JP2006294567A - 蓄電装置と該蓄電装置の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 本発明の蓄電装置製造方法は、負極集電体及び正極集電体を有するコア部分と該部分から外方に出ている一又は複数の負極集電体リード部及び正極集電体リード部とを有する電極体ユニットと、前記負極集電体リード部に接続した負極端子と、前記正極集電体リード部に接続した正極端子とを備える蓄電装置の製造方法であって、前記正負極の少なくとも一方において、前記一又は複数の集電体リード部14と端子12とを積層すること、その積層体11の少なくとも一部を積層方向に圧縮すること、および、該圧縮部分14a,12aを加熱することによって該圧縮部分において一又は複数の集電体リード部と端子とを固相接合により接続すること、を包含する。
【選択図】 図2
Description
このような蓄電装置の一形態として、適当な活物質等が塗布されたシート状の正極集電体及び負極集電体がセパレータを挟んで複数回捲回されたもの(捲回型)、或いは適当な活物質等が塗布されたシート状の正極集電体及び負極集電体がセパレータを挟んで複数積層されたもの(積層型)が挙げられる。
これら蓄電装置では、正負極集電体それぞれが捲回又は積層された結果として、正負極を構成する集電体(典型的には集電箔)の端部即ちリード部が、当該蓄電装置の電極体コア部分(例えば正負極活物質、電解質等を含む蓄電素子(セル)の正負極から成る電極体を構成する中心部分に相当する。以下同じ。)から外方に複数並列して張り出している。そして、かかる正負極それぞれの多数の集電体リード部と、所定の正負極端子(即ち外部接続用集電端子)とを積層し、接続する。これにより、多数の集電部位(即ち集電体リード部)から端子に集電することが可能となり、蓄電装置の高出力化を図ることができる。
従来、かかる複数の積層された集電体リード部と端子とは、種々の溶接手段、例えばスポット溶接やレーザー溶接の他、特許文献1に記載されるような超音波溶接によって接続されていた。
かかる溶接の困難性に鑑みて、特許文献2には、集電体と外部接続用端子(タブ)との間にグラファイト層を挟み込み、この三層構造物を加圧して密着させることによって当該グラファイト層を介在させた集電体と外部接続用端子(タブ)との電気的接続構造が記載されている。しかしながら、特許文献2に記載の接続手段では溶接による不具合は生じないもののグラファイト層を設ける必要があるため、この手段を適用し得る蓄電装置の形態や構造に制限がある。また、グラファイト層を付加する分だけ蓄電装置製造プロセスの煩雑化、製造コスト増が生じる。
そして、前記正負極の少なくとも一方において、前記一又は複数の集電体リード部と端子とは積層され且つその積層体の少なくとも一部において固相接合により接続されている。また、該固層接合部分はその周囲の積層部分よりも積層方向の厚みが少なくなるように圧縮されていることを特徴とする。
また、本明細書において「集電体」とは、正負極を構成する集電部材であって上記電極体コア部分より電気を取り出すためのリード部(端部)を有する導電性部材をいう。また、本明細書において「端子」とは、上記集電体リード部と接続される端子をいい、典型的には外部に電気を取り出す外部接続用端子をいう。
銅箔製の薄い負極集電体リード部は、超音波溶接その他の溶接手段の適用が特に困難であるところ、本態様の蓄電装置では上記固相接合によって銅箔製負極集電体リード部及び銅製負極端子の確実な電気的接続が実現される。
即ち、ここで開示される蓄電装置製造方法は、負極集電体及び正極集電体を有するコア部分と該部分から外方に出ている一又は複数の負極集電体リード部及び正極集電体リード部とを有する電極体ユニットと、前記負極集電体リード部に接続した負極端子と、前記正極集電体リード部に接続した正極端子とを備える蓄電装置の製造方法である。
そして、本蓄電装置製造方法は、前記正負極の少なくとも一方において、前記一又は複数の集電体リード部と端子とを積層すること、その積層体の少なくとも一部を積層方向に圧縮すること、および、該圧縮部分を加熱することによって該圧縮部分において一又は複数の集電体リード部と端子とを固相接合により接続すること、を包含する。
