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DE69321271T2 - Polycarbonat-ABS Mischungen mit schwachem Glanz - Google Patents

Polycarbonat-ABS Mischungen mit schwachem Glanz

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DE69321271T2
DE69321271T2 DE69321271T DE69321271T DE69321271T2 DE 69321271 T2 DE69321271 T2 DE 69321271T2 DE 69321271 T DE69321271 T DE 69321271T DE 69321271 T DE69321271 T DE 69321271T DE 69321271 T2 DE69321271 T2 DE 69321271T2
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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Mischungen aus aromatischem Polycarbonatharz und kautschuk-modifiziertem Pfropfpolymer, und mehr im besonderen bezieht sie sich auf Mischungen aus aromatischem Polycarbonat und Pfropfcopolymer, die hydroxy-funktionelles starres Polymer enthalten und einen schwachen Glanz aufweisen.
    • Beschreibung des Standes der Technik
  • Mischung von Polycarbonatharz und ABS-Harz sind bekannt, siehe, z. B., die DE-PS 1170141 - doch zeigen viele Polycarbonatharz/ABS-Harz-Mischungen einen starken Glanz, während es in verschiedenen Anwendungen erwünscht ist, daß die Mischungen eine schwach glänzende Oberfläche zeigen.
    • Zusammenfassung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung schafft Polycarbonat/Pfropfcopolymer-Mischungen mit schwach glänzender Oberfläche. Die Mischungen umfassen aromatisches Polycarbonatharz, ein Pfropfcopolymer, das vorzugsweise ein ABS-Harz ist, sowie eine Menge eines hydroxy-funktionellen starren Polymers, vorzugsweise eines Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkyl(meth)acrylat-Terpolymers, die genügt, um den Glanz der Mischung zu vermindern.
    • Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Die Polymer-Mischungszusammensetzungen der Erfindung umfassen ein armatisches Polycarbonatharz, ein Pfropfcopolymer und ein hydroxy-funktionelles starres Polymer. Die Mischungen zeigen einen relativ schwachen Glanz, verglichen mit ähnlichen Mischungen ohne das hydroxyfunktionelle starre Polymer.
  • Die in den Mischungs-Zusammensetzungen enthaltene Polycarbonat-Komponente kann irgendein aromatisches Homopolycarbonat oder Copolycarbonat sein, das im Stande der Technik bekannt ist. Die Polycarbonat-Komponente kann nach irgendeinem der Verfahren hergestellt sein, die allgemein im Stande der Technik bekannt sind, z. B. durch das Grenzflächen-Polykondensations-Verfahren, Polykondensation in einer homogenen Phase oder durch Umesterung. Diese Verfahren und die dazugehörigen Reaktanten, Polymeren, Katalysatoren, Lösungsmittel und Bedingungen sind im Stande der Technik bekannt und in den US-PSn 2,964,974; 2,970,137; 2,999,835; 2,999,846; 3,028,365; 3,153,008; 3,187,065; 3,215,668; 3,258,414 und 5,010,162 beschrieben. Geeignete Polycarbonate beruhen, z. B., auf einem oder mehreren der folgenden Bisphenole: Dihydroxydiphenylen, Bis-(hydroxyphenyl)alkanen, Bis-(hydroxyphenyl)cycloalkanen, Bis-(hydroxyphenyl)- sulfiden, Bis-(hydroxyphenyl)-ethern, Bis-(hydroxyphenyl)-ketonen, Bis-(hydroxyphenyl)-sulfoxiden, Bis-(hydroxyphenyl)-sulfonen, Alkylcyclohexylidenbisphenolen, a,a-nod-(Hydroxyphenyl)- diisopropylbenzolen und ihren kernalkylierten und kernhalogenierten Derivaten sowie deren Mischungen.
  • Spezifische Beispiele dieser Bisphenole sind 4,4'-Dihydroxydiphenyl, 2,4-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, 2,4-Bis-(4-hydroxyphenyl)-2-methylbutan, 1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan, a,a-Bis-(4-hydroxyphenyl)-diisopropylbenzol, 2,2-Bis-(3-methyl-4-hydroxyphenyl)propan, 2,2-Bis-(3- chlor-4-hydroxyphenyl)propan, 2,2-Bis-(3-Chlor-4-hydroxyphenyl)propan, Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)-methan, 2,2-Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)propan, Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)sulfon, 2,4-Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)-2-methylbutan, 1,1-Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)cyclohexan, a,a-Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol, 2,2-Bis-(3,5- dichlor-4-hydroxyphenyl)-propan und 2,2-Bis-(3,5-dibrom-4-hydroxyphenyl)-propan. Ein besonders bevorzugtes Bisphenol ist 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, das üblicher als Bisphenol-A bekannt ist. Die Bisphenole können mit Phosgen zur Herstellung der aromatischen Polycarbonate umgesetzt werden.
