장수명 핵분열 생성물
Long-lived fission product장수명 핵분열 생성물(LLFP)은 우라늄과 플루토늄의 핵분열에 의해 생성되는 긴 반감기(20만 년 이상)를 가진 방사성 물질이다.지속적인 방사능 독성 때문에 인간과 생물권으로부터 격리시키고 지질학적 기간 동안 핵폐기물 저장고에 가둬둘 필요가 있다.
핵폐기물 방사능의 진화
핵분열은 핵분열 생성물뿐만 아니라 중성자를 포획하지만 핵분열에는 실패하는 핵연료 핵의 악티니드 및 원자로나 환경 물질의 중성자 활성화로부터 활성화 생성물을 생성한다.
단기
사용후핵연료의 고단기 방사능은 주로 반감기가 짧은 핵분열 생성물에서 발생한다.핵분열 생성물 혼합물의 방사능은 대부분 I와 Ba와 같은 단수명 동위원소이며, 약 4개월 후에는 Ce,95 Zr/Nb, Sr이 가장 큰 비중을 차지하고, 약 2~3년 후에는 Ce/144Pr, Ru/106Rh, Pm이 가장 큰 비중을 차지한다.원자로 또는 사용후 연료에서 방사능이 방출되는 경우에는 일부 원소만 방출된다.그 결과 방사성 동위원소 표식은 핵분열 생성물이 모두 분산되는 노천 핵폭발과는 크게 다르다.
중수명 핵분열 생성물
| t½ (년) | 수율 (%) | Q (keV) | β의 | |
|---|---|---|---|---|
| 155에우 | 4.76 | 0.0803 | 252 | β의 |
| 85Kr | 10.76 | 0.2180 | 687 | β의 |
| 113mCD | 14.1 | 0.0008 | 316 | β |
| 90시르 | 28.9 | 4.505 | 2826 | β |
| 137Cs | 30.23 | 6.337 | 1176 | β의 |
| 121m스니 | 43.9 | 0.00005 | 390 | β의 |
| 151SM | 88.8 | 0.5314 | 77 | β |
냉각 후, 대부분의 방사능은 핵분열 생성물인 세슘-137과 스트론튬-90에서 생성되며, 각각 약 6%의 균열이 생성되며, 반감기는 약 30년이다.유사한 반감기를 가진 다른 핵분열 생성물은 핵분열 생성물의 수율이 훨씬 낮고 붕괴 에너지가 낮으며,151 원자로에 남아 있는 동안 중성자 포획에 의해 여러 개(Sm, Eu, Cd)가 빠르게 파괴되므로 방사선 생성의 극히 일부만 담당하지 않는다.따라서 사용 후 몇 년에서 수백년까지 사용후 핵연료의 방사능은 단순히 Cs와 Sr의 지수적 붕괴로 모델링할 수 있다.이것들은 때때로 중수명 핵분열 [1][2]생성물로 알려져 있다.
세 번째로 활성도가 높은 크립톤-85는 현재의 핵 재처리 과정에서 빠져나갈 수 있는 희가스이지만, 그 불활성성은 환경에 집중되지 않고 대기 중에 균일하게 낮은 농도로 확산된다는 것을 의미한다.미국과 다른 일부 국가의 사용후 연료는 사용후 수십년이 지나야 재처리가 가능할 것으로 보이며 이때쯤이면 Kr의 대부분은 부패할 것이다.
