CN104011124A - 用于聚芳硫醚组合物的成核体系 - Google Patents
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Abstract
提供了用于包含聚芳硫醚的热塑性组合物的成核体系。所述成核体系包含无机晶体化合物和芳族酰胺低聚物的组合。本发明人已发现这些不同类型的成核剂的组合产生极佳的结晶性质(例如结晶速率)。归因于改进的结晶速率，所述热塑性组合物可在较低温度下模制以仍然实现相同的结晶度。除了使模塑操作的能量要求最低之外，较低温度的使用还可减少与高温模塑操作通常相关的“飞边”的产生。所述组合物还具有良好的粘度性质，允许其能够容易地模塑成具有各种不同形状和大小的部件。
Description
技术领域
相关申请
本申请要求于2011年12月16日提交的美国临时专利申请序号61/576,414的申请权益，将其全部援引加入本文。
背景技术
聚苯硫醚(“PPS”)是能够承受高热应力、化学应力和机械应力的高性能聚合物。但是，归因于其相对缓慢的结晶速率，由聚苯硫醚注塑部件可能是挑战性的。例如，为了实现所期待的结晶度，模塑通常在高模具温度(～130℃或更高)下实施，并持续相对长的循环时间。遗憾地是，高模具温度通常对于昂贵且腐蚀性的冷却介质(例如油)提出需求。解决上述问题的尝试已一般涉及在聚合物组合物中包括各种添加剂以协助改进其结晶性质。但是，迄今为止，这样的尝试还未完全令人满意。实际上，该问题已甚至变为更明显，这是因为各种工业(例如电子、汽车等)目前要求具有非常小的尺寸公差的注塑部件。在这些应用中，聚合物必须具有良好的流动性，使得其能够快速且均匀地填充模腔(mold cavity)的小空间。但是，已发现设法满足必要的高流动要求的常规聚苯硫醚倾向于在模塑过程中，特别是当使用高温/长循环时间时造成显著量的“飞边”(在两个模具表面连接处过量的聚合物材料从腔体被挤出)。大量飞边的产生可能影响产品品质，并且还要求昂贵且费时的修整部件的步骤。
然而，归因于其相对缓慢的结晶速率，由聚芳硫醚注塑部件可能是挑战性的。例如，为了实现所期待的结晶度，模塑通常在高模具温度(～130℃或更高)下实施，并持续相对长的循环时间。遗憾地是，高模具温度通常对于昂贵且腐蚀性的冷却介质(例如油)提出需求以实现良好的机械性质。解决上述问题的尝试已一般涉及在聚合物组合物中包括各种添加剂以协助改进其结晶性质。但是，迄今为止，这样的尝试还未完全令人满意。由此，对于在低温下注塑聚芳硫醚，同时仍然实现良好的机械性质的合适方法存在需求。
由此，对于可更容易地注塑成具有各种形状和大小的部件的聚芳硫醚组合物继续存在需求。
发明内容
根据本发明的一个实施方案，公开了热塑性组合物，其包含聚芳硫醚和成核体系，所述成核体系包含无机晶体化合物和具有以下通式(I)的芳族酰胺低聚物：
其中，
环B是六元芳环，其中1-3个环碳原子任选地被氮或氧替代，其中每个氮任选地被氧化，并且其中环B可以任选地稠合至或连接至五元或六元的芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
R5是卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
m是0-4；
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；并且
R1和R2独立地选自芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。
根据本发明的另一个实施方案，公开了用于聚芳硫醚组合物的成核体系。所述成核体系包含约5重量％-约60重量％的碳化硼和约40重量％-约95重量％的至少一种具有上示的通式(I)的至少一种芳族酰胺低聚物。
以下更详细地给出本发明的其他特征和方面。
附图说明
完整且可实现的本发明公开，包括对于本领域技术人员而言其最佳方式在说明书的剩余部分更具体地给出，包括参照随附的附图，其中：
图1是本发明中可使用的注射模具设备的一个实施方案的横截面图；
图2是根据本发明的一个实施方案可形成的电子装置的透视图；
图3是以闭合构造示出的图2的电子装置的透视图。
图4示出了根据本发明的一个实施方案可形成的水泵。
具体实施方式
应理解本文使用的术语仅是出于描述特定实施方案的目的，并不意图限制本发明范围。
“烷基”是指具有1-10个碳原子，并且在一些实施方案中具有1-6个碳原子的单价饱和的脂族烃基。“Cx-y烷基”是指具有x-y个碳原子的烷基。该术语包括，举例而言，直链和支化的烃基，例如甲基(CH3)、乙基(CH3CH2)、正丙基(CH3CH2CH2)、异丙基((CH3)2CH)、正丁基(CH3CH2CH2CH2)、异丁基((CH3)2CHCH2)、仲丁基((CH3)(CH3CH2)CH)、叔丁基((CH3)3C)、正戊基(CH3CH2CH2CH2CH2)和新戊基((CH3)3CCH2)。
“烯基”是指具有2-10个碳原子，并且在一些实施方案中具有2-6个碳原子或2-4个碳原子，并具有至少一个乙烯基不饱和位点(>C＝C<)的直链或支化的烃基。例如(Cx-Cy)烯基是指具有x-y个碳原子的烯基，并且意指包括例如乙烯基、丙烯基、1,3-丁二烯基等。
“炔基”是指包含至少一个三键的直链或支化的单价烃基。术语“炔基”还可包括具有其他的键类型，例如双键和三键的那些烃基。
“芳基”是指具有3-14个碳原子，并且不含环杂原子的芳基，并且其具有单环(例如苯基)或多个缩合环(稠环)(例如萘基或蒽基)。对于多环体系，包括具有不含环杂原子的芳环和非芳环的稠环、桥环和螺环体系，当连接点处于芳族碳原子处时，术语“芳基”适用(例如当连接点处于芳族苯环的2位处时，5,6,7,8四氢萘-2-基是芳基)。
“环烷基”是指具有3-14个碳原子，并且不含环杂原子的饱和或部分饱和的环状基团，并且其具有包括稠环、桥环和螺环体系的单环或多环。对于多环体系，包括具有不含环杂原子的芳环和非芳环的稠环、桥环和螺环体系，当连接点处于非芳族碳原子处时，适用术语“环烷基”(例如5,6,7,8,-四氢萘-5-基)。术语“环烷基”包括环烯基，例如金刚烷基、环丙基、环丁基、环戊基、环辛基和环己烯基。术语“环烯基”有时用于表示具有至少一个>C＝C<环不饱和位点的部分饱和的环烷基的环。
“卤代基”或“卤素”是指氟、氯、溴和碘。
“卤烷基”是指具有1-5个，或在一些实施方案中具有1-3个卤代基的烷基取代。
“杂芳基”是指具有1-14个碳原子和1-6个选自氧、氮和硫的杂原子的芳基，并且包括单环(例如咪唑基)和多环体系(例如苯并咪唑-2-基和苯并咪唑-6-基)。对于多环体系，包括具有芳环和非芳环的稠环、桥环和螺环体系，如果存在至少一个环杂原子，并且连接点处于芳族碳原子处时，适用术语“杂芳基”(例如1,2,3,4-四氢喹啉-6-基和5,6,7,8-四氢喹啉-3-基)。在一些实施方案中，杂芳基的(一个或多个)氮和/或硫环原子任选地被氧化以提供N氧化物(N→O)、亚磺酰基或磺酰基。杂芳基的实例包括但不限于吡啶基、呋喃基、噻吩基、噻唑基、异噻唑基、三唑基、咪唑基、咪唑啉基、异噁唑基、吡咯基、吡唑基、吡啶基、嘧啶基、嘌呤基、肽嗪基、萘基吡啶基、苯并呋喃基、四氢呋喃基、异苯并呋喃基、苯并噻唑基、苯并异噻唑基、苯并三唑基、吲哚基、异吲哚基、吲嗪基、二氢吲哚基、吲唑基、吲哚啉基、苯并噁唑基、喹啉基、异喹啉基、喹嗪基、喹唑啉基、喹喔啉基、四氢喹啉基、异喹啉基、喹唑啉酮基、苯并咪唑基、苯并异噁唑基、苯并噻唑基、苯并哒嗪基、蝶啶基、咔唑基、咔啉基、菲啶基、吖啶基、菲咯啉基、吩嗪基、吩噁嗪基、吩噻嗪基和邻苯二甲酰亚胺基。
“杂环的”或“杂环”或“杂环烷基”或“杂环基”是指具有1-14个碳原子和1-6个选自氮、硫或氧的杂原子的饱和或部分饱和的环状基团，并且包括具有稠环、桥环和螺环体系的单环和多环体系。对于具有芳族和/或非芳族环的多环体系，当存在至少一个环杂原子，并且连接点处于非芳族环的原子处时(例如十氢喹啉-6-基)，适用“杂环的”或“杂环”或“杂环烷基”或“杂环基”。在一些实施方案中，杂环基的(一个或多个)氮和/或硫原子任选地被氧化以提供N氧化物、亚磺酰基、磺酰基。杂环基基团的实例包括但不限于氮杂环丁烷基、四氢吡喃基、哌啶基、N-甲基哌啶-3-基、哌嗪基、N-甲基吡咯啉-3-基、3-吡咯烷基、2-吡咯酮-1-基、吗啉基、硫代吗啉基、咪唑烷基和吡咯烷基。
