JP5178056B2 - Fuel cell structure, fuel cell, and electrode layer precursor green sheet - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池用構造体、燃料電池および電極層前駆グリーンシートに関する。 The present invention relates to a fuel cell structure, a fuel cell, and an electrode layer precursor green sheet.
近年、地球規模で環境問題、エネルギー問題が大きな課題となっているが、その解決に貢献しうる有力な発電装置として、燃料電池が注目されている。燃料電池は、それを構成する電解質の種類により、固体酸化物形、リン酸形、溶融炭酸塩形、高分子電解質形などに分類される。固体酸化物形燃料電池を例にとり、その構造を説明すると、酸化物イオン導電体から成る固体電解質層の一方面に空気極層を有し、他方面に燃料極層を有する発電セルを、セパレータを介して複数積層してスタック化した積層構造を有する(例えば、特許文献1等)。 In recent years, environmental problems and energy problems have become major issues on a global scale, and fuel cells have attracted attention as a powerful power generation device that can contribute to solving them. Fuel cells are classified into solid oxide form, phosphoric acid form, molten carbonate form, polymer electrolyte form, etc., depending on the type of electrolyte constituting the fuel cell. Taking a solid oxide fuel cell as an example, the structure thereof will be described. A power generation cell having an air electrode layer on one side of a solid electrolyte layer made of an oxide ion conductor and a fuel electrode layer on the other side is provided as a separator. A stacked structure in which a plurality of layers are stacked via a gap (for example, Patent Document 1).
このように構成された燃料電池においては、例えば、セパレータの一方面(空気極層と接合する面)の中央部に設けた酸化剤ガス供給口から空気極層に酸化剤ガス(空気、酸素)を供給すると共に、セパレータの他方面(燃料極層と接合する面)の中央部に設けた燃料ガス供給口から燃料極層に燃料ガス(H2、CO、CH4等)を供給することにより発電を行う。空気極層側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で空気極層から電子を受け取って酸化物イオン(O2−)にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層に向かって固体電解質層内を拡散移動し、燃料極層との界面近傍に到達した酸化物イオンはこの部分で燃料ガスと反応して反応生成物(H2O、CO2等)を生じ、燃料極層に電子を放出する。電極反応で生じた電子は、別ルートの外部負荷にて起電力として取り出すことができる。
しかしながら、上述のような燃料電池においては、セパレータに形成された燃料ガス供給口から燃料極層に供給された燃料ガスの濃度が、燃料極層の中央部から外縁部に向かうに従って低下するという現象が生じる。このように燃料極層において燃料ガス濃度の不均一が生じると、発電セル内での電池反応が均一に行われずに、発電セルの発電効率が低下するという問題があった。また、燃料ガスの濃度が高い領域では発熱量が大きく、燃料ガスの濃度が低い領域では発熱量が小さくなり、発電セルにおいて温度分布の不均一が発生する。この結果、燃料極層に熱応力歪みが発生し、当該燃料極層が固体電解質層から剥離して破損するおそれもあった。 However, in the fuel cell as described above, the concentration of the fuel gas supplied from the fuel gas supply port formed in the separator to the fuel electrode layer decreases as it goes from the central part of the fuel electrode layer to the outer edge part. Occurs. When the fuel gas concentration is uneven in the fuel electrode layer as described above, there is a problem that the battery reaction in the power generation cell is not performed uniformly and the power generation efficiency of the power generation cell is lowered. Further, the amount of heat generation is large in the region where the concentration of fuel gas is high, and the amount of heat generation is small in the region where the concentration of fuel gas is low, resulting in uneven temperature distribution in the power generation cell. As a result, thermal stress strain is generated in the fuel electrode layer, and the fuel electrode layer may be peeled off from the solid electrolyte layer and damaged.
