JPH09278991A - 脂肪族ポリエステル成形体の製造方法及びそれにより製造された成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 脂肪族ポリエステル成形体に、透明性と結晶
性を同時に発現せしめること。 【解決手段】 脂肪族ポリエステルと脂肪族カルボン酸
アミド、脂肪族カルボン酸塩、脂肪族アルコール及び脂
肪族カルボン酸エステルからなる４０〜３００℃の融点
を有する化合物群から選択された少なくとも一種の透明
核剤を含有する脂肪族ポリエステル組成物を成形し、成
形時又は成形後に結晶化することを特徴とする、透明性
及び結晶性を併有する脂肪族ポリエステル成形体の製造
方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、脂肪族ポリエステ
ルと肪族族カルボン酸アミド、脂肪族カルボン酸塩、脂
肪族アルコール及び脂肪族カルボン酸エステルからなる
４０〜３００℃の融点を有する化合物群から選択された
少なくとも一種である透明核剤を含有し、透明性と結晶
性を併有する成形体を製造する方法、並びに、それによ
り製造された成形体に関する。

【０００２】

【従来の技術】最近、汎用プラスチックは使用後廃棄す
る際、ゴミの量を増すうえに、自然環境下で殆ど分解さ
れないために、埋設処理しても、半永久的に地中に残留
し、また投棄されたプラスチック類により、景観が損な
われ海洋生物の生活環境が破壊されるなどの問題が起こ
っている。これに対し、熱可塑性で分解性を有するポリ
マーとして、ポリ乳酸のようなポリヒドロキシカルボン
酸や、ポリブチレンサクシネートのような脂肪族多価ア
ルコールと脂肪族多価カルボン酸から誘導される脂肪族
ポリエステル等が開発されてきた。これらのポリマー
は、動物の体内で数カ月から１年以内に１００％分解
し、また、土壌や海水中に置かれた場合、湿った環境下
では数週間で分解を始め、約１年から数年で消滅し、さ
らに分解生成物は、人体に無害な乳酸と二酸化炭素と水
になるという特性を有していることから、医療用材料や
汎用樹脂の代替物として注目をあびつつある。

【０００３】一方、近年、エレクトロニクス、メカトロ
ニクス、オプトエレクトロニクス、レーザー（光通信、
ＣＤ、ＣＤ−ＲＯＭ、ＣＤ−Ｒ、ＬＤ、ＤＶＤ、光磁気
記録等も含む。）、液晶、光学、オフィスオートメーシ
ョン（ＯＡ）、ファクトリーオートメーション等の分野
における技術開発の飛躍的進展に伴い、透明なプラスチ
ックフィルムの需要が増し、その用途も飛躍的に拡大し
つつある。その用途の具体例としては、例えば、オーバ
ーへッドプロジェクター用フィルム、製版用フィルム、
トレーシングフィルム、食品ラッピングフィルム、農業
用フィルム等の用途が挙げられる。高機能な用途の具体
例としては、例えば、透明導電性フィルム（例えば、コ
ンピューター入力用画面タッチパネル等）、熱線反射フ
ィルム、液晶ディスプレー用フィルム、液晶ディスプレ
ー用偏光フィルム、ＰＣＢ（プリント回路基盤）等が挙
げられる。

【０００４】従来これらの用途に、ガラス、アクリル
（ポリメチルメタクリレート、ＰＭＭＡ）、ポリカーボ
ネート（ＰＣ）等の可撓性（フレキシビリティー）の低
い硬質なフィルムが使用されてきたが、最近は、これら
の用途においても、可撓性、成形容易性、耐熱性等に優
れた透明フィルムでの代替が必要とされる傾向にある。
このような代替需要の一部には、ポリエチレンテレフタ
ーレート（ＰＥＴ）フィルムで応じることが可能であ
る。しかしながら、例えば、分解性が要求されるような
用途には、ＰＥＴでは問題となる場合がある。このよう
な背景から、透明フィルムの技術分野においては、透明
性／耐熱性（結晶性）／分解性を併有する透明フィルム
の果たす意義は大きいことが予想される。

【０００５】ところで、分解性、熱可塑性ポリマーであ
るポリ乳酸や乳酸と他の脂肪族ヒドロキシカルボン酸及
び／又は脂肪族多価アルコールと脂肪族多価カルボン酸
のコポリマー等の脂肪族ポリエステルの成形体（例え
ば、３次元的形状を有するボ卜ル等の成形品、２次元的
形状を有する未延伸のフィルムやシート、１次元的形状
を有する未延伸のフィラメントや糸）は、通常、成形直
後は、非晶性であり、光を散乱する原因となる光の波長
と同程度以上の大きさの結晶が殆ど存在しないので透明
である。しかしながら、この透明な成形体は、通常、非
晶性であるがゆえに、耐熱性に劣る。例えば、非晶性ポ
リ乳酸容器は、透明性に優れているが耐熱性が低く、熱
湯又は電子レンジを使用することができず、用途が限定
されていた。このため、耐熱性を向上させるために、成
形加工時に結晶化温度付近に保持した金型内に充填する
か、又は成形後に非晶性の成形品を熱処理（アニール）
する等の熱処理して、結晶化度をあげると、通常、光を
散乱する原因となる光の波長と同程度以上の大きさの結
晶（例えば、球晶）が急速に成長して、結晶を可視光の
波長以上の大きさまで成長せしめ、成形体は不透明とな
ってしまう。

【０００６】このように、従来の技術によったのでは、
ポリ乳酸や乳酸と他の脂肪族ヒドロキシカルボン酸及び
／又は脂肪族多価アルコールと脂肪族多価カルボン酸の
コポリマー等の脂肪族ポリエステルの成形体に、透明性
と結晶性を同時に付与することは、あたかも二律背反の
ごとく、困難であった。また、脂肪族ポリエステルにお
いて、例えば、ポリブチレンサクシネート等の結晶性の
脂肪族ポリエステルは、通常、成形直後は結晶性であ
り、耐熱性に優れているが、光を散乱する原因となる光
の波長と同程度以上の大きさの結晶が存在するので不透
明である。このような結晶性の不透明な脂肪族ポリエス
テルの成形体に透明性を付与する技術は今まで知られて
いない。すなわち、従来の技術によったのでは、脂肪族
ポリエステルの成形体に、透明性と結晶性を同時に付与
することは困難であり、さらには脂肪族ポリエステルの
成形体に、透明性と結晶性（耐熱性）を併有するものは
ないのが実情であった。

【０００７】一方、汎用樹脂に関する技術分野において
は、透明核剤（透明化結晶核剤）を添加することによ
り、球晶の成長を制御し、成形体に透明性を同時に付与
する技術が知られている。透明核剤は、結晶について、
「大きさ」における過大な成長を抑制する作用、「数」
における増大作用、「結晶化速度」における促進作用等
があるとされている。その具体例としては、例えば、ポ
リプロピレン樹脂にソルビトール誘導体を添加してポリ
プロピレン樹脂成形体に透明性を付与する技術や、ポリ
エチレンテレフタレートの結晶化速度を促進するため、
テレフタル酸とレゾルシンを主な構成単位とする芳香族
ポリエステル微粉末を添加する方法等を挙げることがで
きる。しかしながら、脂肪族ポリエステルに関する技術
分野おいては、透明核剤により、結晶について、「大き
さ」において過大な成長を抑制し、「数」において増大
させ、「結晶化速度」において促進させ、ひいては、成
形体に透明性と結晶性を同時に付与する技術は知られて
いない。

【０００８】［透明核剤の作用メカニズム］結晶性樹脂
成形体における透明核剤による透明性発現のメカニズム
は必ずしも明かではない。また、本発明は、特定のメカ
ニズムや仮説に拘束されるものではない。透明核剤を添
加して、結晶性樹脂成形体の透明化を図る場合には、通
常、結晶成長の条件（例えば、結晶化温度、結晶化時間
等）を、適切に設定する必要がある。結晶性樹脂成形体
における透明核剤による透明性発現のメカニズムは、例
えば、以下のようなモデルにより説明することも可能で
ある。

【０００９】 透明核剤を添加しない結晶性樹脂成形
体のモデル 透明核剤を添加せずに、樹脂成形体を結晶化した場合に
は、透明核剤を添加した場金と比較して、結晶成長の足
がかりとなる結晶核が少ないので、相対的に少数の球晶
が生成し、結果として、ひとつひとつの球晶の大きさは
相対的に圧倒的に大きなものとなってしまう。すなわ
ち、単位体積当たりについて、透明核剤を添加した場合
と比較すると、同じ結晶化度であっても、大きな結晶が
相対的に少数生成し、結果として、可視光の波長と同程
度以上の大きさの結晶が生成するため、可視光を散乱し
て直進させないため、透明核剤を添加しない結晶性樹脂
成形体は、不透明となってしまう。

【００１０】 透明核剤を添加した結晶性樹脂成形体
のモデル 透明核剤を添加して、樹脂成形体を結晶化した場合に
は、透明核剤が結晶成長の足がかかりとなる結晶核とな
るので、透明核剤を添加しない場合と比較して、相対的
に圧倒的多数の結晶が生成し、結果として、ひとつひと
つの結晶の大きさは、相対的に圧倒的に小さなものとす
ることができる。すなわち、単位体積当たりについて、
透明核剤を添加しない場合と比較すると、同じ結晶化度
であっても、小さな結晶が相対的に圧倒的多数生成し、
結果として、可視光の波長よりもかなり小さな大きさの
結晶が生成するため、可視光を散乱せずに直進させるた
め、透明核剤を添加した結晶性樹脂成形体を、透明とす
ることができる。

【００１１】［脂肪族ポリエステルの添加剤］脂肪族ポ
リエステルに添加剤を添加する技術分野おいては、例え
ば、以下のような技術が知られている。

【００１２】特開平６−２９９０５４号には、ポリ乳酸
又は乳酸とヒドロキシカルボン酸とのコポリマーを主成
分とする熱可塑性ポリマー組成物からなるペレット１０
０重量部に、高級脂肪酸のビスアミド（例；エチレンビ
スステアリン酸アミド）及び高級脂肪酸の金属塩（例；
ステアリン酸カルシウム）０．００１〜０．０５重量部
を添加することにより、軟化したぺレットに、耐ブロッ
キング性又は滑り性を付与する技術が開示されている。
ここで、０．００１〜０．０５重量部という数値限定
は、最適な耐ブロッキング性又は滑り性を発現させると
いう点で、臨界的意義がある。すなわち、０．０５重量
部を超えると、ペレット同士のスリップを生じ、成形性
が著しく低下する。この発明と本発明は、以下の２点で
対照をなす。 (1) この発明は、ペレットに添加剤（滑剤又は耐ブロッ
キング剤）を添加しペレットの表面に付着させ、その効
果は成形時のペレットが固体状態から溶融する時に発揮
されるのに対して、本発明は、重合体成分に添加剤（透
明核剤）を均一に溶融混合し、その効果は溶融状態から
固化結晶化する時、あるいは固化した後に結晶化する時
に発揮されるものである。 (2) この発明は、ペレットに添加剤（滑剤又は耐ブロッ
キング剤）を相対的に少量（０．０５重量部以下）添加
するのに対して、本発明は、重合体成分に添加剤（透明
核剤）を相対的に多量（通常１％）添加する。 (3) この発明は、非晶性の成形体を得る方法であるのに
対し、本発明は、結晶性の成形体を得る方法である。

