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CN104051740A - 正极以及电池 - Google Patents

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CN104051740A CN201410069532.0A CN201410069532A CN104051740A CN 104051740 A CN104051740 A CN 104051740A CN 201410069532 A CN201410069532 A CN 201410069532A CN 104051740 A CN104051740 A CN 104051740A
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渡边英俊
村司泰章
馆林义直
猿渡秀乡
吉川辉
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Abstract

本发明公开一种正极以及电池。根据1个实施方式，提供正极。该正极包括正极集电体和形成在正极集电体上的正极混合剂层。正极混合剂层包含正极活性物质。正极混合剂层具有在通过水银压入法得到的细孔径分布中存在比例最高且细孔径是D1的第1细孔、和在所述细孔径分布中存在比例第二高且细孔径是D2的第2细孔。细孔径D1以及细孔径D2满足以下的关系式：0.03<D1/D2<0.8。第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6。

Description

正极以及电池
关联申请的引用
本申请以日本专利申请2013-052397（申请日：2013年3月14日）为基础，从该申请享受优先的利益。本申请通过参照该申请，包括该申请的全部内容。
技术领域
本发明的实施方式涉及正极以及电池。
背景技术
近年来，由于环境意识的提高，使用二次电池作为电动自行车、电动摩托车以及叉车等电动车的动力的情况增加。这样的二次电池被要求安全性、长寿命，并且被要求具有高的输入输出性能。但是，在电极制作的工序中，如果对包含粒径大的活性物质的电极进行加压，则活性物质被破坏，产生活性物质之间的距离，难以实现导电。在使用这样难以实现导电的电极制作了电池的情况下，存在输入特性降低这样的问题。
使用如下正极，提供高密度并且非水电解液的渗透性良好的电池，该正极在通过水银压入法求出的细孔分布曲线中具有2个峰顶，小孔径侧的峰值（D1）的峰顶存在于细孔径140～220nm的范围内，大孔径侧的峰值（D2）的峰顶存在于细孔径330～910nm的范围内。
另一方面，还将如下锂复合氧化物烧结体用作正极组成物（活性物质），该锂复合氧化物烧结体在通过水银压入法测定的细孔分布中，提供最大的微分细孔容积的峰值细孔径（Da）为0.8～5.0μm，提供最大的微分细孔容积的10%以上的微分细孔容积值的子峰值的细孔径（Db）为0.5～2.0μm。
发明内容
本发明的目的在于提供一种能够实现输入输出特性提高的电池的正极、和具备该正极的电池。
根据1个实施方式，提供正极。该正极包括正极集电体和形成于正极集电体上的正极混合剂层。正极混合剂层包含正极活性物质。正极混合剂层具有在通过水银压入法得到的细孔径分布中存在比例最高且细孔径为D1的第1细孔、和在所述细孔径分布中存在比例第二高且细孔径是D2的第2细孔。细孔径D1以及细孔径D2满足关系式：0.03<D1/D2<0.8。第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6。
上述结构的正极能够实现输入输出特性提高的电池。
根据其他实施方式，提供电池。该电池具备第1实施方式的正极、和负极。
附图说明
图1是示出第1实施方式的一个例子的正极中的细孔径分布的图表。
图2是概略地示出第1实施方式的一个例子的正极的部分剖切俯视图。
图3是第2实施方式的一个例子的电池的部分剖切立体图。
图4是图3的电池的A部的放大剖面图。
图5是概略地示出第2实施方式的电池所能够具备的一个例子的卷绕构造的电极群的部分剖切展开图。
具体实施方式
以下，参照附图，说明实施方式。另外，在以下的说明中，对发挥相同或者类似的功能的构成要素，在全部附图中，附加同一参照符号，省略重复的说明。另外，各图是用于促进实施方式的说明和其理解的示意图，其形状、尺寸、比例等有时与实际的装置不同，但关于这些能够参照以下的说明和公知的技术适当进行设计变更。
（第1实施方式）
根据第1实施方式，提供正极。该正极包括正极集电体和形成于正极集电体上的正极混合剂层。正极混合剂层包含正极活性物质。正极混合剂层具有：在通过水银压入法得到的细孔径分布中存在比例最高且细孔径是D1的第1细孔；以及在所述细孔径分布中存在比例第二高且细孔径是D2的第2细孔。细孔径D1以及细孔径D2满足关系式：0.03<D1/D2<0.8。第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6。正极混合剂层中的第1细孔以及第2细孔各自的合计体积是根据细孔径分布得到的。
图1是示出第1实施方式的一个例子的正极的细孔径分布的图表。在图1中，横轴取细孔径（μm），纵轴取Log微分细孔体积（mL·g-1）。各个细孔径的细孔的合计体积的对数对应于各个细孔径的细孔的存在比例。在图1所示的细孔径分布中，存在比例最高的细孔的细孔径D1是0.27μm，存在比例第二高的细孔径D2是0.51μm。
