CN115712981A - 基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法及系统 - Google Patents

Abstract

本发明属于颗粒物来源解析技术领域，公开了一种基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法及系统，利用中尺度天气数值模式、网格化污染物排放清单和空气质量化学传输模型，通过化学传输模拟获得初始的污染物浓度模拟值和初始的污染源贡献模拟值；利用受体物种组分浓度观测值和受体模型的有效方差最小二乘法构建综合源解析的修正因子算法，实现修正因子的计算；综合化学传输模型和受体模型优点的综合源解析溯源结果进行模拟结果修正，得到修正的颗粒物浓度模拟值和修正的污染源贡献模拟值。本发明适用于城市尺度细颗粒物污染来源解析，可用于获取城市细颗粒物污染源贡献的时空分布特征。

Description

基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法及系统

技术领域

本发明属于颗粒物来源解析技术领域，尤其涉及一种基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法及系统。

背景技术

随着工业化和城市化的快速发展，我国长时间和区域性的细颗粒物(PM_2.5)污染问题频发，对大气环境和人体健康产生重要影响。实时、准确地量化PM_2.5污染来源及其贡献已成为有效治理PM_2.5污染、持续改善大气环境质量的关键。

目前，国内外在解析PM_2.5污染来源时，常采用受体模型、化学传输模型等单一的源解析技术。这些单一源解析技术的缺点在于没有综合考虑污染源排放、污染物传输和受体实测数据等因素，不可避免地面临源成分谱共线性、源类识别主观性、模型运算速度慢、模拟结果不确定性大等方面的问题，这将导致最终的源解析结果不够准确。因此，为了提高PM_2.5源解析结果的准确性和时效性，需要采用多种模型方法相结合的综合源解析技术。

发明内容

针对现有PM_2.5来源解析技术存在的缺陷或不足，本发明实施例提供了一种基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法及系统，规避了在复杂大气环境中采用单一源解析技术的局限性，极大地降低了源解析结果的不确定性，可达到准确、快速地获取PM_2.5来源贡献的时空分布等目的。

第一方面，本发明实施例提供一种综合解析细颗粒物来源方法，包括：

利用中尺度天气数值模式WRF、大气污染物排放源清单处理模型SMOKE构建的本地网格化污染物排放清单和空气质量化学传输模型CAMx/PSAT，对一次颗粒物、二次颗粒物以及气态前体物的排放地区和排放行业进行追踪，获取模拟的初始PM_2.5物种组分浓度和污染源贡献；

根据受体区域的PM_2.5外场观测，获取受体PM_2.5物种组分的观测浓度值；

根据受体模型中物种与污染源间的响应关系，利用所述受体物种组分初始模拟值、观测浓度值和受体模型的有效方差最小二乘法，构建综合源解析技术的修正因子算法；

根据准牛顿优化函数，对所述修正因子算法进行最优值求解，获得适用于受体区域的修正因子，进而获得修正后的PM_2.5物种组分浓度和污染源贡献；

本发明实施例通过化学传输模拟结果和受体实测数据，构建综合源解析技术的修正因子算法，极大地提高了解析结果的准确度和时效性。

可选地，所述初始PM_2.5物种组分浓度和污染源贡献通过以下方式获得：

所述中尺度天气数值模式WRF通过综合考虑模拟区域的地形、土地利用、土壤类型等地面数据、气象初始场数据和物理参数化方案，获得模拟区域的气象场；

所述大气污染物排放源清单处理模型SMOKE构建的本地网格化污染物排放清单通过将本地化的排放清单作为基础数据，经SMOKE模型在时间与空间上进行细化分配，获得适用于CAMx/PSAT模型的模拟区域本地化清单；

将所述中尺度天气数值模式WRF模拟的气象场和所述SMOKE构建的本地网格化污染物排放清单，输入到所述空气质量化学传输模型CAMx/PSAT，获得受体区域内PM_2.5组分的初始网格化模拟浓度以及污染源排放贡献。

