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CN115135736A - 器件用固化性粘接片 - Google Patents

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CN115135736A
CN115135736A CN202080097786.7A CN202080097786A CN115135736A CN 115135736 A CN115135736 A CN 115135736A CN 202080097786 A CN202080097786 A CN 202080097786A CN 115135736 A CN115135736 A CN 115135736A
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curable adhesive
resin
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西嶋健太
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Lintec Corp
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Abstract

本发明提供具有含有下述(A)成分和(B)成分的粘接剂层的器件用固化性粘接片。该器件用固化性粘接片具有在高频区域赋予低介电特性优异的固化物的粘接剂层。(A)成分：具有乙烯基的聚苯醚树脂；(B)成分：具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物。

Description

器件用固化性粘接片
技术领域
本发明涉及具有在高频区域赋予低介电特性优异的固化物的粘接剂层的器件用固化性粘接片。本说明书中，高频区域是指300MHz～300GHz的区域。
背景技术
近年来，随着电子设备的小型化、轻量化，越来越多地使用柔性印刷布线板(FPC)作为布线部件。
FPC可通过例如对于在聚酰亚胺等绝缘树脂膜上贴合铜箔而得的覆铜层叠板的铜箔施行蚀刻处理并形成电路(电气回路)而得到。
另外，通常将具有绝缘树脂基材和粘接剂层的覆盖膜贴合到形成有电路的铜箔上，以保护电路。
于是，近年来，关于智能手机等通信设备，电信号变得越来越高频化，以处理更大容量的数据。
然而，由于高频区域的电信号容易转化为热，因此若使电信号高频化，则存在传输损耗增加的倾向。
为了将高频区域的电信号以高速、并且抑制传输损耗进行传输，而改善构成布线部件的绝缘体(基材或粘接剂等)的介电特性(低介电常数化和低介质损耗角正切化)。
专利文献1中记载了具粘接剂层的层叠体，其是具备基材膜和粘接剂层(位于该基材膜的至少一侧的表面上)的具粘接剂层的层叠体，其中，所述粘接剂层由特定的粘接剂组合物构成。
专利文献1中还记载了：该具粘接剂层的层叠体的电特性(低介电常数、低介质损耗角正切)等优异。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018-150541号公报。
发明内容
发明所要解决的课题
专利文献1中记载的粘接剂组合物的固化物具有低介电特性(本说明书中，“低介电特性”是指“低介电常数和低介质损耗角正切”)。
然而，为了应对今后预想的电信号的更加高频化，期望在高频区域形成低介电特性进一步优异的固化物。
本发明是鉴于上述实情而完成的发明，其目的在于提供：具有在高频区域赋予低介电特性优异的固化物的粘接剂层的器件用固化性粘接片。
用于解决课题的手段
本发明人为了解决上述课题，针对具有粘接剂层的器件用固化性粘接片进行了深入研究。其结果发现了：通过使用具有乙烯基的聚苯醚树脂、和具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物，可形成在高频区域赋予低介电特性优异的固化物的粘接剂层，从而完成了本发明。
因此，根据本发明，提供下述[1]～[12]的器件用固化性粘接片。
[1] 器件用固化性粘接片，其具有含有下述(A)成分和(B)成分的粘接剂层，
(A)成分：具有乙烯基的聚苯醚树脂；
(B)成分：具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物。
[2] [1]所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分为具有杂环骨架的化合物。
[3] [2]所述的器件用固化性粘接片，其中，所述杂环骨架为异氰脲酸酯骨架或甘脲骨架。
[4] [1]～[3]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分的分子量为1,000以下。
[5] [1]～[4]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分所具有的、在末端具有双键的烃基的数为2个。
[6] [1]～[5]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分为下述式所表示的化合物，
Figure 624080DEST_PATH_IMAGE001
式中，R表示碳数5～15的饱和烃基。
[7] [1]～[6]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为含有烯烃系树脂作为粘合剂树脂的层。
[8] [1]～[7]所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为含有具有反应性官能团的树脂作为粘合剂树脂的层。