关于在正极混合剂层中细孔径D1以及细孔径D2满足关系式：0.03<D1/D2<0.8、第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6的正极，正极混合剂层能够具有能够容许电解液向正极混合剂层充分渗透的填充密度，并且能够具有能够保持正极混合剂层中的正极活性物质之间的充分的导电性的正极活性物质间距离。电解液向正极混合剂层的渗透性越高，正极混合剂层中的电极反应越被促进。据此，第1实施方式的正极能够促进电极反应并且能够具有充分的导电性。因此，第1实施方式的正极能够实现输入输出特性优良的电池。另外，关于第1实施方式的正极，如上所述正极混合剂层中的活性物质间的导电性高，所以能够减少正极混合剂层中的导电剂以及粘合剂的含有量。其结果，第1实施方式的正极能够防止放电容量的降低。
在正极混合剂层中细孔径D1以及细孔径D2优选满足关系式：0.1<D1/D2<0.65。关于在正极混合剂层中细孔径D1以及细孔径D2满足该关系式的正极，正极混合剂层的填充密度与正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离的平衡更优良。因此，如果使用这样的正极，则能够制作输入输出特性更优良的电池。
在正极混合剂层中D1/D2是0.03以下意味着：第1细孔的细孔径D1相对第2细孔的细孔径D2过小、或者第2细孔的细孔径D2相对第1细孔的细孔径D1过大。如果细孔径D1相对细孔径D2过小，则正极混合剂层的填充密度过高，阻碍电解液向正极混合剂层渗透。另外，如果细孔径D2相对细孔径D1过大，则正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离过大，正极活性物质之间的导电性降低。因此，如果使用在正极混合剂层中D1/D2是0.03以下的正极来制作电池，则导致电池的输入特性降低。
在正极混合剂层中D1/D2是0.8以上且小于1意味着：第1细孔的细孔径D1和第2细孔的细孔径D2接近。
作为细孔径D1和细孔径D2接近的情况，可以举出细孔径D2小到细孔径D1程度的情况。第2细孔对电解液向正极混合剂层的渗透性作出贡献，其贡献度能依赖于细孔径D2的大小。因此，如果第2细孔的细孔径D2小到第1细孔的细孔径D1程度，则恐怕电解液向正极混合剂层的渗透性降低。
另外，在细孔径D1和细孔径D2接近的情况下，还存在细孔径D1大到细孔径D2程度的情况。如果细孔径D1大到细孔径D2程度，则正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离变大。这样的话，正极混合剂层中的导电性变低。
这样，如果使用在正极混合剂层中D1/D2是0.8以上且小于1的正极来制作电池，则电解液向正极混合剂层的渗透性降低或者正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离变大，因此导致电池的输入特性降低。
另外，在正极混合剂层中D1/D2是1以上意味着：细孔径D1是细孔径D2以上。如果第1细孔的细孔径D1是第2细孔的细孔径D2以上，则正极混合剂层中的正极活性物质的距离变大。因此，如果使用在正极混合剂层中D1/D2是1以上的正极来制作电池，则恐怕正极活性物质之间的导电性降低，电池的输入特性降低。
在正极混合剂层中，第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）优选满足关系式：2.3<logV（D1）/logV（D2）<4.5。关于第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）满足该关系式的正极混合剂层，正极混合剂层的填充密度与正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离的平衡更优良。因此，如果使用这样的正极，则能够制作输入输出特性更优良的电池。
在正极混合剂层中logV（D1）/logV（D2）是2以下意味着第1细孔的合计体积接近第1细孔的合计体积，即意味着存在许多第2细孔。在logV（D1）/logV（D2）是2以下的正极混合剂层中，由于存在许多第2细孔，所以活性物质之间的距离大的部位变多，导电性降低。因此，如果使用包括这样的正极混合剂层的正极来制作电池，则由于正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离变大，所以导致电池的输入特性降低。
另一方面，在正极混合剂层中logV（D1）/logV（D2）是6以上意味着：第1细孔的合计体积相对第2细孔的合计体积过大。如前所述，第2细孔能对电解液向正极混合剂层的渗透性作出贡献。在logV（D1）/logV（D2）是6以上的正极混合剂层中，第2细孔少，因此不利于电解液向正极混合剂层的渗透性。因此，如果使用包括这样的正极混合剂层的正极来制作电池，则正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离变大，导致电池的输入特性降低。
第1细孔的细孔径D1优选处于0.23μm～0.6μm的范围内，第2细孔的细孔径D2优选处于0.25μm～6μm的范围内。关于在正极混合剂层中第1细孔以及第2细孔的细孔径处于上述范围内的正极，正极混合剂层的填充密度与正极混合剂层中的正极活性物质之间的距离的平衡更优良。因此，如果使用这样的正极，则能够制作输入输出特性更优良的电池。优选为，第1细孔的细孔径D1处于0.25μm～0.5μm的范围内，第2细孔的细孔径D2处于0.3μm～4μm的范围内。
[材料]
接下来，说明能够在第1实施方式的正极具备的正极混合剂层以及正极集电体中使用的材料。
<正极混合剂层>
正极混合剂层除了包括正极活性物质以外，还可以包含导电剂以及粘合剂。为了提高集电性能、并且抑制正极活性物质与正极集电体的接触电阻，能够调配导电剂。为了填埋被分散的正极活性物质的间隙、并且使正极活性物质和正极集电体粘结，能够调配粘合剂。
<正极活性物质>
作为正极活性物质，可以使用能够与负极活性物质组合而充放电的物质。在使用能够与能够在0.4V（vs.Li/Li+）的电位下进行Li离子的插入以及脱离的负极活性物质组合而充放电的物质的情况下，作为能够用作正极活性物质的例子，可以举出锂锰复合氧化物、锂钴复合氧化物、锂锰钴复合氧化物、锂镍复合氧化物等。
