JP3046081B2 - 異方導電フィルム - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、微細な回路同志の電気
的接続、より詳しくは、ＬＣＤ（液晶ディスプレイ）と
フレキシブル回路基板の接続や、半導体ＩＣとＩＣ搭載
用回路基板のマイクロ接合に用いる事のできる異方導電
フィルムに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】最近の電子機器の小型化、薄型化に伴
い、微細な回路同志の接続、微小部品と微細回路の接続
等の必要性が飛躍的に増大してきており、その接続方法
として、異方性の導電性接着剤やフィルムが使用され始
めている。（例えば、特開昭 ５９−１２０４３６、６
０−１９１２２８、６１−２７４３９４、６１−２８７
９７４、６２−２４４１４２、６３−１５３５３４、６
３−３０５５９１、６４−４７０８４、６４−８１８７
８、特開平 １−４６５４９、１−２５１７８７、各号
公報）

【０００３】この方法は、接続しようとする回路間に、
所定量の導電粒子を含有する接着剤またはフィルムをは
さみ、所定の温度、圧力、時間により熱圧着することに
よって、回路間の電気的接続を行うと同時に隣接する回
路間には絶縁性を確保させるものである。

【０００４】従来、この異方導電接着剤ないしは異方導
電フィルムには、大別して熱可塑性樹脂を接着剤成分と
した熱可塑タイプと、熱硬化性樹脂を接着剤成分とした
熱硬化タイプが有り、ＬＣＤパネルのドライバーＩＣと
ＬＣＤ基板の接続を始めとして、多数の而も微細な回路
端子同志を一括接続する用途に急速に採用が進んでい
る。

【０００５】最近ではＬＣＤパネルのカラー化・大型化
に伴い、熱可塑タイプに替わって、より高い信頼性が得
られるエポキシ系樹脂を中心とした熱硬化タイプの異方
導電フィルムの採用が増えつつある。

【０００６】熱可塑タイプについては、ＳＢＳ（スチレ
ン−ブタジエン−スチレン），ＳＩＳ（スチレン−イソ
プレン−スチレン），ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−
ブタジエン−スチレン）等スチレン系共重合体が主とし
て用いられてきているが、これら熱可塑タイプの使用方
法は、基本的には溶融融着方式であり、その作業性は一
般的に条件を選べば熱硬化タイプのものに比べて比較的
低温・短時間での適用が可能であり、良好であると考え
られるが、接合部分に求められる耐熱性、接着力等今後
益々強くなる高信頼性への要求に応えられなくなってき
ている。

【０００７】一方熱硬化タイプのものについても、作業
性については被着体（ＬＣＤパネル、基板等）の耐熱性
に基く加熱温度の上限があり、又サイクル時間の短縮
等、作業効率向上への強い要求から、通常２００℃以下
の温度で３０秒前後或いはそれ以下の時間で硬化しなけ
ればならない。又同時に通常の使用条件下では室温で３
ケ月以上の貯蔵安定性を必要とする。

【０００８】これらの要求特性を満たす異方導電フィル
ムは既に上市されているが、ＬＣＤパネルやプリント回
路基板等、被着体の大型化が進むに従って、異方導電フ
ィルムの熱硬化反応時の硬化収縮や種々の雰囲気中での
樹脂自体の歪み応力に基づき、被着体が損傷（例えば基
板のクラックや反り）するという問題が新たに生じてき
ている。

【０００９】即ち、速硬化、長ライフに加えて、接合部
分に残存する歪みが小さい、従って長期間高信頼性を有
する熱硬化タイプの異方導電フィルムは未だ得られてい
ないのが現状である。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】異方導電フィルムは主
として、多数の微細な回路端子を一括接続するために用
いられるが、被着体（液晶ディスプレイーパネル等）の
大型化によって、接合端子数も増加し、従って接続部分
も長く大きくなり、接合部分に残る歪みもこれに比例し
て大きくなっている。

【００１１】このため所定の加熱加圧条件で接合した場
合においても、基板（例えばガラス基板）が反ったり、
基板端面の小さな瑕疵を始めとして、基板（パネル）全
面にクラックを生じる。このことを防ぐ方法として、接
合幅を細くして、トータルの応力量を減らす等の対策を
講じているが、応力集中に基づく歪みは減少するもの
の、結局接合信頼性を低下させることになっている。

【００１２】異方導電フィルムに必要な特性は長期の信
頼性等の他に、造膜性（フィルム形成性）、加熱加圧時
の適度の流動性、被着体への適度の粘着性、キャリアフ
ィルムとの密着性、キャリアフィルムからの離型性等々
の特性が満たされていなければならない。

【００１３】本発明は、これらの基本特性に加えて、従
来の熱硬化タイプでは得られなかった、極めて歪み（応
力）の小さい、高信頼性の異方導電フィルムを提供せん
とするものである。

