JP2013038117A - 微細パターンを転写するための転写ヘッド及びそれを用いた微細パターンの形成方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 有機ＥＬ用の回折基板のような光学部品をナノインプリントで製造するのに好適な転写ヘッドを提供する。
【解決手段】 転写ヘッド１０は、光硬化性樹脂を硬化させるための光を照射する光源１２と、光透過性の基部１４と、基部１４の光出射面に取り付けられ、遮光部１６ｃにより区画された開口１６ｂを有するマスク板１６と、微細パターンＭＰを有し、前記開口１６ｂを透過した光を透過するモールド１８とを備える。マスク板１６の開口１６ｂが微細パターンＭＰよりも小さい。
【選択図】 図１

Description

本発明は、ナノインプリント等に使用される微細パターンを転写するための転写ヘッド及びそれを用いた転写方法に関する。

半導体集積回路のような微細パターンを形成する方法として、リソグラフィ法が知られている。リソグラフィ法で形成されるパターンの解像度は、光源の波長や光学系の開口数に依存しており、近年の微細化デバイスの需要に応えるために、より短波長の光源が要望されている。しかしながら、短波長光源は高価であり、その開発は容易ではなく、そのような短波長光を透過する光学材料の開発も必要である。また、従来のリソグラフィ法で大面積のパターンを製造することは、大型の光学素子を必要とし、技術的にも経済的な面でも困難を伴う。それゆえ、大面積を有する所望のパターンを形成する新規な方法が検討されていた。

従来のリソグラフィ装置を使わずに、微細パターンを形成する方法としてナノインプリント法が知られている。ナノインプリント法は、樹脂をモールド（型）と基板で挟み込むことでナノメートルオーダーのパターンを転写することができる技術であり、使用材料によって、熱ナノインプリント法、光ナノインプリント法、室温ナノインプリント法などが検討されている。光ナノインプリント法の場合で説明すると、基本的に、ｉ）樹脂層の塗布、ii)モールドによるプレス、iii)光硬化及びiv)離型の四工程からなり、このような単純なプロセスでナノサイズの加工を実現できる点で優れている。しかも、使用する装置が簡易であり、高スループットが期待できるため、半導体デバイスのみならず、ＬＥＤや有機ＥＬ素子の輝度向上用回折格子基板や、太陽電池の変換効率向上用反射基板、偏光素子、広帯域波長板、反射防止基板などの光学部材、ＭＥＭＳ（Ｍｉｃｒｏ Ｅｌｅｃｔｒｏ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｓｙｓｔｅｍ）、バイオチップなど多くの分野で実用化が期待されている。

ナノインプリント法により大面積の微細パターンを形成する方法として、ステップアンドリピート法が検討されている。ステップアンドリピート法では、上記四工程を、基板面内でモールドをステップ移動させながら繰り返し行う。例えば、図８（ａ）に示すような光硬化性樹脂１０４が塗布された基板１０２に所定パターンを有するモールド１０６を押し付けると、図８（ｂ）に示すように、モールドの転写部（パターン）の側部に樹脂の盛り上がり部１０４ａが生じることがある。また、モールド１０６の転写部の外側にはみ出した樹脂がモールド側部に付着することがある。モールド側部に付着した樹脂が露光用のＵＶ光により硬化すると、モールドを基板から離型する際に大きな力が作用し、モールドまたは基板に損傷を与えるおそれがある。また、樹脂の盛り上がり部１０４ａが硬化すると、ステップアンドリピート法を用いて転写領域に続いて次の領域にモールド１０６を押し付けて転写する際に、盛り上がり部分１０４ａを隔てて転写しなければならず、隣設するパターンにおいてもそのような盛り上がり部１０４ｂが発生するために、それらの盛り上がり部１０４ａ、１０４ｂが転写部間のつなぎ目１０８として残る（図８（ｃ）参照）。このようなつなぎ目は、本来不要な箇所であり、大面積パターンにおけるパターンの不均一性をもたらすことになる。特許文献１では、露光光が盛り上り部１０４ａ、１０４ｂを照射して硬化させることを防止するために、モールドの非パターン部に遮光膜を設けている。

特許文献２は、図９に示すように、透明な基材２０１の表面に凹凸パターン２０３を備えたパターン領域２０４と、パターン領域２０４の周囲に位置する非パターン領域２０５とを備え、基材２０１のパターン領域２０４の表面２０４ａは非パターン領域２０５の表面２０５ａに対して凸状であるナノインプリント用モールドを開示している。基材２０２の非パターン領域２０５の表面２０５ａには、遮光膜２０８と機能性膜２０９を有する機能性膜（光吸収膜あるいは低反射膜）が形成されることにより、パターン領域２０４以外の部位への露光光の照射が防止されている。

特開２００７−１０３９２４号公報 特開２０１０−２５８３２６号公報

しかしながら、本発明者の実験によると、特許文献１及び２に記載のような遮光膜を備えたナノインプリント用モールドを用いても、前述のような盛り上がり部の硬化を十分に防止できないことが分かった。そのような盛り上がり部が硬化したまま残留すると、転写部間のつなぎ目を短くすることができず、大面積のパターンの均一性を低下させる原因となっていた。特に、比較的大面積の有機ＥＬ素子の輝度向上用回折格子基板のような凹凸基板に使用する場合においては、そのような硬化した盛り上がり部の幅広のつなぎ目は発光ムラやリーク電流発生による発光不良などの原因となる可能性が高い。

そこで、本発明の目的は、ナノオーダーのような微細パターンを有する光学部品の製造に好適であり、転写領域以外の不要な領域の樹脂を硬化させずに光を照射することができる微細パターン転写用の転写ヘッド及びそれを用いたパターンの形成方法を提供することにある。

本発明の第１の態様に従えば、光硬化性樹脂に微細パターンを転写するために用いられる転写ヘッドであって、前記光硬化性樹脂を硬化するための光を透過するとともに、当該光を出射する面を有する基部と、一面に微細パターンが設けられ、前記光を透過するモールドと、前記基部の前記光出射面と前記モールドとの間に設けられ、遮光部と当該遮光部により区画された光透過部を有するマスク板とを備え、前記マスク板の前記光透過部が前記微細パターンよりも小さく、前記マスク板の光入射側から見て前記マスク板の前記光透過部が前記微細パターンの内側に存在するようにマスク板がモールドに対して配置されていることを特徴とする転写ヘッドが提供される。