【００１３】特開平８−２７３６３号には、ポリ乳酸又
は乳酸とヒドロキシカルボン酸のコポリマーを主成分と
する熱可塑性ポリマー組成物１００重量部に、脂肪酸、
脂肪酸アミド又は脂肪酸と脂肪酸アミドの混合物を０．
０５１〜１．０重量部とを溶融混練し、射出成形するこ
とを特徴とする生分解性乳酸系ポリマーの成形方法が開
示されている。ポリ乳酸又は乳酸とヒドロキシカルボン
酸のコポリマーを主成分とする熱可塑性ポリマー組成物
は、必ずしも離型性がよくなく、場合により、離型剤を
必要とする。特に、一度の成形で多数個の成形体を製造
するような射出成形において、生産性を低下させないた
めには、特に離型性が問題となる。しかしながら、一般
的な離型剤は、成形体の透明性や強度を低下させてしま
うという問題があった。この発明は、ポリ乳酸又は乳酸
とヒドロキシカルボン酸のコポリマーを主成分とする熱
可塑性ポリマー組成物に、脂肪酸及び／又は脂肪酸アミ
ドを所定量配合し、溶融混練の後、射出成形することに
より、成形体に、非晶状態における透明性及び強度を維
持しつつ、優れた離型性を付与することにより、このよ
うな問題を解決する技術である。この発明と本発明と
は、以下の２点で対照をなす。 (1) この発明は、成形後において、結晶化しないことが
必須構成要素であるのに対して、本発明は、非晶性のポ
リ乳酸の場合、成形時又は成形後において、所定の条件
で結晶化することが必須構成要素である。 (2) この発明は、特に、一度の成形で多数個の成形体を
製造するような射出成形に有効であるのに対して、本発
明は、射出成形のみならず、他の成形法においても有効
である。

【００１４】欧州特許公開公報６８３２０７号には、Ｌ
−乳酸比率が７５％以上であるＬー乳酸系ポリマー８０
〜９５重量％と、多価アルコールエステル及びヒドロキ
シ多価カルボン酸エステルからなる群より選ばれた可塑
剤５〜２０重量％の混合物１００重量部と、ＳｉＯ₂を
９０％以上含有し、平均粒径７〜５０ｎｍの耐ブロッキ
ング剤０．１〜５重量部と滑剤０．１〜２重量部からな
るＬ−乳酸系ポリマー組成物を、４０〜６５℃で加熱処
理することにより結晶化し、その後成形して、成形体を
製造する技術が開示されている。Ｌ−乳酸比率が７５％
以上であるＬ−乳酸ポリマーは、ガラス転移点が低い
（例：ポリ乳酸は、約５８℃）ので、ペレットとして、
ホッパーから成形工程に供給しようとすると、ホッパー
下部等で、熱と圧力により、軟化したペレットの表面同
士が相互に融着し、クラスター状に固まりとなってしま
うという問題があった。このような熱融着したぺレット
をそのまま成形工程に供給すると、成形体の品質（成形
加工の容易さ、透明性、強度、柔軟性、外観、平滑性
等）の低下を招来するという問題があった。この発明
は、Ｌ−乳酸比率が７５％以上であるＬ−乳酸ポリマー
に、特定の化合物を少量添加混合してペレット化するこ
とにより、ぺレットに耐ブロッキング性及び滑り性を付
与し、さらには、このペレットを熱処理して結晶化する
ことにより耐熱性を付与し、表面融着しにくいペレット
とすることにより、このような問題を解決する技術であ
る。この発明と本発明は、以下の点で対照をなす。 (1) この発明は、ペレットに添加剤（滑剤又は耐ブロッ
キング剤）を添加しペレットの表面に付着させ、さらに
は熱処理し、その効果は成形時のペレットが固体状態か
ら溶融する時に発揮されるのに対して、本発明は、重合
体成分に添加剤（透明核剤）を均一に溶融混合し、その
効果は溶融状態から固化結晶化する時、あるいは固化し
た後に結晶化する時に発揮されるものである。 (2) この発明は、成形前において、熱処理することが必
須構成要素であるのに対して、本発明は、非晶性のＬ−
乳酸ポリマーの場合、成形時又は成形後において、所定
の条件で結晶化することが必須構成要素である。 (3) この発明は、耐ブロッキング性を付与するために耐
ブロッキング剤（例：ＳｉＯ₂）が必須構成要素である
のに対して、本発明では、耐ブロッキング剤が必須構成
要素ではない。

【００１５】上述の如く、従来の技術によったのでは、
ポリ乳酸や乳酸と他の脂肪族ヒドロキシカルボン酸及び
／又は脂肪族多価アルコールと脂肪族多価カルポン酸の
コポリマー等の脂肪族ポリエステルの成形体に、透明性
と結晶性を同時に付与することは、あたかも二律背反の
ごとく、困難であった。

【００１６】本発明者らは、脂肪族ポリエステルの成形
体に、透明性と結晶性を同時に発現せしめることは、極
めて有意義な解決課題であると想到した。本発明者らに
よるこのような問題の所在の把握は、従来、当業者によ
っては、まったく認識されてこなかった。本発明者ら
は、このような観点から、実際にポリ乳酸や乳酸と他の
脂肪族ヒドロキシカルボン酸及び／又は脂肪族多価アル
コールと脂肪族多価カルボン酸のコポリマー等の脂肪族
ポリエステルに、透明核剤として、ポリプロピレン樹脂
用の透明核剤であるソルビトール誘導体や、リン系の核
剤、タルク、超微粒子径（１〜数十ｎｍ）シリカ、乳酸
カルシウムあるいは安息香酸ナトリウム等を使用して射
出成形を試みたが、これらのみでは、これら脂肪族ポリ
エステルに、透明性と結晶性を同時に付与せしめること
はできなかった。このように、ポリ乳酸や乳酸と他の脂
肪族ヒドロキシカルボン酸及び／又は脂肪族多価アルコ
ールと脂肪族多価カルボン酸のコポリマー等の脂肪族ポ
リエステルに関しては、一般的な射出成形、ブロー成
形、圧縮成形等の成形技術において、成形時又は成形の
前後において、公知公用の透明核剤を用いても、透明性
と結晶性（耐熱性）を同時発現することは困難であっ
た。

【００１７】

【課題を解決しようとする課題】本発明は、透明性と結
晶性（耐熱性）とを同時に有する、ポリ乳酸をはじめと
する脂肪族ポリエステルの成形体を得ることを課題とす
る。

【００１８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するため鋭意検討した結果、ある特定の化合物を
脂肪族ポリエステルに添加し、成形時又は成形後に、成
形体を結晶化させることにより、透明性と結晶性（耐熱
性）を併有する成形体が得られることを見い出だし、本
発明を完成するに至った。本発明は、以下の［１］〜
［２７］に記載した事項により特定される。

【００１９】［１］ 融点からガラス転移温度まで１０
℃／分の速度で降温したときに結晶を生成しない性質を
有する脂肪族ポリエステルと脂肪族カルボン酸アミド、
脂肪族カルボン酸塩、脂肪族アルコール及び脂肪族カル
ボン酸エステルからなる４０〜３００℃の融点を有する
化合物群から選択された少なくとも一種の透明核剤を含
有する脂肪族ポリエステル組成物を成形し、成形時又は
成形後に熱処理することを特徴とする、透明性及び結晶
性を併有する脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。

【００２０】［２］ 融点からガラス転移温度まで１０
℃／分の速度で降温したときに結晶を生成する性質を有
する脂肪族ポリエステルと脂肪族カルボン酸アミド、脂
肪族カルボン酸塩、脂肪族アルコール及び脂肪族カルボ
ン酸エステルからなる４０〜３００℃の融点を有する化
合物群から選択された少なくとも一種の透明核剤を含有
する脂肪族ポリエステル組成物を成形することを特徴と
する、透明性及び結晶性を併有する脂肪族ポリエステル
成形体の製造方法。

【００２１】［３］ 脂肪族ポリエステル組成物におけ
る脂肪族ポリエステルと透明核剤の組成比が、脂肪族ポ
リエステル１００重量部に対して、透明核剤０．１〜１
０重量部である［１］に記載した脂肪族ポリエステル成
形体の製造方法。

【００２２】［４］ 脂肪族ポリエステル組成物におけ
る脂肪族ポリエステルと透明核剤の組成比が、脂肪族ポ
リエステル１００重量部に対して、透明核剤０．１〜１
０重量部である［２］に記載した脂肪族ポリエステル成
形体の製造方法。

【００２３】［５］ 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸で
あり、透明核剤が脂肪族カルボン酸アミドである［３］
に記載した脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。

【００２４】［６］ 脂肪族カルボン酸アミドがエチレ
ンビスカプリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミ
ド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシリレンビ
スステアリン酸アミド及びｍ−キシリレンビス−１２−
ヒドロキシステアリン酸アミドからなる群から選択され
た少なくとも一種である、［５］に記載した脂肪族ポリ
エステル成形体の製造方法。

【００２５】［７］ 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸ブ
ロックとポリブチレンサクシネートブロックを有する共
重合体である［３］に記載した脂肪族ポリエステル成形
体の製造方法。

【００２６】［８］ 透明核剤がパルミチン酸アミド、
ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、べヘニン酸アミ
ド、リシノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミ
ド、Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリル
エルカ酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチ
レンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸ア
ミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キ
シリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド、
ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステ
アリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレングリコ
ールジステアレート及びステアリルアルコール、からな
る群から選択された少なくとも一種である［７］に記載
した脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。

【００２７】［９］ 脂肪族ポリエステルがポリブチレ
ンサクシネートである［４］に記載した脂肪族ポリエス
テル成形体の製造方法。

【００２８】［１０］ 透明核剤がパルミチン酸アミ
ド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、べヘニン酸
アミド、リシノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸
アミド、Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステア
リルエルカ酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、
エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン
酸アミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ
−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミ
ド、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、
ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレング
リコールジステアレート及びステアリルアルコール、か
らなる群から選択された少なくとも一種である［９］に
記載した脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。

【００２９】［１１］ 熱処理方法が、脂肪族ポリエス
テル組成物を一旦溶融した後、該脂肪族ポリエステル組
成物の結晶化開始温度から結晶化終了温度迄の温度範囲
に保温された金型内に充填し結晶化させることを特徴と
する、［１］、［３］、［５］乃至［８］の何れかに記
載した脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。

【００３０】［１２］ 熱処理方法が、脂肪族ポリエス
テル組成物の溶融物を、金型内で冷却固化して非晶性成
形体を得た後、その成形体を該組成物のガラス転移温度
から融点迄の温度範囲で結晶化することを特徴とする、
［１］、［３］、［５］乃至［８］の何れかに記載した
脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。

【００３１】［１３］ ［１］乃至［１２］の何れかに
記載した製造方法により得られた脂肪族ポリエステル成
形体。

【００３２】［１４］ １ｍｍ厚のヘイズ値が３０％以
下の透明性と結晶化度が１０％以上である結晶性を有す
る、［１３］の脂肪族ポリエステル成形体。

【００３３】［１５］ 脂肪族ポリエステルと脂肪族カ
ルボン酸アミド、脂肪族アルコール及び脂肪族カルボン
酸エステルからなる４０〜３００℃の融点を有する化合
物群から選択された少なくとも一種の透明核剤を含有す
る、透明性と結晶性を併有する脂肪族ポリエステル成形
体。

【００３４】［１６］ 脂肪族ポリエステルと透明核剤
の組成比が、脂肪族ポリエステル１００重量部に対し
て、透明核剤０．１〜１０重量部である［１５］に記載
した脂肪族ポリエステル成形体。

【００３５】［１７］ 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸
である、［１６］に記載した脂肪族ポリエステル成形
体。

【００３６】［１８］ 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸
ブロックとポリブチレンサクシネートブロックを有する
共重合体及び／又はポリブチレンサクシネートである
［１６］に記載した脂肪族ポリエステル成形体。

【００３７】［１９］ 透明核剤が脂肪族カルボン酸ア
ミドである［１７］に記載した成形体。

【００３８】［２０］ 脂肪族カルボン酸アミドが、エ
チレンビスカプリン酸アミド、エチンビスラウリン酸ア
ミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシリレン
ビステアリン酸アミド、ｍ−キシリレンビス−１２−ヒ
ドロキシステアリン酸アドからなる群から選択された少
なくとも一種の化合物である［１９］に記載した成形
体。

【００３９】［２１］ 透明核剤が、パルミチン酸アミ
ド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸
アミド、リシノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸
アミド、Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステア
リルエルカ酸アミド、エチレビスカプリン酸アミド、エ
チレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸
アミド、ｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステア
リン酸アミド、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸
カリウム、ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、
エチレングリコールジステアレート及びステアリルアル
コールからなる群から選択された少なくとも一種の化合
物である［１８］に記載した成形体。

【００４０】［２２］ 透明性が、１ｍｍ厚のへイズ値
か３０％以下であり、かつ、結晶化度が１０％以上であ
る［１５］乃至［２１］の何れかに記載した成形体。

【００４１】［２３］ パルミチン酸アミド、ステアリ
ン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リシ
ノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ−
オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸
アミド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレンビスラ
ウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−
キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミ
ド、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、
ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレング
リコールジステアレート及びステアリルアルコールから
なる群から選択された少なくとも一種の化合物を、脂肪
族ポリエステル用透明核剤として使用する方法。