  • Das Pfropfcopolymer umfaßt einen starren polymeren Abschnitt, der auf ein Dienkautschuk- Substrat gepfropft ist. Der starre Pfropfabschnitt ist aus Styrol und Acrylnitril und dem Dienkautschuk-Substrat, das vorzugsweise Polybutadien umfaßt, gebildet. Zusätzlich kann das Pfropfcopolymer andere Dienkautschuke als Polybutadien enthalten, wie im Stande der Technik bekannt. Es wird jedoch darauf hingewiesen, daß ein ABS-Pfropfcopolymer, das ein starres Pfropfpolymer umfaßt, das Styrol und Acrylnitril aufweist, die auf ein Polybutadienkautschuk-Substrat gepfropft sind, das bevorzugte Pfropfcopolymer ist. In dieser bevorzugten Ausführungsform ist es weiter bevorzugt, daß das Gewichtsverhältnis von Styrol zu Acrylnitril im starren Pfropfabschnitt des ABS-Pfropfcopolymers im Bereich von 1 : 1 bis 10 : 1 liegt, so daß die Menge des Styrols gleich oder größer ist als die im Pfropfabschnitt enthaltene Menge an Acrylnitril. Das Pfropfcopolymer kann nach Verfahren hergestellt werden, die ebenfalls im Stande der Technik bekannt sind, einschließlich Emulsions-, Massen- und Suspensions-Verfahren, und es wird vorzugsweise nach einem Emulsions-Verfahren hergestellt. Wie im Stande der Technik bekannt, können Verfahren zum Herstellen von ABS-Harz zu einem Produkt führen, das eine Mischung von ABS-Pfmpfcopolymer und ungepfropftem Styrol-Acrylnitril-Copolymer umfaßt. Diese Mischungen sind ebenfalls zum Einsatz in der Erfindung geeignet.
  • Das Pfropfcopolymer, das in den Zusammensetzungen der vorliegenden Erfindung enthalten ist, umfaßt ein Kautschuk-Substrat und einen Pfropfabschnitt, der auf das Kautschuk-Substrat gepfropft ist. Das Kautschuk-Substrat wird aus mindestens einem Dienmonomer der Formel gebildet:
  • worin X ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Wasserstoff, Alkylgruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Chlor und Brom. Beispiele des Dienmonomers schließen Butadien, Isopren, 1,3- Heptadien, Methyl-1,3-pentadien, 2-Ethyl-1,3-pentadien und deren Mischungen ein. Vorzugsweise umfaßt das Dienmonomer Butadien, wobei das Kautschuk-Substrat ein Polybutadien-Substrat um faßt. Alternativ kann mindestens ein weiteres Styrolmonomer in dem Kautschuk-Substrat vorhanden sein, wodurch, z. B., ein Styrol-Butadien-Kautschuksubstrat gebildet wird. Obwohl das Pfropfcopolymer das Kautschuk-Substrat und den Pfropfabschnitt in irgendeinem gewünsachten Verhältnis enthalten kann, ist es bevorzugt, daß das Pfropfcopolymer das Kautschuk-Substrat in einer Menge von mindestens 60 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Pfropfcopolymers, und bevorzugter in einer Menge von mindestens 50 Gew.-% davon umfaßt. In einer bevorzugten Ausführungsform umfaßt das ABS-Harz von 30 bis 75 Gew.-% des Dienkautschuk-Substrates, bezogen auf das Gesamtgewicht des ABS-Harzes und bevorzugter von 60 bis 70 Gew.-% davon.
  • Der Pfropfabschnitt des Pfropfcopolymers ist aus Styrol und Acrylnitril gebildet. In einer bevorzugten Ausführungsform ist der gepfropfte Abschnitt aus einem Styrolmonomer und Acrylnitril gebildet, wobei das Styrol und Acrylnitril in einem Gewichtsverhältnis zwischen 1 : 1 und 10 : 1 eingesetzt werden.