本発明の転写ヘッドによれば、マスク板の光透過部が前記微細パターンよりも小さく、マスク板の光入射側から見てマスク板の光透過部が微細パターンの内側に存在するようにマスク板がモールドに対して配置されている。それゆえ、マスク板によりモールドに入射する光が有効に制限され、微細パターンから出射する光が微細パターンの面方向の外側に漏れ出ることが防止される。本発明では特にマスク板がモールドの別部材として、モールドに装着されるために、上記のようなマスク板とモールドの微細パターンとの寸法関係及び配置が可能となる。

本発明の転写ヘッドにおいて、前記マスク板とモールドとの間及び／または前記基部と前記マスク板との間に、弾性部材が設けられていることが好ましい。弾性部材は、モールドの微細パターンから光硬化性樹脂にかかる押圧力をパターンの面方向で均一化するように作用する。それゆえ、樹脂などで形成されたモールドにうねりが存在している場合や光硬化性樹脂の表面に対して微細パターン面が傾斜している場合でも、微細パターンの前面に渡ってパターンの凹凸を忠実に反映した転写を実現することができる。

前記マスク板の光透過部は、前記微細パターンよりも０．１〜３ｍｍ小さいことが好ましい。こうすることで、基部及びマスク板に入射する光が転写ヘッドの光軸に対して多少傾いていても、微細パターンから出射する光が微細パターンの面方向の外側に漏れ出ることが一層有効に防止される。

前記モールドが、樹脂モールドであり、微細パターン上の凹凸の平均ピッチが１００〜６００ｎｍの範囲であり、凹凸の平均高さは、２０〜２００ｎｍの範囲であることが更に好ましい。本発明の転写ヘッドはこのようなパターンのナノインプリントに好適である。また、モールドの厚みは、０．２ｍｍ〜５．０ｍｍの範囲であることが好ましい。

本発明の転写ヘッドは、前記光を照射する光源を備えていてよく、前記光源が前記基部の光出射面と反対側に取り付けられ得る。

本発明の第２の態様に従えば、上記本発明の転写ヘッドを用いたパターンの形成方法であって、前記光硬化性樹脂を基板に塗布する工程と、前記転写ヘッドのモールドを基板上の光硬化性樹脂の所定領域に押し付けて前記微細パターンを前記光硬化性樹脂に押し付ける加圧工程と、前記光源からの光を前記モールドを通じて光硬化性樹脂に照射して前記光硬化性樹脂の転写部分を硬化する光照射工程と、前記転写ヘッドを光硬化性樹脂から離して前記モールドを光硬化性樹脂から離型する離型工程と、前記転写ヘッドを前記所定領域から該所定領域に隣設する領域に対向するように移動する工程とを備え、前記加圧工程、光照射工程、離型工程及び移動工程を、複数回繰り返すことによって、前記基板上の光硬化性樹脂に、前記微細パターンが複数転写されたパターンを形成した後、前記基板を有機溶剤にて洗浄する洗浄工程を有することを特徴とするパターン形成方法が提供される。

本発明の転写ヘッドを用いることによって、ステップアンドリピート法によって転写パターンをつなぎ合わせる際に、硬化した盛り上がり部が残留することが防止され、その結果、短いつなぎ目幅で転写パターン（転写領域）をつなぎ合わせることができる。それゆえ、比較的大面積のパターンをムラなく形成することが可能となる。前記所定領域から該所定領域に隣設する領域に転写ヘッドを移動する際に、その移動量を前記微細パターンのサイズ＋１μｍ以内にすることが可能となる。

前記光硬化性樹脂として酸素阻害性を有する樹脂を用いることにより、転写ヘッドのモールドと接触している部分のみを光照射で硬化させることができる。この場合、前記光照射工程を大気雰囲気下で実行することが好ましい。一方、加圧工程は、光硬化性樹脂内に気泡を生じさせることを防止するために、減圧雰囲気下で行うことが好ましい。

本発明の転写ヘッドを用いることで転写された領域以外の部分の樹脂の硬化を有効に防止することができる。それゆえ、ステップアンドリピート法を用いて微細パターンを繰り返し転写しても、転写パターン間のつなぎ目を極めて狭くし、ムラのない均一な大面積のパターンを形成することができる。

本発明の転写ヘッドの構造を示す概略図である。 マスク板の光出射面側から見た斜視図である。 マスク板の光入射側から見たマスク板の光透過部とモールドのパターンの外縁との位置及び寸法関係を示す概念図である。 転写ヘッドにより、移動ステージ上に載置された基板の光硬化性樹脂にパターンを転写するプロセスを概略的に示した図である。 つなぎ目幅ｔ１〜ｔ４と移動ステージのステップ移動量の関係を求めるために予備転写された領域とつなぎ目幅を示す基板の概略平面図である。 実施例１で用いる回折基板用モールドの樹脂表面の凹凸解析画像を示す図である。 実施例１で得られた４つの転写領域がつながって得られたパターンを示すとともに凹凸のピッチ及び深さが観測された領域を示す平面図である。 図８（ａ）〜（ｃ）は、ステップアンドリピート法によりモールドをステップ移動させながら樹脂基板に転写した場合に生じる問題点を説明する図である。 従来技術の転写ヘッドの構造を概略的に示す図である。

以下、本発明の転写ヘッド及びそれを用いたパターンの形成方法の実施形態について図面を参照しながら説明する。

［転写ヘッド及び転写装置］
図１に示すように、転写装置５０は、基板１０２上に塗布された光硬化性樹脂１０４に微細パターンをナノインプリントにより転写して形成するための装置であり、主に、転写ヘッド１０と、鉛直方向に延在するガイドバー２２を通じて転写ヘッド１０を鉛直方法（Ｚ方向）に移動させるための駆動部４０と、基板１０２を保持しつつ、ステージベース２１上を水平方向（図中、ＸまたはＹ方向）にステップ移動可能な移動ステージ２０とを備える。転写装置５０は、真空チャンバ５０ａ内に収容されている。転写ヘッド１０は、光源１２と、光源１２から照射された光を透過する基部１４と、マスク板１６と、微細パターンＭＰが形成されたモールド１８とを主に有する。ガイドバー２２はステージベース２１上に支持されている。