应理解上述定义涵盖未取代基团、以及被本领域已知的一个或多个其他官能团取代的基团。例如，芳基、杂芳基、环烷基或杂环基可以被1-8个，在一些实施方案中被1-5个，在一些实施方案中被1-3个，并且在一些实施方案中被1-2个选自以下的取代基取代：烷基、烯基、炔基、烷氧基、酰基、酰氨基、酰氧基、氨基、季氨基、酰胺、亚氨基、脒基、氨基羰基氨基、脒基羰基氨基、氨基硫代基羰基、氨基羰基氨基、氨基硫代基羰基氨基、氨基羰氧基、氨基磺酰基、氨基磺酰基氧基、氨基磺酰基氨基、芳基、芳氧基、芳硫基、叠氮基、羧基、羧基酯、(羧基酯)氨基、(羧基酯)氧基、氰基、环烷基、环烷基氧基、环烷基硫代基、胍基、卤代基、卤烷基、卤烷氧基、羟基、羟氨基、烷氧基氨基、肼基、杂芳基、杂芳氧基、杂芳基硫代基、杂环基、杂环基氧基、杂环基硫代基、硝基、氧代基、硫酮、磷酸酯、膦酸酯、次膦酸酯、磷酸酰胺酯、磷酸二酰胺酯、磷酸酰胺酯单酯、环状磷酸酰胺酯、环状磷酸二酰胺酯、磷酸二酰胺酯二酯、硫酸酯、磺酸酯、磺酰基、取代的磺酰基、磺酰氧基、硫代酰基、硫代氰酸酯基、硫醇、烷基硫代基等、以及这些取代基的组合。
本领域普通技术人员将理解本讨论仅是示例性实施方案的描述，并不意图限制本发明的更宽泛方面。
一般而言，本发明涉及用于包含聚芳硫醚的热塑性组合物的成核体系。更具体地，所述成核体系包含无机晶体化合物和芳族酰胺低聚物的组合。尽管还未完全理解确切的机理，但是本发明人已发现这些不同类型的成核剂的组合产生极佳的结晶性质(例如结晶速率)，其甚至比当单独使用任一种所述成核剂时实现的性质更佳。归因于改进的结晶速率，所述热塑性组合物可在较低的温度下模塑而仍然实现相同的结晶度。除了使模塑操作的能量要求最低之外，较低温度的使用还可减少通常关联于高温模塑操作的“飞边”的产生。例如，在注塑操作过程中产生的任何飞边(也称为“毛刺”)的长度可以为约0.17毫米或更小，在一些实施方案中为约0.14毫米或更小，并且在一些实施方案中为约0.13毫米或更小。
本发明人还已发现所述成核体系可提供其他不可预期的益处。例如，所述热塑性组合物可具有相对较低的熔体粘度，其允许将所述热塑性组合物在部件制造过程中容易地流入模腔。例如，所述组合物可具有约20泊或更小，在一些实施方案中为约15泊或更小，并且在一些实施方案中为约0.1-约10泊的熔体粘度，其通过毛细管流变仪在316℃的温度和1200秒-1的剪切速率下测定。尤其，这些粘度性质可以允许所述组合物容易地注塑成具有非常小的尺寸的部件而不产生过量的飞边。
以下将更详细地描述本发明的各个实施方案。
I.热塑性组合物
A.聚芳硫醚
如上所述，所述热塑性组合物包含至少一种聚芳硫醚，其一般能够承受相对较高的温度而不熔化。尽管其实际量可根据期待的应用而变化，但是(一种或多种)聚芳硫醚典型地构成所述热塑性组合物的约30重量％-约95重量％，在一些实施方案中为约35重量％-约90重量％，并且在一些实施方案中为约40重量％-约80重量％。所述(一种或多种)聚芳硫醚一般具有下式的重复单元：
-[(Ar1)n-X]m-[(Ar2)i-Y]j-[(Ar3)k-Z]l-[(Ar4)o-W]p-
其中，
Ar1、Ar2、Ar3和Ar4独立地是6-18个碳原子的亚芳基单元；
W、X、Y和Z独立地是二价连接基，其选自：
–SO2–、–S–、–SO–、–CO–、–O–、–C(O)O–或1-6个碳原子的亚烷基或次烷基，其中至少一个连接基是–S–；以及
n、m、i、j、k、l、o和p独立地是0、1、2、3或4，其条件是它们的总和不小于2。
亚芳基单元Ar1、Ar2、Ar3和Ar4可以是选择性取代或未取代的。有利的亚芳基单元是亚苯基、亚联苯基、萘、蒽和菲。所述聚芳硫醚典型地包括大于约30摩尔％，大于约50摩尔％，或大于约70摩尔％的亚芳基硫醚(–S–)单元。例如，所述聚芳硫醚可包含至少85摩尔％的与两个芳香环直接连接的硫醚键。在一个特定实施方案中，所述聚芳硫醚是聚苯硫醚，本文将其定义为包含苯硫醚结构–(C6H4–S)n–(其中n是1或更大的整数)作为其组分。
在制备聚芳硫醚中可使用的合成技术是本领域中一般知晓的。举例而言，用于制备聚芳硫醚的方法可包括使提供氢硫化物离子(例如碱金属硫化物)的材料与二卤代芳族化合物在有机酰胺溶剂中反应。所述碱金属硫化物可以是例如硫化锂、硫化钠、硫化钾、硫化铷、硫化铯或它们的混合物。当所述碱金属硫化物是水合物或含水混合物时，根据在聚合物之前的脱水操作可处理所述碱金属硫化物。碱金属硫化物还可原位产生。此外，反应中可包括少量的碱金属氢氧化物以除去杂质或使杂质反应(例如将这些杂质变为无害材料)，杂质例如是碱金属多硫化物或碱金属硫代硫酸盐，其可以非常少的量与碱金属硫化物一起存在。
所述二卤代芳族化合物可以是但不限于邻二卤代苯、间二卤代苯、对二卤代苯、二卤代甲苯、二卤代萘、甲氧基-二卤代苯、二卤代联苯基、二卤代苯甲酸、二卤代二苯基醚、二卤代二苯基砜、二卤代二苯基亚砜或二卤代二苯基酮。二卤代芳族化合物可单独使用或以它们的任意组合使用。具体的示例性二卤代芳族化合物可包括但不限于对二氯苯、间二氯苯、邻二氯苯、2,5-二氯甲苯；1,4-二溴苯；1,4-二氯萘；1-甲氧基-2,5-二氯苯；4,4'-二氯联苯基；3,5-二氯苯甲酸；4,4'-二氯二苯醚；4,4'-二氯二苯基砜；4,4'-二氯二苯基亚砜；和4,4'-二氯二苯基酮。卤原子可以是氟、氯、溴或碘，并且在相同的二卤代芳族化合物中的两个卤原子可以是相同或彼此不同的。在一个实施方案中，将邻二氯苯、间二氯苯、对二氯苯或它们的两种或更多种化合物的混合物用作二卤代芳族化合物。如本领域中已知的，还可将单卤代化合物(不一定是芳族化合物)与二卤代芳族化合物组合使用以形成聚芳硫醚的端基或调节聚合反应和/或聚芳硫醚的分子量。
所述(一种或多种)聚芳硫醚可以是均聚物或共聚物。例如，二卤代芳族化合物的选择性组合可产生包含不少于两个不同单元的聚芳硫醚共聚物。例如，当将对二氯苯与间二氯苯或4,4'-二氯二苯基砜组合使用时，可形成聚芳硫醚共聚物，其包含具有下式结构的片段：
和具有下式结构的片段：
或具有下式结构的片段：
在另一个实施方案中，可形成聚芳硫醚共聚物，其包括数均摩尔质量Mn为1000-20,000g/mol的第一片段。该第一片段可包括已衍生自下式结构的第一单元：
其中，基团R1和R2彼此独立地是氢原子、氟原子、氯原子或溴原子、或支化或非支化的具有1-6个碳原子的烷基或烷氧基；和/或衍生自下式结构的第二单元：
第一单元可以是对羟基苯甲酸或其衍生物之一，并且第二单元可以由2-羟基萘-6-羧酸组成。第二片段可以衍生自下式的聚芳硫醚结构：
-[Ar-S]q-
其中Ar是芳族基，或多于一个的稠合芳族基，并且q是2-100，特别是5-20的数。基团Ar可以是亚苯基或萘基。在一个实施方案中，所述第二片段可衍生自多(间硫代亚苯基)、多(邻硫代亚苯基)或多(对硫代亚苯基)。
所述(一种或多种)聚芳硫醚可以直链、半直链、支化或交联的。直链的聚芳硫醚典型地包含80摩尔％或更多的重复单元–(Ar–S)–。这样的直链聚合物还可包含少量的支化单元或交联单元，但支化或交联单元的量典型地小于聚芳硫醚的总单体单元的约1摩尔％。直链的聚芳硫醚聚合物可以是包含上述重复单元的无规共聚物或嵌段共聚物。半直链的聚芳硫醚可同样地具有引入所述聚合物的交联结构或支化结构，少量的一种或多种单体具有三个或更多个反应性官能团。举例而言，用于形成半直链聚芳硫醚的单体组分可包含每分子具有两个或更多个卤取代基的一定量的聚卤代芳族化合物，其可用于制备支化聚合物。这样的单体可由式R'Xn表示，其中每个X选自氯、溴和碘，n是3-6的整数，并且R'是可具有至多约4个甲基取代基的具有n价的多价芳族基，R'中的碳原子总数在6-约16的范围。可用于形成半直链的聚芳硫醚的每分子由多于两个卤素取代的一些聚卤代芳族化合物的实例包括1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、1,3-二氯-5-溴苯、1,2,4-三碘苯、1,2,3,5-四溴苯、六氯苯、1,3,5-三氯-2,4,6-三甲基苯、2,2',4,4'-四氯联苯基、2,2',5,5'-四碘联苯基、2,2',6,6'-四溴-3,3',5,5'-四甲基联苯基、1,2,3,4-四氯萘、1,2,4-三溴-6-甲基萘等以及它们的混合物。
无论具体结构，所述聚芳硫醚的数均分子量典型地为约15,000g/mol或更大，在一些实施方案中为约30,000g/mol或更大。在某些情况下，在聚芳硫醚的形成过程中可使用少量的氯。但是，所述聚芳硫醚将仍具有低氯含量，例如约1000ppm或更低，在一些实施方案中为约900ppm或更低，在一些实施方案中为约1-约800ppm，并且在一些实施方案中为约2-约700ppm。但在某些实施方案中，聚芳硫醚通常不含氯或其他卤素。
B.成核体系
