JP5266618B2 - バイポーラ電池 - Google Patents
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Description
集電体表面に形成された正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に配置された樹脂層を有する2次電池を提供することによって、達成される。
集電体表面に形成された正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に配置された樹脂層を有する2次電池である。
集電体表面に形成された正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に形成された樹脂層を有するバイポーラ型の2次電池であってもよい。
本発明におけるセパレータは、その使用目的に応じて、(a)高分子ゲル電解質層、(b)高分子固体電解質層または(c)これらポリマー電解質ないし電解液を含浸させたセパレータ(不織布セパレータを含む)のいずれにも該当するものである。
高分子ゲル電解質としては、特に制限されるべきものではなく、従来のゲル電解質層に用いられているものを適宜利用することができる。ここで、ゲル電解質とは、ポリマーマトリックス中に電解液を保持させたものをいう。なお、本発明において、全固体高分子電解質(単に、高分子固体電解質ともいう)と、ゲル電解質との違いは、以下のとおりである。
全固体高分子電解質としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用することができる。具体的には、イオン伝導性を有する高分子から構成される層であり、イオン伝導性を示すのであれば材料は限定されない。全固体高分子電解質としては、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。固体高分子電解質中には、イオン伝導性を確保するためにリチウム塩が含まれる。リチウム塩としては、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、またはこれらの混合物などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。PEO、PPOのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2などのリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。
セパレータに含浸させることのできる電解質としては、既に説明した(a)および(b)または上記(a)で説明した電解(電解質塩および可塑剤)液と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略する。
「正極」
以下の材料を所定の比で混合して正極スラリーを作製した。
正極活物質として、LiMn2O4 85wt%、導電助剤として、アセチレンブラック5wt%、バインダとして、PVDF 10wt%、スラリー粘度調整溶媒として、NMPを塗布工程に最適な粘度になるまで添加し、正極スラリーを作製した。集電体であるSUS箔(厚さ20μm)の片面に上記正極スラリーを塗布し乾燥させて30μmの電極層の正極を形成した(図1)。
以下の材料を所定の比で混合して負極スラリーを作製した。
負極活物質として、ハードカーボン 90wt%、バインダとして、PVDF 10wt%、スラリー粘度調整溶媒として、NMPを塗布工程に最適な粘度になるまで添加し、負極スラリーを作製した。正極を塗布したSUS箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し乾燥させて30μmの電極層の負極を形成した。集電体であるSUS箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ型電極が形成された。これらのバイポーラ型電極を170×120(mm)に切り取り、正極、負極ともに外周部は20mmを剥がしとることにより、集電体であるSUS表面を露出させた。これにより、電極面が130×80(mm)であり、外周部に20mmの集電体であるSUS露出したバイポーラ型電極を作製した(図1)。さらに、当該外周部に電圧検出用タブを取り付けた。
バイポーラ型電極の正極周辺部の電極未塗布部分にディスペンサを用いて、図2のように電極の外周部にシール材(1液性未硬化エポキシ樹脂)を塗布した。この際、シール材の外周部に後述するように、保持機構が電極を保持するために、さらに外周部に約10mmのシール未塗布部分を設けた。次に180×130(mm)のスペーサ−(ポリエチレンセパレータ:12μm)を正極側に集電体であるSUS箔すべてを覆うように設置した。その後、スペーサの上から電極未塗布部分(前記シール材を塗布した部分と同じ部分)にディスペンサを用いて、図3のように電極の外周部にシール材(1液性未硬化エポキシ樹脂)を塗布した。なお、紫外線樹脂をシール材に用いた場合、200〜450nm域の出力波長を持つ紫外線照射装置(30W/cm2高圧水銀ショートアークランプ)を使った。
以上で作成したバイポーラ型電極を負極面を上にした状態で、各電極が接触せずかつ電極の面方向に対して垂直方向にずれがなく電極およびシール部位の外側をチャックすることのできるバイポーラ型電極保持機構に6枚セットをした(図4)。なお、一番下の電極はシール部位およびセパレータは設置していないものとする。
上記作製した電極保持機構にセットされた6枚のバイポーラ型電極の負極面上にマイクロピペットを用いて1ccの電解液(PC+EC 1MLiPF6 少量の界面活性剤を含む)をたらし、各電極の負極に染み込ませた。なお、一番上の電極には負極面上に電解液は染み込ませないものとする。
上記電極保持機構を積層部位および加圧、加熱プレス部位を有する真空チャンバー内に導入し、真空チャンバー内を真空ポンプにより真空にした。
上記電極保持機構を下降させながら電極受け台上に前記バイポーラ型電極をずれのないように積層し(図6)、真空中で単電池が5積層されたバイポーラ型電池構造体を作製した。