本発明は、このような問題を解決するためになされたものであって、温度分布の不均一が発生することを防止すると共に発電効率を高めることができる燃料電池用構造体、これを用いた燃料電池、及び、電極層前駆グリーンシートを提供することを目的とする。 The present invention has been made to solve such problems, and uses a fuel cell structure capable of preventing the occurrence of non-uniform temperature distribution and increasing power generation efficiency. An object is to provide a fuel cell and an electrode layer precursor green sheet.
本発明の上記目的は、電解質層と、該電解質層の一方面に膜状に形成された燃料極層あるいは空気極層のいずれか一方の電極層とを備える燃料電池用構造体であって、前記電極層の少なくとも一部は、膜面方向に沿って反応ガス消費率が変化するように形成されている燃料電池用構造体により達成される。 The object of the present invention is a structure for a fuel cell comprising an electrolyte layer and one of an electrode layer of a fuel electrode layer or an air electrode layer formed in a film shape on one surface of the electrolyte layer, At least a part of the electrode layer is achieved by a fuel cell structure formed such that the reaction gas consumption rate changes along the film surface direction.
また、この燃料電池用構造体において、前記電極層の少なくとも一部は、連続的に又は段階的に反応ガス消費率が変化するように形成されていることが好ましい。 In this fuel cell structure, it is preferable that at least a part of the electrode layer is formed so that the reaction gas consumption rate changes continuously or stepwise.
また、前記電極層の少なくとも一部は、段階的に前記反応ガス消費率が変化するように形成されており、反応ガス消費率が変化する境界部は、前記電解質層の表面が露出する溝を備えているであることが好ましい。 Further, at least a part of the electrode layer is formed so that the reaction gas consumption rate changes stepwise, and a boundary portion where the reaction gas consumption rate changes is a groove where the surface of the electrolyte layer is exposed. It is preferable that it is provided.
また、前記電極層は、金属触媒と酸化物イオン導電体との混合物から形成されており、前記混合物における前記金属触媒を構成する金属の配合比率を変化させることにより反応ガス消費率が変化するように形成されていることが好ましい。 The electrode layer is formed of a mixture of a metal catalyst and an oxide ion conductor, and the reaction gas consumption rate is changed by changing the compounding ratio of the metal constituting the metal catalyst in the mixture. It is preferable to be formed.
また、前記電極層は、ペロブスカイト型の結晶構造を有する金属酸化物から形成されており、前記金属酸化物の組成を変化させることにより反応ガス消費率が変化するように形成されていることが好ましい。 The electrode layer is preferably made of a metal oxide having a perovskite crystal structure, and is formed so that the reaction gas consumption rate is changed by changing the composition of the metal oxide. .
また、本発明の上記目的は、上述の燃料電池用構造体を備える燃料電池により達成される。 The above-mentioned object of the present invention is achieved by a fuel cell comprising the above-described fuel cell structure.
この燃料電池において、反応ガスを前記電極層に導くガス供給口を更に備えており、前記ガス供給口から離れる従い、前記電極層の反応ガス消費率が高くなるように形成されていることが好ましい。 In this fuel cell, it is preferable that the fuel cell further includes a gas supply port that guides the reaction gas to the electrode layer, and is formed so that the reaction gas consumption rate of the electrode layer increases as the gas supply port moves away from the gas supply port. .
また、本発明の上記目的は、シート状の基材の一方面に膜状に形成された燃料極層あるいは空気極層のいずれか一方の電極層を備える電極層前駆グリーンシートであって、前記電極層の少なくとも一部は、膜面方向に沿って反応ガス消費率が変化するように形成されている電極層前駆グリーンシートにより達成される。 Further, the above object of the present invention is an electrode layer precursor green sheet comprising any one of a fuel electrode layer and an air electrode layer formed in a film shape on one surface of a sheet-like base material, At least a part of the electrode layer is achieved by the electrode layer precursor green sheet formed so that the reaction gas consumption rate changes along the film surface direction.
