JP5308085B2

JP5308085B2 - Method for producing spherical metal oxide powder

Info

Publication number: JP5308085B2
Application number: JP2008178045A
Authority: JP
Inventors: 登志昭石丸; 阿部俊之; 川畑朋浩; 残間靖
Original assignee: Denki Kagaku Kogyo KK
Current assignee: Denka Co Ltd
Priority date: 2008-07-08
Filing date: 2008-07-08
Publication date: 2013-10-09
Anticipated expiration: 2028-07-08
Also published as: JP2010018449A

Description

本発明は、球状金属酸化物粉末の製造方法に関するものである。 The present invention relates to a method for producing a spherical metal oxide powder.

球状金属酸化物粉末は、天然に産出される珪石を粉砕したものや、アルミナ等の金属酸化物を粉砕して粉状にしたものなどを原料とし、それを粉末状態のまま（例えば特許文献１）、又は水、アルコール等の媒体中に分散させてスラリーとして（例えば特許文献２〜４）、火炎中に噴射して球状化することにより製造される。 Spherical metal oxide powder is obtained by pulverizing naturally produced silica stone, or by pulverizing metal oxide such as alumina and making it into a powder form (for example, Patent Document 1). ), Or dispersed in a medium such as water or alcohol as a slurry (for example, Patent Documents 2 to 4), and is injected into a flame to be spheroidized.

通常、球状金属酸化物粉末は、原料粉末を燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えるバーナーから一定量高温火炎中に供給され、溶融球状化される。球状化された粒子は冷却工程を経て捕集工程に送られる。捕集工程は、サイクロン、バッグフィルター等の捕集装置が設置され、所望粒度の粒子が段階的に捕集される。 Usually, the spherical metal oxide powder is supplied into a high-temperature flame by a certain amount from a burner equipped with a fuel gas supply means, an auxiliary combustion gas supply means, and a raw material powder supply means, and is made into a molten spheroid. The spheroidized particles are sent to a collection process through a cooling process. In the collection step, a collection device such as a cyclone or a bag filter is installed, and particles having a desired particle size are collected stepwise.

球状金属酸化物粉末は、例えば半導体封止材の分野においては半導体デバイスの小型化、ワイヤーの狭ピッチ化に伴い、低粘度、高流動性樹脂組成物を製造するために、高球形度の粒子どうしの融着の少ないものが望まれている（例えば特許文献５）。
特開平１０−０９５６０７号公報特開２００２−１７９４０９号公報特開２００４−５１４０９号公報特開２００６−１８２５９４号公報特開２００３−１７６３９９号公報特開２０００−２２９２３４号公報 For example, in the field of semiconductor encapsulants, spherical metal oxide powders have high sphericity particles in order to produce low viscosity, high fluidity resin compositions as semiconductor devices are miniaturized and wires are narrowed. A thing with little mutual fusion | melting is desired (for example, patent document 5).
Japanese Patent Laid-Open No. 10-095607 JP 2002-179409 A JP 2004-51409 A JP 2006-182594 A JP 2003-176399 A JP 2000-229234 A

本発明の目的は、原料粉末をバーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造する製造方法を提供するものである。 An object of the present invention is to produce spherical metal oxide particles having a high melting rate and high sphericity with high efficiency in a production method of spherical metal oxide particles in which raw material powder is spheroidized in a flame using a burner. Is to provide.

本発明は、以下のような解決手段により、前記課題を解決するものである。
（１）金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
（２）バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることを特徴とする前記（１）に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（３）原料粉末をバーナー１群当たり１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射することを特徴とする前記（１）又は（２）に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（４）火炎中に噴射する原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７５（Ｎｍ^３／ｋｇ）未満であることを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（５）前記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の平均球形度が０．８０以上、溶融率が９８．０％以上であることを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。 The present invention solves the above problems by the following means.
(1) In the method for producing spherical metal oxide particles in which one or more raw powders selected from the group consisting of metal oxide powder and metal hydroxide powder are spheroidized in a flame using a burner, the burner is a fuel A method for producing a spherical metal oxide powder, wherein a plurality of gas supply means, auxiliary combustion gas supply means and raw material powder supply means constitute one group, and a plurality of groups of burners are installed.
(2) When the number of burner groups is 2 to 6 and the distance between the centers of the nearest burners of adjacent burner groups is 3 to 15 μm, the average particle size of the raw material is 3 to 15 μm. The spherical metal as described in (1) above, which has a burner radius of 2.5 to 3.7 times when the raw material has an average particle size of more than 15 to 50 μm and 5 to 5.6 times Manufacturing method of oxide powder.
(3) The method for producing a spherical metal oxide powder according to (1) or (2) above, wherein the raw material powder is injected into the flame at a rate of 100 to 300 kg / hour per group of burners.
(4) The spherical ratio according to any one of (1) to (3) above, wherein the fuel ratio to the supply amount of the raw material powder injected into the flame is less than 0.175 (Nm ³ / kg). Method for producing metal oxide powder.
(5) The spherical metal oxide powder according to any one of (1) to (4), having an average sphericity of 0.80 or more and a melting rate of 98.0% or more. Method for producing metal oxide powder.