光源１２は、光硬化性樹脂１０４に光照射して硬化させるための光源であり、光硬化性樹脂の種類に適した波長の光を照射する。例えば、中心波長３６５ｎｍのＵＶ−ＬＥＤランプなどを用いることができる。光源は、光源フレーム１２ａ内に収容されている。光源１２から照射された光を基板１０２に指向性よく送光するためにコリメータレンズなどの光学部材を光源１２または光源１２と基部１４との間に装着してもよい。光源１２は基部１４の上面１４ａ（光入射面）に取り付けられる。基部１４は、光源１２から照射された光をマスク１６及びモールド１８に導くための光学部材であり、照射光を透過する材料から形成されており、例えば、石英、ガラス等から形成され得る。

モールド１８は平板状のモールドであり、一方の面（基板に対向する下面）がパターン面１８ａであり、凹凸状の微細パターンＭＰが形成されている。パターン面１８ａと反対側の面（光源側の上面）は平坦面１８ｂであり、弾性部材１５ｂを介してマスク板１６と接合される。モールド１８は、石英、ガラス、照射光を透過する透明樹脂などから形成することができるが、ガラスなどの基板上に微細パターンを有する透明樹脂層を積層したものを用いてもよい。

微細パターンＭＰは、本出願人らによる特願２０１１−００６４８７号に記載されたブロック共重合体の自己組織化(ミクロ相分離)を利用する方法（以下、適宜「ＢＣＰ（Block Copolymer）法」という）や、本出願人らによるＷＯ２０１１／００７８７８Ａ１に開示された蒸着膜上のポリマー膜を加熱・冷却することにポリマー表面の皺による凹凸を形成する方法（以下、適宜「ＢＫＬ（Buckling）法」という）を用いることが好適である。ＢＫＬ法及びＢＣＰ法に代えて、フォトリソグラフィ等の任意の方法で形成してもよい。パターン面１８ａには、パターン１８ａ全面を覆うように微細パターンＭＰが形成されているのが好ましい。微細パターンＭＰの凹凸のピッチ及び高さは、任意であるが、例えば、可視領域の光を散乱または回折する用途に転写パターンを用いる場合には、凹凸の平均ピッチとしては、１００〜６００ｎｍの範囲にあることが好ましく、２００〜６００ｎｍの範囲であることがより好ましい。凹凸の平均ピッチが前記下限未満では、可視光の波長に対してピッチが小さくなりすぎるため、必要な回折が生じなくなる傾向にあり、他方、上限を超えると、回折角が小さくなり、回折格子としてのとしての機能が失われてしまう傾向にある。凹凸の平均高さは、２０〜２００ｎｍの範囲であることが好ましく、５０〜１５０ｎｍの範囲であることがより好ましい。凹凸の平均高さが前記下限未満では、可視光の波長に対して高さが低すぎるために必要な回折が生じなくなる傾向にあり、他方、上限を超えると、有機ＥＬ素子の光取り出し用の光学素子として使用した場合に、ＥＬ層内部の電界分布が不均一となって特定の箇所に電界が集中することによってリークが生じ易くなったり、寿命が短くなる傾向にある。

微細パターンＭＰがパターン面１８ａの外縁から所定のマージンを隔てて内側に形成されていてもよいが、後述するステップアンドリピートにより微細パターンを繰り返して転写することでそれらの微細パターンをつないで大型パターンを形成する場合には、マージンがつなぎ目となって残留するために望ましくない。モールドの厚さは、０．２ｍｍ〜５．０ｍｍの範囲であることが好ましい。モールドの厚みが前記下限未満では、モールドの作製、取り扱いが難しくなる点や、加圧時に割れて破損してしまう可能性がある点、モールドを加圧する際に光硬化性樹脂１０４のはみ出した部分とマスク板１６とが接触する可能性がある。他方、上限を超えると、光照射する際に、モールド端部から光が漏れて、所望の部分以外を硬化させてしまう可能性がある。モールドの剥離性を向上するために、パターン面１８ａにフッ素系の材料やシリコーン樹脂等の離型剤を塗布するか、あるいは熱または照射光で離型し易くなる離型処理を施してもよい。

基部１４とモールド１８との間にマスク板１６が挿入されている。マスク板１６は、図２に示すように、例えばガラスまたは石英などの光透過性の基板１６ａの一面に遮光膜１６ｃが形成されている。遮光膜１６ｃの中央には開口１６ｂが形成されている。遮光膜１６ｃがマスク部として機能し、開口１６ｂが光透過部として機能する。遮光膜１６ｃは照射光を吸収または反射できる材料から形成されていればよく、例えば、ＵＶ照射光に対して、クロム、酸化クロム、白金などの金属薄膜を用い得る。金属薄膜は単層膜のみならず、例えば、クロム及び酸化クロムを積層した積層膜でも構わない。そのような金属薄膜は、例えば、スパッタリングや蒸着などの気相法や無電解メッキなどの液相法で形成することができる。基部１４から出射された照射光はマスク板１６の開口１６ｂのみを透過してマスク板を出射する。なお、開口１６ｂに相当する基板１６ａ上の領域に光透過性の材料が成膜されていてもよい。開口１６ｂを遮光膜１６ｃと同じ膜厚で光透過性膜を成膜してマスク１６ｂの光射出側の面を平坦にすることにより、マスク板１６を通じてモールドに加えられる転写圧力をマスク面内で均一化することができる。金属薄膜を遮光膜とするマスク板に代えて、例えば、ポリエステル、ポリエチレンテレフタレートなどの樹脂基板上に銀塩ゼラチン乳剤などのエマルジョン層を遮光膜として形成したフィルムマスクや、ガラス基板上に遮光膜としてエマルジョン層を形成したガラスマスクを用いてもよい。

遮光膜１６ｃの開口１６ｂは、モールド１８の微細パターンＭＰの寸法より小さく、図３に示すように、マスク１６の光入射側（＋Ｚ方向または上方）から見てモールド１８の微細パターンＭＰの内側に完全に包含されるようにマスク板１６とモールド１８とが接合される。例えば、開口１６ｂはモールド１８の微細パターンＭＰの寸法より０．１〜３ｍｍ小さく、すなわち、モールド１８の微細パターンＭＰの外縁１８ｃと遮光膜１６ｃの内縁１６ｄとの間隔ｗが０．０５〜１．５ｍｍが好ましく、さらに好ましくは ０．２〜１．５ｍｍである。こうすることにより、開口１６ｂを透過する光がモールド１８の微細パターンＭＰの外側（側方）に漏れ出ることが防止され、モールド１８の光硬化性樹脂への押圧で生じる盛り上がり部の硬化を防止することができる。０．１ｍｍより小さい場合は、微細パターンから出射する光の散乱、又は、光軸の傾きにより微細パターンの外側に漏れ出ることを防げない。また、モールドが前記の厚さであれば、モールド１８の微細パターンＭＰの寸法より３ｍｍ以下で十分な効果を発現でき、３ｍｍより大きい場合は遮光面積が大きいために、転写した際に必要なパターンサイズが得られない。