本発明によれば、温度分布の不均一が発生することを防止すると共に発電効率を高めることができる燃料電池用構造体、これを用いた燃料電池、及び、電極層前駆グリーンシートを提供することができる。 According to the present invention, there are provided a structure for a fuel cell capable of preventing generation of nonuniform temperature distribution and increasing power generation efficiency, a fuel cell using the same, and an electrode layer precursor green sheet. Can do.
以下、本発明に係る燃料電池について添付図面を参照して説明する。図1は、本発明の一実施形態に係る燃料電池の概略構成を示す側面図であり、図2(a)は、図1に示す燃料電池の要部拡大断面図、図2(b)は、図2(a)における矢示A方向から見た平面図である。 Hereinafter, a fuel cell according to the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a side view showing a schematic configuration of a fuel cell according to an embodiment of the present invention. FIG. 2A is an enlarged cross-sectional view of the main part of the fuel cell shown in FIG. 1, and FIG. FIG. 3 is a plan view seen from an arrow A direction in FIG.
図1及び図2に示すように、本発明に係る燃料電池1は、いわゆる平板形の2室型固体酸化物形燃料電池であり、複数の発電セル2を備えている。この燃料電池1は、発電セル2がセパレータ6を介して複数個積層されるスタック構造を有しており、発電セル2のそれぞれにおいて発電反応により発生した電流が、発電セル2の積層方向に直列的に流れるように構成されている。
As shown in FIGS. 1 and 2, a fuel cell 1 according to the present invention is a so-called flat plate type two-chamber solid oxide fuel cell, and includes a plurality of
各発電セル2は、薄膜状の固体電解質層3の両面にそれぞれ電極層4,5を備え、平面視円形状に形成されている。固体電解質層3の一方面が備える電極層は、反応ガスとしての燃料ガスが供給される燃料極層4であり、他方面が備える電極層は、反応ガスとしての酸化剤ガスが供給される空気極層5である。ここで、固体電解質層3の一方面に燃料極層4を備える構造体を燃料電池用構造体と称する。
Each
固体電解質層3を形成する材料としては、例えば、固体酸化物形燃料電池用の電解質材料として広く知られている蛍石型又はペロブスカイト型の結晶構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型の結晶構造を有するものとしては、例えばイットリア安定化ジルコニア(YSZ)、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)、サマリウムドープ酸化セリウム(SDC)、ガドリニムドープ酸化セリウム(GDC)等を挙げることができる。また、ペロブスカイト型の結晶構造を有するものとしては、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物等を挙げることができる。
As a material for forming the