本発明による効果は以下のとおりである。
複数群のバーナーを用いて、球状金属酸化物粉末を製造する場合、複数群のバーナーで形成された火炎同士が互いに干渉しあい、高温火炎の領域は拡張される。しかしながら、１群のバーナー本数が多くなると中心部に配置されたバーナーと外周部に配置されたバーナーで製造される球状金属酸化物粉末の球形度、溶融率が不均一となる。本発明においては、１群のバーナーの本数と火炎干渉度を考慮した位置に複数群のバーナーを設置することにより、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造することができる。
バーナー群同士の火炎干渉度を調整することにより、粗粉原料から微粉原料まで同一形式の溶融炉で製造が可能となる。 The effects of the present invention are as follows.
When the spherical metal oxide powder is manufactured using a plurality of groups of burners, the flames formed by the plurality of groups of burners interfere with each other, and the region of the high-temperature flame is expanded. However, when the number of burners in one group increases, the sphericity and melting rate of the spherical metal oxide powder produced by the burner disposed at the center and the burner disposed at the outer periphery become non-uniform. In the present invention, a spherical metal oxide powder having a high melting rate and a high sphericity is produced with high efficiency by installing a plurality of groups of burners at positions that take into account the number of burners of one group and the degree of flame interference. Can do.
By adjusting the flame interference degree between the burner groups, it is possible to manufacture from a coarse powder material to a fine powder material in the same type of melting furnace.

本発明で用いる原料粉末は、金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末の少なくとも一方からなる。それを例示すると、金属酸化物粉末については、シリカ粉末、アルミナ粉末、ムライト粉末、コージェライト粉末などである。シリカ粉末としては、天然珪石の粉砕物や、例えばゾルゲル法等による合成物などがある。金属水酸化物粉末については、水酸化アルミニウムなどがある。アルミナ粉末の市販品としては、商品名ＬＳ−１３で株式会社日軽金から販売されているものなどがある。シリカ粉末の市販品としては、商品名Ｆ−２０７５で株式会社ニッチツから販売されているものなどがある。 The raw material powder used in the present invention comprises at least one of a metal oxide powder and a metal hydroxide powder. Illustrative examples of the metal oxide powder include silica powder, alumina powder, mullite powder, and cordierite powder. Examples of the silica powder include a pulverized product of natural silica and a synthetic product obtained by, for example, a sol-gel method. Examples of the metal hydroxide powder include aluminum hydroxide. As a commercial item of alumina powder, there is a product sold by Nichikin Co., Ltd. under the trade name LS-13. Examples of commercially available silica powder include those sold by Niche Corporation under the trade name F-2075.

これら原料粉末は、種類が相違していても、本発明の製造方法においては、ほぼ同等な製造条件によって製造することができるので、以下、原料粉末としてシリカ粉末を用い、球状金属酸化物粉末を製造する場合を例にとって、更に詳しく本発明について説明する。 Even if these raw material powders are different, in the production method of the present invention, they can be produced under substantially the same production conditions. Therefore, hereinafter, silica powder is used as the raw material powder, and spherical metal oxide powder is used. Taking the case of manufacturing as an example, the present invention will be described in more detail.

本発明において、高温火炎を形成するための燃料ガスは、プロパン、ブタン、プロピレン、アセチレン、天然ガス、水素等が使用される。又、助燃ガスとしては、酸素、空気、酸素／空気混合ガスが一般的に使用される。火炎温度は１７３０℃〜２２００℃、特に１８００℃〜２０００℃が好ましい。 In the present invention, propane, butane, propylene, acetylene, natural gas, hydrogen or the like is used as the fuel gas for forming the high temperature flame. As the auxiliary combustion gas, oxygen, air, and oxygen / air mixed gas are generally used. The flame temperature is preferably 1730 to 2200 ° C, particularly preferably 1800 to 2000 ° C.

本発明で使用される装置は、高温火炎の形成、ないしは高温火炎の形成と共に原料シリカ粉末を高温火炎中に噴射できるバーナーを複数本配置した１群を多数群設置した溶融炉からなっている。本装置には、球状金属酸化物粉末の捕集工程が含まれていることが好ましい。溶融炉は、高温火炎の形成と原料シリカ粉末の溶融、球状化を行う溶融部と、溶融球状粒子を冷却固化する冷却部を有する。 The apparatus used in the present invention comprises a melting furnace in which a large number of groups each having a plurality of burners capable of injecting raw silica powder into a high temperature flame are formed together with the formation of a high temperature flame or the formation of a high temperature flame. The apparatus preferably includes a step of collecting the spherical metal oxide powder. The melting furnace has a melting part that forms a high-temperature flame and melts and spheroidizes the raw silica powder, and a cooling part that cools and solidifies the molten spherical particles.

溶融炉冷却部では充分に冷却出来ないので、捕集工程で空気等の冷却ガスを吸引して強制冷却を行う。捕集工程はサイクロン、バッグフィルター等の捕集機で構成し、それら捕集機の性能に応じた粒度の粒子を段階的に捕集して回収する。 Since the cooling cannot be performed sufficiently in the melting furnace cooling section, forced cooling is performed by sucking a cooling gas such as air in the collection process. The collection step is constituted by a collection device such as a cyclone or a bag filter, and collects and collects particles having a particle size according to the performance of the collection device step by step.

本発明で使用されるバーナーは燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段と原料粉末供給手段を備えることを必須とし、１群複数本が複数群設置される。 The burner used in the present invention is required to include a fuel gas supply means, an auxiliary combustion gas supply means, and a raw material powder supply means, and a plurality of groups of one group are installed.

本発明で使用されるバーナーにおいて、燃料ガスと助燃ガスとはあらかじめ混合されていてもよいし、それらを別々に供給しバーナーで合流させる形式であってもよい。また、原料粉末の火炎中への噴射は、燃料ガス、助燃ガス、両者の混合ガスのいずれか、または、バーナー中央部付近からこれらとは別のガスに混合して行われる。いずれの場合でも、原料粉末はテーブルフィーダー、スクリューフィーダー等の定量供給機によりバーナーから噴射させることが好ましい。原料粉末の平均粒径は３〜５０μｍが好ましい。 In the burner used in the present invention, the fuel gas and the auxiliary combustion gas may be mixed in advance or may be supplied separately and merged by the burner. In addition, injection of the raw material powder into the flame is performed by mixing any one of fuel gas, auxiliary combustion gas, mixed gas of both, or a gas other than these from the vicinity of the center of the burner. In any case, the raw material powder is preferably sprayed from the burner by a quantitative feeder such as a table feeder or a screw feeder. The average particle size of the raw material powder is preferably 3 to 50 μm.