本发明的成核体系典型地构成所述热塑性组合物的约0.05重量％-约10重量％，在一些实施方案中为约0.1重量％-约5重量％，并且在一些实施方案中为约0.2重量％-约3重量％。在这些总体浓度内，所述芳族酰胺低聚物和无机晶体化合物的相对量可一般控制在各种不同的量内以实现期待的性质。但是，本发明人已发现当芳族酰胺低聚物与无机晶体化合物的重量比为约0.8-约20，在一些实施方案中为约1-约10，并且在一些实施方案中为约1.5-约5时可实现特别良好的性质。例如，芳族酰胺低聚物可构成所述成核体系的约40重量％-约95重量％，在一些实施方案中为约50重量％-约90重量％，并且在一些实施方案中为约60重量％-约80重量％，以及所述热塑性组合物的约0.1重量％-约8重量％，在一些实施方案中为约0.2重量％-约4重量％，并且在一些实施方案中为约0.05重量％-约2.5重量％。同样，无机结晶化合物可构成所述成核体系的约5重量％-约60重量％，在一些实施方案中为约10重量％-约50重量％，并且在一些实施方案中为约20重量％-约40重量％，以及所述热塑性组合物的约0.01重量％-约6重量％，在一些实施方案中为约0.05重量％-约3重量％，并且在一些实施方案中为约0.1重量％-约2重量％。
i.芳族酰胺低聚物
所述芳族酰胺低聚物一般具有相对较低的分子量，使得其可有助于降低高剪切粘度，并且还改进聚芳硫醚的结晶性质。例如，所述低聚物典型地具有约3,000克/摩尔或更低，在一些实施方案中为约50-约2,000克/摩尔，在一些实施方案中为约100-约1,500克/摩尔，并且在一些实施方案中为约200-约1,200克/摩尔的分子量。
除了具有相对较低的分子量之外，所述低聚物还一般具有高酰胺官能度。不希望限于理论，据信酰胺官能团的活性氢原子能够与聚芳硫醚的主链形成氢键。该氢键合增强所述低聚物与聚芳硫醚基质的结合，由此使其在配混、模塑和/或使用过程中变得挥发的可能性最低。这使得排气和气泡的形成最低，否则其将影响由所述聚合物组合物制备的部件的最终机械性质。对于给定分子的酰胺官能度程度可通过其“酰胺当量重量”表征，其反映包含一分子酰胺官能团的化合物的量，并可通过将化合物的分子量除以分子中的酰胺基的数量而进行计算。例如，所述芳族酰胺低聚物可包含每分子1-15个，在一些实施方案中为2-10个，并且在一些实施方案中为2-8个酰胺官能团。所述酰胺当量重量还可以为约10-约1,000克/摩尔或更低，在一些实施方案中为约50-约500克/摩尔，并且在一些实施方案中为约100-约300克/摩尔。
虽然提供的上述益处，但是所述芳族酰胺低聚物一般不与聚芳硫醚的聚合物主链以任何可观程度反应，使得聚合物的机械性质不受不利影响。为了有助于更好地使反应性最低，所述低聚物典型地包含由一个或多个芳环(包括杂芳环)形成的芯部(core)。所述低聚物还可包含由一个或多个芳环形成的端基。这样的“芳族”低聚物由此具有对于基础聚合物很少(如有)的反应性。例如，如下在式(I)中提供该芳族酰胺低聚物的一个实施方案：
其中，
环B是六元芳环，其中1-3个环碳原子任选地被氮或氧取代，其中每个氮任选地被氧化，并且其中环B可以任选地稠合至或连接至五元或六元的芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
R5是卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
m是0-4；
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；并且
R1和R2独立地选自芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。
在某些实施方案中，环B可以选自以下：
其中，
m是0、1、2、3或4，在一些实施方案中，m是0、1或2，在一些实施方案中m是0或1，，并且在一些实施方案中m是0；并且
R5是卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基或杂环基。环B可以是苯基。
在某些实施方案中，所述低聚物是二官能化合物，其中环B直接键合至仅两个(2)酰胺基(例如C(O)HN或NHC(O))。在这些实施方案中，式(I)中的m可以是0。当然，在某些实施方案中，环B还可以直接键合至三个(3)或更多个酰胺基。例如，该化合物的一个实施方案由通式(II)提供：
其中，
环B、R5、X1、X2、R1和R2按如上定义；
m是0-3；
X3是C(O)HN或NHC(O)；并且
R3选自芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。
该化合物的另一实施方案由通式(III)提供：
其中，
环B、R5、X1、X2、X3、R1、R2和R3按如上定义；
X4是C(O)HN或NHC(O)；并且
R4选自芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。
在一些实施方案中，以上所述的结构中的R1、R2、R3和/或R4可选自以下：
其中，
n是0、1、2、3、4或5，在一些实施方案中n是0、1或2，并且在一些实施方案中n是0或1；并且
R6是卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基或杂环基。
在一个实施方案中，所述芳族酰胺低聚物具有以下通式(IV)：
其中，
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；
R5、R7和R8独立地选自卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基；
m是0-4；并且
p和q独立地是0-5。
在另一个实施方案中，所述芳族酰胺低聚物具有以下通式(V)：
其中，
X1、X2、R5、R7、R8、m、p和q按如上定义。
例如，在某些实施方案中，式(IV)和式(V)中的m、p和q可以等于0，使得芯部和端芳基是未取代的。在其他实施方案中，m可以是0，并且p和q可以是1-5。在这些实施方案中，例如R7和/或R8可以是卤素(例如氟)。在其他实施方案中，R7和/或R8可以是芳基(例如苯基)或由具有结构：-C(O)R12N-或-NR13C(O)-的酰胺基取代的芳基，其中R12和R13独立地选自氢、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。在一个特定实施方案中，例如，R6和/或R7是由-C(O)HN-或-NHC(O)-取代的苯基。在另外的其他实施方案中，R7和/或R8可以是杂芳基(例如吡啶基)。
在另一个实施方案中，所述芳族酰胺低聚物具有以下的通式(VI)：
其中，
X1、X2和X3独立地是C(O)HN或NHC(O)；
R5、R7、R8和R9独立地选自卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基；
m是0-3；并且
p、q和r独立地是0-5。
在另一个实施方案中，所述芳族酰胺低聚物具有以下的通式(VII):
其中，
X1、X2、X3、R5、R7、R8、R9、m、p、q和r按如上定义。
例如，在某些实施方案中，式(VI)或式(VII)中的m、p、q和r可以等于0使得芯部和端芳基是未取代的。在其他实施方案中，m可以是0，并且p、q和r可以是1-5。在这些实施方案中，例如，R7、R8和/或R9可以是卤素(例如氟)。在其他实施方案中，R7、R8和/或R9可以是芳基(例如苯基)或由具有结构：-C(O)R12N-或-NR13C(O)-的酰胺基取代的芳基，其中R12和R13独立地选自氢、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。在一个特定实施方案中，例如，R7、R8和/或R9是由-C(O)HN-或-NHC(O)-取代的苯基。在另外的其他实施方案中，R7、R8和/或R9可以是杂芳基(例如吡啶基)。
本发明的芳族酰胺低聚物的具体实施方案也在下表中给出：
ii.无机晶体化合物
各种无机晶体化合物的任一种一般可以与所述芳族酰胺低聚物结合用作成核剂。该化合物的实例可包括例如含硼化合物(例如氮化硼、四硼酸钠、四硼酸钾、四硼酸钙等)、碱土金属碳酸盐(例如碳酸钙镁)、氧化物(例如二氧化钛、氧化铝、氧化镁、氧化锌、三氧化锑等)、硅酸盐(例如滑石、铝硅酸钠、硅酸钙、硅酸镁等)、碱土金属盐(例如碳酸钙、硫酸钙等)诸如此类。当用于本发明的热塑性组合物时，氮化硼(BN)已被发现是特别有益的。氮化硼以各种不同的晶形存在(例如h-BN-六方型、c-BN-立方型或闪锌矿型(spharlerite)和w-BN-纤锌矿)，其中任一种一般可用于本发明中。归因于其稳定性和柔软度，六方型晶形是特别合适的。
C.其它添加剂