本发明实施例通过将本地化的地面数据和排放清单数据嵌入模型，提高了初始模拟结果的准确性。

可选地，所述综合源解析技术的修正因子算法通过以下方式获得：

根据所述受体物种组分观测浓度值和初始模拟值，通过有效方差最小二乘法，构建综合源解析技术的修正因子算法，包括：

根据受体物种组分外场观测仪器的测量误差和检出限，获取受体物种组分观测浓度的不确定度；

根据所述受体物种组分的观测浓度值和化学传输模型中物种组分的归一化预测误差，获取化学传输模型对受体物种组分初始模拟浓度的不确定度。

本发明实施例在综合考虑了化学传输模型模拟和受体观测的数据及其不确定度后，再通过有效方差最小二乘法对修正因子做最优化求解，从而极大地提高了修正后模拟结果的准确性。

可选地，所述适用于受体区域的修正因子通过以下方式获得：

根据所述修正因子算法的目标函数，通过牛顿二分法迭代寻优计算方法，对目标函数最小值进行非线性最优化拟合，获得最优化的修正因子R；其中，R通常在0.10到10.00之间取值，运算步长为0.01。

本发明实施例通过牛顿二分法迭代寻优计算方法，以0.01为运算步长对修正因子算法求解最优值，从而能够获得更加准确的修正因子。

可选地，所述方法还包括：

根据所述受体区域的修正因子与所述初始模拟浓度和污染源贡献进行拟合，获得拟合参数，构建拟合函数；

根据所述拟合参数对网格化PM_2.5物种组分的初始模拟浓度和污染源贡献进行修正，获得修正后的PM_2.5物种组分浓度和污染源贡献的空间分布。

本发明实施例通过构建修正因子与初始模拟浓度和污染源贡献的拟合函数，快速地获得修正后的网格化PM_2.5物种组分浓度和污染源贡献，从而提高了空间尺度上模拟结果的准确度和时效性。

第二方面，本发明实施例提供一种应用所述综合解析细颗粒物来源方法基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的系统，所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的系统包括：

化学传输模拟模块，基于计算机操作系统LINUX，搭建中尺度天气数值模式WRF、大气污染物排放源清单处理模型SMOKE和空气质量化学传输模型CAMx/PSAT，使用中尺度天气数值模式WRF获得模拟区域的气象场，使用大气污染物排放源清单处理模型SMOKE构建本地网格化污染物排放清单，输入到所述空气质量化学传输模型CAMx/PSAT，获得受体区域内PM_2.5组分的初始网格化模拟浓度以及污染源排放贡献；

修正因子计算模块，用于基于受体模型中物种与污染源间的响应关系，结合受体物种组分初始模拟值和观测浓度值，提出修正因子算法，根据其目标函数，通过牛顿二分法迭代寻优计算方法，对目标函数最小值进行非线性最优化拟合，获得综合源解析的修正因子，具体实施方式可以利用Python、Matlab等计算机编程语言进行数据处理和迭代求解；

模拟结果修正模块，用于利用修正因子R获得更加准确的PM_2.5物种组分浓度和污染源贡献值，以及两者的时间和空间分布。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对本发明实施例中所需要使用的附图做简单地介绍，应当理解，下面所描述的附图仅仅是本发明的一些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。

图1为本发明实施例提供的解析PM_2.5来源的方法流程示意图；

图2为本发明实施例提供的解析PM_2.5来源的系统结构图；

图3为本发明实施例提供的初始模拟误差平方X₀ ²和优化模拟误差平方X²的相关性示意图；

图4为本发明实施例提供的受体区域内PM_2.5及其组分观测浓度与初始、优化模拟浓度的相关性示意图；

图5为本发明实施例提供的重庆市47个空气质量监测站PM_2.5的观测浓度、初始和优化的模拟浓度示意图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。