所望する、球状金属酸化物粒子の溶融率や球形度は、火炎への原料粉末の噴射量、燃焼ガス量、燃焼ガスの種類等により調節することができる。本発明による１群のバーナー数は、３本〜８本が好ましく、特に３本〜６本が好ましい。各群のバーナー群は同心円状に配置する。 The desired melting rate and sphericity of the spherical metal oxide particles can be adjusted by the amount of raw material powder injected into the flame, the amount of combustion gas, the type of combustion gas, and the like. The number of burners in a group according to the present invention is preferably 3 to 8, and particularly preferably 3 to 6. The burner groups in each group are arranged concentrically.

原料の平均粒径が３〜１５μｍの微粉原料溶融の場合、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離は、バーナー半径（ｒｍｍ）に対してｒ×２．５〜ｒ×５．６の範囲が好ましい。特にｒ×３．５〜ｒ×４．３が好ましい。隣り合うバーナー群間の距離をｒ×２．５未満の距離に設置した場合、両バーナー群の火炎の融合が生じて、粒子の融着が発生して好ましくない。また、隣り合うバーナー群間の距離をｒ×５．６超える距離に設置した場合、両バーナー群の火炎間に余剰の低温ガスが流入して溶融率の低下を招く。 In the case of melting a fine powder raw material having an average particle diameter of 3 to 15 μm, the installation distance between the centers of the nearest burners of adjacent burner groups is r × 2.5 to r × 5 with respect to the burner radius (rmm). A range of .6 is preferred. In particular, r × 3.5 to r × 4.3 is preferable. If the distance between adjacent burner groups is set to a distance of less than r × 2.5, the fusion of flames of both burner groups occurs and particle fusion occurs, which is not preferable. Further, when the distance between adjacent burner groups is set to a distance exceeding r × 5.6, excessive low-temperature gas flows between the flames of both burner groups, resulting in a decrease in melting rate.

原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の粗粉原料溶融の場合、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離は、バーナー半径（ｒｍｍ）に対してｒ×２．５〜ｒ×３．７の範囲が好ましい。特にｒ×２．９〜３．３の範囲が好ましい。隣り合うバーナー群間の距離をｒ×２．５未満の距離に設置した場合、両バーナー群の火炎の融合が過度に生じて、粒子の融着が発生して好ましくない。また、隣り合うバーナー群間の距離をｒ×３．７超える距離に設置した場合、両バーナー群間に余剰の低温ガスが流入して溶融率の低下を招く。 In the case of melting coarse raw material having an average particle diameter of more than 15 μm and not more than 50 μm, the installation distance between the centers of the nearest burners of each adjacent burner group is r × 2.5 to the burner radius (rmm) A range of r × 3.7 is preferred. The range of r × 2.9-3.3 is particularly preferable. If the distance between adjacent burner groups is set to a distance of less than r × 2.5, the fusion of the flames of both burner groups occurs excessively and particle fusion occurs, which is not preferable. Further, when the distance between adjacent burner groups is set to a distance exceeding r × 3.7, excessive low-temperature gas flows between both burner groups, resulting in a decrease in melting rate.

バーナー群を複数群構成するに当たり、バーナー群数は２〜６群が好ましい。６群を超える構成にした場合、平面中心部の空間が大きくなり燃焼効率の低下を来す。また、これを避けるため中心に１群を配置した構成では外周群の火炎の干渉により融着粒子が発生して好ましくない。 In forming a plurality of burner groups, the number of burner groups is preferably 2 to 6. In the case of a configuration exceeding six groups, the space at the center of the plane becomes large, resulting in a reduction in combustion efficiency. Further, in order to avoid this, the configuration in which one group is arranged at the center is not preferable because fusion particles are generated due to the interference of the flame of the outer peripheral group.

各群の配置を適切にした場合、１群のバーナー当たりの原料粉末の単位時間原料噴射量が重要となる。すなわち、１群のバーナー当たり原料粉末を１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射するように調整しなければならない。特に１５０〜２５０ｋｇ／時が好ましい。 When the arrangement of each group is appropriate, the unit time raw material injection amount of the raw material powder per group of burners is important. That is, the raw material powder per group of burners must be adjusted so as to be injected into the flame at 100 to 300 kg / hour. 150 to 250 kg / hour is particularly preferable.

原料粉末の供給量が１００ｋｇ／時未満では火炎中に噴射するために使用するガスの使用量が多くなる。例えば、助燃ガスを噴射するために使用した場合、原料の分散に必要なガスが火炎を冷却するため、球形度が低下する。噴射ガスに可燃ガスを使用した場合、原料の分散に必要なガス量が過大となり、粒子の融着が発生する。 When the supply amount of the raw material powder is less than 100 kg / hour, the amount of gas used for injection into the flame increases. For example, when used to inject auxiliary combustion gas, the gas required for dispersion of the raw material cools the flame, so that the sphericity is lowered. When a combustible gas is used as the propellant gas, the amount of gas necessary for dispersing the raw material becomes excessive, and particle fusion occurs.

原料粉末の供給量が３００ｋｇ／時を超える場合には１群のバーナー当たりの原料粉末濃度が濃くなり、粒子間にはさまれ充分に温度上昇できないため、溶融されない粒子が発生すると共に粒子の衝突が増え、融着も発生するのでこのましくない。 When the supply amount of the raw material powder exceeds 300 kg / hour, the concentration of the raw material powder per group of burners becomes high, and the temperature cannot be sufficiently increased by being sandwiched between the particles. This is not good because it increases and fusion occurs.

