C. R.

Geoscience 335 (2003) 611–625

Géophysique externe, climat et environnement (Climat)

Potentiel des méthodes de séparation et stockage du CO2

dans la lutte contre l’effet de serre
Philippe Jean-Baptiste a,∗ , René Ducroux b
a Laboratoire des sciences du climat et de l’environnement, UMR CEA/CNRS, Centre d’études de Saclay, 91191 Gif/Yvette, France
b Centre d’initiative et de recherche sur l’énergie et l’environnement, CIRENE, 60, rue de la Sablière, 91120 Palaiseau, France

Reçu le 3 septembre 2002 ; accepté le 1er avril 2003

Rédigé à l’invitation du Comité éditorial

Résumé
L’augmentation de la concentration atmosphérique des gaz à effet de serre émis par l’activité humaine, parmi lesquels le
plus important est le CO2 , provoque un réchauffement du climat, déjà perceptible actuellement. La stabilisation de la teneur en
CO2 de l’atmosphère est une nécessité. Celle-ci requiert une réduction importante des émissions. Pour atteindre cet objectif,
les méthodes disponibles font appel à l’utilisation rationnelle de l’énergie, au développement des énergies moins fortement
émettrices (gaz naturel) ou qui fonctionnent sans émission de CO2 , telles que les énergies renouvelables ou l’énergie nucléaire, à
la stimulation des puits naturels de carbone (forêts, sols, etc.). La capture et le stockage du CO2 émis par les grandes installations
constituent également une option qui retient l’attention des industriels. Les objectifs de cet article sont d’en décrire le principe
et d’en discuter le potentiel, le coût et l’impact environnemental. La capture du CO2 des émissions d’origine industrielle et
son stockage dans différents types de réservoirs géologiques souterrains apparaissent actuellement comme la solution la plus
compatible avec les exigences de sûreté à long terme de l’entreposage et la préservation de l’environnement. Les technologies
existent, mais un effort important de R&D est nécessaire pour améliorer les procédés et réduire les coûts. Applicable aux
industries émettrices de CO2 (centrales thermiques, chaufferies, cimenteries, hauts-fourneaux, etc.), représentant plus de 30%
du total des émissions anthropiques, ces méthodologies sont un atout majeur dans la lutte contre l’effet de serre. Pour citer cet
article : P. Jean-Baptiste, R. Ducroux, C. R. Geoscience 335 (2003).
 2003 Académie des sciences. Publié par Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS. Tous droits réservés.
Abstract
The role of CO2 capture and sequestration in mitigation of climate change. Increasing atmospheric level of greenhouse
gases are causing global warming and putting at risk the global climate system. The main anthropogenic greenhouse gas is
CO2 . Technical solutions exist to reduce CO2 emission and stabilise atmospheric CO2 concentration, including energy saving
and energy efficiency, switch to lower carbon content fuels like natural gas and to energy sources that operate with zero CO2
emissions such as renewable or nuclear energy, enhance the natural sinks for CO2 (forests, soils, etc.), and last but not least,
sequester CO2 from fossil fuels combustion. The purpose of this paper is to provide an overview of the technology and cost
for capture and storage of CO2 . Some of the factors that will influence application, including environmental impact, cost
and efficiency, are also discussed. Capturing CO2 and storing it in underground geological reservoirs appears as the best

* Auteur correspondant.
Adresse e-mail : pjb@lsce.saclay.cea.fr (P. Jean-Baptiste).

1631-0713/$ – see front matter  2003 Académie des sciences. Publié par Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS. Tous droits
réservés.
doi:10.1016/S1631-0713(03)00086-5
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environmentally acceptable option. It can be done with existing technology; however, substantial R&D is needed to improve
available technology and to lower the cost. Applicable to large CO2 emitting industrial facilities such as power plants, cement
factories, steel industry, etc., which amount to more than 30% of the global anthropogenic CO2 emission, it represents a valuable
tool in the battle against global warming. To cite this article: P. Jean-Baptiste, R. Ducroux, C. R. Geoscience 335 (2003).
 2003 Académie des sciences. Publié par Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS. Tous droits réservés.

Mots clés : climat ; effet de serre ; CO2 ; capture ; stockage

Keywords: climate change; global warming; CO2 ; capture; carbon sequestration

Abridged English version The purpose of this paper is to provide a brief

overview of the technology for capture and geological
1. Introduction
storage of CO2 .
The issue of global warming is now a major and un-
avoidable element of world energy policy. However, 2. CO2 capture
the implementation of an international agreement on
limiting the releases of greenhouse gases (and partic- Capture of CO2 is best carried out at concentrated
ularly CO2 ) is a complex matter, with major geopolit- point sources of emissions such as coal, fuel oil and
ical and economic implications, given the fact that: gas-fired power plants, cement plants, steel factories,
etc., which account for more than a third of world
– world energy needs are steadily rising, driven by CO2 emissions [21]. The technical systems exist
growth, demography and the economic develop- for separating CO2 from flue gases and are already
ment of the Third World, employed, on a small scale, to produce CO2 for
– 85% of these needs are currently supplied by industrial use (Table 1). The main technique in use
fossil fuels (coal, gas, oil) that generate CO2 [26], today is scrubbing the gas stream using an amine
– forecasts for CO2 releases, if nothing is done to solution such as mono-ethanolamine (MEA). After
limit them, will exceed 50 billion tonnes per year leaving the scrubber, the amine is heated to release the
in 2050, twice as much as today (scenario IS92a CO2 and is then reused (Fig. 1).
‘Business As Usual’ of the IPCC), Owing to the low concentration of CO2 in the flue
– a stabilization of the CO2 content of the air at gas, large equipments are needed. The CO2 concentra-
about 550 ppm (a target considered acceptable tion can be increased through oxygen-blown combus-
by the scientists) will, on the contrary, require tion (oxy-combustion), a technique that uses oxygen
releases to be halved from today’s level [29]. instead of air for combustion. An alternative method,
particularly well suited for IGCC (Integrated Gasifica-
The answers available for meeting this planetary tion Combined Cycles) coal-fired power plants, is to
challenge rely on the following factors: use pre-combustion capture: this involves reacting the
fuel with steam and oxygen to produce CO and H2 .
– energy conservation (improved energy efficiency CO further reacts with H2 O to produce more hydro-
and the rational use of energy), gen and CO2 . Because the CO2 is produced at high
– evolution of the energy mix: replacement of high pressure (> 20 bar) and high concentration (35–40%),
carbon fuels (coal, oil) by lower-carbon-content it can be separated using a physical solvent such as
hydrogenated fuels (natural gas), greater reliance Selexol, with the advantage that the CO2 can be re-
on non-CO2 emitting energies like hydropower, leased by depressurisation, thereby avoiding the high
nuclear, wind, biomass and solar, heat consumption of MEA. The hydrogen is fired in a
– enhancement of natural carbon sinks (forests, gas turbine.
land-use...), The cost of capturing CO2 is in the range 20–
– development of techniques for the capture and 50 US$ per tonne of CO2 . This corresponds to an
underground storage of CO2 . increase in the price of electricity in the range 50–
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70% [22,32]. Clearly, progress must be achieved in 5. Long-term storage of CO2