【００４２】［２４］ エチレンビスカプリン酸アミ
ド、エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレ
イン酸アミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド
及びｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン
酸アミドからなる群から選択された少なくとも一種の化
合物を、融点からガラス転移温度まで１０℃／分の速度
で降温したときに結晶を生成しない性質を有する脂肪族
ポリエステル用透明核剤として使用する方法。

【００４３】［２５］ エチレンビスカプリン酸アミ
ド、エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレ
イン酸アミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド
及びｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン
酸アミドからなる群から選択された少なくとも一種の化
合物を、ポリ乳酸用透明核剤として使用する方法。

【００４４】［２６］ パルミチン酸アミド、ステアリ
ン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リシ
ノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ−
オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸
アミド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレンビスラ
ウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−
キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミ
ド、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、
ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレング
リコールジステアレート及びステアリルアルコールから
なる群から選択された少なくとも一種の化合物を、融点
からガラス転移温度まで１０℃／分の速度で降温したと
きに結晶を生成する性質を有する脂肪族ポリエステル用
透明核剤として使用する方法。

【００４５】［２７］ パルミチン酸アミド、ステアリ
ン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リシ
ノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ−
オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸
アミド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレンビスラ
ウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−
キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミ
ド、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、
ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレング
リコールジステアレート及びステアリルアルコールから
なる群から選択された少なくとも一種の化合物を、ポリ
乳酸ブロックとポリブチレンサクシネートブロックを有
する共重合体及び／又はポリブチレンサクシネート用透
明核剤として使用する方法。

【００４６】

【発明の実施の形態】以下、本発明について詳細に説明
する。 ［脂肪族ポリエステル］本発明において、脂肪族ポリエ
ステルは、脂肪族ヒドロキシカルボン酸のホモポリマー
（例えば、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリカプロン
酸等）及びコポリマー（例えば、乳酸とグリコール酸の
コポリマー、乳酸とカプロン酸のコポリマー等）、脂肪
族多価アルコールと脂肪族多価カルボン酸のホモポリマ
ー（例えば、ポリブチレンサクシネート、ポリエチレン
アジペート等）及びコポリマー（例えば、ブタンジオー
ルとコハク酸及びアジピン酸のコポリマー、エチレング
リコール及びブタンジオールとコハク酸のコポリマー
等）、脂肪族ヒドロキシカルボン酸と脂肪族多価アルコ
ール及び脂肪族多価カルボン酸からなるコポリマー（例
えば、ポリ乳酸とポリブチレンサクシネートのブロック
コポリマー）、及びそれらの混合物を包含する。又、混
合物の場合、相溶化剤を含有してもよい。脂肪族ポリエ
ステルがコポリマーの場合、コポリマーの配列の様式
は、ランダム共重合体、交替共重合体、ブロック共重合
体、グラフト共重合体等のいずれの様式でもよい。さら
に、これらは少なくとも一部が、キシリレンジイソシア
ネート、２，４−トリレンジイソシアネート等のような
多価イソシアネートやセルロース、アセチルセルロース
やエチルセルロース等のような多糖類等の架橋剤で架橋
されたものでもよく、少なくとも一部が、線状、環状、
分岐状、星形、三次元網目構造、等のいずれの構造をと
ってもよく、何ら制限はない。

【００４７】本発明の脂肪族ポリエステルにおいて、ポ
リ乳酸、特にポリ−Ｌ−乳酸、ポリカプロン酸、特にポ
リ−ε−カプロン酸、ポリ乳酸とポリ−６−ヒドロキシ
カプロン酸のブロックコポリマー、特にポリ−Ｌ−乳酸
とポリ−６−ヒドロキシカプ口ン酸のブロックコポリマ
ー、ポリブチレンサクシネート、ポリ乳酸とポリブチレ
ンサクシネートのブロックコポリマー、特にポリ−Ｌ−
乳酸とポリブチレンサクシネートのブロックコポリマー
が好ましい。ない。

【００４８】［脂肪族ヒドロキシカルボン酸］本発明に
おいて脂肪族ポリエステルを構成する脂肪族ヒドロキシ
カルボン酸の具体例としては、例えば、グリコール酸、
乳酸、３−ヒドロキシ酩酸、４−ヒドロキシ酩酸、４−
ヒドロキシ吉草酸、５−ヒドロキシ吉草酪、６−ヒドロ
キシカプロン酸等が挙げられる。これらは一種類又は二
種類以上の混合物であってもよい。また脂肪族ヒドロキ
シカルボン酸が不斉炭素を有する場合、Ｌ体、Ｄ体、及
びその混合物、すなわち、ラセミ体であってもよい。

【００４９】［脂肪族多価カルボン酸及びその無水物］
本発明において脂肪族ポリエステルを構成する脂肪族多
価カルボン酸の具体例としては、例えば、シュウ酸、コ
ハク酸、マロン酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン
酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカ
ン二酸、ドデカン二酸等の脂肪族ジカルボン酸等及びそ
の無水物等が挙げられる。これらは一種類又は二種類以
上の混合物であってもよい。

【００５０】［脂肪族多価アルコール］本発明において
脂肪族ポリエステルを構成する脂肪族多価アルコールの
具体例としては、例えば、エチレングリコール、ジエチ
レングリコール、トリエチレングリコール、プロピレン
グリコール、ジプロピレングリコール、１，３−ブタン
ジオール、１，４−ブタンジオール、３−メチル−１，
５−ぺンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、
１，９−ノナンジオール、ネオペンチルグリコール、テ
トラメチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメ
タノール等が挙げられる。これらは一種類又は二種類以
上の混合物であってもよい。

【００５１】［多糖類］多糖類の具体例としては、例え
ば、セルロース、硝酸セルロース、酢酸セルロース、メ
チルセルロース、エチルセルロース、セルロイド、ビス
コースレーヨン、再生セルロース、セロハン、キュプ
ラ、銅アンモニアレーヨン、キュプロファン、ベンベル
グ、ヘミセルロース、デンプン、アミロペクチン、デキ
ストリン、デキストラン、グリコーゲン、ペクチン、キ
チン、キトサン、アラビアガム、グァーガム、ローカス
トビーンガム、アカシアガム、等、及びこれらの誘導体
が挙げられるが、特にアセチルセルロース、エチルセル
ロースが好的に用いられる。これらは、一種類又は二種
類以上の混合物であってもよい。

【００５２】［脂肪族ポリエステルの分子量］本発明に
おいて使用する脂肪族ポリエステルの分子量は、目的と
する用途、例えば包装材及び容器などの成形体にした場
合に、実質的に充分な機械物性を示すものであれば、そ
の分子量は、特に制限されない。脂肪族ポリエステルの
分子量としては、一般的には、重量平均分子量として、
１〜５００万が好ましく、３〜３００万がより好まし
く、５〜２００万がより好ましく、７〜１００万がさら
に好ましく、９〜５０万が最も好ましい。一般的には、
重量平均分子量が１万より小さい場合、機械物性が充分
でなかったり、逆に分子量が５００万より大きい場合、
取扱いが困難となったり不経済となったりする場合があ
る。本発明において使用する脂肪族ポリエステルの重量
平均分子量及び分子量分布は、その製造方法において、
溶媒の種類、触媒の種類及び量、反応温度、反応時間、
共沸により留出した溶媒の処埋方法、反応系の溶媒の脱
水の程度等の反応条件を適宜選択することにより所望の
ものに制御することができる。

【００５３】［脂肪族ポリエステルの製造方法］本発明
のポリエステルの製造方法は、特に制限されない。例え
ば、ポリ乳酸及び構造単位に乳酸を有する脂肪族ポリエ
ステルの製造方法の具体例としては、特開平６−６５３
６０号に開示されている方法を参考した、後述の製造例
２に示すような方法が挙げられる。すなわち、乳酸及び
／又は乳酸以外のヒドロキシカルボン酸を、あるいは脂
肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を、有機溶媒及び触
媒の存在下、そのまま脱水縮合する直接脱水縮合法であ
る。構造単位に乳酸を有する脂肪族ポリエステルの製造
方法の他の参考例としては、例えば、特開平７−１７３
２６６号に開示されている方法を参考した、後述の製造
例３〜６に示すような方法が挙げられる。すなわち、少
なくとも２種類の脂肪族ポリエステルのホモポリマーを
重合触媒の存在下、共重合並びにエステル交換反応させ
る方法である。ポリ乳酸の製造方法の他の具体例として
は、例えば、米国特許第２，７０３，３１６号に開示さ
れている方法を参考にした、後述の製造例１に示すよう
な方法が挙げられる。すなわち、乳酸及び／又は乳酸以
外のヒドロキシカルボン酸を、一旦、脱水し環状二量体
とした後に、開環重合する間接重合法である。

【００５４】［脂肪族カルボン酸アミド］本発明で用い
られる脂肪族カルボン酸アミドとしては、通常アミド結
合と呼ばれる結合を有する化合物であり、融点が４０〜
３００℃の脂肪族カルボン酸アミドであれば、特に制限
されない。本発明方法における脂肪族カルボン酸アミド
としては、脂肪族モノカルボン酸アミド類、Ｎ−置換脂
肪族モノカルボン酸アミド類、脂肪族ビスカルボン酸ア
ミド類、Ｎ−置換脂肪族カルボン酸ビスアミド類、Ｎ−
置換尿素類が挙げられる。

【００５５】脂肪族カルボン酸アミドの具体例として
は、ラウリン酸アミド、パルミチン酸アミド、オレイン
酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘ
ニン酸アミド、リシノール酸アミド、ヒドロキシステア
リン酸アミドのような脂肪族モノカルボン酸アミド類；
Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−オレイルオレイ
ン酸アミド、Ｎ−オレイルステアリン酸アミド、Ｎ−ス
テアリルオレイン酸アミド、Ｎ−ステアリルステアリン
酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、メチロール
ステアリン酸アミド、メチロールベヘニン酸アミドのよ
うなＮ−置換脂肪族モノカルボン酸アミド類；メチレン
ビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミ
ド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビスオレ
イン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチ
レンビスエルカ酸アミド、エチレンビスベヘニン酸アミ
ド、エチレンビスイソステアリン酸アミド、エチレンビ
スヒドロキシステアリン酸アミド、ブチレンビスステア
リン酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、
へキサメチレンビスステアリン酸アミド、へキサメチレ
ンビスベヘニン酸アミド、へキサメチレンビスヒドロキ
システアリン酸アミド、ｍ−キシリレンビスステアリン
酸アミド、ｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステ
アリン酸アミドのような脂肪族ビスカルボン酸アミド
類；Ｎ，Ｎ′−ジオレイルセバシン酸アミド、Ｎ，Ｎ′
−ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジステアリル
アジピン酸アミド、Ｎ，Ｎ′−ジステアリルセバシン酸
アミド、Ｎ，Ｎ′−ジステアリルイソフタル酸アミド、
Ｎ，Ｎ′−ジステアリルテレフ夕ル酸アミドのようなＮ
−置換脂肪族カルボン酸ビスアミド類；Ｎ−ブチル−
Ｎ′−ステアリル尿素、Ｎ−プロピル−Ｎ′−ステアリ
ル尿素、Ｎ−ステアリル−Ｎ′−ステアリル尿素、Ｎ−
フェニル−Ｎ′−ステアリル尿素、キシリレンビスステ
アリル尿素、トルイレンビスステアリル尿素、ヘキサメ
チレンビスステアリル尿素、ジフェニルメタンビスステ
アリル尿素、ジフェニルメタンビスラウリル尿素のよう
なＮ−置換尿素類が挙げられる。これらは一種類又は二
種類以上の混合物であってもよい。脂肪族ポリエステル
がポリ乳酸ブロックとポリブチレンサクシネートブロッ
クを有する共重合体やポリブチレンサクシネートの場合
は、脂肪族モノカルボン酸アミド類、Ｎ−置換脂肪族モ
ノカルボン酸アミド類、脂肪族ビスカルボン酸アミド類
が好適に用いられ、特に、パルミチン酸アミド、ステア
リン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リ
シノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ
−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ
酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビ
スオレイン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、
ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キシリレ
ンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミドが好適に
用いられる。又、脂肪族ポリエステルがポリ乳酸の場合
は、脂肪族ビスカルボン酸アミド類が好適に用いられ、
特に、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビスオ
レイン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、ｍ−
キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キシリレンビ
ス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミドが好適に用い
られる。

