WO2023101004A1

WO2023101004A1 - オレフィン系樹脂、その製造方法および用途

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Publication number: WO2023101004A1
Application number: PCT/JP2022/044519
Authority: WO
Inventors: 三紀子野口; 達也中村
Original assignee: 三井化学株式会社
Priority date: 2021-12-02
Filing date: 2022-12-02
Publication date: 2023-06-08
Also published as: JPWO2023101004A1

Abstract

本発明は、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂との相容化剤として有用な、新規なオレフィン系樹脂、その製造方法および用途を提供することを課題としている。　プロピレン単独重合体、または、プロピレンとエチレンとの共重合体から構成され、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７６～１００モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が０～２４モル％である主鎖、及び、　エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体から構成され、エチレンに由来する構造単位の含有量が８０～１００モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が０～２０モル％である側鎖を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む、オレフィン系樹脂（β）。

Description

オレフィン系樹脂、その製造方法および用途

　本発明は、オレフィン系樹脂、その製造方法およびそれを含む樹脂組成物、ならびに該樹脂組成物の成形体に関する。

　プラスチック製品は様々な分野で用いられており、中でもポリオレフィン系樹脂材料からなる製品は各種容器等として広く用いられ、その生産量も多い。近年プラスチック製品のリサイクルが進められているが、ポリオレフィン系樹脂からなる使用済み製品や廃棄プラスチック類についても、さらなるリサイクルが求められている。

　ポリオレフィン系樹脂材料としては、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂とが多く用いられているが、両者は非相溶であるため、これらを混合して再生利用しようとしても、均一に分散せず物性が低下し、用途が限られるという問題がある。このため、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂とを相溶化あるいは相容化させる方法の開発が望まれていた。

　ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂とを相溶化あるいは相容化させる方法としては、ｉ）結晶性エチレン系ポリマー、ｉｉ）結晶性プロピレン系ポリマー、ならびにｉｉｉ）結晶性エチレン系ブロック及び結晶性プロピレンブロックを有するブロックコポリマー、を含む結晶性ブロック複合体を用いる方法（特許文献１～４参照）、特定の重量平均分子量、密度および結晶化度を有するエチレン・α－オレフィンコポリマーであるプラストマーを用いる方法（特許文献５参照）、特定触媒を用いて得られたエチレンとプロピレンを含む特定融点の熱可塑性ランダムコポリマーを用いる方法（特許文献６参照）などが提案されている。

特表２０１６－５３７４４９号公報特開２０１９－１１６６３８号公報特許第５８６００４３号公報特許第６７８３８５１号公報特表平６－５１１０２８号公報特許第５４６６９８６号公報

　本発明は、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂との相容化剤として有用な、新規なオレフィン系樹脂、その製造方法および用途を提供することを課題としている。また本発明は、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂とを含み、耐衝撃性が改善された樹脂組成物および成形体を提供することを課題としている。

　本発明者は、上記のような状況に鑑みて鋭意研究した結果、プロピレンに由来する構造単位を多く含む主鎖と、エチレンに由来する構造単位を多く含む側鎖とを有するグラフト型オレフィン系重合体を含むオレフィン系樹脂が、前記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成するに至った。

　すなわち本発明は、以下の事項に関する。
〔１〕
　プロピレン単独重合体、または、プロピレンとエチレンとの共重合体から構成され、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７６～１００モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が０～２４モル％である主鎖、及び、
　エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体から構成され、エチレンに由来する構造単位の含有量が８０～１００モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が０～２０モル％である側鎖
　を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む、オレフィン系樹脂（β）。

〔２〕
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］が、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７８～９９モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が０～２２モル％である主鎖を有する、〔１〕に記載のオレフィン系樹脂（β）。
〔３〕
　前記オレフィン系樹脂（β）が、プロピレンに由来する構造単位を１０～９３重量％含有する、〔１〕または〔２〕に記載のオレフィン系樹脂（β）。

〔４〕
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖を構成する前記重合体または共重合体の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量が、５０，０００～１，０００，０００の範囲にある、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）。
〔５〕
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖を構成する前記重合体または共重合体の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量が、５，０００～２００，０００の範囲にある、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）。
〔６〕
　側鎖１本あたりの、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量と、主鎖１本あたりの側鎖本数との積である合計重量平均分子量が、１５，０００～５００，０００の範囲にある、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）。