好ましくは、前記一又は複数の負極集電体リード部が銅箔により構成され且つ前記負極端子が銅製端子であり、該一又は複数の負極集電体リード部と負極端子とから成る積層体の少なくとも一部を固相接合により接続する。
本製造方法では、上記積層体を圧縮しつつ加熱することによって、該積層体を構成する一又は複数の集電体リード部と端子とを溶接することなく固相接合(即ち圧接)によって物理的に且つ電気的に接続することができる。このため、一又は複数の集電体リード部に不測の破損(剥離、亀裂等)が生じるのを未然に防止し、所望する出力が得られ得る集電効率のよい蓄電装置を製造することができる。
上記一対の押圧部材を使用することによって、圧縮されて密着した積層体を加熱して容易に固相接合(圧接)を実現することができる。
かかる割合(以下、かかる厚さの減少割合(%)を圧縮率という。)で積層体を構成する集電体リード部及び端子の合計の厚さを減少することによって、容易に固相接合による集電体リード部相互及び集電体リード部と端子との接続を実現することができる。
本発明は、集電体(典型的には集電箔)を支持材とする正極及び負極を有する捲回型又は積層型蓄電装置に幅広く適用し得る。ここで開示される典型的な蓄電装置としては、一次電池(例えばリチウム一次電池、マンガン電池、アルカリ電池)、二次電池(例えばリチウム二次電池、ニッケル水素電池)、或いはキャパシタ(例えば電気二重層キャパシタ)を挙げることができる。少なくとも一方の極(好ましくは負極)側において一又は複数の集電体リード部と端子とを積層し得る限りにおいて、これら蓄電装置の形態は特に限定されない。また、電極体コア部分と該コア部分から外方に出ている正負極それぞれの集電体リード部とを備える限り、それらの形状やサイズには特に制限はない。
また、典型的には、シート状正極及び負極とともに更に適当なセパレータを捲回又は複数積層して電極体コア部分が形成される。リチウム二次電池(リチウムイオン二次電池ともいう)その他の電池に適用する場合の好適な態様では、典型的には、電極体コア部分には正負極及びセパレータと共に種々の電解質(電解液、固体電解質等)が備えられる。かかる電解質の内容は電池等の蓄電装置の種類に応じて異なり得るが本発明を特徴付けるものではない。
本発明の実施に特に好適な負極集電体(リード部)及び負極端子は銅で構成されたものである。銅製の集電体と端子は超音波溶接その他の溶接が特に困難な材質及び形状であるため、ここで開示される方法(固相接合技法)の適用が好ましい。
以下、捲回型又は積層型リチウム二次電池の電極体ユニットの負極を構成する銅箔製集電体リード部及び銅製端子(負極端子)を例にして本発明に係る集電体リード部と端子との固相接合を図面を参照しつつ説明する。
一方、ここで開示される方法によると、図1の右上図に示すように、積層された複数の集電体リード部4及び端子2に溶融が認められず、積層構造を保った固相接合特有の接合部4aが形成される。このように固相接合による本方法では、集電体リード部4の圧縮及び加熱を行った部位4aにおいて破損、亀裂等のみられない好ましい接続を行うことができる。従って、箔状の薄い集電体リード部を複数積層して端子に接続する場合に特に好ましい接合手段である。
例えば、図2に模式的に示すような、当接部(図ではペンシル型押圧部材20,21の先端部)が通電により発熱する発熱体22,23で構成されている一対の通電可能な押圧部材20,21を使用することが好ましい。使用される発熱体20,21としては、タングステン、モリブデン、白金、タンタル、鉄−クロム−アルミ系合金、ニッケル−クロム系合金等の金属発熱体、炭化ケイ素、カーボン等の非金属発熱体が挙げられる。このうち、電気抵抗率が高く、発熱効率のよい金属製のものが好ましい。電気抵抗率が高く高融点でもあるタングステン、モリブデン製の発熱体(抵抗発熱体)が特に好ましい。
即ち、図2の(A)に示すように、予め積層した複数の集電体リード部(例えば銅箔製の負極集電体リード部)14と端子(例えば銅製の負極端子)12とから成る積層体11を挟み付けるようにして積層方向の両外面に押圧部材20,21の当接部(発熱体)22,23を押し当て、当該部分を圧縮する。このときの圧力は所望の固相接合が行われる限りにおいて特に限定されないが、図2の(B)に示すように、積層体11の圧縮率(即ち積層体11を構成する全ての集電体リード部14と端子12を合わせた正味の厚さ(mm)に対する減少した厚さサイズの比率)が15〜50%程度(特に20〜40%)となるように設定するとよい。
