JPH10177865A - リチウムイオン二次電池及びその製造方法 - Google Patents
リチウムイオン二次電池及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 剛直な外装缶を不要とすることによって薄型
とし、かつ充放電特性に優れた実用的なリチウムイオン
二次電池を得ることを目的とする。 【解決手段】 正極１と、負極２と、Ｌｉイオンを含む
非水電解質を含むセパレータ３とを具備するリチウムイ
オン二次電池において、正極１とセパレータ３および負
極２とセパレータ３を接合する接着性樹脂層８を、電解
液相９と、電解液を含有する高分子ゲル相１０と、高分
子固相１１との混合相からなるものとすることによっ
て、イオン伝導性と接着強度の両方を同時に確保するよ
うにした。
とし、かつ充放電特性に優れた実用的なリチウムイオン
二次電池を得ることを目的とする。 【解決手段】 正極１と、負極２と、Ｌｉイオンを含む
非水電解質を含むセパレータ３とを具備するリチウムイ
オン二次電池において、正極１とセパレータ３および負
極２とセパレータ３を接合する接着性樹脂層８を、電解
液相９と、電解液を含有する高分子ゲル相１０と、高分
子固相１１との混合相からなるものとすることによっ
て、イオン伝導性と接着強度の両方を同時に確保するよ
うにした。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、電解質を保持する
セパレータを挟んで正極および負極が対向しているリチ
ウムイオン二次電池に関するものであり、特に薄型で充
放電特性に優れたリチウムイオン二次電池に関するもの
である。
セパレータを挟んで正極および負極が対向しているリチ
ウムイオン二次電池に関するものであり、特に薄型で充
放電特性に優れたリチウムイオン二次電池に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】携帯用電子機器の小型・軽量化への要望
は非常に大きなものがある。その実現のためには、高電
圧化、高エネルギー密度化、耐高負荷化などの電池の性
能向上とともに、任意形状化、安全性の確保などが要求
され、種々の電池の開発、改良が現在進められている。
リチウムイオン二次電池は、現有する電池の中で最も高
電圧、高エネルギー密度、耐高負荷率が実現できる二次
電池であり、上記要求に対して最も期待されるものであ
る。
は非常に大きなものがある。その実現のためには、高電
圧化、高エネルギー密度化、耐高負荷化などの電池の性
能向上とともに、任意形状化、安全性の確保などが要求
され、種々の電池の開発、改良が現在進められている。
リチウムイオン二次電池は、現有する電池の中で最も高
電圧、高エネルギー密度、耐高負荷率が実現できる二次
電池であり、上記要求に対して最も期待されるものであ
る。
【０００３】リチウムイオン二次電池は、その主要な構
成要素として、正極および負極と、この正極と負極に挟
まれるイオン伝導層とを有する。現在実用化されている
リチウムイオン二次電池において、正極にはリチウム−
コバルト複合酸化物などの活物質粉末を電子電導体粉末
とともにバインダー樹脂と混合し、この混合物をアルミ
ニウム集電体に塗布して板状としたものが用いられ、負
極には炭素系の活物質粉末をバインダー樹脂と混合し、
この混合物を銅集電体に塗布して板状としたものが用い
られている。また、イオン伝導層には、ポリエチレンや
ポリプロピレンなどの多孔質フィルムにリチウムイオン
を含む非水系の溶媒を満たしたものが使用されている。
成要素として、正極および負極と、この正極と負極に挟
まれるイオン伝導層とを有する。現在実用化されている
リチウムイオン二次電池において、正極にはリチウム−
コバルト複合酸化物などの活物質粉末を電子電導体粉末
とともにバインダー樹脂と混合し、この混合物をアルミ
ニウム集電体に塗布して板状としたものが用いられ、負
極には炭素系の活物質粉末をバインダー樹脂と混合し、
この混合物を銅集電体に塗布して板状としたものが用い
られている。また、イオン伝導層には、ポリエチレンや
ポリプロピレンなどの多孔質フィルムにリチウムイオン
を含む非水系の溶媒を満たしたものが使用されている。
【０００４】現在実用化されているリチウムイオン二次
電池は、ステンレス製などの強固な外装缶を用い、加圧
することによって、正極−イオン伝導層−負極の間の電
気的接合を維持する方法が行われている。しかし、上記
外装缶は、リチウムイオン二次電池の重量を大きくし小
型・軽量化を困難にするとともに、外装缶の剛直性のた
め任意形状化をも困難にしている。
電池は、ステンレス製などの強固な外装缶を用い、加圧
することによって、正極−イオン伝導層−負極の間の電
気的接合を維持する方法が行われている。しかし、上記
外装缶は、リチウムイオン二次電池の重量を大きくし小
型・軽量化を困難にするとともに、外装缶の剛直性のた
め任意形状化をも困難にしている。
【０００５】リチウムイオン二次電池の小型・軽量化お
よび任意形状化のためには、正極とイオン伝導層、およ
び負極とイオン伝導層を接合し、外部から加圧せずにそ
の状態を維持することが必要になる。これに関する方法
として、イオン伝導層にリチウムイオン伝導性のポリマ
ーを用い、リチウム化合物を含む接着層で、上記イオン
伝導層に正極および負極を接合するものが米国特許５，
４３７，６９２に開示されている。また、可塑性のイオ
ン伝導層を形成し、この可塑性のイオン伝導層で正極お
よび負極を接合するものがＷＯ９５／１５，５８９に開
示されている。
よび任意形状化のためには、正極とイオン伝導層、およ
び負極とイオン伝導層を接合し、外部から加圧せずにそ
の状態を維持することが必要になる。これに関する方法
として、イオン伝導層にリチウムイオン伝導性のポリマ
ーを用い、リチウム化合物を含む接着層で、上記イオン
伝導層に正極および負極を接合するものが米国特許５，
４３７，６９２に開示されている。また、可塑性のイオ
ン伝導層を形成し、この可塑性のイオン伝導層で正極お
よび負極を接合するものがＷＯ９５／１５，５８９に開
示されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記米国特許
５，４３７，６９２に開示され方法では十分な接合強度
が得られず、電池として十分に薄くできず、また、イオ
ン伝導層と正極および負極との間のイオン伝導抵抗も高
く、充放電特性等の電池特性が、実用上問題であった。
また、上記ＷＯ９５／１５，５８９では、可塑性のイオ
ン伝導層を接合するので十分な接合強度が得られず、電
池として十分に薄くできないという問題があった。
５，４３７，６９２に開示され方法では十分な接合強度
が得られず、電池として十分に薄くできず、また、イオ
ン伝導層と正極および負極との間のイオン伝導抵抗も高
く、充放電特性等の電池特性が、実用上問題であった。
また、上記ＷＯ９５／１５，５８９では、可塑性のイオ
ン伝導層を接合するので十分な接合強度が得られず、電
池として十分に薄くできないという問題があった。
【０００７】本発明は上記のような問題点を解消するた
めになされたもので、正極および負極とイオン伝導層
（以下、セパレータという）を接着性樹脂により密着さ
せ、十分な電極とセパレータ間の接合強度を確保すると
同時に、正極および負極とイオン伝導層（以下、セパレ
ータという）電極間のイオン伝導抵抗を従来の外装缶を