〔７〕
　下記工程（Ａ）及び工程（Ｂ）を含む、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）の製造方法。
工程（Ａ）：下記一般式［Ａ－１］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンを重合し、末端不飽和エチレン重合体を製造する工程、または、下記一般式［Ａ－２］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンとプロピレンとを共重合し、末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程。

（一般式［Ａ－１］中、Ｍは周期表第４族または第５族の遷移金属原子を示す。
　ｍは１～４の整数を示す。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ’は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。
　Ｒ²～Ｒ⁵は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。
　Ｒ⁶～Ｒ⁸は炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基であり、また、ｍが２以上の整数の場合には、式［Ａ－１］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。
　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、ｎが２以上の整数である場合には、複数のＸは互いに同一であっても、異なっていてもよく、また、Ｘで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。）

（一般式［Ａ－２］中、Ｍは、周期表第４族遷移金属原子であり、
　ｎは、遷移金属化合物［Ａ－２］が電気的に中性となるように選択される１～４の整数であり、
　Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子であり、前記アニオン配位子は、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、硫黄含有基、窒素含有基、リン含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基または共役ジエン系誘導体基であり、ｎが２以上の場合は、複数存在するＸで示される基は互いに同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよく、
　Ｑは、周期表第１４族原子であり、
　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　Ｒ³およびＲ⁴は、それぞれ独立に、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基もしくは硫黄含有基であり、
　Ｒ⁹およびＲ¹²は、水素原子、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり（ただし、Ｒ⁹は下記一般式［Ａ－２－１］で表される置換基ではない。

　一般式［Ａ－２－１］中、Ｒ^9a、Ｒ^9b、Ｒ^9c、Ｒ^9dおよびＲ^9eは、それぞれ独立に、水素原子、炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　＊は、インデニル環への結合を表す。）、
　Ｒ¹～Ｒ⁶のうちの隣接した置換基同士は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ⁷～Ｒ¹²のうちの隣接した置換基同士は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、互いに結合してＱを含む環を形成してもよく、この環は置換基を有していてもよい。）
工程（Ｂ）：ジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、
　前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンとを共重合する工程、または、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンおよびエチレンとを共重合する工程。

〔８〕
　プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）の１種以上と、請求項１～６のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）とを含有する、オレフィン系樹脂組成物。
〔９〕
　前記プロピレン系樹脂（α１）および前記エチレン系樹脂（α２）を、質量比で５１：４９～９９：１の比率で含有し、
前記エチレン系樹脂（α１）および前記プロピレン系樹脂（α２）の合計１００質量部に対して、前記オレフィン系樹脂（β）５～２０質量部を含有し、
前記オレフィン系樹脂（β）に含まれる前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖が含有するエチレンに由来する構造単位の含有量が８０～９８モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が２～２０モル％である、〔８〕に記載のオレフィン系樹脂組成物。

〔１０〕
　前記プロピレン系樹脂（α１）および前記エチレン系樹脂（α２）を、質量比で４９：５１～１：９９の比率で含有し、
前記プロピレン系樹脂（α１）および前記エチレン系樹脂（α２）の合計１００質量部に対して、前記オレフィン系樹脂（β）５～３０質量部を含有し、
前記オレフィン系樹脂（β）に含まれる前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖が含有するエチレンに由来する構造単位の含有量が８０～１００モル％である、〔８〕に記載のオレフィン系樹脂組成物。
〔１１〕
　〔８〕～〔１０〕のいずれかに記載のオレフィン系樹脂組成物の成形体。

　本発明によれば、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂との相容化剤として有用な、新規なオレフィン系樹脂、およびその製造方法を提供することができる。また本発明によれば、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂とを含み、相容性が向上し、耐衝撃性が向上した樹脂組成物及びその成形体を提供することができる。

図１は、実施例１１で得られたオレフィン系樹脂組成物の透過型電子顕微鏡像である。図２は、比較例１２で得られたオレフィン系樹脂組成物の透過型電子顕微鏡像である。図３は、比較例１３で得られたオレフィン系樹脂組成物の透過型電子顕微鏡像である。

