CN117116381B - 一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法，包括受体模型计算步骤、化学传输模型计算步骤和综合来源解析步骤；所述综合来源解析步骤包括以下子步骤：按照不确定度与权重系数呈反比例原则，将第一(受体模型)不确定度和第二(化学传输模型)不确定度，归一化处理后得到各自的权重系数；利用受体模型源解析结果、受体模型的源解析结果权重系数、化学传输模型解析结果、化学传输模型的源解析结果权重系数，计算得到综合来源解析结果。本发明通过不确定度归一化所得权重系数，综合了受体模型和化学传输模型各自的优势，可提高细颗粒物来源解析结果的准确性和可靠性。
Description
技术领域
本发明涉及空气质量数值模拟技术领域，尤其涉及一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法。
背景技术
细颗粒物(PM2.5)是我国空气质量重要的评价指标。PM2.5浓度超标对大气环境和人体健康产生重要影响，是当前大气污染防治面临的主要问题。对大气颗粒物的来源进行定性或定量研究的技术称之为源解析技术。源解析结果是制定大气污染防治规划的依据，对于确定污染治理重点，有着十分重要的指导意义。城区颗粒物来源解析方法总体上分为两大类，即受体模型法和空气质量模型法。
受体模型着眼于研究排放源对受体的贡献。所谓受体是指某一相对于排放源被研究的局部大气环境。受体模型就是通过测量源和大气环境(受体)样品的物理、化学性质，定性识别对受体有贡献的污染源并定量计算各污染源的分担率。受体模型的种类很多，主要有化学质量平衡(CMB)、主因子分析(PFA)、多元线性回归分析(MLR)、目标转换因子分析(TTFA)等。其中CMB模型物理意义明确，算法日趋成熟而成为目前最重要最实用的受体模型。CMB是由一组线性方程构成的，表示每种化学组分的受体浓度等于各种排放源类的成分谱中这种化学组分的含量值和各种排放源类对受体的贡献浓度值乘积的线性和。但CMB仅考虑一次污染贡献，不能模拟颗粒物的二次污染贡献。
化学传输模型是基于对大气物理和化学过程的科学认识，运用气象学原理及数学方法对大气中输送、反应、清除等过程进行仿真模拟。调查得到人为排放源的源强分布，输入化学传输模型可估算各源对控制区内任何一个控制点的浓度贡献。CAMx模式(化学传输模型)是空气质量模拟所使用的主流模式之一，它将“科学级”的空气质量模型所需要的所有技术特征合成为单一系统，可用来对气态和颗粒物态的大气污染物在城市和区域的多种尺度上进行综合性评估。其颗粒物源清单技术(PSAT)通过源区域和/或类别跟踪源对模拟的颗粒物浓度的贡献。CAMx/PSAT模型充分考虑了二次反应的影响，但受限于排放清单的滞后性和不确定性，其溯源结果误差较大。
综上所述，受体模型法和化学传输模型法在大气来源解析的过程中均有各自的优点和局限性，基于两种模型应用综合解析细颗粒物来源，可以提高解析结果的准确性和可靠性。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法。
本发明的目的是通过以下技术方案来实现的：
本发明的第一方面，提供一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法，包括受体模型计算步骤、化学传输模型计算步骤和综合来源解析步骤；
所述受体模型计算步骤包括以下子步骤：
根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场；
通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，并把组分浓度输入受体模型CMB得到不同源类对细颗粒物的一次污染贡献；
以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法PSCF，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比；
使用所述排放占比对细颗粒物二次组分浓度进行污染源贡献分配，得到不同源类对细颗粒物的二次污染贡献；
将不同源类对细颗粒物的一次污染贡献和不同源类对细颗粒物的二次污染贡献相加，得到不同源类对细颗粒物的总体污染贡献即受体模型源解析结果SRj；
计算受体模型源解析结果SRj的第一不确定度
所述化学传输模型计算步骤包括以下子步骤：
根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场；
把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型CAMx/PSAT模型，获得细颗粒物组分的初始模拟浓度以及细颗粒物污染源贡献值；
基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子；
使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果SAj；
计算化学传输模型解析结果SAj的第二不确定度
所述综合来源解析步骤包括以下子步骤：
由于模型解析结果的不确定度范围代表结果误差范围，因此按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，计算公式如下：
式中，和分别代表受体模型的源解析结果权重系数和化学传输模型的源解析结果权重系数，span表示计算不确定度范围；
利用受体模型源解析结果SRj、受体模型的源解析结果权重系数化学传输模型解析结果SAj、化学传输模型的源解析结果权重系数计算得到综合来源解析结果Sj：
