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JP2013532195A - 印刷組成物およびこれを用いた印刷方法 - Google Patents

印刷組成物およびこれを用いた印刷方法 Download PDF

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JP2013532195A JP2013509005A JP2013509005A JP2013532195A JP 2013532195 A JP2013532195 A JP 2013532195A JP 2013509005 A JP2013509005 A JP 2013509005A JP 2013509005 A JP2013509005 A JP 2013509005A JP 2013532195 A JP2013532195 A JP 2013532195A
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Abstract

【課題】本発明は、イオン性液体を含んでなる印刷組成物、これを用いた印刷方法、これを用いて形成されたパターンに関する。
【解決手段】本発明にかかる印刷組成物は、微細線幅のパターンを提供するのに有用である。

Description

本発明は、印刷組成物およびこれを用いた印刷方法に関する。より具体的には、本発明は、微細線幅の実現が可能な印刷組成物およびこれを用いた印刷方法に関する。本出願は、2010年8月16日付で韓国特許庁に提出された韓国特許出願第10−2010−0078973号の出願日の利益を主張し、その内容の全ては本明細書に組み込まれる。
パターンを形成するための方法には、フォトリソグラフィ法などのように間接的なパターン形成方法と、対象基板上にパターンを直接印刷する方法のように直接的なパターン形成方法とがある。
間接的なパターン形成方法は、下記のような工程で進行することができる。まず、基板上に形成された膜にフォトレジストを均一に塗布し、これを選択的に露光、現像処理してフォトレジストパターンを形成する。次いで、フォトレジストパターンをマスクとして前記膜をエッチングすることによりパターンを転写する。その後、フォトレジストを剥離液で除去する。
このような間接的なパターン形成方法は、パターンを形成しようとする膜のほか、フォトレジスト物質および剥離液を用いることにより、前記フォトレジスト物質および剥離液費用およびこれらの廃棄費用による工程費用の上昇をもたらす。また、前記材料の廃棄に伴う環境汚染の問題がある。また、前記間接的な方法は、工程数が多く複雑で、時間および費用が多くかかり、フォトレジスト物質を十分に剥離することができない場合、最終製品で不良が発生するなどの問題があった。
一方、パターンを直接印刷する方法の場合、印刷工程の途中に印刷組成物の乾燥による印刷性の可否が微細線幅の実現に大きな影響を与える。具体的には、微細線幅のパターンを直接印刷する場合、線幅の厚いパターンを印刷する場合に比べて線高さおよび線幅が小くなるため、印刷工程の途中に溶媒が大気中に揮発したりシリコーンブランケットに吸収され、印刷組成物が乾燥する問題が極大化される。大気中への溶媒の乾燥が速過ぎる場合、ドクタリング(doctoring)時にクリシェ上でインク組成物が乾燥することにより残膜が発生し、これにより、パターン転写時、例えば、オフ(off)時に印刷ムラの問題が発生する。一方、シリコーンブランケットへの溶媒の吸収が多過ぎると、ブランケット表面での印刷組成物の乾燥により、セッティング(setting)時に基材への転写不良が発生することがある。
従来技術の問題を解決するために、本発明では、微細線幅を有するパターンを提供可能な印刷組成物およびこれを用いた印刷方法を提供することを目的とする。
本発明の一実施態様は、イオン性液体を含んでなる印刷組成物を提供する。
本発明の他の実施態様は、前記印刷組成物を用いた印刷方法を提供する。
本発明のさらに他の実施態様は、前記印刷組成物を用いて形成したパターンを提供する。
本発明にかかる印刷組成物は、従来のインク組成物とは異なり、大気中への溶媒の揮発による乾燥およびブランケットへの吸収問題が改善され、微細線幅のパターンを形成するのに有用に使用可能である。
比較例1による印刷結果を示す写真である。 実施例1による印刷結果を示す写真である。 実施例2による印刷結果を示す写真である。 実施例3による印刷結果を示す写真である。 実施例3による印刷結果を示す写真である。 実施例3による印刷結果を示す写真である。 実施例3による印刷結果を示す写真である。 実施例4による印刷結果を示す写真である。 実施例5による印刷結果を示す写真である。 実施例6による印刷結果を示す写真である。 比較例2による印刷結果を示す写真である。