[9] [1]～[8]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为进一步含有下述(D)成分的层，
(D)成分：阳离子聚合引发剂。
[10] [1]～[9]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为含有具有环状醚基的化合物的层、或不含有具有环状醚基的化合物的层，具有环状醚基的化合物的含量为在粘接剂层中低于5质量％。
[11] [1]～[10]中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层是含有在25℃下为液体的化合物的层，在25℃下为液体的化合物的含量在粘接剂层中是5质量％以上。
[12] [11]所述的器件用固化性粘接片，其中，在25℃下为液体的化合物的至少1种是具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物。
[13] [12]所述的器件用固化性粘接片，其中，在25℃下为液体的化合物的全量中，具有2个以上在末端具有双键的烃基、且在25℃下为液体的化合物的含量是90质量％以上。
发明效果
根据本发明，提供器件用固化性粘接片，其具有在高频区域赋予低介电特性优异的固化物的粘接剂层。
具体实施方式
本发明的器件用固化性粘接片具有含有下述(A)成分和(B)成分的粘接剂层，
(A)成分：具有乙烯基的聚苯醚树脂；
(B)成分：具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物。
[(A)成分：具有乙烯基的聚苯醚树脂]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层含有具有乙烯基的聚苯醚树脂(以下，有时称为“聚苯醚树脂(A)”)作为(A)成分。
聚苯醚树脂是指主链具有聚亚苯基骨架的树脂。
聚亚苯基骨架是指具有下述式所表示的重复单元、
Figure 832208DEST_PATH_IMAGE002
或上述式中的氢原子被取代而成的重复单元的骨架。
聚苯醚树脂(A)由于具有聚苯醚骨架，因此含有聚苯醚树脂(A)的粘接剂层的固化物的低介电特性优异。
作为聚苯醚树脂(A)中的聚苯醚骨架，可举出：下述式(1)所表示的聚苯醚骨架。
Figure 270142DEST_PATH_IMAGE003
式(1)中，X为下述式(2)或式(3)所表示的2价基团，Y分别独立为下述式(4)所表示的2价基团，a和b为0～100的整数，a和b的至少其中之一为1以上。*表示结合键(以下，也相同)。
Figure 894022DEST_PATH_IMAGE004
式(2)中，R1～R8分别独立表示氢原子、卤素原子、碳数6以下的烷基或苯基，优选为氢原子或甲基。
Figure 366591DEST_PATH_IMAGE005
式(3)中，R9～R16分别独立表示氢原子、卤素原子、碳数6以下的烷基或苯基，优选为氢原子或甲基。A表示碳数20以下的直链状、支链状或环状的2价的烃基。
Figure 745620DEST_PATH_IMAGE006
式(4)中，R17～R20分别独立表示氢原子、卤素原子、碳数6以下的烷基或苯基，优选为氢原子或甲基。
作为聚苯醚树脂(A)中的聚苯醚骨架，可举出：下述式(5)所表示的聚苯醚骨架。
Figure 874113DEST_PATH_IMAGE007
聚苯醚树脂(A)由于具有乙烯基，因此含有聚苯醚树脂(A)的粘接剂层的固化物的低介电特性、交联性和耐热性优异。
聚苯醚树脂(A)中的乙烯基也可以如乙烯基苄基、乙烯基萘基等那样构成烃系取代基的一部分。即，聚苯醚树脂(A)是在聚苯醚骨架上键合乙烯基或含乙烯基的烃基而成。
作为聚苯醚树脂(A)，从容易得到低介电特性优异的固化物的角度考虑，优选在聚苯醚骨架的两末端具有乙烯基或含乙烯基的烃基。
这样的聚苯醚树脂(A)可通过在形成聚苯醚骨架之后，在两末端导入乙烯基或含乙烯基的烃基而得到。
具体而言，可通过使双官能酚化合物与单官能酚化合物反应，得到在两末端具有酚式羟基的聚合物之后，使用4-(氯甲基)苯乙烯将末端酚式羟基进行乙烯基苄基醚化，而得到在聚苯醚骨架的两末端具有乙烯基苄基的聚苯醚树脂(A)。
作为聚苯醚树脂(A)，可举出：下述式(6)所表示的聚苯醚树脂。
Figure 567263DEST_PATH_IMAGE008
作为聚苯醚树脂(A)，也可使用市售品。作为市售品，例如可举出：三菱GAS化学公司制造的OPE-2St (在两末端具有乙烯基苄基的改性聚苯醚树脂)等。
聚苯醚树脂(A)的重均分子量(Mw)优选为500～5,000、更优选为500～3,000。
聚苯醚树脂(A)的重均分子量(Mw)可使用四氢呋喃(THF)作为溶剂进行凝胶渗透色谱(GPC)，以标准聚苯乙烯换算值的形式求出。
聚苯醚树脂(A)可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
聚苯醚树脂(A)的含量在粘接剂层中优选为10质量％以上、更优选为15～50质量％。在后述的粘合剂树脂的含量多的情况下，聚苯醚树脂(A)的含量在粘接剂层中可设为10～40质量％。
通过使聚苯醚树脂(A)的含量在粘接剂层中为10质量％以上，容易得到使粘接剂层的固化性提高、同时低介电特性优异的固化物。
[(B)成分：具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层含有具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物(以下，有时称为“多官能性化合物(B)”)作为(B)成分。
多官能性化合物(B)由于具有2个以上在末端具有双键的烃基，因此含有多官能性化合物(B)的粘接剂层的固化物的低介电特性、交联性和粘接强度优异。