例えば、捲回型又は積層型リチウム二次電池における複数の銅箔製負極集電体リード部(例えば積層する部数が20〜100)と銅製負極端子とを接続する場合、150〜300MPa(概ね15〜30kgf/mm2)程度の加圧が好適である。加圧力がこの範囲よりも小さすぎると固相接合が不良となりいわゆるスパッタ(飛散物)が発生し易くなるため好ましくない。他方、加圧力がこの範囲よりも大きすぎると、加熱した際に押圧部材の当接部の繰り返し使用時の寿命が短くなる(例えば当接部のつぶれや変形による)ので好ましくない。
なお、固相接合を生じさせる際に通電する電力(電流)は、積層体の材質や厚みの程度、押圧部材に装備された発熱体の材質やサイズ等によって異なり得るが、例えば捲回型又は積層型リチウム二次電池における複数の銅箔製負極集電体リード部(例えば厚さ5〜20μm程度の集電体リード部を2〜100部数積層する場合)と銅製負極端子(例えば厚さが1〜2mm程度)とを接続する場合であって、積層体の表面側からみて直径1〜5mm程度の接合部を生じさせる場合(換言すれば該直径にほぼ対応する直径の発熱体を使用する場合)、通電電流は概ね1000〜1600A/mm2程度が好ましい。通電時間は特に限定されず、典型的には1秒以下或いは数秒〜数分であり得るが、好ましくは集電体及び端子の融点を越える温度まで加熱しないように制御される。
図3に示す本実施例に係る蓄電装置50は、捲回型で扁平な電極体ユニット51を主体とするフィルム外装型のリチウム二次電池50である。
即ち、図3は、図示しないラミネートフィルムによって外装する前(即ちラミネートフィルムを除いた状態)のリチウム二次電池50を示す側面図である。図4は、図3のIV−IV線断面図である。
本実施例に係る電極体ユニット51はアルミニウム箔製の正極集電体(厚さ約10μm)と銅箔製の負極集電体(厚さ約10μm)とをセパレータと共に積層し、さらに当該正極集電体と負極集電体とをややずらしつつ捲回し且つ扁平にされた一般的な捲回型電極体ユニット51である。かかる捲回の結果、捲回方向に対する横方向の一方の端面には、正極集電体の端部が電極体コア部分52(即ち正極集電体と負極集電体とセパレータとが密に捲回されている部分)から外方に複数(ここでは54部数)出ており、本実施例に係る正極集電体リード部53を構成する。同様に、他方の端面には、負極集電体の端部が電極体コア部分52から外方に複数(ここでは54部数)出ており、本実施例に係る負極集電体リード部57を構成する。而して、これら複数の正極集電体リード部53及び負極集電体リード部57がそれぞれ後述する正極端子70及び負極端子60と電気的に接続される。
正負極集電体間に使用される好適なセパレータとしては多孔質オレフィン系樹脂で構成されたシートが挙げられる。
そして、図4に示すように、負極端子60の一方の幅広面上には、束ねられた負極集電体リード部57が積層され載置されている。他方、図示していないが、正極端子70の一方の幅広面上には、負極側と同様、束ねられた正極集電体リード部53が積層され載置されている。
このように圧縮した状態で図示しない外部電源から両押圧部材間に通電してタングステン製発熱体を発熱させ、そのジュール熱によって積層体の圧縮部分を加熱した。このときの通電電流は約1380A/mm2であった。また、通電時間は約0.12秒であった。
以上の操作によって、図4並びに図5及び図6に示すような構造の接合部58a,58bが得られた。なお、図5は接合部58bの断面構造を示す実体顕微鏡写真であり、図6は同断面構造の電子顕微鏡(SEM)写真である。これら顕微鏡写真から明らかなように、本発明に係る固相接合によると、内部にナゲットが生じない接合部、即ち、リチウム二次電池その他の蓄電装置に悪影響を及ぼす虞のあるスパッタ(典型的には集電体から飛散する破片)を生じさせない固相接合による接合部を形成することができる。