R&D to optimise the various technological options
and to make the CO2 capture more economically The problem of the long-term storage of the cap-
attractive. To develop better separation technologies tured CO2 is complex given the huge volumes in-
capable of capturing CO2 from large power plants at volved. The CO2 must be stored for several hundreds
a competitive cost, research needs include [10]: or thousands of years, with low cost and low environ-
mental impact.
– better gas separation (new solvents with improved Among the possible options (Fig. 2), the most satis-
performances in term of selectivity), factory solution from the environmental standpoint is
– stability, energy consumption during the regener- the transport of the CO2 by pipeline and its injection
ation step, membranes, molecular sieves, into deep geological formations, like gas reservoirs
– catalysts, cryogenic separation, and oil fields that are depleted or nearing depletion, or
– novel strategies to decarbonise fuels prior to deep saline aquifers. Their worldwide storage poten-
combustion and for oxy-combustion, tial is about 10 000 billion tonnes of CO2 (Table 2), or
– innovative concepts such as exploring the poten- the equivalent of several hundred years of cumulative
tial of hydrates to act as a separation mechanism. CO2 releases. Twenty million tonnes per year of CO2
are already injected in American oil fields [48] for En-
3. CO2 utilization hanced Oil Recovery. Depleted oil and gas field have
a number of attractive features, including existing in-
Efforts to utilize CO2 are driven by the acknowl- frastructures and well-understood geology, known to
edgement that a high purity stream of CO2 has some have held liquids and gases for millions of years.
economic value. The income generated could help to The deep underground aquifers that could be used
offset some of the costs of capturing and transport- for CO2 storage contain saline waters and thereby are
ing CO2 . Presently, CO2 is used in the food industry, unsuitable for potable water supply. Suitable aquifers
in the chemical industry as a feedstock for chemical should have a low permeability cap rock to prevent
products, and also in the oil industry to enhance the CO2 leakage. There are many such aquifers around the
production of crude oil. In the USA, 40 Mt of CO2 are globe. In the North Sea for instance, the CO2 naturally
used annually for industrial applications [20]. How- present in the gas extracted from the Sleipner West
ever, this represents a very small fraction of the world Field (operated by Norway’s Statoil) is separated and
annual emissions (22 Gt CO2 ). Although research is re-injected into the saline aquifer of the Utsira sand
carried out in several directions to increase its utiliza- formation, 1000 m below the surface (Fig. 3). One mil-
tion (chemical industry, enhanced photosynthesis...), lion tonnes of CO2 are thus stored every year at depth.
CO2 utilization will continue to play a limited niche Unminable coal is another potential storage me-
role in the global carbon management strategy. dium. CO2 injected into suitable coal seams will
be absorbed onto coal. Moreover, it preferentially
displaces methane that can be recovered. A substantial
4. Transport of CO2
amount of coal-bed methane is already produced in the
USA [53].
After capture, CO2 must be transported to the All available studies agree on the fact that the
storage sites. Vast amounts of supercritical CO2 are cost of CO2 sequestration in underground geological
already transported in high-pressure pipelines for the formations (2–3 $ per tonne of CO2 [18,23]) is low
US oil industry to enhance oil recovery. The cost of compared to the cost of capture and transport.
transporting CO2 over several hundreds of kilometres In the past years, the number of R&D projects
lies between 10 and 20 US$ per tonne of CO2 , of for underground CO2 storage has increased greatly, in
which 7–10 US$ per tonne of CO2 correspond to the framework of national programs and international
the compression and 1–3 US$ per tonne of CO2 per cooperation, facilitated by the IEA Greenhouse Gas
100 km for transportation [8,18]. R&D Programme [25].
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Another sequestration option is ocean storage. The Whereas ocean storage raises complex environmental
ocean is by far the most important carbon reservoir at and legal issues, geological formations such as de-
the earth surface. Its potential to sequester additional pleted oil and gas reservoirs, or deep saline aquifers
carbon is large. Indeed, the ocean is already the offer a large potential for long term CO2 storage, with
primary sink for anthropogenic CO2 released to the minimum or no environmental impact.
atmosphere. The idea is to accelerate this slow natural
CO2 sink by directly injecting the CO2 at depths
greater than 1000 m [17,35,36,41]. With a suitably 1. Introduction
designed diffuser, CO2 would be dissolved in the
surrounding waters and dispersed by deep currents. La question du réchauffement planétaire et du
CO2 storage in the deep ocean is not as permanent risque climatique devient progressivement un para-
as in underground geological reservoirs. mètre incontournable de la politique énergétique mon-
Ocean general circulation models show that after diale. La convention des Nations unies sur le change-
500 years, 50% of the injected CO2 has come back ment climatique, signée en mai 1992, puis la confé-
to the atmosphere [32]. Another concern is the im- rence de Kyoto (décembre 1997), marquent un pre-
pact of seawater acidification on marine ecology [46]. mier pas vers une volonté internationale de limiter
In the vicinity of the injection sites, near-field mod- les rejets anthropiques de gaz à effet de serre et
elling studies point to a pH reduction of several units notamment le premier d’entre eux, le dioxyde de car-
from ambient level, extending for several kilometres bone (CO2 ). Néanmoins, dans un contexte de besoins
from the point of discharge for an injection rate equiv- énergétiques en augmentation, tirés par la croissance
alent to a 500-MWe coal-fired plant. Beyond the legal économique, la démographie et les besoins importants
and political obstacles to sequestration of CO2 in the du Tiers-Monde, la mise en place d’un accord interna-
oceans arising from international conventions that ban tional de limitation des rejets est une affaire complexe.
the dumping of industrial waste and toxic substances, Ceci d’autant plus que la consommation d’énergie dé-
one has also to take into account the opposition of pend actuellement pour 85% des combustibles fossiles
many environmental groups and NGOs, and the re- [26]. Alors que les prévisions indiquent que les rejets
luctance of public opinions [15,44]. Because of these de CO2 , si rien n’est fait pour les limiter, dépasse-
difficulties, ocean sequestration does not appear as a ront les 50 milliards de tonnes par an en 2050, soit un
short-term option. Basic scientific information is lack- doublement par rapport à aujourd’hui (scénario IS92a