进一步地，所述根据溯源点位，设定模拟网格，包括：
溯源点位即为需要开展溯源的地点，模拟网格即为WRF模拟网格，研究区域的模拟网格需覆盖溯源点位；
所述制作网格化排放清单包括：
将以环统、排污许可、企业调研在内的数据使用因子核算法核算的本地人为源排放或其他公开排放清单产品输入排放清单处理模型SMOKE，得到适用于化学传输模型CAMx/PSAT的网格化污染物排放清单。
进一步地，所述使用中尺度天气数值模式WRF模拟气象场，包括：
输入再分析气象数据、本地地形高程和土地覆盖等下垫面数据到WRF中，对一段时间的气象场进行模拟，并使用气象观测站点的观测数据对模拟结果进行验证及参数调优。
进一步地，所述通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，包括：
通过大气采样器采集颗粒物滤膜，使用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS、电感耦合等离子光谱法ICP-OES、离子色谱、热光碳分析仪完成样品的化学元素分析、碳分析、离子分析；
分析的组分包括Li、Be、Na、P、K、Sc、As、Rb、Y、Mo、Cd、Sn、Sb、Cs、La、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ce、Sm、W、Tl、Pb、Bi、Th、U、Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba、Si中一种或多种的化学元素、TC、OC和EC中一种或多种的碳组分、Na+、Mg2+、Ca2+、K+、NH4 +、SO4 2-、Cl-和NO3 -中一种或多种的离子组分；
所述不同源类包括电力源、工业源、交通源、生活源、农业源、其他源。
进一步地，所述以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法PSCF，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比，包括：
把WRF的模拟结果WRFOUT文件通过HYSPLIT模式前处理工具转换成HYSPLIT模式可识别的格式，然后把转换后的气象数据输入HYSPLIT模式后模拟得到一段时间的后向轨迹，最后在后向轨迹的基础上通过PSCF方法得到潜在源影响的空间范围和每个网格的PSCF值；
其中，研究区被分为i×j个网格，研究时段内所有轨迹的总结点数为N，如果有nij个节点落在第ij个网格中，则可以给出事件Aij的概率，P[Aij]＝nij/N，概率P[Aij]表示了随机选择的气团在第ij个网格上的相对经过时间；如果在这nij个节点中有mij个节点对应的轨迹到达接收站时污染物的浓度高于某个设定值，则该事件Bij的概率为：P[Bij]＝mij/N；这里，P[Bij]反映了这些污染气团在某一网格上的相对经过时间；潜在源区贡献函数PSCF被定义为一个条件概率：
某一个源类的某污染物影响溯源点的排放总量按计算，式中Ei，j表示(i,j)网格中该源的该污染物排放量；据此，可计算出不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物对溯源点位产生影响的排放量和该空间范围内所有源类的该污染物排放总量占比。
进一步地，所述计算受体模型源解析结果SRj的第一不确定度包括：
第一不确定度通过细颗粒物组分观测误差、排放清单误差进行计算：
式中，pi为细颗粒物一次组分i浓度占比；为细颗粒物组分观测误差，具体为细颗粒物组分i、来源j的观测不确定度；p′i为细颗粒物二次组分i浓度占比；为排放清单误差，具体为细颗粒物二次组分i、来源j的前体物排放清单不确定度；
其中细颗粒物组分观测误差采用组分观测仪器的最大允许误差与典型观测浓度的比值；排放清单误差可采用多尺度大气污染排放清单MEIC的不确定度。
进一步地，把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型CAMx/PSAT模型，主要参数化方案具体为：初始场和边界条件为ICBCPREP，气象化学机制为CB05，液相化学机制为RADM，气溶胶方案为CF方案，二次有机化学方案为SOAP，气溶胶热力学平衡模式为ISORROPIA，干沉降参数化方案为ZHANG03，水平平流方案为PPM方案，垂直扩散方案为标准K理论。
进一步地，所述基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子，包括：
以受体点细颗粒物组分的CAMx模拟浓度与观测浓度间的最小二乘误差作为目标函数，求误差最小时的修正因子，目标函数如下：
s.t. 0.1≤Rj≤20
式中，Rj为来源j的模型解析结果修正因子； m分别为组分i的观测浓度值和模拟浓度值；为组分i、来源j的初始模型模拟贡献浓度；σi，obs、σi，sim分别为组分i的观测浓度和模拟浓度的不确定度；
将PM2.5组分观测结果、PSAT初始源贡献等输入至目标函数，通过对目标函数进行非线性最优化求解获得模型解析结果的修正因子R；求解过程采用分步迭代寻优计算方法，即初始迭代寻优步长为0.5，初步锁定范围后采用0.01的寻优步长。
进一步地，所述使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果SAj，计算公式包括：
式中，为细颗粒物组分i、来源j的修正模型模拟贡献浓度；SAj为来源j的细颗粒物模型模拟源解析结果。
进一步地，所述计算化学传输模型解析结果SAj的第二不确定度计算公式包括：
式中，pi为细颗粒物组分i浓度占比；为细颗粒物组分i、来源j的排放清单不确定度，为排放清单不确定度传递至模拟结果的不确定度。