以下、本発明についてより詳細に説明する。
本発明の一実施態様は、イオン性液体を含んでなる印刷組成物を提供する。
前記イオン性液体(ionic liquid)は、イオンまたは短期イオン対(short−lived ion pairs)を含んでなるもので、常温で液体として存在する物質を意味する。これは、通常の溶媒が電気的に中性の分子状態で液体状態を維持するのとは異なる。本発明では、印刷組成物にイオン性液体を添加することにより、微細線幅を有するパターンを形成可能な印刷組成物を提供することができることを見出した。
印刷組成物に溶媒のみを用いる場合、一般的に、印刷に用いられる有機溶媒は、揮発特性とシリコーンへの吸収によってインク組成物の乾燥を促進するため、微細線幅のパターンを形成する時に残膜の発生または印刷ムラによるパターン不良が発生しやすい。しかし、本発明では、印刷組成物にイオン性液体を添加することにより、前記のような問題を防止することができる。
また、前記イオン性液体は、多様な陽イオンと陰イオンとの組み合わせからなり得るため、物性の調整が容易であるという利点がある。例えば、前記イオン性液体は、陽イオンまたは陰イオンの種類に応じて、粘度、親水性または疎水性、安定性などが調整可能であり、溶媒が共に使用される場合、溶媒との混合性(miscibility)も調整可能である。
例えば、1−メチル−3−アルキル−イミダゾリウムヘキサフルオロホスフェート(1−methyl−3−alkyl−imidazolium hexafluorophosphate)と1−メチル−3−アルキル−イミダゾリウム−ビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド(1−methyl−3−alkyl−imidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide)の場合、同じ陽イオンに対して、陰イオンがヘキサフルオロホスフェートの時の水に対する溶解度(solubility)が、ビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミドの時の溶解度よりはるかに高く、同じ陰イオンの場合、陽イオンが1−メチル−3−アルキル−イミダゾリウム(1−methyl−3−alkyl−imidazolium)内のアルキル鎖(alkyl chain)の長さが長くなるにつれ、水に対する溶解度は低下する。また、アクリル(acryl)樹脂内に1−メチル−3−アルキル−イミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド混合した場合、アルキル(alkyl)グループが長くなるにつれ、高温での移動がはるかに少なくなる。このように多様な陽イオン、陰イオン対の選択により、所望の物性を調整することができる。
本発明では、蒸気圧が無視すべきで大気への乾燥がほとんどなく、シリコーン樹脂のようなブランケット材料に吸収されないイオン性液体を用いることが好ましい。例えば、ブランケット材料としてシリコーン樹脂が用いられる場合、前記イオン性液体は、シリコーン樹脂の非極性に反する高い極性を有することが好ましい。
前記イオン性液体は、常温で液体として存在できるように融点(melting point)が100度以下の温度で液体状態で存在する塩を定義し、本発明では、常温で液体状態の塩は、常温イオン性液体(room temperature ionic liquids)が好ましい。
前記イオン性液体は、沸点(boiling point)が300度以上であることが好ましい。この場合、大気への揮発特性が極めて小くなる。一般的に、沸点が高くなると、蒸気圧が低下するからである。
前記イオン性液体は、通常、印刷法においてブランケット材料として用いられるシリコーン樹脂への吸収度SPが約1以下であることが好ましく、より好ましくは0.5以下である。シリコーン樹脂への吸収度(SP)は、下記式で表示できる。
SP=(浸漬後の長さ−浸漬前の長さ)/(浸漬前の長さ)×100
前記イオン性液体に含まれる陽イオンとしては、下記のようなものがあるが、これらの例によってのみ本発明の範囲が限定されるものではない。
[化3]
[NR
[化4]
[PR
〜Rは、それぞれ炭素数10以下のアルキル基またはエーテル結合を含んでなる基または水素であることが好ましい。