除了成核剂和聚芳硫醚之外，所述热塑性组合物还可包含各种其他的不同组分以协助改进它的总体性质。在一个实施方案中，例如在所述组合物中可使用至少一种冲击改性剂以协助改进其机械性质。合适的冲击改性剂的实例可包括例如聚环氧化物、聚氨酯、聚丁二烯、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯、聚硅氧烷等以及它们的混合物。在一个特定实施方案中，使用每分子包含至少两个环氧乙烷环的聚环氧化物改性剂。所述聚环氧化物可以是直链或支化的均聚物或共聚物(例如无规、接枝、嵌段等)，其包含链端的环氧基、骨架的环氧乙烷单元和/或侧挂的环氧基。用于形成该聚环氧化物的单体可以变化。在一个特定实施方案中，例如所述聚环氧化物改性剂包含至少一种环氧-官能的(甲基)丙烯酸单体单元。术语“(甲基)丙烯酸”包括丙烯酸单体和甲基丙烯酸单体、以及它们的盐或酯，例如丙烯酸盐(酯)和甲基丙烯酸盐(酯)单体。合适的环氧-官能的(甲基)丙烯酸单体可包括但不限于包含1,2-环氧基的那些，例如丙烯酸缩水甘油酯和甲基丙烯酸缩水甘油酯。其他合适的环氧-官能的单体包括烯丙基缩水甘油醚、乙基丙烯酸缩水甘油酯和衣康酸缩水甘油酯。
若期待，在聚环氧化物中还可使用额外的单体以协助实现所期待的熔体粘度。该单体可变化，并包括例如酯单体、(甲基)丙烯酸单体、烯烃单体、酰胺单体等。在一个特定实施方案中，例如所述聚环氧化物改性剂包含至少一种直链或支化的α-烯烃单体，例如具有2-20个碳原子，并优选具有2-8个碳原子的那些。具体实例包括乙烯、丙烯、1-丁烯；3-甲基-1-丁烯；3,3-二甲基-1-丁烯；1-戊烯；具有一个或多个甲基、乙基或丙基取代基的1-戊烯；具有一个或多个甲基、乙基或丙基取代基的1-己烯；具有一个或多个甲基、乙基或丙基取代基的1-庚烯；具有一个或多个甲基、乙基或丙基取代基的1-辛烯；具有一个或多个甲基、乙基或丙基取代基的1-壬烯；乙基、甲基或二甲基取代的1-癸烯；1-十二碳烯；和苯乙烯。特别期待的α-烯烃共聚单体是乙烯和丙烯。在本发明的一个特别期待的实施方案中，所述聚环氧化物改性剂是从环氧-官能的(甲基)丙烯酸单体组分和α-烯烃单体组分形成的共聚物。例如，所述聚环氧化物改性剂可以是聚(乙烯-共聚-甲基丙烯酸缩水甘油酯)。本发明中可使用的合适的聚环氧化物改性剂的一个具体实例可购自Arkema，名为AX8840。AX8950具有5g/10min的熔体流动速率，并具有8重量％的甲基丙烯酸缩水甘油酯单体含量。
可用于改进所述热塑性组合物的机械性质的另一合适的添加剂是有机硅烷偶联剂。所述偶联剂可以例如是如本领域中已知的任何烷氧基硅烷偶联剂，例如乙烯基烷氧基硅烷、环氧烷氧基硅烷、氨基烷氧基硅烷、巯基烷氧基硅烷及它们的组合。烷基烷氧基硅烷化合物典型地具有下式：R5-Si-(R6)3，其中R5选自氨基，例如NH2；约1-约10个碳原子，或约2-约5个碳原子的氨基烷基，例如氨基甲基、氨基乙基、氨基丙基、氨基丁基等；约2-约10个碳原子，或约2-约5个碳原子的烯基，例如乙烯基、丙烯基、丁烯基等；以及约2-约10个碳原子，或约2-约5个碳原子的炔基，例如乙炔基、丙炔基、丁炔基等；并且其中R6是约1-约10个原子，或约2-约5个碳原子的烷氧基，例如甲氧基、乙氧基、丙氧基等。在一个实施方案中，R5选自氨基甲基、氨基乙基、氨基丙烯、乙烯基、乙炔基、丙烯基和丙炔基，并且R6选自甲氧基、乙氧基和丙氧基。在另一个实施方案中，R5选自约2-约10个碳原子的烯基，例如乙烯基、丙烯基、丁烯基等、以及约2-约10个碳原子的炔基，例如乙炔基、丙炔基、丁炔基等，并且R6是约1-约10个原子的烷氧基，例如甲氧基、乙氧基和丙氧基等。混合物中还可包括各种氨基硅烷的组合。
所述混合物中可包含的氨基硅烷偶联剂的一些代表性实例包括氨基丙基三乙氧基硅烷、氨基乙基三乙氧基硅烷、氨基丙基三甲氧基硅烷、氨基乙基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙炔基三甲氧基硅烷、乙炔基三乙氧基硅烷、氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷或3-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-甲基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、双(3-氨基丙基)四甲氧基硅烷、双(3-氨基丙基)四乙氧基二硅氧烷、及它们的组合。所述氨基硅烷还可以是氨基烷氧基硅烷，例如γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-苯基-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-二烯丙基氨基丙基三甲氧基硅烷和γ-二烯丙基氨基丙基三甲氧基硅烷。一种合适的氨基硅烷是3-氨基丙基三乙氧基硅烷，其可购自Degussa、Sigma Chemical Company和AldrichChemical Company。
在所述热塑性组合物中还可使用填料以协助实现所期待的性质和/或颜色。使用时，该矿物填料典型地构成所述热塑性组合物的约5重量％-约60重量％，在一些实施方案中为约10重量％-约50重量％，并且在一些实施方案中为约15重量％-约45重量％。粘土矿物可特别适用于本发明。该粘土矿物的实例包括例如滑石(Mg3Si4O10(OH)2)、多水高岭石(Al2Si2O5(OH)4)、高岭石(Al2Si2O5(OH)4)、伊利石((K,H3O)(Al,Mg,Fe)2(Si,Al)4O10[(OH)2,(H2O)])、蒙脱石(Na,Ca)0.33(Al,Mg)2Si4O10(OH)2·nH2O)、蛭石((MgFe,Al)3(Al,Si)4O10(OH)2·4H2O)、坡缕石((Mg,Al)2Si4O10(OH)·4(H2O))、叶蜡石(Al2Si4O10(OH)2)等及它们的组合。代替粘土矿物或除了粘土矿物之外，还可使用其他矿物填料。例如，还可使用其他合适的硅酸盐填料，例如硅酸钙、硅酸铝、云母、硅藻土、硅灰石等。云母例如可以是特别适用于本发明的矿物。存在多种化学上独特的云母种类，其在地质产状上具有可观的差异，但所有云母具有基本上相同的晶体结构。如本文所使用的，术语“云母”意指属类上包括这些物类的任一种，例如白云母(KAl2(AlSi3)O10(OH)2)、黑云母(K(Mg,Fe)3(AlSi3)O10(OH)2)、金云母(KMg3(AlSi3)O10(OH)2)、锂云母(K(Li,Al)2-3(AlSi3)O10(OH)2)、海绿石(K,Na)(Al,Mg,Fe)2(Si,Al)4O10(OH)2)等、以及它们的组合。
纤维状填料也可用于所述热塑性组合物。当使用时，该纤维状填料典型地构成所述热塑性组合物的约5重量％-约60重量％，在一些实施方案中为约10重量％-约50重量％，并且在一些实施方案中为约15重量％-约45重量％。所述纤维状填料可包括一种或多种纤维类型，其包括但不限于聚合物纤维、玻璃纤维、碳纤维、金属纤维等或纤维类型的组合。在一个实施方案中，所述纤维可以是短切玻璃纤维或玻璃纤维粗纱(丝束)。纤维直径可根据所使用的具体纤维变化，并且可以短切或连续的形式获得。纤维例如可具有小于约100μm，例如小于约50μm的直径。例如，所述纤维可以是短切或连续纤维，并且可具有约5μm-约50μm，例如约5μm-约15μm的纤维直径。
润滑剂也可用于所述热塑性组合物，所述润滑剂能够承受聚(芳硫醚)的加工条件(典型为约290℃-约320℃)而不大幅分解。该润滑剂的实例包括在工程塑性材料的加工中通常用作润滑剂的一类的脂肪酸酯、其盐、酯、脂肪酸酰胺、有机磷酸酯和烃蜡，包括它们的混合物。合适的脂肪酸典型地具有约12-约60个碳原子的骨架碳链，例如肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸、花生酸、褐煤酸、十八碳烯酸(octadecinic acid)、杷荏酸(parinric acid)等。合适的酯包括脂肪酸酯、脂肪醇酯、蜡酯、甘油酯、二醇酯和复酯(complex ester)。脂肪酸酰胺包括脂肪伯酰胺、脂肪仲酰胺、亚甲基和亚乙基双酰胺和烷醇酰胺，例如棕榈酸酰胺、硬脂酸酰胺、油酸酰胺、N,N'-亚乙基双硬脂酰胺等。另外合适的是脂肪酸的金属盐，例如硬脂酸钙、硬脂酸锌、硬脂酸镁等；烃蜡，包括石蜡、聚烯烃蜡和氧化聚烯烃蜡和微晶蜡。特别合适的润滑剂是硬脂酸的酸、盐或酰胺，例如四硬脂酸季戊四醇酯、硬脂酸钙或N,N'-亚乙基双硬脂酰胺。当使用时，所述(一种或多种)润滑剂典型地构成所述热塑性组合物的约0.05重量％-约1.5重量％，并且在一些实施方案中为约0.1重量％-约0.5重量％。
可用于所述热塑性组合物的另一添加剂是二硫化物化合物。不希望限于任何特定理论，二硫化物化合物在熔融加工过程中与聚芳硫醚经历聚合物断链反应(polymer scission reaction)，其甚至进一步降低组合物的总体熔体粘度。当使用时，二硫化物化合物典型地构成所述组合物的约0.01重量％-约3重量％，在一些实施方案中为约0.02重量％-约1重量％，并且在一些实施方案中为约0.05-约0.5重量％。聚芳硫醚的量与二硫化物化合物的量的比例也可以是约1000:1-约10:1，约500:1-约20:1，或约400:1-约30:1。合适的二硫化物化合物典型地是具有下式的那些：