本发明的有益效果是：在本发明的一示例性实施例中：
(1)使用受体和化学传输模型的不确定度归一化计算两种源解析结果的权重系数，得到综合源解析结果；其效果如下：
(1-1)相较于现有技术采用多模型数据相似度的计算方式得到模型权重系数很复杂的问题，本示例性实施例采用不确定度得到模型权重系数，首先不确定度属于各个模型计算源解析结果后可方便计算的参数，用于评价该模型的源解析结果的误差(在部分情况可直接从数据库中提取使用)，因此，在通用流程下无需额外计算其他参数(现有技术的数据相似度计算需要额外计算其他参数)，减少数据计算量；
(1-2)同时，模型解析结果的不确定度代表结果误差，不确定度有时是正偏离、有时是负偏离，因此不确定度范围(即不确定度正负偏离差距)可以表征结果可能的偏离范围。按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则(范围大对应权重小、范围小对应权重大)，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，可提高细颗粒物来源解析结果的准确性和可靠性；
(1-3)另外，每类源(工业源、交通源、生活源等)的权重系数均由各自的不确定度结果确定，更具有针对性和精细化(由于不同源类的污染物组分与特征不同，导致受体模型或化学传输模型的适用性存在差异)，差异化的源贡献权重系数可以得到更精细化的溯源结果。
(2)对于受体模型，使用潜在源贡献分析方法，明确细颗粒物污染传输影响范围，基于此范围内各类源的前体物排放占比分配计算细颗粒二次组分的源贡献，优化了受体模型的二次组分源解析结果；而对于化学传输模型，使用细颗粒物组分模拟结果与监测数据的最小二乘误差优化模型，修正化学传输模型源解析结果。
附图说明
图1为本发明一示例性实施例提供的一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法的流程图；
图2为本发明一示例性实施例提供的模拟网格示意图；
图3为本发明一示例性实施例提供的溯源点位潜在源影响示意图；
图4为本发明一示例性实施例提供的化学传输模型CAMx/PSAT优化模拟误差(a)以及污染源贡献修正因子分布范围(b)示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，属于“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方向或位置关系为基于附图所述的方向或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，属于“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，属于“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
此外，下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
参见图1，图1示出了本发明一示例性实施例提供的一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法的流程图，包括受体模型计算步骤、化学传输模型计算步骤和综合来源解析步骤；
所述受体模型计算步骤包括以下子步骤：
根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场；
通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，并把组分浓度输入受体模型CMB得到不同源类对细颗粒物的一次污染贡献；
以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法PSCF，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比；
使用所述排放占比对细颗粒物二次组分(SO4 2-、NO3 -、SOC等)浓度进行污染源贡献分配，得到不同源类对细颗粒物的二次污染贡献；
将不同源类对细颗粒物的一次污染贡献和不同源类对细颗粒物的二次污染贡献相加，得到不同源类对细颗粒物的总体污染贡献即受体模型源解析结果SRj；
计算受体模型源解析结果SRj的第一不确定度
所述化学传输模型计算步骤包括以下子步骤：
根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场；
把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型CAMx/PSAT模型，获得细颗粒物组分的初始模拟浓度以及细颗粒物污染源贡献值；
基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子；
使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果SAj；
计算化学传输模型解析结果SAj的第二不确定度
所述综合来源解析步骤包括以下子步骤：
由于模型解析结果的不确定度范围代表结果误差范围，因此按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，计算公式如下：
式中，和分别代表受体模型的源解析结果权重系数和化学传输模型的源解析结果权重系数，span表示计算不确定度范围；
利用受体模型源解析结果SRj、受体模型的源解析结果权重系数化学传输模型解析结果SAj、化学传输模型的源解析结果权重系数计算得到综合来源解析结果Sj：