ing in a number of key areas. Clearly, more research is Business As Usual de l’IPCC), une stabilisation de
needed before any serious evaluation can be made of la teneur atmosphérique en CO2 autour de 550 ppm
the benefits and risks of ocean sequestration. (objectif considéré comme un moindre mal par les
scientifiques) nécessitera au contraire une diminution
6. Conclusion des rejets d’un facteur 2 environ par rapport au niveau
de 1990 [29]. On voit donc toute la difficulté d’une en-
The spread of CO2 -trapping technology towards treprise qui relève d’un véritable défi planétaire.
the major fossil energy production centres (power Les différents moyens d’action permettant la mise
plants, heavy industry) represents a significant poten- en œuvre d’une politique de réduction des émissions
tial in terms of lowering releases, about several billion de CO2 se rattachent à quatre domaines principaux :
tonnes of CO2 per year. Considering the present 85%
share of the world energy supplied by fossil fuels, and – la maîtrise de l’énergie (amélioration des rende-
knowing the time needed for new energy systems to ments énergétiques et utilisation rationnelle de
penetrate to their market potential, capturing and se- l’énergie) ;
questering CO2 appears as an efficient response to the – le rééquilibrage du mixte énergétique (remplace-
CO2 problem. Moreover, in the long term, CO2 se- ment des combustibles à forte teneur en carbone –
questration will allow us to keep on exploiting the charbon, pétrole – par des combustibles hydrogé-
large coal and natural gas reserves that represent a sub- nés à teneur en carbone réduite – gaz naturel – et,
stantial share of the world available energy resources. surtout, recours accru aux énergies non-émettrices
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de CO2 – énergie nucléaire et énergies renouve- ders en terme de R&D, avec la Norvège, le Canada, les
lables –) ; Pays-bas et l’Australie. L’Union européenne finance
– l’amélioration de la gestion des stocks naturels également un certain nombre de projets. Les princi-
de carbone – forêts, sols... – (reforestation, réha- paux objectifs sont, d’une part, le développement de
bilitation des sols dégradés, mise en oeuvre de méthodes innovantes permettant de réduire le coût de
pratiques agricoles favorisant le stockage naturel la capture du CO2 et, d’autre part, l’étude des aspects
du carbone dans les sols) ; environnementaux liés aux conditions de stockage à
– le développement des techniques industrielles de long terme du CO2 .
capture et de stockage des rejets de CO2 . Au niveau international, le Greenhouse Gas R&D
Programme de l’International Energy Agency (IEA)
Dans ce qui suit, nous nous intéressons à ce finance plus de 80 projets de recherche et dévelop-
quatrième volet. pement dans le domaine de la capture et de la sé-
L’intérêt de la capture et du stockage du CO2 questration du CO2 [25]. Créé en 1991 par l’Agence
provient d’un double constat. (i) La prédominance internationale de l’énergie, il est financé par un consor-
écrasante des combustibles fossiles dans le paysage tium de 17 pays, dont la France, auquel participent
énergétique mondial et la lenteur des évolutions indus- également des institutions de recherche et des indus-
trielles vers des sources d’énergie de remplacement triels, parmi lesquels les grands noms de l’industrie
laissent prévoir à court terme un maintien des rejets de pétrolière (Chevron/Texaco, BPAmoco, Shell, Exxon-
CO2 à un niveau élevé. Dans ce contexte, l’émergence mobil, TotalFinaElf...).
rapide de technologies de capture des rejets de CO2
permet de gagner du temps. (ii) À plus long terme, la
capture du CO2 autorise la poursuite de l’exploitation 2. La capture du CO2
des réserves mondiales de charbon, gaz et pétrole, dont
il serait de toute façon très pénalisant de se priver. 2.1. Les méthodes industrielles
Dans la plupart des pays développés, les industries
sont soumises à des normes strictes en matière de re- La capture du CO2 est d’ores et déjà une technolo-
jet et de gestion des déchets. Jusqu’à récemment, le gie à caractère industriel (Tableau 1). Son utilisation
CO2 n’était cependant considéré par personne comme concerne en priorité la fabrication d’engrais (synthèse
un polluant ou comme un déchet. Ceci explique que de l’urée), l’industrie agroalimentaire et le secteur de
le CO2 émis par les combustibles fossiles est rejeté l’énergie (industries pétrolière et gazière). Ainsi, sur le
en totalité dans l’environnement. Face à la menace de site de production de gaz naturel du Sleipner (mer du
l’effet de serre, ce statut de rejet fatal est en train de Nord), le CO2 présent à une teneur de 9% est capturé
se modifier. Inciter les grandes industries (production sur une plate-forme offshore, à raison de 2800 tonnes
électrique au charbon, au fioul ou au gaz, cimenteries, par jour. À Trona (Californie), une unité de capture
sidérurgie...) à mettre en place des systèmes de récupé- du CO2 dans les effluents d’une installation au char-
ration du CO2 , de la même manière qu’elles ont dû le bon (Fig. 1) traite 800 tonnes de CO2 par jour, ce qui
faire par le passé pour les rejets soufrés, semble donc représente environ 10% de la quantité émise par une
constituer une solution à la fois logique et efficace. centrale au charbon de 500 MW. L’efficacité du pié-
Sachant que le parc de production électrique concen- geage est typiquement de l’ordre de 80 à 90%.
trée est responsable à lui seul du tiers des émissions Dans les installations de production d’énergie, qui
mondiales de CO2 [21], on voit le potentiel représenté représentent à elles seules plus du tiers des émissions
par le développement des technologies de piégeage du mondiales de CO2 , le principe de base de la méthode
CO2 en terme de diminution des rejets. consiste à séparer le CO2 des gaz brûlés en sortie
Dans un nombre croissant de pays producteurs d’installation, au lieu de le rejeter dans l’atmosphère,
ou gros consommateurs de combustibles fossiles, les puis de le conditionner en vue de son stockage.
industriels ont parfaitement intégré l’intérêt de ces Le choix du procédé de séparation est dicté en
nouvelles techniques pour l’avenir de leurs activités. premier lieu par la pression partielle de CO2 dans
Le Japon et les États-Unis sont actuellement les lea- le gaz à traiter [51]. Pour une pression partielle en
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Tableau 1
Principales installations commerciales de capture du CO2
Table 1
Main commercial plants for CO2 capture
Opérateur Localisation Secteur industriel Capacité
(tCO2 par jour)
Statoil Sleipner énergie 2800
North American Trona, CA chimie 800
Chemical Co.
Mitchell Bridgeport énergie 490
Energy TX
Northeast Energy Bellingham agroalimentaire 320
Associates MA
Soda Ash Sua Pan chimie 300
Botswana
Applied Energy Systems Shady Point, Poteau, OK agroalimentaire 200
Sumitomo Chemicals Chiba, Japon agroalimentaire 165
Luzhou Natural Gas Chine chimie 160
Indo Gulf Fertilizer Co. Inde chimie 150
AES Cumberland, Maryland chimie 150
N-ReN Southwest Carlsbad, NM énergie 100