在本申请提出之前，对PM_2.5的来源解析常采用受体模型、化学传输模型等单一的源解析技术。这些单一源解析技术的缺点在于没有综合考虑污染源排放、污染物传输和受体实测数据等因素，不可避免地面临源成分谱共线性、源类识别主观性、模拟结果不确定性大等方面的问题，这将导致最终的源解析结果不够准确。

为了解决该问题，本发明提供了一种基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法和系统，下面结合附图对本发明作详细的描述。

如图1所示，本发明实施例提供的基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法包括以下步骤：

S101，化学传输模拟：利用CAMx/PSAT模型获得PM_2.5组分的网格化浓度和污染源初始排放贡献；

S102，修正因子计算：基于受体模型物种与污染源间的响应关系，结合受体物种组分初始模拟值和观测浓度值提出修正因子算法，获得综合源解析的修正因子；

S103，模拟结果修正：利用修正因子R获得更加准确的PM_2.5物种组分的污染源贡献值和模拟浓度值，以及两者的时间和空间分布。

作为优选实施例，如图2所示，本发明实施例提供的基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的系统具体包括以下步骤：

第一步：利用CAMx/PSAT模型获得PM_2.5组分的网格化浓度和污染源初始排放贡献，具体实施方法为：

(1)基于中尺度气象模型WRF对研究区域进行预设分辨率的气象模拟：选取模拟时段，收集气象模式所需的初始气象场、地形及土地利用数据，对研究区域进行模拟。

(2)使用大气污染物排放源清单处理模型SMOKE生成不同排放行业的网格化污染物排放清单：污染物排放清单采用基于排放因子法、物料衡算等方法建立的本地化排放清单，之后经由SMOKE模型在时间与空间上进一步细化分配，并加以本地化处理，生成适用于CAMx/PSAT模型模拟及源示踪系统的分行业网格化污染物排放清单。

(3)使用CAMx/PSAT模型，模拟得到受体区域内PM_2.5组分的初始网格化模拟浓度以及不同行业污染源的排放贡献：将WRF模拟结果和SMOKE模型生成的分行业网格化污染物排放清单输入到CAMx/PSAT模型，对PM_2.5浓度和排放行业贡献进行模拟。

第二步：基于受体模型CMB物种与污染源间的响应关系，结合CAMx/PSAT模型模拟结果，提出一种新的修正因子算法，获得综合源解析的修正因子(创新点)，具体步骤如下：

(1)通过受体分析法得到受体点的PM_2.5物种观测浓度C_i，PM_2.5主要物种包括SO₄ ^2-、NO₃ ^-、NH₄ ⁺、EC、OC等；基于CAMx/PSAT来源解析技术，获得受体区域内PM_2.5组分的初始网格化模拟浓度以及污染源的排放贡献，将获得的污染源贡献值定义为物种i和来源j的初始污染源贡献值

(2)参照典型受体模型有效方差最小二乘法式，建立来自不同污染源的各物种浓度模拟结果与观测结果间的偏差作为目标函数(式1)，将初始污染源贡献值、受体观测浓度和不确定性参数输入至式(1)。

式中：X²为模拟误差的平方；R_j为来源j的综合源解析模型修正因子；

为物种i的观测浓度值；

为物种i的初始模拟浓度值；σ_i,obs为物种i观测浓度值的不确定性；δ_i为物种i从源排放到观测的归一化模型误差。

(3)通过对目标函数最小值的非线性最优化拟合获得综合源解析模型的修正因子R；求解过程采用牛顿二分法迭代寻优计算方法，R值可选范围通常为0.10～10.00之间。

第三步：利用修正因子R获得更加准确的PM_2.5组分的污染源贡献值和模拟浓度值。

通过式(2)和式(3)计算得到优化后PM_2.5组分的污染源贡献值

和模拟浓度值

式中，R_j为来源j的综合源解析模型修正因子，

为初始模拟浓度贡献值，

为物种i初始模拟浓度值。

下面介绍选取重庆市主城区冬季一次典型PM_2.5污染过程(2019年1月21日-27日)，通过上述综合模型源解析方法，解析此次污染过程的PM_2.5的区域贡献和行业贡献结果，并选择同时段47个空气质量监测站的PM_2.5浓度数据对方法进行评估的方案。

