JP2010275422A - 接合方法および接合体 - Google Patents

Abstract

【課題】２つの基材同士を、高い寸法精度で強固に、かつ低温下で効率よく接合し得る接合方法、および、かかる接合方法により接合された接合体を提供すること。
【解決手段】本発明の接合方法は、第１の基材２１と第２の基材２２とを用意し、第１の基材２１および第２の基材２２の少なくとも一方に、ポリエステル変性シリコーン材料を含有する液状材料３５を供給することにより液状被膜３０を形成する工程と、液状被膜３０を乾燥および／または硬化して、第１の基材２１および第２の基材２２の少なくとも一方に、接合膜３を得る工程と、接合膜３にエネルギーを付与することにより、接合膜３の表面３２付近に接着性を発現させる工程と、当該接着性が発現した接合膜３を介して第１の基材２１と第２の基材２２とを接触させ、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合膜３を介して接合された接合体１を得る工程とを有する。
【選択図】図５

Description

本発明は、接合方法および接合体に関するものである。

２つの部材（基材）同士を接合（接着）する際には、従来、エポキシ系接着剤、ウレタン系接着剤、シリコーン系接着剤等の接着剤を用いて行う方法が多く用いられている。
接着剤は、一般的に、接合する部材の材質によらず、優れた接着性を示すものである。このため、種々の材料で構成された部材同士を、様々な組み合わせで接着することができる。

例えば、インクジェットプリンタが備える液滴吐出ヘッド（インクジェット式記録ヘッド）は、樹脂材料、金属材料およびシリコン系材料等の異種材料で構成された部品同士を、接着剤を用いて接着することにより組み立てられている。
このように接着剤を用いて部材同士を接着する際には、液状またはペースト状の接着剤を接着面に塗布し、塗布された接着剤を介して部材同士を貼り合わせる。その後、熱または光の作用により接着剤を硬化（固化）させることにより、部材同士を接着する。

ところが、このような接着剤を用いた接合では、以下のような問題がある。
・接着強度が低い
・寸法精度が低い
・硬化時間が長いため、接着に長時間を要する
また、多くの場合、接着強度を高めるためにプライマーを用いる必要があり、そのためのコストと手間が接着工程の高コスト化・複雑化を招いている。

一方、接着剤を用いない接合方法として、固体接合による方法がある。
固体接合は、接着剤等の中間層が介在することなく、部材同士を直接接合する方法である（例えば、特許文献１参照）。
このような固体接合によれば、接着剤のような中間層を用いないので、寸法精度の高い接合体を得ることができる。

しかしながら、固体接合には、以下のような問題がある。
・接合される部材の材質に制約がある
・接合プロセスにおいて高温（例えば、７００〜８００℃程度）での熱処理を伴う
・接合プロセスにおける雰囲気が減圧雰囲気に限られる
このような問題を受け、接合に供される部材の材質によらず、部材同士を、高い寸法精度で強固に、かつ低温下で効率よく接合する方法が求められている。

特開平５−８２４０４号公報

本発明の目的は、２つの基材同士を、高い寸法精度で強固に、かつ低温下で効率よく接合し得る接合方法、および、かかる接合方法により接合された接合体を提供することにある。

このような目的は、下記の本発明により達成される。
本発明の接合方法は、接合膜を介して互いに接合すべき第１の基材と第２の基材とを用意し、前記第１の基材および前記第２の基材の少なくとも一方に、分枝部において下記化学式（１）で表わされる単位構造を有し、連結部において下記化学式（２）および下記化学式（３）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有し、末端部において下記化学式（４）および下記化学式（５）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有する分枝状をなすポリオルガノシロキサン骨格を有するシリコーン材料と、トリメチロールプロパンおよびテレフタル酸がエステル化反応することにより得られたポリエステル樹脂とが脱水縮合反応することにより得られたポリエステル変性シリコーン材料を含有する液状材料を供給することにより液状被膜を形成する工程と、
前記液状被膜を乾燥および／または硬化して、前記第１の基材および前記第２の基材の少なくとも一方に、接合膜を得る工程と、
前記接合膜にエネルギーを付与することにより、前記接合膜の表面付近に接着性を発現させる工程と、
当該接着性が発現した接合膜を介して前記第１の基材と前記第２の基材とを接触させ、前記第１の基材と前記第２の基材とが前記接合膜を介して接合された接合体を得る工程とを有することを特徴とする。

［式中、各Ｒ^１は、それぞれ独立して、メチル基またはフェニル基を表し、Ｘはシロキサン残基を表す。］
これにより、２つの基材同士を、高い寸法精度で強固に、かつ低温下で効率よく接合することができる。

本発明の接合方法では、前記エネルギーの前記接合膜に対する付与は、前記接合膜にプラズマを接触させることにより行われることが好ましい。
これにより、接合膜を、極めて短時間（例えば、数秒程度）で活性化させることが可能であり、結果として、接合体を短時間で製造することができる。

本発明の接合方法では、前記プラズマの接触を、大気圧下で行うことが好ましい。
大気圧下で行われるプラズマの接触、すなわち、大気圧プラズマ処理によれば、接合膜の周囲が減圧状態とならないので、プラズマの作用により、例えば、接合膜を構成するポリエステル変性シリコーン材料が含んでいるポリジメチルシロキサン骨格が備えるメチル基を切断、除去して、接合膜の表面付近に接着性を発現させる際に、この切断が不要に進行するのを防止することができる。

本発明の接合方法では、前記プラズマの接触は、互いに対向する電極間に電圧を印加した状態で、これらの間にガスを導入することにより、プラズマ化された前記ガスを前記接合膜に供給することによりなされることが好ましい。
これにより、容易かつ確実に、接合膜にプラズマを接触させ、接合膜の表面付近に接着性を確実に発現させることができる。

本発明の接合方法では、前記電極間の距離は、０．５〜１０ｍｍであることが好ましい。
これにより、電極間に電界をより確実に発生させることができ、接合膜の表面付近に接着性を確実に発現させることができる。
本発明の接合方法では、前記電極間に印加する電圧は、１．０〜３．０ｋＶｐ−ｐであることが好ましい。
これにより、電極間に電界をより確実に発生させることができ、接合膜の表面付近に接着性を確実に発現させることができる。

本発明の接合方法では、前記プラズマは、ヘリウムガスを主成分とするガスをプラズマ化したものであることが好ましい。
これにより、接合膜の活性化の程度を制御し易くなる。
本発明の接合方法では、前記プラズマは、ヘリウムガスを主成分とするガスをプラズマ化したものであり、当該ガスの前記電極間への供給速度は、１〜２０ＳＬＭであることが好ましい。
これにより、プラズマにより接合膜を活性化させる効果をさらに顕著に発揮させることができる。
本発明の接合方法では、前記ガス中の前記ヘリウムガスの含有量は、８５ｖｏｌ％以上であることが好ましい。
このような速度でプラズマを接合膜に接触させることにより、短時間であるにもかかわらず、接合膜を十分かつ確実に活性化させることができる。

本発明の接合体は、本発明の接合方法により、前記第１の基材と前記第２の基材とを、前記接合膜を介して接合してなることを特徴とする。
これにより、信頼性の高い接合体が得られる。
本発明の接合体では、前記接合膜は、主として前記ポリエステル変性シリコーン材料で構成されることが好ましい。
これにより、接合体は信頼性の高いものとなる。

本発明の接合方法の第１実施形態を説明するための図（縦断面図）である。 本発明の接合方法の第１実施形態を説明するための図（縦断面図）である。 接合膜の膜構造の一例を示す模式図である。 大気圧プラズマ装置の構成を示す概略図である。 本発明の接合方法の第２実施形態を説明するための図（縦断面図）である。 本発明の接合体を適用して得られたインクジェット式記録ヘッド（液滴吐出ヘッド）を示す分解斜視図である。 図６に示すインクジェット式記録ヘッドの主要部の構成を示す断面図である。 図６に示すインクジェット式記録ヘッドを備えるインクジェットプリンタの実施形態を示す概略図である。 接合膜に対する押し込み深さと、接合膜の硬度との関係を示す図である。 接合膜に対する押し込み深さと、接合膜のヤング率との関係を示す図である。

以下、本発明の接合方法および接合体を、添付図面に示す好適実施形態に基づいて詳細に説明する。
＜接合方法＞
本発明の接合方法は、［１］接合膜を介して互いに接合すべき第１の基材２１と第２の基材２２とを用意する工程と、［２］第１の基材２１および第２の基材２２の少なくとも一方に、ポリエステル変性シリコーン材料を含有する液状材料を供給することにより液状被膜３０を形成する工程と、［３］液状被膜を乾燥および／または硬化して、第１の基材２１および第２の基材２２の少なくとも一方に、接合膜３を得る工程と、［４］接合膜３にエネルギーを付与することにより、接合膜３の表面付近に接着性を発現させる工程と、［５］接着性が発現した接合膜３を介して第１の基材２１と第２の基材２２とを接触させ、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合膜３を介して接合された接合体１を得る工程とを有する。

以下、この本発明の接合方法の第１実施形態を、工程ごとに詳述する。
＜＜第１実施形態＞＞
図１および図２は、本発明の接合方法の第１実施形態を説明するための図（縦断面図）、図３は、接合膜の膜構造の一例を示す模式図である。なお、以下の説明では、図１〜図３中の上側を「上」、下側を「下」と言う。

［１］まず、図１（ａ）に示すように、第１の基材２１と第２の基材２２とを用意する。なお、図１（ａ）では、第２の基材２２を省略している。
このような第１の基材２１および第２の基材２２の各構成材料は、それぞれ特に限定されないが、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、ポリブテン−１、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等のポリオレフィン、環状ポリオレフィン、変性ポリオレフィン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、ポリ−（４−メチルペンテン−１）、アイオノマー、アクリル系樹脂、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）、ブタジエン−スチレン共重合体、ポリオキシメチレン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリシクロヘキサンテレフタレート（ＰＣＴ）等のポリエステル、ポリエーテル、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルイミド、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンオキシド、変性ポリフェニレンオキシド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリアリレート、芳香族ポリエステル（液晶ポリマー）、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、その他フッ素系樹脂、スチレン系、ポリオレフィン系、ポリ塩化ビニル系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、トランスポリイソプレン系、フッ素ゴム系、塩素化ポリエチレン系等の各種熱可塑性エラストマー、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、アラミド系樹脂、不飽和ポリエステル、シリコーン樹脂、ポリウレタン等、またはこれらを主とする共重合体、ブレンド体、ポリマーアロイ等の樹脂系材料、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｐｄ、Ａｌ、Ｗ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍのような金属、またはこれらの金属を含む合金、炭素鋼、ステンレス鋼、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、ガリウムヒ素のような金属系材料、単結晶シリコン、多結晶シリコン、非晶質シリコンのようなシリコン系材料、ケイ酸ガラス（石英ガラス）、ケイ酸アルカリガラス、ソーダ石灰ガラス、カリ石灰ガラス、鉛（アルカリ）ガラス、バリウムガラス、ホウケイ酸ガラスのようなガラス系材料、アルミナ、ジルコニア、ＭｇＡｌ_２Ｏ_４、フェライト、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化チタン、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化チタン、炭化タングステンのようなセラミックス系材料、グラファイトのような炭素系材料、またはこれらの各材料の１種または２種以上を組み合わせた複合材料等が挙げられる。

また、第１の基材２１および第２の基材２２は、それぞれ、その表面に、Ｎｉめっきのようなめっき処理、クロメート処理のような不働態化処理、または窒化処理等を施したものであってもよい。
なお、第１の基材２１の構成材料と第２の基材２２の構成材料とは、それぞれ同じでも、異なっていてもよい。

また、第１の基材２１の熱膨張率と第２の基材２２の熱膨張率は、ほぼ等しいのが好ましい。これらの熱膨張率がほぼ等しければ、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合した際に、その接合界面に熱膨張に伴う応力が発生し難くなる。その結果、最終的に得られる接合体１において、剥離を確実に防止することができる。
なお、後に詳述するが、第１の基材２１の熱膨張率と第２の基材２２の熱膨張率が互いに異なる場合でも、後述する工程において、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合する際の条件を最適化することにより、これらを高い寸法精度で強固に接合することができる。
また、２つの基材２１、２２は、互いに剛性が異なるのが好ましい。これにより、２つの基材２１、２２をより強固に接合することができる。