用いた電池並に確保することができる電池の構造であ
る。
めになされたもので、正極および負極とイオン伝導層
（以下、セパレータという）を接着性樹脂により密着さ
せ、十分な電極とセパレータ間の接合強度を確保すると
同時に、正極および負極とイオン伝導層（以下、セパレ
ータという）電極間のイオン伝導抵抗を従来の外装缶を
用いた電池並に確保することができる電池の構造であ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
正極と、負極と、電解液を保持した対向面を有するセパ
レータと、電解液相、電解液を含有する高分子ゲル相お
よび高分子固相の混相からなり、上記正極および負極を
上記セパレータの対向面に接合する接着性樹脂層とを備
えたリチウムイオン二次電池である。
正極と、負極と、電解液を保持した対向面を有するセパ
レータと、電解液相、電解液を含有する高分子ゲル相お
よび高分子固相の混相からなり、上記正極および負極を
上記セパレータの対向面に接合する接着性樹脂層とを備
えたリチウムイオン二次電池である。
【０００９】請求項２に係る発明は、請求項１記載のリ
チウムイオン二次電池において、高分子ゲル相および高
分子固相が同種または異種の高分子材料を含み、上記高
分子ゲル相が含む高分子材料の平均分子量と上記高分子
固相が含む高分子材料の平均分子量が異なるものであ
る。
チウムイオン二次電池において、高分子ゲル相および高
分子固相が同種または異種の高分子材料を含み、上記高
分子ゲル相が含む高分子材料の平均分子量と上記高分子
固相が含む高分子材料の平均分子量が異なるものであ
る。
【００１０】請求項３に係る発明は、請求項１記載のリ
チウムイオン二次電池において、高分子ゲル相および高
分子固相がポリフッ化ビニリデンを含み、上記高分子ゲ
ル相が含むポリフッ化ビニリデンの平均分子量と上記高
分子固相が含むポリフッ化ビニリデンの平均分子量が異
なるものである。
チウムイオン二次電池において、高分子ゲル相および高
分子固相がポリフッ化ビニリデンを含み、上記高分子ゲ
ル相が含むポリフッ化ビニリデンの平均分子量と上記高
分子固相が含むポリフッ化ビニリデンの平均分子量が異
なるものである。
【００１１】請求項４に係る発明は、正極及び負極それ
ぞれを、セパレータの対向面に平均分子量が異なる複数
の高分子材料を溶媒に溶解してなる接着剤を用いて接合
して上記各対向面間に接着性樹脂層を形成した後、この
接着性樹脂層に電解液を含浸させて、上記接着性樹脂層
を電解液を含有する高分子ゲル相、高分子固相および電
解液層の混相とするリチウムイオン二次電池の製造方法
である。
ぞれを、セパレータの対向面に平均分子量が異なる複数
の高分子材料を溶媒に溶解してなる接着剤を用いて接合
して上記各対向面間に接着性樹脂層を形成した後、この
接着性樹脂層に電解液を含浸させて、上記接着性樹脂層
を電解液を含有する高分子ゲル相、高分子固相および電
解液層の混相とするリチウムイオン二次電池の製造方法
である。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下に、図に従って本発明の実施
の形態を説明する。図１（ａ）および（ｂ）は、本発明
のリチウムイオン二次電池の一実施の形態を示す主要部
断面摸式図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の接着性
樹脂層の部分拡大図である。図１（ａ）において、１は
正極で、アルミニウム箔などの金属からなる正極集電体
２の上に正極活物質層３を成形してなる。４は負極で、
銅などの金属からなる負極集電体５の上に負極活物質６
を成形してなる。７はリチウムイオンを含有する電解液
を保持したセパレータ、８はセパレータ７と正極１、お
よびセパレータ７と負極を接合する接着性樹脂層であ
り、図１（ｂ）に示したように、接着性樹脂層８は、高
分子固相１１と、電解液を含有する高分子ゲル相１０
と、高分子固相１１または高分子ゲル相１０で形成され
た微細孔に保持された電解液相９との混相からなる。
の形態を説明する。図１（ａ）および（ｂ）は、本発明
のリチウムイオン二次電池の一実施の形態を示す主要部
断面摸式図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の接着性
樹脂層の部分拡大図である。図１（ａ）において、１は
正極で、アルミニウム箔などの金属からなる正極集電体
２の上に正極活物質層３を成形してなる。４は負極で、
銅などの金属からなる負極集電体５の上に負極活物質６
を成形してなる。７はリチウムイオンを含有する電解液
を保持したセパレータ、８はセパレータ７と正極１、お
よびセパレータ７と負極を接合する接着性樹脂層であ
り、図１（ｂ）に示したように、接着性樹脂層８は、高
分子固相１１と、電解液を含有する高分子ゲル相１０
と、高分子固相１１または高分子ゲル相１０で形成され
た微細孔に保持された電解液相９との混相からなる。
【００１３】接着性樹脂相８の高分子固相１１により、
セパレータ７の対向面の一方と正極１、およびセパレー
タ７の他方の面と負極４が強固に接合（接着）され、電
解液相９により高イオン伝導度が得られ、高分子ゲル相
１０により高分子固相１１と電解液相９との相溶化によ
る接合（接着）強度の低下を抑制するとともに、高イオ
ン伝導度を保持し、セパレータ７と正極１および負極４
間のイオン伝導度を極めて高いものとする。
セパレータ７の対向面の一方と正極１、およびセパレー
タ７の他方の面と負極４が強固に接合（接着）され、電
解液相９により高イオン伝導度が得られ、高分子ゲル相
１０により高分子固相１１と電解液相９との相溶化によ
る接合（接着）強度の低下を抑制するとともに、高イオ
ン伝導度を保持し、セパレータ７と正極１および負極４
間のイオン伝導度を極めて高いものとする。
【００１４】高分子固相１１および高分子ゲル相１０を
接着性樹脂層８に形成するために、平均分子量が異なる
高分子材料を溶媒に溶解した接着剤を用いる。
接着性樹脂層８に形成するために、平均分子量が異なる
高分子材料を溶媒に溶解した接着剤を用いる。
【００１５】すなわち、接着剤として、電解液によって
膨潤する高分子材料（低分子量高分子）と膨潤しない高
分子材料（高分子量高分子）を適切な溶媒に均一溶解し
たものを用い、この接着剤で正極１と負極４をセパレー
タ７に接合し接着剤を充分乾燥させた後、所定の温度で
この接着剤に電解液を含浸させると、高分子量高分子を
含む高分子固相１１と低分子量高分子を含むゲル相１０
と電解液相９の混相とからなる接着性樹脂相８が形成さ
れる。
膨潤する高分子材料（低分子量高分子）と膨潤しない高
分子材料（高分子量高分子）を適切な溶媒に均一溶解し
たものを用い、この接着剤で正極１と負極４をセパレー
タ７に接合し接着剤を充分乾燥させた後、所定の温度で
この接着剤に電解液を含浸させると、高分子量高分子を
含む高分子固相１１と低分子量高分子を含むゲル相１０
と電解液相９の混相とからなる接着性樹脂相８が形成さ
れる。
【００１６】上記平均分子量が異なる高分子材料は、同
一種類でも異種の高分子材料でもよい。異種の高分子材
料の場合はこの組み合わせによって、平均分子量が同じ
であっても、ゲル相と固相を形成することができるが、
この場合も平均分子量が異なっている方が好ましい。そ
の理由は、異種の高分子材料であっても分子量が類似し
ていると、溶液系におけるいわゆる「トポロジカルなか