【００５６】［脂肪族カルボン酸塩］本発明で透明核剤
として用いる脂肪族カルボン酸塩としては、融点が４０
℃〜３００℃の脂肪族カルボン酸塩であれば、特に制限
されない。本発明で使用する脂肪族カルボン酸塩は下記
一般式（１）に示される化合物を包含する。

【００５７】

【化１】 Ｒ−ＣＯＯＭ （１） （Ｒは、炭素原子数１０〜４０の、飽和若しくは不飽和
又は直鎖若しくは分岐の炭化水素基であり、Ｍは、リチ
ウム、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウ
ム、アルミニウム、ベリリウム、バリウム、銅、ニッケ
ル、鉛、タリウム、亜鉛及び銀である。） 脂肪族カルボン酸塩の具体例としては、例えば、ラウリ
ン酸ナトリウム、ラウリン酸カリウム、ラウリン酸水素
カリウム、ラウリン酸マグネシウム、ラウリン酸カルシ
ウム、ラウリン酸亜鉛、ラウリン酸銀等のラウリン酸
塩；ミリスチン酸リチウム、ミリスチン酸ナトリウム、
ミリスチン酸水素カリウム、ミリスチン酸マグネシウ
ム、ミリスチン酸カルシム、ミリスチン酸亜鉛、ミリス
チン酸銀等のミリスチン酸塩；パルミチン酸リチウム、
パルミチン酸カリウム、パルミチン酸マグネシウム、パ
ルミチン酸カルシウム、パルミチン酸亜鉛、パルミチン
酸銅、パルミチン酸鉛、パルミチン酸タリウム、パルミ
チン酸コバルト等のパルミチン酸塩；オレイン酸ナトリ
ウム、オレイン酸カリウム、オレイン酸マグネシウム、
オレイン酸カルシウム、オレイン酸亜鉛、オレイン酸
鉛、オレイン酸タリウム、オレイン酸銅、オレイン酸ニ
ッケル等のオレイン酸塩；ステアリン酸ナトリウム、ス
テアリン酸リチウム、ステアリン酸マグネシウム、ステ
アリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリ
ン酸アルミニウム、ステアリン酸タリウム、ステアリン
酸鉛、ステアリン酸ニッケル、ステアリン酸ベリリウム
等のステアリン酸塩；イソステアリン酸ナトリウム、イ
ソステアリン酸カリウム、イソステアリン酸マグネシウ
ム、イソステアリン酸カルシウム、イソステアリン酸バ
リウム、イソステアリン酸アルミニウム、イソステアリ
ン酸亜鉛、イソステアリン酸ニッケル等のイソステアリ
ン酸塩；ベヘニン酸ナトリウム、ベヘニン酸カリウム、
べヘニン酸マグネシウム、ベヘニン酸カルシウム、ベヘ
ニン酸バリウム、ベヘニン酸アルミニウム、べヘニン酸
亜鉛、ベヘニン酸ニッケル等のベヘニン酸塩；モンタン
酸ナトリウム、モンタン酸カリウム、モンタン酸マグネ
シウム、モンタン酸カルシウム、モンタン酸バリウム、
モンタン酸アルミニウム、モンタン酸亜鉛、モンタン酸
ニッケル等のモンタン酸塩等が挙げられる。これらは一
種類又は二種類以上の混合物であってもよい。脂肪族ポ
リエステルがポリ乳酸ブロックとポリブチレンサクシネ
ートブロックを有する共重合体やポリブチレンサクシネ
ートの場合は、特に、ステアリン酸の塩類やモンタン酸
の塩類が好適に用いられ、特に、ステアリン酸ナトリウ
ム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸亜鉛、モンタ
ン酸カルシウムが好適に用いられる。

【００５８】［脂肪族アルコール］
本発明で透明核剤とし
て用いる脂肪族アルコールとしては、融点が４０℃〜３
００℃の脂肪族モノアルコール及び脂肪族多価アルコー
ルであり、一般式（２）で示される化合物である。

【００５９】

【化２】 Ｘ−Ｒ−ＯＨ （２） （Ｒは、炭素原子数が６〜４０の、飽和若しくは不飽和
又は直鎖若しくは分岐若しくは環状の炭化水素基であ
り、Ｘは、水素原子又は水酸基） 脂肪族アルコールの具体例としては、例えば、脂肪族モ
ノアルコール類、脂肪族多価アルコール類、環状アルコ
ール類が挙げられる。例えば、ペンタデシルアルコー
ル、セチルアルコール、ヘプタデシルアルコール、ステ
アリルアルコール、ノナデシルアルコール、エイコシル
アルコール、セリルアルコール、メリシルアルコール等
の脂肪族モノアルコール類；１，６ヘキサンジオール、
１，７−へプタンジール、１，８−オクタンジオール、
１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール等
の脂肪族多価アルコール類；シクロペンタン−１，２−
ジオール、シクロヘキサン−１，２−ジオール、シクロ
ヘキサン−１，４−ジオール等の環状アルコール類等が
挙げられる。これらは一種類又は二種類以上の混合物で
あってもよい。脂肪族ポリエステルがポリ乳酸ブロック
とポリブチレンサクシネートブロックを有する共重合体
やポリブチレンサクシネートの場合は、脂肪族モノアル
コール類が好適に用いられ、特にステアリルアルコール
が好適に用いられる。

【００６０】［脂肪族カルボン酸エステル］本発明で透
明核剤として用いられる脂肪族カルボン酸エステルに
は、融点が４０℃〜３００℃の脂肪族カルボン酸エステ
ルであり、下記一般式（３）で表される脂肪族モノカル
ボン酸エステル、一般式（４）で表されるエチレングリ
コールモノエステル及びエチレングリコールジエステ
ル、一般式（５）で表されるグリセリンモノエステル、
グリセリンジエステル及びグリセリントリエステルが包
含される。

【００６１】

【化３】 Ｒ¹−ＣＯＯＲ² （３）

【００６２】

【００６３】 （Ｒ¹、Ｒ² は、炭素原子数が１０〜４０の、飽和若し
くは不飽和又は直鎖若しくは分岐の炭化水素基であり、
Ｘ₁ 、Ｘ₂ 、Ｘ₃ 、Ｘ₄ 、Ｘ₅ は水素原子又は炭素原子
数２〜４０の飽和若しくは不飽和、又は直鎖若しくは分
岐のアシル基であり，ｎ₁、ｎ₂、ｎ₃、ｎ₄、ｎ₅は、同
じであっても異なってもよく、０〜４の整数である。Ｘ
1 、Ｘ2 の少なくとも一つは、炭素原子数２〜４０の飽
和若しくは不飽和、又は直鎖若しくは分岐のアシル基で
あり、Ｘ₃、Ｘ₄、Ｘ₅の少なくとも一つは、炭素原子数
１〜４０の飽和若しくは不飽和、又は直鎖若しくは分岐
のアシル基である） 脂肪族カルボン酸エステルの具体例としては、例えば、
ラウリン酸セチルエステル、ラウリン酸フェナシルエス
テル、ミリスチン酸セチルエステル、ミリスチン酸フェ
ナシルエステル、パルミチン酸イソプロピリデンエステ
ル、パルミチン酸ドデシルエステル、パルミチン酸テト
ラドデシルエステル、パルミチン酸ペンタデシルエステ
ル、パルミチン酸オクタデシルエステル、パルミチン酸
セチルエステル、パルミチン酸フェニルエステル、パル
ミチン酸フェナシルエステル、ステアリン酸セチルエス
テル、べヘニン酸エチルエステル等の脂肪族モノカルボ
ン酸エステル類；モノラウリン酸グリコール、モノパル
ミチン酸グリコール、モノステアリン酸グリコール等の
エチレングリコールのモノエステル類；ジラウリン酸グ
リコール、ジパルミチン酸グリコール、ジステアリン酸
グリコール等のエチレングリコールのジエステル類；モ
ノラウリン酸グリセリンエステル、モノミリスチン酸グ
リセリンエステル、モノパルミチン酸グリセリンエステ
ル、モノステアリン酸グリセリンエステル等のグリセリ
ンのモノエステル類；ジラウリン酸グリセリンエステ
ル、ジミリスチン酸グリセリンエステル、ジパルミチン
酸グリセリンエステル、ジステアリン酸グリセリンエス
テル等のグリセリンのジエステル類；トリラウリン酸グ
リセリンエステル、トリミリスチン酸グリセリンエステ
ル、トリパルミチン酸グリセリンエステル、トリステア
リン酸グリセリンエステル、パルミトジオレイン、パル
ミトジステアリン、オレオジステアリン等のグリセリン
のトリエステル類等が挙げられる。これらは一種類又は
二種類以上の混合物であってもよい。脂肪族ポリエステ
ルがポリ乳酸ブロックとポリブチレンサクシネートブロ
ックを有する共重合体やポリブチレンサクシネートの場
合は、エチレングリコールのジエステル類が好適であ
り、特にエチレングリコールジステアレートが好適に用
いられる。

【００６４】［透明核剤の添加量］脂肪族カルボン酸ア
ミド、脂肪族カルボン酸塩、脂肪族アルコール、脂肪族
カルボン酸エステルの脂肪族ポリエステルへの添加量
は、脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、０．１
〜１０重量部であり、好ましくは、０．１〜７重量部、
さらに好ましくは０．３〜５重量部、最も好ましくは
０．５〜３重量部である。０．１重量部より小さいと、
透明核剤としての効果が不十分となる場合があり、逆に
１０重量部より大きくなると、さらなる透明核剤として
の効果は得られなくなるばかりか、外観や物性の変化を
来す場合がある。

【００６５】［無機添加剤］本発明の製造方法により製
造する成形体には、成形体の透明性を損なわない限り、
結晶化速度の向上、耐熱性の向上、機械物性の向上、耐
ブロッキング性の向上等の諸物性を改善するために無機
添加剤を添加することもできる。無機添加剤の具体例と
しては、例えば、タルク、カオリナイト、ＳｉＯ₂、ク
レー等が挙げられるが、成形体の透明性を損なわないよ
うに適宜、条件（添加量、粒子サイズ）を選択する必要
がある。成形体の透明性を保持する為には、一般的に可
視光の波長よりも実質的に小さな粒子サイズを選択する
ことが推奨される。より具体的には、耐ブロッキング性
の物性改良を目的とした場合、例えば、粒径が１〜５０
ｎｍのＳｉＯ₂等が透明性を損なうことなく好適に用い
られる。本発明の製造方法において、成形時の金型内で
の結晶化や生成した成形体の熱処理による結晶化などの
成形加工時の結晶化速度をさらに向上させることを目的
とした場合、ＳｉＯ₂成分を１０重量％以上含む結晶性
の無機物が好ましく、具体的には、タルクＴＭ−３０
（富士タルク社製）、カオリンＪＰ−１００（土屋カオ
リン社製）、ＮＮカオリンクレー（土屋カオリン社
製）、カオリナイトＡＳＰ−１７０（富士タルク社
製）、カオリンＵＷ（エンゲルハード社製）、タルクＲ
Ｆ（富士タルク社製）等が挙げられる。この場合、粒径
が小さく、樹脂と溶融混練した場合に凝集することなく
良好に分散するものが好適に用いられる。無機添加剤の
添加量は、成形体の透明性を極端に損なわな程度の量が
好ましく、脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、
３０重量％以下、好ましくは２０重量％以下、より好ま
しくは１０重量％以下、さらに好ましくは５重量％以
下、最も好ましくは１重量％以下が好適である。