具体地，在本示例性实施例中，首先设定模拟网格，制作网格化排放清单，由WRF模拟气象场；使用受体模型CMB解析不同源类对细颗粒物一次组分的污染贡献；使用潜在源贡献PSCF识别污染影响空间范围，由该范围内二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物等不同源类的排放占比计算细颗粒物二次组分污染贡献；使用化学传输模型CAMx/PSAT模型模拟细颗粒物组分浓度和排放源污染贡献；基于受体点监测和模拟组分浓度最小二乘误差，计算CAMx/PSAT模型模拟结果修正因子，并对CAMx/PSAT溯源结果进行修正；基于受体模型CMB和化学传输模型CAMx/PSAT不确定度归一化处理后得到两种溯源结果的权重系数，进而计算得到综合溯源结果。
在本示例性实施例中：
(1)使用受体和化学传输模型的不确定度归一化计算两种源解析结果的权重系数，得到综合源解析结果；其效果如下：
(1-1)相较于现有技术采用多模型数据相似度的计算方式得到模型权重系数很复杂的问题，本示例性实施例采用不确定度得到模型权重系数，首先不确定度属于各个模型计算源解析结果后可方便计算的参数，用于评价该模型的源解析结果的误差(在部分情况可直接从数据库中提取使用)，因此，在通用流程下无需额外计算其他参数(现有技术的数据相似度计算需要额外计算其他参数)，减少数据计算量；
(1-2)同时，模型解析结果的不确定度代表结果误差，不确定度有时是正偏离、有时是负偏离，因此不确定度范围(即不确定度正负偏离差距)可以表征结果可能的偏离范围。按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则(范围大对应权重小、范围小对应权重大)，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，可提高细颗粒物来源解析结果的准确性和可靠性；
(1-3)另外，每类源(工业源、交通源、生活源等)的权重系数均由各自的不确定度结果确定，更具有针对性和精细化(由于不同源类的污染物组分与特征不同，导致受体模型或化学传输模型的适用性存在差异)，差异化的源贡献权重系数可以得到更精细化的溯源结果。
(2)对于受体模型，使用潜在源贡献分析方法，明确细颗粒物污染传输影响范围，基于此范围内各类源的前体物排放占比分配计算细颗粒二次组分的源贡献，优化了受体模型的二次组分源解析结果；而对于化学传输模型，使用细颗粒物组分模拟结果与监测数据的最小二乘误差优化模型，修正化学传输模型源解析结果。
下述内容将分别对受体模型计算步骤、化学传输模型计算步骤和综合来源解析步骤的具体实现方式进行详细阐述，首先是受体模型计算步骤：
更优地，在一示例性实施例中，所述根据溯源点位，设定模拟网格，包括：
溯源点位即为需要开展溯源的地点，模拟网格即为WRF模拟网格，研究区域的模拟网格需覆盖溯源点位，如图2所示；
所述制作网格化排放清单，包括：
将以环统、排污许可、企业调研在内的数据使用因子核算法核算的本地人为源排放或其他公开排放清单产品输入排放清单处理模型SMOKE，得到适用于化学传输模型CAMx/PSAT的网格化污染物排放清单。
其中，SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions)是美国北卡罗莱纳大学开发的污染源排放清单处理工具。采用高性能计算稀疏矩阵算法把排放源清单中的污染物年均排放量，进行时间、空间和物种分配，制作成满足空气质量模式要求的网格化小时排放排放清单文件。空气质量模型(CAMx)是一个欧拉的区域光化学离散模型，它允许把从城市尺度到大陆空间尺度的对流层空气污染(臭氧、颗粒物、大气有毒物质)作为整体的“一个大气”来考虑，PSAT源解析技术通过源区域和/或类别跟踪源对预测的颗粒物浓度的贡献。
更优地，在一示例性实施例中，所述使用中尺度天气数值模式WRF模拟气象场，包括：
输入再分析气象数据、本地地形高程和土地覆盖等下垫面数据到WRF中，对一段时间的气象场进行模拟，并使用气象观测站点的观测数据对模拟结果进行验证及参数调优。
其中，WRF(The Weather Research and Forecasting Model)中尺度数值气象预报模式，含地形资料处理、地面和探空资料处理、数值模拟、后处理等模块，适用于从数十米到数千公里的各种气象应用。
更优地，在一示例性实施例中，所述通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，包括：
通过大气采样器采集颗粒物滤膜，使用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS、电感耦合等离子光谱法ICP-OES、离子色谱、热光碳分析仪完成样品的化学元素分析、碳分析、离子分析；
分析的组分包括Li、Be、Na、P、K、Sc、As、Rb、Y、Mo、Cd、Sn、Sb、Cs、La、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ce、Sm、W、Tl、Pb、Bi、Th、U、Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba、Si中一种或多种的化学元素、TC、OC和EC中一种或多种的碳组分、Na+、Mg2+、Ca2+、K+、NH4 +、SO4 2-、Cl-和NO3 -中一种或多种的离子组分；
所述不同源类包括电力源、工业源、交通源、生活源、农业源、其他源。
更优地，在一示例性实施例中，所述以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法PSCF，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比，包括：