らみあい（エンタングルメント）」の生成により、ゲル
状態が経時変化し、電池特性も変化する恐れがあるから
である。
一種類でも異種の高分子材料でもよい。異種の高分子材
料の場合はこの組み合わせによって、平均分子量が同じ
であっても、ゲル相と固相を形成することができるが、
この場合も平均分子量が異なっている方が好ましい。そ
の理由は、異種の高分子材料であっても分子量が類似し
ていると、溶液系におけるいわゆる「トポロジカルなか
らみあい（エンタングルメント）」の生成により、ゲル
状態が経時変化し、電池特性も変化する恐れがあるから
である。
【００１７】接着性樹脂相８を形成するために用いる高
分子材料としては、少なくとも電解液に溶解せず、リチ
ウムイオン二次電池内で反応しないものでなければなら
ない。しかも、電解液の存在下でゲル相および固相とな
ることが必要で、この条件を満足するものであれば使用
できる。また、同一高分子材料であっても、電解液の溶
媒の種類あるいはリチウムイオン二次電池を製作すると
きの温度履歴にも依存してゲル相あるいは固相の両形態
を取り得るが、例えば、ゲル相となり得る高分子材料と
して、ポリ（メチルメタクリレート）などのアクリル酸
エステル系高分子、ポリ（アクリロニトリル）、低分子
ポリフッ化ビニリデン、およびこれらと他の高分子化合
物との共重合体などを用いることができる。また、固相
となり得る高分子材料として、高分子量ポリフッ化ビニ
リデン、ポリ（テトラフルオロエチレン）あるいはこれ
らと他の高分子化合物との共重合体が使用できる。
分子材料としては、少なくとも電解液に溶解せず、リチ
ウムイオン二次電池内で反応しないものでなければなら
ない。しかも、電解液の存在下でゲル相および固相とな
ることが必要で、この条件を満足するものであれば使用
できる。また、同一高分子材料であっても、電解液の溶
媒の種類あるいはリチウムイオン二次電池を製作すると
きの温度履歴にも依存してゲル相あるいは固相の両形態
を取り得るが、例えば、ゲル相となり得る高分子材料と
して、ポリ（メチルメタクリレート）などのアクリル酸
エステル系高分子、ポリ（アクリロニトリル）、低分子
ポリフッ化ビニリデン、およびこれらと他の高分子化合
物との共重合体などを用いることができる。また、固相
となり得る高分子材料として、高分子量ポリフッ化ビニ
リデン、ポリ（テトラフルオロエチレン）あるいはこれ
らと他の高分子化合物との共重合体が使用できる。
【００１８】正極活物質層３に用いる正極活物質とし
て、例えば、リチウムと、コバルト、マンガン、ニッケ
ルなどの遷移金属との複合酸化物、リチウムを含むカル
コゲン化合物、あるいはこれらの複合化合物、さらに、
上記複合酸化物、カルコゲン化合物および複合酸化物に
各種添加元素を有するものなどが使用可能である。ま
た、負極活物質層６に用いられる負極活物質として、炭
素質材料など、リチウムイオンの出入りが可能な材料で
あれば使用できる。
て、例えば、リチウムと、コバルト、マンガン、ニッケ
ルなどの遷移金属との複合酸化物、リチウムを含むカル
コゲン化合物、あるいはこれらの複合化合物、さらに、
上記複合酸化物、カルコゲン化合物および複合酸化物に
各種添加元素を有するものなどが使用可能である。ま
た、負極活物質層６に用いられる負極活物質として、炭
素質材料など、リチウムイオンの出入りが可能な材料で
あれば使用できる。
【００１９】正極集電体２および負極集電体５として
は、リチウムイオン二次電池内で安定名金属であれば使
用可能であり、正極集電体２としてアルミニウム、負極
集電体５として銅が好ましく用いられる。集電体２、５
の形状は、箔、網状、エクスパンドメタル等いずれのも
のでも使用可能であるが、網状、エクスパンドメタル等
のように表面積が大きいものが、活物質層３、６との接
合強度を得るためおよび接合後の電解液の含浸を容易に
するために好ましい。
は、リチウムイオン二次電池内で安定名金属であれば使
用可能であり、正極集電体２としてアルミニウム、負極
集電体５として銅が好ましく用いられる。集電体２、５
の形状は、箔、網状、エクスパンドメタル等いずれのも
のでも使用可能であるが、網状、エクスパンドメタル等
のように表面積が大きいものが、活物質層３、６との接
合強度を得るためおよび接合後の電解液の含浸を容易に
するために好ましい。
【００２０】セパレータ７に用いる材料は、絶縁性の多
孔膜、網、不織布等で電解液を含浸しかつ十分な強度が
得られるものであれば使用でき、ポリプロピレン、ポリ
エチレン等からなる多孔質膜の使用が接着性、安全性確
保の観点から好ましい。フッ素樹脂系を用いる場合は、
表面をプラズマ処理して接着性を確保することが必要な
場合がある。
孔膜、網、不織布等で電解液を含浸しかつ十分な強度が
得られるものであれば使用でき、ポリプロピレン、ポリ
エチレン等からなる多孔質膜の使用が接着性、安全性確
保の観点から好ましい。フッ素樹脂系を用いる場合は、
表面をプラズマ処理して接着性を確保することが必要な
場合がある。
【００２１】電解液には、ジメトキシエタン、ジエトキ
シエタン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル等のエ
ーテル系溶剤、エチレンカーボネート、プロピレンカー
ボネート等のエステル系溶剤の単独または混合物に、Ｌ
ｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、
ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3等の電
解質を溶解したものが使用できる。
シエタン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル等のエ
ーテル系溶剤、エチレンカーボネート、プロピレンカー
ボネート等のエステル系溶剤の単独または混合物に、Ｌ
ｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、
ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3等の電
解質を溶解したものが使用できる。
【００２２】
【実施例】以下に、図１に示した本発明のリチウムイオ
ン二次電池の実施例について詳細に説明する。 実施例１． （正極の作製）ＬｉＣｏＯ2を８７重量部、黒鉛粉を８
重量部、ポリフッ化ビニリデン５重量部をＮ−メチルピ
ロリドン（以下、ＮＭＰと称する）に分散することによ
り調整した正極活物質ペーストを、ドクターブレード法
にて厚さ３００μｍに塗布して正極活物質薄膜を形成し
た。その上部に正極集電体２となる厚さ３０μｍのアル
ミニウム網を載せ、さらにその上部に再度ドクターブレ
ード法で厚さ３００μｍに調整した正極活物質ペースト
を塗布した。これを６０℃の乾燥機中に６０分間放置し
て半乾き状態にして、正極集電体２と正極活物質との集
積体を形成した。この積層体を４００μｍに圧延するこ
とにより、正極活物質層３を形成した正極１を作製し
た。この正極１を電解液に浸漬させた後に正極活物質層
と正極集電体との剥離強度を測定したところ、２０〜２
５ｇｆ／ｃｍの値を示した。
ン二次電池の実施例について詳細に説明する。 実施例１． （正極の作製）ＬｉＣｏＯ2を８７重量部、黒鉛粉を８
重量部、ポリフッ化ビニリデン５重量部をＮ−メチルピ
ロリドン（以下、ＮＭＰと称する）に分散することによ
り調整した正極活物質ペーストを、ドクターブレード法