在末端具有双键的烃基的碳数优选为2～10、更优选为2～5。
作为在末端具有双键的烃基，可举出：乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、4-戊烯基、5-己烯基、异丙烯基、1-甲基-2-丙烯基、乙烯基苄基、乙烯基萘基等。这些之中，优选烯丙基。
多官能性化合物(B)中所含的、在末端具有双键的烃基的数为2个以上。通过使在末端具有双键的烃基的数为2个以上，在固化物中形成交联结构，可形成粘接强度或耐热性更优异的固化物。
另外，通过使固化物中所形成的交联结构适度地疏散，从抑制固化后的粘接剂层的龟裂发生的观点考虑，在末端具有双键的烃基的数优选为2～4个、更优选为2个。通过使在末端具有双键的烃基的数为2个，即使是在发挥多官能性化合物(B)的固化性、且多官能性化合物(B)的掺混量多的情况下，也可抑制粘接剂层的固化收缩，在将器件用固化性粘接片用于电路基板等板状部件的粘接的情况下，也可降低板状部件的翘曲。在将在末端具有双键的烃基的双键进行聚合的情况下，由于聚合前的单体间的距离(即，由Van der Waals距离所示的双键间的距离)通过聚合而使重复单元间的距离(聚合物中的共价键的距离)变短，因此在末端具有双键的烃基的数越多，存在固化性粘接剂层的固化收缩越变大的倾向。作为多官能性化合物(B)，通过选择在末端具有双键的烃基的数为2个的化合物，也有效地抑制固化收缩。
多官能性化合物(B)优选具有杂环骨架。通过使多官能性化合物(B)具有杂环骨架，容易得到粘接强度和低介电特性更优异的固化物。
作为杂环骨架，可举出：异氰脲酸酯骨架或甘脲骨架。
作为具有异氰脲酸酯骨架的多官能性化合物(B)，可举出：下述式(7)或(8)所表示的化合物。
Figure 628760DEST_PATH_IMAGE009
式(7)中，R21、R22分别独立表示在末端具有双键的烃基，R23表示碳数1～15的饱和烃基、碳数1～15的烷氧基取代烷基。
式(8)中，R24～R26分别独立表示在末端具有双键的烃基。
R21、R22、R24、R25、R26所表示的在末端具有双键的烃基如上所述。
R23所表示的饱和烃基的碳数为1～15、优选5～15、更优选8～15。作为R23所表示的饱和烃基，可举出：甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、仲丁基、异丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正十一烷基、正十二烷基、正十三烷基、正十四烷基、正十五烷基等。
R23所表示的烷氧基取代烷基的碳数为2～15、优选2～12、更优选3～10。作为R23所表示的烷氧基取代烷基，可举出：甲氧基甲基、乙氧基甲基、2-甲氧基乙氧基甲基、苄氧基甲基等。
作为具有甘脲骨架的多官能性化合物(B)，可举出：下述式(9)所表示的化合物。
Figure 178690DEST_PATH_IMAGE010
式(9)中，R27～R30分别独立表示碳数1～15的碳数，它们的至少2个是在末端具有双键的烃基。R31、R32表示氢原子或碳数1～15的饱和烃基。
这些之中，从容易得到适度的交联密度的固化物的角度考虑，作为多官能性化合物(B)，优选具有异氰脲酸酯骨架的化合物、更优选式(7)所表示的化合物，从进一步提高粘接剂层的固化物的低介电特性、且将化合物的分子量调整为适当范围的观点考虑，进一步优选下述式所表示的化合物。
Figure 591216DEST_PATH_IMAGE011
式中，R表示碳数5～15的饱和烃基，优选碳数8～15的饱和烃基。
作为多官能性化合物(B)，可使用市售品。
例如，作为式(7)所表示的化合物，可举出：L-DAIC (四国化成工业公司制造)。作为式(8)所表示的化合物，可举出：TAIC (三菱Chemical公司制造)。作为式(9)所表示的化合物，可举出：TA-G (四国化成工业公司制造)。
多官能性化合物(B)的分子量优选1,000以下、更优选800以下、进一步优选500以下。
分子量为1,000以下的多官能性化合物(B)倾向于满足在25℃下为液体的要求。如后所述，通过使多官能性化合物(B)为在25℃下为液体的化合物，粘接剂层在常温下的贴附性提高。
“在25℃下为液体”是指在25℃下具有流动性。例如、在25℃下为液体的化合物是使用E型粘度计在25℃、1.0rpm下测定而得的粘度为2～10000mPa▪s的化合物。
另外，多官能性化合物(B)的分子量优选100以上、更优选200以上、进一步优选275以上。
分子量高的多官能性化合物(B)由于即使在形成粘接剂层时的干燥工序或使粘接剂层固化的工序为热固化工序也难以挥发，因此容易得到具有目标物性的固化物。
多官能性化合物(B)的沸点优选为175～350℃、更优选为200～300℃。另外，多官能化合物(B)的5％失重温度优选为175～350℃、更优选为200～300℃。
多官能性化合物(B)可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
多官能性化合物(B)的含量在粘接剂层中优选为5质量％以上、更优选为6～50质量％、进一步优选为10～30质量％。在后述的粘合剂树脂的含量多的情况下，多官能性化合物(B)的含量在粘接剂层中可设为6～30质量％。
通过使多官能性化合物(B)的含量在粘接剂层中为5质量％以上，容易得到粘接强度和低介电特性优异的固化物。