本発明では、マスク板１６とモールド１８は一体ではなく別部材から形成されているので、遮光部１６ｃの開口１６ｂ、即ち、光透過部を、モールド１８の外形、特にモールド１８の光入射部または微細パターンＭＰよりもよりも小さい面積に設定することができる。また、製品のタイプや用途ごとにモールドの寸法やパターンが相違するので、それらに応じたマスク１６の開口１６ｂの寸法を調整することが製造上、必要となるが、このような場合においても、マスク板とモールドを別部材としてそれらを重ね合わせて使用することが有利となる。また、マスク板とモールドを別部材とすることによりモールドを安価に作製でき、パターン面の傷つきがあった場合や異なるパターンを転写する場合などでモールドを交換する際には、同様のマスク板を用いたままモールドのみを交換すればよく、効率よく低コストに対応できる。

図１に示すようにマスク板１６と基部１４の間並びに、マスク板１６とモールド１８との間には、弾性部材１５ａ及び１５ｂがそれぞれ挿入されている。弾性部材１５ａ及び１５ｂは、転写ヘッド１０のモールド１８を基板１０２上の光硬化性樹脂１０４に押し付けた際に、モールド１８の微細パターンＭＰａを通じて光硬化性樹脂１０４にかかる押圧力を基板１０２の面内で均一化させるように作用する。平板状のモールド１８（パターン面１８ａまたは平坦面１８ｂ）には作製起因による撓みや反り、うねりが存在する場合がある。また、モールド１８を転写ヘッド１０に装着する時に、モールド１８が基部や照射光の光軸に対して傾いて装着される場合がある。そのような場合であっても、弾性材料は、モールド１８の微細パターンＭＰ（パターン面１８ａ）を介して基板１０２の光硬化性樹脂１０４にかかる圧力を基板１０２の面内で均一化させることができる。弾性部材１５ａ及び１５ｂとしては、例えば、光透過性の弾性体であって、モールドやマスク板、基部など他の構成部材よりも変形しやすいものを使用することができる。また、それら転写ヘッドの構成部材間は固定する必要があるため、接着性をもつ弾性部材が好ましい。通常室温でゴム状である粘着剤が好ましく、例えばアクリル系やシリコーン系粘着剤が使用可能である。弾性部材の弾性特性としては、動的粘弾性測定により測定される室温での貯蔵弾性率が１０^−３ＭＰａ〜１０ＭＰａであり、弾性体がゴム状であることが好ましい。前記貯蔵弾性率が前記下限未満では、流動してしまい弾性部材として形状を保持することが難しい傾向にあり、他方、上限を超えると、ガラス状態となり硬くなりすぎて押圧力の面内均一化の効果が小さくなる傾向にある。また例えば、貯蔵弾性率が上記範囲以上の支持基材の両側に粘着剤が予め塗布された弾性テープを用いてもよい。弾性部材１５ａ及び１５ｂは、必ずしも装着する必要はなく、その一方または両方を省略してもよい。

［パターン形成方法］
次に、転写装置５０を用いてステップアンドリピート法により基板１０２上に所定面積のパターンを形成する方法について図１及び図４を参照しながら説明する。

基板１０２上に、光硬化性樹脂１０４を大気雰囲気下で塗布し、この基板１０２を、転写ヘッド１０に対向配置された移動ステージ２０上にセットする（図４（ａ））。光硬化性樹脂１０４の塗布は、スピンコート法、スプレーコート法、ディップコート法、ダイコート法、バーコート法、インクジェット法等の知られた塗布方法を用い得る。光硬化性樹脂１０４は、酸素が存在すると硬化反応が進行し難い酸素阻害性を有する樹脂を用いることが好ましい。大気雰囲気下では、モールド１８のパターン１８ｂが押し付けられている部分（転写部分）は酸素と接することができず、それ以外の非転写部分は酸素と接する雰囲気下にあるので、非転写部分に迷光などの意図しない光が照射されてもその部分の硬化を防止することができるからである。酸素阻害性を有する光硬化性樹脂としては、例えば、ラジカル反応性のＵＶ硬化樹脂を用いることができる。ラジカル反応性のＵＶ硬化樹脂としては、アクリル系ＵＶ硬化樹脂が好ましい。基板１０２として、ガラスや石英、シリコン基板等の無機材料からなる基板やポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンテレナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリスチレン（ＰＳ）等の樹脂基板を用い得る。それら基板上には密着性を向上させるために、表面処理や易接着層を設けるなどをしてもよい。

次に、転写装置５０を収容するチャンバ５０ａ内を減圧して真空雰囲気にする（図４（ｂ））。減圧するのは、転写ヘッド１０を光硬化性樹脂１０４に押し付ける際に、モールド１８と光硬化性樹脂１０４との間に気泡を介在させないためである。次いで、図１に示すように駆動装置４０を駆動して転写ヘッド１０をガイドバー２２に沿って下降させて、移動ステージ２０上に載置された基板１０２上の光硬化性樹脂４にモールド１８に押し付けて加圧する（図４（ｃ））。次いで、この加圧状態を維持したまま、チャンバ内を大気開放する（図４（ｄ））。次いで、加圧状態を保持したまま、光源１２からＵＶ光を、マスク板１６及びモールド１８を介して光硬化性樹脂１０４に照射する（図４（ｅ））。光硬化性樹脂１０４は、モールド１８と光硬化性樹脂１０４が接触している部分のうち、ＵＶ光が照射された部分だけが硬化して、それ以外のＵＶ光が照射されなかった部分は硬化しない。ＵＶ光がマスク板１６を通過する際、遮光板１６ｂにより部分的に遮光される。ここで、マスク板１６の遮光部１６ｃにより制限された開口１６ｂはモールド１８の微細パターンＭＰよりも狭いために、多少の斜め入射光があっても微細パターンＭＰに入射したＵＶ光はその外側に広がることはない。従って、微細パターンＭＰが押し付けられた光硬化性樹脂１０４の部分（転写領域）だけが硬化し、転写領域の両脇の盛り上がり部分（図８（ｂ）参照）は、硬化しない。