악티니데스
| 붕괴사슬에 의한 액티니드[3] | 반감기 범위(a) | 수율에 의한[4] U의 핵분열 생성물 | ||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 4n | 4n + 1 | 4n + 2 | 4n + 3 | 4.5–7% | 0.04–1.25% | 0.001% 미만 | ||
| 228라№ | 4 ~ 6 a | 155에우þ | ||||||
| 244Cmƒ | 241푸ƒ | 250Cf | 227AC№ | 10 ~ 29 a | 90시르 | 85Kr | 113mCDþ | |
| 232Uƒ | 238푸ƒ | 243Cmƒ | 29~97 a | 137Cs | 151SMþ | 121m스니 | ||
| 248Bk[5] | 249Cfƒ | 242m암ƒ | 141 ~ 351 a | 어떤 핵분열 생성물도 100a~210ka의 반감기를 가지고 있지 않다... | ||||
| 241암ƒ | 251Cfƒ[6] | 430~900 a | ||||||
| 226라№ | 247Bk | 1.3~1.6ka | ||||||
| 240푸 | 229Th(Th) | 246Cmƒ | 243암ƒ | 4.7~7.4ka | ||||
| 245Cmƒ | 250Cm | 8.3~8.5ka | ||||||
| 239푸ƒ | 24.1ka | |||||||
| 230Th№(Th) | 231빠№ | 32~76ka | ||||||
| 236Npƒ | 233Uƒ | 234U№ | 150~250ka | 99Tc₡ | 126스니 | |||
| 248Cm | 242푸 | 327 ~ 375 ka | 79세₡ | |||||
| 1.53 Ma | 93Zr | |||||||
| 237Npƒ | 2.1 ~ 6.5 Ma | 135Cs₡ | 107PD | |||||
| 236U | 247Cmƒ | 15 ~ 24 Ma | 129나₡ | |||||
| 244푸 | 80 Ma | ...15.7 Ma[7] 이상 | ||||||
| 232Th№(Th) | 238U№ | 235Uƒ№ | 0.7~14.1 Ga | |||||
Cs와 Sr이 낮은 수준으로 분해된 후, 사용후 연료의 방사능의 대부분은 핵분열 생성물이 아니라 액티니드, 특히 플루토늄-239 (반감기 24ka), 플루토늄-240 (6.56ka), 아메리슘-241 (432년), 아메리슘-243 (7.37ka), 퀴륨-245 (8.50ka), 퀴륨-24673 ka)에서 나온다.이것들은 핵 재처리(대부분의 Cs 및 Sr 붕괴 전 또는 후)로 회수할 수 있으며, 약 10-10년의35 시간 척도로 폐기 방사능을 크게 줄일 수 있다.239Pu는 기존 열원자로에서 연료로 사용할 수 있지만 Am과 같은 일부 작은 액티니드는 고속로, 가속기 구동 아임계 원자로 또는 핵융합 원자로에서 비분열성 및 덜 불연성 동위원소 플루토늄-242와 마찬가지로 더 잘 파괴된다.아메리슘-241은 일부 산업 용도를 가지고 있으며 연기 감지기에 사용되기 때문에 종종 폐기물과 분리되는 것이 경제적이다.
장수명 핵분열 생성물
10년 이상의5 규모에서 핵분열 생성물, 주로 Tc는 넵투늄-237 및 플루토늄-242와 같은 더 긴 수명의 악티니드와 함께, 낮은 방사능이지만, 그것들이 파괴되지 않았다면, 여전히 상당한 비율을 차지한다.
가장 풍부한 장수 핵분열 생성물은 100~300 keV 정도의 총 붕괴 에너지를 가지고 있으며, 그 중 일부만 베타 입자에 나타나고 나머지는 아무런 영향을 미치지 않는 중성미자에 의해 손실된다.반면, 악티니드는 각각 4-5 MeV 정도의 붕괴 에너지를 가진 여러 알파 붕괴를 겪는다.
단 7개의 핵분열 생성물만이 긴 반감기를 가지고 있으며, 이것은 30년 보다 훨씬 긴 20만 년에서 1600만 년의 범위이다.이것들은 장수명 핵분열 생성물(LLFP)이라고 알려져 있다.3개는 약 6%의 비교적 높은 수율을 가지고 있는 반면 나머지는 훨씬 낮은 수율로 나타난다. (이 7개의 목록은 효과적으로 안정적이고 자연에서 이미 발견된 우주의 나이보다 반감기가 긴 동위원소와 테크네튬-98과 사마륨-146과 같은 몇 개의 핵종은 제외된다.)중성자가 풍부한 초기 핵분열 생성물의 베타 붕괴 생성물이 아닌 직접 핵분열 생성물로만 발생할 수 있다.그림자 핵분열 생성물은 요오드-129의 100만분의 1 정도의 수율을 보인다.
장기수명 핵분열 생성물 7가지
| 핵종 | t1/2 | 수율 | Q[a 1] | β의 |
|---|---|---|---|---|
| (마) | (%)[a2] | (keV) | ||
| 99Tc | 0.211 | 6.1385 | 294 | β |
| 126스니 | 0.230 | 0.1084 | 4050[a 3] | β의 |
| 79세 | 0.327 | 0.0447 | 151 | β |
| 93Zr | 1.53 | 5.4575 | 91 | β의 |
| 135Cs | 2.3 | 6.9110[a 4] | 269 | β |
| 107PD | 6.5 | 1.2499 | 33 | β |
| 129나 | 15.7 | 0.8410 | 194 | β의 |
처음 세 개는 20만 년에서 30만 년 사이의 비슷한 반감기를 가지고 있고, 마지막 네 개는 수백만 년 동안 더 긴 반감기를 가지고 있습니다.