<导电剂>
作为导电剂，可以举出例如乙炔黑、碳、石墨等。
<粘合剂>
作为粘合剂，例如可以举出例如聚四氟乙烯（PTEF）、聚偏氟乙烯（PVdF）、氟系橡胶等。
<正极集电体>
作为正极集电体，能够使用例如金属箔或者合金箔。作为金属箔的例子，能够举出铝箔、铜箔以及镍箔等。作为合金箔的例子，可以举出铝合金、铜合金以及镍合金等。
[制造方法]
第1实施方式的正极能够例如如以下那样制造。
首先，在适当的溶剂、例如N-甲基吡咯烷酮中投入正极活性物质，并任意地投入导电剂以及粘合剂，并进行揉捏，调制正极浆料。能够使用例如自转/公转搅拌机或者珠磨机来进行揉捏。
在调制正极浆料时，正极活性物质、导电剂以及粘合剂的调配比例优选处于正极活性物质73～95质量%、导电剂3～20质量%、粘合剂2～7质量%的范围内。
将如上述那样得到的浆料涂覆于正极集电体上。通过使所涂覆的浆料干燥，并对其进行加压，能够得到包括正极集电体和形成在该正极集电体上的正极混合剂层的正极。
接下来，说明正极混合剂层中的细孔径分布的控制方法。
例如，能够通过选择供分散的正极活性物质的粒径、变更用于形成正极混合剂层的浆料的分散条件、以及变更正极混合剂层加压条件来控制正极混合剂层中的细孔径分布。
在为了制作浆料而使用自转/公转搅拌机的情况下，例如通过变更自转/公转搅拌机的浆料分散条件，能够控制正极活性物质的粒径，能够控制使用其结果得到的浆料来制作的正极混合剂层的细孔径分布。
作为浆料的分散条件，可以举出自转/公转搅拌机的转速、旋转时间、以及珠（beads）径等。
如果提高自转/公转搅拌机的转速，则珠彼此的碰撞次数增加。其结果，在使用该浆料得到的正极混合剂层中正极构成成分变密，正极混合剂层的细孔径变小。另一方面，如果降低自转/公转搅拌机的转速，则珠彼此的碰撞次数减少。其结果，在使用该浆料得到的正极混合剂层中正极构成成分变稀，正极混合剂层的细孔径变大。
另外，如果延长自转/公转搅拌机的旋转时间，则珠彼此的碰撞次数增加。其结果，在使用该浆料得到的正极混合剂层中正极构成成分变密，正极混合剂层的细孔径变小。另一方面，如果缩短自转/公转搅拌机的旋转时间，则珠彼此的碰撞次数减少。其结果，在使用该浆料得到的正极混合剂层中正极构成成分变稀，正极混合剂层的细孔径变大。
进而，如果减小珠径，则珠的接触面积变大。其结果，在使用该浆料得到的正极混合剂层中正极构成成分变密，正极混合剂层的细孔径变小。另一方面，如果增大珠径，则珠的接触面积变小。其结果，在使用该浆料得到的正极混合剂层中正极构成成分变稀，正极混合剂层的细孔径变大。
第1实施方式的正极能够根据要制造的电池的要求，采用各种方式。
例如，第1实施方式的正极还能够具有图2所示的构造。
图2是概略地示出第1实施方式的一个例子的正极的部分剖切俯视图。
图2所示的正极1包括正极集电体11和形成在正极集电体11上的正极混合剂层12。在图2中，关于正极1中的图的右侧所示的一方的端部，省略正极混合剂层12而示出。
正极集电体11是在第1方向（I）上延伸的带状。正极集电体11具有一对长边11a和一对短边11b。将短边11b的方向称为第2方向（II）。
正极集电体11具备长方形形状的n个正极集电片131～13n。n个正极集电片131～13n各自在一对长边的一方的长边上，从正极集电体11延伸出。
在图2所示的正极1中，距离L的一半的长度dx和正极混合剂层12在与正极集电体11的长边11a的方向正交的方向上的宽度dy满足关系式：1.1≤dy/dx≤2.0，其中，所述距离L是n个正极集电片131～13n中的1个正极集电片13的正极集电体11的一方的长边11a上的中点、与在第1方向（I）上与该正极集电片13相邻的另1个正极集电片13的正极集电体11的一方的长边11a上的中点之间的距离。即，在图2所示的正极1中，距离L1的一半的长度dx1和正极混合剂层12在与正极集电体11的长边11a的方向正交的方向上的宽度dy1满足关系式：1.1≤dy1/dx1≤2.0，其中，所述距离L1是位于图的最左侧的第1正极集电片131的正极集电体11的一方的长边11a上的中点与从左位于第二个的第2正极集电片132的正极集电体11的一方的长边11a上的中点之间的距离。同样地，距离L2的一半的长度dx2和正极混合剂层12在与正极集电体11的长边11a的方向正交的方向上的宽度dy2满足关系式：1.1≤dy2/dx2≤2.0，其中，所述距离L2是第2正极集电片132的正极集电体11的一方的长边11a上的中点与从左位于第三个的第3正极集电片133的正极集电体11的一方的长边11a上的中点之间的距离。虽然未图示，但关于第3正极集电片133以后，长度dxn-1以及宽度dyn-1也满足关系式：1.1≤dyn-1/dxn-1≤2.0。
在长度dx以及宽度dy满足1.1≤dy/dx的正极1中，能够缩短从包含于正极混合剂层12中并且离正极集电片13的距离最长的正极活性物质至正极集电片13为止的距离，其中，所述包含于正极混合剂层12中并且离正极集电片13的距离最长的正极活性物质是位于正极集电片13未延伸出的长边11a上的位置m处的正极活性物质，该位置m是从位置M在第2方向（II）上离开了宽度dy的位置，该位置M是从正极集电片13在第1方向（I）上离开了长度dx的位置。到正极集电片13为止的距离越短，能够使电子的移动距离越短，其结果，能够降低具备正极11的电池的电阻值。因此，如果使用了图2所示的正极1，则能够制作输入输出特性更优良的电池。
另外，在长度dx以及宽度dy是dy/dx≤2.0的正极1中，能够提供相对正极集电片13的形成工序所花费的成本缩短电子的移动距离的效果、即与输入输出特性提高有关的费用－效果比更优良的电池。
长度dx以及宽度dy优选满足关系式：1.5≤dy/dx≤1.9。这样的正极1能够提供输入输出特性更优良、且与输入输出特性提高有关的费用－效果比更优良的电池。