次に、駆動装置４０により転写ヘッド１０を上昇させてモールド１８を光硬化性樹脂１０４から離型する（図４（ｆ）参照）。こうして、モールド１８の微細パターンＭＰが転写されたパターンが光硬化性樹脂１０４の第１領域７１に形成される。次に、光硬化性樹脂１０４の第２領域７２上に転写ヘッド１０が対向するように、移動ステージ２０を転写ヘッド１０に対してＸ方向にステップ移動する（図４（ｇ））。ステップ移動後、真空チャンバを減圧して真空雰囲気として、図４の（ｂ）〜（ｆ）の動作を順次行う。この後、光硬化性樹脂１０４の第２領域に隣接する第３領域上に転写ヘッド１０が位置付けられるように、移動ステージ２０を転写ヘッド１０に対してＸ方向（またはＹ方向）にステップ移動し（図４（ｇ））、真空チャンバを減圧した後、図４（ｂ）〜図４（ｆ）の動作を順次行う。このような動作を、所定回数繰り返すことで基板１０２上の光硬化性樹脂１０２にパターン１８ｂの転写パターンがつながり大面積の所望のパターンが形成される。

こうして所望の大面積のパターンが形成された後に、基板１０２を移動ステージ２０から取り外し、第１領域７１と第２領域７２のつなぎ目のような領域間つなぎ目や基板の縁部に存在する未硬化樹脂を除去するために有機溶剤により洗浄する。有機溶剤としては、硬化前の樹脂は溶解可能で硬化樹脂は溶解させないものを選択して使用可能である。例えばメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）等のアルコール系溶剤等の公知のものから選択できる。

［つなぎ目幅の予備測定］
上記のようなパターン形成プロセスにおいて、隣り合って形成された転写領域のつなぎ目幅は、移動ステージ２０のステップ移動量に依存するために、ステップ移動量を適切に設定する必要がある。ステップアンドリピート法により、例えば、有機ＥＬ素子の回折基板（回折格子基板）のような大面積のパターンを得るためには、隣接する転写領域間のつなぎ目が殆ど無いことが望ましい。一方で、半導体素子のような回路パターンの場合には、一定のマージンを残して複数のパターン（ダイ）が配列した方が望ましい。いずれにしても、図８（ｃ）に示したような隣合う転写領域間の樹脂盛り上がり部の存在などにより、つなぎ目幅はかなり影響すると考えられる。それゆえ、移動ステージ２０の移動量に対する目標とするつなぎ目幅の関係を予め測定しておき、その結果に応じて、目標つなぎ目幅に対する移動ステージの移動量（ステップ量）を決定するのが製造上好ましい。そこで、図５に示すように、基板１０２上で、所定のパターンを異なるステップ量で移動しながら異なる領域８１〜８５に予備転写を行う。こうして予備転写された異なる転写領域間のつなぎ目幅ｔ１〜ｔ４を実測して、その転写領域間を移動した移動ステージのステップ移動量とを比較する。こうすることによって、目標つなぎ目幅に応じたステップ移動量を求めることができ、上記のような実際のパターン形成プロセスにおいて目標つなぎ目幅に対する移動ステージのステップ移動量を制御することができる。

上記のようにしてステップアンドリピート法で得られた比較的大面積のパターンを有する基板１０２は、例えば、有機ＥＬ素子用の回折基板、ワイヤグリッド偏光子、反射防止フィルム、あるいは太陽電池の光電変換面側に設置することにより太陽電池内部への光閉じ込め効果を付与するための光学素子として使用することができる。あるいは、上記パターンを有する基板１０２をモールド（マザー）として用いて上記パターンをさらに別の樹脂に転写してもよい。この場合、転写された樹脂パターンは基板１０２上のパターンの反転パターンであるために、転写された反転パターンをさらに別の樹脂に転写することで基板１０２のレプリカとしてのモールドを作製してもよい。それらのモールドにＮｉ等による電鋳処理を施して金属モールドを形成することもできる。それらのモールドを用いることにより、有機ＥＬ素子用の回折基板などの光学部品を効率よく量産することができる。

［実施例１］
図１に示したような転写ヘッド１０に装着するモールド（母型）１８を以下のようにＢＣＰ法を用いて作製した。なお、このモールドは、有機ＥＬ素子の輝度向上用回折格子基板を製造するためのものである。

最初に、ポリスチレン（以下、適宜「ＰＳ」と略する）とポリメチルメタクリレート（以下、適宜「ＰＭＭＡ」と略する）とからなるＰｏｌｙｍｅｒ Ｓｏｕｒｃｅ社製のブロック共重合体を用意した。ＰＳセグメントの数平均分子量（Ｍｎ）は８６８，０００であり、ＰＭＭＡセグメントの数平均分子量は８５７，０００であり、ブロック共重合体の数平均分子量は１，７２５，０００であった。また、ＰＳセグメントとＰＭＭＡセグメントの体積比（ＰＳ：ＰＭＭＡ）は５３：４７であり、数平均分子量（Ｍｎ）に対する重量平均分子量（Ｍｗ）で表す分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．３０、ＰＳセグメントのガラス転移点Ｔｇは９６℃、ＰＭＭＡセグメントのガラス転移点Ｔｇは１１０℃であった。

このブロック共重合体１５０ｍｇとポリエチレンオキシドとして３８ｍｇの東京化成製ポリエチレングリコール４，０００（Ｍｗ＝３０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１０）に、トルエンを、総量が１０ｇになるように加えて溶解させた。この溶液を孔径０．５μｍのメンブレンフィルターでろ過してブロック共重合体溶液を得た。得られたブロック共重合体溶液を、基材としてのポリフェニレンスルフィドフィルム（東レ（株）製トレリナ）上に、スピンコートにより２００〜２５０ｎｍの膜厚で塗布した。スピンコートは、回転速度５００ｒｐｍで１０秒間行った後、引き続いて８００ｒｐｍで３０秒間行った。スピンコートで塗布された薄膜を室温で１０分間放置して乾燥した。

次いで、薄膜が形成された基材を、１７０℃のオーブン中で５時間加熱した（第１アニール処理）。加熱後の薄膜の表面には、凹凸が観察されて、薄膜を構成するブロック共重合体がミクロ層分離していることが分かった。

上記のように加熱された薄膜を、以下のようにしてエッチング処理して基材上のＰＭＭＡを選択的に分解除去する。薄膜に、高圧水銀灯を用いて３０Ｊ／ｃｍ^２の照射量（波長３６５ｎｍ）で紫外線を照射した。次いで、薄膜を酢酸中に浸漬し、イオン交換水で洗浄した後、乾燥した。この結果、上記加熱処理により薄膜表面に現れた凹凸よりも明らかに深い凹凸パターンが基材上に形成された。