【００６６】［可塑剤］本発明の製造方法により製造す
る成形体には、結晶化速度を上げる為に、可塑剤を併用
することもできる。このような目的に使用される可塑剤
は、結晶化速度を上げる機能を有するものであれば特に
制限はなく、例えば、フタル酸系化合物等の芳香族化合
物であっても、エポキシ系化合物、エステル系化合物等
の脂肪族化合物であってもよい。可塑剤の好ましい具体
例としては、例えば、アセチルクエン酸トリブチル、ジ
イソデシルアジペート、ジブチルセバケート、トリアセ
チン等の脂肪族化合物が挙げられる。可塑剤の添加量
は、添加剤の種類によって異なるが、脂肪族ポリエステ
ルの透明性を極端に阻害しない程度の量が好ましく、３
０重量％以下、好ましくは２０重量％以下、より好まし
くは１０重量％以下、さらに好ましくは５重量％以下、
最も好ましくは１重量％以下が好適である。本発明の製
造方法により製造する成形体には、さらに、成形体の透
明性を損なわない限り、各種エラストマー（ＳＢＲ、Ｎ
ＢＲ、ＳＢＳ型３元ブロック共重合体熱可塑性エラスト
マー等）や添加剤（可塑剤、顔料、安定剤、帯電防止
剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、難燃剤、離型剤、滑
剤、染料、抗菌剤）、フィラー（耐衝撃性コア／シェル
型粒子、インパクトモディフアイアー等）、顔料（メタ
リック顔料、パール顔料）を目的や用途に応じて適宜使
用することができる。

【００６７】［成形加工法］ 〈混合・混練・捏和〉本発明において、融点からガラス
転移温度まで１０℃／分の速度で降温したときに結晶を
生成しない性質を有する脂肪族ポリエステルと脂肪族カ
ルボン酸アミド、脂肪族カルボン酸塩、脂肪族アルコー
ル及び脂肪族カルボン酸エステルからなる４０〜３００
℃の融点を有する化合物群から選択された少なくとも一
種の透明核剤を、混合・混練・捏和して脂肪族ポリエス
テル組成物を製造する方法は、公知公用の混練技術、例
えば、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー等で各原
料を固体状で混合させたり、又、さらに押出機等を用い
てポリマーを溶融させながら混練させる方法を採用する
ことができる。

【００６８】〈成形〉以下に、本発明の目的とする透明
性と結晶性を併有する成形体を製造する方法について説
明する。本発明は、前述した脂肪族ポリエステル樹脂組
成物を成形時、又は成形後に結晶化させる事で、透明性
と結晶性を併有する成形体を製造する方法である。成形
方法としては、一般に射出成形、押出成形、ブロー成
形、インフレーション成形、異形押出成形、射出ブロー
成形、真空圧空成形、紡糸等の通常の方法が挙げられる
が、本発明で示す樹脂組成物においては、いずれの成形
方法にも適応でき、何ら制限はない。本発明では、例え
ばポリブチレンサクシネートの様な融点からガラス転移
温度まで１０℃／分の速度で降温した時に結晶を生成す
る脂肪族ポリエステル（以下脂肪族ポリエステル（Ａ）
という）の場合は、通常の成形方法により透明性と結晶
性、さらには耐熱性を有する成形体を得ることができ
る。一方、ポリ乳酸やポリ乳酸ブロックとポリブチレン
サクシネートブロックを有する共重合体の様な融点から
ガラス転移温度まで１０℃／分の速度で降温した時に結
晶を生成しない脂肪族ポリエステル（以下脂肪族ポリエ
ステル（Ｂ）という）の場合は、成形時、又は成形後に
おいて、成形体を何らかの方法（例えば、熱処理）で結
晶化させる必要がある。脂肪族ポリエステル（Ｂ）組成
物を成形時、又は成形後に結晶化させる具体例として
は、例えば、成形時に該組成物の溶融物を金型内に充填
し、金型内でそのまま結晶化させる方法（以下、金型内
結晶化法という）、及び該組成物の非晶性の成形体を熱
処理する方法（以下、後結晶化法という）を挙げること
ができる。この金型内結晶化法及び後結晶化法では、成
形体を結晶化する際の最適の温度条件は異なる。

【００６９】 金型内結晶化法における結晶化の温度
条件 金型内結晶化法の場合、金型の設定温度条件は、該組成
物の示差走査熱量分析における結晶化開始温度から、結
晶化終了温度までの温度範囲が好ましく、結晶化ピーク
の頂点付近の温度がより好ましい。結晶化開始温度より
高い温度では、結晶化速度が著しく小さくなり、生産
性、操作性が悪くなったり、さらには結晶化しなくな
り、目的とする成形体が得られない場合があり、逆に結
晶化終了温度より低い温度では結晶化速度が著しく小さ
く、目的とする成形体が得られない場合がある。この方
法では、金型内の保持時間は、該組成物によっても異な
るが、金型内で、成形体が十分に結晶化するにたる時間
以上であれば、特に制限はない。

【００７０】 後結晶化法における結晶化の温度条件 一方、後結晶化法の場合、金型の設定温度条件は、該組
成物のガラス転移温度（Ｔｇ）から融点（Ｔｍ）までの
温度範囲、より好ましくは、（Ｔｇ＋５℃）から（Ｔｍ
−２０℃）、さらに好ましくは（Ｔｇ＋１０℃）から
（Ｔｍ−４０℃）までの温度範囲がよい。設定温度がＴ
ｍより高い場合は、短時間で結晶化させても透明性を損
ねたり、形状が歪んだりする場合があり、さらに長時間
加熱すると融解する場合がある。逆にＴｇより低い温度
では、結晶化速度が著しく小さく、目的とする結晶性の
成形体が得られない場合がある。この方法では成形体を
熱処理する時間は、組成物により異なるが、成形体が十
分に結晶化するに足る時間以上であれば、特に制限され
ない。

【００７１】〈透明性と結晶性を併有する成形体を製造
する方法の態様〉以下に、本発明に係る、成形体に透明
性と結晶性を同時に付与することができる成形体の成形
方法の態様を説明する。 射出成形（金型内結晶化法） 射出成形（金型内結晶化法）においては、例えば、後述
する製造例２で得られたポリ乳酸にエチレンビスラウリ
ン酸アミドを添加し組成物のペレットの溶融物を、結晶
化開始温度（１３５℃）から結晶化終了温度（６５℃）
の温度範囲内に保持された金型内に充填し保持すること
により、本発明で目的とする透明性と結晶性を併有する
成形体を成形することができる。

【００７２】 射出成形（後結晶化法） 射出成形（後結晶化法）においては、例えば、上記に
示したペレットを用いて金型温度２０℃で成形して得ら
れた非晶性な成形体を、Ｔｇ（５９℃）からＴｍ（１６
３℃）の温度範囲内の雰囲気下に保持したり、又は適当
な熱媒体と接触させることにより、本発明で目的とする
透明性と結晶性を併有する射出成形体を成形することが
できる。

【００７３】 押出成形（後結晶化法） 押出成形（後結晶化法）においては、例えば、上記に
示したペレットを、一般的なＴダイ押出成形機で成形し
た非晶性のフィルムやシートを、Ｔｇ（５９℃）からＴ
ｍ（１６３℃）の範囲内に保持されたオーブン（加熱
炉）中や温水中に連続的に通過させ熱処理したり、ある
いはバッチ的に熱処理したりすることにより、本発明で
目的とする透明性と結晶性を併有するシートやフィルム
を成形することができる。

【００７４】 ブロー成形（後結晶化法） ブロー成形（後結晶化法）においては、上記に示した
ペレットを、一般的なブロー成形機で溶融して金型に充
填することにより非晶性な予備成形体を得た後、得られ
た予備成形体をオーブン（加熱炉）中で加熱した後に、
Ｔｇ（５９℃）からＴｍ（１６３℃）の範囲内に保持さ
れた金型内に入れて、圧力空気を送出してブローするこ
とにより、本発明で目的とする透明性と結晶性を併有す
るブローボトルを成形することができる。ここで、圧力
空気として、高温［例えば、室温（２５℃）以上からＴ
ｍ（１６３℃）以下の温度］のものを用いると、成形体
の結晶化に要する時間を短縮することができる。

【００７５】 真空成形・真空圧空成形（金型内結晶
化法） 上記と同様な方法により成形した非晶性なフイルム
を、一般的な真空成形機により、結晶化開始温度（１３
５℃）から結晶化終了温度（６５℃）の範囲内に保持さ
れた金型内で真空成形又は真空圧空成形することによ
り、本発明で目的とする透明性と結晶性を併有する成形
体を成形することができる。ここで、圧力空気として、
高温［例えば、室温（２５℃）以上からＴｍ（１６３
℃）以下の温度］のものを用いると、成形体の結晶化に
要する時間を短縮することができる。

【００７６】 真空成形・真空圧空成形（結晶性フィ
ルムの真空成形） 上記と同様な方法により成形した結晶性のフィルム
を、真空圧空成形することにより、本発明で目的とする
透明性と結晶性を併有する成形体を成形することができ
る。以上のような成形方法により成形して得られた本発
明の脂肪族ポリエステル成形体は、結晶性と透明性を併
有し、高い耐熱性を有する。

【００７７】本発明において、脂肪族ポリエステル成形
体が透明性を有するということは、厚みがｌｍｍの該成
形体と新聞を重ねた場合に、該成形体を介して新聞の文
字を認識できる程度の透明性を有することを意味し、厚
みが１ｍｍの該成形体のへイズが３０％以下であること
を意味する。本発明において、脂肪族ポリエステル成形
体が結晶性であるということは、Ｘ線回折法により測定
された結晶化度が１０％以上であることを意味する。本
発明の製造方法により、結晶化度が１０％以上であり、
厚みがｌｍｍにおいてへイズが３０％以下の結晶性（耐
熱性）と透明性を併有する脂肪族ポリエステル成形体が
得られる。本発明の製造方法により、結晶化度が３０％
以上であっても、厚みがｌｍｍにおいてヘイズが３０％
以下、さらには、１５％以下の結晶性（耐熱性）と透明
性を併有する脂肪族ポリエステル成形体が得られる。

【００７８】本発明の透明性、結晶性（耐熱性）及び分
解性を有する脂肪族ポリエステル成形体は、公知、公用
の成形法で得られる射出成形品、フィルム、袋、チュー
ブ、シート、カップ、ボトル、トレー、糸等を包含し、
その形状、大きさ、厚み、意匠等に関して何ら制限はな
い。具体的には、本発明の成形体は、食品包装用袋、食
器やフォーク及びスプーン等の食品用の容器やトレイ、
乳製品や清涼飲料水及び酒類等用のボトル、ラップフィ
ルム、化粧品容器、ゴミ袋、かさ、テント、防水シー
ト、（粘着）テープ、エアーマット、漂白剤用の容器、
液体洗剤類用のボトル、医療器具や医療材料用の容器や
包装材、医薬品用容器や包装材、つり糸、魚網、農業用
品の容器や包装材及びカプセル、肥料用の容器や包装材
及びカプセル、種苗用の容器や包装材及びカプセル、農
園芸用フィルム、製品包装用フィルム、オーバーヘッド
プロジェクター用フィルム、熱線反射フィルム、液晶デ
ィスプレー用フィルム等に用いることができる。この
他、本発明の方法で得られるフィルムやシートは、紙や
他のポリマー等の他の材質のシートと、接着剤や熱融着
によるラミネートや貼り合わせ等により、多層構造の積
層体とすることもできる。特に、従来、ポリ乳酸やポリ
乳酸ブロックとポリブチレンサクシネートブロックを有
する共重合体のような透明性に優れている脂肪族ポリエ
ステルの非晶性のフィルムを、例えば、紙等に熱ラミネ
ーションした場合、ラミネーション時の熱により、結晶
化し、不透明になるという問題があった。したがって、
透明性が要求される用途の場合、熱ラミネーション時の
熱処理条件を限定したり、接着剤を用いるラミネーショ
ン方法が好ましく用いられ、さらには、透明性と耐熱性
を要求される用途の場合は、該樹脂組成物を用いること
はできなかった。しかしながら、本発明の透明核剤を含
むそれらの樹脂組成物を用いた場合、例えば、透明な非
晶性フィルムをそのまま紙等に熱ラミネーシヨンし、紙
等への貼り合わせと該組成物の結晶化を同時に行っても
よい。また、一旦熱ラミネーションした積層体をさらに
熱処理して結晶化させてもよい。いずれの条件下でも、
その透明性を維持し、さらには、耐熱性を付与した積層
体を得ることができる。