燃料極層4は、平面視円形の薄膜状に形成されており、後述するセパレータ6の燃料ガス供給口62bを介して供給された反応ガスとしての燃料ガスが固体電解質層3との界面に到達することができるよう、多孔質の層となるように形成されている。燃料極層4を形成する材料としては、セラミックス粉末材料等の酸化物イオン伝導体と金属触媒とを含む混合物を用いることができる。酸化物イオン伝導体としては、蛍石型又はペロブスカイト型の結晶構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型の結晶構造を有するものとしては、例えばSDC、GDC、ScSZ、YSZ等を挙げることができる。また、ペロブスカイト型の結晶構造を有するものとしては、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物等を挙げることができる。金属触媒を構成する金属としては、還元性雰囲気中で安定であり、かつ、水素酸化活性を有する材料を用いることができ、例えば、ニッケル、鉄、コバルト等や、貴金属(白金、ルテニウム、パラジウム等)等が使用できる。上記金属の中では、水素酸化の活性が高いニッケルが好ましい。金属としてニッケルを用いた金属触媒と酸化物イオン伝導体とを含む混合物として、例えば、NiO/YSZ(YSZ:イットリア安定化ジルコニア)複合粒子、NiO/SDC(SDC:サマリアドープトセリア)複合粒子、NiO/ScSz複合粒子、NiO/YDC(YDC:イットリアドープトセリア)複合粒子、NiO/LSGM(LSGM:ランタンストロンチウムガリウムマグネシウム酸化物)複合粒子等を挙げることができる。
The
また、この燃料極層4の少なくとも一部は、膜面方向(面内方向)に沿って反応ガスである燃料ガスの消費率が変化するように形成されている。具体的に説明すると、図2に示すように、燃料極層4は、平面視において当該燃料極層4の中央部から外縁部に向けて同心円状に3つの領域4a,4b,4cに分割され、それぞれの領域4a,4b,4cにおいて、反応ガスである燃料ガスの消費率が異なるように形成されている。燃料極層4の中央部領域4aの燃料ガス消費率が他の領域4b,4cに比べて最も低く、燃料極層4の外縁部領域4cの燃料ガス消費率が他の領域4a,4bに比べて最も高くなるように形成されている。つまり、燃料極層4は、当該燃料極層4の中央部から外縁部に向けて、段階的に燃料ガス消費率が高くなるように構成されている。ここで、燃料ガス消費率は、任意の領域において発電に消費される燃料ガス流量と、その領域に供給される燃料ガス流量との比として定義される。
In addition, at least a part of the
このように、膜面方向に沿って、燃料ガス消費率が変化するように燃料極層4を形成する方法として、燃料極層4を形成する材料である酸化物イオン伝導体と金属触媒とを含む混合物に含まれる金属触媒を構成する金属の配合比率を変化させることにより行う方法が挙げられる。例えば、上述したNiO/YSZ(YSZ:イットリア安定化ジルコニア)複合粒子、NiO/SDC(SDC:サマリアドープトセリア)複合粒子等の各材料におけるNiの配合比率を領域毎に変化させることにより、膜面方向に沿って、燃料ガス消費率が変化するように燃料極層4を形成することができる。Niの配合比率を変化させることにより、各領域4a,4b,4cにおける電極反応を高めたり低めたりすることができる。この結果、各領域4a,4b,4cにおいて発電に使用される燃料ガス流量が変化し、燃料ガス消費率を変化させることができる。本実施形態においては、燃料極層4を形成する材料として、NiO/SDC(SDC:サマリアドープトセリア)複合粒子であるNi−Ce0.8Sm0.2O2複合粒子を採用し、各領域において、Niの体積比率を変化させることにより、燃料ガス消費率を変化させるようにしている。燃料極層4の中央部領域4aにおいては、Ni−Ce0.8Sm0.2O2複合粒子におけるNiの体積比率が30%〜45%の範囲となるように調整することが好ましい。また、燃料極層4の外縁部領域4cにおいては、同体積比率が46%〜65%の範囲となるように調整することが好ましい。そして、燃料極層4の中央部領域4aと外縁部領域4cとで挟まれる領域においては、同体積比率が66%〜80%の範囲となるように調整することが好ましい。
As described above, as a method of forming the
空気極層5は、平面視円形の薄膜状に形成されており、後述のセパレータ6の酸化剤ガス供給口61bを介して供給された反応ガスとしての酸化剤ガスが固体電解質層3との界面に到達することができるよう、多孔質の層となるように形成されている。空気極層5を形成する材料としては、例えば、ペロブスカイト型の結晶構造を有する金属酸化物粒子を用いることができる。具体的には、LaMnO3系酸化物、LaCoO3系酸化物、SmCoO3系酸化物等の金属酸化物粒子を例示することができる。上述した金属酸化物粒子は、1種類を単独で使用してもよいし、2種類以上を混合して使用してもよい。また、空気極層5を形成する材料として、白金、ルテニウム、パラジウム等の貴金属を使用することもできる。
The
