CN112117020B - 一种光热协同催化处理氚水的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种光热协同催化处理氚水的方法，该方法采用对紫外光具有响应的半导体材料作为催化剂载体如TiO2，Co3O4等，引入光源辅助热催化，降低反应温度，实现了较低温度下氚水的快速处理。本发明的方法可应用于聚变装置、核电站等产生氚水的场所。
Description
技术领域
本发明属于放射性废物处理领域，具体涉及一种光热协同催化处理氚水的方法。
背景技术
针对氚水处理，目前常用的处理方法为VPCE、LPCE和CECE，其核心均是利用H2将含氚水中的氚置换出来，完成氚水的去氚处理。然而，为了提高置换效率，H2与氚水的比例往往是3∶1或者更高，使得置换出来的氚在H2被稀释，导致同位素分离单元负担加重。此外，VPCE一般在200℃左右操作，能耗较大，LPCE涉及到疏水催化剂的制备，过程繁琐且催化剂容易被液态水覆盖而失活，CECE则需要引入电解设备，能耗同样过高。
近年来有学者采用水汽变换反应替代氢同位素交换反应，由于不用引入H2，使产生HT不会被稀释。水汽变换反应：HTO+CO→CO2+HT，该反应原理是引入一定量的CO，置换出氚水的T，实现氚水的去氚操作。该反应所使用的催化剂为常规亲水催化剂，制备简单，稳定性高。
对于水汽变换反应，从热力学角度考虑，该反应为放热反应，即温度升高，平衡转化率会下降，因此较低的反应温度有利于获得较高的转化率。此外，由于氚具有放射性，在高温条件下容易通过容器壁渗透至环境中，造成放射性污染，因此较低的操作温度更加安全。但从动力学角度考虑，温度降低，化学反应速率会减小，在工程应用中难以实现氚水的高效处理。因此，采用水汽变换反应处理氚水，目前的常规技术无法同时满足高转化率、低氚渗透量和高反应速率。
发明内容
为了克服低温条件(50～150℃)下，反应速率较慢的问题，本发明提供一种光热协同催化处理氚水的方法。
具体采用如下技术方案：
一种光热协同催化处理氚水方法，其特点是，所述的方法包括：
a.将催化剂和吸附剂混合均匀，加入反应器内，打开加热器，加热反应器；
b.将氚水HTO通过气化器变为水蒸气与CO，混合均匀后，通入反应器中；
c.在反应器上端面中央位置处的透明窗口上方布置氙灯，打开氙灯，向反应器内提供光源；
当光源照射在催化剂表面时，形成催化剂缺陷结构，促进水蒸汽活化；催化剂表面活化的CO分子与水分子发生水汽变换反应，反应产生产物CO2和HT；该反应过程具体为，氙灯照射在催化剂表面，催化剂电子从价带跃迁到导带位置，在导带形成光生电子e-，在价带形成光生空穴h+，并诱导产生氧空位Ov；光生电子转移至Pt表面，促进CO活化，氚水分子则吸附在氧空位被活化，活化后CO和氚水分子结合产生甲酸中间体，受热分解为CO2和HT，产物CO2与吸附剂接触后被吸附脱除，产物HT流出反应器。
进一步，所述氙灯的光源波长为300～700nm，功率100～300W；
进一步，所述反应器的透明窗口材质为有机玻璃，以便于光源进入反应器内部。
进一步，所述催化剂为负载型催化剂，其载体为TiO2或Co3O4半导体，负载的金属为Pt或Pd。对于半导体载体TiO2、Co3O4，光照半导体载体促使其产生氧空位，该空位对该反应的速率决定步骤水分子的解离过程大为有利，可显著提升催化剂的活性。
进一步，所述吸附剂为正硅酸锂或氧化钙；
进一步，所述步骤(a)反应器温度为50～150℃。
本发明采用对紫外光具有响应的半导体材料作为催化剂载体如TiO2，Co3O4等，引入光源辅助热催化，降低反应温度，实现了近常温下氚水的快速处理。本发明的方法可应用于聚变装置、核电站等产生氚水的场所。
附图说明
图1为本发明光热协同催化处理氚水的装置示意图；
图2为实施例1光热协同催化处理氚水的原理图；
图中，1.加热器 2.汽化器 3.反应器 4.氙灯 5.催化剂 6.吸附剂。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明作进一步详细解释。
基于如图1所示的光热协同催化处理氚水装置，本发明的光热协同催化处理氚水方法包括：
a.将催化剂5和吸附剂6混合均匀，加入反应器3内，打开加热器1，加热反应器；
b.将氚水HTO通过气化器2变为水蒸气与CO，混合均匀后，通入反应器3中；
c.在反应器3上端面中央位置处的透明窗口上方布置氙灯4，打开氙灯4，向反应器3内提供光源；当光源照射在催化剂5表面时，形成催化剂缺陷结构，促进水蒸汽活化；催化剂表面活化的CO分子与水分子发生水汽变换反应，反应产生产物CO2和HT；该反应过程具体为，氙灯4照射在催化剂5表面，催化剂电子从价带跃迁到导带位置，在导带形成光生电子e-，在价带形成光生空穴h+，并诱导产生氧空位Ov；光生电子转移至Pt表面，促进CO活化，氚水分子则吸附在氧空位被活化，活化后CO和氚水分子结合产生甲酸中间体，受热分解为CO2和HT，产物CO2与吸附剂6接触后被吸附脱除，产物HT流出反应器3。