以上说明的第1实施方式的正极满足关系式：0.03<D1/D2<0.8。根据细孔径分布得到的第1细孔的合计体积V（D1）以及第2细孔的合计体积V（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6。在该正极中，正极混合剂层能够具有能够容许电解液向正极混合剂层的充分渗透的填充密度，并且能够具有能够保持正极混合剂层中的正极活性物质之间的充分的导电性的正极活性物质间距离。因此，第1实施方式的正极能够实现输入输出特性优良的电池。
（第2实施方式）
根据第2实施方式，提供电池。该电池具备第1实施方式的正极、和负极。
如前所述，第1实施方式的正极能够实现输入输出特性优良的电池。因此，第2实施方式的电池能够具有优良的输入输出特性。
负极优选包含能够在0.4V（对Li/Li+）以上的电位下进行锂离子的插入以及脱离的负极活性物质。具备这样的负极的第2实施方式的电池能够抑制充放电所致的锂析出。因此，这样的电池的快速充放电特性更优良。
电池具备的正极的正极混合剂层中的细孔径分布能够通过例如以下的过程得到。首先，使电池完全放电，例如放电至电压降低到小于0.5V为止。接下来，拆开电池取出正极。将所取出的正极用与电池的电解液同样的溶剂洗净。通过针对这样得到的试样使用水银压入法，能够得到正极混合剂层的细孔径分布。
接下来，详细说明第2实施方式的电池的一个例子。
该例子的非水电解质电池具备电极群。
电极群具备第1实施方式的正极、和负极。电极群还能够具备位于正极以及负极之间的隔板。
正极能够包括从电极群延伸出的正极集电片。同样地，负极能够包括从电极群延伸出的负极集电片。
该例子的电池能够进一步具备容器。电极群能够收纳于该容器内。容器还能够收纳电解液。电解液能够浸渗到在容器内收纳的电极群。
该例子的电池能够进一步具备被固定于容器的正极端子以及负极端子。正极端子能够与正极的正极集电片电连接。负极端子能够与负极的负极集电片电连接。
接下来，说明第2实施方式的非水电解质电池所能够具备的各构成部件。
（1）负极
负极包括负极集电体和形成在负极集电体上的负极混合剂层。另外，负极混合剂层除了包括负极活性物质以外，还能够包含导电剂以及粘合剂。为了提高集电性能、并且抑制负极活性物质与负极集电体的接触电阻，能够调配导电剂。为了填埋被分散的负极活性物质的间隙、并且使负极活性物质和负极集电体粘结，能够调配粘合剂。
[材料]
以下，说明能够用作负极活性物质、导电剂、粘合剂以及负极集电体的材料。
<负极活性物质>
作为能够在0.4V（对Li/Li+）以上的电位下进行锂离子的插入以及脱离的负极活性物质，可以举出例如用Li4+xTi5O12（x通过充放电反应而在－1≤x≤3的范围内变化）表示的尖晶石型钛酸锂、斜方锰矿型Li2+xTi3O7（x通过充放电反应在－1≤x≤3的范围内变化）、含有Ti和从由P、V、Sn、Cu、Ni以及Fe构成的群选择的至少1种元素的金属复合氧化物等。作为含有Ti和从由P、V、Sn、Cu、Ni以及Fe构成的群选择的至少1种元素的金属复合氧化物，可以举出例如TiO2－P2O5、TiO2－V2O5、TiO2－P2O5－SnO2、TiO2－P2O5－MO（M是从由Cu、Ni以及Fe构成的群选择的至少1个元素）。这些金属复合氧化物是通过充电而锂被插入从而变化为锂钛复合氧化物。锂钛复合氧化物中的、尖晶石型钛酸锂的循环特性优良，是优选的。
负极活性物质也可以包含其他活性物质，可以举出例如含碳物质或者金属化合物。
作为含碳物质，可以举出例如天然石墨、人造石墨、焦炭、气相生长碳纤维、中间相沥青基碳纤维、球状碳、树脂焙烧碳。作为更优选的含碳物质，可以举出气相生长碳纤维、中间相沥青基碳纤维、球状碳。关于含碳物质，X射线衍射所致的（002）面的面间隔d002优选为0.34nm以下。
作为金属化合物，能够使用金属硫化物、金属氮化物。作为金属硫化物，能够使用例如TiS2那样的硫化钛、例如MoS2那样的硫化钼、例如FeS、FeS2、LixFeS2那样的硫化铁。作为金属氮化物，能够使用例如锂钴氮化物（例如LisCotN、0<s<4，0<t<0.5）。
<导电剂>
作为导电剂的例子，可以举出乙炔黑、碳黑以及石墨那样的含碳物质。
<粘合剂>
作为粘合剂的例子，可以举出聚四氟乙烯（PTFE）、聚偏氟乙烯（PVdF）、氟系橡胶、以及苯乙烯-丁二烯橡胶。
<负极集电体>
在负极活性物质是能够吸收以及放出锂离子的物质的情况下，作为负极集电体，能够使用在该负极活性物质的锂离子吸收以及放出电位下电气化学地稳定的材料。负极集电体优选为由从铜、镍、不锈钢以及铝选择的至少1种制作的金属箔、或者由包含从Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu、以及Si选择的至少1种元素的铝合金制作的合金箔。
关于负极集电体的形状，能够根据使用该例子的负极的电池的用途，使用各种形状。
[制造方法]
负极能够通过例如以下的方法制作。
首先，使负极活性物质、粘合剂以及在必要的情况下使导电剂在通用的溶剂、例如N-甲基吡咯烷酮中悬浮，调制负极制作用浆料。
在调制浆料时，负极活性物质、导电剂以及粘合剂优选分别以68质量%以上且96质量%以下、2质量%以上且16质量%以下、以及2质量%以上且16质量%以下的比例进行调配。通过将导电剂的量设为2质量%以上，能够提高负极混合剂层的集电性能。另外，通过将粘合剂的量设为2质量%以上，能够提高负极混合剂层和负极集电体的粘结性，能够期待优良的循环特性。另一方面，关于导电剂以及粘合剂，在实现高容量化的方面上优选分别设为16质量%以下。
将如上述那样得到的浆料涂覆于负极集电体上。通过使所涂覆的浆料干燥，并对其进行加压，能够得到包括负极集电体和形成在该负极集电体上的负极混合剂层的负极。
负极能够根据要制造的电池的要求，采用各种方式。
（2）隔板