次いで、エッチング処理により形成された凹凸パターンを山形構造（底部よりも上部の開口面積が大きい凹凸構造であり、断面が山形）に変形（山形化処理）するために、基材を１４０℃のオーブン中で１時間の加熱処理（第２アニール処理）を行った。山形化処理された薄膜の表面に、スパッタにより、シード層として１０ｎｍ程度の薄いニッケル層を形成した。次いで、この薄膜付き基材をスルファミン酸ニッケル浴中に入れ、温度５０℃で、電鋳（最大電流密度０．０５Ａ／ｃｍ^２）処理してニッケルを厚み２５０μｍになるまで析出させた。こうして得られたニッケル電鋳体から薄膜付き基材を機械的に剥離した。次に、ニッケル電鋳体をアルカリ系洗浄液である日本シービーケミカル製ケミゾール２３０３中に浸漬し、５０℃にて２時間攪拌しながら洗浄した。その後、ニッケル電鋳体に、アクリル系ＵＶ硬化樹脂を塗布して硬化し、剥離することを３回繰り返すことで、電鋳体の表面に一部付着していたポリマー成分を除去した。

次いで、ニッケル電鋳体をダイキン工業（株）社製オプツールＨＤ−２１００ＴＨに約１分浸し、乾燥した後、一晩静置した。翌日、ニッケル電鋳体を、ダイキン工業（株）社製オプツールＨＤ−ＴＨ中に浸漬して約１分間超音波処理洗浄を行った。こうして離型処理されたニッケルモールド（ニッケル基板）を得た。次に、１５ｍｍ×１５ｍｍ、厚さ０．７ｍｍの旭硝子製無アルカリガラス基板ＡＮ１００上に、信越化学製シランカップリング処理剤ＫＢＭ−５１０３で表面処理したものを準備した。その上にフッ素系ＵＶ硬化性樹脂を塗布し、ニッケルモールドを押し付けながら、紫外線を６００ｍＪ／ｃｍ^２で照射することでフッ素系ＵＶ硬化性樹脂を硬化させた後、ニッケルモールドを硬化した樹脂から剥離した。こうしてニッケルモールドの表面形状が転写された樹脂膜付きガラス基板からなる転写モールドを得た。

この転写モールドについて、樹脂表面の凹凸形状を原子間力顕微鏡（ＳＩＩナノテクノロジー社製の環境制御ユニット付走査型プローブ顕微鏡「ＮａｎｏｎａｖｉＩＩステーション／Ｅ−ｓｗｅｅｐ」）を用いて解析画像を得た（測定モード：ダイナミックフォースモード、カンチレバー：ＳＩ−ＤＦ４０）。得られた転写モールドの樹脂表面の凹凸解析画像を図６に示す。転写モールドの任意の位置に３μｍ角（縦３μｍ、横３μｍ）の測定領域を測定して、上記のようにして凹凸解析画像を求めた。かかる凹凸解析画像中における、任意の凹部及び凸部との深さ方向の距離を１００点以上測定し、その平均を算出して凹凸の平均高さ(深さ)とする。この例で得られた解析画像より凹凸パターンの平均高さは６２ｎｍであった。得られた凹凸解析画像に対し、１次傾き補正を含むフラット処理を施した後に、２次元高速フーリエ変換処理を施すことによりフーリエ変換像を得、得られたフーリエ変換像を画像解析した結果、波数２．３８μｍ^−１が最も強く、このことより平均ピッチは４２０ｎｍであることが分かった。

この転写モールドについて、パターン面の面内のうねり（凹凸の頂部の面内における高低差）を、（株）小坂研究所製微細形状測定機ＥＴ４０００Ａを用いて測定した。パターン面内の１３×１３ｍｍ角の範囲で測定したところ、面内のうねりは７μｍであった。

こうして得られた転写モールドと、以下のようなマスク板及び基部を含む部品を弾性材料を介して接合して、図１に示したような構造の転写ヘッド１０を組み立てた。光源１２としてＵＶ−ＬＥＤランプ（ピーク波長３６５ｎｍ、照度１０ｍＷ／ｃｍ^２）を用い、基部は、石英製であり、寸法５０ｍｍ×５０ｍｍ×１０ｍｍであった。マスク１６として、正方形のガラス板（寸法５０ｍｍ×５０ｍｍ×２．３ｍｍ）の表面に中央の開口１６ｂの寸法が１３ｍｍ×１３ｍｍとなるように周囲をクロム遮光膜１６ｃで覆ったマスク板を用いた。図３に示すように、マスク板１６の開口１６ｂの中心とモールド１８の微細パターンＭＰの中心が一致するように配置した。モールド１８とマスク板１６は、貯蔵弾性率１．５×１０^−２ＭＰａ（２５℃）のアクリル系透明粘着剤（１５ｍｍ×１５ｍｍ×２５μｍ）をそれらの間に挿入することで接合した。また、マスク板１６と基部１４は、貯蔵弾性率１．５×１０^−２ＭＰａ（２５℃）のアクリル系透明粘着剤（５０ｍｍ×５０ｍｍ×２５μｍ）をそれらの間に挿入することで接合した。これらの粘着剤は弾性部材として機能する。