　以下、本発明についてさらに詳細に説明する。
＜オレフィン系樹脂（β）＞
　本発明のオレフィン系樹脂（β）は、前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を必須の構成成分として含む。該グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］は、プロピレン単独重合体、または、プロピレンとエチレンとの共重合体からなる主鎖、および、エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体からなる側鎖を有するグラフト共重合体である。

　なお、本発明において「グラフト（共）重合体」あるいは「グラフト型重合体」という語は、主鎖に対し側鎖が１本以上結合したポリマーを意味する。
　グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］は、プロピレン単独重合体、または、プロピレンとエチレンとの共重合体から構成される主鎖に、エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体から構成される側鎖が化学的に結合した構造であるので、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含むオレフィン系樹脂（β）は、プロピレン系重合体およびエチレン系重合体の両方に対して、高い相容性を有する。

　グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖は、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７６～１００モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が０～２４モル％であり、好ましくは、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７８～９９モル％、より好ましくは７８～９７モル％、さらに好ましくは７８～９５モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が１～２２モル％、より好ましくは３～２２モル％、さらに好ましくは５～２２モル％である。

　グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖は、エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体から構成され、エチレンに由来する構造単位の含有量が８０～１００モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が０～２０モル％であり、好ましくは、エチレンに由来する構造単位の含有量が８５～１００モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が０～１５モル％である。

　グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖および側鎖は、本発明の効果を奏する限り、エチレンに由来する構造単位およびプロピレンに由来する構造単位以外の構造単位（その他の構造単位）を含んでいてもよい。そのような構造単位の割合は、主鎖および側鎖の全構造単位中、通常０～１９モル％、好ましくは０～１５モル％、より好ましくは０～１０モル％、さらに好ましくは０～５モル％である。エチレンに由来する構造単位およびプロピレンに由来する構造単位以外の構造単位としては、たとえば、炭素原子数４～２０のα－オレフィン、環状オレフィンなどに由来する構造単位が挙げられ、好ましくは炭素数４～１０のα－オレフィン、より好ましくは炭素数４～８のα－オレフィンが挙げられる。

　本発明のオレフィン系樹脂（β）は、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含むオレフィン系樹脂（β）中の、エチレンに由来する構造単位、プロピレンに由来する構造単位、および、エチレンに由来する構造単位およびプロピレンに由来する構造単位以外の構造単位の合計含有量を１００重量％としたときに、プロピレンに由来する構造単位を好ましくは１０～９３重量％、より好ましくは１５～８８重量％、さらに好ましくは２０～８３重量％、特に好ましくは２０～７８重量％含有する。
　上記プロピレンに由来する構造単位の含有量が１０重量％未満ではプロピレン系樹脂（α１）との相容性が十分ではない場合があり、９３重量％より多いとエチレン系樹脂（α２）との相容性が十分ではない場合がある。すなわち、プロピレンに由来する構造単位の含有量が上記数値範囲であることにより、オレフィン系樹脂（β）が、プロピレン系樹脂（α１）とエチレン系樹脂（α２）の良好な相容化材となる。

　オレフィン系樹脂（β）中にグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］が含まれることは、オレフィン系樹脂（β）中の主鎖部分（プロピレン単独重合体、または、プロピレンとエチレンとの共重合体）および側鎖部分（エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体）の含有量比およびＧＰＣのピーク分離を組み合わせることにより確認することができる。例えばＧＰＣを用いて測定した分子量分布曲線からピーク分離を行うことで、各部分の構成割合を求めることができ、そこからグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の生成を確認することができる。このほか種々分析手法を用いることにより確認することができ、確認の手段は特段限定されるものではない。

　グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］は、主鎖を構成する前記重合体または共重合体の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量が、好ましくは５０，０００～１，０００，０００の範囲、より好ましくは５０，０００～６００，０００の範囲にあることが望ましい。

　グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］は、側鎖を構成する前記重合体または共重合体の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量が、好ましくは５，０００～２００，０００の範囲、より好ましくは５，０００～１５０，０００の範囲にあることが望ましい。

