속층(210) 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층(230)을 포함한다. 상기 전도성 투명층은 투명 전도성 산화물(231) 및 자성체 물질(232)을 포함한다.
도 4에 개시된 유기발광소자용 전극(200)에서 상기 전도성 투명층(230)은, 상기 투명 전도성 산화물(231)로 된 매트릭스에 상기 자성체 물질(232)이 도핑되어 있는 형태이다.
도 5는 본 발명에 따른 유기발광소자용 전극의 다른 일례를 나타낸다. 도 5에서 상기 전도성 투명층(230)의 구조를 보면, 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막(220)의 표면에 자성체 물질로 된 박막(240)이 배치되어 있는 구조이다.
도 4와 5에서, 상기 전도성 투명층(230)은 상기 투명 전도성 산화물(231)과 상기 자성체 물질(232)을 원료로 하는 스퍼터링법 또는 증착법에 의하여 형성될 수 있다.
구체적으로, 본 발명에 따른 유기발광소자용 전극(200)은, 기재(미도시)에 금속층(210)을 형성한 후, 상기 금속층 상에 전도성 투명층(230)을 형성하여 제조될 수 있다. 여기서 기재는 유기발광소자의 기판일 수도 있고, 전극제조를 위하여 별도로 준비한 것일 수도 있다. 한편, 전도성 투명층을 형성하기 위하여 스퍼터링 공정 또는 증착 공정을 적용할 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층(230)을 형성하기 위하여 상기 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 동시에 스퍼터링을 하거나 증착을 할 수 있다. 구체적으로, 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 동시에 사용하여 공증착을 할 경우 투명 전도성 산화물과 자성체 물질이 혼합된 증착층을 형성하게 된다. 마찬가지로 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 동시에 사용하여 혼합 스퍼터링을 하게 되면 투명 전도성 산화물과 자성체 물질이 혼합된 스퍼터링층을 형성하게 된다. 이러한 공증착 또는 혼합 스퍼터링 결과, 상기 투명 전도성 산화물에 의하여 매트릭스가 형성되고, 상기 자성체 물질(232)은 상기 투명 전도성 산화물(231)에 의하여 형성된 매트릭스에 도핑된 구조가 형성된다. 이와 같이 형성된 전극은 도 4에 개시된 것과 같은 구조를 가진다.
본 발명의 다른 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층(230)을 형성하는 단계에서는, 먼저 투명 전도성 산화물(231)을 이용하여 상기 금속층(210)에 투명 전도성 산화물로 된 박막(220)를 형성하고, 이어 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막(220)의 표면에 자성체 물질로 된 박막(240)을 형성할 수 있다. 이와 같이 형성된 전극은 도 5에 개시된 것과 같은 구조를 가진다. 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막(220)과 상기 자성체 물질로 된 박막(240)을 형성할 때에는 스퍼터링 또는 증착을 적용할 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 자성체 물질로 된 박막(240)의 두께는 5Å 내지 50Å의 범위로 할 수 있으며, 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막(220)의 두께는 45Å 내지 100Å의 범위로 할 수 있다.
본 발명에 따른 유기발광소자용 전극은 자성체 물질을 포함함으로써, 유기물로 된 발광층에 주입되는 전하의 스핀(spin) 방향을 제어할 수 있게 되어, 전하 주입특성을 향상시킬 수 있다. 유기발광소자에서 상기와 같이 전하의 스핀 방향을 제어할 경우, 발광층 내의 일중항 여기자의 발생 확률을 높여 유기발광소자의 발광 한계를 증가시킬 수 있다.
이때, 상기 전극에 포함되는 자성체 물질은 일정한 자화 방향(또는 스핀 방향)을 가지는 것이 바람직하다. 전극에 포함된 자성체 물질이 일정한 방향으로 자화될 경우, 상기 자화 방향에 부합되는 스핀 방향을 가지는 전하만이 선택적으로 발광층으로 주입되도록 할 수 있다. 본 발명에서는, 상기와 같이 자성체 물질을 포함하는 전극을 이용함으로써, 발광층으로 주입되는 전하들의 스핀 방향을 제어할 수 있게 되어 유기발광소자의 발광효율을 증가시킬 수 있다.