また、２つの基材２１、２２のうち、少なくとも一方の構成材料は、樹脂材料であるのが好ましい。樹脂材料は、その柔軟性により、２つの基材２１、２２を接合した際に、その接合界面に発生する応力（例えば、熱膨張に伴う応力等）を緩和することができる。このため、接合界面が破壊し難くなり、結果的に、２つの基材２１、２２が高い接合強度で接合された接合体１を得ることができる。
なお、上記のような観点から、２つの基材２１、２２のうちの少なくとも一方は、可撓性を有しているのが好ましい。これにより、接合膜３を介した２つの基材２１、２２の接合強度のさらなる向上を図ることができる。さらに、２つの基材２１、２２の双方が可撓性を有している場合には、全体として可撓性を有し、機能性の高い接合体１が得られる。

また、各基材２１、２２の形状は、それぞれ、接合膜３を支持する面を有するような形状であればよく、例えば、板状（層状）、塊状（ブロック状）、棒状等とされる。
なお、本実施形態では、図１、２に示すように、各基材２１、２２がそれぞれ板状をなしている。これにより、各基材２１、２２は撓み易くなり、２つの基材２１、２２を重ね合わせたときに、互いの形状に沿って十分に変形し得るものとなる。このため、２つの基材２１、２２を重ね合わせたときの密着性が高くなり、最終的に得られる接合体１における２つの基材２１、２２同士の接合強度が高くなる。
また、各基材２１、２２が撓むことによって、接合界面に生じる応力を、ある程度緩和する作用が期待できる。
この場合、各基材２１、２２の平均厚さは、特に限定されないが、０．０１〜１０ｍｍ程度であるのが好ましく、０．１〜３ｍｍ程度であるのがより好ましい。

次に、必要に応じて、第１の基材２１の接合面２３に形成される接合膜３との密着性を高める表面処理を施す。これにより、接合面２３を清浄化および活性化され、接合面２３に対して接合膜３が化学的に作用し易くなる。その結果、後述する工程において、接合面２３上に接合膜３を形成したとき、接合面２３と接合膜３との接合強度を高めることができる。

この表面処理としては、特に限定されないが、例えば、スパッタリング処理、ブラスト処理のような物理的表面処理、酸素プラズマ、窒素プラズマ等を用いたプラズマ処理、コロナ放電処理、エッチング処理、電子線照射処理、紫外線照射処理、オゾン暴露処理のような化学的表面処理、または、これらを組み合わせた処理等が挙げられる。
なお、表面処理を施す第１の基材２１が、樹脂材料（高分子材料）で構成されている場合には、特に、コロナ放電処理、窒素プラズマ処理等が好適に用いられる。
また、表面処理として、特にプラズマ処理または紫外線照射処理を行うことにより、接合面２３を、より清浄化および活性化することができる。その結果、接合面２３と接合膜３との接合強度を特に高めることができる。

また、第１の基材２１の構成材料によっては、上記のような表面処理を施さなくても、接合膜３との接合強度が十分に高くなるものがある。このような効果が得られる第１の基材２１の構成材料としては、例えば、前述したような各種金属材料、各種シリコン材料、各種ガラス材料等を主材料とするものが挙げられる。
このような材料で構成された第１の基材２１は、その表面が酸化膜で覆われており、この酸化膜の表面には、より多くの水酸基が結合（露出）している。したがって、このような酸化膜で覆われた第１の基材２１を用いることにより、上記のような表面処理を施さなくても、第１の基材２１の接合面２３と接合膜３との接合強度を高めることができる。
なお、この場合、第１の基材２１の全体が上記のような材料で構成されていなくてもよく、少なくとも接合膜３を形成する接合面２３付近が上記のような材料で構成されていればよい。

また、表面処理に代えて、第１の基材２１の接合面２３に、あらかじめ、中間層を形成しておいてもよい。
この中間層は、いかなる機能を有するものであってもよく、例えば、接合膜３との密着性を高める機能、クッション性（緩衝機能）、応力集中を緩和する機能等を有するものが好ましい。このような中間層上に接合膜３を成膜することにより、最終的に、信頼性の高い接合体１を得ることができる。

かかる中間層の構成材料としては、例えば、アルミニウム、チタンのような金属系材料、金属酸化物、シリコン酸化物のような酸化物系材料、金属窒化物、シリコン窒化物のような窒化物系材料、グラファイト、ダイヤモンドライクカーボンのような炭素系材料、シランカップリング剤、チオール系化合物、金属アルコキシド、金属−ハロゲン化合物のような自己組織化膜材料、樹脂系接着剤、樹脂フィルム、樹脂コーティング材、各種ゴム材料、各種エラストマーのような樹脂系材料等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、これらの各材料で構成された中間層の中でも、酸化物系材料で構成された中間層によれば、第１の基材２１と接合膜３との間の接合強度を特に高めることができる。

一方、第１の基材２１と同様、第２の基材２２の接合面２４（後述する工程において、接合膜３と密着する面）にも、必要に応じて、あらかじめ接合膜３との密着性を高める表面処理を施してもよい。これにより、接合面２４を清浄化および活性化する。その結果、後述する工程において、接合面２４と接合膜３とを密着させ、これらを接合したとき、接合面２４と接合膜３との接合強度を高めることができる。
この表面処理としては、特に限定されないが、前述の第１の基材２１の接合面２３に対する表面処理と同様の処理を用いることができる。

また、第１の基材２１の場合と同様に、第２の基材２２の構成材料によっては、上記のような表面処理を施さなくても、接合膜３との密着性が十分に高くなるものがある。このような効果が得られる第２の基材２２の構成材料としては、例えば、前述したような各種金属系材料、各種シリコン系材料、各種ガラス系材料等を主材料とするものが挙げられる。

すなわち、このような材料で構成された第２の基材２２は、その表面が酸化膜で覆われており、この酸化膜の表面には、水酸基が結合（露出）している。したがって、このような酸化膜で覆われた第２の基材２２を用いることにより、上記のような表面処理を施さなくても、第２の基材２２の接合面２４と接合膜３との接合強度を高めることができる。
なお、この場合、第２の基材２２の全体が上記のような材料で構成されていなくてもよく、少なくとも接合面２４付近が上記のような材料で構成されていればよい。

また、第２の基材２２の接合面２４に、以下の基や物質を有する場合には、上記のような表面処理を施さなくても、第２の基材２２の接合面２４と接合膜３との接合強度を十分に高くすることができる。
このような基や物質としては、例えば、水酸基、チオール基、カルボキシル基、アミノ基、ニトロ基、イミダゾール基のような各種官能基、各種ラジカル、開環分子または、２重結合、３重結合のような不飽和結合を有する脱離性中間体分子、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉのようなハロゲン、過酸化物からなる群から選択される少なくとも１つの基や物質、または、これらの基が脱離することにより、終端化されていない原子が有する未結合手（ダングリングボンド）が挙げられる。

このうち、脱離性中間体分子は、開環分子または不飽和結合を有する炭化水素分子であるのが好ましい。このような炭化水素分子は、開環分子および不飽和結合の顕著な反応性に基づき、接合膜３に対して強固に作用する。したがって、このような炭化水素分子を有する接合面２４は、接合膜３に対して特に強固に接合可能なものとなる。
また、接合面２４が有する官能基は、特に水酸基が好ましい。これにより、接合面２４は、接合膜３に対して特に容易かつ強固に接合可能なものとなる。特に接合膜３の表面に水酸基が露出している場合には、水酸基同士間に生じる水素結合に基づいて、接合面２４と接合膜３との間を短時間で強固に接合することができる。

また、このような基や物質を有するように、接合面２４に対して上述したような各種表面処理を適宜選択して行うことにより、接合膜３に対して強固に接合可能な第２の基材２２が得られる。
このうち、第２の基材２２の接合面２４には、水酸基が存在しているのが好ましい。このような接合面２４には、水酸基が露出した接合膜３との間に、水素結合に基づく大きな引力が生じる。これにより、最終的に、第１の基材２１と第２の基材２２とを特に強固に接合することができる。

また、表面処理に代えて、第２の基材２２の接合面２４に、あらかじめ、表面層を形成しておいてもよい。
この表面層は、いかなる機能を有するものであってもよく、例えば、前記第１の基材２１の場合と同様に、接合膜３との密着性を高める機能、クッション性（緩衝機能）、応力集中を緩和する機能等を有するものが好ましい。このような表面層を介して、第２の基材２２と接合膜３とを接合することにより、最終的に、信頼性の高い接合体１を得ることができる。
かかる表面層の構成材料には、例えば、前記第１の基材２１の接合面２３に形成する中間層の構成材料と同様の材料を用いることができる。
なお、上記のような表面処理および表面層の形成は、必要に応じて行えばよく、特に高い接合強度を必要としない場合には、省略することができる。

［２］次に、ポリエステル変性シリコーン材料を含有する液状材料３５を、第１の基材２１の接合面２３上に供給する。これにより、図１（ｂ）に示すように、第１の基材２１上に、液状被膜３０が形成される。
ここで、接合面２３に液状材料３５を付与する方法としては、例えば、浸漬法、液滴吐出法（例えば、インクジェット法）、スピンコート法、ドクターブレード法、バーコート法、刷毛塗り等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。

液状材料３５の粘度（２５℃）は、これを接合面２３に付与する方法によっても若干異なるが、通常、０．５〜２００ｍＰａ・ｓ程度であるのが好ましく、３〜２０ｍＰａ・ｓ程度であるのがより好ましい。液状材料３５の粘度をかかる範囲とすることにより、均一な膜厚の液状被膜３０を形成することが容易となる。さらに、液状材料３５の粘度がかかる範囲であれば、液状材料３５は、接合膜３を形成するのに必要かつ十分な量のポリエステル変性シリコーン材料を含むものとなる。

また、接合面２３への液状材料３５の付与に液滴吐出法を用いる場合には、液状材料３５の粘度をかかる範囲内とすれば、具体的には、液滴の量（液状材料３５の１滴の量）を、平均で、０．１〜４０ｐＬ程度に、より現実的には１〜３０ｐＬ程度に設定し得る。これにより、接合面２３に供給された際の液滴の着弾径が小さなものとなることから、微細な形状を有する接合膜３であっても確実に形成することができるようになる。

この液状材料３５は、前述のようにポリエステル変性シリコーン材料を含有するものであるが、ポリエステル変性シリコーン材料単独で、液状をなし目的とする粘度範囲である場合、ポリエステル変性シリコーン材料をそのまま液状材料３５として用いることができる。また、ポリエステル変性シリコーン材料単独で、固形状または高粘度の液状をなす場合には、液状材料３５として、ポリエステル変性シリコーン材料の溶液または分散液を用いることができる。

ポリエステル変性シリコーン材料を溶解または分散するための溶媒または分散媒としては、例えば、アンモニア、水、過酸化水素、四塩化炭素、エチレンカーボネイト等の無機溶媒や、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、アセトン、等のケトン系溶媒、メタノール、エタノール、イソブタノール等のアルコール系溶媒、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル等のエーテル系溶媒、メチルセロソルブ等のセロソルブ系溶媒、ヘキサン、ペンタン等の脂肪族炭化水素系溶媒、トルエン、キシレン、ベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒、ピリジン、ピラジン、フラン等の芳香族複素環化合物系溶媒、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）等のアミド系溶媒、ジクロロメタン、クロロホルム等のハロゲン化合物系溶媒、酢酸エチル、酢酸メチル等のエステル系溶媒、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、スルホラン等の硫黄化合物系溶媒、アセトニトリル、プロピオニトリル、アクリロニトリル等のニトリル系溶媒、ギ酸、トリフルオロ酢酸等の有機酸系溶媒のような各種有機溶媒、または、これらを含む混合溶媒等を用いることができる。