上記バイポーラ型電池構造体を真空中で電極受け台ごとプレス部位に移動し、熱プレス機により面圧1kg/cm2、80℃で1時間熱プレスすることにより、未硬化のシール部(エポキシ樹脂)を硬化した。この工程によりシール部を所定の厚みまでプレス、さらに硬化を行うことが可能になる。
上記真空チャンバー内をリークし大気圧に戻した後にバイポーラ型電池構造体を取り出し、液系電解質型のバイポーラ型電池を完成させた(実施例1)。
上記の液系電解質と同様に作製した。
以下の材料を所定の比で混合して電解質材料を作製した。
電解液としてPC−EC 1MLiPF6(90wt%)、ホストポリマーとしてHFPコポリマーを10%含むPVdF−HFP(10wt%)、粘度調製溶媒として、DMCを塗布工程に最適な粘度になるまで添加し、プレゲル電解質を作製した。この電解質を両面の正極、負極電極部に塗布しDMCを乾燥させることでゲル電解質の染み込んだバイポーラ型電極を完成させた。
上記の液系電解質と同様に作製した。
上記の液系電解質と同様に作製した。
上記の液系電解質と同様に作製した。
上記の液系電解質と同様に作製した。
上記の液系電解質と同様に作製した。
上記の液系電解質と同様に作製した。
上記の液系電解質と同様に作製した。
以下の〈熱硬化型樹脂部の形成〉、〈耐熱性樹脂フィルムの形成〉の工程のいずれかを上記作製したバイポーラ型二次電池(1)および(2)に対して行なった
〈熱硬化型樹脂部の形成〉
真空チャンバーから取り出した、バイポーラ型二次電池(1)および(2)の側面部にシール材で用いた樹脂(エポキシ)樹脂と同様の樹脂を塗布した。塗布方法としては槽にエポキシ樹脂を準備し、バイポーラ型二次電池(1)および(2)の側面を浸漬させた(図5)。
〈耐熱性樹脂フィルムの形成〉
バイポーラ型二次電池(1)および(2)の一方の面に接着材を有する耐熱テープを側面に貼り付けた(図6)。
アルミラミネート外装材(200×150)を2枚用意し、前記双極電池を挟み込み四辺を熱融着により接着した。
内部短絡試験
従来方法で作製したセルおよび本製造方法を用いて作製したセルをそれぞれ、10セル作製し、初回充電を正極の塗布重量から概算された容量ベースで、21V−0.5Cで4時間行い、充電終了後1時間目の電圧を測定した。
従来の方法で作製した電池は、1時間後の電圧が大きく低下するものが多く存在した。(NG品)。電圧の低下した電池を解体調査を行った結果、セパレータの収縮によるショートが確認された。
2…SUS箔(集電体)
3…負極
4…シール材
5…セパレータ
6…電解質、または電解液
7、8…樹脂層
Claims (12)
- 集電体(a)の一方の面に正極層が形成された正極と、集電体(b)の一方の面に負極層が形成された負極とが、セパレータおよび電解質を担持し、かつ前記正極層および前記負極層が対向するように積層された2次電池において、
集電体表面に形成された正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に配置され、かつ前記セパレータと密着する樹脂層を有し、
前記樹脂層のうち最内周側の樹脂層が未硬化の樹脂を硬化させてなる2次電池。 - 集電体、前記集電体の一方の面に形成された正極層、及び前記集電体の他方の面に形成された負極層からなる単電池層が、正極層及び負極層が対向するようにセパレータ及び電解質を介して積層されてなるバイポーラ型の2次電池において、
集電体表面に形成された正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に形成され、かつ前記セパレータと密着する樹脂層を有し、
前記樹脂層のうち最内周側の樹脂層が未硬化の樹脂を硬化させてなるバイポーラ型の2次電池。 - 前記正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲む樹脂層のうち、最内周の樹脂層が前記セパレータと密着している、請求項1または2に記載のバイポーラ型の2次電池。
- 前記樹脂層が正極層および負極層と密着している、請求項1〜3のいずれか1項に記載のバイポーラ型の2次電池。
- 前記正極層または前記負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に配置された最内周の樹脂層は、シール材であることを特徴とする、請求項1〜4にいずれか1項に記載の2次電池。
- 前記正極層または前記負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に形成された樹脂層のうち最外周の樹脂層は、耐熱性樹脂または熱硬化性樹脂であることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載の2次電池。
- 前記正極層または前記負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に形成された樹脂層のうち少なくとも一つは、UV硬化樹脂であることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか1項に記載の2次電池。
- 前記正極層または前記負極層を少なくとも二重に取り囲むよう集電体表面に形成された樹脂層のうち少なくとも一つは、熱硬化性樹脂であることを特徴とする、請求項1〜7のいずれか1項に記載の2次電池。
- アルミラミネートフィルムで外装を覆うことを特徴とする、請求項1〜8のいずれか1項
に記載の2次電池。 - 一方の面に正極層および他方の面に負極層を有する集電体表面に、前記正極層および/または負極層を少なくとも二重に取り囲み、かつ前記集電体の外周部にスペースを設けるよう未硬化の第1樹脂を塗布する工程と、
前記第1樹脂を塗布した前記一方の面に正極層および他方の面に負極層を有する集電体、およびセパレータを積層し、前記第1樹脂を硬化させて第1樹脂層を形成する工程と、
前記集電体の外周部に設けられたスペースに第2樹脂層を形成する工程と、を有する2次電池の製造方法。 - 前記第1樹脂が前記セパレータと密着するよう塗布する、請求項10に記載のバイポーラ型の2次電池の製造方法。
- 前記第1樹脂が正極層および負極層と密着するよう塗布する、請求項10または11に記載のバイポーラ型の2次電池の製造方法。
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