本发明采用对紫外光具有响应的半导体材料作为催化剂载体如TiO2，Co3O4等，引入光源辅助热催化，降低反应温度，实现了近常温下氚水的快速处理。本发明的方法可应用于聚变装置、核电站等产生氚水的场所。
进一步，所述氙灯4的光源波长为300～700nm，功率100～300W；
进一步，所述反应器3的透明窗口材质为有机玻璃，以便于光源进入反应器内部。
进一步，所述催化剂5为负载型催化剂，其载体为TiO2或Co3O4半导体，负载的金属为Pt或Pd。对于半导体载体TiO2、Co3O4，光照半导体载体促使其产生氧空位，该空位对该反应的速率决定步骤水分子的解离过程大为有利，可显著提升催化剂的活性。
进一步，所述吸附剂6为正硅酸锂或氧化钙；
进一步，所述步骤a反应器温度为50～150℃。
通过本发明的方法可以显著改善水气变换反应催化剂的活性。氧空位作为催化剂常见的缺陷结构可以用于活化水分子，便与其参与化学反应。常规热催化要使金属氧化物产生氧空位，需要大于1000℃的高温，显然在氚水处理领域不适用。而本发明当引入光源后，催化剂可在50～150℃产生大量氧空位。本发明借助光源辅助热催化实现近常温下的水汽变换反应，能够实现氚水安全、高效、快速的处理。
实施例1
以Pt/TiO2催化剂为例，进行光热协同催化处理氚水，具体原理如下如图2所示，其中包括如下步骤：
a.将催化剂Pt/TiO2和吸附剂正硅酸锂按照2∶1比例混合均匀，加入反应器(3)内，打开加热器(1)，加热反应器，设定温度为100℃；
b.将氚水HTO通过气化器(2)变为水蒸气，与CO按照1∶1比例混合均匀后，通入反应器(3)中；
c.在反应器上端面中央位置处的透明窗口上方布置氙灯，打开氙灯，向反应器(3)内提供光源；当光源照射在催化剂Pt/TiO2表面时，形成催化剂缺陷结构，促进水蒸汽活化；催化剂表面活化的CO分子与HTO分子发生水汽变换反应，反应产生产物CO2和HT。该反应过程具体为，氙灯(4)照射在催化剂Pt/TiO2(5)表面，催化剂载体TiO2电子从价带跃迁到导带位置，在导带形成光生电子e-，在价带形成光生空穴h+，并诱导产生氧空位Ov，反应式为TiO2→TiO2-x+Ov+x/2O2；光生电子转移至Pt表面，促进CO活化，HTO分子则吸附在TiO2氧空位被活化，活化后CO和HTO分子结合产生甲酸中间体HCOOT，受热分解为CO2和HT，产物CO2与吸附剂正硅酸锂(6)接触后被吸附脱除，产物HT流出反应器(3)。
该条件下的反应转化率为80.4％，氚水反应速率为42mmol/min，氚渗透速率计算值为3.95×10-11mol·m-2·s-1
实施例2
将实施例1中步骤c中的氙灯关闭，其他条件不变，得到的反应转化率为1.8％，氚水反应速率为0.9mmol/min，氚渗透速率计算值为3.95×10-11mol·m-2·s-1。
实施例3
将实施例2中反应温度调节为300℃，其他条件不变，得到的反应转化率为30.6％，氚水反应速率为16mmol/min，氚渗透速率计算值为3.41×10-8mol·m-2·s-1。
由此可见，本发明可在较低的温度下，实现较高的氚水转化率，同时保持较低的氚渗透速率。
Claims (5)
1.一种光热协同催化处理氚水方法，其特征在于，所述的方法包括：
a.将催化剂（5）和吸附剂（6）混合均匀，加入反应器（3）内，打开加热器（1），加热反应器；所述催化剂（5）为负载型催化剂，所述催化剂（5）载体为TiO2或Co3O4半导体，负载的金属为Pt或Pd；
b.将氚水HTO通过气化器（2）变为水蒸气，与CO混合均匀后，通入反应器（3）中；
c.在反应器（3）上端面中央位置处的透明窗口上方布置氙灯（4），打开氙灯（4），向反应器（3）内提供光源；当光源照射在催化剂（5）表面时，催化剂（5）形成缺陷结构，促进水蒸气活化；催化剂表面活化的CO分子与水分子发生水汽变换反应，反应产生产物CO2和HT；该反应过程具体为，氙灯（4）照射在催化剂（5）表面，催化剂电子从价带跃迁到导带位置，在导带形成光生电子e-，在价带形成光生空穴h+，并诱导产生氧空位Ov；光生电子转移至Pt或Pd表面，促进CO活化，氚水分子则吸附在氧空位被活化，活化后CO和氚水分子结合产生甲酸中间体，受热分解为CO2和HT，产物CO2与吸附剂（6）接触后被吸附脱除，产物HT流出反应器（3）。
2.根据权利要求1所述的光热协同催化处理氚水方法，其特征在于，所述氙灯（4）的光源波长为300～700nm，功率100～300W。
3.根据权利要求1所述的光热协同催化处理氚水方法，其特征在于，所述反应器（3）的透明窗口材质为有机玻璃，以便于光源进入反应器内部。
4.根据权利要求1所述的光热协同催化处理氚水方法，其特征在于，所述吸附剂（6）为正硅酸锂或氧化钙。
5.根据权利要求1所述的光热协同催化处理氚水方法，其特征在于，所述步骤a反应器温度加热至50～150℃。
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