구체적으로, 전극에 포함된 자성체 물질의 자화 방향, 즉, 스핀 방향이 업(up) 방향이면, 업(up)의 스핀 방향을 가지는 전하들은 상기 전극을 저항 없이 통과하는 반면 다운(down)의 스핀 방향을 가지는 전하들은 저항을 받아 통과에 장애를 겪게 된다. 이에 따라, 상기 전극을 통과하는 전하는 업(up)의 스핀 방향을 가지게 된다. 마찬가지로, 전극에 포함된 자성체 물질의 스핀 방향이 다운(down)일 때는, 상기 전극을 통과하는 전하들은 다운(down)의 스핀 방향을 가지게 된다. 이와 같이, 특정 스핀 방향을 가지는 전하들만이 발광층으로 선택적으로 주입될 경우 발광효율이 증가하게 된다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층(210)은 은(Ag)을 포함한다. 은(Ag)은 전도성이 우수할뿐만 아니라 반사특성도 우수하다. 따라서 은(Ag)을 포함하는 금속층을 갖는 전극은 반사전극으로 사용될 수 있다. 상기 은(Ag)을 포함하는 금속층을 갖는 전극은 양극에도 적용될 수 있고 음극에도 적용될 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층(210)의 두께는 500Å 내지 1500Å의 범위로 조정할 수 있다. 본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층(230)의 두께는 50Å 내지 150Å의 범위로 조정한다. 상기 전도성 투명층(230)은 금속층(210)의 일함수를 보완하는 역할을 한다.
상기 전도성 투명층(230)에 포함되는 상기 투명 전도성 산화물은 예를 들어, ITO, AZO, IGO, GIZO, IZO 및 ZnOx 등이 있다. 이들은 일종 또는 이종 이상 혼합하여 사용될 수 있다. 상기 전도성 투명층(230)에 포함되는 상기 자성체 물질로는, 예를 들어, Ni, Co, Fe, Mn, Bi, FeO-Fe2O3, NiO-Fe2O3, CuO-Fe2O3, MgO-Fe2O3, MnBi, MnSb, MnAs, MnO-Fe2O3, Y3Fe2O3, CrO2 및 EuO 등이 있다. 이들은 일종으로 사용될 수도 있고 이종 이상 혼합하여 사용될 수도 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층(230)의 일함수는 4.8eV 내지 6.5eV의 범위로 조정할 수 있다. 이 경우, 상기 전도성 투명층을 포함하는 전극은 양극이 된다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 전도성 투명층(230)에 포함된 상기 자성체 물질의 함량은 상기 전도성 투명층 전체 중량 중 1중량% 내지 30중량%이다. 상기 자성체 물질의 함량은, 전도성 투명층의 일함수가 4.8eV 내지 6.5eV의 범위가 될 수 있도록 하는 정도로 조정하면 된다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 설명한 전극은 반사특성이 우수하다. 따라서, 상기 전극을 유기발광소자의 반사전극으로 적용할 수 있다. 상기 전극은 특히 유기발광소자의 양극으로 유용하게 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 상기 유기발광소자용 전극의 제조 방법은 상기에서 설명한 바와 같다.
본 발명은 또한 금속 및 자성체 물질을 포함하는 유기발광소자용 음극(400)을 제공한다. 상기 유기발광소자용 음극에 있어서, 상기 금속으로는 Ag, MgAg, AgYg 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다. 또한 상기 자성체 물질로는 Ni, Co, Fe, Mn, Bi, FeO-Fe2O3, NiO-Fe2O3, CuO-Fe2O3, MgO-Fe2O3, MnBi, MnSb, MnAs, MnO-Fe2O3, Y3Fe2O3, CrO2 및 EuO로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 유기발광소자용 음극은, 상기 금속이 매트릭스를 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 금속으로 된 매트릭스에 도핑되어 있는 구조를 가질 수 있다.
한편, 상기 유기발광소자용 음극에 있어서, 상기 금속은 금속층(410)을 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 금속층의 표면에 박막(420) 형태로 배치되어 있는 구조를 가질 수 있다(도 6 및 도 7). 여기서 상기 자성체 물질로 된 박막(420)의 두께는 5Å 내지 50Å의 범위가 가능하며, 상기 금속층(410)의 두께는 45Å 내지 250Å의 범위가 가능하다. 상기 자성체 물질로 된 박막(420)은 상기 금속층(410)의 하면에 배치될 수도 있고(도 6 참조), 상면에 배치될 수도 있다(도 7 참조).
상기 금속층(410)의 두께는 45Å 내지 250Å의 범위일 경우 상기 유기발광소자용 음극은 투명전극이 될 수 있다.
본 발명은, 상기 전극을 포함하는 유기발광소자를 제공한다.
본 발명의 일례에 따른 유기발광소자는, 기판(10), 상기 기판 상에 형성된 제 1 전극(20), 상기 제 1 전극 상에 형성된 유기층(30) 및 상기 유기층 상에 형성된 제 2 전극(40)을 포함한다(도 1 참조).