にて厚さ３００μｍに塗布して正極活物質薄膜を形成し
た。その上部に正極集電体２となる厚さ３０μｍのアル
ミニウム網を載せ、さらにその上部に再度ドクターブレ
ード法で厚さ３００μｍに調整した正極活物質ペースト
を塗布した。これを６０℃の乾燥機中に６０分間放置し
て半乾き状態にして、正極集電体２と正極活物質との集
積体を形成した。この積層体を４００μｍに圧延するこ
とにより、正極活物質層３を形成した正極１を作製し
た。この正極１を電解液に浸漬させた後に正極活物質層
と正極集電体との剥離強度を測定したところ、２０〜２
５ｇｆ／ｃｍの値を示した。
【００２３】（負極の作製）メソフェーズマイクロビー
ズカーボン（大阪ガス製）９５重量部、ポリフッ化ビニ
リデン５重量部をＮＭＰに分散して作製した負極活物質
ペーストを、ドクターブレード法にて厚さ３００μｍに
塗布して負極活物質薄膜を形成した。その上部に負極集
電体となる厚さ２０μｍの銅網を載せ、さらにその上部
に再度ドクターブレード法で厚さ３００μｍに調整した
負極活物質ペーストを塗布した。これを６０℃の乾燥機
中に６０分間放置して半乾き状態にし、負極集電体５と
負極活物質との集積体を形成した。この積層体を４００
μｍに圧延することにより、負極括物質層６を形成した
負極４を作製した。この負極４を電解液に浸漬させた
後、負極活物質層６と負極集電体５との剥離強度を測定
したところ、５〜１０ｇｆ／ｃｍの値を示した。
ズカーボン（大阪ガス製）９５重量部、ポリフッ化ビニ
リデン５重量部をＮＭＰに分散して作製した負極活物質
ペーストを、ドクターブレード法にて厚さ３００μｍに
塗布して負極活物質薄膜を形成した。その上部に負極集
電体となる厚さ２０μｍの銅網を載せ、さらにその上部
に再度ドクターブレード法で厚さ３００μｍに調整した
負極活物質ペーストを塗布した。これを６０℃の乾燥機
中に６０分間放置して半乾き状態にし、負極集電体５と
負極活物質との集積体を形成した。この積層体を４００
μｍに圧延することにより、負極括物質層６を形成した
負極４を作製した。この負極４を電解液に浸漬させた
後、負極活物質層６と負極集電体５との剥離強度を測定
したところ、５〜１０ｇｆ／ｃｍの値を示した。
【００２４】（接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が３
５０，０００のポリ（メチルメタクリレート）（Ａｌｄ
ｒｉｃｈ社製）３．０重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５
３４，０００のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ
社製）２．０重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混
合し、均一溶液になるように十分に攪拌し粘性のある接
着剤を作製した。
５０，０００のポリ（メチルメタクリレート）（Ａｌｄ
ｒｉｃｈ社製）３．０重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５
３４，０００のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ
社製）２．０重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混
合し、均一溶液になるように十分に攪拌し粘性のある接
着剤を作製した。
【００２５】（電池の作製）セパレータ７として用いる
多孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セル
ガード＃２４００）の両面に上記接着剤を塗布した。そ
の後、接着剤が乾燥する前に正極および負極をセパレー
タを挟んで対向するようにそれぞれ密着させ、貼り合わ
せることにより、正極１、セパレータ７および負極４を
接合した電池積層体を作製した。貼りあわせた電池積層
体を６０℃の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発させ
た。ＮＭＰが接着剤から蒸発することにより連続孔を有
する多孔質の膜となる。続いてこの電池積層体にエチレ
ンカーボネート（関東化学社製）と１，２−ジメトキシ
エタン（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ６（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3
の濃度で溶解させた電解液を室温で注入した。
多孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セル
ガード＃２４００）の両面に上記接着剤を塗布した。そ
の後、接着剤が乾燥する前に正極および負極をセパレー
タを挟んで対向するようにそれぞれ密着させ、貼り合わ
せることにより、正極１、セパレータ７および負極４を
接合した電池積層体を作製した。貼りあわせた電池積層
体を６０℃の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発させ
た。ＮＭＰが接着剤から蒸発することにより連続孔を有
する多孔質の膜となる。続いてこの電池積層体にエチレ
ンカーボネート（関東化学社製）と１，２−ジメトキシ
エタン（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ６（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3
の濃度で溶解させた電解液を室温で注入した。
【００２６】次に、正極活物質層３とセパレータ７、負
極活物質層６とセパレータ７の剥離強度を測定（ＪＩＳ
Ｋ６８５４による測定方法による）したところ、その
強度はそれぞれ２５〜３０ｇｆ／ｃｍ、１５〜２０ｇｆ
／ｃｍであった。この電解液注入後の電池積層体をアル
ミラミネートフィルムでパックし、熱融着して封口処理
を行うことにより、リチウムイオン二次電池が完成し
た。
極活物質層６とセパレータ７の剥離強度を測定（ＪＩＳ
Ｋ６８５４による測定方法による）したところ、その
強度はそれぞれ２５〜３０ｇｆ／ｃｍ、１５〜２０ｇｆ
／ｃｍであった。この電解液注入後の電池積層体をアル
ミラミネートフィルムでパックし、熱融着して封口処理
を行うことにより、リチウムイオン二次電池が完成し
た。
【００２７】実施例２．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が８６，２００の
ポリ（アクリロニトリル）（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．
０重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリ
フッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．０重量
部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液に
なるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が８６，２００の
ポリ（アクリロニトリル）（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．