  • Das Pfropfcopolymer kann nach irgendeinem im Stande der Technik für die Herstellung von ABS-Pfropfcopolymeren bekannten Verfahren gebildet werden. So kann, z. B., das Pfropfcopolymer durch Emulsions-Polymerisation gebildet werden, bei der Styrol und Acrylnitril in Gegenwart des Kautschuk-Substrates polymerisiert werden. Wie im Stande der Technik bekannt, führt ein solches Verfahren häufig zur Bildung des gepfropften Copolymers und eines zusätzlichen Polymers aus Styrol und Acrylnitril, wobei dieses letztere Copolymer das Kautschuk-Substrat nicht enthält. Im Rahmen der vorliegenden Beschreibung und Ansprüchen schließt die Bezugnahme auf das Pfropfcopolymer solche Mischungen des Pfropfcopolymers und eines zusätzlichen Copolymers ein, das aus den pfropfenden Monomeren gebildet ist, die aus Styrol und Acrylnitril bestehen.
  • Das hydroxy-funktionelle starre Polymer beruht auf hydroxy-funktionellen Vinylmonomeren, einem Vinylcyanid-Monomer und einem aromatischen Vinylmonomer. Geeignete hydroxy-funktionelle Vinylmonomere schließen Allylalkohol und hydroxy-funktionelle Ester von Carbonsäuren ein, die durch Umsetzen einer Carbonsäure mit einem Alkohol erhalten sind. Geeignete Carbonsäuren schließen Acryl-, Methacryl-, Croton-, Malein-, Fumar-, Hacon- und Aconitsäure ein. Geeignete Alkohole schließen Polyethylenglykol, Polypropylenglykol, Polybutylenglykol mit 1 bis 60 wiederkehrenden Alkylenoxy-Einheiten, Glycerin, Pentaerythrit, Cellulose, Sorbitan, Hydroxyalkyl-Derivate davon, Polyvinylalkohol und Polymere und Copolymere davon, Vinylbenzylalkohol, Isopropeiryl-Benzylalkohol, Vinylphenol und Isopropenylphenol ein. Beispiele des Vinylcyanid- Monomers sind Acrylnitril und Methacrylnitril. Beispiele aromatischer Vinylverbindungen sind Styrol, α-Methylstyrol, Dimethylstyrol und Vinyltoluol. Das bevorzugte hydroxy-funktionelle Monomer wird erhalten durch Umsetzen von Ethylalkohol mit Methacrylsäure zur Bildung von Hydroxyethylmethacrylat. Beipiele hydroxy-funktioneller starrer Polymerer schließen Styrol-Acrylnitril- Hydroxalkylmethacrylat-Terpolymer und Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkylacrylat-Terpolymer ein. Das vinylaromatische Monomer kann ausgewählt sein aus Styrol, α-Methylstyrol, Chlorstyrol, Bromstyrol, p-Methylstyrol und Vinyltoluol. Vorzugsweise ist das hydroxy-funktionelle Vinylmonomer in einer Menge von 1 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des hydroxy-funktionellen starren Polymers, vorhanden. Das Vinylcyanid-Monomer ist vorzugsweise Acrylnitril oder Methacrylnitril, und es kann teilweise durch Alkyl(meth)acrylate, Alkylmaleimide, Arylmaleimide usw. ersetzt werden. Die dritte Komponente ist somit ein starres Polymer, das sowohl Hydroxygruppen als auch Vinylgruppen aufweist und dadurch sowohl Vinyl-Funktionalität als auch Hydroxy-Funktionalität hat. Das starre Polymer ist frei von kautschukartigen Elementen, wie 1,3-Butadienkautschuk.
  • Das hydroxy-funktionelle starre Polymer wird vorzugsweise bei einem Polymerisations- Verfahren gebildet, wie einem Massen-, Suspensions-, Lösungs- oder Emulsions-Polymerisations- Verfahren, wie im Stande der Technik bekannt. In der Praxis kann die Herstellung des Styrol- Acrylnitril-Hydroxyethylmethacrylat-Terpolymers zur Bildung eines Produktes geregelt werden, das eine Mischung des Terpolymers und von Styrol-Acrylnitril-Copolymer umfaßt. Diese Mischung kann dann in den Mischungen der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden.