　また、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］は、側鎖１本あたりの、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量と、主鎖１本あたりの側鎖本数との積である合計重量平均分子量が、好ましくは１５，０００～５００，０００の範囲、より好ましくは１５，０００～３００，０００の範囲にあることが望ましい。

　上述したグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖の重量平均分子量、側鎖の重量平均分子量、合計重量平均分子量のうちの一つ以上、好ましくは二つ以上、より好ましくはすべてが、上述の好ましい範囲を満たす場合には、それを含むオレフィン系樹脂（β）が、廃棄プラスチックなどのポリオレフィン系材料との相容性に優れたものとなり、これを含むオレフィン系樹脂組成物の成形体が耐衝撃性に優れるものとなるため好ましい。

＜オレフィン系樹脂（β）の製造方法＞
　オレフィン系樹脂（β）は、たとえば下記工程（Ａ）および工程（Ｂ）の各工程を含む製造方法により製造される。

工程（Ａ）：下記一般式［Ａ－１］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンを重合し、末端不飽和エチレン重合体を製造する工程、または、下記一般式［Ａ－２］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンとプロピレンとを共重合し、末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程。

　一般式［Ａ－２－１］中、Ｒ^9a、Ｒ^9b、Ｒ^9c、Ｒ^9dおよびＲ^9eは、それぞれ独立に、水素原子、炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　＊は、インデニル環への結合を表す。）、
　Ｒ¹～Ｒ⁶のうちの隣接した置換基同士は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ⁷～Ｒ¹²のうちの隣接した置換基同士は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、互いに結合してＱを含む環を形成してもよく、この環は置換基を有していてもよい。）

工程（Ｂ）：ジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンおよびエチレンとを共重合する工程。

　以下、（Ａ）、（Ｂ）の工程について順に説明する。
〔工程（Ａ）〕
　工程（Ａ）は、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖の原料となる末端不飽和エチレン重合体または末端不飽和環状エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程である。すなわち本工程（Ａ）は、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖の原料となる末端不飽和エチレン重合体を製造する工程（工程（Ａ１））、または、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖の原料となる末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程（工程（Ａ２））である。

・工程（Ａ１）
　末端不飽和エチレン重合体を製造する工程である工程（Ａ１）は、後述する一般式［Ａ－１］で表される遷移金属化合物（以下、遷移金属化合物（Ａ－１）ともいう）を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンを重合し、末端不飽和エチレン重合体を製造する工程である。工程（Ａ１）で生成される末端不飽和エチレン重合体は、片末端にビニル基を有するエチレン重合体を含む。

［遷移金属化合物（Ａ－１）］
　工程（Ａ１）で用いられる遷移金属化合物（Ａ－１）は、下記一般式［Ａ－１］で表される構造を有する特定の化合物であり、オレフィン重合用触媒として機能し、後述する触媒成分（Ｃ）の存在下でより好適に機能する。
　遷移金属化合物（Ａ－１）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレンを重合し、末端不飽和エチレン重合体を生成することができる。

　本発明に係る遷移金属化合物（Ａ－１）は、下記一般式［Ａ－１］で表される遷移金属化合物である。

　一般式［Ａ－１］中、Ｎ……Ｍは、一般的には配位していることを示すが、本発明においては配位していてもしていなくてもよい。
　Ｍは周期表第４族または第５族の遷移金属原子を示し、具体的には、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルなどの遷移金属原子であり、好ましくはチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの周期表第４族の遷移金属原子であり、より好ましくはジルコニウムである。

　ｍは１～４の整数を示し、好ましくは１または２であり、特に好ましくは２である。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ’は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。Ｒ¹がこれらの炭化水素基であることで、適切な分子量範囲（たとえば重量平均分子量で５，０００～２００，０００の範囲）の末端不飽和エチレン重合体を合成することができるため好ましい。

　Ｒ²～Ｒ⁵は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに連結して環を形成していてもよく、また、ｍが２以上の場合にはＲ²～Ｒ⁵で示される基のうち２個の基が連結されていてもよく、ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。