固体電解質層3の一方面に燃料極層4を備え、他方面に空気極層5を備える発電セル2は、例えば、燃料極層4及び空気極層5をそれぞれ形成する電極層前駆グリーンシート間に、固体電解質層前駆グリーンシートを介在させて積層・圧着し、焼成することにより製造することができる。
The
上記各種グリーンシートは、例えば、燃料極層4、空気極層5及び固体電解質層3をそれぞれ形成する材料に、有機結合剤、界面活性剤及び溶媒等を混合してペースト状物を生成し、スクリーン印刷法やドクターブレード法等により、シート状の基材の一方面に所定厚み塗布して製造される。なお、各種グリーンシートにおけるシート状の基材は、焼成時に燃焼により取り除くことができる発泡ウレタンなどの炭化水素系または炭素繊維からなる材料で形成されている。ここで、燃料極層4用の電極層前駆グリーンシートを製造する際に、公知のマスキング技術を用いて、燃料極層4の所定領域を燃料ガス消費率の異なる材料にて塗り分けることにより、燃料極層4の膜面方向に沿って燃料ガス消費率が変化するように形成された燃料極層4用の電極層前駆グリーンシートを製造することができる。
The above various green sheets are, for example, mixed with materials for forming the
セパレータ6は、図2(b)に示すように平面視円形状の薄膜状に形成されており、上下に隣接する発電セル2の空気極層5と燃料極層4とを電気的に接続するように構成されている。このセパレータ6は、図2(a)に示すように、酸化剤ガス流路61及び燃料ガス流路62を内部に備えている。酸化剤ガス流路61の一方の端部は、酸化剤ガスが導入される酸化剤ガス導入口61aを構成しており、セパレータ6の側面6aに開口している。酸化剤ガス流路61の他方の端部は、酸化剤ガスを空気極層5に供給する酸化剤ガス供給口61bを構成しており、セパレータ6の一方面(空気極層5と接合する面)の中央部に開口している。また、燃料ガス流路62の一方の端部は、燃料ガスが導入される燃料ガス導入口62aを構成しており、セパレータ6の側面6aに開口している。燃料ガス流路62の他方の端部は、燃料ガスを燃料極層4に供給する燃料ガス供給口62bを構成しており、セパレータ6の他方面(燃料極層4と接合する面)の中央部に開口している。このような構成により、セパレータ6は、発電セル2の空気極層5に反応ガスとしての酸化剤ガス(空気、酸素)を供給できると共に、燃料極層4に反応ガスとしての燃料ガス(H2、CO、CH4等)を供給することができる。
The
セパレータ6を形成する材料としては、例えば、白金、金、銀、ニッケル、銅、SUS等の導電性金属、或いは金属系材料,又はLa(Cr,Mg)O3、(La,Ca)CrO3、(La,Sr)CrO3などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料を用いることができる。これらのうちの1種を単独で使用してもよいし、2種以上を混合して使用してもよい。
Examples of a material for forming the
このように構成された燃料電池1の作動について以下に説明する。まず、セパレータ6の酸化剤ガス供給口61bを介して空気極層5側に酸化剤ガス(空気、酸素)を供給し、燃料ガス供給口62bを介して燃料極層4側に燃料ガス(H2、CO、CH4等)を供給する。空気極層5側に供給された酸素は、空気極層5内の気孔を通って固体電解質層3との界面近傍に到達し、この部分で空気極層5から電子を受け取って酸化物イオン(O2−)にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層4に向かって固体電解質層3内を拡散移動し、燃料極層4との界面近傍に到達した酸化物イオンはこの部分で燃料ガスと反応して反応生成物(H2O、CO2等)を生じ、燃料極層4に電子を放出する。発生した電子は、起電力として取り出される。
The operation of the fuel cell 1 configured as described above will be described below. First, an oxidant gas (air, oxygen) is supplied to the
このように、燃料極層4と空気極層5との間で、固体電解質層3を介した酸化物イオン伝導が起こり、発電が行われる。この発電により、発電セル2内の内部抵抗等によるジュール熱が発生し、この熱エネルギーが外部に放熱される。
In this manner, oxide ion conduction occurs between the