前記イオン性液体に含まれる陰イオンとしては、例えば、AlCl、Cl、Br、I、NO、SO、CFCOO、CFSO、BF、PF、SbFおよび[X(YO](Rは、炭素数1〜4のパーフルオロアルキル基であり、Yは、CまたはSであり、Xは、NまたはCであり、前記mは、YがCの場合には1で、YがSの場合には2であり、前記nは、Xが窒素の時に2で、Xが炭素の時に3である)があるが、これらの例によってのみ本発明の範囲が限定されるものではない。
前記イオン性液体は、印刷組成物に添加される他の成分との相溶性が優れたものを使用することが好ましく、好ましい例としては、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムアセテート、1−エチル−3−メチル−イミダゾリウムアセテート、1−ブチル−1−メチル−ピロリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムエチルスルフェート、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムメタンスルホネート、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムトリフルオロメタンスルホネート、1−エチル−3−メチル−イミダゾリウムトリフルオロメタンスルホネート、1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロホスフェート、1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムテトラボレートなどが使用可能である。
イオン性液体のうち、イソプロパノール(isopropanol)において、溶解性が優れた溶媒に対する物性について、表1に記載した。
本発明にかかる印刷組成物は、大気への揮発程度を示す蒸気圧、スウェリングの程度(swelling)、ブランケットや印刷対象基材への付着性、最終パターンの乾燥度、印刷工程の容易性などを考慮して、溶媒に添加して使用することが好ましい。基本的な印刷溶媒の例としては、アルコール類、エーテル類、ケトン類、炭化水素類を使用することができる。具体的には、メタノール、エタノール、イソプロパノール、1−メトキシプロパノール、ブタノール、エチルヘキシルアルコールおよびテルピネオールを含んでなるアルコール類;エチレングリコール、グリセリンのようなグリコール類;エチルアセテート、ブチルアセテート、メトキシプロピルアセテート、カルビトールアセテート、エチルカルビトールアセテートのようなアセテート類;メチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランおよびジオキサンを含んでなるエーテル類;メチルエチルケトン、アセトン、ジメチルホルムアミドおよび1−メチル−2−ピロリドンを含んでなるケトン類;ヘプタン、ドデカン、パラフィンオイル、ミネラルスピリットのような炭化水素系、ベンゼン、トルエンおよびキシレンを含んでなる炭化水素類;からなる群から選択されてなる一種およびこれらの2種以上の混合溶媒を使用することができる。
本発明にかかる印刷組成物が溶媒をさらに含んでなる場合、イオン性液体は、印刷組成物全体の0.1重量%〜10重量%であることが好ましい。この時、前記含有量が0.1重量%未満の場合、微細線幅印刷の改善がなく、10重量%を超える場合、印刷物の物性に否定的な影響を及ぼす。
本発明にかかる印刷組成物は、目的の印刷パターンで要求される機能を付与するために機能性材料をさらに含んでなることができる。例えば、本発明にかかる印刷組成物は、導電性材料、絶縁性材料、半導体性材料の少なくとも1種の材料をさらに含んでなることができる。この場合、前記イオン性液体の陽イオンまたは陰イオンとしては、前記機能性材料との反応を起こさないものを選択して使用することが好ましい。
前記導電性材料としては、有機金属塩、金属粒子などが使用可能である。例えば、銀、アルミニウム、銅、ネオジム、モリブデンまたはこれらの合金が使用可能である。前記導電性材料には、工程性のための有機バインダー、ガラスフリットや、黒化物質として、金属酸化物、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、黒色顔料、着色されたガラスフリットなどがさらに添加可能である。
前記絶縁性材料としては、光硬化型または熱硬化型樹脂が使用可能である。前記光硬化型樹脂は、紫外線などの照射に硬化する樹脂が使用される。例えば、ラジカル反応性不飽和結合を有するアクリレート化合物からなる樹脂組成物、ラジカル反応性不飽和結合を有するアクリレート化合物とメルカプト(mercapto)化合物からなる樹脂組成物、エポキシアクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレートなどのオリゴマーを多官能アクリレート単量体に応用させた樹脂組成物などを挙げることができる。熱硬化型樹脂としては、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂、またはポリイミド樹脂などを挙げることができる。