PM_2.5观测组分包括OC、EC、9种水溶性无机离子和16种重金属元素。选择同时段重庆市47个空气质量监测站的PM_2.5浓度数据开展综合源解析方法的案例分析。

图3为本申请实施例提供的初始模拟误差平方X₀ ²和优化模拟误差平方X²的相关性示意图。观测期间，基于综合源解析方法的模拟误差平方值较单一化学传输模型低84.58％，说明综合源解析方法极大地降低了源解析结果的不确定性。

图4为本发明实施例提供的受体区域内PM_2.5及其组分观测浓度与初始、优化模拟浓度的相关性示意图。在具体的实施过程中，基于综合源解析方法获得的优化模拟组分浓度与实际观测组分浓度的相关系数高、相对误差低，模拟结果明显优于初始模拟，说明综合源解析方法提高了源解析结果的准确性。

图5为本发明实施例提供的47个空气质量监测站PM_2.5的观测浓度、初始和优化模拟浓度示意图。在具体的实施过程中，基于综合源解析方法获得的优化模拟浓度与47个空气质量监测站的实际观测浓度的变化趋势高度一致(r＝0.82，P<0.001)。此外，与初始模拟相比，基于综合源解析方法获得的优化后各污染源贡献空间分布结果与污染源空间分布的实际情况更相符。说明综合源解析方法提高了空间尺度上模拟结果的准确度和时效性。

以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法，其特征在于，所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法包括：

利用中尺度天气数值模式WRF、大气污染物排放源清单处理模型SMOKE构建的本地网格化污染物排放清单和空气质量化学传输模型CAMx/PSAT，通过化学传输模拟获得初始的污染物浓度模拟值和初始的污染源贡献模拟值；

利用受体物种组分浓度观测值和受体模型的有效方差最小二乘法构建综合源解析的修正因子算法，实现修正因子的计算；综合化学传输模型和受体模型优点的综合源解析溯源结果进行模拟结果修正，得到修正的颗粒物浓度模拟值和修正的污染源贡献模拟值。

2.如权利要求1所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法，其特征在于，所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法还包括：

通过输入气象场数据和排放清单数据，利用空气质量模式CAMx进行模拟；用CAMx模型中重要的扩展板块PSAT跟踪污染源的反应过程，对一次颗粒物、二次颗粒物以及气态前体物的排放地区和排放源进行追踪得到初始污染源数据；

其中，CAMx模型的气象场使用中尺度天气模型WRF模拟；排放清单使用清华大学MEIC格网清单数据集或结合排放因子法、实地调研的方式编制的本地化排放清单，清单编制完成后利用SMOKE模型进行时间与空间分配，得到适用于模型的网格化排放清单；

基于受体模型CMB物种与污染源间的响应关系，结合化学传输模型模拟结果，提出新的修正因子算法，获得适用于受体区域的修正因子；基于修正因子、初始的污染源贡献模拟值数据，优化得到适用于受体区域的、更精确的PM_2.5污染源的时空分布特征及各行业对受体区域的PM_2.5污染源贡献。

3.如权利要求1所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法，其特征在于，所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法包括以下步骤：

步骤一，化学传输模拟：利用CAMx/PSAT模型获得颗粒物组分的网格化浓度和污染源初始排放贡献；

步骤二，修正因子计算：基于受体模型CMB物种与污染源间的响应关系，结合化学传输模型模拟结果提出修正因子算法，获得综合源解析的修正因子；

步骤三，模拟结果修正：利用修正因子R获得更加准确的PM_2.5组分的污染源贡献值和模拟浓度值。

4.如权利要求3所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法，其特征在于，所述步骤一中的利用CAMx/PSAT模型获得PM_2.5组分的网格化浓度和污染源初始排放贡献包括：