- 테크네튬-99는 가장 많은 양의 LLFP 방사능을 생성합니다.낮은 에너지에서 중간 에너지의 베타 입자를 방출하지만 감마선은 방출되지 않으므로 외부 노출에 대한 위험은 거의 없지만 섭취하는 경우에만 해당된다.그러나 테크네튬은 화학작용을 통해 환경에서 상대적으로 이동성이 높은 음이온(pertechnetate, TcO4−)을 형성할 수 있다.
- 주석-126은 붕괴 에너지가 크며(다음의 짧은 반감기 붕괴 생성물 때문에) 외부 피폭 위험인 에너지 감마선을 방출하는 유일한 LLFP이다.그러나 이 동위원소는 열중성자에 의한 핵분열에서 극소량 생성되므로 단위시간당 에너지는 U-235 핵분열의 경우 Tc의 약 5%, U-235+35% Pu-239의 경우 20%에 불과하다.빠른 핵분열은 더 높은 생산량을 생산할 수 있다.주석이란 환경 내에서 이동성이 거의 없는 불활성 금속으로 방사능으로 인한 건강 위험을 제한하는데 도움이 된다.
- 셀렌-79는 낮은 수율로 생성되며 약한 방사선만 방출한다.단위시간당 붕괴 에너지는 Tc-99의 약 0.2%에 불과해야 한다.
- 지르코늄-93은 약 6%의 비교적 높은 수율로 생산되지만, 붕괴 속도는 Tc-99보다 7.5배 느리고 붕괴 에너지는 30%에 불과하다. 따라서 지르코늄-93의 에너지 생산량은 Tc-99의 4%에 불과하지만, Tc-99의 붕괴에 따라 증가하게 된다.93Zr은 감마선을 발생시키지만 에너지가 매우 낮으며, 지르코늄은 환경에서 상대적으로 불활성이다.
- 세슘-135의 이전 크세논-135는 6% 이상의 높은 속도로 생성되지만 열 중성자(중성자 독)의 매우 강력한 흡수체이므로 대부분의 세슘-135로 분해되기 전에 거의 안정적인 크세논-136으로 변환됩니다.Xe의 90%가 파괴되면, 단위시간당 나머지 Cs의 붕괴 에너지는 처음에 Tc의 붕괴 에너지보다 약 1% 정도 크다.고속 원자로에서는 파괴되는 Xe-135의 수가 줄어들 수 있습니다.
135Cs 있는 유일한 알칼리성 또는 염기성의 LLFP, 대조적으로 주요medium-lived 핵 분열 생성물과 소수 악티늄 원소 넵투늄보다 다른 모두 함께 재처리 중 안 푸는 경향이 있어 알칼리성, 소금 용액이나 소금 휘산 같은 많은 재처리 요법들과 135Cs에서는 이 그룹에 남을 것이라는, 몇몇 techn.iques예를 들어 고온의 휘발성이 그것을 분리할 수 있다.종종 알칼리성 폐기물이 유리화되어 Cs를 포함한 고준위 폐기물을 형성합니다.
핵 분열 세슘뿐만 아니라로 널리 알려져 있지만 방사능 물질이 중성자를 흡수하지 못하는 일반적인 핵 분열 생성물 137Cs, 만들기 133Cs(는 2년의 반감기를 가지고 방사능 물질이 중성자, 형태 134Cs을 허비한다)neutron-absorbing고 복잡하다;이 모든 이유들을 위해 더 많은 위험한 취급, tran 뿐만 아니라 135Cs라 안정적인 포함하고 있다.smutation 와인C의 스포살은 더 어려울 것이다. - 팔라듐-107은 매우 긴 반감기와 낮은 수율(플루토늄 핵분열의 수율이 우라늄-235 핵분열의 수율보다 높지만), 그리고 매우 약한 방사선을 가지고 있다.LLFP 방사선에 대한 초기 기여도는 U 핵분열의 경우 10000분의 1에 불과해야 하며, U+35% Pu의 경우 2000분의 1에 불과해야 한다.팔라듐은 귀금속이며 매우 불활성이다.