０重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリ
フッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．０重量
部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液に
なるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００２８】実施例３．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５重量部、
ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５重量部、
ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００２９】実施例４．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５重量部、
ＮＭＰ９３重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５重量部、
ＮＭＰ９３重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００３０】実施例５．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０重量部、
ＮＭＰ９０重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０重量部、
ＮＭＰ９０重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００３１】実施例６．上記実施例１の接着剤の調整お
よび電池の作成における電解液を次に示すように変更し
て、リチウムイオン二次電池を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５重量部、
ＮＭＰ９０重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
よび電池の作成における電解液を次に示すように変更し
て、リチウムイオン二次電池を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５重量部、
ＮＭＰ９０重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００３２】（電池の作製）セパレータとして用いる多
孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガ
ード＃２４００）の両面に上記接着剤を塗布した。その
後、接着剤が乾燥する前に正極および負極をセパレータ
を挟んで対向するようそれぞれ密着させ、貼り合わせる
ことにより電池積層体を作製した。貼りあわせた電池積
層体を６０℃の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発さ
せた。ＮＭＰが接着剤から蒸発することにより連続孔を
有する多孔質の膜となる。続いてこの電池積層体にエチ
レンカーボネート（関東化学社製）とジエチルカーボネ
ート（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ６（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3
の濃度で溶解させた電解液を室温で注入した。
孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガ
ード＃２４００）の両面に上記接着剤を塗布した。その
後、接着剤が乾燥する前に正極および負極をセパレータ
を挟んで対向するようそれぞれ密着させ、貼り合わせる
ことにより電池積層体を作製した。貼りあわせた電池積
層体を６０℃の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発さ
せた。ＮＭＰが接着剤から蒸発することにより連続孔を
有する多孔質の膜となる。続いてこの電池積層体にエチ
レンカーボネート（関東化学社製）とジエチルカーボネ
ート（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ６（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3
の濃度で溶解させた電解液を室温で注入した。
【００３３】実施例７．上記実施例６の接着剤の調整を
次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池を作
製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５重量部、
ＮＭＰ９３重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池を作
製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）３．５重量部、
ＮＭＰ９３重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００３４】実施例８．上記実施例６の接着剤の調整を
次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池を作
製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０重量部、
ＮＭＰ９３重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池を作
製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０重量部、
ＮＭＰ９３重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００３５】実施例９．上記実施例１の接着剤の調整を
次のように変更し、電池の作製における電解液の注入温
度を次に示すように７０℃に変更して、リチウムイオン
二次電池を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５重量部、
ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
次のように変更し、電池の作製における電解液の注入温
度を次に示すように７０℃に変更して、リチウムイオン
二次電池を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５
重量部、平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００のポリフ
ッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２．５重量部、
ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液になる
ように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製した。