(1)基于中尺度气象模型WRF对研究区域进行预设分辨率的气象模拟：选取模拟时段，收集气象模式所需的初始气象场、地形及土地利用数据，对研究区域进行模拟。

(2)使用SMOKE模型生成不同排放行业的网格化污染物排放清单：污染物排放清单采用基于排放因子法、物料衡算等方法建立的本地化排放清单，之后经由污染源排放清单SMOKE模型在时间与空间上进一步细化分配，并加以本地化处理，生成适用于CAMx/PSAT模型模拟及源示踪系统的分行业网格化污染物排放清单。

(3)使用CAMx/PSAT模型，模拟得到受体区域内PM_2.5组分的初始网格化模拟浓度以及不同行业污染源的排放贡献：将WRF模拟结果和SMOKE清单处理工具生成的分行业网格化污染物排放清单输入到CAMx/PSAT模型，对PM_2.5浓度和排放行业贡献进行模拟。

5.如权利要求3所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法，其特征在于，所述步骤二中基于受体模型CMB物种与污染源间的响应关系，结合CAMx/PSAT模型模拟结果，提出一种新的修正因子算法，获得综合源解析的修正因子包括：

(1)通过受体分析法得到受体点的PM_2.5物种观测浓度C_i，PM_2.5主要物种包括SO₄ ^2-、NO₃ ^-、NH₄ ⁺、EC、OC等；基于CAMx/PSAT来源解析技术，获得受体区域内PM_2.5组分的初始网格化模拟浓度以及污染源的排放贡献，将获得的污染源贡献值定义为物种i和来源j的初始污染源贡献值

(2)参照典型受体模型有效方差最小二乘法式，建立来自不同污染源的各物种浓度模拟结果与观测结果间的偏差作为目标函数，将初始污染源贡献值、受体观测浓度和不确定性参数输入下式：

式中：X²为模拟误差的平方；R_j为来源j的综合源解析模型修正因子；

为物种i的观测浓度值；

为物种i的初始模拟浓度值；σ_i,obs为物种i观测浓度值的不确定性；δ_i为物种i从源排放到观测的归一化模型误差。

(3)通过对目标函数最小值的非线性最优化拟合获得综合源解析模型的修正因子R；求解过程采用牛顿二分法迭代寻优计算方法，R值可选范围通常为0.10～10.00之间。

6.如权利要求3所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法，其特征在于，所述步骤三中的利用修正因子R获得更加准确的PM_2.5组分的污染源贡献值和模拟浓度值包括：

通过下式计算得到优化后PM_2.5组分的污染源贡献值

和模拟浓度值

式中，R_j为来源j的综合源解析模型修正因子，

为初始模拟浓度贡献值，

为物种i初始模拟浓度值。

7.一种应用如权利要求1～6任意一项所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法的解析PM_2.5来源的系统，其特征在于，所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的系统包括：

化学传输模拟模块，用于利用CAMx/PSAT模型获得颗粒物组分的网格化浓度和污染源初始排放贡献；

修正因子计算模块，用于基于受体模型CMB物种与污染源间的响应关系，结合化学传输模型模拟结果提出修正因子算法，获得综合源解析的修正因子；

模拟结果修正模块，用于利用修正因子R获得更加准确的PM_2.5组分的污染源贡献值和模拟浓度值。

8.一种计算机设备，其特征在于，所述计算机设备包括存储器和处理器，所述存储器存储有计算机程序，所述计算机程序被所述处理器执行时，使得所述处理器执行权利要求1～6任意一项所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法。

9.一种计算机可读存储介质，存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时，使得所述处理器执行权利要求1～6任意一项所述基于受体和化学传输模型解析细颗粒物来源的方法。

10.一种信息数据处理终端，其特征在于，所述信息数据处理终端用于实现权利要求7所述的解析PM_2.5来源的系统。

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