把WRF的模拟结果WRFOUT文件通过HYSPLIT模式前处理工具转换成HYSPLIT模式可识别的格式，然后把转换后的气象数据输入HYSPLIT模式后模拟得到一段时间的后向轨迹，最后在后向轨迹的基础上通过PSCF方法得到潜在源影响的空间范围和每个网格的PSCF值，如图3所示；
HYSPLIT模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)与空气资源实验室(ARL)联合研发的一个用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型。HYSPLIT是大气科学界最广泛使用的大气传输和扩散模型之一。常见的应用是后向轨迹分析，以确定气团的来源并建立源-受体关系。PSCF方法是利用后向轨迹来计算描述可能源区地理位置空间分布的条件概率函数。
其中，研究区被分为i×j个网格，研究时段内所有轨迹的总结点数为N，如果有nij个节点落在第ij个网格中，则可以给出事件Aij的概率，P[Aij]＝nij/N，概率P[Aij]表示了随机选择的气团在第ij个网格上的相对经过时间；如果在这nij个节点中有mij个节点对应的轨迹到达接收站时污染物的浓度高于某个设定值，则该事件Bij的概率为：P[Bij]＝mij/N；这里，P[Bij]反映了这些污染气团在某一网格上的相对经过时间；潜在源区贡献函数PSCF被定义为一个条件概率：PSCF值高的网格被解释为潜在源区；
某一个源类的某污染物影响溯源点的排放总量按计算，式中Ei，j表示(i,j)网格中该源的该污染物排放量；据此，可计算出不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物对溯源点位产生影响的排放量和该空间范围内所有源类的该污染物排放总量占比。
更优地，在一示例性实施例中，所述计算受体模型源解析结果SRj的第一不确定度包括：
第一不确定度通过细颗粒物组分观测误差、排放清单误差进行计算：
式中，pi为细颗粒物一次组分i浓度占比；为细颗粒物组分观测误差，具体为细颗粒物组分i、来源j的观测不确定度；p′i为细颗粒物二次组分i浓度占比；为排放清单误差，具体为细颗粒物二次组分i、来源j的前体物排放清单不确定度；
其中细颗粒物组分观测误差采用组分观测仪器的最大允许误差与典型观测浓度的比值；排放清单误差采用多尺度大气污染排放清单MEIC的不确定度。
更为具体地，细颗粒物组分观测不确定度采用组分观测仪器的最大允许误差与典型观测浓度的比值，可将碳组分分析仪分析OC/EC组分、水溶性离子分析仪分析SO4 2-、NO3 -、NH4 +等、元素分析仪分析地壳元素的不确定度分别计算。若使用相同的细颗粒物组分观测仪器，则可以直接引用该仪器的最大允许误差，否则需要根据实际数据来源重新计算不确定度。
排放清单误差也就是细颗粒物二次组分前体物排放清单不确定性度，与所采用的源排放清单密切相关，我国大气污染物排放清单通常采用清华大学开发的我国多尺度大气污染物排放清单MEIC，该清单排放量估算在95％置信区间不确定性范围是确定的。若使用MEIC排放清单，不确定性度可直接参照Li等人(2017)和Zhao等人(2013)对中国人为源排放清单不确定性的研究结果，如MEIC排放量估算在95％置信区间不确定性范围见下表，NH3不确定度为±153％，NMVOC不确定度为±78％(Kurokawa等，2013)。假如采用编制的本地化排放清单，则需要根据清单编制使用的实际方法和数据，对本地化排放清单的不确定度进行计算。
表1排放清单不确定度示例(单位：％)
对于化学传输模型计算步骤，“根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气数值模式WRF模拟气象场”与受体模型计算步骤的对应子步骤相同，在此不进行赘述，而对于其余步骤：
更优地，在一示例性实施例中，把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型CAMx/PSAT模型，主要参数化方案具体为：初始场和边界条件为ICBCPREP，气象化学机制为CB05，液相化学机制为RADM，气溶胶方案为CF方案，二次有机化学方案为SOAP，气溶胶热力学平衡模式为ISORROPIA，干沉降参数化方案为ZHANG03，水平平流方案为PPM方案，垂直扩散方案为标准K理论。
更优地，在一示例性实施例中，所述基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子，包括：
以受体点细颗粒物组分的CAMx模拟浓度与观测浓度间的最小二乘误差作为目标函数，求误差最小时的修正因子，目标函数如下：
s.t. 0.1≤Rj≤20
式中，Rj为来源j的模型解析结果修正因子；m分别为组分i的观测浓度值和模拟浓度值；为组分i、来源j的初始模型模拟贡献浓度；σi，obs、σi，sim分别为组分i的观测浓度和模拟浓度的不确定度；
将PM2.5组分观测结果、PSAT初始源贡献等输入至目标函数，通过对目标函数进行非线性最优化求解获得模型解析结果的修正因子R；求解过程采用分步迭代寻优计算方法，即初始迭代寻优步长为0.5，初步锁定范围后采用0.01的寻优步长。
具体地，对于化学传输模型模拟结果的修正因子，在现有技术中，采用的公式利用了归一化模型误差这一参数，该参数计算方式复杂从而使得整个修正因子的寻优迭代过程更为复杂。而本申请中，最优化公式更为简洁、寻优迭代计算方法更加高效，并且经过演算，也能达到数据准确的效果。