另外，如后所述，从粘接剂层在常温下的贴附性的观点考虑，粘接剂层优选含有在25℃下为液体的化合物，但该在25℃下为液体的化合物优选为多官能性化合物(B)。即，从提高粘接剂层在常温下的贴附性的方面或、促进固化反应的方面考虑，认为具有环状醚基、且在25℃下为液体的化合物也是有效的。然而，若使用具有环状醚基的化合物，则有可能难以得到低介电特性优异的固化物。关于这一点，就多官能性化合物(B)而言，与使用具有环状醚基的化合物的情况不同，由于具有双键的烃基参与固化反应，因此即使粘接剂层中的含量多也倾向于可维持固化物的低介电特性。因此，如果多官能性化合物(B)在25℃下为液体，则可在不损及固化物的低介电特性的情况下使粘接剂层中以适当的量含有在25℃下为液体的化合物。因此，在25℃下为液体的多官能性化合物(B)的含量在粘接剂层中优选为5质量％以上、更优选为6～50质量％、进一步优选为10～30质量％。在后述的粘合剂树脂的含量多的情况下，在25℃下为液体的多官能性化合物(B)的含量在粘接剂层中可设为6～30质量％。
[(C)成分：粘合剂树脂]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层也可含有粘合剂树脂作为(C)成分。
如后所述，本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层有时含有在25℃下为液体的化合物。在此种情况下，通过使粘接剂层含有粘合剂树脂，容易保持作为粘接剂层的形状。
粘合剂树脂只要是对粘接剂层赋予成膜性和柔软性的聚合物成分即可，没有特别限定。
作为粘合剂树脂，可举出：烯烃系树脂、丙烯酸聚合物、聚酯树脂、聚乙烯醇树脂、聚乙烯醇缩丁醛、聚氯乙烯、苯氧基树脂、聚酰胺树脂、纤维素系材料、聚乙烯醚、聚酰亚胺树脂、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物等。
作为粘合剂树脂，从容易得到低介电特性优异的固化物的角度考虑，优选烯烃系树脂。
烯烃系树脂是指包含源自烯烃系单体的重复单元的聚合物。烯烃系树脂可以是仅由源自烯烃系单体的重复单元构成的聚合物，也可以是由源自烯烃系单体的重复单元和源自可与烯烃系单体共聚的单体的重复单元构成的聚合物，但从容易得到低介电特性优异的固化物的观点考虑，优选为仅由源自烯烃系单体的重复单元构成的聚合物。
作为烯烃系单体，优选碳数2～8的α-烯烃，更优选乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯、或1-己烯，进一步优选乙烯或丙烯。这些烯烃系单体可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
作为可与烯烃系单体共聚的单体，可举出：乙酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸酯、苯乙烯等。在此，“(甲基)丙烯酸”是指丙烯酸或甲基丙烯酸(以下，也相同)。
可与这些烯烃系单体共聚的单体可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
作为烯烃系树脂，可举出：超低密度聚乙烯(VLDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、直链状低密度聚乙烯、聚丙烯(PP)、乙烯-丙烯共聚物、烯烃系弹性体(TPO)、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)、乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等。
作为粘合剂树脂，优选具有反应性官能团的树脂。通过使用具有反应性官能团的树脂作为粘合剂树脂，可在粘接剂层的固化物中构建粘合剂树脂所参与的交联结构，可形成耐热性优异的固化物。另外，通过使用具有反应性官能团的树脂作为粘合剂树脂，即使对于难粘接性基材等，也可形成具有充分的粘接力的固化物。
作为反应性官能团，可举出：羧基、羧酸酐基、羧酸酯基、羟基、环氧基、酰胺基、铵基、腈基、氨基、酰亚胺基、异氰酸酯基、乙酰基、硫醇基、醚基、硫醚基、砜基、膦基、硝基、氨基甲酸酯基、烷氧基甲硅烷基、硅烷醇基、卤素原子等。
作为具有反应性官能团的树脂，可举出：后述的改性聚烯烃树脂或上述的粘合剂树脂中的苯氧基树脂、纤维素系材料，另外，可举出：上述的粘合剂树脂中的烯烃系树脂以外的树脂的改性物等。
根据容易得到上述的低介电特性优异的固化物的理由和容易得到耐热性优异的固化物的理由，作为粘合剂树脂，优选改性聚烯烃树脂。
改性聚烯烃树脂是对作为前体的烯烃系树脂使用改性剂(在分子内具有官能团的化合物)施行改性处理而得到的导入有反应性官能团的烯烃系树脂。
作为改性聚烯烃树脂，从形成粘接强度更优异的固化物的角度考虑，优选酸改性聚烯烃树脂。
酸改性聚烯烃树脂是指，将烯烃系树脂利用酸或酸酐进行接枝改性而得的树脂。例如可举出：使不饱和羧酸或不饱和羧酸酐(以下，有时称为“不饱和羧酸等”)与烯烃系树脂反应，导入羧基或羧酸酐基(接枝改性)而得的树脂。
作为与烯烃系树脂反应的不饱和羧酸等，可举出：马来酸、富马酸、衣康酸、柠康酸、戊二酸、四氢邻苯二甲酸、乌头酸等不饱和羧酸；马来酸酐、衣康酸酐、戊二酸酐、柠康酸酐、乌头酸酐、降冰片烯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐等不饱和羧酸酐。
这些可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。这些之中，从容易得到粘接强度更优异的固化物的角度考虑，优选马来酸酐。
相对于100质量份的烯烃系树脂，与烯烃系树脂反应的不饱和羧酸等的量优选为0.1～5质量份、更优选为0.2～3质量份、进一步优选为0.2～1质量份。通过使含有如此得到的酸改性聚烯烃树脂的粘接剂组合物固化，可形成粘接强度更优异的固化物。
对将不饱和羧酸单元或不饱和羧酸酐单元导入至烯烃系树脂中的方法没有特别限定。例如可举出：在有机过氧化物类或偶氮腈类等自由基发生剂的存在下，使烯烃系树脂和不饱和羧酸等加热熔融至烯烃系树脂的熔点以上并使之进行反应的方法；或者使烯烃系树脂和不饱和羧酸等溶解于有机溶剂中后，在自由基发生剂的存在下进行加热、搅拌并使之进行反应的方法等，由此将不饱和羧酸等与烯烃系树脂进行接枝共聚的方法。