また、後工程［３］において、ポリエステル変性シリコーン材料中に含まれる水酸基同士を脱水縮合反応させることにより液状被膜３０を硬化させる際に、この脱水縮合反応を促進させるための触媒が、液状材料３５中に添加されていてもよい。この触媒としては、特に限定されないが、例えば、テトラブチルオルソチタネート、テトライソプロピルオルソチタネートのようなチタン系触媒、アルミニウムトリス（アセチルアセトネート）のようなアルミ系触媒、および、リン酸、メタリン酸、ポリリン酸のようなリン酸系触媒等が挙げられる。
ポリエステル変性シリコーン材料は、液状材料３５中に含まれ、次工程［３］において、この液状材料３５を乾燥および／または硬化させることにより形成される接合膜３の主材料となるものである。

なお、以下では、第１の基材２１上に設けられた液状被膜３０（液状材料３５）を乾燥および／または硬化させること、すなわち、液状被膜３０（液状材料３５）中に含まれるポリエステル変性シリコーン材料を硬化させるとともに、液状被膜３０（液状材料３５）中に溶媒または分散媒が含まれる場合には、脱溶媒または脱分散媒により液状被膜３０（液状材料３５）を乾燥させることを、単に「液状被膜３０（液状材料３５）の乾燥・硬化」と言うこともある。

ここで、本明細書において、「ポリエステル変性シリコーン材料」とは、液状材料３５中に含まれ、次工程［３］において、この液状材料３５を乾燥・硬化させることにより形成される接合膜３の主材料となるものであり、分枝部において下記化学式（１）で表わされる単位構造を有し、連結部において下記化学式（２）および下記化学式（３）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有し、末端部において下記化学式（４）および下記化学式（５）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有する分枝状をなすポリオルガノシロキサン骨格を有するシリコーン材料と、トリメチロールプロパンおよびテレフタル酸がエステル化反応することにより得られたポリエステル樹脂とが脱水縮合反応することにより得られた化合物である。

［式中、各Ｒ^１は、それぞれ独立して、メチル基またはフェニル基を表し、Ｘはシロキサン残基を表す。］

「シリコーン材料」は、上述のように、分枝部において上記化学式（１）で表わされる単位構造を有し、連結部において上記化学式（２）および上記化学式（３）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有し、末端部において上記化学式（４）および上記化学式（５）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有する分枝状をなすポリオルガノシロキサン骨格を有するものであり、主骨格（主鎖）部分が主としてオルガノシロキサン単位の繰り返しからなり、主鎖の途中から枝分かれする分枝状の構造を有するものである。
なお、シロキサン残基とは、酸素原子を介して隣接する構造単位が有するケイ素原子に結合しており、シロキサン結合を形成している置換基のことを表す。具体的には、−Ｏ−（Ｓｉ）構造（Ｓｉは隣接する構造単位が有するケイ素原子）となっている。

このようにシリコーン材料すなわちポリオルガノシロキサン骨格が、分枝状をなしていることにより、次工程［３］において、液状材料３５中に含まれるこの化合物の分枝鎖同士が互いに絡まり合うようにして接合膜３が形成されることから、得られる接合膜３は特に膜強度に優れたものとなる。
また、シリコーン材料は、その分子量が、１×１０^４〜１×１０^６程度のものであるのが好ましく、１×１０^５〜１×１０^６程度のものであるのがより好ましい。分子量をかかる範囲内に設定することにより、液状材料３５の粘度を上述したような範囲内に比較的容易に設定することができる。

また、シリコーン材料は、その化合物中、すなわち、連結部または末端部において、上記一般式（２）、上記一般式（４）、上記一般式（５）で表わされる単位構造をなすことにより、シラノール基を複数有するものとなる。これにより、シリコーン材料が有する水酸基とポリエステル樹脂が有する水酸基とを確実に結合させることができるため、シリコーン材料とポリエステル樹脂とが脱水縮合反応することにより得られるポリエステル変性シリコーン材料を確実に合成することができる。さらに、次工程［３］において、液状被膜３０を乾燥・硬化させて接合膜３を得る際に、ポリエステル変性シリコーン材料中に残存しているシラノール基に含まれる水酸基同士が結合することとなり、得られる接合膜３の膜強度がさらに優れたものとなる。

また、第１の基材２１として、前述したように、その接合面（表面）２３から水酸基が露出しているものを用いた場合には、ポリエステル変性シリコーン材料中に残存している水酸基と、第１の基材２１が備える水酸基とが結合することから、ポリエステル変性シリコーン材料を物理的な結合ばかりでなく、化学的な結合によっても第１の基材２１に結合させることができる。その結果、接合膜３は、第１の基材２１の接合面２３に対して、強固に結合したものとなる。

また、シリコーン材料は、その化合物中において、上記一般式（１）、上記一般式（２）および上記一般式（４）で表わされる単位構造が備える、Ｒ^１のうちの少なくとも１つは、フェニル基であるのが好ましい。これにより、シラノール基の反応性がより向上するため、隣接するシリコーン材料が有する水酸基同士の結合がより円滑に行われるようになる。また、接合膜３中にフェニル基が含まれる構成とすることにより、形成される接合膜３をより膜強度に優れたものとし得るという利点も得られる。

さらに、上記一般式（１）、上記一般式（２）および上記一般式（４）で表わされる単位構造が備えるＲ^１のうちのフェニル基でないＲ^１はメチル基となっている。基Ｒ^１がメチル基である化合物は、比較的入手が容易で、かつ安価であるとともに、後工程［４］において、接合膜３にエネルギーを付与することにより、メチル基が容易に切断されて、その結果として、接合膜３に確実に接着性を発現させることができる。

また、前記シリコーン材料は、比較的柔軟性に富む材料である。そのため、後工程［５］において、接合膜３を介して第１の基材２１に第２の基材２２を接合して接合体１を得る際に、例えば、第１の基材２１と第２の基材２２との各構成材料が互いに異なるものを用いる場合であったとしても、各基材２１、２２間に生じる熱膨張に伴う応力を確実に緩和することができる。これにより、最終的に得られる接合体１において、各基材２１、２２と接合膜３との界面で剥離が生じるのを確実に防止することができる。

また、前記シリコーン材料は、耐薬品性に優れているため、薬品類等に長期にわたって曝されるような部材の接合に際して効果的に用いることができる。具体的には、例えば、樹脂材料を浸食し易い有機系インクが用いられる工業用インクジェットプリンタの液滴吐出ヘッドを製造する際に、接合膜３を用いて接合すれば、その耐久性を確実に向上させることができる。また、前記シリコーン材料は、耐熱性にも優れていることから、高温下に曝されるような部材の接合に際しても効果的に用いることができる。

また、本明細書中において、「ポリエステル樹脂」とは、トリメチロールプロパンとテレフタル酸とがエステル化反応することにより得られた化合物をいい、１分子中に少なくとも２つの水酸基を備えるものが好適に用いられる。
このようなポリエステル樹脂を、前述したシリコーン材料と縮合反応させると、ポリエステル樹脂が有する水酸基とシリコーン材料が有するシラノール基（水酸基）とが脱水縮合反応し、これにより、シリコーン材料にポリエステル樹脂が連結されたポリエステル変性シリコーン材料が得られる。

なお、テレフタル酸とトリメチロールプロパンとをエステル化反応させる際の、それぞれの含有量は、テレフタル酸が有するカルボキシル基よりもトリメチロールプロパンが有する水酸基よりも多くなるように設定する。これにより、合成されるポリエステル樹脂は、その１分子中において、少なくとも２つの水酸基を備えるものとなる。
以上のことを考慮してテレフタル酸とトリメチロールプロパンとから得られるポリエステル樹脂としては、例えば、下記一般式（６）で表わされる化合物が挙げられる。

このようなポリエステル樹脂は、その分子中に、テレフタル酸に由来するフェニレン基が含まれることとなる。かかる構成のポリエステル樹脂を含有するポリエステル変性シリコーン材料を用いて接合膜３を形成すると、形成される接合膜３は、ポリエステル樹脂中にフェニレン基が含まれることに起因して、特に優れた膜強度を発揮するものとなる。
また、このようなポリエステル樹脂をポリエステル変性シリコーン材料が備えていると、ポリエステル変性シリコーン材料は、通常、螺旋構造をなしているポリオルガノシロキサン骨格から、ポリエステル樹脂が露出するような状態で存在していることとなる。そのため、次工程［３］において、液状被膜３０を乾燥・硬化させて接合膜３を得る際に、隣接するポリエステル変性シリコーン材料が備えるポリエステル樹脂同士が互いに接触する機会が増大することとなる。その結果、隣接するポリエステル変性シリコーン材料中において、ポリエステル樹脂同士が絡まり合ったり、これらが備える水酸基同士が脱水縮合して化学的に結合したりするため、得られる接合膜３の膜強度をより確実に向上させることができる。

また、第１の基材２１として、前述したように、その接合面（表面）２３から水酸基が露出しているものを用いた場合には、ポリエステル樹脂に残存している水酸基と、第１の基材２１が備える水酸基とが脱水縮合反応により結合することから、ポリエステル変性シリコーン材料を物理的な結合ばかりでなく、化学的な結合によっても第１の基材２１に結合させることができる。その結果、接合膜３は、第１の基材２１の接合面２３に対して、強固に結合されたものとなる。さらに、ポリエステル樹脂が備えるケトン基と、第１の基材２１が備える水酸基との間で水素結合が生じることから、かかる結合によっても、接合膜３は、第１の基材２１の接合面２３に対して、強固に接合されたものとなる。

［３］次に、第１の基材２１上に供給された液状材料３５、すなわち、液状被膜３０を乾燥および／または硬化させる。すなわち、液状材料３５中に溶媒または分散媒が含まれる場合には、液状被膜３０を乾燥させるとともに、液状被膜３０中に含まれるポリエステル変性シリコーン材料を硬化させる。これにより、図１（ｃ）に示すように、第１の基材２１上に接合膜３が得られる。
なお、このように、液状被膜３０中に含まれるポリエステル変性シリコーン材料を硬化させることにより得られる接合膜３は、例えば、図３に示すような膜構造をなしていると考えられる。

液状被膜３０を乾燥・硬化させる方法としては、特に限定されないが、液状被膜３０を加熱する方法が好ましく用いられる。かかる方法によれば、液状被膜３０を加熱するという単純な方法で、液状被膜３０の乾燥・硬化を容易かつ確実に行うことができる。
すなわち、液状被膜３０を加熱するという単純な方法で、液状被膜３０中に溶媒または分散媒が含まれる場合には、液状被膜３０中から脱溶媒または脱分散媒することにより液状被膜３０を乾燥させることができるとともに、ポリエステル変性シリコーン材料中に含まれる水酸基を脱水縮合反応させることにより乾燥した液状被膜３０を硬化させることができる。

以上のように、液状被膜３０を乾燥・硬化させて接合膜３を形成すると、その膜中において、ポリエステル変性シリコーン材料中に含まれる水酸基同士が脱水縮合反応して化学的に連結されることから、接合膜３を優れた膜強度を有するものとすることができる。
さらに、接合膜３と第１の基材２１との界面において、ポリエステル変性シリコーン材料中に含まれる水酸基と第１の基材２１の表面から露出する水酸基との間で脱水縮合反応による化学的な結合が生じるとともに、ポリエステル変性シリコーン材料中に含まれるケトン基と第１の基材２１の表面から露出する水酸基との間で水素結合が生じることから、第１の基材２１に対する密着性に優れた接合膜３を形成することができる。

液状被膜３０を加熱する際の温度は、２５℃以上であるのが好ましく、１５０〜２５０℃程度であるのがより好ましい。
また、加熱する時間は、０．５〜４８時間程度であるのが好ましく、１５〜３０時間程度であるのがより好ましい。
かかる条件で液状被膜３０を乾燥・硬化させることにより、次工程［４］において、エネルギーを付与することにより接着性が好適に発現する接合膜３を確実に形成することができる。また、ポリエステル変性シリコーン材料が有する水酸基同士を、さらには、ポリエステル変性シリコーン材料が有する水酸基と第１の基材２１が有する水酸基とを、確実に結合させることができるため、形成される接合膜３を膜強度に優れ、かつ第１の基材２１に対して強固に結合したものとすることができる。