여기서, 상기 유기층(30)은 발광층(33)를 포함하는 적어도 하나 이상의 층으로 이루어져 있다. 본 발명의 일례에 따르면, 상기 유기층(30)은 양극에서부터 차례로 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층 및 전자주입층을 포함한다. 도 2에서 볼 때, 제 1 전극이 양극이라면 제 1 전극에서부터 차례로, 정공주입층(31), 정공수송층(32), 발광층(33), 전자수송층(34) 및 전자주입층(35)이 될 것이다. 반면, 제 2 전극이 양극이라면 제 2 전극에서부터 차례로 정공주입층(35), 정공수송층(34), 발광층(33), 전자수송층(32) 및 전자주입층(31)이 될 것이다.
본 발명 따른 유기발광소자에서 상기 제 1 전극 및 제 2 전극 중 어느 하나는, 금속층(210) 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층(230)을 포함하는 전극(200)이다. 여기서, 상기 전도성 투명층(230)은 투명 전도성 산화물(231) 및 자성체 물질(232)을 포함하는데(도 4 및 도 5 참조), 이에 대해서는 상기에서 이미 설명한 바와 같다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극(200)은 제 1 전극(20)이 될 수 있다. 이 경우 상기 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극(200)은 기판 위에 형성된 제 1 전극(20)으로서 반사전극의 기능을 가질 수 있다. 이 때, 상기 제 1 전극(20)은 양극이다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 제 1 전극 및 제 2 전극 중 다른 하나는 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극(400)이다. 본 발명의 일례에 따르면, 상기 제 1 전극(20)은 양극이고, 상기 제 2 전극(40)은 상기 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극(400)으로 구성할 수 있다.
본 발명의 일례에 따르면, 상기 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극은 투명전극인 것이 가능하다.
본 발명의 실시예로서, 유리 기판(10)에, 은(Ag)을 이용하여 금속층(210)을 형성하고, 상기 금속층(210) 상에 투명성 전도층(230)을 형성하였다. 상기 투명성 전도층(230)은, 자성체 물질인 니켈(Ni)을 투명 전도성 산화물의 일종인 ITO에 도핑(도핑 중량비 Ni:ITO=5:95)하여 70Å로 성막함으로써 형성되었다. 상기 금속층(210)과 상기 투명성 전도층(230)으로 이루어진 전극을 양극으로 하였다.
상기 양극 위에 정공 주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층, 전자전달층을 차례로 성막한 후, 음극으로서 MgAg층을 형성하여 청색 OLED 소자를 제조하여 이를 실시예로 하였다.
비교를 위하여, 상기 실시예와 동일하게 제조하되, 양극으로서 은(Ag)으로 된 금속층(210)위에 자성체 물질을 포함하지 않는 순수한 ITO를 70Å로 성막(220)한 것을 사용하여 청색 OLED 소자를 제조하고 이를 비교예로 하였다.
상기 실시예와 비교예에서 제조한 청색 OLED 소자에 대하여 파장에 따른 양극에서의 반사율을 각각 측정하여 그 결과를 도 8에 도시하였고, 전압에 따른 전류밀도를 측정하여 도 9에 도시하였다. 도 8과 9에서 붉은색 실선이 실시예를 나타내는 것이며 검정색 실선이 비교예를 나타내는 것이다.
도 8에서, 450nm 파장에서 볼 때 실시예의 경우 반사율이 비교예에 비하여 5%정도 떨어짐을 알 수 있다. 그러나 도 9에서 보면 전류밀도가 향상되었음을 알 수 있다. 이는 양극에서 전하의 스핀 제어에 의하여 전하 흐름이 오히려 향상되었음을 보여주는 것이다. 실시예에 의한 청색 OLED소자의 경우, 비교예에 비하여 효율이 10% 정도 향상되었음을 확인할 수 있다.