作为酸改性聚烯烃树脂，也可使用市售品。作为市售品，例如可举出：Admer (注册商标) (三井化学公司制造)、Unistole (注册商标) (三井化学公司制造)、BondyRam(Polyram公司制造)、orevac (注册商标) (ARKEMA公司制造)、Modic (注册商标) (三菱Chemical公司制造)等。
粘合剂树脂的数均分子量(Mn)优选为10,000～150,000、更优选为30,000～100,000。
粘合剂树脂的数均分子量(Mn)可使用四氢呋喃(THF)作为溶剂进行凝胶渗透色谱(GPC)，以标准聚苯乙烯换算值的形式求出。
粘合剂树脂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
在粘接剂层含有粘合剂树脂的情况下，粘合剂树脂的含量在粘接剂层中优选为40～80质量％、更优选为45～80质量％。
通过使粘合剂树脂的含量在粘接剂层中为40～80质量％，容易得到兼具形状保持性和粘性的粘接剂层。
[(D)成分：阳离子聚合引发剂]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层也可含有阳离子聚合引发剂作为(D)成分。
阳离子聚合引发剂可有效地促进(A)成分和(B)成分的聚合反应，而且与其他固化剂相比可提高粘接剂层的保存稳定性，因此优选。
作为阳离子聚合引发剂，可举出：热阳离子聚合引发剂或光阳离子聚合引发剂，优选通过简便的工序即可聚合的热阳离子聚合引发剂。
热阳离子聚合引发剂是能够发生通过加热引发聚合的阳离子种的化合物。
作为热阳离子聚合引发剂，可举出：锍盐、季铵盐、磷鎓盐、重氮盐、碘鎓盐等。
作为锍盐，可举出：三苯基锍四氟硼酸盐、三苯基锍六氟锑酸盐、三苯基锍六氟砷酸盐、三(4-甲氧基苯基)锍六氟砷酸盐、二苯基(4-苯硫基苯基)锍六氟砷酸盐等。
作为锍盐，也可使用市售品。作为市售品，可举出：Adeka Opton SP-150、AdekaOpton SP-170、Adeka Opton CP-66、Adeka Opton CP-77 (以上，ADEKA公司制造)、San-AidSI-60L、San-Aid SI-80L、San-Aid SI-100L、San-Aid SI-B2A、San-Aid SI-B3 (以上，三新化学公司制造)、CYRACURE UVI-6974、CYRACURE UVI-6990 (以上，Union Carbide公司制造)、UVI-508、UVI-509 (以上，General Electric公司制造)、FC-508、FC-509 (以上，Minnesota Mining & Manufacturing公司制造)、CD-1010、CD-1011 (以上，Sartomer公司制造)、CI系列的产品(日本曹达公司制造)等。
作为季铵盐，可举出：四丁基四氟硼酸铵、四丁基六氟磷酸铵、四丁基硫酸氢铵、四乙基四氟硼酸铵、四乙基对甲苯磺酸铵、N,N-二甲基-N-苄基苯胺鎓六氟锑酸盐、N,N-二甲基-N-苄基苯胺鎓四氟硼酸盐、N,N-二甲基-N-苄基吡啶鎓六氟锑酸盐、N,N-二乙基-N-苄基三氟甲磺酸盐、N,N-二甲基-N-(4-甲氧基苄基)吡啶鎓六氟锑酸盐、N,N-二乙基-N-(4-甲氧基苄基)甲苯胺鎓六氟锑酸盐等。
作为磷鎓盐，可举出：乙基三苯基磷鎓六氟锑酸盐、四丁基磷鎓六氟锑酸盐等。
作为重氮盐，可举出：AMERICURE (American Can公司制造)、ULTRASET (ADEKA公司制造)等。
作为碘鎓盐，可举出：二苯基碘鎓六氟砷酸盐、双(4-氯苯基)碘鎓六氟砷酸盐、双(4-溴苯基)碘鎓六氟砷酸盐、苯基(4-甲氧基苯基)碘鎓六氟砷酸盐等。另外，作为市售品，还可使用：UV-9310C (东芝Silicone公司制造)、Photoinitiator 2074 (Rhone-Poulenc公司制造)、UVE系列的产品(General Electric公司制造)、FC系列的产品(Minnesota Mining& Manufacturing公司制造)等。
阳离子聚合引发剂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
在粘接剂层含有阳离子聚合引发剂的情况下，相对于聚苯醚树脂(A)和多官能性化合物(B)的总量100质量份，阳离子聚合引发剂的含量优选为0.1～6质量份、更优选为0.3～5质量份、进一步优选为0.5～4质量份。
粘接剂层也可含有阳离子聚合引发剂以外的反应性固化剂。作为阳离子聚合引发剂以外的反应性固化剂，可举出：苄基甲胺、2,4,6-三-二甲基氨基甲基苯酚等胺化合物；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑等咪唑化合物；三氟化硼/单乙胺络合物、三氟化硼/哌嗪络合物等的路易斯酸；二(叔丁基过氧化)二异丙基苯等过氧化物等的热反应性固化剂。
[(E)成分：硅烷偶联剂]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层也可含有硅烷偶联剂作为(E)成分。
通过使粘接剂层含有硅烷偶联剂，容易得到粘接强度更优异的固化物。
作为硅烷偶联剂，可使用已知的硅烷偶联剂。其中，优选在分子内具有至少1个烷氧基甲硅烷基的有机硅化合物。
作为硅烷偶联剂，可举出：3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等具有(甲基)丙烯酰基的硅烷偶联剂；
乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、二甲氧基甲基乙烯基硅烷、二乙氧基甲基乙烯基硅烷、三氯乙烯基硅烷、乙烯基三(2-甲氧基乙氧基)硅烷等具有乙烯基的硅烷偶联剂；