さらに、加熱する際の雰囲気の圧力は、大気圧であってもよいが、減圧であるのが好ましい。具体的には、減圧の程度は、１３３．３×１０^−５〜１３３３Ｐａ（１×１０^−５〜１０Ｔｏｒｒ）程度であるのが好ましく、１３３．３×１０^−４〜１３３．３Ｐａ（１×１０^−４〜１Ｔｏｒｒ）程度であるのがより好ましい。これにより、接合膜３の膜密度が高まり、すなわち、接合膜３が緻密化して、接合膜３をより優れた膜強度を有するものとすることができる。
以上のように、接合膜３を形成する際の条件を適宜設定することにより、形成される接合膜３の膜強度等を所望のものとすることができる。

接合膜３の平均厚さは、１０〜１００００ｎｍ程度であるのが好ましく、３０００〜６０００ｎｍ程度であるのがより好ましい。供給する液状材料３５の量を適宜設定して、形成される接合膜３の平均厚さを前記範囲内とすることにより、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合した接合体の寸法精度が著しく低下するのを防止しつつ、より強固に接合することができる。
すなわち、接合膜３の平均厚さが前記下限値を下回った場合は、接合膜３を介した第１の基材２１と第２の基材２２との接合に十分な接合強度が得られないおそれがある。一方、接合膜３の平均厚さが前記上限値を上回った場合は、接合体の寸法精度が著しく低下するおそれがある。

さらに、接合膜３の平均厚さをかかる範囲とすることにより、接合膜３がある程度弾性に富むものとなることから、後工程［５］において、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合する際に、接合膜３と接触させる第２の基材２２の接合面２４にパーティクル等が付着していても、このパーティクルを接合膜３で取り囲むようにして接合膜３と接合面２４とが接合することとなる。そのため、このパーティクルが存在することによって、接合膜３と接合面２４との界面における接合強度が低下したり、この界面において剥離が生じたりするのを的確に抑制または防止することができる。
また、本発明では、液状材料３５を供給して接合膜３を形成する構成となっていることから、たとえ第１の基材２１の接合面２３に凹凸が存在している場合であっても、その凹凸の高さにもよるが、凹凸の形状を吸収するようにして接合膜３を形成ことができる。その結果、接合膜３の表面３２がほぼ平坦面を構成することとなる。

［４］次に、接合面２３に形成された接合膜３の表面３２に対してエネルギーを付与する。
接合膜３にエネルギーを付与すると、この接合膜３では、表面３２付近の分子結合（例えば、Ｓｉ−ＣＨ_３結合や、Ｓｉ−Ｐｈｅ）の一部が切断し、表面３２が活性化されることに起因して、表面３２付近に第２の基材２２に対する接着性が発現する。
このような状態の第１の基材２１は、第２の基材２２と、化学的結合に基づいて強固に接合可能なものとなる。

ここで、本明細書中において、表面３２が「活性化された」状態とは、上述のように接合膜３の表面３２の分子結合の一部、具体的には、例えば、シリコーン材料やポリエステル樹脂が備えるメチル基やフェニル基が切断されて、接合膜３中に終端化されていない結合手（以下、「未結合手」または「ダングリングボンド」とも言う。）が生じた状態の他、この未結合手が水酸基（ＯＨ基）によって終端化された状態、さらに、これらの状態が混在した状態を含めて、接合膜３が「活性化された」状態と言うこととする。

接合膜３に付与するエネルギーは、いかなる方法を用いて付与するものであってもよいが、例えば、接合膜３にプラズマを接触させる（プラズマエネルギーを付与する）方法、接合膜３にエネルギー線を照射する方法、接合膜３を加熱する方法、接合膜３に圧縮力（物理的エネルギー）を付与する方法、接合膜３をオゾンガスに曝す（化学的エネルギーを付与する）方法等が挙げられる。これにより、接合膜３の表面を効率よく活性化させることができる。
これらの中でも、接合膜３に対するエネルギーの付与は、図１（ｄ）に示すように、特に、接合膜３にプラズマを接触させる方法を用いるのが好ましい。

ここで、接合膜３にエネルギーを付与する方法として、接合膜３にプラズマを接触させる方法が好ましく用いられる理由を説明するのに先立って、エネルギー線として紫外線を選択し、接合膜３に紫外線を照射する場合における問題点について説明する。
Ａ：接合膜３の表面３２の活性化に長時間（例えば、１分〜数十分）を要する。また、紫外線照射を短時間にした場合、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合する工程において、その接合に長時間（数十分以上）を要する。すなわち、接合体１を得るのに長時間を要する。

Ｂ：また、紫外線を用いた場合、この紫外線は、接合膜３を厚さ方向に透過し易い。このため、基材（本実施形態では、第１の基材２１）の構成材料（例えば、樹脂材料）等によっては、基材の接合膜３との界面（接触面）において劣化が生じ、接合膜３が基材から剥離し易くなる。
さらに、紫外線は、接合膜３の厚さ方向に透過する際に、接合膜３全体に作用し、その全体において、例えば、ポリジメチルシロキサン骨格が備えるメチル基が切断、除去される。すなわち、接合膜３中における有機成分の量が極端に低下し、その無機化が進行する。このため、有機成分の存在に起因する接合膜３の柔軟性が全体として低下し、得られる接合体１では、接合膜３の層内剥離が生じ易くなる。

Ｃ：さらに、接合された接合体１を、第１の基材２１を第２の基材２２から剥離して、各基材２１、２２をそれぞれ分別してリサイクルや再利用に用いる場合、この操作は、接合体１に対して、剥離用エネルギーを付与することにより各基材２１、２２同士を剥離し得る。このとき、例えば、接合膜３中に残存するメチル基（有機成分）がポリジメチルシロキサン骨格から切断、除去され、切断された有機成分がガスとなる。このガス（ガス状の有機成分）は、接合膜３にへき乖を生じさせ、接合膜３が分割される。

しかしながら、紫外線を照射した場合、前述のように、接合膜３全体の無機化が進行するため、剥離用エネルギーを付与した場合でも、ガスになる有機成分が極めて少なく、接合膜３にへき乖が生じ難いという問題がある。
これに対して、接合膜３の表面３２をプラズマに曝した場合では、接合膜３の表面３２付近において、選択的に、この接合膜３を構成する材料の分子結合の一部、例えば、ポリエステル変性シリコーン材料が備えるメチル基やフェニル基が切断される。

なお、このプラズマによる分子結合の切断は、プラズマの荷電に基づく化学的な作用のみならず、プラズマのペニング効果に基づく物理的な作用によって引き起こされるため、極めて短時間で生じる。したがって、接合膜３を、極めて短時間（例えば、数秒程度）で活性化させることが可能であり、結果として、接合体１を短時間で製造することができる。

また、プラズマは、接合膜３の表面３２に選択的に作用し、その内部にまで影響を及ぼし難い。このため、分子結合の切断は、接合膜３の表面３２付近で選択的に生じる。すなわち、接合膜３は、その表面３２付近で選択的に活性化される。しかがって、紫外線を用いて接合膜３を活性化させる場合の不都合（前述したようなＢおよびＣの不都合）が生じ難い。
このように、接合膜３の活性化にプラズマを用いることにより、接合体１において、接合膜３の層内剥離が生じ難く、第１の基材２１を第２の基材２２から剥離する場合には、この剥離操作を確実に行うことができる。

また、紫外線照射により接合膜３を活性化させる場合、照射する紫外線の強度に依存する接合膜３の活性化の程度の変化が極めて大きい。このため、第１の基材２１と第２の基材２２との接合に適した程度に接合膜３を活性化させるのには、紫外線照射の厳密な条件管理が必要である。また、厳密な管理をしない場合、得られる接合体１間における、第１の基材２１と第２の基材２２との接合強度のバラつきが生じる。

これに対して、プラズマにより接合膜３を活性化させる場合、接触させるプラズマの濃度に依存する接合膜３の活性化の程度の変化は穏やかである。したがって、第１の基材２１と第２の基材２２との接合に適した程度に接合膜３を活性化させるのに、プラズマを発生させる条件を厳密に管理する必要がない。換言すれば、接合膜３の活性化にプラズマを用いる場合、接合体１の製造条件の許容範囲が広い。また、厳密な管理をしなくとも、得られる接合体１間において、第１の基材２１と第２の基材２２との接合強度のバラつきが生じ難い。

さらに、紫外線照射により接合膜３を活性化させる場合、接合膜３の活性化すなわち接合膜３中の有機物の脱離に伴って、接合膜３自体が収縮（特に、膜厚の低下）するという問題がある。接合膜３が収縮した場合、第１の基材２１と第２の基材２２とを高い接合強度で接合することが困難となる。
これに対して、プラズマにより接合膜３を活性化させる場合、前述したように、接合膜３の表面付近が選択的に活性化されるため、接合膜３の収縮はないか極めて少ない。したがって、接合膜３を比較的薄く形成した場合であっても、第１の基材２１と第２の基材２２とを高い接合強度で接合することができる。また、この場合、高い寸法精度の接合体１を得ることができるとともに、接合体１の薄型化を図ることも可能である。
以上のように、プラズマにより接合膜３を活性化させる場合には、紫外線により接合膜３を活性化させる場合に比べて、多くのメリットがある。

接合膜３に対するプラズマの接触は、減圧下で行うようにしてもよいが、大気圧下において行うのが好ましい。すなわち、接合膜３を大気圧プラズマで処理するのが好ましい。大気圧プラズマ処理によれば、接合膜３の周囲が減圧状態とならないので、プラズマの作用により、例えば、ポリエステル変性シリコーン材料のポリジメチルシロキサン骨格が備えるメチル基を切断、除去する際（接合膜３の活性化の際）に、この切断が不要に進行するのを防止することができる。
かかる大気圧下におけるプラズマ処理は、例えば、図４に示す大気圧プラズマ処理装置を用いて行うことができる。

図４は、大気圧プラズマ装置の構成を示す概略図である。
図４に示す大気圧プラズマ装置１０００は、接合膜３が形成された第１の基材２１（以下、単に「被処理基板Ｗ」と言う。）を搬送する搬送装置１００２と、搬送装置１００２の上方に設置されたヘッド１０１０とを備えている。
この大気圧プラズマ装置１０００では、ヘッド１０１０が備える印加電極１０１５と対向電極１０１９との間に、プラズマが発生するプラズマ発生領域ｐが形成される。

以下、各部の構成について説明する。
搬送装置１００２は、被処理基板Ｗを積載可能な移動ステージ１０２０を有している。この移動ステージ１０２０は、搬送装置１００２が有する移動手段（図示せず）の作動により、ｘ軸方向に移動することができる。
なお、移動ステージ１０２０は、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム等の金属材料で構成されている。

ヘッド１０１０は、ヘッド本体１１０１と、印加電極１０１５と、対向電極１０１９とを有している。
ヘッド１０１０には、移動ステージ１０２０（搬送装置１００２）の上面とヘッド１０１０の下面１１０３との間隙１１０２に、プラズマ化された処理ガスＧを供給するガス供給流路１０１８が設けられている。

ガス供給流路１０１８は、ヘッド１０１０の下面１１０３に形成された開口部１１８１で開口している。また、図４に示すように、下面１１０３の左側には、段差が形成されている。これにより、ヘッド本体１１０１の左側部分と移動ステージ１０２０との間隙１１０４が、間隙１１０２よりも小さく（狭く）なっている。このため、プラズマ化された処理ガスＧが間隙１１０４に入り込むのを抑制または防止されて、ｘ軸正方向に優先的に流れるようになっている。
なお、ヘッド本体１１０１は、例えば、アルミナ、石英等の誘電体材料で構成されている。

ヘッド本体１１０１には、ガス供給流路１０１８を挟むように、印加電極１０１５と対向電極１０１９とが対抗して設置され、これにより一対の平行平板型電極が構成されている。これらのうち、印加電極１０１５は高周波電源１０１７に電気的に接続され、対向電極１０１９は接地されている。
これら印加電極１０１５および対向電極１０１９は、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム等の金属材料で構成されている。