【００３６】（電池の作製）セパレータとして用いる多
孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガ
ード＃２４００）の両面に上記接着剤を塗布した。その
後、接着剤が乾燥する前に正極および負極をセパレータ
を挟んで対向するようそれぞれ密着させ、貼り合わせる
ことにより電池積層体を作製した。貼りあわせた電池積
層体を６０℃の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発さ
せた。ＮＭＰが接着剤から蒸発することにより連続孔を
有する多孔質の膜となる。続いてこの電池積層体にエチ
レンカーボネート（関東化学社製）とジエチルカーボネ
ート（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ６（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3
の濃度で溶解させた電解液を７０℃で注入した。
孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガ
ード＃２４００）の両面に上記接着剤を塗布した。その
後、接着剤が乾燥する前に正極および負極をセパレータ
を挟んで対向するようそれぞれ密着させ、貼り合わせる
ことにより電池積層体を作製した。貼りあわせた電池積
層体を６０℃の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発さ
せた。ＮＭＰが接着剤から蒸発することにより連続孔を
有する多孔質の膜となる。続いてこの電池積層体にエチ
レンカーボネート（関東化学社製）とジエチルカーボネ
ート（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ６（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3
の濃度で溶解させた電解液を７０℃で注入した。
【００３７】比較例１．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が３５０，０００
のポリ（メチルメタクリレート）（Ａｌｄｒｉｃｈ社
製）５．０重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合
し、均一溶液になるように十分に攪拌し粘性のある接着
剤を作製した。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が３５０，０００
のポリ（メチルメタクリレート）（Ａｌｄｒｉｃｈ社
製）５．０重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合
し、均一溶液になるように十分に攪拌し粘性のある接着
剤を作製した。
【００３８】比較例２．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が８６，２００の
ポリ（アクリロニトリル）（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．
０重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一
溶液になるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製
した。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が８６，２００の
ポリ（アクリロニトリル）（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．
０重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一
溶液になるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製
した。
【００３９】比較例３．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶
液になるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製し
た。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が１８０，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶
液になるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製し
た。
【００４０】比較例４．上記実施例１の接着剤の調整の
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶
液になるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製し
た。
みを次に示すように変更して、リチウムイオン二次電池
を作製した。 （接着剤の調整）平均分子量（Ｍｗ）が５３４，０００
のポリフッ化ビニリデン（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）５．０
重量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶
液になるように十分に攪拌し粘性のある接着剤を作製し
た。
【００４１】比較例５．上記実施例６および９と同一の
接着剤を使用し、実施例１の電池の作製における電解液
の注入温度を次に示すように１００℃に変更して、リチ
ウムイオン二次電池を作製した。 （電池の作製）セパレータとして用いる多孔性のポリプ
ロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガード＃２４０
０）の両面に上記接着剤を塗布した。その後、接着剤が
乾燥する前に正極および負極をセパレータを挟んで対向
するようそれぞれ密着させ、貼り合わせることにより電
池積層体を作製した。貼りあわせた電池積層体を６０℃
の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発させた。ＮＭＰ
が接着剤から蒸発することにより連続孔を有する多孔質
の膜となる。続いてこの電池積層体にエチレンカーボネ
ート（関東化学社製）とジエチルカーボネート（和光純
薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）に、ＬｉＰＦ６
（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3の濃度で溶解さ
せた電解液を１００℃で注入した。
接着剤を使用し、実施例１の電池の作製における電解液
の注入温度を次に示すように１００℃に変更して、リチ
ウムイオン二次電池を作製した。 （電池の作製）セパレータとして用いる多孔性のポリプ
ロピレンシート（ヘキスト製商品名セルガード＃２４０
０）の両面に上記接着剤を塗布した。その後、接着剤が
乾燥する前に正極および負極をセパレータを挟んで対向
するようそれぞれ密着させ、貼り合わせることにより電
池積層体を作製した。貼りあわせた電池積層体を６０℃
の温風乾燥機に２時間入れＮＭＰを蒸発させた。ＮＭＰ