如图4所示，采用本示例性实施例的方式，CAMx/PSAT优化后的最小二乘误差较初始模型误差降低了约85％。PM2.5污染源修正因子R值分布范围在0.06到2.60之间，电力源、工业源、交通源、民用源、农业源和其他源的均值分别为1.01±0.13、1.54±0.48、0.86±0.598、1.02±0.58、1.39±0.3和0.58±0.67。R偏离1越多，表明具有较高不确定性；说明农业源、工业源、交通源和其他源的不确定性相对较高。不同污染源R值的累积分布函数明显不同，这与污染物的排放特征有关。
更优地，在一示例性实施例中，所述使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果SAj，计算公式包括：
式中，为细颗粒物组分i、来源j的修正模型模拟贡献浓度；SAj为来源j的细颗粒物模型模拟源解析结果。
表2CAMx/PSAT优化源解析结果示例
更优地，在一示例性实施例中，所述计算化学传输模型解析结果SAj的第二不确定度计算公式包括：
式中，pi为细颗粒物组分i浓度占比；为细颗粒物组分i、来源j的排放清单不确定度，为排放清单不确定度传递至模拟结果的不确定度。
具体地，在本示例性实施例中，的计算可以采用现有技术实现，例如：参照于凯阳等(2020)构建简化模型(如HDDM-SRSM方法)代替原始大气化学传输模型开展不确定度分析，以提高不确定度分析效率；利用蒙特卡罗的随机抽样方法进行简化模型不确定度传递，通过细颗粒物组分模拟结果95％置信区间范围来量化化学传输模型不确定度。凯阳等(2020)使用的方法中，各个变量的一阶敏感性系数由大气化学传输模型CMAQ的敏感性分析工具HDDM计算获取，本示例性实施例中使用的大气化学传输模型CAMx同样具备HDDM敏感性分析工具，因此可以使用HDDM-SRSM方法大幅减少大气化学传输模型的模拟计算量，从而简化对第二不确定度的计算。
对于综合来源解析步骤，其具体实现方式如下：
由于模型解析结果的不确定度范围代表结果误差范围，因此按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，计算公式如下：
式中，和分别代表受体模型的源解析结果权重系数和化学传输模型的源解析结果权重系数，span表示计算不确定度范围；如不确定度为[-50％,150％]，则不确定度范围为200％；
利用受体模型源解析结果SRj、受体模型的源解析结果权重系数化学传输模型解析结果SAj、化学传输模型的源解析结果权重系数计算得到综合来源解析结果Sj：
而在本示例性实施例中，综合溯源结果如表3所示。
表3细颗粒物综合源解析权重及结果示例
与上述示例性实施例具有相同的发明构思，本发明的又一示例性实施例提供一种电子设备，包括存储单元和处理单元，所述存储单元上存储有可在所述处理单元上运行的计算机指令，所述处理单元运行所述计算机指令时执行所述的一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法的步骤。
电子设备以通用计算设备的形式表现。电子设备的组件可以包括但不限于：上述至少一个处理单元、上述至少一个存储单元、连接不同系统组件(包括存储单元和处理单元)的总线。
其中，所述存储单元存储有程序代码，所述程序代码可以被所述处理单元执行，使得所述处理单元执行本说明书上述“示例性方法”部分中描述的根据本发明各种示例性实施方式的步骤。例如，所述处理单元可以执行如图1中所示方法。
存储单元可以包括易失性存储单元形式的可读介质，例如随机存取存储单元(RAM)3201和/或高速缓存存储单元，还可以进一步包括只读存储单元(ROM)。
存储单元还可以包括具有一组(至少一个)程序模块的程序/实用工具，这样的程序模块包括但不限于：操作系统、一个或者多个应用程序、其它程序模块以及程序数据，这些示例中的每一个或某种组合中可能包括网络环境的实现。
总线可以为表示几类总线结构中的一种或多种，包括存储单元总线或者存储单元控制器、外围总线、图形加速端口、处理单元或者使用多种总线结构中的任意总线结构的局域总线。
电子设备也可以与一个或多个外部设备(例如键盘、指向设备、蓝牙设备等)通信，还可与一个或者多个使得用户能与该电子设备交互的设备通信，和/或与使得该电子设备能与一个或多个其它计算设备进行通信的任何设备(例如路由器、调制解调器等等)通信。这种通信可以通过输入/输出(I/O)接口进行。并且，电子设备还可以通过网络适配器与一个或者多个网络(例如局域网(LAN)，广域网(WAN)和/或公共网络，例如因特网)通信。网络适配器通过总线与电子设备的其它模块通信。应当明白，可以结合电子设备使用其它硬件和/或软件模块，包括但不限于：微代码、设备驱动器、冗余处理单元、外部磁盘驱动阵列、RAID系统、磁带驱动器以及数据备份存储系统等。
通过以上的方式的描述，本领域的技术人员易于理解，这里描述的示例实施方式可以通过软件实现，也可以通过软件结合必要的硬件的方式来实现。因此，根据本示例性实施例的技术方案可以以软件产品的形式体现出来，该软件产品可以存储在一个非易失性存储介质(可以是CD-ROM，U盘，移动硬盘等)中或网络上，包括若干指令以使得一台计算设备(可以是个人计算机、服务器、终端装置、或者网络设备等)执行根据本示例性实施例的方法。
与上述示例性实施例具有相同的发明构思，本发明的又一示例性实施例提供一种存储介质，其上存储有计算机指令，所述计算机指令运行时执行所述的一种基于受体和化学传输模型综合解析细颗粒物源贡献的方法的步骤。
基于这样的理解，本实施例的技术方案本质上或者说对现有技术做出贡献的部分或者该技术方案的部分可以以软件产品(程序产品)的形式体现出来，该计算机软件产品存储在一个存储介质中，包括若干指令用以使得一台计算机设备(可以是个人计算机，服务器，或者网络设备等)执行本发明各个实施例所述方法的全部或部分步骤。