- 요오드-129는 반감기가 1570만년으로 가장 길고, 반감기가 높고 핵분열과 붕괴 에너지가 낮기 때문에 Tc만큼 방사능 강도가 1%에 불과하다.그러나 갑상선이 요오드를 농축하기 때문에 방사성 요오드는 불균형적인 생물학적 유해물질이다.129나는 그것의 더 위험한 자매 동위원소 I보다 거의 10억 배나 긴 반감기를 가지고 있다. 따라서, 나는 반감기가 짧고 붕괴 에너지가 높기 때문에, 더 오래 사는 I보다 약 10억 배 더 많은 방사능을 가지고 있다.
LLFP 방사능 비교
총 6개의 LLFP는 열원자로 사용후 연료로 U-235 핵분열의 경우 Tc-99보다 10% 이상 많은 에너지를 방출하거나 65% U-235+35% Pu-239의 경우 25% 정도만 방출한다.연료 사용 후 약 1000년 후 중수명 핵분열 생성물 Cs-137 및 Sr-90의 방사능은 일반적으로 Tc-99 또는 LLFP의 방사능 수준 이하로 떨어진다(액티니드가 제거되지 않으면 이 시점보다 더 많은 방사능을 방출한다).Tc-99 방사능은 약 100만 년까지 Zr-93의 방사능보다 낮아질 것이다. 그러나 Zr-93의 부동성은 여전히 덜 위험하다는 것을 의미한다.약 3백만 년까지 Zr-93 붕괴 에너지는 I-129보다 낮아질 것입니다.
원자로에서 악티니드의 핵분열에 비해 변환이 여전히 느리지만, Tc-99와 I-129의 경우 주로 폐기 방법으로 검토되고 있다.Cs-135에 대해서도 변환이 검토되고 있습니다만, 다른 LLFP에는 거의 도움이 되지 않습니다.안정적인 세슘-133은 핵분열에서도 생성되며 중성자 활성화 생성물 Cs가 모두 중성자 독성이기 때문에 Cs의 변환은 동위원소 분리가 필요할 수 있다.99
Tc는 파괴되는 제품의 바람직하지 않은 특성과 중성자 흡수 단면이 상대적으로 높을 뿐만 아니라 Tc가 빠르게 베타 붕괴되어 안정적인 Ru로 변하기 때문에 특히 변환에 매력적이다.루테늄은 반감기가 1년을 훨씬 넘는 방사성 동위원소가 없고 루테늄의 가격은 상대적으로 높아 Tc의 파괴는 바람직하지 않은 공급원료에서 귀금속을 생산하는 잠재적인 수익원이 된다.
레퍼런스
- ^ Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996. ISBN 978-0-309-05226-9.
- ^ Zerriffi, Hisham; Makhijani, Annie (May 2000). "The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy". Institute for Energy and Environmental Research.
- ^ + 라듐(원소 88).실제로 서브액티늄(sub-actinide)이지만, 그것은 악티늄(89) 바로 앞에 있고 폴로늄(84) 다음으로 불안정한 3원소 갭을 따른다. 이 갭에서 반감기가 4년 이상인 핵종은 라돈-222이다.라듐의 가장 오래 산 동위원소는 1,600년으로, 따라서 이 원소를 여기에 포함할 가치가 있다.
- ^ 특히 우라늄-235의 열중성자 핵분열(예: 일반적인 원자로).
- ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. (1965). "The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248". Nuclear Physics. 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4.
동위원소 분석 결과 약 10개월 동안 분석한 3개 표본에서 질량 248종이 일정하게 풍부하게 검출됐다.이는 반감기가 9년 이상인 Bk의248 이성질체에 기인한다.Cf의 성장은248 검출되지 않았으며, β− 반감기의 하한을 약 104 [년]으로 설정할 수 있다.새로운 이성질체에 기인하는 알파 활성은 검출되지 않았습니다. 알파 반감기는 아마도 300년 이상일 것입니다." - ^ 이것은 "불안정의 바다"가 생기기 전 최소한 4년의 반감기를 가진 가장 무거운 핵종이다.
- ^ 반감기가 Th를 크게 초과하는 "고전적으로 안정적인" 핵종을 제외하면, 예를 들어 Cd의 반감기는 14년밖에 되지 않지만, Cd의 반감기는 거의 8,000조 년이다.