このような大気圧プラズマ装置１０００を用いて、被処理基板Ｗをプラズマ処理する場合、まず、印加電極１０１５と対向電極１０１９との間に電圧を印加して、電界Ｅを発生させる。この状態で、ガス供給流路１０１８に、処理ガスＧを流入させる。このとき、ガス供給流路１０１８に流入した処理ガスＧは、電界Ｅの作用により放電してプラズマ化される。このプラズマ化された処理ガスＧは、下面１１０３側の開口部１１８１から、間隙１１０２内に供給される。これにより、プラズマ化された処理ガスＧが被処理基板Ｗに設けられた接合膜３の表面３２に接触して、プラズマ処理が施される。
かかる大気圧プラズマ装置１０００を用いることにより、容易かつ確実に、接合膜３にプラズマを接触させ、接合膜３を活性化させることができる。

ここで、印加電極１０１５と移動ステージ１０２０（被処理基板Ｗ）と間の距離、すなわち、間隙１１０２高さ（図４中、ｈ１で示す長さ）は、高周波電源１０１７の出力や、被処理基板Ｗに施すプラズマ処理の種類等を考慮して適宜決定されるが、０．５〜１０ｍｍ程度であるのが好ましく、０．５〜２ｍｍ程度であるのがより好ましい。これにより、接合膜３にプラズマを接触させて、接合膜３をより確実に活性化させることができる。

また、印加電極１０１５と対向電極１０１９との間に印加する電圧は、１．０〜３．０ｋＶｐ−ｐ程度であるのが好ましく、１．０〜１．５ｋＶｐ−ｐ程度であるのがより好ましい。これにより、印加電極１０１５と移動ステージ１０２０と間に電界Ｅをより確実に発生させることができ、ガス供給流路１０１８に供給された処理ガスＧを確実にプラズマ化させることができる。

高周波電源１０１７の周波数（印加する電圧の周波数）は、特に限定されないが、１０〜５０ＭＨｚ程度であるのが好ましく、１０〜４０ＭＨｚ程度であるのがより好ましい。
処理ガスＧの種類としては、特に限定されないが、例えば、ヘリウムガス、アルゴンガスのような希ガス、酸素ガス等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、処理ガスＧには、希ガスを主成分とするガスを用いるのが好ましく、特にヘリウムガスを主成分とするガスを用いるのが好ましい。

すなわち、処理に用いるプラズマは、ヘリウムガスを主成分とするガスをプラズマ化したものであるのが好ましい。ヘリウムガスを主成分とするガス（処理ガスＧ）は、プラズマ化の際にオゾンを発生させ難く、このため、接合膜３の表面３２のオゾンによる変質（酸化）を防止することができる。その結果、接合膜３の活性化の程度が低下するのを抑制すること、すなわち、接合膜３を確実に活性化させることができる。さらに、ヘリウムガスのプラズマは、前述したペニング効果が極めて高く、接合膜３の活性化を短時間でかつ確実に行うことができる観点からも好ましい。
この場合、ヘリウムガスを主成分とするガスのガス供給流路１０１８への供給速度は、１〜２０ＳＬＭ程度であるのが好ましく、５〜１５ＳＬＭ程度であるのがより好ましい。これにより、接合膜３の活性化の程度を制御し易くなる。

また、このガス（処理ガスＧ）中のヘリウムガスの含有量は、８５ｖｏｌ％以上が好ましく、９０ｖｏｌ％以上（１００％も含む）がより好ましい。これにより、前述した効果をさらに顕著に発揮させることができる。
また、移動ステージ１０２０の移動速度は、特に限定されないが、１〜２０ｍｍ／秒程度であるのが好ましく、３〜６ｍｍ／秒程度であるのがより好ましい。このような速度でプラズマを接合膜３に接触させることにより、短時間であるにもかかわらず、接合膜３を十分かつ確実に活性化させることができる。

［５］次に、接合膜３と第２の基材２２とが密着するように、第１の基材２１と第２の基材２２とを重ね合わせる（図２（ｅ）参照）。これにより、前記工程［４］において、接合膜３の表面３２に第２の基材２２に対する接着性が発現していることから、接合膜３と第２の基材２２の接合面２４とが化学的に結合する。その結果、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合膜３を介して接合され、図２（ｆ）に示すような接合体１が得られる。

このような接合方法によれば、高温（例えば、７００℃以上）での熱処理を必要としないことから、耐熱性の低い材料で構成された第１の基材２１および第２の基材２２をも、接合に供することができる。
また、接合膜３を介して第１の基材２１と第２の基材２２とを接合しているため、各基材２１、２２の構成材料に制約がないという利点もある。

以上のことから、本発明によれば、第１の基材２１および第２の基材２２の各構成材料の選択の幅をそれぞれ広げることができる。
また、第１の基材２１の熱膨張率と第２の基材２２の熱膨張率が互いに異なっている場合には、できるだけ低温下で接合を行うのが好ましい。接合を低温下で行うことにより、接合界面に発生する熱応力のさらなる低減を図ることができる。

具体的には、第１の基材２１と第２の基材２２との熱膨張率の差にもよるが、第１の基材２１および第２の基材２２の温度が２５〜５０℃程度である状態下で、第１の基材２１と第２の基材２２とを貼り合わせるのが好ましく、２５〜４０℃程度である状態下で貼り合わせるのがより好ましい。このような温度範囲であれば、第１の基材２１と第２の基材２２との熱膨張率の差がある程度大きくても、接合界面に発生する熱応力を十分に低減することができる。その結果、接合体１における反りや剥離等の発生を確実に抑制または防止することができる。
また、この場合、具体的な第１の基材２１と第２の基材２２との間の熱膨張係数の差が、５×１０^−５／Ｋ以上あるような場合には、上記のようにして、できるだけ低温下で接合を行うことが特に推奨される。

ここで、本工程において、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合するメカニズム、すなわち、接合膜３の表面３２と第２の基材２２接合面２４とが接合するメカニズムについて説明する。
例えば、第２の基材２２の接合面２４に水酸基が露出している場合を例に説明すると、本工程［５］において、第１の基材２１に形成された接合膜３と、第２の基材２２の接合面２４とが接触するように、これらを重ね合わせたとき、接合膜３の表面３２に存在する水酸基と、第２の基材２２の接合面２４に存在する水酸基とが、水素結合によって互いに引き合い、水酸基同士の間に引力が発生する。この引力によって、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合されると推察される。
また、この水素結合によって互いに引き合う水酸基同士は、温度条件等によって、脱水縮合を伴って表面から切断される。その結果、第１の基材２１と第２の基材２２との接触界面では、水酸基が結合していた結合手同士が結合する。これにより、第１の基材２１と第２の基材２２とがより強固に接合されると推察される。

また、第１の基材２１の接合膜３の表面や内部、および、第２の基材２２の接合面２４や内部に、それぞれ終端化されていない結合手すなわち未結合手（ダングリングボンド）が存在している場合、第１の基材２１と第２の基材２２とを貼り合わせた時、これらの未結合手同士が再結合する。この再結合は、互いに重なり合う（絡み合う）ように複雑に生じることから、接合界面にネットワーク状の結合が形成されることとなる。これにより、接合膜３と第２の基材２２とが特に強固に接合される。

なお、前記工程［４］で活性化された接合膜３の表面は、その活性状態が経時的に緩和してしまう。このため、前記工程［４］の終了後、できるだけ早く本工程［５］を行うようにするのが好ましい。具体的には、前記工程［４］の終了後、６０分以内に本工程［５］を行うようにするのが好ましく、５分以内に行うのがより好ましい。かかる時間内であれば、接合膜３の表面が十分な活性状態を維持しているので、第１の基材２１と第２の基材２２とを貼り合わせたとき、これらの間に十分な接合強度を得ることができる。

換言すれば、活性化させる前の接合膜３は、ポリエステル変性シリコーン材料を乾燥・硬化させて得られた接合膜であるため、化学的に比較的安定であり、耐候性に優れている。このため、活性化させる前の接合膜３は、長期にわたる保存に適したものとなる。したがって、そのような接合膜３を備えた第１の基材２１を多量に製造または購入して保存しておき、本工程の貼り合わせを行う直前に、必要な個数のみに前記工程［４］に記載したエネルギーの付与を行うようにすれば、接合体１の製造効率の観点から有効である。
以上のようにして、図２（ｆ）に示す接合体（本発明の接合体）１を得ることができる。

このようにして得られた接合体１は、第１の基材２１と第２の基材２２との間の厚さ方向および面方向の双方に対する接合強度を発揮するものとなる。
なお、第１の基材２１と第２の基材２２との間の厚さ方向の接合強度は、５ＭＰａ（５０ｋｇｆ／ｃｍ^２）以上であるのが好ましく、１０ＭＰａ（１００ｋｇｆ／ｃｍ^２）以上であるのがより好ましい。このような厚さ方向に対する接合強度を有する接合体１は、その引っ張りに対する接合膜３の剥離を十分に防止し得るものとなる。また、本発明の接合方法によれば、第１の基材２１と第２の基材２２とが上記のような大きな接合強度で接合された接合体１を効率よく作製することができる。
なお、接合体１を得る際、または、接合体１を得た後に、この接合体１に対して、必要に応じ、以下の２つの工程（［６Ａ］および［６Ｂ］）のうちの少なくとも１つの工程（接合体１の接合強度を高める工程）を行うようにしてもよい。これにより、接合体１の接合強度のさらなる向上を容易に図ることができる。

［６Ａ］ 図２（ｇ）に示すように、得られた接合体１を、第１の基材２１と第２の基材２２とが互いに近づく方向に加圧する。
これにより、第１の基材２１の表面および第２の基材２２の表面に、それぞれ接合膜３の表面がより近接し、接合体１における接合強度をより高めることができる。
また、接合体１を加圧することにより、接合体１中の接合界面に残存していた隙間を押し潰して、接合面積をさらに広げることができる。これにより、接合体１における接合強度をさらに高めることができる。

なお、この圧力は、第１の基材２１および第２の基材２２の各構成材料や各厚さ、接合装置等の条件に応じて、適宜調整すればよい。具体的には、第１の基材２１および第２の基材２２の各構成材料や各厚さ等に応じて若干異なるものの、５〜６０ＭＰａ程度であるのが好ましく、２０〜５０ＭＰａ程度であるのがより好ましい。これにより、接合体１の接合強度を確実に高めることができる。なお、この圧力が前記上限値を上回っても構わないが、第１の基材２１および第２の基材２２の各構成材料によっては、各基材２１、２２に損傷等が生じるおそれがある。
また、加圧する時間は、特に限定されないが、１０秒〜３０分程度であるのが好ましい。なお、加圧する時間は、加圧する際の圧力に応じて適宜変更すればよい。具体的には、接合体１を加圧する際の圧力が高いほど、加圧する時間を短くしても、接合強度の向上を図ることができる。

［６Ｂ］ 図２（ｇ）に示すように、得られた接合体１を加熱する。
これにより、接合体１における接合強度をより高めることができる。
このとき、接合体１を加熱する際の温度は、室温より高く、接合体１の耐熱温度未満であれば、特に限定されないが、好ましくは２５〜１００℃程度とされ、より好ましくは５０〜１００℃程度とされる。かかる範囲の温度で加熱すれば、接合体１が熱によって変質・劣化するのを確実に防止しつつ、接合強度を確実に高めることができる。

また、加熱時間は、特に限定されないが、１〜３０分程度であるのが好ましい。
また、前記工程［６Ａ］および［６Ｂ］の双方を行う場合、これらを同時に行うのが好ましい。すなわち、図２（ｇ）に示すように、接合体１を加圧しつつ、加熱するのが好ましい。これにより、加圧による効果と、加熱による効果とが相乗的に発揮され、接合体１の接合強度を特に高めることができる。
以上のような工程を行うことにより、接合体１における接合強度のさらなる向上を容易に図ることができる。