2-(3,4-环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷等具有环氧基的硅烷偶联剂；
对苯乙烯基三甲氧基硅烷、对苯乙烯基三乙氧基硅烷等具有苯乙烯基的硅烷偶联剂；
N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基/亚丁基)丙胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(乙烯基苄基)-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷的盐酸盐等具有氨基的硅烷偶联剂；
3-脲基丙基三甲氧基硅烷、3-脲基丙基三乙氧基硅烷等具有脲基的硅烷偶联剂；
3-氯丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三乙氧基硅烷等具有卤素原子的硅烷偶联剂；
3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等具有巯基的硅烷偶联剂；
双(三甲氧基甲硅烷基丙基)四硫化物、双(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物等具有硫醚基的硅烷偶联剂；
3-异氰酸酯基丙基三甲氧基硅烷、3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷等具有异氰酸酯基的硅烷偶联剂；
烯丙基三氯硅烷、烯丙基三乙氧基硅烷、烯丙基三甲氧基硅烷等具有烯丙基的硅烷偶联剂；
3-羟丙基三甲氧基硅烷、3-羟丙基三乙氧基硅烷等具有羟基的硅烷偶联剂等。
硅烷偶联剂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
在粘接剂层含有硅烷偶联剂的情况下，硅烷偶联剂的含量在粘接剂层中优选为0.01～5质量％、更优选为0.05～1质量％。
[环状醚化合物]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层可含有也可不含有具有环状醚基的化合物。
作为环状醚基，可举出：环氧乙烷基(环氧基)、氧杂环丁烷基(oxetanyl group)、四氢呋喃基、四氢吡喃基等。
需要说明的是，本说明书中，环氧乙烷基中包含缩水甘油基、缩水甘油醚基、环氧基环己基等具有环氧乙烷结构的基团。
含有具有环状醚基的化合物的粘接剂层的固化物，具有粘接强度优异的倾向。
然而，由于环状醚基开环而产生羟基，因此在粘接剂层含有具有环状醚基的化合物的情况下，有可能难以得到低介电特性优异的固化物。
另外，本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层由于含有上述(B)成分，因此即使不利用具有环状醚基的化合物的作用效果，其固化物也具有充分的粘接强度。
因此，本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层优选几乎不含有具有环状醚基的化合物。
具有环状醚基的化合物的含量在粘接剂层中优选为低于5质量％、更优选为3质量％以下。
[其他成分]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层在不妨碍本发明效果的范围内也可含有其他成分。
作为其他成分，可举出：紫外线吸收剂、抗静电剂、光稳定剂、抗氧化剂、树脂稳定剂、填充剂、颜料、增量剂、软化剂等添加剂。
这些可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
在粘接剂层含有这些添加剂时，其含量可根据目的适当确定。
[粘接剂层]
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层优选含有在25℃下为液体的化合物。
如上所述，本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层含有聚苯醚树脂(A)。由于聚苯醚树脂(A)具有比较刚直的分子结构，因此含有聚苯醚树脂(A)的粘接剂层有可能在常温(例如为25℃，以下也相同)下的贴附性差。
关于这一点，通过使粘接剂层中包含在25℃下为液体的化合物，粘接剂层在常温下的贴附性提高。
在粘接剂层含有在25℃下为液体的化合物的情况下，从上述的观点考虑，其含量在粘接剂层中优选为5质量％以上、更优选为6～50质量％、进一步优选为10～30质量％。在后述的粘合剂树脂的含量多的情况下，在25℃下为液体的化合物的含量在粘接剂层中可设为6～30质量％。
在25℃下为液体的化合物的至少1种优选为具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物(即，充分满足(B)成分的要求的化合物)。
作为在25℃下为液体的化合物，通过使用充分满足(B)成分的要求的化合物，能够以高水平兼具粘接剂层在常温下的贴附性和其固化物的低介电特性。
从此观点考虑，在25℃下为液体的化合物的全量中，具有2个以上在末端具有双键的烃基、且在25℃下为液体的化合物的含量优选为90质量％以上、更优选为95质量％以上。
对本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层的形成方法没有特别限定。例如，可使用流延法形成粘接剂层。
在通过流延法形成粘接剂层的情况下，使用已知的方法，将作为原料的粘接剂组合物涂布于基材或剥离膜的经剥离处理的剥离层面上，将所得的涂膜进行干燥，由此可形成粘接剂层。
粘接剂组合物是含有所述(A)成分和(B)成分以及其他任意成分的组合物。