Fig. 1. Usine de séparation du CO2 de Trona, Californie (photo ABB).

Fig. 1. Trona CO2 separation unit, California (photo ABB).
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CO2 supérieure à 500 kPa, les solvants physiques (turbines à gaz) et 14% (charbon pulvérisé), pour
sont les plus économiques, parmi lesquels le Puri- une pression totale des effluents proche de la pres-
sol (N -méthylpyrrolidone), le Rectisol (méthanol) et sion atmosphérique. De ce fait, le recours à un solvant
le Sélexol (diméthylether de polyéthylène glycol), chimique est indispensable. La capture du CO2 néces-
fréquemment utilisés dans les unités de production site le traitement de très grands volumes de gaz (dont
d’hydrogène par gazéification du charbon. Le CO2 est l’essentiel est constitué par l’azote de l’air), ce qui
ensuite désorbé (et l’adsorbant régénéré) par abais- augmente de façon sensible la taille des équipements
sement de la pression (Pressure Swing Absorption et le coût en capital.
ou PSA), méthode plus économique que le chauffage Pour pallier ce handicap, deux possibilités sont en-
(Temperature Swing Absorption ou TSA). Parmi les visageables : (i) la « décarbonisation » du combustible
difficultés de mise en œuvre, il faut citer en priorité en entrée d’installation, avant même la combustion ;
le problème des impuretés. Le SO2 , par exemple, est (ii) la combustion sous oxygène (oxy-combustion).
cent fois plus soluble que CO2 dans le Sélexol et sa
désorption est difficile. La teneur en SO2 en entrée – La centrale à charbon à cycle combiné de type
du module de récupération du CO2 doit donc être IGCC (Integrated coal Gasification Combined
très faible (5–10 ppm). En revanche, les NOx ont une Cycle) est un bon exemple de la première mé-
faible solubilité dans le Sélexol et leur teneur dans les thode : le charbon est gazéifié pour produire du
effluents affecte peu le procédé. CO et de l’hydrogène. Le CO est à son tour trans-
Pour des pressions de CO2 plus faibles, l’utilisa- formé en CO2 et hydrogène par réaction avec de
tion d’un solvant chimique s’avère nécessaire. À ce la vapeur d’eau (shift conversion). L’hydrogène
jour, les technologies disponibles sur le marché utili- peut être brûlé dans une turbine à gaz ou alimen-
sent des solvants à base amine. Le CO2 étant un gaz ter une pile à combustible. Les teneurs en CO2
acide, la méthode utilise la réaction de neutralisation (35–40%) et les fortes pressions en amont de la
acide–base avec des solvants basiques, comme le mo- turbine autorisent le recours à des solvants phy-
noéthanolamine (MEA), le diéthanolamine (DEA), le siques, d’emploi plus économique que les solvants
méthyldiéthanolamine (MDEA), au sein desquels on chimiques. Ce procédé est également utilisable
fait circuler les gaz brûlés. La récupération du CO2 (et avec du gaz naturel, par réaction méthane–vapeur
la régénération du solvant) nécessite toutefois un ap- d’eau (steam reforming).
port énergétique important pour dissocier les produits – La seconde possibilité consiste à augmenter la
de la réaction avec le CO2 . La consommation d’éner- concentration en CO2 dans les gaz brûlés (jusqu’à
gie lors de cette phase de régénération est l’aspect le 90%), en remplaçant l’air par de l’oxygène pur
plus pénalisant sur le plan économique par rapport aux (oxy-combustion) et en recyclant une partie des
solvants physiques. Comme précédemment, les im- effluents en entrée de brûleur pour en contrôler
puretés contenues dans le gaz doivent être éliminées la température (Carbone Dioxide Recycle Power
avant capture du CO2 . En effet, les gaz acides tels Plant). Dans ce cas, la capture du CO2 ne né-
que SO2 et les NOx réagissent avec le solvant pour cessite plus qu’un simple séchage des gaz brûlés.
produire des sels dont la présence tend à inhiber le L’oxygène peut être fourni par une unité classique
processus de régénération [19]. Il en est de même de de séparation cryogénique de l’oxygène de l’air.
l’oxygène, des particules solides et des traces d’hydro- Cependant, cette méthode de production d’oxy-
carbures. Plusieurs variantes sont envisageables, ba- gène est relativement onéreuse, correspondant à
sées sur le mélange de plusieurs types de solvants, afin 45% du surcoût en capital et à 65% de la consom-
d’optimiser la stabilité et les performances de l’en- mation supplémentaire d’énergie [43]. Des études
semble [6]. Des études récentes montrent également s’intéressent à l’utilisation d’oxydes non stœchio-
qu’il est possible d’obtenir un meilleur fonctionne- métriques [43]. Dans ce concept, l’oxyde sert
ment, en couplant ces méthodes avec des techniques alternativement de pompe à oxygène, par exposi-