＜＜第２実施形態＞＞
次に、本発明の接合方法の第２実施形態について説明する。
図５は、本発明の接合方法の第２実施形態を説明するための図（縦断面図）である。なお、以下の説明では、図５中の上側を「上」、下側を「下」と言う。
以下、接合方法の第２実施形態について説明するが、前記第１実施形態にかかる接合方法との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。

本実施形態にかかる接合方法は、第１の基材２１の接合面（表面）２３に接合膜３が形成されている他に、さらに第２の基材２２の接合面（表面）２４にも接合膜３が形成されている。そして、それぞれの基材２１、２２が備える接合膜３の表面３２付近に接着性を発現させ、これら接合膜３同士を接触させることにより、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合させて、接合体１を得た以外は前記第１実施形態と同様である。
すなわち、本実施形態の接合方法は、第１の基材２１上および第２の基材２２上の双方に接合膜３を形成して、これら接合膜３同士を一体化させることにより、第１の基材２１と第２の基材２２とを接合する接合方法である。

［１’］まず、前記工程［１］と同様の第１の基材２１と第２の基材２２とを用意する。
［２’］次に、前記工程［２］および前記工程［３］で説明したのと同様にして、第１の基材２１の接合面２３に接合膜３を形成するとともに、第２の基材２２の接合面２４にも接合膜３を形成する。
［３’］次に、前記工程［４］で説明したのと同様にして、第１の基材２１に形成された接合膜３と、第２の基材２２に形成された接合膜３の双方にエネルギーを付与することにより、各接合膜３の表面３２付近に接着性を発現させる。

［４’］次に、図５（ａ）に示すように、各基材２１、２２が備える接着性が発現した接合膜３同士を、それぞれが密着するように、各基材２１、２２同士を貼り合わせる。これにより、双方の基材２１、２２に形成された接合膜３により、基材２１、２２同士が接合され、図５（ｂ）に示すような接合体１が得られる。
以上のようにして接合体１を得ることができる。

なお、接合体１を得た後、この接合体１に対して、必要に応じ、前記第１実施形態の工程［６Ａ］および［６Ｂ］のうちの少なくとも１つの工程を行うようにしてもよい。
例えば、図５（ｃ）に示すように、接合体１を加圧しつつ、加熱することにより、接合体１の各基材２１、２２同士がより近接する。これにより、各接合膜３の界面における水酸基の脱水縮合や未結合手同士の再結合が促進される。その結果、接合膜３の一体化がより進行し、最終的には、ほぼ完全に一体化される。

なお、前記第１および第２実施形態では、接合膜３を第１の基材２１および第２の基材２２の一方または双方の全面に形成する場合について説明したが、本発明では、接合膜３は、第１の基材２１および第２の基材２２の一方または双方の表面の一部の領域に選択的に形成するようにしてもよい。
この場合、接合膜３を形成する領域の大きさを適宜設定することのみで、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合される領域を簡単に選択することができる。これにより、例えば、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合する接合膜３の面積や形状を制御して、接合体１の接合強度を容易に調整することができる。その結果、例えば、接合膜３を容易に剥離可能な接合体１が得られる。

すなわち、接合体１の接合強度を調整可能であると同時に、接合体１を分離する際の強度（割裂強度）を調整可能である。
かかる観点から、容易に分離可能な接合体１を作製する場合には、接合体１の接合強度は、人の手で容易に分離可能な程度の大きさであるのが好ましい。これにより、接合体１を分離する際、装置等を用いることなく、簡単に行うことができる。

また、第１の基材２１と第２の基材２２とが接合する接合膜３の面積や形状を適宜設定することにより、接合膜３に生じる応力の局所集中を緩和することができる。これにより、例えば、第１の基材２１と第２の基材２２との間で熱膨張率差が大きい場合でも、各基材２１、２２を確実に接合することができる。
さらに、この場合、接合膜３を形成しない領域（非膜形成領域）４２では、第１の基材２１と第２の基材２２との間に、接合膜３の厚さに相当する距離（高さ）の空間が形成される。この空間を活かすため、接合膜３を形成する領域（膜形成領域）の形状を適宜調整することにより、第１の基材２１と第２の基材２２との間に、閉空間や流路を形成したりすることができる。

また、接合膜３にプラズマを接触させるのに先立って、接合膜３を構成するポリエステル変性シリコーン材料同士を架橋する架橋処理を、接合膜３に対して行うようにしてもよい。この場合、接合膜３の耐薬品性（耐溶剤性）を向上させることができる。
かかる接合膜３は、有機溶剤を含む組成物を収納する製品を構成する部材同士を接合する場合に好適に使用することができる。このような製品としては、以下に説明するようなインクジェット式記録ヘッド（液滴吐出ヘッド）等が挙げられる。
また、架橋処理には、例えば、加熱処理、触媒導入処理等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。

＜液滴吐出ヘッド＞
次に、本発明の接合体をインクジェット式記録ヘッドに適用した場合の実施形態について説明する。
図６は、本発明の接合体を適用して得られたインクジェット式記録ヘッド（液滴吐出ヘッド）を示す分解斜視図、図７は、図６に示すインクジェット式記録ヘッドの主要部の構成を示す断面図、図８は、図６に示すインクジェット式記録ヘッドを備えるインクジェットプリンタの実施形態を示す概略図である。なお、図６は、通常使用される状態とは、上下逆に示されている。
図６に示すインクジェット式記録ヘッド１０は、図８に示すようなインクジェットプリンタ９に搭載されている。

図８に示すインクジェットプリンタ９は、装置本体９２を備えており、上部後方に記録用紙Ｐを設置するトレイ９２１と、下部前方に記録用紙Ｐを排出する排紙口９２２と、上部面に操作パネル９７とが設けられている。
操作パネル９７は、例えば、液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、ＬＥＤランプ等で構成され、エラーメッセージ等を表示する表示部（図示せず）と、各種スイッチ等で構成される操作部（図示せず）とを備えている。
また、装置本体９２の内部には、主に、往復動するヘッドユニット９３を備える印刷装置（印刷手段）９４と、記録用紙Ｐを１枚ずつ印刷装置９４に送り込む給紙装置（給紙手段）９５と、印刷装置９４および給紙装置９５を制御する制御部（制御手段）９６とを有している。

制御部９６の制御により、給紙装置９５は、記録用紙Ｐを一枚ずつ間欠送りする。この記録用紙Ｐは、ヘッドユニット９３の下部近傍を通過する。このとき、ヘッドユニット９３が記録用紙Ｐの送り方向とほぼ直交する方向に往復移動して、記録用紙Ｐへの印刷が行なわれる。すなわち、ヘッドユニット９３の往復動と記録用紙Ｐの間欠送りとが、印刷における主走査および副走査となって、インクジェット方式の印刷が行なわれる。

印刷装置９４は、ヘッドユニット９３と、ヘッドユニット９３の駆動源となるキャリッジモータ９４１と、キャリッジモータ９４１の回転を受けて、ヘッドユニット９３を往復動させる往復動機構９４２とを備えている。
ヘッドユニット９３は、その下部に、多数のノズル孔１１１を備えるインクジェット式記録ヘッド１０（以下、単に「ヘッド１０」と言う。）と、ヘッド１０にインクを供給するインクカートリッジ９３１と、ヘッド１０およびインクカートリッジ９３１を搭載したキャリッジ９３２とを有している。
なお、インクカートリッジ９３１として、イエロー、シアン、マゼンタ、ブラック（黒）の４色のインクを充填したものを用いることにより、フルカラー印刷が可能となる。

往復動機構９４２は、その両端をフレーム（図示せず）に支持されたキャリッジガイド軸９４４と、キャリッジガイド軸９４４と平行に延在するタイミングベルト９４３とを有している。
キャリッジ９３２は、キャリッジガイド軸９４４に往復動自在に支持されるとともに、タイミングベルト９４３の一部に固定されている。
キャリッジモータ９４１の作動により、プーリを介してタイミングベルト９４３を正逆走行させると、キャリッジガイド軸９４４に案内されて、ヘッドユニット９３が往復動する。そして、この往復動の際に、ヘッド１０から適宜インクが吐出され、記録用紙Ｐへの印刷が行われる。

給紙装置９５は、その駆動源となる給紙モータ９５１と、給紙モータ９５１の作動により回転する給紙ローラ９５２とを有している。
給紙ローラ９５２は、記録用紙Ｐの送り経路（記録用紙Ｐ）を挟んで上下に対向する従動ローラ９５２ａと駆動ローラ９５２ｂとで構成され、駆動ローラ９５２ｂは給紙モータ９５１に連結されている。これにより、給紙ローラ９５２は、トレイ９２１に設置した多数枚の記録用紙Ｐを、印刷装置９４に向かって１枚ずつ送り込めるようになっている。なお、トレイ９２１に代えて、記録用紙Ｐを収容する給紙カセットを着脱自在に装着し得るような構成であってもよい。

制御部９６は、例えばパーソナルコンピュータやディジタルカメラ等のホストコンピュータから入力された印刷データに基づいて、印刷装置９４や給紙装置９５等を制御することにより印刷を行うものである。
制御部９６は、いずれも図示しないが、主に、各部を制御する制御プログラム等を記憶するメモリ、圧電素子（振動源）１４を駆動して、インクの吐出タイミングを制御する圧電素子駆動回路、印刷装置９４（キャリッジモータ９４１）を駆動する駆動回路、給紙装置９５（給紙モータ９５１）を駆動する駆動回路、および、ホストコンピュータからの印刷データを入手する通信回路と、これらに電気的に接続され、各部での各種制御を行うＣＰＵとを備えている。
また、ＣＰＵには、例えば、インクカートリッジ９３１のインク残量、ヘッドユニット９３の位置等を検出可能な各種センサ等が、それぞれ電気的に接続されている。

制御部９６は、通信回路を介して、印刷データを入手してメモリに格納する。ＣＰＵは、この印刷データを処理して、この処理データおよび各種センサからの入力データに基づいて、各駆動回路に駆動信号を出力する。この駆動信号により圧電素子１４、印刷装置９４および給紙装置９５は、それぞれ作動する。これにより、記録用紙Ｐに印刷が行われる。

以下、ヘッド１０について、図６および図７を参照しつつ詳述する。
ヘッド１０は、ノズル板１１と、インク室基板１２と、振動板１３と、振動板１３に接合された圧電素子（振動源）１４とを備えるヘッド本体１７と、このヘッド本体１７を収納する基体１６とを有している。なお、このヘッド１０は、オンデマンド形のピエゾジェット式ヘッドを構成する。

ノズル板１１は、例えば、ＳｉＯ_２、ＳｉＮ、石英ガラスのようなシリコン系材料、Ａｌ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕまたはこれらを含む合金のような金属系材料、アルミナ、酸化鉄のような酸化物系材料、カーボンブラック、グラファイトのような炭素系材料等で構成されている。
このノズル板１１には、インク滴を吐出するための多数のノズル孔１１１が形成されている。これらのノズル孔１１１間のピッチは、印刷精度に応じて適宜設定される。

ノズル板１１には、インク室基板１２が固着（固定）されている。
このインク室基板１２は、ノズル板１１、側壁（隔壁）１２２および後述する振動板１３により、複数のインク室（キャビティ、圧力室）１２１と、インクカートリッジ９３１から供給されるインクを貯留するリザーバ室１２３と、リザーバ室１２３から各インク室１２１に、それぞれインクを供給する供給口１２４とが区画形成されている。

各インク室１２１は、それぞれ短冊状（直方体状）に形成され、各ノズル孔１１１に対応して配設されている。各インク室１２１は、後述する振動板１３の振動により容積可変であり、この容積変化により、インクを吐出するよう構成されている。
インク室基板１２を得るための母材としては、例えば、シリコン単結晶基板、各種ガラス基板、各種樹脂基板等を用いることができる。これらの基板は、いずれも汎用的な基板であるので、これらの基板を用いることにより、ヘッド１０の製造コストを低減することができる。