粘接剂组合物也可进一步含有溶剂。
作为溶剂，可举出：苯、甲苯等芳族烃系溶剂；乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯系溶剂；丙酮、丁酮、甲基异丁基酮等酮系溶剂；正戊烷、正己烷、正庚烷等脂族烃系溶剂；环戊烷、环己烷、甲基环己烷等脂环式烃系溶剂等。
这些溶剂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
在粘接剂组合物含有溶剂时，溶剂的含量可考虑涂布性等进行适当确定。
粘接剂组合物可通过将各成分按照常规方法进行适当混合/搅拌而调制。
作为涂布粘接剂组合物的方法，例如可举出：旋涂法、喷涂法、棒涂法、刀涂法、辊涂法、刮刀涂布法、模涂法、凹版涂布法等。
作为干燥涂膜的方法，可举出：热风干燥、热辊干燥、红外线照射等以往已知的干燥方法。
作为干燥涂膜时的条件，例如在80～150℃下干燥30秒至5分钟。
对粘接剂层的厚度没有特别限定，通常为1～50μm、优选为1～25μm、更优选为5～25μm。厚度处于上述范围内的粘接剂层适合用作电路基板的形成材料。
粘接剂层的厚度可使用已知的厚度计依据JIS K 7130 (1999)进行测定。
本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层具有固化性。从通过简便的工序即可聚合的观点；或在适合作为本发明的器件用固化性粘接片的用途的电路基板用途中往往采用热固化法的观点考虑，固化性优选为热固化性。此种情况下，通过加热粘接剂层，使粘接剂层固化。
本发明的器件用固化性粘接片为热固化性的情况下，对使粘接剂层热固化时的条件没有特别限定。
从使具有乙烯基的聚苯醚树脂的反应有效地进行的观点考虑，加热温度为80～200℃、优选为90～190℃。
加热时间通常为30分钟至12小时、优选为1～6小时。
另外，在本发明的器件用固化性粘接片为光固化性的情况下，作为用于使粘接剂层光固化的光线，例如，可对粘接剂层照射紫外线。
粘接剂层的固化物在高频区域的低介电特性优异。
粘接剂层的固化物的、在23℃、频率1GHz下的相对介电常数(以下，有时将该相对介电常数记载为“相对介电常数(α)”)优选为2.50以下、更优选为2.40以下。
对相对介电常数(α)的下限没有特别限定，通常为2.00以上。
粘接剂层的固化物的、在23℃、频率1GHz下的介质损耗角正切(以下，有时将该介质损耗角正切记载为“介质损耗角正切(β)”)优选为0.0030以下、更优选为0.0020以下。
对介质损耗角正切(β)的下限没有特别限定，通常为0.0001以上。
相对介电常数(α)和介质损耗角正切(β)的测定试样只要是使粘接剂层充分地固化的试样即可，没有特别限定。
例如，在所测定的粘接剂层存在推荐固化条件的情况下，以其推荐条件固化而得的粘接剂层固化物被用作相对介电常数(α)和介质损耗角正切(β)的测定试样。在粘接剂层为热固化性、没有推荐固化条件、或不明的情况下，也可将例如以160℃、1小时的固化条件而得到的固化物作为相对介电常数(α)和介质损耗角正切(β)的测定试样。
相对介电常数(α)和介质损耗角正切(β)可按照实施例中记载的方法进行测定。
[器件用固化性粘接片]
本发明的器件用固化性粘接片除了所述粘接剂层之外还可具有基材。
作为基材，通常可利用树脂膜。
作为树脂膜的树脂成分，可举出：聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚苯醚、聚醚酮、聚醚醚酮、聚烯烃、聚酯、聚碳酸酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚芳酯、丙烯酸系树脂、环烯烃系聚合物、芳族系聚合物、聚氨酯系聚合物、液晶聚合物膜等。
对基材的厚度没有特别限制，优选为10～500μm、更优选为10～300μm、进一步优选为15～200μm。
本发明的器件用固化性粘接片除了所述粘接剂层之外还可具有剥离膜。
剥离膜在使用器件用固化性粘接片之前的期间作为粘接剂层的保护膜发挥功能。另外，在器件用固化性粘接片不具有基材的情况下，剥离膜在器件用固化性粘接片的制造工序中作为支持体发挥功能。
需要说明的是，在使用本发明的器件用固化性粘接片时，通常，剥离膜被剥离去除。
作为剥离膜，可利用以往已知的剥离膜。例如可举出：在剥离膜用的基材上具有利用剥离剂进行了剥离处理的剥离层的剥离膜。
作为剥离膜用的基材，可举出：玻璃纸、涂层纸、优质纸等纸基材；在这些纸基材上层合聚乙烯等热塑性树脂而得的层合纸；聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯树脂、聚丙烯树脂、聚乙烯树脂等的塑料膜等。
作为剥离剂，可举出：有机硅系树脂、烯烃系树脂、异戊二烯系树脂、丁二烯系树脂等橡胶系弹性体、长链烷基系树脂、醇酸系树脂、氟系树脂等。
对剥离膜的厚度没有特别限制，通常为20～250μm左右。
在本发明的器件用固化性粘接片具有剥离膜的情况下，可在粘接剂层的两侧分别具有1张、总计2张剥离膜，也可仅在粘接剂层的单侧具有剥离膜。当器件用固化性粘接片在粘接剂层的正面和背面具有2张剥离膜的情况下，可将各自的剥离膜的剥离力设为不同。
如上所述，本发明的器件用固化性粘接片的粘接剂层的固化物在高频区域的低介电特性优异。
因此，本发明的器件用固化性粘接片适合在形成要求低介电特性的器件中的部件时使用。
例如，通过使用本发明的器件用固化性粘接片，可有效地形成构成电路基板的粘接剂固化物层。即，本发明的器件用固化性粘接片可用作电路基板用固化性粘接片。作为电路基板，例如可举出：柔性印刷布线板等。
实施例
以下，列举实施例以更详细地说明本发明。但本发明并不受以下实施例的任何限定。
[实施例或比较例中使用的化合物]