de séparation par membranes [6,13,37]. tion à l’air à haute température (825 ◦ C), puis de
Dans les effluents des centrales électriques à com- source d’oxygène pour la combustion, par désorp-
bustible fossile, la teneur en CO2 se situe entre 4% tion au contact d’une partie des gaz brûlés recyclés
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en entrée d’installation. Des tests sur une instal- – la technologie des membranes ;
lation prototype [16] ont montré que ce procédé – les procédés avancés (nouveaux concepts de « dé-
permettait d’obtenir un enrichissement en oxy- carbonisation », mise au point de nouveaux cataly-
gène suffisant (27–30%). seurs, capture du CO2 sous forme d’hydrates...) ;
– les systèmes innovants et moins onéreux de pro-
La capture du CO2 est également une option duction d’oxygène pour l’oxy-combustion.
pour d’autres grands secteurs industriels, tels que
la pétrochimie, l’industrie des engrais [14] ou la Attestant l’intérêt croissant du monde industriel
sidérurgie [31]. pour ces technologies, le nombre des actions de R&D
Le choix des industriels entre les différentes op- est en forte augmentation, dans le cadre de pro-
tions est relativement ouvert actuellement et dépendra grammes nationaux ou internationaux, et de consor-
de l’évolution des coûts respectifs des différentes mé- tiums privés comme le CO2 -Capture Project mené
thodologies. La capture du CO2 sur solvant chimique à par de grands groupes pétroliers en partenariat avec
la post-combustion est actuellement la solution la plus le DOE américain [4].
mature au plan industriel ; néanmoins, son coût reste
élevé, de l’ordre de 20 à 50 € la tonne de CO2 , se
traduisant par une augmentation de 50 à 70% du prix 3. Les possibilités de valorisation du CO2
du kWh [22,32]. Cette pénalité s’explique principale-
ment par le coût élevé en capital (+50% à +100%) dû Il est bien sûr intéressant de valoriser le CO2 cap-
aux dimensions importantes de l’installation, et éga- turé en le transformant en produit commercialisable,
lement à la consommation énergétique du procédé, permettant ainsi de réduire les surcoûts liés à la cap-
correspondant à une baisse d’environ 10 points du ture. Le CO2 est actuellement utilisé pour différentes
rendement électrique. Les autres solutions techniques applications industrielles parmi lesquelles l’industrie
génèrent également des surcoûts importants. Claire- alimentaire (1 Mt par an), la fabrication des engrais,
ment, un effort de R&D est nécessaire pour optimiser l’extraction pétrolière (Enhanced Oil Recovery) et ga-
les différentes méthodologies et leur permettre de pé- zière (Enhanced Coal Bed Methane Recovery), la
nétrer le marché de manière significative. dépollution (CO2 supercritique). La quantité utilisée
aux États-Unis à des fins industrielles est estimée à
2.2. Les besoins en recherche et développement 40 Mt par an [20], et correspond majoritairement aux
besoins de l’extraction pétrolière (voir §5.1.2). Les
L’objectif de la R&D est principalement d’opti- quantités mises en jeu restent toutefois modestes par
miser les performances des différents procédés, afin rapport au total des rejets industriels mondiaux (22 Gt
d’être en mesure de capturer en continu les rejets de de CO2 par an). Parmi les valorisations potentielles du
CO2 de grosses unités de production, telles que les CO2 , on peut citer :
centrales au gaz ou au charbon, et ceci au moindre coût
afin de préserver la compétitivité économique des ins- – une utilisation accrue dans l’industrie chimique
tallations. Les recherches portent sur tous les aspects [1,7,50] ;
technologiques [10] : – la conversion en carbonates pour la fabrication de
matériaux de construction (par exemple la sidérite
– la consommation énergétique des procédés (ac- FeCO3 ) ou pour le stockage en surface [12] ;
tuellement, les procédés de capture entraînent – la fabrication de carburant (éthanol ou méthanol)
une surconsommation d’énergie correspondant à par hydrogénation [1,27,28,33] ;
une baisse de rendement de production électrique – la production photosynthétique accélérée de bio-
d’environ 10%) ; masse (par exemple la production d’algues) ;
– les performances des solvants (stabilité, capacités – la production de carbon black comme agent de
de régénération, sélectivité) et la recherche de vulcanisation dans la fabrication des pneus, com-
nouveaux solvants ; me matériau composite dans l’industrie automo-
– les systèmes d’élimination des éléments traces ; bile et l’aéronautique pour l’allégement des struc-
 P. Jean-Baptiste, R. Ducroux / C. R. Geoscience 335 (2003) 611–625 619