装置としては、バーナーを備えた縦型の炉体に捕集装置が接続されたものを用いることができる。炉体は横型であってもよい。捕集装置としては、例えばサイクロン、強制渦流分級機等の分級機と、例えばバッグフィルター等の捕集機とが接続されている。分級機は所望する回収球状シリカ粉末の平均粒径に応じ、適宜数設置される。図１に示されるものは、炉体下部からの捕集紛も含め、粒度分布の異なる三種の回収球状シリカ粉末が捕集タンクに捕集されることを示している。特開平１１−５７４５１号公報に図示されるように、分級機はなくてもよい。その場合には、粒度分布の異なる二種の回収球状シリカ粉末が捕集されることになる。分級機の市販品の一例に、日清エンジニアリング株式会社製、ターボクラシファイアがある。なお、炉壁保護のため、炉内壁に沿わせて、又は炉内壁を旋回させて冷却ガス（例えば空気）を流通することは好ましい。 As the device, a device in which a collecting device is connected to a vertical furnace body equipped with a burner can be used. The furnace body may be a horizontal type. As the collection device, for example, a classifier such as a cyclone or a forced vortex classifier and a collector such as a bag filter are connected. An appropriate number of classifiers are installed according to the desired average particle diameter of the recovered spherical silica powder. What is shown in FIG. 1 indicates that three kinds of recovered spherical silica powders having different particle size distributions, including collected powder from the lower part of the furnace body, are collected in the collection tank. As shown in JP-A-11-57451, a classifier may not be provided. In that case, two kinds of recovered spherical silica powders having different particle size distributions are collected. An example of a commercially available classifier is a turbo classifier manufactured by Nissin Engineering Co., Ltd. In order to protect the furnace wall, it is preferable to distribute the cooling gas (for example, air) along the inner wall of the furnace or by turning the inner wall of the furnace.

火炎中に原料粉末を噴射する場合、単位時間当たりの原料粉末供給量が高い、高生産操業の場合には原料粉末濃度が高くなるため、原料粉末供給量に対する必要燃料量は多くなる。この燃料効率を表現する方法として、供給される原料粉末１ｋｇ当たりの必要燃料量（Ｎｍ^３）を燃料比として表現する。生産性、省エネルギー面より燃料比は低い方が望ましい。従来技術では、球形度０．８以上の球状金属酸化物粉を製造するためには、燃料比が０．１９０以上必要であったが、本発明の方法によれば燃料比０．１７５未満でも所望の球状金属酸化物粉末を製造可能となった。 When the raw material powder is injected into the flame, the supply amount of the raw material powder per unit time is high. In the case of high production operation, the concentration of the raw material powder becomes high, so that the amount of fuel required for the supply amount of the raw material powder increases. As a method of expressing this fuel efficiency, a required fuel amount (Nm ³ ) per 1 kg of supplied raw material powder is expressed as a fuel ratio. It is desirable that the fuel ratio is low in terms of productivity and energy saving. In the prior art, in order to produce a spherical metal oxide powder having a sphericity of 0.8 or more, a fuel ratio of 0.190 or more was necessary. However, according to the method of the present invention, even when the fuel ratio is less than 0.175, The desired spherical metal oxide powder can be produced.

実施例１〜９、１１〜１９及びＡ〜Ｒ、比較例１、２、Ａ及びＢの球状金属酸化物粉末の製造は、図１に示される装置、すなわち、溶融炉１の頂部に燃料ガス供給管２、助燃ガス供給管３、原料粉末供給管４が接続されているバーナー５を用いて行った。バーナー５は、複数本でバーナーの１群が構成され、且つバーナー群は複数群設置されている。但し、比較例においては、バーナー群は１群だけである。更に、溶融炉から排出された球状粒子が、サイクロン６、バッグフィルター７、ブロワー８からなる捕集工程に空気輸送されるように直列に接続された装置を用い、シリカ粉末の球状化を行った。この結果を表１と表２に示す。同様の装置を用い、アルミナ系原料の球状化を行った結果を表３と表４に示す。ただし、球状アルミナの場合は、球形度のみで評価を行った。なお、複数群のバーナーは、図２及び図３に例示すように、配置した。 The production of the spherical metal oxide powders of Examples 1 to 9, 11 to 19 and A to R, Comparative Examples 1, 2, A and B was carried out in the apparatus shown in FIG. This was carried out using a burner 5 to which a supply pipe 2, an auxiliary combustion gas supply pipe 3, and a raw material powder supply pipe 4 were connected. A plurality of burners 5 constitute one group of burners, and a plurality of burner groups are installed. However, in the comparative example, there is only one burner group. Further, the silica powder was spheroidized using a device connected in series so that the spherical particles discharged from the melting furnace were pneumatically transported to the collection step consisting of the cyclone 6, the bag filter 7 and the blower 8. . The results are shown in Tables 1 and 2. Tables 3 and 4 show the results of spheroidizing the alumina-based material using the same apparatus. However, in the case of spherical alumina, the evaluation was made only by the sphericity. The plural groups of burners were arranged as shown in FIGS.