作为隔板，只要具有绝缘性，就没有特别限定，能够使用用聚烯烃、纤维素、聚对苯二甲酸乙二酯、以及维尼纶那样的聚合物制作的多孔质膜或者无纺织布。隔板的材料既可以是1种，或者也可以组合2种以上来使用。
（3）电极群
电极群也可以是将层叠了正极、隔板以及负极而成的结构进行卷绕的卷绕型构造，也可以是将多个正极以及多个负极在之间隔着隔板交替地层叠的栈型构造，或者也可以具有其他构造。
（4）电解液
作为电解液，能够使用非水电解质。
非水电解质包含非水溶剂和在该非水溶剂中溶解的电解质盐。在非水溶剂中也可以包含聚合物。
电解质盐能够使用例如LiPF6、LiBF4、Li（CF3SO2）2N（双（三氟甲磺酰）亚胺锂；通称LiTFSI）、LiCF3SO3（通称LiTFS）、Li（C2F5SO2）2N（双（五氟乙磺酰）亚胺锂；通称LiBETI）、LiClO4、LiAsF6、LiSbF6、双草酸硼酸锂{LiB（C2O4）2；通称LiBOB}、二氟（三氟－2－氧－2－三氟－甲基丙酸（2－）－0，0）硼酸锂{LiBF2OCOOC（CF3）2；通称LiBF2（HHIB）}那样的锂盐。这些电解质盐既可以使用一种，也可以混合二种以上来使用。特别是LiPF6、LiBF4优选。
电解质盐浓度优选设为1～3摩尔/L的范围内。能够通过这样的电解质浓度的规定，抑制电解质盐浓度的上升所致的粘度增加的影响，同时进一步提高流过了高负载电流的情况下的性能。
非水溶剂没有特别限定，例如，能够使用碳酸丙烯酯（PC）、碳酸乙烯酯（EC）等环状碳酸酯、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸二甲酯（DMC）或者碳酸甲乙酯（MEC）或者碳酸二丙酯（DPC）等链状碳酸酯、1，2－二甲氧基乙烷（DME）、γ－丁内酯（GBL）、四氢呋喃（THF）、2－甲基四氢呋喃（2-MeHF）、1，3－二氧戊环、环丁砜、乙腈（AN）。这些溶剂既可以使用一种，也可以混合二种以上来使用。包含环状碳酸酯和/或链状碳酸酯的非水溶剂优选。
或者，在锂离子不参与第2实施方式的电池的电池反应的情况下，电解液也可以是水溶液。
（5）容器
作为收容电极群以及非水电解质的容器，能够使用由铝、铝合金、铁、不锈钢等构成的金属罐且方形的形状的容器。
或者，作为容器，能够代替金属罐，使用由层压膜构成的外装容器。在层压膜中，优选使用金属箔被树脂膜包覆的多层膜。作为树脂，能够使用聚丙烯（PP）、聚乙烯（PE）、尼龙、聚对苯二甲酸乙二酯（PET）等高分子。层压膜的厚度优选设为0.2mm以下。
容器的形状能够依赖于第2实施方式的电池的用途。例如，容器的形状能够设为方型、圆筒型、薄型、硬币型等。
接下来，参照附图，说明第2实施方式的一个例子。
图3是第2实施方式的一个例子的电池的部分剖切立体图。图4是图3的电池的A部的放大剖面图。
图3以及图4所示的电池10具备：具有卷绕型构造的电极群20、浸渗到电极群20的非水电解质（未图示）、以及收纳电极群20和非水电解质的容器30。
电极群20具备带状的正极1、带状的负极2、以及带状的隔板3。隔板3被夹持于正极1与负极2之间。这样的卷绕型构造的电极群20是例如能够通过将层叠物以负极2为外侧卷绕为旋涡状并进行加压成型来形成的，其中，所述层叠物是以使隔板3位于正极1与负极2之间的方式将正极1、隔板3以及负极2层叠而形成的。
正极1包括带状的正极集电体11和形成在正极集电体11的两方的表面上的正极混合剂层12。在正极集电体11的表面未形成正极混合剂层12的部分中，设置有正极集电片13。
负极2包括带状的负极集电体21和形成在负极集电体21的表面的一部分上的负极混合剂层22。在负极集电体21的表面未形成负极混合剂层22的部分中，设置有负极集电片23。
最外壳的负极2具有如图4所示仅在负极集电体21的内面侧的单面形成了负极混合剂层22的结构。其他负极2是在负极集电体21的两面形成了负极混合剂层22。
收纳卷绕型构造的电极群1以及非水电解质的容器30是在一端具有开口部的金属制的有底矩形筒状容器。该开口部是利用通过例如激光焊接等来焊接的封口板31进行密封的。
在封口板31中，正极端子32以被嵌入的状态被固定。正极端子32与正极集电片13电连接。正极集电片13和正极端子32的连接是通过例如激光焊接等焊接来进行的。
另外，在封口板31中，负极端子33以经由绝缘性的垫圈34被嵌入的状态被固定。负极端子33与负极集电片23电连接。负极集电片23和负极端子33的连接是通过例如激光焊接等焊接来进行的。
封口板31具备电解液注入口，但未图示。能够通过封口板31具备的电解液注入口，将非水电解质注入到容器30内。
第2实施方式的电池能够包括参照图2说明的正极1。另外，第2实施方式的电池能够包括具有与参照图2说明的正极1的构造同样的构造的负极2。
以下，参照附图，说明第2实施方式的电池所能够具备的电极群的一个例子。
图5是概略地示出第2实施方式的电池所能够具备的一个例子的卷绕构造的电极群的部分剖切展开图。
图5所示的电极群20包括正极1、负极2、以及配置于正极1与负极2之间的隔板3。在图5的右侧所示的一方的端部（A）中，省略电极群20中的处于最表面的1个正极混合剂层12，而示出正极集电体11。另外，在图5的左侧所示的另一方的端部（B）中，省略正极1、隔板3以及1个负极混合剂层22，而示出负极集电体21。在与图5的左侧所示的端部（B）的右侧邻接的部分（C）中，省略电极群20中的正极1以及隔板3，而示出负极2。进而，关于与该部分（C）的右侧邻接的部分（D），省略正极1，而示出隔板3。
正极1是具有图2所示的构造的正极。即，正极1满足关系式：1.1≤dy/dx≤2.0。
负极2具有与正极1同样的构造。
即，负极2是与正极1同样地在第1方向（I）上延伸的带状。另外，负极2包括负极集电体21和形成在负极集电体21上的负极混合剂层22。另外，负极集电体21具有一对长边21a和一对短边21b。而且，负极集电体21具备多个负极集电片23。多个负极集电片23各自在一对长边21a的一方的长边中从负极集电体21延伸出。