tures, ou encore comme pigment dans l’élabora- utilisées en vraie grandeur dans un cadre industriel
tion des peintures. ou expérimental, sont illustrées sur la Fig. 2. Les
deux grandes voies étudiées sont, d’une part, le sto-
Néanmoins, la viabilité économique de ces diffé- ckage géologique (enfouissement dans les réservoirs
rents procédés, souvent gourmands en énergie, de- de pétrole et de gaz naturel en voie d’épuisement,
mande à être établie. Il semble qu’en l’absence de dans les aquifères salins ou les gisements houillers
nouveaux procédés révolutionnaires qui restent à dé- nonexploitables) et, d’autre part, le stockage dans les
couvrir, les débouchés industriels du CO2 ne repré- profondeurs océaniques.
senteront jamais qu’une part marginale des quantités Malgré la dispersion des différentes estimations
de CO2 capturées, pour lesquelles il faut donc envisa- (Tableau 2), les capacités mondiales de stockage
ger des solutions de stockage appropriées. semblent confortables, représentant plusieurs siècles
de production mondiale de CO2 .

4. Le transport du CO2 5.1. Le stockage en réservoir géologique

Compte tenu des volumes à transporter vers les
sites de stockage, le moyen le plus économique est à Le stockage souterrain de gaz naturel dans les
l’évidence le pipeline. Pour les besoins de l’extraction roches poreuses est un domaine bénéficiant d’ores et
pétrolière, les États-Unis possèdent une solide expé- déjà d’acquis techniques et scientifiques importants.
rience dans le domaine du transport par pipeline du Les États-Unis sont le premier pays au monde pour le
CO2 depuis plus de vingt ans. Une compression au- nombre de réservoirs de stockage, leur capacité totale
delà de 80 bar permet d’opérer dans le domaine du et l’émission maximale journalière. En Europe occi-
CO2 super-critique, lequel offre de nombreux avan- dentale, le développement des capacités de stockage
tages techniques (densité du fluide, facilité de pom- souterrain fait partie de la politique commerciale ga-
page, élimination des problèmes de biphasage, etc.). zière de plusieurs pays. En France, par exemple, les
Dans la pratique, la pression en tête de réseau peut réserves de gaz constituées, tant pour des raisons stra-
couramment atteindre 150 bars. Actuellement, le prix tégiques que pour les nécessités d’alimentation du
de la compression et du transport du CO2 , compte tenu réseau, sont équivalentes à 110 jours de consomma-
du coût en capital et des frais d’exploitation, se situe tion.
entre 10 et 20 € par tonne de CO2 [8], se décomposant Plusieurs projets, dont l’objectif est de connaître
en 7–10 € par tonne pour la compression et 1–3 € par les conditions optimales de stockage dans différents
tonne par 100 km pour le transport [18]. contextes géologiques, sont basés sur l’étude des ana-
logues que constituent les réservoirs naturels de CO2 .
Au niveau européen, le projet NASCENT, piloté par
5. Le stockage à long terme du CO2 le British Geological Survey, inclut des partenaires
en Allemagne, France, Grèce, Hongrie, Italie, Nor-
Le principe de base du stockage à long terme du vège, Pays-Bas [24]. Des projets similaires se déve-
CO2 consiste à se débarrasser au meilleur coût d’un loppent également aux États-Unis (Mc Elmo Dome
déchet encombrant (par les volumes mis en jeu), tout et Sheep Mountain, Colorado ; Bravo Dome, Nouveau
en assurant aux générations futures des conséquences Mexique ; St Johns Dome, Arizona ; Jackson Dome,
environnementales nulles ou négligeables. Le CO2 Mississipi) [47]. Outre l’étude des analogues naturels,
étant un gaz acide et toxique pour l’homme au- des recherches sur les différents aspects de l’enfouis-
delà d’une teneur atmosphérique de 5 à 7%, ceci sement du CO2 (potentiel de stockage, développement
nécessite, pour chaque option de stockage et chaque de modèles géologiques, études de risques, aspects
site considéré, une connaissance approfondie de la économiques, etc.) sont en cours dans différents pays,
sûreté à long terme de l’entreposage. comme le programme GEODISC (Geological Dispo-
Les solutions techniques envisagées pour le sto- sal of Carbon Dioxide) mené par l’Australian Petro-
ckage à long terme du CO2 , dont certaines sont déjà leum Cooperative Research Centre, le Carbon Seques-
620 P. Jean-Baptiste, R. Ducroux / C. R. Geoscience 335 (2003) 611–625

Fig. 2. Options envisageables pour le stockage du CO2 .

Fig. 2. Available options for CO2 storage.

Tableau 2
Capacités mondiales estimées de stockage du CO2 [3,9,11,30,52]
Table 2
Estimates of global carbon storage reservoirs [3,9,11,30,52]
Réservoir Capacités mondiales Nombre d’années* d’émission
(Gt CO2 ) correspondantes
Aquifères salins profonds 500–10000 25–500
Gisements gaziers et pétroliers 500–3000 25–150
Océan profond > 5000 > 250
* au rythme d’émission actuel.

tration Program mené par l’ARI (USA) ou encore le d’entreposage, la sûreté du stockage (confinement,
projet GEO-SEQ, également aux États-Unis. incidence éventuelle sur les nappes d’eau douce...) et
le comportement à long terme de la roche vis-à-vis du
5.1.1. Aquifères salins CO2 nécessitent des études approfondies en géologie,
Les aquifères salins profonds sont considérés com- hydrogéologie, géochimie et sismologie.
me le réservoir géologique le plus important pour Une expérimentation de grande ampleur est actuel-
stocker le CO2 . Cependant, comme pour tout site lement en cours en mer du Nord autour du projet
 P. Jean-Baptiste, R. Ducroux / C. R. Geoscience 335 (2003) 611–625 621