ここで、本発明に係る燃料電池1における燃料極層4は、膜面方向に沿って、燃料ガス供給口62bから離れるにしたがい、燃料ガス消費率が段階的に高くなるように形成されている。したがって、燃料ガス供給口62bから供給される燃料の濃度が、燃料ガス供給口62bから燃料極層4の外縁部に向けて低下する現象が発生しても、燃料極層4の全領域において、燃料消費量を均一化することができ、発電セル2内での電池反応を均一に行わせることができる。この結果、発電セル2の発電効率を向上させることが可能になる。また、発電セル2内での電池反応を均一に行わせることができる結果、各領域4a,4b,4cにおける発熱量も略同一とすることができ、発電セル2内において温度分布の不均一が発生することを防止することが可能になる。これにより、熱応力歪みによって燃料極層4が固体電解質層3から剥離するような事態を効果的に抑制することができる。
Here, the
以上、本発明に係る燃料電池1の一実施形態について説明したが、本発明の具体的な構成は、上記実施形態に限定されない。例えば、上記実施形態では、発電セル2を構成する燃料極層4が、当該燃料極層4の中央部から外縁部に向けて、反応ガスである燃料ガスの消費率が段階的に変化するように構成されているが、例えば、当該燃料極層4の中央部から外縁部に向けて連続的に燃料ガスの消費率が変化するように構成することもできる。通常、燃料ガス供給口62bから供給された燃料ガスは、燃料ガス供給口62bに最も近い燃料極層4の中央部から燃料極層4の側縁部に向けて連続的に濃度が低下していくので、このような構成を採用することにより、発電セル2内での電池反応がより一層均一に行われ、発電セル2の発電効率を向上させると共に、発電セル2内において温度分布の不均一が発生することをより確実に防止することができる。
As mentioned above, although one Embodiment of the fuel cell 1 which concerns on this invention was described, the specific structure of this invention is not limited to the said embodiment. For example, in the above-described embodiment, the
また、上記実施形態においては、燃料極層4のみが、反応ガスである燃料ガスの消費率が膜面方向に変化するように構成されているが、例えば、このような燃料極層4の構成に加えて、空気極層5も同様に、反応ガスである酸化剤ガスの消費率が膜面方向に変化するように構成することもできる。あるいは、空気極層5のみが、反応ガスである酸化剤ガスの消費率が膜面方向に変化するように構成することもできる。この場合、固体電解質層3の他方面に空気極層5を備える構造体が燃料電池用構造体となる。ここで、酸化剤ガス消費率は、任意の領域において発電に消費される酸化剤ガス流量と、その領域に供給される酸化剤ガス流量との比として定義される。
Further, in the above-described embodiment, only the
空気極層5において、反応ガスである酸化剤ガスの消費率が膜面方向に変化するように構成する方法としては、空気極層5を形成する材料の組成を膜面方向に沿って変化させる方法を例示することができる。空気極層5を形成する材料の組成を変化させることにより、材料の組成が異なる領域毎に電極反応を高めたり低めたりすることができる。この結果、材料の組成が異なる領域毎に発電に使用される酸化剤ガス流量が変化し、酸化剤ガス消費率を変化させることができる。例えば、空気極層5を形成する材料として、下記化学式(1)にて表されるペロブスカイト型の結晶構造を有する金属酸化物を採用する場合、式中のxを変化させて金属酸化物におけるA及びBの組成比率を変化させることにより、反応ガスである酸化剤ガスの空気極層5における消費率を膜面方向に沿って変化するように構成することができる。
As a method of configuring the
A1−xBxMO3 化学式(1)
ここで、式中のAは、La又はSmであり、Bは、Sr、Ca及びBaから選ばれる1種の物質であり、Mは、Co、Mn、Feから選ばれる1種の物質である。また、xは0<x≦0.5の範囲である。
A 1-x B x MO 3 chemical formula (1)
Here, A in the formula is La or Sm, B is one substance selected from Sr, Ca and Ba, and M is one substance selected from Co, Mn and Fe. . X is in the range of 0 <x ≦ 0.5.