・聚苯醚树脂(A1)：乙烯基苄基改性聚苯醚[三菱GAS化学公司制造、商品名：OPE-2St 1200、数均分子量：1200]；
・聚苯醚树脂(A2)：乙烯基苄基改性聚苯醚[三菱GAS化学公司制造、商品名：OPE-2St 2200、数均分子量：2200]；
・多官能性化合物(B1)：具有异氰脲酸酯骨架的二烯丙基化合物(四国化成工业公司制造、商品名：L-DAIC)；
・含环状醚基的化合物(BX1)：氢化双酚A型环氧树脂[三菱Chemical公司制造、商品名：YX8000、环氧当量：205g/eq、在25℃下为液体]；
・粘合剂树脂(C1)：酸改性α-烯烃聚合物[三井化学公司制造、商品名：UnistoleH-200、数均分子量：47,000]；
・阳离子聚合引发剂(D1)：锍盐系热阳离子聚合引发剂[三新化学公司制造、商品名：San-Aid SI-B3]；
・硅烷偶联剂(E1)：8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷[信越化学工业公司制造、商品名：KBM4803]。
[实施例1]
将50质量份的聚苯醚树脂(A1)、10质量份的多官能性化合物(B1)、100质量份的粘合剂树脂(C1)、0.5质量份的阳离子聚合引发剂(D1)、0.2质量份的硅烷偶联剂(E1)溶解于甲苯中，调制了粘接剂组合物。
将该粘接剂组合物涂布于剥离膜(第1剥离膜、Lintec公司制造、商品名：SP-PET752150)的剥离处理面上，将所得的涂膜在100℃下干燥2分钟，形成了厚度为15μm的粘接剂层。在该粘接剂层上贴合另1张剥离膜(第2剥离膜、Lintec公司制造、商品名：SP-PET381130)的剥离处理面，得到了固化性粘接片(热固化性粘接片)。
[实施例2～6、比较例1～4]
除了将构成粘接剂组合物的各成分的种类和量变更为表1中记载的种类和量以外，与实施例1同样地进行操作，得到了粘接剂组合物和热固化性粘接片。
针对实施例2～6、比较例1～4中得到的热固化性粘接片，进行了以下的试验。结果见表1。
[相对介电常数、介质损耗角正切]
以实施例或比较例中得到的热固化性粘接片的粘接剂层成为约1mm的厚度的方式进行多张层叠，得到了剥离膜/约1mm的厚度的粘接剂层/剥离膜的结构的层叠体。将该层叠体在160℃下加热1小时，使约1mm厚度的粘接剂层固化之后，剥离两侧的剥离膜，得到了测定用试样。
针对所得的测定用试样，使用RF阻抗/材料分析仪(Keysight公司制造、E4991A)，测定了在23℃、1GHz下的相对介电常数和介质损耗角正切。实施例或比较例中，采用1GHz作为高频区域的一个例子。
[表1]
Figure 822478DEST_PATH_IMAGE012
由表1可知以下结果。
实施例1～6中得到的固化性粘接片的粘接剂层的固化物在高频区域具有低介电特性。
另一方面，比较例1～4中得到的固化性粘接片的粘接剂层由于含有具有环状醚基的化合物来代替本发明的(B)成分，因此这些粘接剂层的固化物在高频区域的低介电特性差。

Claims (13)

1.器件用固化性粘接片，其具有含有下述(A)成分和(B)成分的粘接剂层，
(A)成分：具有乙烯基的聚苯醚树脂；
(B)成分：具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物。
2.权利要求1所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分为具有杂环骨架的化合物。
3.权利要求2所述的器件用固化性粘接片，其中，所述杂环骨架为异氰脲酸酯骨架或甘脲骨架。
4.权利要求1～3中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分的分子量为1,000以下。
5.权利要求1～4中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分所具有的、在末端具有双键的烃基的数为2个。
6.权利要求1～5中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述(B)成分为下述式所表示的化合物，
Figure 747433DEST_PATH_IMAGE002
式中，R表示碳数5～15的饱和烃基。
7.权利要求1～6中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为含有烯烃系树脂作为粘合剂树脂的层。
8.权利要求1～7中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为含有具有反应性官能团的树脂作为粘合剂树脂的层。
9.权利要求1～8中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为进一步含有下述(D)成分的层，
(D)成分：阳离子聚合引发剂。
10.权利要求1～9中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层为含有具有环状醚基的化合物的层、或不含有具有环状醚基的化合物的层，具有环状醚基的化合物的含量在粘接剂层中低于5质量％。
11.权利要求1～10中任一项所述的器件用固化性粘接片，其中，所述粘接剂层是含有在25℃下为液体的化合物的层，在25℃下为液体的化合物的含量在粘接剂层中是5质量％以上。
12.权利要求11所述的器件用固化性粘接片，其中，在25℃下为液体的化合物的至少1种是具有2个以上在末端具有双键的烃基的化合物。
13.权利要求12所述的器件用固化性粘接片，其中，在25℃下为液体的化合物的全量中，具有2个以上在末端具有双键的烃基、且在25℃下为液体的化合物的含量是90质量％以上。
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