R3–S–S–R4
其中R3和R4可以是相同或不同的，并且是独立地包含1-约20个碳原子的烃基。例如R3和R4可以是烷基、环烷基、芳基或杂环基。在某些实施方案中，R3和R4通常是非反应性官能团，例如苯基、萘基、乙基、甲基、丙基等。该化合物的实例包括二苯基二硫醚、萘基二硫醚、二甲基二硫醚、二乙基二硫醚和二丙基二硫醚。R3和R4还可以在二硫化物化合物的(一个或多个)链端包含反应性官能团。例如，R3和R4的至少一个可包含端羧基、端羟基、取代或未取代的氨基、硝基等。化合物实例可包括但不限于2,2'-二氨基二苯基二硫醚、3,3'-二氨基二苯基二硫醚、4,4'-二氨基二苯基二硫醚、二苯甲基二硫醚、二硫代水杨酸、二硫代乙醇酸、α,α'-二硫代二乳酸、β,β'-二硫代二乳酸、3,3'-二硫代二吡啶、4,4'二硫代吗啉、2,2'-二硫代双(苯并噻唑)、2,2'-二硫代双(苯并咪唑)、2,2'-二硫代双(苯并噁唑)和2-(4'-吗啉基二硫代)苯并噻唑。
所述组合物中可包含的其他添加剂可包括例如抗菌剂、颜料、抗氧化剂、稳定剂、表面活性剂、蜡、流动促进剂、固体溶剂和为了增强性质和可加工性的其他材料。
如本领域中已知的，所述成核系统、聚芳硫醚和其他任选的添加剂的组合方式是可变化的。例如，可向分散性共混所述材料的熔融加工装置同时或依次供应所述材料。可使用间歇和/或连续熔融加工技术。例如，混炼机/捏合机、Banbury混炼机、Farrel连续混炼机、单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、辊式磨机等可用于使所述材料共混并熔融加工。一个特别合适的熔融加工装置是同向旋转双螺杆挤出机(例如Leistritz同向旋转的完全互啮的双螺杆挤出机)。该挤出机可包括进料端口和排出端口，并提供高强度的分布性和分散性混合。例如，所述聚芳硫醚和成核剂可进料入双螺杆挤出机的相同或不同的进料端口，并熔融共混而形成基本上均匀的熔化混合物。熔融共混可在高剪切/压力和加热下发生，以确保充分的分散。例如，熔融加工可在约50℃-约500℃，并且在一些实施方案中为约100℃-约250℃的温度下发生。相似地，熔融加工过程中的表观剪切速率可以在约100秒-1-约10,000秒-1的范围，并且在一些实施方案中为约500秒-1-约1,500秒-1的范围。当然，还可控制其他变量，例如在熔融加工过程中的停留时间(其与生产率(throughput rate)成反比)以实现期待的均匀程度。
除了熔融共混之外，其它技术也可用于将成核剂与聚芳硫醚合并。例如，一种或多种所述成核剂可在聚芳硫醚聚合的一个或多个阶段过程中供应中。例如，所述芳族酰胺低聚物也可加入聚合设备中。尽管其可在任何时间加入，但常规地期待在引发聚合之前施用所述低聚物，并且典型地与聚芳硫醚的前体单体结合施用。反应混合物一般在聚合反应器容器中加热至升高的温度以引发反应物的熔融聚合。
无论将它们合并在一起的方式，结晶度和速率可通过本发明的成核体系显著增强。例如，所述热塑性组合物的结晶势(在模塑之前)可以为约55％或更大，在一些实施方案中为约65％或更大，在一些实施方案中为约70％或更大，并且在一些实施方案中为约75％-约95％。结晶势可通过从熔解潜热(ΔHf)减去结晶潜热(ΔHc)，将该差值除以熔解潜热，然后乘以100而确定。熔解潜热(ΔHf)和结晶潜热(ΔHc)可通过本领域熟知且根据ISO标准10350的差示扫描量热法(“DSC”)进行测定。结晶潜热可以例如为约15焦/克(“J/g”)或更低，在一些实施方案中为约12J/g或更低，在一些实施方案中为约8J/g或更低，并且在一些实施方案中为约1-约5J/g。熔解潜热相似地可以为约15焦/克(“J/g”)或更大，在一些实施方案中为约20J/g或更大，在一些实施方案中为约22J/g或更大，并且在一些实施方案中为约22-约28J/g。
此外，所述热塑性组合物还可在与没有本发明成核剂则将出现的温度相比更低的温度下结晶。例如，所述热塑性组合物的结晶温度(模塑之前)可以为约250℃或更低，在一些实施方案中为约100℃-约245℃，并且在一些实施方案中为约150℃-约240℃。所述热塑性组合物的熔化温度还可以为约250℃-约320℃，并且在一些实施方案中为约260℃-约300℃。熔化温度和结晶温度可以如本领域中熟知的使用差示扫描量热法，根据ISO测试第11357号确定。甚至在该熔化温度下，作为短期耐热性度量的载荷下挠曲温度(“DTUL”)与熔化温度的比例可以仍保持相对较高。例如，该比例可以为约0.65-约1.00，在一些实施方案中为约0.70-约0.99，并且在一些实施方案中为约0.80-约0.98。具体的DTUL值可以例如为约230℃-约300℃，在一些实施方案中为约240℃-约290℃，并且在一些实施方案中为约250℃-约280℃。这样高的DTUL值尤其可以允许使用在制造小尺寸公差的组件过程中通常使用的高速工艺。
本发明的热塑性组合物还已发现具有极佳的机械性质。例如，所述组合物可具有高冲击强度，当形成小部件时其是有用的。所述组合物例如可具有大于约4kJ/m2，在一些实施方案中为约5-约40kJ/m2，并且在一些实施方案中为约6-约30kJ/m2的Izod缺口冲击强度，其在23℃下根据ISO测试第180号(技术上等同ASTM D256,方法A)测试。所述组合物的拉伸和挠曲机械性质也是良好的。例如所述热塑性组合物可显示出约20-约500MPa，在一些实施方案中为约50-约400MPa，并且在一些实施方案中为约100-约350MPa的拉伸强度；约0.5％或更大，在一些实施方案中为约0.6％-约10％，并且在一些实施方案中为约0.8％-约3.5％的拉伸断裂应变；和/或约5,000MPa-约25,000MPa，在一些实施方案中为约8,000MPa-约22,000MPa，并且在一些实施方案中为约10,000MPa-约20,000MPa的拉伸模量。拉伸性质可根据ISO测试第527号(技术上等同ASTM D638)在23℃下测定。所述热塑性组合物还可显示出约20-约500MPa，在一些实施方案中为约50-约400MPa，并且在一些实施方案中为约100-约350MPa的挠曲强度；约0.5％或更大，在一些实施方案中为约0.6％-约10％，并且在一些实施方案中为约0.8％-约3.5％的挠曲断裂应变；和/或约5,000MPa-约25,000MPa，在一些实施方案中为约8,000MPa-约22,000MPa，并且在一些实施方案中为约10,000MPa-约20,000MPa的挠曲模量。挠曲性质可根据ISO测试第178号(技术上等同ASTMD790)在23℃下测定。
II.模塑部件
本发明的热塑性组合物特别适用于具有小尺寸公差的注塑部件。例如，如本领域已知的，注射可在两个主要阶段-即注射阶段和保持阶段进行。在注射阶段过程中，模腔完全用熔融的热塑性组合物填充。保持阶段在注射阶段完成之后开始，其中控制保持压力以将额外的材料装填入腔体中，并且弥补冷却过程中出现的体积收缩。在已建立射出(shot)之后，然后可将其冷却。一旦完成冷却，当打开模具并例如在模具内的顶出杆的辅助下顶出部件时，完成模塑循环。
任何合适的模塑装备一般可用于本发明。参见图1，例如示出了可用于本发明的注塑设备或用具10。在该实施方案中，设备10包括第一模具基底12和第二模具基底14，两者一起限定制品或组件限定的模腔16。模塑设备10还包括从第一半模12的外表面20通过浇道(sprue)22延伸至模腔16的树脂流路。该树脂流路还可包括流道(runner)和浇口(gate)，这两者出于简要的目的而未示出。所述热塑性组合物可使用各种技术供应至树脂流道中。例如，所述热塑性组合物可被供应至(例如以丸粒形式)与包括旋转螺杆的挤出机料筒连接的进料斗(未示出)中。当螺杆旋转时，丸粒向前移动，并经受压力和摩擦，其产生热而熔化丸粒。通过与挤出机料筒连通的加热介质还可向组合物供应额外的热。还可使用一个或更多个顶出杆24，其可滑动地固定在第二半模14内以在设备10的闭合位置中限定模腔16。顶出杆24以熟知的方式运行以在模塑设备10的打开位置中从腔体16移出模塑部件。
还可提供冷却机构以在模腔内使树脂固化。在图1中，例如模具基底12和14各包括一个或多个冷却管线18，通过冷却管线18，冷却介质流入以向模具基底的表面给予期待的模具温度，用于使熔融材料固化。由于所述热塑性组合物的独特结晶性质，模塑循环过程中的“冷却时间”可大幅减少，同时仍然实现相同的结晶度。冷却时间可由“归一化的冷却比例”表示，其通过将总冷却时间除以模塑部件的平均厚度而确定。由于本发明，例如，归一化的冷却比例可以在约0.2-约8秒/毫米，在一些实施方案中为约0.5-约6秒/毫米，并且在一些实施方案中为约1-约5秒/毫米。总冷却时间可从所述组合物注入模腔时的时间点至其达到其可安全顶出的顶出温度的时间点而确定。示例性的冷却时间可例如为约1-约60秒，在一些实施方案中为约5-约40秒，并且在一些实施方案中为约10-约35秒。