バーナーの火炎による原料シリカ粉末の球状化には、燃料ガスとしてＬＰＧを原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７０（Ｎｍ^３／ｋｇ）、助燃ガスとして酸素をＬＰＧ比５倍（Ｎｍ^３／Ｎｍ^３）、原料シリカ粉末として、株式会社ニッチツ製、商品名Ｆ２０７５、平均粒径２０μｍを使用した。原料シリカ粉末は分級して、微粉原料と粗粉原料に分けて、それぞれを噴射して球状化を行い、サイクロンで捕集した溶融品の溶融率と球形度を以下の測定方法に従い測定した。それらの結果を、バーナー条件と共に表１に示す。 In order to spheroidize the raw silica powder by the flame of the burner, the fuel ratio of LPG as the fuel gas to the supply amount of the raw powder is 0.170 (Nm ³ / kg), and oxygen as the auxiliary combustion gas is 5 times the LPG ratio (Nm ³ / Nm). ³ ) As a raw material silica powder, a product name F2075 manufactured by Nichetsu Co., Ltd. and an average particle size of 20 μm were used. The raw material silica powder was classified, divided into fine powder raw material and coarse powder raw material, each was sprayed and spheroidized, and the melting rate and sphericity of the melted product collected by the cyclone were measured according to the following measuring method. The results are shown in Table 1 together with the burner conditions.

溶融率測定は粉末Ｘ線回折装置（ＲＩＧＡＫＵ社製ＭｉｎｉＦｌｅｘ）を用い、Ｃｕκ線の２θが２６°〜２７．５°の範囲において、試料のＸ線回折分析を行った。結晶質シリカは２θが２６．７°に主ピークが存在するが、溶融シリカではこの位置にはピークは存在しない。溶融シリカと結晶質シリカが混在していると、混在の比率に応じた２６．７°のピーク高さが得られる。 The melting rate was measured using a powder X-ray diffractometer (Mini Flex manufactured by RIGAKU), and X-ray diffraction analysis of the sample was performed in the range of 2θ of Cuκ rays from 26 ° to 27.5 °. Crystalline silica has a main peak at 2θ of 26.7 °, whereas fused silica has no peak at this position. When fused silica and crystalline silica are mixed, a peak height of 26.7 ° corresponding to the mixing ratio can be obtained.

結晶質シリカ標準試料のＸ線強度に対する試料のＸ線強度の比から、結晶質シリカ混在率（試料のＸ線強度／結晶質シリカのＸ線強度）を算出し、下式で溶融率を求めた。
溶融率（％）＝（１−結晶シリカ混在率）×１００ From the ratio of the X-ray intensity of the standard sample of crystalline silica to the X-ray intensity of the sample, the mixing ratio of crystalline silica (X-ray intensity of the sample / X-ray intensity of crystalline silica) is calculated, and the melting rate is obtained by the following equation. It was.
Melting rate (%) = (1-crystalline silica mixing rate) × 100

平均球形度は、ＳＹＳＭＥＸ社製ＦＰＩＡ３０００で測定した。試料１０ｇを２００ｍＬビーカーに秤取り、イオン交換水１５０ｍＬを加える。超音波で３分間分散し、ＪＩＳ篩４５μｍで篩い分け篩い上を測定サンプルとする。篩い上より０．０２〜０．０３ｇを分取して２０ｍLガラス容器に投入、２５質量％プロピレングリコール水溶液５ｍLを加えて、フロー式粒子像分析装置で溶融品の１００個の粒子について平均球形度を測定した。
平均球形度の計算式＝｛（対象粒子の投影面積）＊４π）｝²／（対象粒子の投影周囲長）² The average sphericity was measured with a FPIA 3000 manufactured by SYSMEX. 10 g of a sample is weighed into a 200 mL beaker, and 150 mL of ion exchange water is added. Disperse with an ultrasonic wave for 3 minutes, sieve with a JIS sieve 45 μm, and use the screen as a measurement sample. 0.02 to 0.03 g is fractionated from the top of the sieve and put into a 20 mL glass container, 5 mL of a 25% by mass propylene glycol aqueous solution is added, and the average sphericity of 100 particles of the melted product is measured using a flow particle image analyzer. Was measured.
Formula for calculating average sphericity = {(projection area of target particle) * 4π)} ² / (projection perimeter of target particle) ²

（比較例１）
バーナー２４本を１群で構成し、シリカ微粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。バーナー２４本を１群のみで構成したため、溶融率、球形度共に低い結果となった。 (Comparative Example 1)
Table 1 shows the results under the condition that 24 burners are formed as one group and injected at a total of 600 kg / hour, 25 kg / hour of silica fine powder raw material powder. Since 24 burners consisted of only one group, both the melting rate and sphericity were low.

（実施例１）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例１に比べ溶融率、球形度共に優っており高効率で製造できた。 Example 1
A group consisting of 6 burners, and the adjacent burner groups installed at a distance of r × 3.9. The conditions of spraying silica fine powder raw material powder 25 kg / hour, this total 600 kg / hour Table 1 shows the results. Compared with Comparative Example 1 in which the burner was composed of only one group, both the melting rate and sphericity were superior, and the burner could be manufactured with high efficiency.

（実施例２）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。 (Example 2)
A group consisting of 6 burners, and the adjacent burner groups installed at a distance of r × 2.5, and the silica fine powder powder 25 kg / hour, this was sprayed at a total of 600 kg / hour Table 1 shows the results. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example 1 was obtained. Compared to Example 1, the degree of sphericity was low due to a slight fusion.

（実施例３）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×５．６の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べるとバーナー群の設置距離が遠いため、溶融率が若干低い結果となった。 (Example 3)
A group consisting of 6 burners, with the adjacent burner group installed at a distance of r × 5.6, conditions of spraying silica fine powder raw material powder 25kg / hour, total 600kg / hour Table 1 shows the results. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example 1 was obtained. Compared with Example 1, the installation distance of the burner group was far, so the melting rate was slightly lower.

（実施例４）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末１６．７ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。実施例１に比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いシリカ粉末が得られた。 Example 4
A group of 6 burners, and the adjacent burner groups installed at a distance of r × 3.9 are injected at a total of 400 kg / hour, with 16.7 kg / hour of silica fine powder powder. Table 1 shows the results under the above conditions. Compared with Example 1, since the injection amount of the raw material powder per group of burners was small, silica powder having a slightly low sphericity was obtained.