5.1.2. Réservoirs d’hydrocarbures

De nombreux gisements de pétrole ou de gaz sont
actuellement épuisés ou en voie de l’être. Ces ré-
servoirs, qui ont stocké de manière étanche des hy-
drocarbures liquides ou gazeux pendant des millions
d’années, sont donc intéressants pour le stockage du
CO2 : leur géologie est bien connue et l’injection de
CO2 y a déjà été pratiquée, pour quelques-uns d’entre
eux, en tant que méthode d’amélioration des rende-
ments d’extraction (il s’agit de la récupération assistée
ou en américain EOR, Enhanced Oil Recovery). En
effet, le CO2 supercritique est un remarquable solvant,
Fig. 3. Site gazier du Sleipner (mer du Nord). qui permet de réduire la viscosité du pétrole en place
Fig. 3. Sleipner gas field (North Sea). au sein du milieu poreux et d’en favoriser l’extraction.
Outre les capacités de stockage offertes (Tableau 2),
l’intérêt de l’EOR pour la séquestration du CO2 réside
SACS (Saline Aquifer CO2 Storage). Élaboré dans le dans la possibilité de compenser une partie du coût de
cadre du site industriel de stockage géologique du CO2 capture et séquestration par des gains substantiels en
provenant du gisement gazier du Sleipner (exploité par terme de rendement ultime d’extraction.
Statoil), ce projet est financé par la Communauté euro- Avec une cinquantaine de sites en exploitation sur
son territoire et une production pétrolière additionnelle
péenne (programme Thermie), des industriels (Statoil,
de 10 Mt par an, les États-Unis sont les principaux
BP Amoco, Norsk Hydro, Mobil, Saga Petroleum et
utilisateurs de ce procédé [48]. En Europe, un projet
Vattenfall) et des organismes de recherches parmi les-
ambitieux d’acheminement par pipeline du CO2 des
quels le BRGM et l’IFP [45]. Depuis octobre 1996,
centrales électriques danoises, britanniques et norvé-
un million de tonnes de CO2 par an sont ainsi sépa-
giennes vers les sites de production pétrolière de la
rées du gaz extrait du Sleipner West et ré-injectées
mer du Nord est actuellement à l’étude, dans le cadre
dans la formation saline Utsira (mer du Nord) à en-
d’un partenariat entre les électriciens danois d’Elsam
viron 900 m de profondeur (Fig. 3). L’objectif du
et la société américaine Kinder Morgan, spécialiste du
programme de recherche est de démontrer le bon com- transport de CO2 par pipeline. D’après les auteurs, ce
portement de ce type de stockage par un programme projet permettrait à terme de stocker 700 Mt CO2 tout
de suivi de la migration du CO2 au sein de l’aqui- en prolongeant la durée d’exploitation des forages en
fère, couplé à une modélisation tridimensionnelle [54]. cours de deux décennies, avec une production addi-
D’autres projets d’enfouissement du CO2 analogues tionnelle de pétrole de 275 Mt [5].
à celui du Sleipner sont également en phase d’étude, Des programmes de recherche sont actuellement
comme celui de la compagnie Statoil en mer de Ba- en cours pour étudier le comportement du CO2 in-
rents, sur le site de production de gaz naturel de jecté dans les réservoirs pétrolifères et permettre de
Snohvit [49]. mieux évaluer la sûreté à long terme du stockage dans
En aquifère profond onshore, le coût du stockage ce type de formations géologiques. Depuis janvier
est évalué à 2 ou 3 € par tonne de CO2 [18]. Les 2001, l’Union européenne participe au financement du
études publiées par l’IEA [23] concluent également Weyburn CO2 Monitoring Project [24], dans le cadre
au faible coût de ce type stockage (de l’ordre de 1 du site de production pétrolier de Weyburn (Saskat-
à 2 € par tonne de CO2 ), comparé aux coûts de chewan) utilisant la technique EOR. Un million de
capture et de transport. Le stockage offshore, sous le tonnes de CO2 par an, en provenance d’une unité
plancher océanique, est plus cher. Sur la base des coûts de gazéification de charbon située dans le Dakota du
de l’industrie pétrolière offshore, le coût de stockage Nord, seront injectées sur les 15 ans à venir [42]. Les
pourrait atteindre 25 € par tonne de CO2 , soit environ pays européens impliqués incluent le Danemark, la
dix fois le prix d’un stockage à terre. France, l’Italie et le Royaume-Uni, en collaboration
622 P. Jean-Baptiste, R. Ducroux / C. R. Geoscience 335 (2003) 611–625

avec des équipes de recherche canadiennes et améri- les profondeurs océaniques consiste donc à accélérer
caines. Les études s’appuient sur un suivi régional de ce processus [36] en injectant directement le CO2 en
la concentration en CO2 dans le sol et les eaux sou- profondeur, sous la thermocline.
terraines, couplé à une modélisation géochimique des Les principales techniques imaginées sont les sui-
réactions CO2 –roches–eaux interstitielles au sein du vantes :
réservoir.
– le largage depuis des navires de surface de blocs
5.1.3. Réservoirs miniers de glace carbonique (densité = 1,56) : ce CO2
Il est également envisageable d’injecter du CO2 à solide doit couler rapidement et se dissoudre dans
grande profondeur dans des gisements houillers non les couches profondes [38] ;
exploitables. Le concept procède de la même philoso- – la dispersion du CO2 en profondeur (500–3000 m)
phie que l’EOR. Le CO2 , en s’adsorbant à la surface à partir de navires de surface ou par pipelines
des veines de charbon, en chasse le méthane, qui transportant le CO2 depuis la côte [17,35,41] ;
peut ainsi être récupéré (procédé ECBMR, Enhan- – l’injection de CO2 liquéfié dans des fosses océa-
ced Coal Bed Methane Recovery). Cette permutation niques, avec comme objectif la formation de lacs
d’espèce est d’autant plus intéressante que le charbon de CO2 stables [40].
peut adsorber en volume deux fois plus de CO2 que
de méthane [23]. La compréhension des mécanismes À l’heure actuelle, seule l’injection à partir de pi-
d’échange et leur modélisation [34] est fondamentale pelines, à des profondeurs de l’ordre de 1000 m, est
pour optimiser le stockage du CO2 et la récupération techniquement et économiquement envisageable. Le
du méthane, qui constitue une compensation finan-
principal problème environnemental associé à cette
cière substantielle.
technique concerne l’acidification des eaux, principa-
Au Canada, une unité pilote localisée dans la Fenn
lement en champ proche (le gaz carbonique est un
Big Valley (Alberta) et soutenue par l’Alberta Re-
acide faible) et l’impact néfaste de cet abaissement du
search Council, a montré d’excellents résultats quant
pH sur les écosystèmes marins [2]. En effet, au voisi-
à la production de méthane et au stockage de gaz
nage du site d’injection (quelques centaines à quelques
carbonique [53]. D’autres pilotes sont également en
milliers de mètres selon les débits), le pH est suscep-
fonctionnement au Nouveau-Mexique (San Juan Ba-
tible de décroître de 8 (valeur océanique moyenne) à
sin), en Alabama (Warrior Basin) et en Australie
(Bowen Basin). En Europe, un projet du même type une valeur acide de 4.
(projet RECOPOL) financé par l’UE, auquel la France Les principaux axes de recherche liés à l’injection
participe, est en cours dans le bassin houiller de Si- artificielle de CO2 dans les couches océaniques pro-
lésie, en partenariat avec la Pologne et la République fondes concernent :
tchèque.
– les études en champ proche (quelques centaines
5.2. L’enfouissement océanique du CO2 de mètres autour du point d’injection), à savoir
la mise au point des technologies d’injection,
Le carbone est naturellement présent en large le comportement dynamique et thermodynamique
quantité dans l’océan (40 000 Gt C) sous forme d’ions d’un mélange eau–CO2 supercritique et l’effet sur
carbonate et bicarbonate. Sa capacité d’absorption la dispersion du CO2 en champ proche, l’impact
additionnelle du CO2 est grande, mais la vitesse à sur la biologie marine au voisinage immédiat du
laquelle ce phénomène se déroule est lente. Si les site d’injection [46] ;
eaux superficielles s’équilibrent avec l’atmosphère en – les études en champ lointain, à savoir la disper-
un temps relativement bref (de l’ordre de quelques sion à grande échelle et la durée effective du
années), les eaux océaniques profondes n’échangent stockage du CO2 sous la thermocline océanique ;
avec les eaux de surface à travers la thermocline que ces études font avant tout appel à la modélisation
sur des échelles de temps de l’ordre de la centaine au tri-dimensionnelle de la circulation océanique gé-
millier d’années. La stratégie de stockage du CO2 dans nérale [39].
 P. Jean-Baptiste, R. Ducroux / C. R. Geoscience 335 (2003) 611–625 623