除了使对于模塑循环所需的冷却时间最低之外，本发明的方法和组合物还可以允许部件在较低温度下模塑，同时仍然实现相同的结晶度。例如，模具温度(例如模具表面的温度)可以为约50℃-约120℃，在一些实施方案中为约60℃-约110℃，并且在一些实施方案中为约70℃-约90℃。除了使用于模塑操作的能量要求最低之外，使用比一些常规技术的腐蚀性更低且更不昂贵的冷却介质可实现这样的低模具温度。例如，可将液体水用作冷却介质。
无论所使用的模塑技术，已发现具有高流动性和良好的机械性质的独特组合的本发明的热塑性组合物特别适于具有小尺寸公差的部件。例如，所述热塑性组合物可模塑成用于电子组件中的部件。该部件可以是以厚度为约100毫米或更小，在一些实施方案中为约50毫米或更小，在一些实施方案中为约100微米-约10毫米，并且在一些实施方案中为约200微米-约1毫米的平坦基材的形式。可选地，该部件可简单地具有在上述的平均厚度范围内的某些特征(例如壁、脊等)。可使用这样的模塑部件的电子组件的实例包括例如蜂窝电话、膝上型计算机、小型便携式计算机(例如超便携式计算机、笔记本计算机和平板计算机)、腕表装置、垂挂装置、双耳式耳机和听筒装置、具有无线通信能力的媒体播放器、手持式计算机(有时亦称为个人数字助手)、远程控制器、全球定位系统(GPS)装置、手持式游戏装置、电池盖、扬声器、照相机模块、集成电路(例如SIM卡)。
但是，无线电子装置是特别合适的。合适的无线电子装置的实例可包括台式计算机或其他计算机设备、便携式电子装置，例如膝上型计算机或有时被称为“超便携式电脑”类型的小型便携式计算机。在一个合适的布置中，该便携式电子装置可以是手持式电子装置。便携式和手持式电子装置的实例可包括蜂窝电话、具有无线通信能力的媒体播放器、手持式计算机(有时亦称为个人数字助手)、远程控制器、全球定位系统(GPS)装置和手持式游戏装置。该装置还可以是结合多种常规装置的功能的混合装置。混合装置的实例包括囊括媒体播放器功能的蜂窝电话、囊括无线通信能力的游戏装置、囊括游戏和电子邮件功能的蜂窝电话和接收电子邮件、支持移动电话，具有音乐播放器功能和支持网页浏览的手持式装置。
参照图2-3，电子装置100的一个特定实例以便携式计算机示出。电子装置100包括显示构件103，例如液晶二极管(LCD)显示器、有机发光二极管(OLED)显示器、等离子显示器或任何其他合适的显示器。在示出的实施方案中，该装置是以膝上型计算机的形式，由此，显示构件103可旋转连接至基底构件106。但是，应理解地是，基底构件106是任选的，并且可在其他实施方案中去除，例如当装置是以平板便携式计算机的形式时。无论如何，在图2-3示出的实施方案中，显示构件103和基底构件106各自分别包括外壳86和88用于保护和/或支承电子装置100的一个或多个组件。外壳86可以例如支承显示屏120，并且基底构件106可包括各种对于各种用户界面组件(例如键盘、鼠标和与其他外部装置的连接件)的空腔和界面。尽管本发明的热塑性组合物一般可用以形成电子装置100的任何部分，例如用于形成冷却扇，但是它典型地用以形成外壳86和/或88的所有或部分。当该装置是平板便携式计算机时，例如外壳88可以不存在，并且所述热塑性组合物可用以形成外壳86的所有或部分。无论如何，归因于本发明所实现的独特性质，(一个或多个)外壳或(一个或多个)外壳的零件可模塑为具有例如在上述的范围内的非常小的壁厚度。
尽管未明确示出，但装置100还可包括本领域中已知的电路，例如存储、运算电路和输入-输出组件。电路中的无线收发器电路可用以发送和接收射频(RF)信号。通信路径，例如同轴通信路径和微带通信路径可用以在无线收发器电路和天线结构之间输送射频信号。通信路径可用以在天线结构和电路之间输送信号。通信路径可以是例如RF收发器(有时也称为无线电)和多频带天线之间连接的同轴电缆。
所述热塑性组合物也可形成用于其他应用的组件。例如，可并入本发明的模塑部件的一个组件是液体泵(例如水泵)。液体泵可以是直接提升泵、容积式泵(例如旋转式、往复式或直线式)、转子动力泵(例如离心式)、重力泵等。通过旋转叶轮、推进器或转子向泵压的流体连续赋予能量的转子动力泵是特别合适的。在离心泵中，例如液体沿转轴或靠近转轴进入泵叶轮，并通过叶轮加速，径向向外地流入扩散器或涡室，从所述扩散器或涡室液体离开至下游管线中。该泵通常被用于汽车应用中以使冷却剂移动通过引擎。归因于与汽车引擎相关的高温，本发明热塑性组合物特别适于在该类汽车冷却系统的离心泵中使用。在某些实施方案中，例如，可由本发明的热塑性组合物形成水叶轮的所有或部分(例如叶片)。离心泵还一般包括封闭泵的某些组件，并使它们避免受热、腐蚀等的外壳。在一些实施方案中，一些外壳或所有外壳可由本发明热塑性组合物形成。
参照图4，示出了一个特定的离心泵实例，其可使用本发明的热塑性组合物。在示出的实施方案中，该泵包括通过轴承202支承在外壳203上的转轴201。可包本发明热塑性组合物的泵叶轮204刚性固定在转轴201的一端处。带轮轮毂205也刚性固定在转轴201的底端部分。在轴承202和泵叶轮204之间，形成机械密封件206，其由固定在外壳203的一侧上的固定构件206a和与转轴201固定咬合的旋转构件206b构成。该泵还可包括外壳207，其可包含本发明热塑性组合物。外壳207可附接在泵外壳203上(例如使用紧固螺栓)，使得在其间限定涡室208。虽然未示出，但在外壳207内还可提供抽吸部分和排出端口。
当然，所述热塑性组合物不限于水泵或其部分的形式，并且它可用于形成所有形式的组件，如可并入流体处理系统的组件，该流体处理系统包括管件和管件段、法兰、阀门、阀门座、密封件、传感器外壳、恒温器、恒温器外壳、分流器、衬套、推进器、冷却扇等。
可参照以下实施例可更好地理解本发明。
测试方法
熔体粘度：熔体粘度以扫描剪切速率粘度确定，并根据ISO测试第11443号(技术上等同于ASTM D3835)，在1200s-1的温度下和316℃的温度下，使用Dynisco 7001毛细管流变仪进行测定。流变仪孔(模头)的直径为1mm，长度为20mm、L/D比为20.1，进入角为180°。料筒直径为9.55mm±0.005mm，棒长度为233.4mm。
热性质：热性质通过差示扫描量热(“DSC”)，根据ISO测试第11357号确定。在DSC步骤下，使用在TA Q100仪器上进行的DSC测试，如ISO标准10350所述的在20℃/分钟下加热和冷却样品。对于丸粒和模塑样品两者，加热和冷却程度是2循环的测试，其从将腔室平衡至25℃开始，然后进行在20℃/分钟的加热速率下加热至320℃温度的第一加热时段，然后在320℃下使样品平衡1分钟，然后进行在20℃/分钟的冷却速率下冷却至50℃的温度的第一冷却时段，然后在50℃下使样品平衡1分钟，然后进行在20℃/分钟的加热速率下加热至320℃的温度的第二加热时段。使用TA软件程序评价结果，该软件程度对熔化温度、吸热峰和放热峰、以及在DSC图上的峰下面积识别和定量。在DSC图上的峰下面积以焦每克样品(J/g)的形式测定。例如，树脂或模塑样品的融合热通过将吸热峰的面积积分而确定。面积值通过使用计算机软件将DSC图下的面积(例如吸热面积)转换为焦每克样品(J/g)的单位而确定。在第一冷却循环和第二加热循环过程中测定结晶放热。百分比结晶势还可如下计算：
％结晶势＝100*(A–B)/A
其中，
A是吸热峰面积的总和(例如第一融合热)；并且
B是放热峰面积的总和(例如预结晶融合热)。
拉伸模量、拉伸应力和拉伸伸长率：拉伸性质根据ISO第527号测试(技术上等同ASTM D638)进行测试。模量和强度测试在长80mm，厚10mm且宽4mm的相同的测试条样品上进行。测试温度是23℃，并且测试速度为1或5mm/min。
挠曲模量、挠曲应力和挠曲应变：挠曲性质根据ISO测试第178号(技术上等同ASTM D790)进行测试。该测试在64mm的支撑跨度下实施。测试在未切割的ISO 3167多用途棒的中央部分上进行。测试温度是23℃，并且测试速度为2mm/min。
Izod缺口冲击强度：缺口Izod性质根据ISO测试第180号(技术上等同ASTM D256,方法A)进行测试。该测试使用A型缺口进行。使用单齿磨机从多用途棒的中央切割出试样。测试温度是23℃。
载荷下挠曲温度(“DTUL”)：载荷下挠曲温度根据ISO测试第75-2号(技术上等同ASTM D648-07)进行测定。对长度为80mm，厚度为10mm且宽度为4mm的测试条样品进行沿边缘的三点弯曲测试，其中额定载荷(最大外纤维应力)是1.8MPa。将试样降低至硅油浴中，其中使温度以2℃/分钟升高，直至其变形0.25mm(对于ISO测试第75-2号为0.32mm)。