进而，在负极2中，距离L’的一半的长度dx’和负极混合剂层22在与负极集电体21的长边21a的方向正交的方向上的宽度dy’满足关系式：1.1≤dy’/dx’≤2.0，其中，所述距离L’是多个负极集电片23中的1个负极集电片23的负极集电体21的一方的长边21a上的中点、与在第1方向（I）上与该负极集电片23相邻的另1个负极集电片23的负极集电体21的一方的长边21a上的中点之间的距离。
正极1以及负极2是在之间夹着隔板3并且以使正极集电片13和负极集电片23不重叠的方式层叠的。正极集电片13与负极集电片23之间的距离对应于被固定在封口板31的正极端子32与负极端子33的距离即可，没有特别限定。
图5所示的电极群20能够以在第2方向（II）上延伸的轴为中心而卷绕。电极群20能够以使多个正极集电片13相互重叠并且使多个负极集电片23相互重叠的方式卷绕。
具备这样的电极群20的电池10能够缩短从处于离正极集电片13最远的位置m处的正极活性物质至正极集电片13为止的距离。同样地，该电池10能够缩短从处于离负极集电片23最远处的负极活性物质至负极集电片23为止的距离，其中，所述离负极集电片23最远处是从位置M’在第2方向（II）上离开了宽度dy’的、负极集电片23未延伸出的长边21a上的位置m’，其中，所述位置M’是从负极集电片23在第1方向（I）上离开了长度dx的位置。因此，在这样的电池10中，能够缩短电子的移动距离，其结果，能够降低电阻值。因此，这样的电池10能够呈现更优良的输入输出特性。
另外，这样的电池10的与输入输出特性提高有关的费用－效果比更优选。
根据以上说明的第2实施方式，提供电池。该电池包括第1实施方式的正极，所以能够具有优良的输入输出特性。
[实施例]
以下，举出例子，更详细地说明本发明，只要不超过发明的要旨，本发明就不限于以下揭示的实施例。
（实施例1）
1.非水电解质电池10的制作
在实施例1中，如以下那样，制作了图3、图4以及图5所示的方型的非水电解质电池10。
[正极制作用浆料的调制]
使作为正极活性物质的锂锰氧化物LiMn2O4（平均粒径：13.5μm）以及锂钴氧化物LiCoO2（平均粒径：6.1μm）、作为导电剂的乙炔黑、以及作为粘合剂的聚偏氟乙烯PVdF在N-甲基吡咯烷酮中悬浮，得到了正极制作用浆料。投入到N-甲基吡咯烷酮中的锂锰氧化物、锂钴氧化物、乙炔黑以及PVdF的质量比分别是70质量%、20质量%、7质量%以及3质量%。
正极制作用浆料的分散是使用作为自转/公转搅拌机的THINKY制造的练太郎（日文：錬太郎）（ARE-250）来进行的。分散条件设为转速2000rpm、旋转时间5min、珠径φ2（氧化锆珠）、珠的填充率80%。
[正极1的制作]
作为正极集电体11，准备了厚度是15μm的铝箔。正极集电体11具有在第1方向（I）上延伸、且在与该第1方向正交的第2方向（II）上具有宽度的带形状。
将如以上说明那样调制的正极制作用浆料一边调整为电极单位面积质量成为65g/m2，一边涂覆到正极集电体11的两面。在涂覆浆料时，在正极集电体11的表面的一部分中保留了在第1方向（I）上延伸的带状的浆料未涂覆部。接下来，使涂覆了浆料的正极集电体11干燥。
在干燥之后，将正极集电体11的浆料涂覆部的宽度裁断为75mm，在裁断之后，对浆料未涂覆部进行冲裁成型，在正极集电体11的第1方向（I）上延伸的一方的长边11a中设置了从正极集电体11延伸出的30个正极集电片13。关于2个正极集电片13的间隔，将与一方的端部最近的正极集电片13和其相邻的正极集电片13的间隔设为95mm，在其以后，随着朝向另一方的端部，设为其间隔逐次变宽0.95mm。即，将2个正极集电片13的间隔设为95mm、95.95（95+0.95×1）mm、96.9（95+0.95×2）mm、…、122.55（95+0.95×29）mm。另外，将从正极集电体11的一方的端部至与其最近的正极集电片13为止的间隔设为30mm，将从另一方的端部至与其最近的正极集电片13为止的间隔设为50mm。
正极集电体11的浆料涂覆部的宽度dy即75mm相对于相邻的正极集电片13的间隔L的一半的长度dx的比（dy/dx）处于1.22～1.58之间。
之后，以加压载荷60N对冲裁成型的正极集电体11进行了加压。这样，制作了包括正极集电体11和形成在正极集电体11上的正极混合剂层12、且具有从正极集电体11延伸出的30个正极集电片13的正极1。
[负极制作用浆料的调制]
使作为负极活性物质的尖晶石型钛酸锂Li4Ti5O12以及作为粘合剂的PVdF在N-甲基吡咯烷酮中悬浮，得到了负极制作用浆料。投入到N-甲基吡咯烷酮中的钛酸锂以及PVdF的质量比分别是95质量%以及5质量%。
[负极2的制作]
作为负极集电体21，准备了厚度是15μm的铝箔。负极集电体21具有在第1方向（I）上延伸、且在与该第1方向正交的第2方向（II）上具有宽度的带形状。
将如前说明那样调制的负极制作用浆料一边调整为电极单位面积质量成为35g/m2，一边涂覆到负极集电体21的两面。在涂覆浆料时，在负极集电体21的表面的一部分中保留了在第1方向（I）上延伸的带状的浆料未涂覆部。接下来，使涂覆了浆料的负极集电体21干燥。
在干燥之后，将负极集电体21的浆料涂覆部的宽度裁断为78mm，将浆料未涂覆部的宽度裁断为28.5mm。在裁断之后，对浆料未涂覆部进行冲裁成型，在负极集电体21的第1方向（I）上延伸的一方的长边上设置了从负极集电体21延伸出的31个负极集电片23。关于2个负极集电片23的间隔，将与一方的端部最近的负极集电片23与其相邻的负极集电片23的间隔设为95mm，在其以后，随着朝向另一方的端部，设为其间隔逐次变宽0.96mm。即，将2个负极集电片23的间隔设为95mm、95.96（95+0.96×1）mm、96.92（95+0.96×2）mm、…、123.8（95+0.96×30）mm。另外，将从负极集电体21的一方的端部至与其最近的负极集电片23为止的间隔设为5mm，将从另一方的端部至与其最近的负极集电片23为止的间隔设为50mm。