所述程序产品可以采用一个或多个可读介质的任意组合。可读介质可以是可读信号介质或者可读存储介质。可读存储介质例如可以为但不限于电、磁、光、电磁、红外线、或半导体的系统、装置或器件，或者任意以上的组合。可读存储介质的更具体的例子(非穷举的列表)包括：具有一个或多个导线的电连接、便携式盘、硬盘、随机存取存储器(RAM)、只读存储器(ROM)、可擦式可编程只读存储器(EPROM或闪存)、光纤、便携式紧凑盘只读存储器(CD-ROM)、光存储器件、磁存储器件、或者上述的任意合适的组合。
计算机可读信号介质可以包括在基带中或者作为载波一部分传播的数据信号，其中承载了可读程序代码。这种传播的数据信号可以采用多种形式，包括但不限于电磁信号、光信号或上述的任意合适的组合。可读信号介质还可以是可读存储介质以外的任何可读介质，该可读介质可以发送、传播或者传输用于由指令执行系统、装置或者器件使用或者与其结合使用的程序。
可读介质上包含的程序代码可以用任何适当的介质传输，包括但不限于无线、有线、光缆、RF等等，或者上述的任意合适的组合。
可以以一种或多种程序设计语言的任意组合来编写用于执行本发明操作的程序代码，所述程序设计语言包括面向对象的程序设计语言—诸如Java、C++等，还包括常规的过程式程序设计语言—诸如“C”语言或类似的程序设计语言。程序代码可以完全地在用户计算设备上执行、部分地在用户设备上执行、作为一个独立的软件包执行、部分在用户计算设备上部分在远程计算设备上执行、或者完全在远程计算设备或服务器上执行。在涉及远程计算设备的情形中，远程计算设备可以通过任意种类的网络，包括局域网(LAN)或广域网(WAN)，连接到用户计算设备，或者，可以连接到外部计算设备(例如利用因特网服务提供商来通过因特网连接)。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定，对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其他不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (7)
1.基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：包括受体模型计算步骤、化学传输模型计算步骤和综合来源解析步骤；
所述受体模型计算步骤包括以下子步骤：
根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场；
通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，并把组分浓度输入受体模型CMB得到不同源类对细颗粒物的一次污染贡献；
以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法PSCF，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比；
使用所述排放占比对细颗粒物二次组分浓度进行污染源贡献分配，得到不同源类对细颗粒物的二次污染贡献；
将不同源类对细颗粒物的一次污染贡献和不同源类对细颗粒物的二次污染贡献相加，得到不同源类对细颗粒物的总体污染贡献即受体模型源解析结果SRj；
计算受体模型源解析结果SRj的第一不确定度所述计算受体模型源解析结果SRj的第一不确定度包括：
第一不确定度通过细颗粒物组分观测误差、排放清单误差进行计算：
式中，pi为细颗粒物一次组分i浓度占比；为细颗粒物组分观测误差，具体为细颗粒物组分i、来源j的观测不确定度；p′i为细颗粒物二次组分i浓度占比；为排放清单误差，具体为细颗粒物二次组分i、来源j的前体物排放清单不确定度；
其中细颗粒物组分观测误差采用组分观测仪器的最大允许误差与典型观测浓度的比值；排放清单误差采用多尺度大气污染排放清单MEIC的不确定度；
所述化学传输模型计算步骤包括以下子步骤：
根据溯源点位，设定模拟网格，制作网格化排放清单，并使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场；
把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型CAMx/PSAT模型，获得细颗粒物组分的初始模拟浓度以及细颗粒物污染源贡献值；
基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子；所述基于受体点细颗粒物组分浓度的化学传输模型模拟结果与观测结果的最小二乘误差优化求解，得到化学传输模型模拟结果的修正因子，包括：
以受体点细颗粒物组分的CAMx模拟浓度与观测浓度间的最小二乘误差作为目标函数，求误差最小时的修正因子，目标函数如下：
s.t.0.1≤Rj≤20
式中，Rj为来源j的模型解析结果修正因子；分别为组分i的观测浓度值和模拟浓度值；为组分i、来源j的初始模型模拟贡献浓度；σi，obs、σi，sim分别为组分i的观测浓度和模拟浓度的不确定度；
将PM2.5组分观测结果、PSAT初始源贡献输入至目标函数，通过对目标函数进行非线性最优化求解获得模型解析结果的修正因子R；求解过程采用分步迭代寻优计算方法，即初始迭代寻优步长为0.5，初步锁定范围后采用0.01的寻优步长；
使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果SAj；
计算化学传输模型解析结果SAj的第二不确定度所述计算化学传输模型解析结果SAj的第二不确定度计算公式包括：
式中，pi为细颗粒物组分i浓度占比；为细颗粒物组分i、来源j的排放清单不确定度，为排放清单不确定度传递至模拟结果的不确定度；