  • Das bevorzugte hydroxy-funktionelle starre Polymer ist ein Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkyl- (meth)acrylat-Terpolymer, das vorzugsweise Styrol in einer Menge von 9 bis 90 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Terpolymers, bevorzugter von 20 bis 85 Gew.-% davon und am bevorzugtesten von 50 bis 80 Gew.-% davon umfaßt, das vorzugsweise Acrylnitril in einer Menge von 9 bis 90 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Terpolymers, bevorzugter von 10 bis 60 Gew.-% davon und am bevorzugtesten von 15 bis 35 Gew.-% davon umfaßt, und das vorzugsweise das Hydroxyalkylmethacrylat in einer Menge von 1 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Terpolymers, bevorzugter von 2 bis 15 Gew.-% davon und am bevorzugtesten von 3 bis 10 Gew.-% davon umfaßt.
  • Die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung umfaßt vorzugsweise von 15 bis 80 Gew.-% aromatisches Polycarbonat, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, bevorzugter von 60 bis 75 Gew.-% davon und am bevorzugtesten von 60 bis 70 Gew.-% davon; vorzugsweise ist das Pfropfcopolymer in einer Menge von 10 bis 60 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, bevorzugter von 10 bis 25 Gew.-% davon und am bevorzugtesten von 15 bis 20 Gew.-% davon vorhanden, und vorzugsweise ist das hydroxy-funktionelle starre Polymer in einer Menge von 5 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, bevorzugter von 5 bis 30 Gew.-% davon und am bevorzugtesten von 8 bis 20 Gew.-% davon vorhanden. Der gesamte Kautschukgehalt in der Zusammensetzung liegt vorzugsweise bei einem Niveau von mindestens 5 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzungen. Die Zusammensetzungen können auch vom ABS-Pfropfcopolymerharz oder einem weiteren Zusatz, Mengen von Styrol-Acrylnitril-Copolymer, z. B. von 5 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, enthalten.
  • Die thermoplastischen Zusammensetzungen der Erfindung können gemäß konventionellen Verfahren unter Einsatz konventioneller Misch-Vorrichtungen hergestellt werden, die, z. B., Ein- und Zweischneckenextruder, Mischwalzen und Innenmischer einschließen. Die thermoplastischen Zusammensetzungen können auch verschiedene konventionelle Zusätze enthalten, die, neben anderen, Stabilisatoren, Schmiermittel, Fließmittel, Entformungsmittel, Antioxidationsmittel, antistatische Mittel, Füllstoffe, Glasfasern, Pigmente und ähnliche einschließen.
  • Die thermoplastischen Zusammensetzungen gemäß der vorliegenden Erfindung werden durch das folgende Beispiel demonstriert, in dem Teile und Prozentangaben sich auf das Gewicht beziehen, sofern nichts anderes gesagt.
  • In dem Beispiel war das Polycarbonat ein Reaktionsprodukt von Bisphenol-A und Phosgen, das ABS 1 ein Pfropfpolymer, enthaltend Styrol-Acrylnitril-Copolymer, das auf Butadienkautschuk- Teilchen (36 Gew.-% S, 14 Gew.-% AN, 15 Gew.-% PBD-Kautschuk) gepfropft war, SAN1 ein Styrol- Acrylnitril-Copolymer (72 Gew.-% 5 und 28 Gew.-% AN), SAN-HEMA ein Terpolymer von Styrol, Acrylnitril und Hydroxyethylmethacrylat (73 Gew.-% S, 24 Gew.-% AN und 3 Gew.-% HEMA); ein phenolische Antioxidationsmittel, das unter der Handelsbezeichnung IRGNOX 3114 von B. F. Goodrich vertrieben wird, wurde in einer Menge von 0,1 Gew.-% in den Beispielen A, 1 und 2 eingesetzt, und ein Schmiermittel, das unter der Handelsbezeichnung GLYCOLUBE P vertrieben wird, wurde in einer Menge von 1 Gew.-% in den Beispielen A, 1 und 2 eingesetzt. Der Gardner- Glanz wurde nach ASTM D2457 gemessen.
  • Die Mischungen der Beispiele A, 1 und 2 wurden bei 288ºC (550ºF) und 200 U/min auf einem Leistritz-Doppelschneckenextruder von 34 mm vermengt, und dann wurden die Mischungen bei 288ºC (550ºF) bei Form-Temperaturen von 66ºC (150ºF) geformt.