【００７９】

【実施例】以下に製造例、実施例及び比較例等を示し、
本発明を詳述する。なお、本出願の明細書における合成
例、実施例、比較例、態様等の記載は、本発明の内容の
理解を支援するための説明であって、その記載は本発明
の技術的範囲を狭く解釈する根拠となる性格のものでは
ない。

【００８０】Ａ．製造例 実施例及び比較例において使用する脂肪族ポリエステル
の製造方法を以下に示す。なお、文中に部とあるのはい
ずれも重量基準である。また、重合体の平均分子量（重
量平均分子量Ｍｗ）はポリスチレンを標準としてゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィーにより以下の条件で
測定した。 装置 ：島津ＬＣ−１０ＡＤ 検出器：島津ＲＩＤ−６Ａ カラム：日立化成ＧＬ−Ｓ３５０ＤＴ−５，ＧＬ−
Ｓ３７０ＤＴ−５ 溶 媒：クロロホルム 濃 度：１％ 注入量：２０μｌ

【００８１】［製造例１］ 〈ポリマーＡ（ポリＬ−ラ
クタイド）の製造〉 Ｌ−ラタタイド１００重量部及びオクタン酸第一錫０．
０１部と、ラウリルアルコール０．０３部を、撹拌機を
備えた肉厚の円筒型ステンレス製重合容器へ封入し、真
空で２時間脱気した後窒素ガスで置換した。この混合物
を窒素雰囲気下で撹拌しつつ２００℃で３時間加熱し
た。温度をそのまま保ちながら、排気管及びガラス製受
器を介して真空ポンプにより徐々に脱気し反応容器内を
３ｍｍＨｇまで減圧にした。脱気開始から１時間後、モ
ノマーや低分子量揮発分の留出がなくなったので、容器
内を窒素置換し、容器下部からポリマーをストランド状
に抜き出してペレット化し、Ｌ−ラクタイドのホモポリ
マー（ポリマーＡ）を得た。収率は７８％、重量平均分
子量Ｍｗは、１３．６万であった。

【００８２】［製造例２］ 〈ポリマーＢ（ポリＬ−乳
酸）の製造〉 Ｄｉｅｎ−Ｓｔａｒｋトラップを設置した１００リット
ルの反応器に、９０％Ｌ−乳酸１０ｋｇを１５０℃／５
０ｍｍＨｇで３時間撹拌しながら水を留出させた後、錫
末６．２ｇを加え、１５０℃／３０ｍｍＨｇでさらに２
時間撹拌してオリゴマー化した。このオリゴマーに錫末
２８．８ｇとジフェニルエーテル２１．１ｋｇを加え、
１５０℃／３５ｍｍＨｇ共沸脱水反応を行い、留出した
水と溶媒を水分離器で分離して溶媒のみを反応器に戻し
た。２時間後、反応器に戻す有機溶媒を４６ｋｇのモレ
キュラシーブ３Ａを充填したカラムに通してから反応器
に戻るようにして、１５０℃／３５ｍｍＨｇで４０時間
反応を行い、重量平均分子量１４．６万のポリ乳酸の溶
液を得た。この溶液に脱水したジフェニルエーテル４４
ｋｇを加え、希釈した後４０℃まで冷却して、析出した
結晶を瀘過し、１０ｋｇのｎ−ヘキサンで３回洗浄して
６０℃／５０ｍｍＨｇで乾燥した。この粉末を０．５Ｎ
−ＨＣｌ１２ｋｇとエタノール１２ｋｇを加え、３５℃
で１時間撹拌した後瀘過し、６０℃／５０ｍｍＨｇで乾
燥して、白色粉末のポリ乳酸６．１ｋｇ（収率８５％）
を得た。このポリ乳酸（ポリマーＢ）の重量平均分子量
Ｍｗは、１４．５万であった。

【００８３】［製造例３］〈コポリマーＣ（ポリブチレ
ンサクシネート／ポリ乳酸共重合体）の製造〉 １，４−ブタンジオール５０．５ｇとコハク酸６６．５
ｇにジフェニルエーテル２９３．０ｇ、金属錫２．０２
ｇを加え、１３０℃／１４０ｍｍＨｇで７時間系外に水
を留出しながら加熱撹拌しオリゴマー化した。これに、
Ｄｅａｎ−Ｓｔａｒｋ ｔｒａｐを取り付け、１４０℃
／３０ｍｍＨｇで８時間共沸脱水を行いその後、モレキ
ュラーシーブ３Ａを４０ｇ充填した管を取り付け、留出
した溶媒がモレキュラーシーブ管中を通って反応器に戻
るようにし、１３０℃／１７ｍｍＨｇで４９時間撹拌し
た。その反応マスを６００ｍｌのクロロホルムに溶か
し、４リットルのアセトンに加え再沈した後、ＨＣｌの
イソプロピルアルコール（以下ＩＰＡと略す）溶液（Ｈ
Ｃｌ濃度０．７ｗｔ％）で０．５時間スラッジングし
（３回）、ＩＰＡで洗浄してから減圧下６０℃で６時間
乾燥し、ポリブチレンサクシネート（以下ＰＳＢと略
す）を得た。このポリマーの重量平均分子量Ｍｗは、１
１．８万であった。得られたポリブチレンサクシネート
８０．０ｇに、製造例２と同様な方法で得られたポリ乳
酸１２０．０ｇ（重量平均分子量Ｍｗは２．０万）、ジ
フェニルエーテル８００ｇ、金属錫０．７ｇを混合し、
再び１３０℃／１７ｍｍＨｇで２０時間脱水縮合反応を
行った。反応終了後、製造例２と同様に後処理を行い、
ポリブチレンサクシネートとポリ乳酸とのコポリマー１
８８ｇ（収率９４％）を得た。このポリブチレンサクシ
ネートとポリ乳酸とのコポリマー（コポリマーＣ）の重
量平均分子量Ｍｗは１４．０万であった。

【００８４】［製造例４］ 〈コポリマーＤ（ポリブチ
レンサクシネート／ポリ乳酸共重合体）の製造〉 ポリブチレンサクシネート４０．０ｇ（重量平均分子量
Ｍｗは１１．８万）、ポリ乳酸１６０．０ｇ（重量平均
分子量Ｍｗは５．０万）を用いた他は、製造例３と同様
な方法で行った結果、ポリブチレンサクシネートとポリ
乳酸とのコポリマー（コポリマーＤ）を得た。収率は９
６％，重量平均分子量Ｍｗは１３．６万であった。

【００８５】［製造例５］〈コポリマーＥ（ポリブチレ
ンサクシネート／ポリ乳酸共重合体）の製造〉 ポリブチレンサクシネート２０．０ｇ（重量平均分子量
Ｍｗは１１．８万）、ポリ乳酸１８０．０ｇ（重量平均
分子量Ｍｗは１０．０万）を用いた他は、製造例３と同
様な方法で行った結果、ポリブチレンサクシネートとポ
リ乳酸とのコポリマー（コポリマーＥ）を得た。収率は
９４％、重量平均分子量Ｍｗは１４．２万であった。

【００８６】［製造例６］〈コポリマーＦ（ポリカプロ
ン酸／ポリ乳酸共重合体）の製造〉 乳酸のかわりに、６−ヒドロキシカプロン酸を用いた他
は製造例２と同様な方法で反応を行った結果、ポリカプ
ロン酸（重量平均分子量Ｍｗは１５．０万）を得た。次
に得られたポリカプロン酸２０．０ｇとポリ乳酸１８
０．０ｇ（重量平均分子量Ｍｗは１０．０万）を用い製
造例４と同様な方法で行い、ポリカプロン酸とポリ乳酸
とのコポリマ（コポリマーＦ）を得た。収率は９２％、
重量平均分子量Ｍｗは１５．３万であった。

【００８７】［製造例７］〈コポリマーＧ（ポリブチレ
ンサクシネート）の製造〉 １，４−ブタンジオール５０．５ｇとコハク酸６６．５
ｇにジフェニルエーテル２９３．０ｇ、金属錫２．０２
ｇを加え、１３０℃／１４０ｍｍＨｇで７時間系外に水
を留出しながら加熟撹拌しオリゴマー化した。これに、
Ｄｅａｎ−Ｓｔａｒｋ ｔｒａｐを取り付け、１４０℃
／３０ｍｍＨｇで８時間共沸脱水を行い、その後、モレ
キュラーシーブ３Ａを４０ｇ充填した管を取り付け、留
出した溶媒がモレキュラーシーブ管中を通って反応器に
戻るようにし、１３０℃／１７ｍｍｇで４９時間撹拌し
た。その反応マスを６００ｍｌのクロロホルムに溶か
し、４リットルのアセトンに加え再沈した後、ＨＣｌの
イソプロピルアルコール（以下ＩＰＡと略す）溶液（Ｈ
Ｃｌ濃度 ０．７Ｗｔ％）で０．５時間スラッジングし
（３回）、ＩＰＡで洗浄してから減圧下６０℃で６時間
乾燥し、ポリブチレンサクシネートのホモポリマー（ポ
リマーＧ）を得た。収率は９２％、重量平均分子量Ｍｗ
は１１．８万であった。

【００８８】Ｂ．評価方法 ［物性の評価］製造例１〜７で得た脂肪族ポリエステル
樹脂組成物を用いて製造した成形体の物性の評価条件
は、以下のとおりである。 透明性（ヘイズ） ＪＩＳ Ｋ−６７１４に従い、東京電色製Ｈａｚｅ Ｍ
ｅｔｅｒを使用して測定した。 結晶化度 Ｘ線回折装置（理学電機製、Ｒｉｎｔ１５００型）にて
成形後の試験片を測定し、得られたチャートの結晶ピー
ク面積の総面積に対する比率を求めた。 耐熱性［ビカット軟化温度（ＡＳＴＭ−Ｄ１５２
５）］ 荷重１ｋｇｆの条件で成形後の試験片を測定。 結晶化開始温度、結晶化終了温度 示差走査熱量分析装置（島津製作所製、ＤＳＣ−５０）
にて成形体を一旦溶融した後、１０℃／ｍｉｎの条件下
で降温した時の結晶化ピークが認められた温度を結晶化
開始温度、結晶化ピークが認められなくなった温度を結
晶化終了温度とした。 ガラス転移温度（Ｔｇ），融点（Ｔｍ） 示差走査熱量分析装置（島津製作所製、ＤＳＣ−５０）
にて成形体を１０℃／ｍｉｎの条件下で昇温した時のゴ
ム状に変わる点をガラス転移点（Ｔｇ）、融解ピークの
頂点を融点（Ｔｍ）とした。

【００８９】Ｃ．実施例及び比較例 以下の実施例において、成形体を熱処理している場合、
金型内結晶化操作で降温時に結晶化している場合は、降
温時の結晶化開始温度以下から結晶化終了温度以上であ
る範囲内に設定し、又成形後熱処理操作で昇温時に結晶
化している場合は、ガラス転移温度以上から融点以下で
ある温度範囲内に設定した。

【００９０】［実施例１−１〜１−９］製造例１〜６で
得られたポリ乳酸あるいは各コポリマーに、各脂肪酸ア
ミドを表−１に示す割合でヘンシェルミキサーで混合
後、押出機シリンダー設定温度１７０〜２１０℃の条件
にてペレット化した。該ペレットを１８０℃／２ｍｉｎ
で溶融させ、さらに１８０℃／１００ｋｇｆ／ｃｍ²／
１ｍｉｎでプレスし厚さ１５０μのフィルムを得た。こ
のフィルムを表−１に示す条件下で熱処埋し、そのサン
プルの透明性（ヘイズ）と結晶化度を測定した。結果を
表−１［表１、表２］に示す。

【００９１】［比較例１−１〜１−６］透明核剤（脂肪
族カルボン酸アミド）を添加しないことを除いて、実施
例１−１〜１−９と同様にペレット化しフィルムを得
た。このフィルムを表−１［表１、表２］に示す条件下
で熱処理し、そのサンプルの透明性（ヘイズ）と結晶化
度を測定した。結果を表−１［表１、表２］に示す。