こうして組み立てられた転写ヘッド１０を、図１に示した転写装置５０に装着して、モールド１８の微細パターンＭＰを以下のようにしてステップアンドリピート法により順次転写した。まず転写基板として旭硝子製無アルカリガラス基板ＡＮ１００（１００ｍｍ×１００ｍｍ×０．７ｍｍ）上に、信越化学製シランカップリング処理剤ＫＢＭ−５１０３で表面処理したものを準備した。次に酸素阻害性のアクリル系光硬化性樹脂（粘度１５ｍＰａ・ｓ）を酢酸イソブチルで５倍希釈した後、スピンコート法により２０００ｒｐｍ×２０ｓの条件で塗布し、１００℃のホットプレートで３分乾燥して溶剤を除去して、転写基板上に厚み３５０ｎｍの光硬化樹脂層を形成した。この基板を移動ステージ２０上に保持した。次いで、転写装置５０を収容するチャンバ５０ａ内を１０００Ｐａに減圧し、転写ヘッド１０をガイドバー２２に沿って下降させて、光硬化性樹脂１０４にモールド１８に０．６ｋＮの圧力で押し付けて加圧した。次いで、この加圧状態を維持したまま、チャンバ内を大気開放した。大気開放後、加圧状態を保持したまま、光源１２から照射量５００ｍＪ／ｃｍ^２の照射光を照射した。この後、転写ヘッド１０を上昇させてモールド１８を光硬化性樹脂１０４から離型した。こうして、基板１０２上の第１領域に転写パターンが形成された。次に、移動ステージ２０を水平方向（Ｘ方向）に１５．００１ｍｍステップ移動し、上記と同様にして真空チャンバを減圧して真空雰囲気とし、モールドによる加圧、大気開放、光照射及び離型を行い、第１領域に隣接する第２領域に転写パターンを形成した。次に、移動ステージ２０を、第１回目のステップ移動と直交する方向（Ｙ方向）に１５．００１ｍｍステップ移動して、真空チャンバの減圧、モールドによる加圧、大気開放、光照射及び離型を行った。こうして、第２領域に隣り合う第３領域を形成した。次に、移動ステージ２０を第１回目のステップ移動と逆方向（−Ｘ方向）に１５．００１ｍｍステップ移動し、上記と同様にして真空チャンバを減圧して真空雰囲気として、モールドによる加圧、大気開放、光照射及び離型を行った。こうして、第３領域に隣り合う第４領域を形成した。このようにしてステップアンドリピート法により、図７に示すような同一のパターンを４つの転写領域９１〜９４に転写して基板１０２上に、４つのパターンが正方状につながった比較的大面積の所望パターン２０２が形成された。なお、この実施例では、予めつなぎ目幅とステージ移動量を予備測定して、１μｍのステージ移動量でつなぎ目幅が１μｍを達成することができることを確認しておいた。

次いで、基板１０２を移動ステージ２０から取り外し、パターン２０２周辺やつなぎ目近傍に残存する未硬化のＵＶ硬化樹脂をイソプロピルアルコールで洗浄した。こうして得られた基板１０２を観察したレーザ顕微鏡で観察したところ、隣り合う転写領域９１と９２、隣り合う転写領域９１と９３、隣り合う転写領域９２と９４、隣り合う転写領域９３と９４のつなぎ目幅は、いずれも約１μｍであり、つなぎ目の高さはいずれも０μｍであった。

また、図７に示すような転写領域９１中の部位１−１、１−２、１−３における凹凸の平均ピッチと平均高さを前述の転写モールドの樹脂表面の凹凸形状を解析した方法と同じ方法で測定した。すなわち各位置において３μｍ角（縦３μｍ、横３μｍ）の面積に渡って図６と同様の凹凸解析画像を求め、かかる凹凸解析画像中における任意の凹部及び凸部との深さ方向の距離を１００点以上測定し、その平均を算出して凹凸の平均高さ（深さ）とした。また、得られた画像に対し、１次傾き補正を含むフラット処理を施した後に、２次元フーリエ変換処理を施すことによりフーリエ変換像を得、得られたフーリエ変換像を解析することで凹凸の平均ピッチを求めた。同様にして転写領域９２から９４についても図７に示す各位置について凹凸の平均ピッチと平均高さを測定した。測定結果を下記表１に示す。

前述のようにモールドは７μｍのうねりが存在していたが、表１の結果から分かるように、得られた転写領域の凹凸のピッチや高さは面方向においてバラツキが殆ど無かった。

［実施例２］
モールドとマスクの間の接合並びにマスクと基部との間の接合に、それぞれ、実施例1で用いた貯蔵弾性率１．５×１０^−２ＭＰａ（２５℃）のアクリル系透明粘着剤を用いる代わりに、それらの間の接合を貯蔵弾性率１．０×１０³ＭＰａ（２５℃）のアクリル系ＵＶ硬化型接着剤で行った以外は、実施例１で作製したモールド（うねりが７μｍ）を用い、実施例１と同様にして転写ヘッドを組み立てた。この転写ヘッドを用いて、実施例１と同様にして、基板上の光硬化性樹脂に対して、真空チャンバの減圧、モールドによる加圧、大気開放、光照射及び離型の工程を、移動ステージのステップ移動を繰り返しながら４回実施した。最後に、実施例１と同様にして基板１０２を移動ステージ２０から取り外し、イソプロピルアルコールで洗浄した。こうして得られた基板１０２を観察したレーザ顕微鏡で観察したところ、それぞれの転写されたパターンのつなぎ目幅は１μｍであり、つなぎ目の高さは０μｍであった。

実施例１と同様に、図７に示すような転写領域９１〜９４中の各位置における凹凸の平均ピッチと平均高さを求めた。結果を表２に示す。

平均ピッチにはばらつきは見られないものの、実施例１の結果と比べると、測定位置１−２、２−２、３−２、４−２の高さが他の測定位置と比較して低くこれはモールドのうねりを反映しているものと考えられる。

［比較例１］
マスクの遮光部に囲まれた開口部（光出射部）の寸法をモールドのパターンの外形寸法（１５ｍｍ）と同一にすることにより、マスクの開口部を完全にパターンと重なるようにした以外は、実施例１と同様にして転写ヘッドを組み立てた。この転写ヘッドを用いて、実施例１と同様にして、基板上の光硬化性樹脂に対して、真空チャンバの減圧、モールドによる加圧、大気開放、光照射及び離型の工程を、移動ステージのステップ移動を繰り返しながら４回実施した。つなぎ目幅と移動量の予備測定において、ステージの移動量を実施例１と同様にして、予めつなぎ目幅とステージ移動量を予備測定したが、１５．００１ｍｍのステージ移動量でつなぎ目幅が１μｍを達成することができなかった。これは、モールドにより転写された領域の両側に硬化した盛り上がり部が残留したため、ステップ移動量１５．００１ｍｍでは硬化した盛り上がり部にモールドが乗り上げてしまい、モールドの均一な加圧ができなくなるためである（図８（ｃ）参照）。それゆえ、ステップアンドリピートにおけるステージのステップ移動量を１５．００５ｍｍに変更した。最後に、実施例１と同様にして基板１０２を移動ステージ２０から取り外し、イソプロピルアルコールで洗浄した。こうして得られた基板１０２を観察したレーザ顕微鏡で観察したところ、それぞれの転写されたパターンのつなぎ目幅は５μｍであり、つなぎ目の高さが２５μｍであり、盛り上がり部が残留していたことが分かった。このため、微細パターンが基板面内に渡って均等には転写されていなかった。