また、図3に示すように、燃料極層4おいて、燃料ガス消費率が異なる各領域4a,4b,4cの境界部4dが、固体電解質層3が露出する溝7を備えるように構成することもできる。このように、燃料極層4の燃料ガス消費率が変化する境界部4dが溝7を有することにより、燃料極層4の各領域4a,4b,4cを形成する材質の相違に起因して、各領域4a,4b,4cの熱伸び量に差が生じる場合であっても、当該熱伸び量の差を溝が吸収し、上記境界部4dに割れや剥離等の損傷が生じることを効果的に防止することが可能になる。
In addition, as shown in FIG. 3, in the
また、図4に示すように、燃料極層4を多層構造4A,4Bとし、各層4A,4Bにおいて、反応ガスである燃料ガスの消費率が膜面方向に向けて変化するように構成することもできる。このような構成により、燃料極層4において消費される燃料消費量を燃料極層4全域において高精度で均一化することができ、発電セル2中において温度分布の不均一が発生することを防止しつつ、発電セル2の発電効率を向上させることができる。
Further, as shown in FIG. 4, the
また、上記実施形態においては、いわゆる2室型の燃料電池1を採用しているが、例えば、単室型の燃料電池1を採用することもできる。単室型の燃料電池1を採用する場合、図5(a)の要部拡大断面図、及び、その矢示B方向から見た燃料極層4の平面図(図5(b))における矢印Dにて示すように、反応ガスとしての燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスが、発電セル2の半径方向外側から当該発電セル2に供給されることになる。このような場合、燃料極層4の外縁部領域4c、外縁部領域4cと中央部領域4aとで挟まれる領域4b、中央部領域4aの順に、燃料極層4の燃料ガス消費率が高くなるように燃料極層4を構成すればよい。なお、図5に示すような燃料電池1の場合、燃料極層4の側面4hが燃料ガス供給口62bを構成する。
Moreover, in the said embodiment, what is called a two-chamber type fuel cell 1 is employ | adopted, For example, the single-chamber type fuel cell 1 is also employable. When the single-chamber fuel cell 1 is employed, an enlarged cross-sectional view of the main part of FIG. 5A and a plan view of the
また、燃料電池1の使用態様によっては、種々の位置に局所的な温度分布の不均一が発生する場合がある。このような場合には、温度分布の不均一が発生している燃料極層4の局所部分における燃料ガス消費率を変化させて燃料極層4を形成することにより、温度分布の不均一が発生することを防止することができる。例えば、燃料電池1の近傍に、別途、燃料ガスを水蒸気改質するために用いられる水蒸気発生器や改質器などを備える場合もあり、これらの機器の熱的影響により、燃料極層4の外縁部領域4cの温度が、当該外縁部領域4cと燃料極層4の中央部領域4aとで挟まれる領域の温度よりも高くなる場合がある。このような場合には、燃料極層4の外縁部領域4cにおける燃料ガス消費率を、燃料極層4の中央部領域4aと外縁部領域4cとで挟まれる領域における燃料ガス消費率よりも低く設定することにより、外縁部領域4cの温度を下げて、温度分布の不均一が発生することを抑制できる。
Further, depending on how the fuel cell 1 is used, local temperature distribution may be uneven at various positions. In such a case, nonuniform temperature distribution occurs by forming the
また、上記実施形態においては、セパレータ6が、その内部に燃料ガス流路62を有し、当該セパレータ6の他方面(燃料極層4と接合する面)の中央部に形成される燃料ガス供給口62bを介して、燃料極層4の中央部に燃料ガスを吐出するように構成されているが、このような構成に特に限定されない。例えば、図6(a)の要部拡大断面図に示すように、燃料ガスが燃料極層4の外縁部に吐出されるように、セパレータ6の他方面の外縁部に燃料ガス供給口62bを形成することもできる。このような構成の場合、図6(a)における矢示C方向から見た燃料極層4の平面図である図6(b)に示すように、燃料極層4を複数の帯状領域4e,4f,4gに分割し、燃料ガス供給口62bから離れるに従って、各領域における燃料ガス消費率が高くなるように燃料極層4を形成する。
Moreover, in the said embodiment, the
また、本実施形態においては、燃料電池1は、平板形の燃料電池1であるが、このような形態に特に限定されず、例えば、円筒形の燃料電池1であってもよい。また、燃料極層4、固体電解質層3、空気極層5、及びセパレータ6は、平面視円形状であるが、特にこれに限定されるものではなく、例えば、平面視矩形状にするなど種々の形状にすることができる。
In the present embodiment, the fuel cell 1 is a flat plate fuel cell 1, but is not particularly limited to such a form, and may be, for example, a cylindrical fuel cell 1. Further, the