【００１４】

【課題を解決するための手段】従来の熱硬化タイプの異
方導電フィルムはエポキシ樹脂を主成分とし、潜在性硬
化剤、溶剤、導電性粒子を混合し、離型性の良好なフィ
ルム、例えばフッ素樹脂系フィルムやシリコン処理を施
したポリエステルフィルム上に流延・乾燥して作製され
ている。

【００１５】しかし、これらの系では硬化収縮や硬化後
の熱膨張係数等に起因する応力が大きく、残留歪みとし
て、例えばＬＣＤ基板とドライバーＩＣ搭載ガラスエポ
キシ樹脂回路基板を、通常の条件で３ｍｍ×５０ｍｍの
大きさで接合を行った場合０．５〜２．０ｋｇ／ｍｍ^２
の応力が接合ガラス部分に加わっており、この応力が信
頼性を低下させることになっている。これを低減する方
法として、各種の可塑剤、添加物等の混合が考えられる
が、硬化性、保存性、接着力、粘着性等の特性の一部が
損なわれ、結果として信頼性の良好なフィルムは得られ
ない。

【００１６】本発明は、樹脂の硬化収縮や被着体との熱
膨張係数の差に基づく応力を減らすべく樹脂処方面から
種々検討を行ない、エポキシ樹脂およびシリコン変性エ
ポキシ樹脂と潜在性硬化剤とを樹脂成分として、これに
溶剤および導電粒子を配合して作製した異方導電フィル
ムが、従来のフィルムに比べて樹脂硬化後の弾性率が低
く、残留応力が極めて小さいことを見出した。

【００１７】また、シリコン変性エポキシ樹脂の配合比
率が、残留応力の多寡を決定するが、シリコン変性エポ
キシ樹脂の配合量が多くなれば、残留応力は減少する
が、密着性他の熱硬化性の特性の一部が損なわれ、少な
すぎる場合は残留応力を減少させる効果は少ない。シリ
コン変性エポキシ樹脂の配合量が２０〜５０重量％、さ
らに好ましくは２５〜４０重量％の場合に、各種特性を
保持しながら、残留応力が大幅に低減することを見いだ
し本発明に到達した。

【００１８】本発明におけるシリコン変性エポキシ樹脂
は、一分子中に少なくとも二個以上のエポキシ基とシロ
キサン構造とを有するエポキシ樹脂が用いられる。具体
例としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中で、ポ
リシラノールと架橋剤のメトキシシラン誘導体を加熱攪
拌し、橋架けしたシリコーン相をエポキシ樹脂中に分散
させたものや、同じくビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
と両末端シラノールポリジメチルシロキサン、架橋剤と
してシランカップリング剤、及び触媒を加えて加熱攪拌
したもの、或いはエポキシ樹脂中に相溶化剤としてポリ
エーテル変性シリコーンオイルを用いてＲＴＶシリコン
ゴムを分散させたもの等が挙げられ、単独或いは二種以
上を混合して用いられる。シリコン変性率は５０％（重
量％、以下同じ）程度のもの迄使用可能であるが、樹脂
の溶解性・相溶性・応力等全ての特性についてバランス
の良いフィルムを得るためには、５〜２０％の変性率の
範囲が好んで用いられる。

【００１９】潜在性硬化剤とは、ジシアンジアミド及び
その誘導体、三フッ化ホウ素アミンコンプレックス、イ
ミダゾール及びその誘導体等、エポキシ樹脂の潜在性硬
化剤として広く用いられるものはすべて使用可能である
が、主として硬化性・保存安定性等の作業性の点からイ
ミダゾール及びその誘導体化合物が好んで用いられる。

【００２０】そのイミダゾール化合物としては、イミダ
ゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾ
ール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェ
ニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾ
ール、１−べンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベ
ンジル−２−エチルイミダゾール、１−ベンジル−２−
エチル−５−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−
メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェ
ニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−
メチルイミダゾールアジン、２−ヘプタデシルイミダゾ
ール、２−ウンデシルイミダゾール、２，４−ジアミノ
−６｛２’−メチルイミダゾール−（１）’｝エチル−
Ｓ−トリアジン・イソシアヌール酸付加物、Ｎ，Ｎ’−
｛２−メチルイミダゾリル−（１）−エチル｝ドデカン
ジオイルジアジド、Ｎ，Ｎ’−｛２−メチルイミダゾリ
ル−（１）−エチル｝−エイコンサンジオイルジアジド
などが使用可能であり、またこれらイミダゾールとエポ
キシ樹脂の反応生成物もエポキシ樹脂用の潜在性硬化剤
として使用可能である。