之后，对冲裁成型的负极集电体21进行加压，得到密度为2.3g/cm3的负极混合剂层22。这样，制作了包括负极集电体21和形成在负极集电体21上的负极混合剂层22、且具有从负极集电体21延伸出的31个负极集电片23的负极2。
[电极群20的制作]
将如上述那样制作的正极1以及负极2在之间夹着隔板3而重叠。作为隔板3，使用了厚度是20μm、宽度是85mm的纤维素制的隔板。在重叠时，层叠成虽然30个正极集电片13和31个负极集电片23相邻但不重叠。将这样得到的层叠体以在正极集电体11以及负极集电体21的宽度方向上延伸的轴为中心而进行卷绕。此时，使30个正极集电片13相互重叠、并且使31个负极集电片23重叠而进行了卷绕。
对如上述那样卷绕的正极1、负极2以及隔板3，实施80℃下的热加压，并用绝缘带固定。这样，得到了具备正极1、负极2以及位于正极1与负极2之间的隔板3的卷绕型的电极群20。
[电池10的组装]
将如前说明那样得到的电极群20收纳于具有开口部的铝制的有底方型的容器30内。此时，使得正极集电片13以及负极集电片23从与该开口部相向的电极群20的端面延伸出。
接下来，准备了铝制的矩形的封口板31。封口板31设置有未图示的3个开口部。在3个开口部中的1个中，方柱的正极端子31被嵌入而固定。在3个开口部中的另1个中，经由绝缘性的垫圈34，方柱的负极端子33被嵌入而固定。3个开口部中的剩余的1个是用于注入非水电解质的电解液注入口。
接下来，通过激光焊接将正极端子32的一端和电极群20的正极集电片13进行了电连接。同样地，通过激光焊接将负极端子33的一端和电极群20的负极集电片23进行了电连接。
接下来，将封口板31的周缘部焊接到容器30上，以塞住容器30的开口部。
接下来，调制了非水电解质。非水电解质是通过如下方式调制成的：在将碳酸丙烯酯（PC）以及碳酸二乙酯（DEC）以1：1的容积比混合而调制成的非水溶剂中，以1.0mol/L的浓度溶解六氟磷酸锂LiPF6，并以0.5mol/L的浓度溶解四氟硼酸锂（LiBF4）。
接下来，将如上述那样调制的非水电解质经由设置在封口板31的电解液注入口注入到容器30内。接下来，通过在电解液注入口的周缘部焊接密封盖，组装了电池10。
[细孔径分布的测定]
通过以下说明的方法，测定了实施例1的正极1的细孔径分布。
在测定装置中，使用了岛津Auto Pore（日文：島津オートポア）9520型。针对试样，将正极切断为约25×25mm2尺寸，并将其折叠而采用为测定单元，在初始压20kPa（约3psia、相当于细孔直径约60μm）的条件下，进行了测定。将3个试样的平均值用作测定结果。当数据整理时，细孔比表面积是将细孔的形状设为圆筒形而计算的。当Log微分细孔体积分布曲线的细孔直径在0.03μm以上且0.2μm以下的范围内存在峰值的顶点时，认定为在该范围内存在峰值。
另外，水银压入法的解析原理基于Washburn的式（B）。
D=－4γcosθ/P  （B）式
此处，P是施加的压力，D是细孔直径，γ是水银的表面张力（480dyne·cm-1），θ是水银和细孔壁面的接触角，是140°。γ、θ是常数，所以根据Washburn的式，求出所提供的压力P与细孔直径D的关系，通过测定此时的水银侵入体积，能够导出细孔直径和其体积分布。测定法/原理等的详细内容请参照：神保元二等，《微粒子ハンドブック（微离子手册）》朝仓书店、（1991）；早川宗八郎编，《粉体物性測定法（粉体物性测定法）》朝仓书店（1978）等。
从细孔径分布可知，存在比例最高的细孔的细孔径D1是0.07μm，存在比例第二高的细孔径D2是0.09μm。另外，从细孔径分布可知，细孔径是0.07μm的细孔的合计体积的对数logV（D1）相对细孔径是0.09μm的细孔的合计体积的对数logV（D2）的比（logV（D1）/logV（D2））是4.03。
从该测定可知，通过在下述条件下制作正极1来得到了上述那样的细孔径分布。
·正极活性物质：平均粒径是13.5μm的锂锰氧化物LiMn2O4以及平均粒径是6.1μm的锂钴氧化物LiCoO2；
·导电剂：乙炔黑；
·粘合剂：聚偏氟乙烯PVdF；
·溶剂：N-甲基吡咯烷酮；
·混合比：（锂锰氧化物）70质量%；（锂钴氧化物）20质量%；（导电剂）7质量%；（粘合剂）3质量%；
·分散装置：AIMEX制New Visco（NVM-2）；
·分散条件：转速2000rpm、旋转时间5min、珠径φ2（氧化锆珠）、珠的填充率80%；
·加压载荷：60N。
[充电容量率的测定]
针对实施例1的电池10，在25℃环境下，进行1C充电以及10C充电，测定了10C充电容量率。实施例1的电池10的10C充电率是99%。此处，将针对直至1.5V为止进行了1C恒流放电的电池10实施1C恒流恒压充电而得到的充电容量设为1C充电量，将实施10C恒流恒压充电而得到的充电量设为10C充电容量，将10C充电容量相对1C充电容量的比（10C充电容量/1C充电容量）设为10C充电容量率。
（实施例2～13）
在实施例2～13中，除了将正极制作用浆料的分散条件以及正极1的加压条件变更为表1所示的条件以外，用与实施例1同样的方法制作电池10并进行了评价。
（实施例14～17）
在实施例14～17中，除了将正极集电体11的浆料涂覆部的宽度dy相对于相邻的正极集电片13的间隔L的平均的一半的长度dx的比（dy/dx）如表2所示变更以外，用与实施例12同样的方法制作电池10并进行了评价。
（实施例18）
在实施例18中，除了将负极活性物质变更为石墨以外，用与实施例12同样的方法制作电池10并进行了评价。
（比较例1～16）
在比较例1～16中，除了将正极制作用浆料的分散条件以及正极1的加压条件变更为表1所示的条件以外，用与实施例1同样的方法制作电池10并进行了评价。
【表1】
[结果]