（実施例５）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。実施例１に比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、溶融率、球形度共に若干低いシリカ粉末が得られた。 (Example 5)
A group consisting of 6 burners, and the adjacent burner groups installed at a distance of r × 3.9, and the silica fine powder material powder 50 kg / hour, this was sprayed at a total of 1200 kg / hour Table 1 shows the results. Compared to Example 1, since the amount of injection per burner group was larger, a silica powder having a slightly lower melting rate and sphericity was obtained.

（実施例６）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。 (Example 6)
A group of 8 burners consists of 2 groups, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.9. Table 1 shows the results under the above conditions. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example 1 was obtained.

（実施例７）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。 (Example 7)
A group of 6 burners, each consisting of 3 burners, and the adjacent burner group installed at a distance of r × 3.9, the silica fine powder raw material powder is 25 kg / hour and this is injected at a total of 450 kg / hour. Table 1 shows the results under the above conditions. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example 1 was obtained.

（実施例８）
原料粉末の平均粒径を１５μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表１に示す。実施例１と同様に、溶融率、球形度が共に優れた球状シリカ粉末が得られた。 (Example 8)
Table 1 shows the results of spraying under the same conditions as in Example 1 except that the average particle diameter of the raw material powder was 15 μm. As in Example 1, a spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity was obtained.

（実施例９）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×６．０の距離に設置したバーナー７群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、溶融率、球形度共に実施例１よりはやや低いシリカ粉末が得られた。 Example 9
One group of burners is composed of six, and the burner 7 group in which the installation distance between adjacent burner groups is set at a distance of r × 6.0 is injected at a total of 1050 kg / hour of silica fine powder raw material powder 25 kg / hour. Table 1 shows the results under the conditions. In the case where the burner had a configuration of 7 groups, a silica powder having a slightly lower melting rate and sphericity than Example 1 was obtained because the installation distance was long.

（比較例Ａ）
バーナー１２本を１群で構成し、シリカ粗粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。バーナー１２本を１群のみで構成したため、溶融率、球形度共に低い結果となった。 (Comparative Example A)
Table 2 shows the results under the condition that 12 burners are formed as one group and the silica raw material powder is injected at 25 kg / hour and a total of 600 kg / hour. Since 12 burners consisted of only one group, both the melting rate and sphericity were low.

（実施例Ａ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優っており高効率で製造できた。 (Example A)
One group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.1, and the silica coarse powder raw material powder is injected at a total of 600 kg / hour. Table 2 shows the results under the conditions. Compared to Comparative Example A, in which the burner was composed of only one group, both the melting rate and sphericity were superior, and production was possible with high efficiency.

（実施例Ｂ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。 (Example B)
One group of burners is composed of three, and the silica burner raw material powder is injected at a total of 600 kg / hour into a burner group in which the installation distance between adjacent burner groups is set at a distance of r × 2.5. Table 2 shows the results under the conditions. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example A was obtained. Compared to Example 1, the degree of sphericity was low due to a slight fusion.

（実施例Ｃ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．７の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べるとバーナー群の設置距離が遠いため、溶融率が若干低い結果となった。 (Example C)
A group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are sprayed at a distance of r × 3.7 at a distance of r × 3.7 at a silica coarse powder raw material powder of 50 kg / hour and a total of 600 kg / hour. Table 2 shows the results under the conditions. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example A was obtained. Compared with Example 1, the installation distance of the burner group was far, so the melting rate was slightly lower.

（実施例Ｄ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末３３．３ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。実施例Ａに比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いシリカ粉末が得られた。 (Example D)
A group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.1. The burner group is 33.3 kg / hour of silica coarse powder raw material, a total of 400 kg / hour. Table 2 shows the results under the injection conditions. Compared with Example A, since the injection amount of the raw material powder per group of burners was small, silica powder having a slightly low sphericity was obtained.

（実施例Ｅ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末１００ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。実施例Ａに比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、溶融率、球形度共に若干低いシリカ粉末が得られた。 (Example E)
One group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.1, and the silica coarse powder raw material powder is injected at a total of 1200 kg / hour. Table 2 shows the results under the conditions. Compared with Example A, since the amount of injection per burner group was larger, silica powder having a slightly lower melting rate and sphericity was obtained.

（実施例Ｆ）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計８００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。 (Example F)
A group of 8 burners is composed of 2 groups, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.1. The silica coarse powder raw material powder is 50 kg / hour and the total is 800 kg / hour. Table 2 shows the results under the injection conditions. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example A was obtained.

（実施例Ｇ）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計９００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。 (Example G)
A group of 6 burners, each consisting of 3 burners, and the adjacent burner group installed at a distance of r × 3.1, the silica coarse powder raw material powder is 50 kg / hour, this is a total of 900 kg / hour. Table 2 shows the results under the injection conditions. A spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity as compared with Comparative Example A was obtained.

（実施例Ｈ）
原料粉末の平均粒径を１６μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表２に示す。実施例Ａと同様に、溶融率、球形度が共に優れた球状シリカ粉末が得られた。 (Example H)
Table 2 shows the results of spraying under the same conditions as in Example 1 except that the average particle diameter of the raw material powder was 16 μm. As in Example A, a spherical silica powder excellent in both melting rate and sphericity was obtained.

（実施例Ｉ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×４．１の距離に設置したバーナー７群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、溶融率、球形度共に実施例Ａよりはやや低いシリカ粉末が得られた。 Example I
One group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 4.1, and the burner 7 groups are injected with silica coarse powder raw material powder of 50 kg / hour, this total of 1050 kg / hour. Table 2 shows the results under the above conditions. In the case where the burner had a configuration of 7 groups, a silica powder having a slightly lower melting rate and sphericity than Example A was obtained because the installation distance was long.