飞边：为了测定飞边，将样品初始在135℃下干燥3-4小时。然后使用以下条件将样品模塑成双搭接部(dual tab)飞边模型：熔融温度为321℃；注射时间为1.5秒，注射压力为30,000psi，在1,000psi下保持时间和压力为10秒，并且螺杆收缩时间为20秒。更具体地，注射样品使得一个0.5英寸的搭接部在1.5秒内用树脂填充，并且0.75英寸的另一搭接部保持未填充。冷却后，使用MediaCybernetics自动图像分析系统测试部件的飞边。
N1,N4-二苯基对苯二甲酰胺的合成
化合物A
按照以下路线可以从对苯二甲酰氯和苯胺合成化合物A：
实验装置由配有玻璃棒搅拌器的2L玻璃烧杯构成，其与顶置式机械搅拌器连接。将二甲基乙酰胺(“DMAc”)(3L)加入烧杯中，并将烧杯浸入冰浴以将体系冷却至10-15℃。然后在恒定的搅拌下将苯胺(481.6g)加入溶剂中，将所得混合物冷却至10-15℃。向冷却的搅拌混合物逐步加入对苯二甲酰氯(300g)，使得反应温度保持在30℃以下。经过1-2小时的时间段加入酰基氯，然后将混合物在10-15℃下搅拌另外的3小时，然后在室温下搅拌过夜。反应混合物是乳白色的(溶剂中微细的产物悬浮液)，并使用滤纸和布氏漏斗进行真空过滤。用丙酮(2L)洗涤粗产物，然后用热水(2L)洗涤粗产物。然后将产物在室温下空气干燥过夜，然后在真空烘箱中在150℃下干燥4-6小时。产物(464.2g)是高度结晶的白色固体。通过差示扫描量热法(“DSC”)测定，其熔点是346-348℃。
N1,N4-二苯基间苯二甲酰胺(N1,N4-diphenylisoterephthanalide)的合成
化合物B
按照以下路线进行从间苯二甲酰氯和苯胺合成化合物B：
实验装置由配有玻璃棒搅拌器的2L玻璃烧杯构成，其与顶置式机械搅拌器连接。将DMAc(1.5L)加入烧杯中，并将烧杯浸入冰浴以将体系冷却至10-15℃。然后在恒定的搅拌下将苯胺(561.9g)加入溶剂中，将所得混合物冷却至10-15℃。向冷却的搅拌混合物逐步加入间苯二甲酰氯(350g溶于200g DMAc)，使得反应温度保持在30℃以下。经过1小时的时间段加入酰基氯，然后将混合物在10-15℃下搅拌另外的3小时，然后在室温下搅拌过夜。反应混合物的外观是乳白色的。通过加入1.5L蒸馏水通过沉淀回收产物，然后使用滤纸和布氏漏斗进行真空过滤。然后用丙酮(2L)洗涤粗产物，然后用热水(2L)洗涤粗产物。然后将产物在室温下空气干燥过夜，然后在真空烘箱中在150℃下干燥4-6小时。产物(522g)是白色固体。通过DSC测定，其熔点是290℃。
N4-苯基-N1-[4-[[4-(苯基氨基甲酰基)苯甲酰基]氨基]苯基]对苯二甲酰胺的合成
化合物E
按照以下路线可以从4-氨基苯甲酰苯胺和对苯二甲酰氯合成化合物E：
实验装置由配有玻璃棒搅拌器的1L玻璃烧杯构成，其与顶置式机械搅拌器连接。将4-氨基苯甲酰苯胺(20.9g)溶于温热的DMAc(250mL)(或者还可使用N-甲基吡咯烷酮)中。向维持在40-50℃下的搅拌的二胺溶液加入对苯二甲酰氯(10g)，在加入酰基氯时，反应温度从50℃升至80℃。在完成酰基氯的加入后，将反应混合物温热至70-80℃，并维持在该温度下约3小时，允许其在室温下放置过夜。然后通过加入水(500mL)，然后真空过滤，然后用热水(1L)洗涤将产物分离。然后将产物在真空烘箱中在150℃下干燥约6-8小时，得到浅黄颜色固体(收率约90％)。通过DSC的熔点是462℃。
N1,N3,N5-三苯基苯-1,3,5-三甲酰胺的合成
化合物J
按照以下路线可以从均苯三甲酰氯和苯胺合成化合物J：
实验装置由配有玻璃棒搅拌器的2L玻璃烧杯构成，其与顶置式机械搅拌器连接。将均苯三甲酰氯(200g)溶于二甲基乙酰胺(“DMAc”)(1L)中，并通过冰浴冷却至10-20℃。将苯胺(421g)经过1.5-2小时的时间段滴加入搅拌的酰基氯溶液中。在完成胺的加入后，将反应混合物再搅拌45分钟，然后将温度经过约1小时升至90℃。允许混合物在室温下放置过夜。通过加入1.5L蒸馏水通过沉淀回收产物，然后使用滤纸和布氏漏斗进行真空过滤。用丙酮(2L)洗涤粗产物，然后再用热水(2L)洗涤粗产物。然后将产物在室温下空气干燥过夜，然后在真空烘箱中在150℃下干燥4-6小时。产物(250g)是白色固体，并且通过DSC测定，其熔点是319.6℃。
1,3-苯二甲酰胺,N1,N3-二环己基-化合物O1的合成
按照以下路线可以进行从间苯二甲酰氯和环己胺合成化合物O1：
实验装置由配有玻璃棒搅拌器的1L玻璃烧杯构成，其与顶置式机械搅拌器连接。在室温下将环己胺(306g)混合在二甲基乙酰胺(1L)(或者还可使用N-甲基吡咯烷酮)和三乙胺(250g)中。然后经过1.5-2小时的时间段，在恒定的搅拌下向胺溶液缓慢加入间苯二甲酰氯(250g)。维持酰基氯的加入速率，使得使反应温度维持在低于60℃。在完成苯甲酰氯的加入之后，将反应混合物逐步温热至85-90℃，然后允许其冷却至约45-50℃。在室温下将混合物放置过夜(经过至少3小时)。通过加入1.5L蒸馏水通过沉淀回收产物，然后使用滤纸和布氏漏斗进行真空过滤。用丙酮(250mL)洗涤粗产物，然后再用热水(500mL)洗涤粗产物。然后将产物(约90％)在室温下空气干燥过夜，然后在真空烘箱中在150℃下干燥4-6小时。产物是白色固体。质子NMR表征如下：1H NMR(400MHz d6-DMSO):8.3(s,2H,CONH),8.22(s,1H,Ar),7.9(d,2H,Ar),7.5(s,1H,Ar),3.7(宽s,2H,环己基),1.95-1.74宽s,4H,环己基)和1.34-1.14(m,6H,环己基)。
实施例1
在直径为18mm的Werner Pfleiderer ZSK 25共旋转互啮双螺杆挤出机中混合下表1中列出的组分。
表1:样品组分
测定从样品1、2和4形成的丸粒的热性质，在表2中如下给出其结果。
表2:热性质
如上所示，所述芳族酰胺低聚物的加入对于结晶性质具有影响，其在于它提高了结晶势，并降低结晶温度(“重结晶温度”)。
也在Mannesmann Demag D100 NCIII注塑机上，在130℃的模塑温度下将样品1、2和4模塑成T棒。测试热性质，在表3中如下给出其结果。
表3:热性质
在加入芳族酰胺低聚物成核剂时，丸粒和样品都显示出提高的结晶势。还测试了机械性质，在表4中如下给出其结果。
表4:机械性质
实施例2
在直径为18mm的Werner Pfleiderer ZSK 25共旋转互啮双螺杆挤出机中混合下表5中列出的组分。
表5:样品组分
一旦形成，将样品在Mannesmann Demag D100 NCIII注塑机上模塑成T棒。测试机械性质，在表6中如下给出其结果。
表6:机械性质
实施例3
在直径为18mm的Werner Pfleiderer ZSK 25共旋转互啮双螺杆挤出机中混合下表7中列出的组分。
表7:样品组分
测定由该样品形成的丸粒的热性质，在表8中如下给出其结果。
表8:热性质
如上所示，仅加入所述芳族酰胺低聚物(样品9、11和12)对于结晶性质具有影响，其在于它相比于不包含成核剂的对照物1提高了结晶势。包含氮化硼和芳族低聚物的样品10也显示出83.3％的相比于对照物1非常高的结晶势。出人意料地是，这比仅包含芳族酰胺低聚物(样品9、11和12)的样品和仅包含氮化硼的样品(对照物2)高得多。
另外在Mannesmann Demag D100 NCIII注塑机上将丸粒模塑成T棒。测试热性质，在表9中如下给出其结果。
表9:热性质
如所示的，包含氮化硼和芳族低聚物的样品10比对照物1(不含成核剂)、样品9、11或12(仅包含芳族酰胺低聚物)和对照物2(仅包含氮化硼)显示出更低的飞边量。还测试了机械性质，在表10中如下给出其结果。
表10:机械性质
除了具有更好的热性质之外，样品10(氮化硼和芳族低聚物)比对照物1(不含成核剂)、样品9、11或12(仅包含芳族酰胺低聚物)和对照物2(仅包含氮化硼)还显示出更好的拉伸强度。
实施例4
在直径为25mm的Werner Pfleiderer ZSK 25共旋转互啮双螺杆挤出机中混合下表11中列出的组分。
表11:样品组分
测定由该样品形成的丸粒的热性质，在表12中如下给出其结果。
表12:热性质
如上所示，所述芳族酰胺低聚物的加入提高组合物的结晶势。还在130℃和80℃下在Mannesmann Demag D100 NCIII模塑机上将丸粒模塑成T棒。测试热性质，在表13和14中如下给出其结果。
表13:T棒模型上的热性质130℃
表14:T棒模型上的热性质80℃