が接着剤から蒸発することにより連続孔を有する多孔質
の膜となる。続いてこの電池積層体にエチレンカーボネ
ート（関東化学社製）とジエチルカーボネート（和光純
薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）に、ＬｉＰＦ６
（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3の濃度で溶解さ
せた電解液を１００℃で注入した。
【００４２】上記実施例１〜９および比較例１〜５で得
られたリチウムイオン二次電池の特性を評価した。表１
は、各電池のセル抵抗の測定結果を、正極括物質とセパ
レータおよび負極活物質とセパレータの接着強度（剥離
強度）とともに示すものである。図２は、過充電（２０
０％充電）試験結果の例を示し、図３は過放電試験結果
を示すものであり、図中（Ａ）は充電特性を示し、
（Ｂ）は放電特性を示す。いずれの図も、上記実施例６
〜８のリチウムイオン二次電池について示しているが他
の実施例においても同様の結果が得られた。
られたリチウムイオン二次電池の特性を評価した。表１
は、各電池のセル抵抗の測定結果を、正極括物質とセパ
レータおよび負極活物質とセパレータの接着強度（剥離
強度）とともに示すものである。図２は、過充電（２０
０％充電）試験結果の例を示し、図３は過放電試験結果
を示すものであり、図中（Ａ）は充電特性を示し、
（Ｂ）は放電特性を示す。いずれの図も、上記実施例６
〜８のリチウムイオン二次電池について示しているが他
の実施例においても同様の結果が得られた。
【００４３】
【表１】
【００４４】上記表１の結果から明らかなように、比較
例１〜３のリチウムイオン二次電池は、剥離強度が測定
不能なほど０に近い値であった。比較例１〜３に用いた
接着剤はいずれも電解液によって膨潤し、電解液とこの
電解液を含有する高分子ゲル相から成るものであるの
で、イオン伝導性は確保されると考えられるが、接着強
度を確保することができず、セル電気抵抗を測定するこ
とが困難であった。
例１〜３のリチウムイオン二次電池は、剥離強度が測定
不能なほど０に近い値であった。比較例１〜３に用いた
接着剤はいずれも電解液によって膨潤し、電解液とこの
電解液を含有する高分子ゲル相から成るものであるの
で、イオン伝導性は確保されると考えられるが、接着強
度を確保することができず、セル電気抵抗を測定するこ
とが困難であった。
【００４５】また、比較例４のリチウムイオン二次電池
は、剥離強度は大きな値を示しているものの、セル電気
抵抗が高くイオン伝導性が確保されないものである。比
較例４に用いた接着剤は、電解液によって膨潤しないも
のであるので、接着強度は確保されるものの、固体高分
子中に電解液が包み込まれており、イオン伝導性が低く
なる。
は、剥離強度は大きな値を示しているものの、セル電気
抵抗が高くイオン伝導性が確保されないものである。比
較例４に用いた接着剤は、電解液によって膨潤しないも
のであるので、接着強度は確保されるものの、固体高分
子中に電解液が包み込まれており、イオン伝導性が低く
なる。
【００４６】また、比較例５のリチウムイオン二次電池
は、剥離強度が測定不能なほど０に近い値で、セル電気
抵抗は測定できなかった。この比較例５に用いた接着剤
の組成は実施例６および９と同一であるが、電解液の注
入温度が１００℃と高くなっているため、低温では膨潤
しない高分子も膨潤し、結果的には比較例１〜３と同
様、イオン伝導性は確保されると考えられるが、接着強
度を確保することができなかったものである。
は、剥離強度が測定不能なほど０に近い値で、セル電気
抵抗は測定できなかった。この比較例５に用いた接着剤
の組成は実施例６および９と同一であるが、電解液の注
入温度が１００℃と高くなっているため、低温では膨潤
しない高分子も膨潤し、結果的には比較例１〜３と同
様、イオン伝導性は確保されると考えられるが、接着強
度を確保することができなかったものである。
【００４７】一方、実施例１〜９のリチウムイオン二次
電池は、セル電気抵抗が２０〜３０Ω、剥離強度が８〜
５２ｇｆ／ｃｍとイオン伝導性接着強度の両方を確保し
たものとなっている。実施例１〜９においては、電解液
を含有する高分子ゲル相と、高分子固相との混相になっ
ており、電解液を含有する高分子ゲル相によってイオン
伝導性が確保され、高分子固相によって接着強度が確保
されている。また、電池の使用中に何等かの原因で異常
が生じて昇温した場合には、高分子固相が電解液によっ
て膨潤し、その結果、電極とセパレータとの間で剥離す
ることによって電流遮断がなされ、安全性確保の点から
好ましいものである。
電池は、セル電気抵抗が２０〜３０Ω、剥離強度が８〜
５２ｇｆ／ｃｍとイオン伝導性接着強度の両方を確保し
たものとなっている。実施例１〜９においては、電解液
を含有する高分子ゲル相と、高分子固相との混相になっ
ており、電解液を含有する高分子ゲル相によってイオン
伝導性が確保され、高分子固相によって接着強度が確保
されている。また、電池の使用中に何等かの原因で異常
が生じて昇温した場合には、高分子固相が電解液によっ
て膨潤し、その結果、電極とセパレータとの間で剥離す
ることによって電流遮断がなされ、安全性確保の点から
好ましいものである。
【００４８】さらに、図２に示したように、過充電（曲
線（Ａ））後の放電特性（曲線（Ｂ））は良好な特性を
示し、また、図３に示したように、過放電（曲線
（Ｂ））後の充電特性（曲線（Ａ））も良好な特性を示
した。
線（Ａ））後の放電特性（曲線（Ｂ））は良好な特性を
示し、また、図３に示したように、過放電（曲線
（Ｂ））後の充電特性（曲線（Ａ））も良好な特性を示
した。
【００４９】
【発明の効果】以上のように、本発明では、正極、負
極、電解液を保持した対向面を有するセパレータ、この
セパレータの対向面に上記正極および負極を接合する接
着性樹脂層を備えたリチウムイオン二次電池において、
上記接着性樹脂層が電解液を含有する高分子ゲル相と、
高分子固相と、電解液相との混相からなることによっ
て、上記正極および負極とセパレータとの間の接合強度
およびイオン伝導度の両方が確保でき、強固な外装缶を
必要としない、薄型、任意形状で、しかも充放電効率の
高い実用的なリチウムイオン二次電池が得られる。
極、電解液を保持した対向面を有するセパレータ、この
セパレータの対向面に上記正極および負極を接合する接
着性樹脂層を備えたリチウムイオン二次電池において、
上記接着性樹脂層が電解液を含有する高分子ゲル相と、
高分子固相と、電解液相との混相からなることによっ
て、上記正極および負極とセパレータとの間の接合強度
およびイオン伝導度の両方が確保でき、強固な外装缶を
必要としない、薄型、任意形状で、しかも充放電効率の
高い実用的なリチウムイオン二次電池が得られる。
【００５０】また、高分子ゲル相および高分子固相は、
高分子ゲル相および高分子固相が同種または異種の高分
子材料を含み、上記高分子ゲル相が含む高分子材料の平
均分子量と上記高分子固相が含む高分子材料の平均分子
量が異なるものとすることによって形成することができ
る。
高分子ゲル相および高分子固相が同種または異種の高分
子材料を含み、上記高分子ゲル相が含む高分子材料の平
均分子量と上記高分子固相が含む高分子材料の平均分子
量が異なるものとすることによって形成することができ
る。
【００５１】高分子ゲル相および高分子固相がポリフッ