　炭化水素基として具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの炭素原子数が１～３０、好ましくは１～２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；ビニル基、アリル基、イソプロペニル基などの炭素原子数が２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルケニル基；エチニル基、プロパルギル基など炭素原子数が２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルキニル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、アダマンチル基などの炭素原子数が３～３０、好ましくは３～２０の環状飽和炭化水素基；シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基などの炭素原子数５～３０の環状不飽和炭化水素基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数が６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；トリル基、イソプロピルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基、ジ－ｔ－ブチルフェニル基などのアルキル置換アリール基などが挙げられる。

　上記炭化水素基は、水素原子がハロゲンで置換されていてもよく、たとえば、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロフェニル基、クロロフェニル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のハロゲン化炭化水素基が挙げられる。また、上記炭化水素基は、他の炭化水素基で置換されていてもよく、たとえば、ベンジル基、クミル基などのアリール基置換アルキル基などが挙げられる。

　さらにまた、上記炭化水素基は、ヘテロ環式化合物残基；アルコキシ基、アリーロキシ基、エステル基、エーテル基、アシル基、カルボキシル基、カルボナート基、ヒドロキシ基、ペルオキシ基、カルボン酸無水物基などの酸素含有基；アミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、ヒドラジノ基、ヒドラゾノ基、ニトロ基、ニトロソ基、シアノ基、イソシアノ基、シアン酸エステル基、アミジノ基、ジアゾ基、アミノ基がアンモニウム塩となったものなどの窒素含有基；ボランジイル基、ボラントリイル基、ジボラニル基などのホウ素含有基；メルカプト基、チオエステル基、ジチオエステル基、アルキルチオ基、アリールチオ基、チオアシル基、チオエーテル基、チオシアン酸エステル基、イソチアン酸エステル基、スルホンエステル基、スルホンアミド基、チオカルボキシル基、ジチオカルボキシル基、スルホ基、スルホニル基、スルフィニル基、スルフェニル基などのイオウ含有基；ホスフィド基、ホスホリル基、チオホスホリル基、ホスファト基などのリン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を有していてもよい。

　これらのうち、特に、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；これらのアリール基にハロゲン原子、炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のアルキル基またはアルコキシ基、炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基またはアリーロキシ基などの置換基が１～５個置換した置換アリール基などが好ましい。

　酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基としては、上記例示したものと同様のものが挙げられる。ヘテロ環式化合物残基としては、ピロール、ピリジン、ピリミジン、キノリン、トリアジンなどの含窒素化合物、フラン、ピランなどの含酸素化合物、チオフェンなどの含硫黄化合物などの残基、およびこれらのヘテロ環式化合物残基に炭素原子数が１～３０、好ましくは１～２０のアルキル基、アルコキシ基などの置換基がさらに置換した基などが挙げられる。

　ケイ素含有基としては、シリル基、シロキシ基、炭化水素置換シリル基、炭化水素置換シロキシ基など、具体的には、メチルシリル基、ジメチルシリル基、トリメチルシリル基、エチルシリル基、ジエチルシリル基、トリエチルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジメチル－ｔ－ブチルシリル基、ジメチル（ペンタフルオロフェニル）シリル基などが挙げられる。これらの中では、メチルシリル基、ジメチルシリル基、トリメチルシリル基、エチルシリル基、ジエチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、トリフェニルシリル基などが好ましい。特にトリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリフェニルシリル基、ジメチルフェニルシリル基が好ましい。炭化水素置換シロキシ基として具体的には、トリメチルシロキシ基などが挙げられる。
　ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、前記ケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムおよびスズに置換したものが挙げられる。

　次に上記で説明したＲ²～Ｒ⁵の例について、より具体的に説明する。アルコキシ基として具体的には、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔ－ブトキシ基などが挙げられる。

　アルキルチオ基として具体的には、メチルチオ基、エチルチオ基等が挙げられる。アリーロキシ基として具体的には、フェノキシ基、２，６－ジメチルフェノキシ基、２，４，６－トリメチルフェノキシ基などが挙げられる。アリールチオ基として具体的には、フェニルチオ基、メチルフェニルチオ基、ナフチルチオ基等が挙げられる。