【００２１】イミダゾールとエポキシ化合物の反応生成
物は、微粉末として市販されている。さらにはイソシア
ネート化合物と混合したり、マイクロカプセル化して貯
蔵安定性を高め、潜在性硬化剤として使用されているも
のもあるが、エポキシ樹脂との配合物の保存安定性と短
時間での急速硬化が可能であることからマイクロカプセ
ル化したものが好んで用いられる。

【００２２】溶剤としては、シリコン変性エポキシ樹脂
とエポキシ樹脂を溶解し、且つ前記潜在性硬化剤と混合
したときに均一な溶液となるものであれば全て使用可能
である。

【００２３】具体的には、アセトン、メチルエチルケト
ン、メチルイソブチルケトン、ベンゼン、トルエン、キ
シレン、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプ
ロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコール、酢酸エチ
ル、テトラヒドロフラン、メチルセロソルブ、エチルセ
ロソルブ、ジアセトンエーテル、メチルセロソルブアセ
テート、エチルセロソルブアセテート、ジメチルホルム
アミド、ジメチルアセトアミドなどが挙げられ、溶解性
・作業性を考慮して単独あるいは二種以上を混合して用
いられる。

【００２４】導電粒子としては、ニッケル、鉄、銅、ア
ルミニウム、錫、鉛、クロム、コバルト、銀、金などの
金属および金属酸化物、半田をはじめとする合金や、カ
ーボン、グラファイト、あるいはガラスやセラミック、
プラスチックなどの核材にメッキなどの方法によって金
属をコーティングした導電粒子などが挙げられる。耐候
性・信頼性の点からは、金、ニッケル、半田合金などの
金属をコーティングしたものが好ましい。

【００２５】本発明に用いられる導電粒子の径は、接合
される回路の精度によっても変える必要があるが、隣接
する回路間の絶縁性を確保するためと接続の信頼性を確
保するためには、１〜１０μｍの範囲であることが必要
であり、さらに好ましくは３〜８μｍの範囲で粒度分布
がシャープなものがより良好な信頼性を示す。

【００２６】導電粒子の配合量は、３〜１０体積％が良
く、このましくは４〜６％の間で用いられる。配合量が
３体積％以下の場合、接合後安定した導通信頼性が得ら
れず、１０体積％以上では隣接回路間の絶縁信頼性が劣
る場合が生じるので好ましくない。

【００２７】以上のようにして、選択準備した樹脂材料
及び導電粒子を用いて異方導電フィルムを作製するが、
さらに樹脂溶液の安定性・相溶性、導電粒子の分散性向
上のために各種界面活性剤、消泡剤や、安定剤を適宜添
加してもよい。

【００２８】異方導電フィルムの作製方法は、次に示す
方法によって行なう。先ず、シリコン変性エポキシ樹脂
及びエポキシ樹脂を溶剤に溶解し、均一な樹脂溶液を作
製する。次に潜在性硬化剤を添加混合し、この中に、導
電粒子を秤取し、樹脂溶液中に均一に分散する迄十分攪
拌混合する。更に必要に応じて各種の添加剤を加え、溶
剤で調整して固形分２０〜３０％の異方導電フィルム用
樹脂溶液を作製する。次に、この樹脂溶液を離型処理を
施したポリエステル系フィルム若しくはフッ素樹脂系フ
ィルムの上に流延・乾燥し、乾燥後の厚みが２０〜５０
μｍの異方導電フィルムを得る。

【００２９】

【実施例】以下、実施例を用いて本発明を詳細に説明す
る。

【００３０】 〔実施例１〕 エポキシ当量３４０のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
および平均分子量２，５００両末端シラノールポリジメ
チルシロキサンと、架橋剤としてシランカップリング剤
及び触媒を加えて、ＭＥＫ中で８０℃で加熱攪拌し、１
５％シリコン変性エポキシ樹脂の６０％溶液を作製し
た。この樹脂溶液１００重量部（以下、添加量は全て重
量部数を表す）と、エポキシ当量３４０のビスフェノー
ルＡ型エポキシ樹脂４０部と潜在性硬化剤として２−ウ
ンデシルイミダゾールの１２部を混合した。

【００３１】次に導電粒子として、平均径１０μｍ，最
大粒径２０μｍ、最小粒径２μｍの半田アトマイズ粉６
５ｇを均一分散させ、更にＭＥＫによって全固形分が２
２％となるように希釈、樹脂溶液を得た。これをシリコ
ン樹脂で離型処理をほどこしたポリエチレンテレフタレ
ートフィルム上に、乾燥後の厚みが２５μｍになるよう
に塗膜を形成し、５０℃で１時間乾燥させ（キャリアフ
ィルム付き）異方導電フィルムを得た。