【００９２】［実施例２−１〜２−６］製造例１〜６で
得られたポリ乳酸あるいは各コポリマーに、各脂肪族カ
ルボン酸塩又は脂肪族アルコール又は脂肪族カルボン酸
エステルを表−２［表３］に示す割合でヘンシェルミキ
サーで混合後、押出機シリンダー設定温度１７０〜２１
０℃の条件にてペレット化した。該ぺレットを１８０℃
／２ｍｉｎで溶融させ、さらに１８０℃／１００ｋｇｆ
／ｃｍ²／１ｍｉｎでプレスし厚さ１５０μのフィルム
を得た。このフィルムを表２［表３］に示す条件下で熱
処埋し、そのサンプルの透明性（ヘイズ）と結晶化度を
測定した。結果を表−２［表３］に示す。

【００９３】［比較例２−１〜２−４］透明核剤（脂肪
族カルボン酸塩、脂肪族アルコール、脂肪族カルボン酸
エステル）を添加しないことを除いて、実施例２−１〜
２−６と同様に、ぺレット化し、フィルムを得た。この
フィルムを表−２［表３］に示す条件下で熱処理し、そ
のサンプルの透明性（ヘイズ）と結晶化度を測定した。
結果を表−２［表３］に示す。

【００９４】［実施例３−１〔射出成形〕］製造例２で
得られたポリ乳酸１００重量部、透明核剤としてエチレ
ンビスラウリン酸アミド１重量％をヘンシェルミキサー
で充分に混合した後、押出機シリンダー設定温度１７０
〜２１０℃の条件にてぺレット化した。該ぺレットを日
本製鋼所製ＪＳＷ−７５射出成形機、シリンダー設定温
度１８０〜２００℃の条件にて溶融し、設定温度３０℃
の金型に充填し、冷却時間は３０秒として１．０ｍｍ厚
の透明な平滑な平板成形体を得た。この平板の透明性
（ヘイズ）は２％，結晶化度は０％、ビカット軟化点は
５９℃であった。又、この平板のガラス転移温度（Ｔ
ｇ）は５９℃、降温時の結晶化開始温度は１３５℃、降
温時の結晶化終了温度は６５℃、融点（Ｔｍ）は１６３
℃であった。この平板を乾燥機中で１２０℃／５ｍｉｎ
で熱処理した。得られた平板の透明性（ヘイズ）は７
％、結晶化度４２％、ビカット軟化点は１５０℃であっ
た。結果を表−３［表４〜表７］に示す。

【００９５】［実施例３−２〜３−２７〔射出成形〕］
ポリマー、透明核剤の種類と添加量を表−３［表４〜表
７］に示すように変更した以外は、実施例３−１と同様
にして行い、それぞれ得られた平板の透明性（ヘイ
ズ）、結晶化度、ビカット軟化点を測定した。結果を表
−３［表４〜表７］に示す。

【００９６】［比較例３−１〔射出成形〕］透明核剤の
エチレンビスラウリン酸アミドを除いた他は実施例１と
同様な方法で行った。得られた平板のヘイズ値は２％，
結晶化度は０％、ビカット軟化点は５９℃であった。こ
の平板を乾燥機中で１２０℃／５ｍｉｎで熱処理した時
の透明性（ヘイズ）は８３％、結晶化度は４３％、ビカ
ット軟化点は１５０℃であった。結果を表−３［表４〜
表７］に示す。

【００９７】［比較例３−２〜３−７〔射出成形〕］ポ
リマー、透明核剤の種類と添加量、乾燥機中での熱処理
条件を表−３［表４〜表７］に示すように変えた以外
は、実施例３−１と同様にして行い、それぞれ得られた
平板の透明性（ヘイズ）、結晶化度、ビカット軟化点を
測定した。結果を表−３［表４〜表７］に示す。

【００９８】［実施例４−１〔ブロー成形〕］ポリマー
として製造例２で得られたポリ乳酸、透明核剤としてエ
チレンビスラウリン酸アミド１重量％をヘンシェルミキ
サーで充分に混合した後、押出機シリンダー設定温度１
７０〜２１０℃の条件にてぺレット化した。該ペレット
を射出ブロー成形機（日精ＡＳＢ機械製、ＡＳＢ−５
０）、シリンダー設定温度１８０〜２００℃の条件にて
溶融し、設定温度２０℃の金型（Ａ）に充填、冷却時間
は３０秒、２．０ｍｍ肉厚の予備成形体（有底パリソ
ン）を得た。得られたパリソンを加熱炉中にてパリソン
温度を１２０℃に加熱し、さらに温度を１２０℃に保持
した金型（Ｂ）に入れ、圧力空気の圧力４ｋｇｆ／ｃｍ
²の条件下で、たて倍率２倍、よこ倍率２倍にし、内容
槓５００ｍｌの容器を得た。得られた容器（厚み０．５
ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は４％（１ｍｍ厚のヘイズに
換算すると８％）、結晶化度は４５％、ビカット軟化点
は１５０℃であった。

【００９９】［比較例４−１〔ブロー成形〕］透明核剤
（エチレンビスラウリン酸アミド）を除いた以外は、実
施例４と同様な方法で行った。得られた容器（厚み０．
５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は７５％（１ｍｍ厚のヘイ
ズに換算すると８０％）、結晶化度は４３％、ビカット
軟化点は１５０℃であった。

【０１００】［比較例４−２〔ブロー成形〕］パリソン
温度を５５℃、金型（Ｂ）温度を３０℃にした以外は、
実施例４−１と同様な方法で行った。得られた容器（厚
み０．５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は１．５％（１ｍｍ
厚のヘイズ値に換算すると２％）、結晶化度は０％、ビ
カット軟化点は５９℃であった。

【０１０１】［実施例５−１〔押出シート成形〕］ポリ
マーとして製造例１で携られたポリ乳酸、透明核剤とし
てエチレンビスラウリン酸アミド１重量％をヘンシェル
ミキサーで充分に混合した後、押出機シリンダー設定温
度１７０〜２１０℃の条件にてペレット化した。該ペレ
ットをＴダイ５０ｍｍΦ押出機（フロンティア製、ダイ
幅４００ｍｍ）シリンダー設定温度１８０〜２００℃の
条件にて溶融し、ダイ温度１８５℃にて透明な０．５ｍ
ｍ厚のシートを得た。このシート（厚み０．５ｍｍ）の
透明性（ヘイズ）は１％（１ｍｍ厚のヘイズ値に換算す
ると２％）、結晶化度は０％であった。さらに、このシ
ートを熱風乾燥機（温度１００℃、滞留時間２ｍｉｎ）
に連続して通過させて熱処埋した。得られたシートの透
明性は４％（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると８％）、結
晶化度は４０％であった。

【０１０２】［比較例５−１〔押出シート成形〕］透明
核剤のエチレンビスラウリン酸アミドを除いた他は実施
例５−１と同様な方法で行った。得られたシートの透明
性（ヘイズ）は７３％（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると
８４％）、結晶化度は３８％であった。

【０１０３】［比較例５−２〔押出シート成形〕］実施
例５−１で得られたシート（厚み０．５ｍｍ、ヘイズ値
は１％、結晶化度は０％）を熱風乾燥機中で温度５５℃
で２０ｍｉｎ間熱処理した。得られたシート（厚み０．
５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は１％（ｌｍｍ厚のヘイズ
に換算すると２％）、結晶化度は０％であった。

【０１０４】［実施例６−１〔インフレーション成
形〕］製追例４で得られた重合体（ポリブチレンサクシ
ネートとポリ乳酸とのコポリマー）を用い、透明核剤と
してステアリン酸アミド１重量％を、ヘンシェルミキサ
ーで充分に混合した後、押出機シリンダー設定温度１７
０〜２１０℃の条件にてペレット化した。該べレットを
インフレーション成形機（川田製作所製、４５ｍｍΦ）
シリンダー設定温度１６５〜１８０℃の条件にて溶融
し、ダイ温度１７０℃、膨張比（ＢＵＲ）２．５にて折
径２５０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ，のインフレーション
フィルムを得た。このフィルムの透明性（ヘイズ）は
０．５％（ｌｍｍ厚のヘイズに換算すると３％）、結晶
化度は０％であった。又、ガラス転移温度（Ｔｇ）は５
２℃、降温時の結晶化開始温度は１２５℃、降温時の結
晶化終了温度は４５℃、融点（Ｔｍ）は１６３℃であっ
た。さらに、得られたフィルムを温水中（温度８５℃、
滞留時間２ｍｉｎ）で熱処埋した。このフィルム（厚み
０．０５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は１．５％（ｌｍｍ
厚のヘイズに換算すると５％）、結晶化度は３６％であ
った。

【０１０５】［比較例６−１〔インフレーション成
形〕］透明核剤（ステアリン酸アミド）を除いた以外
は、実施例６−１と同方法で行った。得られたシート
（厚み０．５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は４３％（１ｍ
ｍ厚のヘイズに換算すると７０％）、結晶化度は３６％
であった。

【０１０６】［実施例７−１〔異型押出成形〕］ポリマ
ーとして製造例２で得られたポリ乳酸、透明核剤として
エチレンビスラウリン酸アミド１重量％をヘンシェルミ
キサーで充分に混合した後、押出機シリンダー設定温度
１７０〜２１０℃の条件にてぺレット化した。該ペレッ
トを異型ダイ４０ｍｍΦ押出機（フロンティア製、ダイ
形状は四角の中空）シリンダー設定温度１８０〜２００
℃の条件にて溶融し、ダイ温度１７５℃にて押出し、真
空装置付サイジングボックス（冷却温度３０℃）内で成
形し、肉厚０．５ｍｍ、外寸法４０ｍｍ×３０ｍｍの中
空成形体を得た。この中空体の透明性（ヘイズ）は１．
５％（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると２％）、結晶化度
は０％であった。さらに、中空体を熱風乾燥機（温度１
００℃、滞留時間２ｍｉｎ）に連続して通過させて熱処
理し、中空体を得た。得られた中空体（厚み０．５ｍ
ｍ）の透明性（ヘイズ）は３．５％（１ｍｍ厚のヘイズ
に換算すると８％）、結晶化度は４３％であった。

【０１０７】［比較例７−１〔異型押出成形〕］透明核
剤エチレンビスラウリン酸アミドを除いた他は実施例８
と同様な方法行った。得られたシート（厚み０．５ｍ
ｍ）の透明性（ヘイズ）は７１％（１ｍｍ厚のヘイズに
換算すると７７％）、結晶化度は４２％であった。

【０１０８】［実施例８−１〔真空・圧空成形−１；結
晶化させたシートの成形〕１ ポリマーとして製造例２で得られたポリ乳酸、透明核剤
としてエチレンビスラウリン酸アミド１重量％をヘンシ
ェルミキサーでよく混合した後、押出機シリンダー設定
温度１７０〜２１０℃の条件にてペレット化した。該べ
レットをＴダイ５０ｍｍΦ押出機（フロンティア製、ダ
イ幅４００ｍｍ）シリンダー設定温度１８０〜２００℃
の条件にて溶融し、ダイ温度１８５℃にて厚み０．２５
ｍｍのシートを得た。このシート（厚み０．２５ｍｍ）
の透明性（ヘイズ）は１．０％（１ｍｍ厚のヘイズに換
算すると２％）、結晶化度は０％であった。さらに、こ
のシートを熱風乾燥機（温度１００℃、滞留時間２ｍｉ
ｎ）に連続して通過させて熱処理した。得られたシート
（厚み０．２５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は３．０％
（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると８％）、結晶化度は４
０％であった。次いで、このシートを長径１４６ｍｍ、
短径１００ｍｍ、深さ３０ｍｍの楕円形金型を備えた真
空圧空成形機を使用し、加熱温度１２０℃、保持時間３
０秒で軟化させ、金型温度６０℃に設定した上記楕円形
金型に圧空圧力４ｋｇｆ／ｃｍ²で、１０秒間真空密着
（減圧度５０ｍｍＨｇ）させて成形体を得た。成形体の
透明性（ヘイズ）は３％（１ｍｍ厚のヘイズに換算する
と８％）、結晶化度は４０％であった。