前記半導体性材料としては、例えば、酸化物光半導体として、単式金属酸化物、ペロブスカイト構造を有する化合物を使用することができる。単式金属酸化物としては、チタン、錫、亜鉛、鉄、タングステン、ジルコニウム、ハフニウム、ストロンチウム、インジウム、セリウム、イットリウム、ランタン、バナジウム、ニオブ、またはタンタル酸化物がある。ペロブスカイト構造を有する化合物としては、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸ナトリウム、チタン酸バリウム、ニオブ酸カリウムがある。
本発明にかかるイオン性液体を含んでなる印刷組成物は、溶媒および機能性材料をさらに含んでなることができる。
前記イオン性液体、溶媒および機能性材料を含んでなる印刷組成物は、印刷組成物の総重量を基準として、前記イオン性液体は0.01〜10重量%、前記溶媒は5〜80重量%、および前記機能性材料は15〜90重量%を含んでなることができる。
この時、前記イオン性液体の含有量が0.1重量%未満の場合、微細線幅印刷の改善がなく、10重量%を超える場合、印刷物の物性に否定的な影響を及ぼす。また、前記溶媒の含有量が5重量%未満の場合、粘度が高過ぎて印刷工程が不可能であり、80重量%を超える場合、粘度が低過ぎて印刷工程が不可能であり、印刷インクとしての機能を有しにくい。また、前記機能性材料の含有量が15重量%未満の場合、印刷インクとして機能を果たしにくく、90重量%を超える場合、印刷インクを作ることができず、さらに、粘度が高過ぎて印刷ができない。
本発明にかかる印刷組成物は、3cps〜30,000cpsの粘度を有することが好ましい。
本発明の他の実施態様は、前記印刷組成物を用いた印刷方法を提供する。本発明で使用可能な印刷方法としては特に限定されず、グラビア、グラビアオフセット、リバースオフセットまたはインクジェット法などを用いることができ、前記印刷方法では、ロール(roll)タイプまたは平板(plate)タイプが使用可能である。
例えば、リバースオフセット印刷は、ロール型ブランケットにペーストを塗布した後、これを凹凸を有するクリシェと密着させてブランケット上に目的のパターンを形成し、次いで、ブランケット上に形成されたパターンを導電性膜に転写させる方式で実施できる。あるいは、グラビアオフセット印刷は、パターンが刻まれた凹版にペーストを満たした後、ブランケット(blanket)と呼ばれるシリコーンゴムで一次転写を行い、前記ブランケットと導電性膜が形成された基板とを密着させて二次転写を行う方式で実施できる。前記凹版は、基板を精密エッチングして製造することができる。前記凹版は、金属板をエッチングして製造することもでき、または高分子樹脂を介した光学的パターニングにより製造することもできる。グラビア印刷は、ロール上にパターンが刻まれたブランケットを巻いてペーストをパターン内に満たした後、導電性膜が形成された基板に転写させる方式で実施できる。本発明では、前記方式がそれぞれ単独で使用できるだけでなく、前記方式が複合的に使用されてもよい。
本発明のさらに他の実施態様は、前記印刷組成物を用いて形成したパターンを提供する。
本発明によって形成されたパターンは、粒子性を有することを特徴とする。ここで、粒子性とは、パターンを構成する機能性材料が粒子状態そのまま、または前記粒子が互いにネッキング(necking)の状態で存在することを意味する。これは、蒸着方法を用いる場合のように、パターンの構成物質が粒子の形態で存在しないのと対比される。
本発明によって形成されたパターンの線幅と線高さの比率(線高さ/線幅)は、0.3以下であることが好ましい。前記パターンの線幅は100マイクロメートル以下、好ましくは0.1〜30マイクロメートル、より好ましくは0.5〜20マイクロメートル、さらに好ましくは1〜15マイクロメートルに形成できる。前記パターンの線高さは6マイクロメートル以下、好ましくは約4マイクロメートル以下に形成できる。
[実施例]
以下、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、下記の実施例は、本発明を例示するためのものであり、本発明の範囲を限定するためのものではない。
実施例1