10: 기판 20: 제 1 전극
30: 유기층 40: 제 2 전극
200: 유기발광소자용 전극 210: 금속층
220: 투명 전도성 산화물로 된 박막
230: 전도성 투명층 231: 투명 전도성 산화물
232: 자성체 물질 240: 자성체 물질로 된 박막
400: 유기발광소자용 음극 410: 금속층
420: 자성체 물질로 된 박막

Claims (33)

  1. 금속층; 및
    상기 금속층에 형성된 전도성 투명층;을 포함하며,
    상기 전도성 투명층은 투명 전도성 산화물 및 자성체 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 금속층은 은(Ag)을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 금속층의 두께는 500Å 내지 1500Å인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 전도성 투명층의 두께는 50Å 내지 150Å인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 전도성 투명층의 일함수는 4.8eV 내지 6.5eV인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 투명 전도성 산화물은 ITO, AZO, IGO, GIZO, IZO 및 ZnOx로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 자성체 물질은 Ni, Co, Fe, Mn, Bi, FeO-Fe2O3, NiO-Fe2O3, CuO-Fe2O3, MgO-Fe2O3, MnBi, MnSb, MnAs, MnO-Fe2O3, Y3Fe2O3, CrO2 및 EuO 로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상임을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  8. 제 1항에 있어서, 상기 전도성 투명층에 포함된 상기 자성체 물질의 함량은, 상기 전도성 투명층 전체 중량 중 1중량% 내지 30중량%인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  9. 제 1항에 있어서, 상기 전도성 투명층에서, 상기 투명 전도성 산화물은 매트릭스를 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 투명 전도성 산화로 된 매트릭스에 도핑되어 있는 형태인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  10. 제 9항에 있어서, 상기 전도성 투명층은, 상기 투명 전도성 산화물과 상기 자성체 물질을 원료로 하는 스퍼터링 또는 증착에 의하여 형성된 것임을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  11. 제 1항에 있어서, 상기 전도성 투명층은, 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막 상에 상기 자성체 물질로 된 박막이 배치되어 있는 구조인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  12. 제 11항에 있어서, 상기 자성체 물질로 된 박막의 두께는 5Å 내지 50Å인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  13. 제 11항에 있어서, 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막의 두께는 45Å 내지 100Å인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  14. 제 1항에 있어서, 상기 전극은 반사전극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  15. 제 1항에 있어서, 상기 전극은 양극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극.
  16. 기재에 금속층을 형성하는 단계; 및
    상기 금속층 상에 전도성 투명층을 형성하는 단계;를 포함하며,
    상기 전도성 투명층을 형성하는 단계는, 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 원료로 하는 스퍼터링 공정 또는 증착 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극의 제조 방법.
  17. 제 16항에 있어서, 상기 전도성 투명층을 형성하는 단계는,
    상기 투명 전도성 산화물을 이용하여 상기 금속층 상에 투명 전도성 산화물로 된 박막을 형성하는 단계; 및
    상기 상기 투명 전도성 산화물로 된 박막 상에 상기 자성체 물질로 된 박막을 형성하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극의 제조 방법.
  18. 제 16항에 있어서, 상기 전도성 투명층을 형성하는 단계는,
    상기 투명 전도성 산화물과 자성체 물질을 이용하여 동시에 스퍼터링 또는 증착을 실시하여, 상기 투명 전도성 산화물에 의하여 매트릭스가 형성되고, 상기 자성체 물질은 상기 투명 전도성 산화물에 의하여 형성된 매트릭스에 도핑된 구조가 되도록 하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 전극의 제조 방법.
  19. 금속 및 자성체 물질을 포함하는 유기발광소자용 음극.
  20. 제 19항에 있어서, 상기 금속은 Ag, MgAg, AgYg 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  21. 제 19항에 있어서, 상기 자성체 물질은 Ni, Co, Fe, Mn, Bi, FeO-Fe2O3, NiO-Fe2O3, CuO-Fe2O3, MgO-Fe2O3, MnBi, MnSb, MnAs, MnO-Fe2O3, Y3Fe2O3, CrO2 및 EuO로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상임을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  22. 제 19항에 있어서, 상기 금속은 매트릭스를 형성하고, 상기 자성체 물질은 상기 금속으로 된 매트릭스에 도핑되어 있는 구조인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  23. 제 19항에 있어서, 상기 금속은 금속층을 형성하고, 상기 자성체 물질은 박막 형태로 상기 금속층 상에 배치되어 있는 구조인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  24. 제 23항에 있어서, 상기 자성체 물질로 된 박막의 두께는 5Å 내지 50Å인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  25. 제 23항에 있어서, 상기 금속층의 두께는 45Å 내지 250Å인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  26. 제 19항에 있어서, 상기 음극은 투명전극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 음극.
  27. 기판;
    상기 기판 상에 형성된 제 1 전극;
    상기 제 1 전극 상에 형성된 유기층; 및
    상기 유기층 상에 형성된 제 2 전극을 포함하며,
    상기 유기층은 발광층를 포함하는 적어도 하나 이상의 층으로 이루어져 있으며,
    상기 제 1 전극 및 제 2 전극 중 어느 하나는, 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극이며,
    여기서, 상기 전도성 투명층은 투명 전도성 산화물 및 자성체 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  28. 제 27항에 있어서, 상기 금속층 및 상기 금속층에 형성된 전도성 투명층을 포함하는 전극은 제 1 전극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  29. 제 28항에 있어서, 상기 제 1 전극은 반사전극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  30. 제 28항에 있어서, 상기 제 1 전극은 양극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  31. 제 27항에 있어서, 제 1 전극 및 제 2 전극 중 다른 하나는 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  32. 제 31항에 있어서, 상기 금속 및 자성체 물질을 포함하는 음극은 투명전극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
  33. 제 31항에 있어서, 상기 금속 및 자성체 물질을 포함하는 전극은 제 2 전극인 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
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