　アシル基として具体的には、ホルミル基、アセチル基、ベンゾイル基、ｐ－クロロベンゾイル基、ｐ－メトキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基として具体的には、アセチルオキシ基、ベンゾイルオキシ基、メトキシカルボニル基、フェノキシカルボニル基、ｐ－クロロフェノキシカルボニル基などが挙げられる。

　チオエステル基として具体的には、アセチルチオ基、ベンゾイルチオ基、メチルチオカルボニル基、フェニルチオカルボニル基などが挙げられる。アミド基として具体的には、アセトアミド基、Ｎ－メチルアセトアミド基、Ｎ－メチルベンズアミド基などが挙げられる。イミド基として具体的には、アセトイミド基、ベンズイミド基などが挙げられる。アミノ基として具体的には、ジメチルアミノ基、エチルメチルアミノ基、ジフェニルアミノ基などが挙げられる。

　イミノ基として具体的には、メチルイミノ基、エチルイミノ基、プロピルイミノ基、ブチルイミノ基、フェニルイミノ基などが挙げられる。スルホンエステル基として具体的には、スルホン酸メチル基、スルホン酸エチル基、スルホン酸フェニル基などが挙げられる。スルホンアミド基として具体的には、フェニルスルホンアミド基、Ｎ－メチルスルホンアミド基、Ｎ－メチル－ｐ－トルエンスルホンアミド基などが挙げられる。

　Ｒ²～Ｒ⁵は、これらのうちの２個以上の基、好ましくは互いに隣接する２個以上の基が互いに連結して脂肪環、芳香環または、窒素原子などの異原子を含む炭化水素環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有していてもよい。

　Ｒ⁶～Ｒ⁸は、炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは、芳香族炭化水素基である。芳香族炭化水素基としては、アリール基、アルキル置換アリール基などが挙げられる。
　炭化水素基として具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの炭素原子数が１～３０、好ましくは１～２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；ビニル基、アリル基、イソプロペニル基などの炭素原子数が２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルケニル基；エチニル基、プロパルギル基など炭素原子数が２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルキニル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、アダマンチル基などの炭素原子数が３～３０、好ましくは３～２０の環状飽和炭化水素基；シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基などの炭素原子数５～３０の環状不飽和炭化水素基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数が６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；トリル基、イソプロピルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基、ジ－ｔ－ブチルフェニル基などのアルキル置換アリール基などが挙げられる。

　上記炭化水素基は、水素原子がハロゲンで置換されていてもよく、たとえば、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロフェニル基、クロロフェニル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のハロゲン化炭化水素基が挙げられる。
　Ｒ⁶～Ｒ⁸のうち少なくとも一つは、アリール基、アルキル置換アリール基などの芳香族炭化水素基である。Ｒ⁶～Ｒ⁸のうち少なくとも一つが芳香族炭化水素基であることにより、工程（Ａ１）におけるエチレンの重合性が向上する。

　ｍが２以上の整数の場合には、式［Ａ－１］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。さらに、ｍが２以上の整数の場合には、Ｒ¹同士、Ｒ²同士、Ｒ³同士、Ｒ⁴同士、Ｒ⁵同士、Ｒ⁶同士、Ｒ⁷同士、Ｒ⁸同士は、互いに同一でも異なっていてもよい。

　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、具体的には０～５、好ましくは１～４、より好ましくは１～３の整数である。
　Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示す。なお、ｎが２以上の場合には、互いに同一であっても、異なっていてもよい。

　ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。
　炭化水素基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられる。具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、ノニル基、ドデシル基、アイコシル基などのアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの炭素原子数が３～３０のシクロアルキル基；ビニル基、プロペニル基、シクロヘキセニル基などのアルケニル基；ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基などのアリールアルキル基；フェニル基、トリル基、ジメチルフェニル基、トリメチルフェニル基、エチルフェニル基、プロピルフェニル基、ビフェニル基、ナフチル基、メチルナフチル基、アントリル基、フェナントリル基などのアリール基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、これらの炭化水素基には、ハロゲン化炭化水素、具体的には炭素原子数１～２０の炭化水素基の少なくとも一つの水素がハロゲンに置換した基も含まれる。
　これらのうち、炭素原子数が１～２０のものが好ましい。