ナノシルバーペースト(ナノシルバー20nm70%、溶媒30%;溶媒は、アルファ−テルピネオールとBCA(butyl carbitol acetateの混合物)および全体の重量対比1−ブチル−1−メチルピロリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド5重量%を含んでなる印刷組成物(粘度6000cps)を、相対湿度44%でグラビアオフセット方式で印刷を行った。この時、オフ(off)後セット(set)の間の時間(以下、待ち時間;オフはクリシェ(cliche)上にあるペーストをシリコーンブランケットに全て転写することをいい、セットは、ブランケット上のペーストを基材に転写することである。したがって、オフが全て終わってセットが始まる直前の間が待ち時間である)は0秒であった。印刷結果を図2に示した。
実施例2
待ち時間を30秒としたものを除けば、実施例1と同様に実施した。印刷結果を図3に示した。待ち時間を30秒としたにもかかわらず、印刷状態が良好であることを確認することができる。
実施例3
待ち時間を0秒に固定し、イオン性液体の組成を0.1、0.5、1、5%に変化させ、実施例1と同様に印刷を行った。印刷結果を図4〜図7に示した。組成物の範囲内では印刷状態が良好であることを確認することができた。
実施例4
イオン性液体を1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムテトラボレートに変化させ、実施例1と同様に実験を行った。添加後の実験結果を図8に示した。イオン性液体を添加した後に印刷状態がよくなることを確認することができる。
実施例5
イオン性液体を1−エチル−3−メチル−イミダゾリウムテトラフルオロボレートに変化させ、実施例1と同様に実験を行った。添加後の実験結果を図9に示した。イオン性液体を添加した後に印刷状態がよくなることを確認することができる。
実施例6
イオン性液体を1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムヘキサフルオロホスフェートに変化させ、実施例1と同様に実験を行った。添加後の実験結果を図10に示した。イオン性液体を添加した後に印刷状態がよくなることを確認することができる。
比較例1
イオン性液体である1−ブチル−1−メチルピロリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミドを使用しないことを除けば、実施例1と同様に実施した。印刷結果を図1に示した。待ち時間を0秒としたにもかかわらず、印刷不良が発生したことを確認することができる。
比較例2
イオン性液体である1−ブチル−1−メチルピロリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミドの代わりにプロパノールアミンを使用したことを除けば、実施例1と同様に実施した。印刷結果を図11に示した。待ち時間を0秒としたにもかかわらず、印刷不良が発生したことを確認することができる。プロパノールアミンのSPは8であった。

Claims (21)

  1. イオン性液体を含んでなる、印刷組成物。
  2. 溶媒をさらに含んでなることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  3. 前記イオン性液体が、印刷組成物全体の0.1〜10重量%であることを特徴とする、請求項2に記載の印刷組成物。
  4. 前記溶媒が、メタノール、エタノール、イソプロパノール、1−メトキシプロパノール、ブタノール、エチルヘキシルアルコールおよびテルピネオールを含んでなるアルコール類;エチレングリコール、グリセリンのようなグリコール類;エチルアセテート、ブチルアセテート、メトキシプロピルアセテート、カルビトールアセテート、エチルカルビトールアセテートのようなアセテート類;メチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランおよびジオキサンを含んでなるエーテル類;メチルエチルケトン、アセトン、ジメチルホルムアミドおよび1−メチル−2−ピロリドンを含んでなるケトン類;ヘプタン、ドデカン、パラフィンオイル、ミネラルスピリットのような炭化水素系、ベンゼン、トルエンおよびキシレンを含んでなる炭化水素類;からなる群から選択されてなる一種又はこれらの二種以上の混合溶媒であることを特徴とする、請求項2に記載の印刷組成物。
  5. 機能性材料をさらに含んでなることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  6. 前記機能性材料が、導電性材料、絶縁性材料および半導体性材料の少なくとも1種をさらに含んでなることを特徴とする、請求項5に記載の印刷組成物。