（比較例２）
バーナー２４本を１群で構成し、アルミナ微粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。バーナー２４本を１群のみで構成したため、球形度は低い結果となった。 (Comparative Example 2)
Table 3 shows the results under the condition that 24 burners were made up of one group and injected at a total of 600 kg / hour, 25 kg / hour of alumina fine powder powder. Since 24 burners consisted of only one group, the sphericity was low.

（実施例１１）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例２に比べ球形度は優っており高効率で製造できた。 (Example 11)
A group consisting of 6 burners, and the adjacent burner group installed at a distance of r × 3.9, and the alumina fine powder raw material powder 25 kg / hour, this was sprayed at a total of 600 kg / hour Table 3 shows the results. Compared with Comparative Example 2 in which the burner was constituted by only one group, the sphericity was superior and could be manufactured with high efficiency.

（実施例１２）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。実施例１１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。 (Example 12)
A group consisting of 6 burners, and the burner group in which the installation distance between adjacent burner groups is set to a distance of r × 2.5, the alumina fine powder raw material powder 25 kg / hour, this is a condition of spraying a total of 600 kg / hour Table 3 shows the results. A spherical alumina powder superior in sphericity as compared with Comparative Example 2 was obtained. Since there was a slight fusion compared to Example 11, the sphericity was low.

（実施例１３）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末１６．７ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１に比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いアルミナ粉末が得られた。 (Example 13)
A group of 6 burners, and the adjacent burner group installed at a distance of r × 3.9, the alumina fine powder powder 16.7kg / hour, this is injected at a total of 400kg / hour Table 3 shows the results under the above conditions. Compared with Example 11, since the injection amount of the raw material powder per group of burners was small, an alumina powder having a slightly low sphericity was obtained.

（実施例１４）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１に比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。 (Example 14)
A group consisting of 6 burners, and the adjacent burner group installed at a distance of r × 3.9, the alumina fine powder powder 50 kg / hour, this was sprayed at a total of 1200 kg / hour Table 3 shows the results. Compared with Example 11, since the injection amount per burner group was larger, alumina powder with slightly lower sphericity was obtained.

（実施例１５）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ球形度に優った球状シリカ粉末が得られた。 (Example 15)
A group of 8 burners is composed of 2 groups, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.9, and the alumina fine powder raw material powder is 25 kg / hour and this is injected at a total of 400 kg / hour. Table 3 shows the results under the above conditions. A spherical silica powder superior in sphericity as compared with Comparative Example 2 was obtained.

（実施例１６）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ、球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。 (Example 16)
A group of 6 burners consisting of 3 groups, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.9, and the alumina fine powder raw material powder is 25 kg / hour and this is injected at a total of 450 kg / hour. Table 3 shows the results under the above conditions. As compared with Comparative Example 2, a spherical alumina powder excellent in sphericity was obtained.

（実施例１７）
原料粉末の平均粒径を１５μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表３に示す。実施例１１と同様に、球形度に優れた球状アルミナ粉末が得られた。 (Example 17)
Table 3 shows the results of spraying under the same conditions as in Example 1 except that the average particle diameter of the raw material powder was 15 μm. As in Example 11, spherical alumina powder having excellent sphericity was obtained.

（実施例１８）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群に水酸化アルミニューム微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１と同等の球形度となっており、水酸化アルミニューム原料でも高効率で製造できた。 (Example 18)
Each group consists of 6 burners, and the adjacent burner group is installed at a distance of r × 3.9. The burner group is 25 kg / hour of aluminum hydroxide fine powder raw material powder, 600 kg / hour in total. Table 3 shows the results under the injection conditions. The sphericity was the same as in Example 11, and even aluminum hydroxide raw material could be produced with high efficiency.

（実施例１９）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×６．０の距離に設置したバーナー７群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、実施例１１よりは低い球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。 (Example 19)
One group of burners is composed of six, and the burner 7 group in which the installation distance of adjacent burner groups is set to a distance of r × 6.0 is injected at a total of 1050 kg / hour of alumina fine powder raw material powder 25 kg / hour. Table 3 shows the results under the conditions. When the burner had a configuration of 7 groups, the installation distance was long, so alumina powder with a slightly lower sphericity than that of Example 11 was obtained.

（比較例Ｂ）
バーナー１２本を１群で構成し、アルミナ粗粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。バーナー１２本を１群のみで構成したため、球形度が低い結果となった。 (Comparative Example B)
Table 4 shows the results under the condition that 12 burners are composed of one group and injected with a raw material powder of alumina coarse powder of 25 kg / hour and a total of 600 kg / hour. Since the 12 burners consisted of only one group, the sphericity was low.

（実施例Ｊ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例Ｂに比べ球形度が優っており高効率で製造できた。 (Example J)
One group of burners is composed of three, and the burner group in which the installation distance between adjacent burner groups is set to a distance of r × 3.1 is injected at a total raw material powder of 50 kg / hour / alumina, 600 kg / hour in total. Table 4 shows the results under the conditions. Compared with Comparative Example B, in which the burner was constituted by only one group, the sphericity was superior and the burner could be manufactured with high efficiency.

（実施例Ｋ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。実施例Ｊに比べると若干融着があるため、球形度は低かった。 (Example K)
A group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are set at a distance of r × 2.5, and the alumina coarse raw material powder is injected at a total of 600 kg / hour, 50 kg / hour / alumina. Table 4 shows the results under the conditions. A spherical alumina powder superior in sphericity compared to Comparative Example B was obtained. Compared to Example J, the degree of sphericity was low due to slight fusion.