一方、インク室基板１２のノズル板１１と反対側には、振動板１３が接合され、さらに振動板１３のインク室基板１２と反対側には、複数の圧電素子１４が設けられている。
また、振動板１３の所定位置には、振動板１３の厚さ方向に貫通して連通孔１３１が形成されている。この連通孔１３１を介して、前述したインクカートリッジ９３１からリザーバ室１２３に、インクが供給可能となっている。

各圧電素子１４は、それぞれ、下部電極１４２と上部電極１４１との間に圧電体層１４３を介挿してなり、各インク室１２１のほぼ中央部に対応して配設されている。各圧電素子１４は、圧電素子駆動回路に電気的に接続され、圧電素子駆動回路の信号に基づいて作動（振動、変形）するよう構成されている。
各圧電素子１４は、それぞれ、振動源として機能し、振動板１３は、圧電素子１４の振動により振動し、インク室１２１の内部圧力を瞬間的に高めるよう機能する。
基体１６は、例えば各種樹脂材料、各種金属材料等で構成されており、この基体１６にノズル板１１が固定、支持されている。すなわち、基体１６が備える凹部１６１に、ヘッド本体１７を収納した状態で、凹部１６１の外周部に形成された段差１６２によりノズル板１１の縁部を支持する。

以上のような、ノズル板（ノズルプレート）１１とインク室基板１２との接合、インク室基板１２と振動板１３との接合、およびノズル板１１と基体１６との接合のうち、少なくとも１箇所を接合する際に本発明の接合方法が用いられる。
換言すれば、ノズル板１１とインク室基板１２との接合体、インク室基板１２と振動板１３との接合体、およびノズル板１１と基体１６との接合体のうち、少なくとも１箇所に本発明の接合体が適用されている。

このようなヘッド１０は、上記の接合界面に前述したような接合膜３が介挿されて接合されている。このため、接合界面の接合強度および耐薬品性が高くなっており、これにより、各インク室１２１に貯留されたインクに対する耐久性および液密性が高くなっている。その結果、ヘッド１０は、信頼性の高いものとなる。
また、非常に低温で信頼性の高い接合ができるため、線膨張係数の異なる材料でも大面積のヘッドができる点でも有利である。

また、ヘッド１０の一部に本発明の接合体が適用されていると、寸法精度の高いヘッド１０を構築することができる。このため、ヘッド１０から吐出されたインク滴の吐出方向や、ヘッド１０と記録用紙Ｐとの離間距離を高度に制御することができ、インクジェットプリンタ９による印字結果の品位を高めることができる。
また、液滴吐出法を用いて液状材料を供給する位置を任意に設定し得ることから、各接合体における接合部の面積や、その配置を適宜制御して、各接合体の接合界面に生じる応力の局所集中を緩和できる。これにより、例えば、ノズル板１１とインク室基板１２との間、インク室基板１２と振動板１３との間、および、ノズル板１１と基体１６との間で、それぞれ両者の熱膨張率差が大きい場合でも、両者の部材を確実に接合することができる。

さらに、接合界面に生じる応力の局所集中を緩和することにより、接合体の剥離や変形（反り）等を確実に防止することができる。これにより、信頼性の高いヘッド１０およびインクジェットプリンタ９が得られる。
このようなヘッド１０は、圧電素子駆動回路を介して所定の吐出信号が入力されていない状態、すなわち、圧電素子１４の下部電極１４２と上部電極１４１との間に電圧が印加されていない状態では、圧電体層１４３に変形が生じない。このため、振動板１３にも変形が生じず、インク室１２１には容積変化が生じない。したがって、ノズル孔１１１からインク滴は吐出されない。

一方、圧電素子駆動回路を介して所定の吐出信号が入力された状態、すなわち、圧電素子１４の下部電極１４２と上部電極１４１との間に一定電圧が印加された状態では、圧電体層１４３に変形が生じる。これにより、振動板１３が大きくたわみ、インク室１２１の容積変化が生じる。このとき、インク室１２１内の圧力が瞬間的に高まり、ノズル孔１１１からインク滴が吐出される。

１回のインクの吐出が終了すると、圧電素子駆動回路は、下部電極１４２と上部電極１４１との間への電圧の印加を停止する。これにより、圧電素子１４は、ほぼ元の形状に戻り、インク室１２１の容積が増大する。なお、このとき、インクには、インクカートリッジ９３１からノズル孔１１１へ向かう圧力（正方向への圧力）が作用している。このため、空気がノズル孔１１１からインク室１２１へ入り込むことが防止され、インクの吐出量に見合った量のインクがインクカートリッジ９３１（リザーバ室１２３）からインク室１２１へ供給される。
このようにして、ヘッド１０において、印刷させたい位置の圧電素子１４に、圧電素子駆動回路を介して吐出信号を順次入力することにより、任意の（所望の）文字や図形等を印刷することができる。

なお、ヘッド１０は、圧電素子１４の代わりに電気熱変換素子を有していてもよい。つまり、ヘッド１０は、電気熱変換素子による材料の熱膨張を利用してインクを吐出するバブルジェット方式（「バブルジェット」は登録商標））のものであってもよい。
なお、かかる構成のヘッド１０において、ノズル板１１には、撥液性を付与することを目的に形成された被膜１１４が設けられている。これにより、ノズル孔１１１からインク滴が吐出される際に、このノズル孔１１１の周辺にインク滴が残存するのを確実に防止することができる。その結果、ノズル孔１１１から吐出されたインク滴を目的とする領域に確実に着弾させることができる。

以上、本発明の接合方法および接合体を、図示の実施形態に基づいて説明したが、本発明はこれらに限定されるものではない。
例えば、本発明の接合方法では、必要に応じて、１以上の任意の目的の工程を追加してもよい。
また、本発明の接合体は、液滴吐出ヘッド以外のものに適用可能であることは言うまでもない。具体的には、本発明の接合体は、例えば、光学装置が備えるレンズ、半導体装置、マイクロリアクタ等に適用することができる。

次に、本発明の具体的実施例について説明する。
＜＜接合体の評価＞＞
１．接合体の形成
（実施例１）
まず、第１の基材（基板）として、縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×平均厚さ４０μｍのステンレス鋼（ＳＵＳ）基板を用意し、第２の基材（対抗基板）として、縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×平均厚さ４μｍのポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）基板を用意した。

次に、前記シリコーン材料と前記ポリエステル樹脂とが脱水縮合反応することにより得られたポリエステル変性シリコーン材料（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル・ジャパン合同会社製、「ＸＲ３２−Ａ１６１２」）を用意し、スピンコート法によりＳＵＳ基板上に、この液状材料を供給して液状被膜を形成した。
次に、この液状被膜を、２００℃、１時間の条件で加熱して、乾燥・硬化させることにより、ＳＵＳ基板上に、接合膜（平均厚さ：約１μｍ）を形成した。

次に、ＳＵＳ基板上に形成された接合膜に、図４に示す大気圧プラズマ装置を用いて、以下に示す条件でプラズマを接触させた。これにより、接合膜を活性化させて、その表面に接着性を発現させた。
＜プラズマ処理条件＞
・処理ガス ：ヘリウムガスと酸素ガスとの混合ガス
・ガス供給速度：１０ＳＬＭ
・電極間距離 ：１ｍｍ
・印加電圧 ：１ｋＶｐ−ｐ
・電圧周波数 ：４０ＭＨｚ
・移動速度 ：１ｍｍ／秒

次に、接合膜のプラズマを接触させた面と、ＰＰＳ基板の表面とが接触するように、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とを重ね合わせた。
そして、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とを５０ＭＰａで加圧しつつ、常温（２５度前後）で、１分間維持した。その後、このものを２００℃、１時間の条件で加熱することにより接合膜の接合強度の向上を図った。
以上の工程を経ることにより、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とが接合膜を介して接合された接合体を得た。

（実施例２）
第２の基材として、ＰＰＳ基板に代えてポリイミド（ＰＩ）基板を用意した以外は、前記実施例１と同様にして、接合体を得た。
（実施例３）
第２の基材として、ＰＰＳ基板に代えてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）基板を用意した以外は、前記実施例１と同様にして、接合体を得た。

（実施例４）
ＳＵＳ基板上に接合膜を形成したのと同様の方法を用いて、ＰＰＳ基板上にも接合膜を形成し、各基板上に形成された接合膜同士が接触するようにして、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とを接合膜を介して接合させた以外は、前記実施例１と同様にして、接合体を得た。
（実施例５）
第２の基材として、ＰＰＳ基板に代えてポリイミド（ＰＩ）基板を用意した以外は、前記実施例４と同様にして、接合体を得た。
（実施例６）
第２の基材として、ＰＰＳ基板に代えてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）基板を用意した以外は、前記実施例４と同様にして、接合体を得た。

（比較例１〜３）
第１の基材の構成材料および第２の基材の構成材料を、それぞれ表１に示す材料とし、各基材間をエポキシ系接着剤で接着した以外は、前記実施例１と同様にして、接合体を得た。

（比較例４）
まず、前記実施例１と同様に、第１の基材としてＳＵＳ基板を、第２の基材としてＰＰＳ基板を用意した。
次に、ポリエステル樹脂を有さないシリコーン材料（信越化学工業社製、「ＫＲ−２５１」）を用意し、スピンコート法によりＳＵＳ基板上に、この液状材料を供給して液状被膜を形成した。
次に、この液状被膜を、１５０℃、２時間の条件で加熱して、乾燥・硬化させることにより、ＳＵＳ基板上に、接合膜（平均厚さ：約４μｍ）を形成した。

次に、得られた接合膜に、以下に示す条件で紫外線を照射した。
＜紫外線照射条件＞
・雰囲気ガスの組成 ：窒素ガス
・雰囲気ガスの温度 ：２０℃
・雰囲気ガスの圧力 ：大気圧（１００ｋＰａ）
・紫外線の波長 ：１７２ｎｍ
・紫外線の照射時間 ：５分

次に、紫外線照射された接合膜に、図４に示す大気圧プラズマ装置を用いて、以下に示す条件でプラズマを接触させた。これにより、接合膜を活性化させて、その表面に接着性を発現させた。
＜プラズマ処理条件＞
・処理ガス ：ヘリウムガス
・ガス供給速度：１０ＳＬＭ
・電極間距離 ：１ｍｍ
・印加電圧 ：１ｋＶｐ−ｐ
・電圧周波数 ：４０ＭＨｚ
・移動速度 ：１ｍｍ／秒

次に、接合膜のプラズマを接触させた面と、ＰＰＳ基板の表面とが接触するように、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とを重ね合わせた。
そして、シリコン基板とガラス基板とを５０ＭＰａで加圧しつつ、常温（２５度前後）で、１分間維持した。その後、このものを常温で３日間放置することにより接合膜の接合強度の向上を図った。
以上の工程を経ることにより、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とが接合膜を介して接合された接合体を得た。

（比較例５）
ＳＵＳ基板上に接合膜を形成したのと同様の方法を用いて、ＰＰＳ基板上にも接合膜を形成し、各基板上に形成された接合膜同士が接触するようにして、ＳＵＳ基板とＰＰＳ基板とを接合膜を介して接合させた以外は、前記比較例４と同様にして、接合体を得た。

２．接合体の評価
２．１ 厚さ方向に対する接合強度の評価
各実施例１〜６および各比較例１〜５で得られた接合体について、各基材間の厚さ方向に対する強度を、ＱＵＡＤ ＧＲＯＵＰ社製「ロミュラス」）を用いて測定した。そして、接合強度を以下の基準にしたがって評価した。

＜厚さ方向に対する接合強度の評価基準＞
◎：１０ＭＰａ（１００ｋｇｆ／ｃｍ^２）以上
○： ５ＭＰａ（ ５０ｋｇｆ／ｃｍ^２）以上、１０ＭＰａ（１００ｋｇｆ／ｃｍ^２）未満
△： １ＭＰａ（ １０ｋｇｆ／ｃｍ^２）以上、 ５ＭＰａ（ ５０ｋｇｆ／ｃｍ^２）未満
×： １ＭＰａ（ １０ｋｇｆ／ｃｍ^２）未満