  7. 溶媒および機能性材料をさらに含んでなることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  8. 前記印刷組成物の総重量を基準として、前記イオン性液体が0.01〜10重量%、前記溶媒が5〜80重量%、および前記機能性材料が15〜90重量%の量で含んでなることを特徴とする、請求項7に記載の印刷組成物。
  9. 前記イオン性液体の融点(melting point)が100℃以下であることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  10. 前記イオン性液体の沸点(boiling point)が300℃以上であることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  11. 前記イオン性液体が、下記式で表示されるシリコーン樹脂への吸収度(SP)が約1以下であることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
    [式]
    SP=(浸漬後の長さ−浸漬前の長さ)/(浸漬前の長さ)×100
  12. 前記イオン性液体が、下記化学式1〜4で表示される陽イオンの1種以上を含んでなることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
    [化3]
    [NR
    [化4]
    [PR
    (R〜Rは、それぞれ炭素数10以下のアルキル基またはエーテル結合を含んでなる基または水素である。)
  13. 前記イオン性液体が、AlCl、Cl、Br、I、NO、SO、CFCOO、CFSO、BF、PF、SbFおよび[X(YO](式中、Rは、炭素数1〜4のパーフルオロアルキル基であり、Yは、CまたはSであり、Xは、NまたはCであり、前記mは、YがCの場合には1で、YがSの場合には2であり、前記nは、Xが窒素の時に2で、Xが炭素の時3である)からなる群より選択される陰イオンを1種以上含んでなることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  14. 前記イオン性液体が、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムアセテート、1−エチル−3−メチル−イミダゾリウムアセテート、1−ブチル−1−メチル−ピロリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムエチルスルフェート、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムメタンスルホネート、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムトリフルオロメタンスルホネート、1−エチル−3−メチル−イミダゾリウムトリフルオロメタンスルホネート、1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロホスフェートおよび1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムテトラボレートからなる群より選択された1種以上を含んでなることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  15. 前記印刷組成物の粘度が3cps〜30,000cpsであることを特徴とする、請求項1に記載の印刷組成物。
  16. 請求項1〜15の何れか一項に記載の印刷組成物を基材上に印刷するステップを含んでなることを特徴とする、印刷方法。
  17. グラビア、グラビアオフセット、リバースオフセットまたはインクジェット法を用いることを特徴とする、請求項16に記載の印刷方法。
  18. 請求項1〜15の何れか一項に記載の印刷組成物を用いて形成されていることを特徴とする、パターン。
  19. 前記パターンが、粒子性を有することを特徴とする、請求項18に記載のパターン。
  20. 前記パターンの線幅と線高さの比率(線高さ/線幅)が、0.3以下であることを特徴とする、請求項18に記載のパターン。
  21. 前記パターンの線幅が0.1〜30マイクロメートルであり、
    前記パターンの線高さが6マイクロメートル以下であることを特徴とする、請求項18に記載のパターン。
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