また、本実施形態においては、燃料電池1として、固体電解質形燃料電池を採用しているが、例えば、リン酸形、溶融炭酸塩形、高分子電解質形等の種々の燃料電池を採用することが可能である。 In this embodiment, a solid electrolyte fuel cell is adopted as the fuel cell 1, but various fuel cells such as phosphoric acid type, molten carbonate type, and polymer electrolyte type are adopted. Is possible.
1 燃料電池
2 発電セル
3 固体電解質層
4 燃料極層(電極層)
5 空気極層(電極層)
6 セパレータ
61 酸化剤ガス流路
61a 酸化剤ガス導入口
61b 酸化剤ガス供給口
62 燃料ガス流路
62a 燃料ガス導入口
62b 燃料ガス供給口
7 溝
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
5 Air electrode layer (electrode layer)
6
Claims (4)
前記電極層は、金属触媒と酸化物イオン導電体との混合物から形成されており、
前記電極層の少なくとも一部は、前記混合物における前記金属触媒を構成する金属の配合比率を変化させることにより、膜面方向に沿って段階的に反応ガス消費率が変化するように形成されており、
反応ガス消費率が変化する境界部は、前記電解質層の表面が露出する溝を備えている燃料電池用構造体。 A fuel cell structure comprising: an electrolyte layer; and one electrode layer of a fuel electrode layer or an air electrode layer formed in a film shape on one surface of the electrolyte layer,
The electrode layer is formed from a mixture of a metal catalyst and an oxide ion conductor,
At least a portion of the electrode layer, by changing the mixing ratio of the metal constituting the metal catalyst in the mixture, is formed so that stepwise reaction gas consumption rate varies along the membrane surface direction ,
The boundary part where the reaction gas consumption rate changes is a fuel cell structure including a groove in which the surface of the electrolyte layer is exposed .
前記ガス供給口から離れるに従い、前記電極層の反応ガス消費率が高くなるように形成されている請求項2に記載の燃料電池。 A gas supply port for introducing a reaction gas to the electrode layer;
The follow away from the gas supply port, the fuel cell according to claim 2 which the reaction gas consumption rate of the electrode layer is formed to be higher.
前記電極層は、金属触媒と酸化物イオン導電体との混合物から形成されており、
前記電極層の少なくとも一部は、前記混合物における前記金属触媒を構成する金属の配合比率を変化させることにより、膜面方向に沿って段階的に反応ガス消費率が変化するように形成されており、
反応ガス消費率が変化する境界部は、前記電解質層の表面が露出する溝を備えている電極層前駆グリーンシート。 An electrode layer precursor green sheet comprising an electrode layer of either a fuel electrode layer or an air electrode layer formed in a film shape on one surface of a sheet-like substrate,
The electrode layer is formed from a mixture of a metal catalyst and an oxide ion conductor,
At least a part of the electrode layer is formed such that the reaction gas consumption rate changes stepwise along the film surface direction by changing the compounding ratio of the metal constituting the metal catalyst in the mixture. ,
The boundary part where the reaction gas consumption rate changes is an electrode layer precursor green sheet provided with a groove in which the surface of the electrolyte layer is exposed .
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