２．２ 面方向に対する接合強度の評価
各実施例１〜６および各比較例１〜５で得られた接合体について、碁盤目付着性試験（ＪＩＳ−Ｄ０２０２に規定）に準拠して、以下のようにして、面方向に対する接合強度を評価した。
すなわち、まず、各実施例１〜６および各比較例１〜５で得られた接合体について、それぞれ、第２の基材側から１ｍｍの間隔で碁盤目状となるようにクロスカットした。
次に、第２の基材上に、２０ｍｍ幅のセロハン粘着テープを完全に付着させた後、直ちにこの粘着テープの一端を第２の基材の表面に対して直角に保った状態で、粘着テープを瞬間的に引き離した。そして、接合体から完全に剥がれることなく残存している碁盤目状に切断された第２の基材の数に応じて、以下の基準により評価した。

＜面方向に対する接合強度の評価基準＞
◎： 接合体から剥がれた碁盤目状の第２の基材が認められない
○： 接合体から剥がれた碁盤目状の第２の基材の数が１〜４個
△： 接合体から剥がれた碁盤目状の第２の基材の数が５〜９個
×： 接合体から剥がれた碁盤目状の第２の基材の数が１０個以上

２．３ 寸法精度の評価
各実施例および各比較例で得られた接合体について、それぞれ厚さ方向の寸法精度を測定した。
寸法精度の測定は、正方形の接合体の各角部の厚さを測定し、４箇所の厚さの最大値と最小値の差を算出することにより行った。そして、この差を以下の基準にしたがって評価した。
＜寸法精度の評価基準＞
○：１０μｍ未満
×：１０μｍ以上
以上、２．１〜２．３の各評価結果を表１に示す。

表１から明らかなように、ポリエステル変性シリコーン材料で構成される接合膜を備える各実施例で得られた接合体は、厚さ方向に対する接合強度、面方向に対する接合強度および寸法精度のいずれの項目においても優れた特性を示した。
これに対して、エポキシ系接着剤で構成される接合膜を備える比較例１〜３で得られた接合体は、厚さ方向および面方向に対する接合強度が十分ではなかった。また、寸法精度は、特に低いことが認められた。

さらに、ポリエステル樹脂を有さないシリコーン樹脂で構成される接合膜を備える比較例４、５で得られた接合体は、厚さ方向に対する接合強度および寸法精度の項目においては優れた特性を示したものの、面方向に対する接合強度に劣る特性を示した。なお、比較例４、５の接合体では、厚さ方向および面方向に対する接合強度の評価において、ともに、第２の基材と接合膜との界面において接合膜が剥がれてしまう結果が得られた。これにより、ポリエステル樹脂を有さないシリコーン樹脂で構成される接合膜は、ポリエステル樹脂が連結されたポリエステル変性シリコーン材料で構成される接合膜と比較して、基材との界面における接合強度に劣ることが明らかとなった。

＜＜接合膜の評価＞＞
３．接合膜の形成
（サンプルＮｏ．１：本発明）
まず、縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×平均厚さ１ｍｍのガラス基板を用意した。
次に、前記シリコーン材料と前記ポリエステル樹脂とが脱水縮合反応することにより得られたポリエステル変性シリコーン材料（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル・ジャパン合同会社製、「ＸＲ３２−Ａ１６１２」）を用意し、スピンコート法によりガラス基板上に、この液状材料を供給して液状被膜を形成した。
次に、この液状被膜を、２００℃、１時間の条件で加熱して、乾燥・硬化させることにより、ガラス基板上に、接合膜（平均厚さ：約１．９μｍ）を形成した。

（サンプルＮｏ．２）
まず、前記サンプルＮｏ．１で用意したのと同様のガラス基板を用意した。
次に、ポリエステル樹脂を有さないシリコーン樹脂（信越化学工業社製、「ＫＲ−２５１」）を用意し、スピンコート法によりガラス基板上に、この液状材料を供給して液状被膜を形成した。
次に、この液状被膜を、１５０℃、２時間の条件で加熱して、乾燥・硬化させることにより、ガラス基板上に、接合膜（平均厚さ：約４μｍ）を形成した。
（サンプルＮｏ．３）
まず、前記サンプルＮｏ．１で用意したのと同様のガラス基板を用意した。
次に、このガラス基板上に、エポキシ系接着剤を供給し乾燥・硬化させることにより、エポキシ系接着剤で構成される接合膜（平均厚さ：約３μｍ）を形成した。

４．接合膜の評価
４．１ 耐薬品性の評価
まず、各サンプルＮｏ．のガラス基板上に形成された接合膜に対して、縦方向および横方向の双方に、１ｍｍの幅で接合膜を取り除いて、十字状の欠損部を形成した。
そして、各サンプルＮｏ．の接合膜を、それぞれ、酸溶液（ＦｅＣｌ_３、３４−３６ｗｔ％；ｐＨ１以下）、アルカリ溶液（ＮａＯＨ、３．０ｗｔ％；ｐＨ１３．６）、有機溶剤１（γブチロラクトン、１００ｗｔ％）、有機溶剤２（Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、１００ｗｔ％）に８０時間浸漬し、段差測定装置（ＫＬＡテンコール社製、「型番Ｐ−１５」）を用いて、各薬品による各サンプルＮｏ．の接合膜における膜減り率を測定した。そして、この結果を以下の基準にしたがって評価した。

＜耐薬品性の評価基準＞
◎：膜減り率が２％未満
○：膜減り率が５％未満、２％以上
△：膜減り率が７％未満、５％以上
×：膜減り率が７％以上
この各評価結果を表２に示す。

表２から明らかなように、ポリエステル変性シリコーン材料で構成される接合膜またはポリエステル樹脂を有さないシリコーン樹脂で構成される接合膜（サンプルＮｏ．１またはサンプルＮｏ．２）は、酸溶液およびアルカリ溶液の何れに対しても膜減りが抑制されていたが、ポリエステル樹脂を有さないシリコーン樹脂で構成される接合膜（サンプルＮｏ．２）は、有機溶剤のうちＮＭＰに対して膜減りが生じており、有機溶剤に対する耐薬品性に劣ることが判った。これに対して、ポリエステル変性シリコーン材料で構成される接合膜（サンプルＮｏ．１）は、ＮＭＰに対して５％未満の膜膨潤が生じたものの、乾燥させることにより元の形状に戻り、さらに接合膜としての機能も維持していたことから、有機溶剤に対しても、優れた耐薬品性を有することが明らかとなった。
また、エポキシ系接着剤で構成される接合膜（サンプルＮｏ．３）は、酸溶液、アルカリ溶液および有機溶剤のうちの何れに対しても膜減りまたは膜膨張が生じており、耐薬品性に劣ることが判った。

４．２ 機械的強度の評価
まず、サンプルＮｏ．１およびサンプルＮｏ．２のガラス基板上に形成された接合膜に対して、それぞれ、稜角８０度、先端半径０．１μｍのダイヤモンド製三角錐針を圧子先端として有する、薄膜硬度計（米国ＭＴＳ ＳＹＳＴＥＭＳ ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ社製、「型番ＳＡ１」）を用いて、押しこみ深さに対する硬度およびヤング率の関係を測定し、その測定結果を図９および図１０に示す。

図９および図１０に示すように、ポリエステル変性シリコーン材料で構成される接合膜（サンプルＮｏ．１）は、ポリエステル樹脂を有さないシリコーン樹脂で構成される接合膜（サンプルＮｏ．２）と比較して、いずれの押し込み深さにおいても、硬度およびヤング率ともに高くなる結果が得られた。このことから、シリコーン材料としてポリエステル樹脂が連結されたポリエステル変性シリコーン材料を用いることにより、形成される接合膜の膜全体としての硬度を向上させ得ることが明らかとなった。

１……接合体 ２１……第１の基材 ２２……第２の基材 ２３、２４……接合面 ３……接合膜 ３０……液状被膜 ３２……表面 ３５……液状材料 １０……インクジェット式記録ヘッド １１……ノズル板 １１１……ノズル孔 １１４……被膜 １２……インク室基板 １２１……インク室 １２２……側壁 １２３……リザーバ室 １２４……供給口 １３……振動板 １３１……連通孔 １４……圧電素子 １４１……上部電極 １４２……下部電極 １４３……圧電体層 １６……基体 １６１……凹部 １６２……段差 １７……ヘッド本体 ９……インクジェットプリンタ ９２……装置本体 ９２１……トレイ ９２２……排紙口 ９３……ヘッドユニット ９３１……インクカートリッジ ９３２……キャリッジ ９４……印刷装置 ９４１……キャリッジモータ ９４２……往復動機構 ９４３……タイミングベルト ９４４……キャリッジガイド軸 ９５……給紙装置 ９５１……給紙モータ ９５２……給紙ローラ ９５２ａ……従動ローラ ９５２ｂ……駆動ローラ ９６……制御部 ９７……操作パネル Ｐ……記録用紙 １０００……大気圧プラズマ装置 １００２……搬送装置 １０１０……ヘッド １１０１……ヘッド本体 １１０２、１１０４……間隙 １１０３……下面 １０１５……印加電極 １０１７……高周波電源 １０１８……ガス供給流路 １０１９……対向電極 １１８１……開口部 １０２０……移動ステージ Ｅ……電界 Ｇ……処理ガス ｐ……プラズマ発生領域 Ｗ……被処理基板

Claims (11)

1. 接合膜を介して互いに接合すべき第１の基材と第２の基材とを用意し、前記第１の基材および前記第２の基材の少なくとも一方に、分枝部において下記化学式（１）で表わされる単位構造を有し、連結部において下記化学式（２）および下記化学式（３）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有し、末端部において下記化学式（４）および下記化学式（５）のうちの少なくとも一方で表わされる単位構造を有する分枝状をなすポリオルガノシロキサン骨格を有するシリコーン材料と、トリメチロールプロパンおよびテレフタル酸がエステル化反応することにより得られたポリエステル樹脂とが脱水縮合反応することにより得られたポリエステル変性シリコーン材料を含有する液状材料を供給することにより液状被膜を形成する工程と、
   前記液状被膜を乾燥および／または硬化して、前記第１の基材および前記第２の基材の少なくとも一方に、接合膜を得る工程と、
   前記接合膜にエネルギーを付与することにより、前記接合膜の表面付近に接着性を発現させる工程と、
   当該接着性が発現した接合膜を介して前記第１の基材と前記第２の基材とを接触させ、前記第１の基材と前記第２の基材とが前記接合膜を介して接合された接合体を得る工程とを有することを特徴とする接合方法。
   

   

   ［式中、各Ｒ^１は、それぞれ独立して、メチル基またはフェニル基を表し、Ｘはシロキサン残基を表す。］
2. 前記エネルギーの前記接合膜に対する付与は、前記接合膜にプラズマを接触させることにより行われる請求項１に記載の接合方法。
3. 前記プラズマの接触を、大気圧下で行う請求項２に記載の接合方法。
4. 前記プラズマの接触は、互いに対向する電極間に電圧を印加した状態で、これらの間にガスを導入することにより、プラズマ化された前記ガスを前記接合膜に供給することによりなされる請求項２または３に記載の接合方法。
5. 前記電極間の距離は、０．５〜１０ｍｍである請求項４に記載の接合方法。
6. 前記電極間に印加する電圧は、１．０〜３．０ｋＶｐ−ｐである請求項４または５に記載の接合方法。
7. 前記プラズマは、ヘリウムガスを主成分とするガスをプラズマ化したものである請求項４ないし６のいずれかに記載の接合方法。
8. 前記プラズマは、ヘリウムガスを主成分とするガスをプラズマ化したものであり、当該ガスの前記電極間への供給速度は、１〜２０ＳＬＭである請求項４ないし７のいずれかに記載の接合方法。
9. 前記ガス中の前記ヘリウムガスの含有量は、８５ｖｏｌ％以上である請求項７または８に記載の接合方法。
10. 請求項１ないし９のいずれかに記載の接合方法により、前記第１の基材と前記第２の基材とを、前記接合膜を介して接合してなることを特徴とする接合体。
11. 前記接合膜は、主として前記ポリエステル変性シリコーン材料で構成される請求項１０に記載の接合体。

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