En milieu marin, le stockage n’a pas le même est toutefois nécessaire pour mieux comprendre l’in-
caractère permanent, à l’échelle des siècles, que le sto- teraction à long terme entre le CO2 et les roches des
ckage géologique. Les simulations menées à l’aide de différents types de réservoir, évaluer les risques poten-
modèles tridimensionnels de la circulation générale tiels de contamination des réserves souterraines d’eau
océanique indiquent qu’au bout de 500 ans, 50% du douce, et permettre une meilleure évaluation d’en-
CO2 injecté se retrouve à nouveau dans l’atmosphère semble de l’impact environnemental à long terme du
[32]. De plus, il n’est pas démontré que l’impact stockage.
environnemental soit négligeable vis-à-vis de l’éco- L’enfouissement du CO2 dans les fonds océaniques
logie marine [46]. De ce fait, le stockage océanique ne semble pas pour le moment devoir figurer parmi les
du CO2 n’est pas acceptable dans l’état actuel des options à retenir.
connaissances. Même si l’innocuité de cette option
était avérée, celle-ci soulève des questions juridiques
délicates vis-à-vis de la réglementation internationale
sur le rejet des déchets en mer, ainsi que des pro- Références
blèmes d’acceptabilité par une opinion publique déjà
très préoccupée par la préservation de l’environnement [1] M. Aresta, A. Dibenedetto, I. Tommasi, Developing innovative
marin. À cet égard, il est tout à fait symptomatique synthetic technologies of industrial relevance based on carbon
dioxide as raw material, Energy & Fuels 15 (2001) 269–273.
que l’expérience pilote d’injection de CO2 au large
[2] D. Auerbach, Global warming mitigation via ocean disposal
de Hawaii, pourtant à une échelle très réduite, ait of power plant-generated CO2 : an environmental and political
été annulée à la suite de pressions médiatiques de analysis, Master’s thesis, MIT, Dept. of Civil and Env. Eng.,
groupes environnementalistes [15,44]. Pour ces diffé- Cambridge, MA, 1996.
rentes raisons, le stockage océanique ne semble pas [3] S.D. Biggs, Sequestering carbon from power plants: the jury is
constituer une solution envisageable à court ou moyen still out, M.Sci. thesis, MIT, 2000.
terme. [4] CCP, CO2 Capture Project, 2002, http://www.
co2captureproject.org.
[5] D. Coleman, B. Mai, CO2 for EOR in the North Sea, in: IBC
2nd Annual Carbon Sequestration Conference, London, 15–16
6. Conclusion May 2002.
[6] S. Chakravarti, A. Gupta, B. Hunek, R. Williams, Novel
La capture et le stockage du CO2 offrent un technology for CO2 capture, in: IBC 2nd Annual Carbon
potentiel important de réduction des émissions de Sequestration Conference, London, 15–16 May 2002.
carbone. Les techniques sont bien adaptées pour des [7] C. Creutz, E. Fujita, Carbon dioxide as a feedstock, in:
Carbon management, implications for R&D in the chemical
sources fixes de grande capacité, et en premier lieu sciences and technology, National Research Council, National
pour les centrales électriques à combustibles fossiles, Academic Press, Washington, DC, 2001, pp. 83–92.
qui représentent à elles seules un tiers des émissions [8] R.D. Doctor, J.C. Molburg, N.F. Brockmeier, Transporting
mondiales. carbon dioxide recovered from fossil-energy cycles, in: 5th
Les technologies de transport de CO2 par pipeline Int. Conf. on Greenhouse Gas Control Technology, Cairns,
Australia, 2000.
et d’injection en profondeur dans des couches géo-
[9] DOE Report, Carbon Management, assessment of fundamental
logiques sont opérationnelles à un coût raisonnable. research needs, US Dept of Energy, Washington DC, 1997.
En revanche, les techniques de capture existantes sont [10] DOE, Carbon sequestration, State of the Science, US Dept of
d’un coût relativement élevé et nécessitent un effort Energy, Washington DC, 1999.
de recherche et développement pour améliorer les [11] J.A. Edmonds, J.F. Clarke, J.J. Dooley, Carbon management:
procédés ou pour mettre en place des technologies in- the challenge, in: Carbon management: implications for R&D
novantes moins onéreuses. in the chemical sciences and technology, National Academic
Press, Washington DC, 2001, pp. 7–32.
Les formations géologiques telles que les aquifères
[12] R.M. Enick, E.J. Beckman, C. Shi, J. Xu, Remediation of
salins profonds et les réservoirs pétroliers ou gaziers metal-bearing aqueous waste streams via direct carbonation,
en voie d’épuisement offrent des solutions de stockage Energy & Fuels 15 (2001) 256–262.
adaptées, tant sur le plan de la sûreté que sur le plan [13] O. Falk-Pedersen, H. Dannstrom, M. Gronvold, D.B. Stuksrud,
des volumes disponibles. La poursuite des recherches O. Ronning, Gas treatment using membrane gas/liquid contac-
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