在表2中示出根据各实施例以及比较例的正极1的细孔径分布得到的、存在比例最高的细孔的细孔径D1、存在比例第二高的细孔的细孔径D2、D1/D2、细孔径是D1的细孔的合计体积的对数logV（D1）相对细孔径是D2的细孔的合计体积的对数logV（D2）的比（logV（D1）/logV（D2））和dy/dx、负极活性物质。另外，在表2中示出各实施例以及比较例的电池10的10C充电容量率。
【表2】
比较实施例1～18的结果与比较例1～16的结果可知，实施例1～18的电池10相比于比较例1～16的电池，10C充电容量率高、即输入特性优良。这是因为，在实施例1～18中，由于在正极混合剂层12中，存在比例最高的细孔的细孔径D1和存在比例第二高的细孔的细孔径D2满足关系式：0.03<D1/D2<0.8，细孔径是D1的细孔的合计体积的对数logV（D1）和细孔径是D2的细孔的合计体积的对数logV（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6，所以能够提高电解液向正极混合剂层12的渗透性，并且能够提高正极混合剂层12中的正极活性物质之间的充分的导电性，另一方面，在比较例1～16的电池中，在正极混合剂层12中，不满足上述2个关系式中的任一方，正极混合剂层12中的正极活性物质之间的导电性低、或者电解液向正极混合剂层12的渗透性不足。
另外，比较实施例12的结果与实施例18的结果可知，使用了钛酸锂作为负极活性物质的实施例1～17的电池10相比于使用了石墨作为负极活性物质的实施例18，10C充电容量率高、即输入特性优良。
另外，比较实施例12以及实施例14～17的结果可知，正极集电体11的浆料涂覆部的宽度dy相对于相邻的正极集电片13的间隔的一半L的长度dx的比（dy/dx）是1.1以上的实施例12、14以及15的电池10相比于dy/dx小于1.1的实施例16以及17的电池10，10C充电容量率高、即输入特性优良。这是因为，实施例16以及17的电池10相比于实施例12～15的电池10，浆料涂覆部的宽度dy相对正极集电片13的间隔L的一半的长度dx的比小、即正极混合剂层12中的向正极集电片13的电子的移动距离大，电阻值比实施例12～15的电池10大。
另外，比较实施例1～12的结果可知，存在比例最高的细孔的细孔径D1处于0.23～0.6μm的范围内和/或存在比例第二高的细孔的细孔径D2处于0.25～6μm的范围内的实施例1～3以及实施例6～12相比于细孔径D1处于0.23～0.6μm的范围外并且细孔径D2处于0.25～6μm的范围外的实施例4以及5，10C充电容量率高、即输入特性优良。
根据以上说明的至少1个实施方式以及实施例，提供正极。该正极满足关系式：0.03<D1/D2<0.8以及关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6。在该正极中，正极混合剂层能够具有能够容许电解液向正极混合剂层充分渗透的填充密度，并且能够具有能够保持正极混合剂层中的正极活性物质之间的充分的导电性的正极活性物质间距离。因此，第1实施方式的正极能够实现输入输出特性优良的电池。
虽然说明了本发明的若干实施方式，但这些实施方式是作为例子提示的，并未意图限定发明的范围。这些实施方式能够通过其他各种方式实施，能够在不脱离发明的要旨的范围内，进行各种省略、置换、变更。这些实施方式和其变形包含于发明的范围、要旨内，同样地包含于权利要求书中记载的发明和其均等范围内。

Claims (6)

1.一种正极，其特征在于，包括：
正极集电体；以及
正极混合剂层，包含正极活性物质，形成于所述正极集电体上，
所述正极混合剂层具有在通过水银压入法得到的细孔径分布中存在比例最高且细孔径是D1的第1细孔、以及在所述细孔径分布中存在比例第二高且细孔径是D2的第2细孔，
所述细孔径D1以及所述细孔径D2满足关系式：0.03<D1/D2<0.8，
根据所述细孔径分布得到的所述第1细孔的合计体积V（D1）以及所述第2细孔的合计体积V（D2）满足关系式：2<logV（D1）/logV（D2）<6。
2.根据权利要求1所述的正极，其特征在于，
所述细孔径D1处于0.23μm～0.6μm的范围内，所述细孔径D2处于0.25μm～6μm的范围内。
3.根据权利要求2所述的正极，其特征在于，
所述正极集电体是具有一对长边的带状，
所述正极集电体具备多个正极集电片，
所述多个正极集电片的各个正极集电片在所述一对长边的至少一方的长边上从所述正极集电体延伸出，
所述多个正极集电片中的第1正极集电片的所述一方的长边上的中点、和与所述第1正极集电片相邻的第2正极集电片的所述一方的长边上的中点的距离L的一半的长度是dx，
与所述正极集电体的所述长边的方向正交的方向上的所述正极混合剂层的宽度是dy，
所述长度dx以及所述宽度dy满足关系式：1.1≤dy/dx≤2.0。
4.一种电池，其特征在于，具备：
权利要求1所述的正极；以及
负极。
5.根据权利要求4所述的电池，其特征在于，
所述负极包含能够在0.4V（对Li/Li+）以上的电位下进行锂离子的插入以及脱离的负极活性物质。
6.根据权利要求4所述的电池，其特征在于，
还具备位于所述正极与所述负极之间的隔板，
所述正极、所述隔板以及所述负极被卷绕，
所述正极集电体是具有一对长边的带状，
所述正极集电体具备多个正极集电片，
所述多个正极集电片的各个正极集电片在所述一对长边的至少一方的长边上从所述正极集电体延伸出，
所述多个正极集电片中的第1正极集电片的所述一方的长边上的中点、和与所述第1正极集电片相邻的第2正极集电片的所述一方的长边上的中点的距离L的一半的长度是dx，
与所述正极集电体的所述长边的方向正交的方向上的所述正极混合剂层的宽度是dy，
所述长度dx以及所述宽度dy满足关系式：1.1≤dy/dx≤2.0。
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