（実施例Ｌ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末３３．３ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊに比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いアルミナ粉末が得られた。 (Example L)
One group of burners is composed of three, and the adjacent burner groups are installed at a distance of r × 3.1. The burner group is 33.3 kg / hour of alumina coarse powder raw material, this is a total of 400 kg / hour. Table 4 shows the results under the injection conditions. Compared with Example J, since the injection amount of the raw material powder per burner group was small, an alumina powder having a slightly low sphericity was obtained.

（実施例Ｍ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末１００ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊに比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。 (Example M)
One group of burners was composed of three, and the adjacent burner groups were installed at a distance of r × 3.1, and the alumina coarse powder raw material powder was injected at a total of 1200 kg / hour, 100 kg / hour of alumina coarse powder. Table 4 shows the results under the conditions. Compared to Example J, the amount of injection per burner group was larger, so alumina powder with slightly lower sphericity was obtained.

（実施例Ｎ）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計８００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。 Example N
A group of 8 burners consists of 2 groups, and the adjacent burner group is installed at a distance of r × 3.1. The burner group is 50 kg / hour of alumina coarse powder raw material, a total of 800 kg / hour. Table 4 shows the results under the injection conditions. A spherical alumina powder superior in sphericity compared to Comparative Example B was obtained.

（実施例Ｏ）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計９００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。 (Example O)
A group of 6 burners, each consisting of 3 burners, and the adjacent burner group installed at a distance of r × 3.1, the alumina coarse raw material powder 50 kg / hour, this is a total of 900 kg / hour. Table 4 shows the results under the injection conditions. A spherical alumina powder superior in sphericity compared to Comparative Example B was obtained.

（実施例Ｐ）
原料粉末の平均粒径を１６μｍにした以外の条件は実施例Ａと同様の条件で噴射した結果を表４に示す。実施例Ｊと同様に、球形度に優れた球状アルミナ粉末が得られた。 (Example P)
Table 4 shows the results of injection under the same conditions as in Example A except that the average particle diameter of the raw material powder was 16 μm. As in Example J, a spherical alumina powder having excellent sphericity was obtained.

（実施例Ｑ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群に水酸化アルミニューム粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊと同等の球形度となっており、水酸化アルミニューム原料でも高効率で製造できた。 (Example Q)
One group of burners consists of three, and the adjacent burner group is installed at a distance of r × 3.1. The burner group is 50 kg / hour of aluminum hydroxide coarse powder raw material, 600 kg / hour in total. Table 4 shows the results obtained under the conditions in which injection was performed. The sphericity was the same as in Example J, and even aluminum hydroxide raw material could be produced with high efficiency.

（実施例Ｒ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×４．１の距離に設置したバーナー７群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、実施例Ｊよりは低い球形度の低いアルミナ粉末が得られた。 (Example R)
One group of burners is composed of three, and the burner 7 group in which the installation distance of adjacent burner groups is set at a distance of r × 4.1 is injected at a total of 1050 kg / hour of alumina coarse raw material powder 50 kg / hour. Table 4 shows the results under the above conditions. In the case where the burner has a configuration of 7 groups, since the installation distance is long, alumina powder having a lower sphericity than that of Example J was obtained.

表１〜表４の実施例と比較例が示すよう、本発明においては、１群のバーナーの本数と火炎干渉度を考慮した位置に複数群のバーナーを設置することにより、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造することができる。 As shown in the examples and comparative examples in Tables 1 to 4, in the present invention, by installing a plurality of groups of burners at a position in consideration of the number of the group of burners and the flame interference degree, a high melting rate and a high Spherical metal oxide powder having a sphericity can be produced with high efficiency.

本発明の方法で製造された球状金属酸化物粉末は、半導体封止材の充填材、基板材料等として使用することができる。
The spherical metal oxide powder produced by the method of the present invention can be used as a semiconductor encapsulant filler, a substrate material, and the like.

球状金属酸化物粉末の製造装置概略図Schematic diagram of production equipment for spherical metal oxide powder

微粉球状化バーナー配置概略図Fine powder spheroidizing burner arrangement schematic

粗粉球状化バーナー配置概略図Coarse powder spheroidizing burner arrangement schematic

Explanation of symbols

１溶融炉
２燃料ガス供給管
３助燃ガス供給管
４原料粉末供給管
５複数群バーナー
６サイクロン
７バッグフィルター
８ブロワー
Ａ〜Ｄ１群バーナー
1 Melting furnace 2 Fuel gas supply pipe 3 Auxiliary combustion gas supply pipe 4 Raw material powder supply pipe 5 Multiple group burner 6 Cyclone 7 Bag filter 8 Blower A to D Group 1 burner

Claims

In the method for producing spherical metal oxide particles in which at least one raw material powder selected from the group consisting of metal oxide powder and metal hydroxide powder is spheroidized in a flame using a burner, the burner is a fuel gas supply means 3 to 8 having auxiliary combustion gas supply means and raw material powder supply means constitute one group, and the burners in the group are evenly arranged concentrically from the center of the entire burner composed of a plurality of groups. The plurality of groups are 2 to 6 groups, the total number of burners is 12 to 24, the installation distance between the centers of the nearest burners of each adjacent burner group, the average particle size of the raw material is 3 to 15 μm In the case of 2.5 to 5.6 times the burner radius, and when the average particle size of the raw material is more than 15 μm and 50 μm or less, the spherical shape is 2.5 to 3.7 times the burner radius Method for producing metal oxide powder.

The method for producing a spherical metal oxide powder according to claim 1 , wherein the raw material powder is injected into the flame at a rate of 100 to 300 kg / hour per group of burners.

Method for producing spherical metal oxide powder according to claim 1 or 2, characterized in that the fuel ratio based on the starting material powder supply amount injected into the flame is less than 0.175 (Nm 3 / ^kg).

The spherical metal oxide powder according to any one of claims 1 to 3 , wherein the spherical metal oxide powder has an average sphericity of 0.80 or more and a melting rate of 98.0% or more. Method.