Claims (11)

1. Zusammensetzung aus einer thermoplastischen Mischung, umfassend, bezogen auf das Gewicht, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung:
(a) von 15 bis 80% eines aromatischen Polycarbonatpolymers;
(b) von 10 bis 60% eines Pfropfcopolymers, umfassend einen starren polymeren Pfropfteil, der auf ein Dienkautschuk-Substrat gepfropft ist, wobei das starre Pfropfpolymer aus Styrol und Acrylnitril gebildet ist, und
(c) ein hydroxy-funktionelles starres Polymer, das in einer genügenden Menge vorhanden ist, um den Glanz der Mischungs-Zusammensetzung zu verringern, wobei das hydroxy-funktionelle starre Polymer aus mindestens einem hydroxy-funktionellen Vinylmonomer, mindestens einem Vinylcyanid-Monomer und mindestens einem aromatischen Vinylmonomer gebildet ist, wobei das hydroxy-funktionelle starre Polymer frei von kautschukartigen Elementen ist.
2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, worin das aromatische Polycarbonatpolymer in einer Menge von 30 bis 75 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist, das Pfropfcopolymer in einer Menge von 10 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist, und das hydroxy-funktionelle starre Polymer in einer Menge von 2 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist.
3. Zusammensetzung aus einer thermoplastischen Mischung gemäß Anspruch 1 oder 2, worin Komponente (c) ein Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkylmethacrylat-Terpolymer ist.
4. Thermoplastische Zusammensetzung nach einem vorhergehenden Anspruch, worin das Kautschuk-Substrat Polybutadienkautschuk umfaßt.
5. Zusammensetzung aus einer thermoplastischen Mischung nach einem vorhergehenden Anspruch, worin das Pfropfcopolymer im wesentlichen aus einem Polybutadienkautschuk-Substrat besteht.
6. Zusammensetzung nach Anspruch 3, weiter umfassend ein Styrol-Acrylnitril-Polymer.
7. Zusammensetzung nach Anspruch 5, worin das Kautschuk-Substrat in einer Menge von 20 bis 80 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Pfropfcopolymers, vorhanden ist.
8. Zusammensetzung nach Anspruch 5, worin das aromatische Polycarbonatpolymer in einer Menge von 50 bis 75 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist, das Pfropfcopolymer in einer Menge von 10 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist, das Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkylmethacrylat-Polymer in einer Menge von 5 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist.
9. Zusammensetzung nach Anspruch 3 oder 7, worin das Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkylmethacrylat-Terpolymer aus Styrol, Acrylnitril und Hydroxyethylmethacrylat gebildet ist, das Hydroxyethylmethacrylat in einer Menge von 2 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Styrol-Acrylnitril-Hydroxyalkyl(meth)acrylat-Terpolymers, vorhanden ist.
10. Zusammensetzung aus einer thermoplastischen Mischung, bestehend im wesentlichen aus:
(a) einem aromatischen Polycarbonatpolymer, das in einer Menge von 60 bis 75 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist;
(b) einem Pfropfcopolymer, das im wesentlichen aus einem Polybutadienkautschuk-Substrat und einem darauf gepfropften Styrol-Acrylnitril-Copolymerteil besteht, wobei das Pfropfcopolymer in einer Menge von 10 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist;
(c) einem Styrol-Acrylnitril-Polymer und
(d) einer glanzverringernden Menge eines hydroxy-funktionellen Polymers, gebildet aus Styrol, Acrylnitril und Hydroxyethylmethacrylat, wobei das hydroxy-funktionelle Polymer in einer Menge von 5 bis 30 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung, vorhanden ist, und das hydroxy-funktionelle Polymer frei von kautschukartigen Elementen ist.
11. Verfahren zum Herstellen einer thermoplastischen Zusammensetzung geringen Glanzes nach Anspruch 1, umfassend:
(a) Schmelzvermischen von
i) einem Pfropfcopolymer, umfassend einen starren polymeren Pfropfteil, der auf ein Dienkautschuk-Substrat gepfropft ist, wobei das starre Pfropfpolymer aus Styrol und Acrylnitril gebildet ist,
ii) einem aromatischen Polycarbonatharz und
iii) einem hydroxy-funktionellen starren Polymer, das aus mindestens einem hydroxyfunktionellem Vinylmonomer, mindestens einem Vinylcyanid-Monomer und mindestens einem aromatischen Vinylmonomer gebildet ist, wobei das hydroxy-funktionelle starre Polymer frei von kautschukartigen Elementen ist.
DE69321271T 1992-02-28 1993-02-23 Polycarbonat-ABS Mischungen mit schwachem Glanz Expired - Lifetime DE69321271T2 (de)

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