化ビニリデンを含み、上記高分子ゲル相が含むポリフッ
化ビニリデンの平均分子量と上記高分子固相が含むポリ
フッ化ビニリデンの平均分子量が異なるものであること
が、正極および負極とセパレータとの間の接合強度およ
びイオン伝導度の両方を確保する上で、特に効果的であ
る。
化ビニリデンを含み、上記高分子ゲル相が含むポリフッ
化ビニリデンの平均分子量と上記高分子固相が含むポリ
フッ化ビニリデンの平均分子量が異なるものであること
が、正極および負極とセパレータとの間の接合強度およ
びイオン伝導度の両方を確保する上で、特に効果的であ
る。
【００５２】また、正極及び負極それぞれを、セパレー
タの対向面に平均分子量が異なる複数の高分子材料を溶
媒に溶解してなる接着剤を用いて接合して上記各対向面
間に接着性樹脂層を形成した後、この接着性樹脂層に電
解液を含浸させて、上記接着性樹脂層を電解液を含有す
る高分子ゲル相、高分子固相および電解液層の混相とす
ることによって、上記正極および負極とセパレータとの
間の接合強度およびイオン伝導度の両方が確保でき、強
固な外装缶を必要としない、薄型、任意形状で、しかも
充放電効率の高い実用的なリチウムイオン二次電池を製
造することができる。
タの対向面に平均分子量が異なる複数の高分子材料を溶
媒に溶解してなる接着剤を用いて接合して上記各対向面
間に接着性樹脂層を形成した後、この接着性樹脂層に電
解液を含浸させて、上記接着性樹脂層を電解液を含有す
る高分子ゲル相、高分子固相および電解液層の混相とす
ることによって、上記正極および負極とセパレータとの
間の接合強度およびイオン伝導度の両方が確保でき、強
固な外装缶を必要としない、薄型、任意形状で、しかも
充放電効率の高い実用的なリチウムイオン二次電池を製
造することができる。
【図１】 本発明のリチウムイオン二次電池の一実施の
形態を示す主要部断面摸式図である。
形態を示す主要部断面摸式図である。
【図２】 本発明の実施例になるリチウムイオン二次電
池の過充電特性及びその後の放電特性を示す図である。
池の過充電特性及びその後の放電特性を示す図である。
【図３】 本発明の実施例になるリチウムイオン二次電
池の過放電特性及びその後の充電特性を示す図である。
池の過放電特性及びその後の充電特性を示す図である。
１ 正極、２ 正極集電体、３ 正極活物質層、４ 負
極、５ 負極集電体、６ 負極活物質層、７ セパレー
タ、８ 接着性樹脂層、９ 電解液相、１０高分子ゲル
相、１１ 高分子固相
極、５ 負極集電体、６ 負極活物質層、７ セパレー
タ、８ 接着性樹脂層、９ 電解液相、１０高分子ゲル
相、１１ 高分子固相
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 白神 昭 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 相原 茂 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 村井 道雄 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 犬塚 隆之 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内
Claims (4)
- 【請求項１】 正極と、負極と、電解液を保持した対向
面を有するセパレータと、電解液相、電解液を含有する
高分子ゲル相および高分子固相の混相からなり、上記セ
パレータの対向面に上記正極および負極を接合する接着
性樹脂層とを備えたリチウムイオン二次電池。 - 【請求項２】 高分子ゲル相および高分子固相が同種ま
たは異種の高分子材料を含み、上記高分子ゲル相が含む
高分子材料の平均分子量と上記高分子固相が含む高分子
材料の平均分子量が異なる請求項１記載のリチウムイオ
ン二次電池。 - 【請求項３】 高分子ゲル相および高分子固相がポリフ
ッ化ビニリデンを含み、上記高分子ゲル相が含むポリフ
ッ化ビニリデンの平均分子量と上記高分子固相が含むポ
リフッ化ビニリデンの平均分子量が異なる請求項１記載
のリチウムイオン二次電池。 - 【請求項４】 正極及び負極それぞれを、セパレータの
対向面に平均分子量が異なる複数の高分子材料を溶媒に
溶解してなる接着剤を用いて接合し、上記各対向面間に
接着性樹脂層を形成した後、この接着性樹脂層に電解液
を含浸させて、上記接着性樹脂層を電解液を含有する高
分子ゲル相、高分子固相および電解液層の混相とするリ
チウムイオン二次電池の製造方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33824096A JP3225867B2 (ja) | 1996-12-18 | 1996-12-18 | リチウムイオン二次電池及びその製造方法 |
| EP97121078A EP0852406B1 (en) | 1996-12-18 | 1997-12-01 | Lithium ion secondary battery and method of fabricating thereof |
| DE69740127T DE69740127D1 (de) | 1996-12-18 | 1997-12-01 | Lithium-Ion-Sekundärbatterie und Verfahren zur Herstellung |
| US08/991,003 US6051342A (en) | 1996-12-18 | 1997-12-15 | Lithium ion secondary battery and method of fabricating thereof |
| KR1019970069220A KR100287002B1 (ko) | 1996-12-18 | 1997-12-16 | 리튬이온 2차전지 및 그의 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33824096A JP3225867B2 (ja) | 1996-12-18 | 1996-12-18 | リチウムイオン二次電池及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10177865A true JPH10177865A (ja) | 1998-06-30 |
| JP3225867B2 JP3225867B2 (ja) | 2001-11-05 |
Family
ID=18316251
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33824096A Expired - Fee Related JP3225867B2 (ja) | 1996-12-18 | 1996-12-18 | リチウムイオン二次電池及びその製造方法 |
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|---|---|
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| EP (1) | EP0852406B1 (ja) |
| JP (1) | JP3225867B2 (ja) |
| KR (1) | KR100287002B1 (ja) |
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