［有機ＥＬ素子の製造と発光ムラの観測］
実施例１、実施例２及び比較例で微細パターンＭＰのつなぎ合わせでできた転写基板を有機ＥＬ素子の輝度向上用回折基板として用いて、有機ＥＬ素子を以下のようにして作製した。転写基板の樹脂層上に、透明電極（ＩＴＯ、厚み：１２０ｎｍ）をスパッタ法にて、正孔輸送層［Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ジフェニル−４，４’−ジアミン、厚み：４０ｎｍ］、電子輸送層（８−ヒドロキシキノリンアルミニウム、厚み：３０ｎｍ）、フッ化リチウム層（厚み：１．５ｎｍ）、及び金属電極（アルミニウム、厚み：１５０ｎｍ）を、硬化樹脂層の表面に形成されている凹凸の形状が維持されるようにして、それぞれ蒸着法により積層して有機ＥＬ素子を作製した。有機ＥＬ素子の金属電極側に負電圧、透明電極側に正電圧が印加されるように直流電源を接続し、３Ｖの電圧を印加し、発光状態をデジタルカメラにて撮像した。

実施例１及び実施例２の有機ＥＬ素子から５２０ｎｍを中心波長とする発光が生じており、発光ムラやリーク電流の発生は観測されなかった。一方、比較例の有機ＥＬ素子ではリーク電流が発生しており、発光させることができなかった。

以上、本発明を有機ＥＬ素子用の回折基板の製造を例に挙げて説明してきたが、本発明の転写ヘッド及びそれを用いたパターンの製造方法は、ワイヤグリッド偏光子、反射防止フィルム、あるいは太陽電池用の光学素子など任意の光学部品の製造に用いることができる。本発明の転写ヘッドを構成するパーツの材料や寸法は一例にすぎず、上記用途に応じて本発明の技術的範囲内で任意に変更することが可能である。上記実施例では、光源が装着された転写ヘッドを例示したが、光源は転写ヘッドと別体でも構わない。この場合、例えば、光源からの光を転写ヘッドの基部に光ファイバや光導波路を用いて導くことができる。また、上記実施例では、転写ヘッドを用いてステップアンドリピート法を実施する場合を例に挙げて説明したが、単独の転写処理でも構わない。

本発明の転写ヘッド及びそれを用いたパターンの製造方法によれば、有機ＥＬ素子や各種デバイスの光学部品に用いられる比較的大面積のパターンをナノインプリントによりつなぎ目幅を狭くしつつ、精密且つ容易に製造することが可能となる。

１０ 転写ヘッド
１２ 光源、１２ａ 光源枠
１４ 基部
１５ａ、１５ｂ 弾性部材
１６ マスク板、１６ａ 透明基板、１６ｂ 開口、 １６ｃ 遮光部
１８ モールド、１８ａ パターン面、１８ｂ 平坦面、１８ｃ 外縁
２０ 移動ステージ
２２ ガイドバー
５０ 転写装置
８１〜８５、９１〜９４ 転写領域
１０２ 基板
１０４ 光硬化性樹脂、１０４ａ，１０４ｂ 盛り上がり部
１０６ 転写ヘッド
２０３ パターン面、ＭＰ 微細パターン

Claims (12)

1. 光硬化性樹脂に微細パターンを転写するために用いられる転写ヘッドであって、
   前記光硬化性樹脂を硬化するための光を透過するとともに、当該光を出射する面を有する基部と、
   一面に微細パターンが設けられ、前記光を透過するモールドと、
   前記基部の前記光出射面と前記モールドとの間に設けられ、遮光部と当該遮光部により区画された光透過部を有するマスク板とを備え、
   前記マスク板の前記光透過部が前記微細パターンよりも小さく、前記マスク板の光入射側から見て前記マスク板の前記光透過部が前記微細パターンの内側に存在するようにマスク板がモールドに対して配置されていることを特徴とする転写ヘッド。
2. 前記マスク板とモールドとの間及び／または前記基部と前記マスク板との間に、弾性部材が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の転写ヘッド。
3. 前記マスク板の前記光透過部が前記微細パターンよりも０．１〜３ｍｍ小さいことを特徴とする請求項１または２に記載の転写ヘッド。
4. 前記モールドの微細パターンが樹脂から形成されており、前記微細パターン上の凹凸の平均ピッチが１００〜６００ｎｍの範囲であり、凹凸の平均高さは、２０〜２００ｎｍの範囲であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の転写ヘッド。
5. 前記モールドの厚みが０．２ｍｍ〜５．０ｍｍであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の転写ヘッド。
6. さらに前記光を照射する光源を備え、前記光源が前記基部の光出射面と反対側に取り付けられていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の転写ヘッド。
7. 請求項１に記載の転写ヘッドを用いたパターンの形成方法であって、
   前記光硬化性樹脂を基板に塗布する工程と、
   前記転写ヘッドのモールドの前記微細パターン面を基板上の光硬化性樹脂の所定領域に押し付ける加圧工程と、
   前記光源からの光を前記モールドを通じて光硬化性樹脂に照射して前記光硬化性樹脂を硬化する光照射工程と、
   前記転写ヘッドを光硬化性樹脂から離して前記モールドを光硬化性樹脂から離型する離型工程と、
   前記転写ヘッドを前記所定領域から該所定領域に隣設する領域に対向するように移動する工程とを備え、
   前記加圧工程、光照射工程、離型工程及び移動工程を、複数回繰り返すことによって、前記基板上の光硬化性樹脂に、前記微細パターンが複数転写されたパターンを形成した後、前記基板を有機溶剤にて洗浄する洗浄工程を有することを特徴とするパターン形成方法。
8. 前記所定領域から該所定領域に隣設する領域に移動する移動量が、前記微細パターンのサイズ＋１μｍ以内であることを特徴とする請求項７に記載のパターン形成方法。
9. 前記光硬化性樹脂が酸素阻害性を有する樹脂であることを特徴とする請求項７または８に記載のパターン形成方法。
10. 前記光照射工程を大気雰囲気下で実行することを特徴とする請求項９に記載のパターン形成方法。
11. 前記加圧工程を減圧雰囲気下で実行することを特徴とする請求項７〜１０のいずれか一項に記載のパターン形成方法。
12. 前記転写ヘッドのモールドのパターンはブロック共重合体の自己組織化により形成することを特徴とする請求項７〜１１のいずれか一項に記載のパターン形成方法。

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