所述综合来源解析步骤包括以下子步骤：
由于模型解析结果的不确定度范围代表结果误差范围，因此按照不确定度范围与权重系数呈反比例原则，将第一不确定度范围和第二不确定度范围，归一化处理后得到各自的权重系数，计算公式如下：
式中，和分别代表受体模型的源解析结果权重系数和化学传输模型的源解析结果权重系数，span表示计算不确定度范围；
利用受体模型源解析结果SRj、受体模型的源解析结果权重系数化学传输模型解析结果SAj、化学传输模型的源解析结果权重系数计算得到综合来源解析结果Sj：
2.根据权利要求1所述的基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：所述根据溯源点位，设定模拟网格，包括：
溯源点位即为需要开展溯源的地点，模拟网格即为WRF模拟网格，研究区域的模拟网格需覆盖溯源点位；
所述制作网格化排放清单包括：
将以环统、排污许可、企业调研在内的数据使用因子核算法核算的本地人为源排放或其他公开排放清单产品输入排放清单处理模型SMOKE，得到适用于化学传输模型CAMx/PSAT的网格化污染物排放清单。
3.根据权利要求1所述的基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：所述使用中尺度天气预报模式WRF模拟气象场，包括：
输入再分析气象数据、本地地形高程和土地覆盖的下垫面数据到WRF中，对一段时间的气象场进行模拟，并使用气象观测站点的观测数据对模拟结果进行验证及参数调优。
4.根据权利要求1所述的基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：所述通过受体采样分析，得到溯源点位的细颗粒物组分浓度，包括：
通过大气采样器采集颗粒物滤膜，使用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS、电感耦合等离子光谱法ICP-OES、离子色谱、热光碳分析仪完成样品的化学元素分析、碳分析、离子分析；
分析的组分包括Li、Be、Na、P、K、Sc、As、Rb、Y、Mo、Cd、Sn、Sb、Cs、La、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ce、Sm、W、Tl、Pb、Bi、Th、U、Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba、Si中一种或多种的化学元素、TC、OC和EC中一种或多种的碳组分、Na+、Mg2+、Ca2+、K+、NH4 +、SO4 2-、Cl-和NO3 -中一种或多种的离子组分；
所述不同源类包括电力源、工业源、交通源、生活源、农业源、其他源。
5.根据权利要求1所述的基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：所述以所述气象场为基础，通过后向轨迹模型中的潜在源贡献计算方法PSCF，得到对细颗粒物浓度的潜在源影响的空间范围；并统计该空间范围内不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物的排放占比，包括：
把WRF的模拟结果WRFOUT文件通过HYSPLIT模式前处理工具转换成HYSPLIT模式可识别的格式，然后把转换后的气象数据输入HYSPLIT模式后模拟得到一段时间的后向轨迹，最后在后向轨迹的基础上通过PSCF方法得到潜在源影响的空间范围和每个网格的PSCF值；
其中，研究区被分为p×q个网格，研究时段内所有轨迹的总结点数为N，如果有npq个节点落在第pq个网格中，则可以给出事件Apq的概率，P[Apq]＝npq/N，概率P[Apq]表示了随机选择的气团在第pq个网格上的相对经过时间；如果在这npq个节点中有mpq个节点对应的轨迹到达接收站时污染物的浓度高于某个设定值，则该事件Bpq的概率为：P[Bpq]＝mpq/N；这里，P[Bpq]反映了这些污染气团在某一网格上的相对经过时间；潜在源区贡献函数PSCF被定义为一个条件概率：PSCF＝P[Bpq|Apq]＝P[Bpq]/P[Apq]＝mpq/npq；
某一个源类的某污染物影响溯源点的排放总量按E影响＝∑(PSCFp,q/∑PSCF)×Ep,q计算，式中Ep,q表示(p,q)网格中该源类的该污染物排放量；据此，可计算出不同源类的二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物对溯源点位产生影响的排放量和该空间范围内所有源类的该类污染物排放总量占比。
6.根据权利要求1所述的基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：把所述气象场和网格化排放清单输入化学传输模型CAMx/PSAT模型，主要参数化方案具体为：初始场和边界条件为ICBCPREP，气象化学机制为CB05，液相化学机制为RADM，气溶胶方案为CF方案，二次有机化学方案为SOAP，气溶胶热力学平衡模式为ISORROPIA，干沉降参数化方案为ZHANG03，水平平流方案为PPM方案，垂直扩散方案为标准K理论。
7.根据权利要求1所述的基于受体和化学传输模型的细颗粒物综合来源解析方法，其特征在于：所述使用所述修正因子，对化学传输模型模拟的细颗粒物污染源贡献值进行修正，得到修正后的细颗粒物组分的污染源贡献值即化学传输模型解析结果SAj，计算公式包括：
式中，为细颗粒物组分i、来源j的修正模型模拟贡献浓度；SAj为来源j的细颗粒物模型模拟源解析结果。
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