また、この処理によって接合された負極端子60と負極集電体リード部57との接合強度は、約843MPa(86kgf/mm2)であった。本実施例に関連する試験例として、通電電流を1100〜1400A/mm2の範囲で適宜変更して同様の固相接合を実施したところ、いずれにおいても良好な固相接合が行われ、上記接合強度も300MPa以上(典型的には300〜900MPa、即ち約30〜90kgf/mm2)であった。
そして、図示しない適当なラミネートフィルムによって枠体80の全体を覆うようにして外装する。次いで、適当な電解液(例えばLiPF6等のリチウム塩を適当量含むジエチルカーボネートとエチレンカーボネートとの混合溶媒のような非水電解液)を注入して封止することによって本実施例に係る蓄電装置50(リチウム二次電池)の組み立て(構築)が完成する。尚、フィルム外装及び電解質注入プロセスは、従来のリチウム二次電池の製造で行われている手法と同様でよく、本発明を特徴付けるものではない。
また、本明細書または図面に説明した技術要素は、単独であるいは各種の組み合わせによって技術的有用性を発揮するものであり、出願時請求項記載の組み合わせに限定されるものではない。また、本明細書または図面に例示した技術は複数目的を同時に達成するものであり、そのうちの一つの目的を達成すること自体で技術的有用性を持つものである。
2,12 端子
4,14 集電体リード部
4a,15,54a,54b,58a,58b 接合部
20,21 押圧部材
22,23 発熱体
50 蓄電装置(リチウム二次電池)
51 電極体ユニット
52 コア部分
53 正極集電体リード部
57 負極集電体リード部
60 負極端子
70 正極端子
Claims (7)
- 負極集電体及び正極集電体を有するコア部分と該部分から外方に出ている一又は複数の負極集電体リード部及び正極集電体リード部とを有する電極体ユニットと、
前記負極集電体リード部に接続した負極端子と、
前記正極集電体リード部に接続した正極端子と、
を備える蓄電装置であって、
前記正負極の少なくとも一方において前記一又は複数の集電体リード部と端子とは積層され且つその積層体の少なくとも一部において固相接合により接続されており、
該固層接合部分はその周囲の積層部分よりも積層方向の厚みが少なくなるように圧縮されていることを特徴とする、蓄電装置。 - 前記固相接合により接続された一又は複数の負極集電体リード部及び負極端子を備え、
ここで前記一又は複数の負極集電体リード部は銅箔により構成されており、
前記負極端子は銅製端子である、請求項1に記載の蓄電装置。 - 負極集電体及び正極集電体を有するコア部分と該部分から外方に出ている一又は複数の負極集電体リード部及び正極集電体リード部とを有する電極体ユニットと、前記負極集電体リード部に接続した負極端子と、前記正極集電体リード部に接続した正極端子とを備える蓄電装置の製造方法であって、
前記正負極の少なくとも一方において、前記一又は複数の集電体リード部と端子とを積層すること、
その積層体の少なくとも一部を積層方向に圧縮すること、および、
該圧縮部分を加熱することによって該圧縮部分において一又は複数の集電体リード部と端子とを固相接合により接続すること、
を包含する蓄電装置製造方法。 - 通電可能な一対の押圧部材であって通電により発熱する発熱体を備えた一対の押圧部材を用意し、
前記一対の押圧部材の各発熱体を前記積層体の積層方向の両外面にそれぞれ押し当てて該積層体を圧縮しつつ、通電により前記発熱体を発熱させて少なくとも該圧縮部分において前記一又は複数の集電体リード部と端子とを固相接合により接続する、請求項3に記載の方法。 - 前記発熱体は、タングステン又はモリブデン製である、請求項4に記載の方法。
- 前記積層体を構成する全ての集電体リード部及び端子の合計の厚さが前記圧縮を行う前の厚さよりも15%〜50%減少するように、該圧縮を行う、請求項3〜5のいずれかに記載の方法。
- 前記一又は複数の負極集電体リード部は銅箔により構成され且つ前記負極端子は銅製端子であり、該一又は複数の負極集電体リード部と負極端子とから成る積層体の少なくとも一部を固相接合により接続する、請求項3〜6のいずれかに記載の方法。
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