如所示的，包含所述芳族酰胺低聚物的样品(样品13-16)显示出更高的结晶势和更高的重结晶温度，其表示比对照物3和对照物4更快的结晶过程。在所述芳族酰胺低聚物和氮化硼的存在下，在80℃模塑的样品显示出比130℃下模塑的样品更少量的飞边，并且结晶势维持在大于90％。还测试机械性质，在表15和16中如下给出其结果。
表15:机械性质(在130℃下模具)
表16:机械性质(在80℃下模具)
实施例5
在直径为25mm的Werner Pfleiderer ZSK 25共旋转互啮双螺杆挤出机中混合下表17中列出的组分。
表17:样品组分
测定由该样品形成的丸粒的热性质，在表18中如下给出其结果。
表18:丸粒的热性质
如上所述，所述芳族酰胺低聚物的加入提高组合物的结晶势。还在Mannesmann Demag D100 NCIII模塑机上将丸粒模塑成T棒。测试热性质，在表19和表14中如下给出其结果。
表19:T棒的热性质
如所示的，包含所述芳族酰胺低聚物的样品(样品17)显示出更高的重结晶温度，其表示比对照物4更快的结晶过程。由于更快速的结晶，样品17的飞边性能也比对照物4更佳。另外还测试机械性质，在表20中如下给出其结果。
表20:机械性质
实施例6
在直径为25mm的Werner Pfleiderer ZSK 25共旋转互啮双螺杆挤出机中混合下表21中列出的组分。
表21:样品组分
测定由该样品形成的丸粒的热性质，在表22中如下给出其结果。
表22:丸粒的热性质
还测试机械性质，在表23和24中如下给出其结果。
表23:机械性质(在130℃下模具)
表24:机械性质(在80℃下模具)
本发明的这些和其他修改和变化可由本领域技术人员实施，而不背离本发明的精神和范围。此外，应理解各实施方案的方面可以完全或部分地互换。另外，本领域技术人员会知晓以上说明仅是通过示例的方式，并不意图限制本发明，由此进一步描述于随附的权利要求书中。
Claims (21)
1.热塑性组合物，其包含：
聚芳硫醚；
成核体系，其包含无机晶体化合物和具有以下通式(I)的芳族酰胺低聚物：
其中，
环B是六元芳环，其中1-3个环碳原子任选地被氮或氧替代，其中每个氮任选地被氧化，并且其中环B可任选地稠合至或连接至五元或六元的芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
R5是卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
m是0-4；
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；并且
R1和R2独立地选自芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。
2.根据权利要求1的热塑性组合物，其中所述芳族酰胺低聚物具有约3,000克/摩尔或更低的分子量。
3.根据权利要求1或2的热塑性组合物，其中环B是苯基或萘基。
4.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其中所述芳族酰胺低聚物具有以下通式(IV)：
其中，
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；
R5、R6和R7独立地选自卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基；
m是0-4；并且
n和p独立地是0-5，
或者所述芳族酰胺低聚物具有以下通式(V)：
其中，
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；
R5、R7和R8独立地选自卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基；
m是0-4；并且
p和q独立地是0-5。
5.根据权利要求4的热塑性组合物，其中式(IV)的m、n和p是0，或者其中m是0和/或其中式(IV)的R6和R7是被-C(O)HN-或-NHC(O)-取代的苯基。
6.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其中所述低聚物选自以下化合物及它们的组合：
7.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其中所述无机晶体化合物是氮化硼。
8.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其中所述热塑性组合物包括以下的一者或多者：
a)构成所述组合物的约0.05重量％-约10重量％的成核体系；
b)构成所述组合物的约30重量％-约95重量％的聚芳硫醚；
c)所述组合物中的芳族酰胺低聚物与无机晶体化合物的重量比为约0.8-约20；
d)构成所述组合物的约0.1重量％-约8重量％的芳族酰胺低聚物；
e)构成所述组合物的约0.01重量％-约6重量％的无机晶体化合物。
9.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其还包含冲击改性剂、矿物填料、纤维状填料、有机硅烷偶联剂、润滑剂、二硫化物或它们的组合。
10.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其中所述组合物具有根据ISO 10350通过差示扫描量热法测定的约55％或更大，例如约75％-约95％的结晶势。
11.根据前述权利要求中任何一项的热塑性组合物，其中所述组合物具有以下的一者或多者：
a)根据ISO 10350，通过差示扫描量热法测定的约15焦/克或更低的结晶潜热和约15焦/克或更大的融合潜热；
b)根据ISO 10350，通过差示扫描量热法测定的约250℃或更低的结晶温度；
c)由毛细管流变仪，在1200秒-1的剪切速率下和316℃的温度下测定的约20泊或更小的熔体粘度。
12.模制部件，其包含前述权利要求中任何一项的热塑性组合物。
13.根据权利要求12的模制部件，其中所述部件具有约100毫米或更小的厚度，或包含厚度为约100毫米或更小的特征。
14.包括根据权利要求22的模制部件的电子装置，其中所述装置是蜂窝电话、膝上型计算机、小型便携式计算机、腕表装置、垂挂装置、双耳式耳机和听筒装置、具有无线通信能力的媒体播放器、手持式计算机、远程控制器、全球定位系统装置、手持式游戏装置、电池盖、扬声器、照相机模块或集成电路。
15.包括根据权利要求22的模制部件的液体泵，例如其中所述模制部件是叶轮。
16.用于聚芳硫醚组合物的成核体系，所述成核体系包含约5重量％-约60重量％的氮化硼和约40重量％-约95重量％的具有以下通式(I)的至少一种芳族酰胺低聚物：
其中，
环B是六元芳环，其中1-3个环碳原子任选地被氮或氧替代，其中每个氮任选地被氧化，并且其中环B可任选地稠合至或连接至五元或六元的芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
R5是卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基或杂环基；
m是0-4；
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；并且
R1和R2独立地选自芳基、杂芳基、环烷基和杂环基。
17.根据权利要求16的成核体系，其中环B是苯基或萘基。
18.根据权利要求16的成核体系，其中所述芳族酰胺低聚物具有以下通式(IV)：
其中，
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；
R5、R7和R8独立地选自卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基；
m是0-4；并且
n和p独立地是0-5，
或者其中所述芳族酰胺低聚物具有以下通式(V)：
其中，
X1和X2独立地是C(O)HN或NHC(O)；
R5、R6和R7独立地选自卤素、卤烷基、烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、环烷基和杂环基；
m是0-4；并且
p和q独立地是0-5。
19.根据权利要求30的成核体系，其中式(IV)的m、n和p是0，或者其中m是0和/或其中式(IV)的R6和R7是被-C(O)HN-或-NHC(O)-取代的苯基。
20.根据权利要求16-19中任何一项的成核体系，其中所述低聚物是N1,N4-二苯基对苯二甲酰胺。
21.根据权利要求16-20中任何一项的成核体系，其中所述芳族酰胺低聚物构成所述成核体系的约60重量％-约80重量％，并且氮化硼构成所述成核体系的约20重量％-约40重量％。
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