【００３２】 〔実施例２〕 実施例１と同様にして、エポキシ当量１９５のビスフェ
ノールＡ型エポキシ樹脂および平均分子量３２００の末
端シラノールポリジメチルシロキサンと、シランカップ
リング剤と触媒を添加し、トルエン中で１００℃で３時
間加熱反応させ、変性率７％のシリコン変性エポキシ樹
脂を得、更にトルエンを加えて６５％樹脂溶液を調整し
た。この樹脂溶液１００部に同じくエポキシ当量１９５
のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂３５部と、エポキシ
当量１９５のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とＮ，
Ｎ’−｛２−メチルイミダゾリル−（１）−エチル｝−
エイコサンジオイルジアジドとの反応生成物５５部を混
合し均一に分散する。

【００３３】ここに実施例１と同様の半田アトマイズ粉
８０部を添加、均一分散せしめ、更にトルエンを添加し
て、２２％溶液を得た。この樹脂溶液を厚み５０μｍの
ＦＥＰ（４フッ化エチレン−６フッ化プロピレン共重合
体）フィルムの上に、流延・乾燥し、厚み２５μｍ異方
導電フィルムを得た。

【００３４】 〔比較例１〕 実施例１のシリコン変性エポキシ樹脂の代わりに、エポ
キシ当量３４０のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂６０
部を用いる以外は、全く同様にして異方導電フィルムを
作製した。

【００３５】 〔比較例２〕 実施例２に用いたシリコン変性エポキシ樹脂の代わり
に、エポキシ当量１９５のビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂を６５ｇを用いた他は、実施例２と全く同様にして
異方導電フィルムを作製した。

【００３６】以上のようにして得られた４種の異方導電
フィルムを、テストパターン（基板厚さ０．５ｍｍ、銅
箔厚さ１８μｍ、回路幅０．１ｍｍ、回路間隔０．１ｍ
ｍ、パターン表面はＮｉ／Ａｕ〔５／１μ〕メッキ）に
３ｍｍ×５０ｍｍの大きさに仮止めし、キャリアフィル
ムを剥がした後、全面にＩＴＯ膜（インジウム／スズ酸
化膜）を形成した厚さ１．１ｍｍのガラス板表面に、１
５０℃で１分間圧着した。次にこれらの試験片を、光弾
性実験装置を用いて回路基板の圧着部について、ガラス
端面から光を入射して光路差をコンペンセーターで測定
し、圧着面にかかる応力値を測定した。その結果を表１
に示す。

【００３７】また、異方導電フィルムに要求される基本
的な特性である、作業性および信頼性評価結果を表２に
示す。

【００３８】

【表１】

【００３９】

【表２】

【００４０】表１に示すように、本発明による異方導電
フィルムは、その硬化後、接着界面に残留する応力値
は、従来のエポキシ樹脂単独系に替えてシリコン変性エ
ポキシ樹脂を併用することによって、従来品に比べて約
１／３〜１／４の大きさに大幅に減少させることが出来
た。

【００４１】表２において、貯蔵安定性については、フ
ィルムを２０〜２５℃、５０〜５５％の雰囲気中で保存
し、３ヵ月後に初期の性能と同様の接合特性（導通抵
抗、接着強度等）を評価したが良好な保存性を示した。

【００４２】硬化性については、いずれも１５０℃で１
分以内で硬化した時に良好な特性が得られている。

【００４３】接着強度については、ＦＰＣとガラス基板
を３×３０ｍｍの大きさに接合した時の９０℃ピール
（引き剥がし）強度が５００ｇ／ｃｍ以上の場合を〇と
し、３００ｇ／ｃｍ以下の場合×とした。

【００４４】信頼性試験については、ＴＣ（温度サイク
ルテスト、−３０℃⇔ＲＴ⇔８０℃）において、従来の
フィルムが１００サイクル未満で不良（導電不良）を発
生したのに比較し、本発明によるフィルムによる場合５
００サイクル以上まで安定であった。

【００４５】また更に、−６５℃⇔ＲＴ⇔１５０℃の条
件で温度サイクル試験を行なったところ、従来品では５
〜１０サイクルで接続抵抗値が５０％以上上昇するのに
対して、本発明によるフィルムを用いた場合３０サイク
ルを越えても初期抵抗値は１０％以下の変化に止まり、
良好な結果が得られた。

【００４６】

【発明の効果】以上に述べたように、本発明による異方
導電フィルムは、硬化後の残留応力（歪み）が小さく、
大きな接着強度を有し、信頼性に優れているだけでな
く、貯蔵安定性や硬化性などの作業特性にも優れ、益々
高度の信頼性を要求される微細な回路端子等の接続用途
に適したものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) H01B 5/16 H01R 11/01 H05K 3/32 H05K 3/36

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ２０〜５０重量％のシリコン変性エポキ
   シ樹脂とエポキシ樹脂と潜在性硬化剤とこれらを溶解す
   る溶剤と粒径が１〜１０μｍの範囲にある導電性粒子を
   含む混合物を製膜してなることを特徴とする異方導電フ
   ィルム。