【０１０９】［実施例８−２〔真空・圧空成形−２；非
結晶シートを型内で結晶化〕］実施例８−１で得られた
厚み０．２５ｍｍのシート（ヘイズ値は１．０％、結晶
化度は０％）を用い、長径１４６ｍｍ、短径１００ｍ
ｍ、深さ３０ｍｍの楕円形金型を備えた真空圧空成形機
を使用し、加熱温度８５℃、保持時間４０秒で軟化さ
せ、金型温度を１００℃に設定した上記楕円形金型に圧
空圧力４ｋｇｆ／ｃｍ ²で、１分間真空密着（減圧度５
０ｍｍＨｇ）させて成形体を得た。成形体の透明性（ヘ
イズ）は４％（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると９％）、
結晶化度は４３％であった。

【０１１０】［比較例８−１］透明核剤（エチレンビス
ラウリン酸アミド）を除いた以外は、実施例８−２と同
様な方法で行った。得られた成形体の透明性（ヘイズ）
は７３％（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると８２％）、結
晶化度は４２％であった。

【０１１１】［比較例８−２］金型温度を５５℃にした
以外は、実施例８−２と同様な方法で行った。得られた
成形体（厚み０．２５ｍｍ）の透明性（ヘイズ）は１％
（１ｍｍ厚のヘイズに換算すると２％）、結晶化度は０
％であった。

【０１１２】

【表１】

【０１１３】

【表２】

【０１１４】

【表３】

【０１１５】

【表４】

【０１１６】

【表５】

【０１１７】

【表６】

【０１１８】

【表７】 ［表の見方］表−１〜表−３［表１〜表７］中の各記号
は、以下のとおりである。 ポリマー ポリマーあるいはコポリマーは、製造例１−７で得られ
たポリマー（Ａ−Ｆ）を示す。 透明核剤 Ａ エチレンビスラウリン酸アミド Ｂ エチレンビスオレイン酸アミド Ｃ エチレンビスカプリン酸アミド Ｄ ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド Ｅ ｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン
酸アミド Ｆ パルミチン酸アミド Ｇ ステアリン酸アミド、 Ｈ エルカ酸アミド Ｉ ベヘニン酸アミド Ｊ リシノール酸アミド Ｋ ヒドロキシステアリン酸アミド Ｌ Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド Ｍ Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド Ｎ エチレングリコールジステアレート Ｏ ステアリルアルコール Ｐ ステアリン酸Ｎａ Ｑ ステアリン酸Ｋ Ｒ ステアリン酸Ｚｎ Ｓ モンタン酸Ｃａ Ｔ オレイン酸アミド

【０１１９】

【発明の効果】本発明により、透明性と結晶性（耐熱
性）を併せ有するポリ乳酸、ポリ乳酸／ポリブチレンサ
クシネート共重合体、ポリブチレンサクシネート等の脂
肪族ポリエステルからなる成形体を提供することができ
る。本発明により、脂肪族ポリエステルからなる成形体
に、高い透明性（透明性と逆相関するヘイズ値に換算す
ると、１ｍｍ厚のヘイズ値が３０％以下）と高い結晶性
（例えば、３０％以上）を同時に付与することができ
る。

フロントページの続き (72)発明者 渡辺 孝行 神奈川県横浜市栄区笠間町1190番地 三井 東圧化学株式会社内 (72)発明者 北原 泰広 神奈川県横浜市栄区笠間町1190番地 三井 東圧化学株式会社内 (72)発明者 鈴木 和彦 神奈川県横浜市栄区笠間町1190番地 三井 東圧化学株式会社内 (72)発明者 味岡 正伸 神奈川県横浜市栄区笠間町1190番地 三井 東圧化学株式会社内

Claims (27)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 融点からガラス転移温度まで１０℃／分
   の速度で降温したときに結晶を生成しない性質を有する
   脂肪族ポリエステルと脂肪族カルボン酸アミド、脂肪族
   カルボン酸塩、脂肪族アルコール及び脂肪族カルボン酸
   エステルからなる４０〜３００℃の融点を有する化合物
   群から選択された少なくとも一種の透明核剤を含有する
   脂肪族ポリエステル組成物を成形し、成形時又は成形後
   に熱処理することを特徴とする、透明性及び結晶性を併
   有する脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。
2. 【請求項２】 融点からガラス転移温度まで１０℃／分
   の速度で降温したときに結晶を生成する性質を有する脂
   肪族ポリエステルと脂肪族カルボン酸アミド、脂肪族カ
   ルボン酸塩、脂肪族アルコール及び脂肪族カルボン酸エ
   ステルからなる４０〜３００℃の融点を有する化合物群
   から選択された少なくとも一種の透明核剤を含有する脂
   肪族ポリエステル組成物を成形することを特徴とする、
   透明性及び結晶性を併有する脂肪族ポリエステル成形体
   の製造方法。
3. 【請求項３】 脂肪族ポリエステル組成物における脂肪
   族ポリエステルと透明核剤の組成比が、脂肪族ポリエス
   テル１００重量部に対して、透明核剤０．１〜１０重量
   部である請求項１に記載した脂肪族ポリエステル成形体
   の製造方法。
4. 【請求項４】 脂肪族ポリエステル組成物における脂肪
   族ポリエステルと透明核剤の組成比が、脂肪族ポリエス
   テル１００重量部に対して、透明核剤０．１〜１０重量
   部である請求項２に記載した脂肪族ポリエステル成形体
   の製造方法。
5. 【請求項５】 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であり、
   透明核剤が脂肪族カルボン酸アミドである請求項３に記
   載した脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。
6. 【請求項６】 脂肪族カルボン酸アミドがエチレンビス
   カプリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、エ
   チレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシリレンビスステ
   アリン酸アミド及びｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロ
   キシステアリン酸アミドからなる群から選択された少な
   くとも一種である、請求項５に記載した脂肪族ポリエス
   テル成形体の製造方法。
7. 【請求項７】 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸ブロック
   とポリブチレンサクシネートブロックを有する共重合体
   である請求項３に記載した脂肪族ポリエステル成形体の
   製造方法。
8. 【請求項８】 透明核剤がパルミチン酸アミド、ステア
   リン酸アミド、エルカ酸アミド、べヘニン酸アミド、リ
   シノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ
   −オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ
   酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビ
   スラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、
   ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キシリレ
   ンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド、ステア
   リン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン
   酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレングリコールジ
   ステアレート及びステアリルアルコール、からなる群か
   ら選択された少なくとも一種である請求項７に記載した
   脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。
9. 【請求項９】 脂肪族ポリエステルがポリブチレンサク
   シネートである請求項４に記載した脂肪族ポリエステル
   成形体の製造方法。
10. 【請求項１０】 透明核剤がパルミチン酸アミド、ステ
    アリン酸アミド、エルカ酸アミド、べヘニン酸アミド、
    リシノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、
    Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエル
    カ酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレン
    ビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミ
    ド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キシ
    リレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド、ス
    テアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステア
    リン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレングリコー
    ルジステアレート及びステアリルアルコール、からなる
    群から選択された少なくとも一種である請求項９に記載
    した脂肪族ポリエステル成形体の製造方法。
11. 【請求項１１】 熱処理方法が、脂肪族ポリエステル組
    成物を一旦溶融した後、該脂肪族ポリエステル組成物の
    結晶化開始温度から結晶化終了温度迄の温度範囲に保温
    された金型内に充填し結晶化させることを特徴とする、
    請求項１、３、５乃至８の何れかに記載した脂肪族ポリ
    エステル成形体の製造方法。
12. 【請求項１２】 熱処理方法が、脂肪族ポリエステル組
    成物の溶融物を、金型内で冷却固化して非晶性成形体を
    得た後、その成形体を該組成物のガラス転移温度から融
    点迄の温度範囲で結晶化することを特徴とする、請求項
    １、３、５乃至８の何れかに記載した脂肪族ポリエステ
    ル成形体の製造方法。
13. 【請求項１３】 請求項１乃至１２の何れかに記載した
    製造方法により得られた脂肪族ポリエステル成形体。
14. 【請求項１４】 １ｍｍ厚のヘイズ値が３０％以下の透
    明性と結晶化度が１０％以上である結晶性を有する、請
    求項１３の脂肪族ポリエステル成形体。
15. 【請求項１５】 脂肪族ポリエステルと脂肪族カルボン
    酸アミド、脂肪族アルコール及び脂肪族カルボン酸エス
    テルからなる４０〜３００℃の融点を有する化合物群か
    ら選択された少なくとも一種の透明核剤を含有する、透
    明性と結晶性を併有する脂肪族ポリエステル成形体。
16. 【請求項１６】 脂肪族ポリエステルと透明核剤の組成
    比が、脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、透明
    核剤０．１〜１０重量部である請求項１５に記載した脂
    肪族ポリエステル成形体。
17. 【請求項１７】 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であ
    る、請求項１６に記載した脂肪族ポリエステル成形体。
18. 【請求項１８】 脂肪族ポリエステルがポリ乳酸ブロッ
    クとポリブチレンサクシネートブロックを有する共重合
    体及び／又はポリブチレンサクシネートである請求項１
    ６に記載した脂肪族ポリエステル成形体。
19. 【請求項１９】 透明核剤が脂肪族カルボン酸アミドで
    ある請求項１７に記載した成形体。
20. 【請求項２０】 脂肪族カルボン酸アミドが、エチレン
    ビスカプリン酸アミド、エチンビスラウリン酸アミド、
    エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシリレンビステ
    アリン酸アミド、ｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキ
    システアリン酸アドからなる群から選択された少なくと
    も一種の化合物である請求項１９に記載した成形体。
21. 【請求項２１】 透明核剤が、パルミチン酸アミド、ス
    テアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミ
    ド、リシノール酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミ
    ド、Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリル
    エルカ酸アミド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレ
    ンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミ
    ド、ｍ−キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン
    酸アミド、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリ
    ウム、ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチ
    レングリコールジステアレート及びステアリルアルコー
    ルからなる群から選択された少なくとも一種の化合物で
    ある請求項１８に記載した成形体。
22. 【請求項２２】 透明性が、１ｍｍ厚のへイズ値か３０
    ％以下であり、かつ、結晶化度が１０％以上である請求
    項１５乃至２１の何れかに記載した成形体。
23. 【請求項２３】 パルミチン酸アミド、ステアリン酸ア
    ミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リシノール
    酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ−オレイ
    ルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミ
    ド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレンビスラウリ
    ン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシ
    リレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド、ス
    テアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステア
    リン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレングリコー
    ルジステアレート及びステアリルアルコールからなる群
    から選択された少なくとも一種の化合物を、脂肪族ポリ
    エステル用透明核剤として使用する方法。
24. 【請求項２４】 エチレンビスカプリン酸アミド、エチ
    レンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸ア
    ミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド及びｍ−
    キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド
    からなる群から選択された少なくとも一種の化合物を、
    融点からガラス転移温度まで１０℃／分の速度で降温し
    たときに結晶を生成しない性質を有する脂肪族ポリエス
    テル用透明核剤として使用する方法。
25. 【請求項２５】 エチレンビスカプリン酸アミド、エチ
    レンビスラウリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸ア
    ミド、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド及びｍ−
    キシリレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド
    からなる群から選択された少なくとも一種の化合物を、
    ポリ乳酸用透明核剤として使用する方法。
26. 【請求項２６】 パルミチン酸アミド、ステアリン酸ア
    ミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リシノール
    酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ−オレイ
    ルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミ
    ド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレンビスラウリ
    ン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシ
    リレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド、ス
    テアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステア
    リン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレングリコー
    ルジステアレート及びステアリルアルコールからなる群
    から選択された少なくとも一種の化合物を、融点からガ
    ラス転移温度まで１０℃／分の速度で降温したときに結
    晶を生成する性質を有する脂肪族ポリエステル用透明核
    剤として使用する方法。
27. 【請求項２７】 パルミチン酸アミド、ステアリン酸ア
    ミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、リシノール
    酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ−オレイ
    ルパルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミ
    ド、エチレビスカプリン酸アミド、エチレンビスラウリ
    ン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ｍ−キシ
    リレンビス−１２−ヒドロキシステアリン酸アミド、ス
    テアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステア
    リン酸亜鉛、モンタン酸カルシウム、エチレングリコー
    ルジステアレート及びステアリルアルコールからなる群
    から選択された少なくとも一種の化合物を、ポリ乳酸ブ
    ロックとポリブチレンサクシネートブロックを有する共
    重合体及び／又はポリブチレンサクシネート用透明核剤
    として使用する方法。