　ヘテロ環式化合物残基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられる。

　酸素含有基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、ヒドロキシ基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基などのアルコキシ基；フェノキシ基、メチルフェノキシ基、ジメチルフェノキシ基、ナフトキシ基などのアリーロキシ基；フェニルメトキシ基、フェニルエトキシ基などのアリールアルコキシ基；アセトキシ基；カルボニル基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　イオウ含有基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、メチルスルフォネート基、トリフルオロメタンスルフォネート基、フェニルスルフォネート基、ベンジルスルフォネート基、ｐ－トルエンスルフォネート基、トリメチルベンゼンスルフォネート基、トリイソブチルベンゼンスルフォネート基、ｐ－クロルベンゼンスルフォネート基、ペンタフルオロベンゼンスルフォネート基などのスルフォネート基；メチルスルフィネート基、フェニルスルフィネート基、ベンジルスルフィネート基、ｐ－トルエンスルフィネート基、トリメチルベンゼンスルフィネート基、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート基などのスルフィネート基；アルキルチオ基；アリールチオ基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　窒素含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、アミノ基；メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジプロピルアミノ基、ジブチルアミノ基、ジシクロヘキシルアミノ基などのアルキルアミノ基；フェニルアミノ基、ジフェニルアミノ基、ジトリルアミノ基、ジナフチルアミノ基、メチルフェニルアミノ基などのアリールアミノ基またはアルキルアリールアミノ基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　ホウ素含有基として具体的には、ＢＲ₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリール基、ハロゲン原子等を示す）が挙げられる。リン含有基として具体的には、トリメチルホスフィン基、トリブチルホスフィン基、トリシクロヘキシルホスフィン基などのトリアルキルホスフィン基；トリフェニルホスフィン基、トリトリルホスフィン基などのトリアリールホスフィン基；メチルホスファイト基、エチルホスファイト基、フェニルホスファイト基などのホスファイト基（ホスフィド基）；ホスホン酸基；ホスフィン酸基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　ケイ素含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、フェニルシリル基、ジフェニルシリル基、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリプロピルシリル基、トリシクロヘキシルシリル基、トリフェニルシリル基、メチルジフェニルシリル基、トリトリルシリル基、トリナフチルシリル基などの炭化水素置換シリル基；トリメチルシリルエーテル基などの炭化水素置換シリルエーテル基；トリメチルシリルメチル基などのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリルフェニル基などのケイ素置換アリール基などが挙げられる。

　ゲルマニウム含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、前記ケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した基が挙げられる。スズ含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、より具体的には、前記ケイ素含有基のケイ素をスズに置換した基が挙げられる。

　ハロゲン含有基として具体的には、ＰＦ₆、ＢＦ₄などのフッ素含有基、ＣｌＯ₄、ＳｂＣｌ₆などの塩素含有基、ＩＯ₄などのヨウ素含有基が挙げられるが、これらに限定されるものではない。アルミニウム含有基として具体的には、ＡｌＲ₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリール基、ハロゲン原子等を示す）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　なお、ｎが２以上の場合は、Ｘで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、またＸで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。
　以上のような、上記一般式［Ａ－１］で表される遷移金属化合物（Ａ－１）は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
　このような遷移金属化合物（Ａ－１）は、末端のビニル基の占める割合およびエチレンの重合性の点で好ましい。

［重合用触媒］
　工程（Ａ１）で用いるオレフィン重合用触媒は、上述した遷移金属化合物（Ａ－１）を含んでいればよく、特に限定されるものではないが、遷移金属化合物（Ａ－１）に加えて、（Ｃ１）有機金属化合物、（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ３）遷移金属化合物（Ａ－１）と反応してイオン対を形成する化合物、から選ばれる触媒成分（Ｃ）触媒成分（Ｃ）を含むことが好ましい。触媒成分（Ｃ）の詳細は後述するとおりである。

［工程（Ａ１）］
　工程（Ａ１）は、上述した遷移金属化合物（Ａ－１）を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンを重合して、末端不飽和エチレン重合体を製造する工程であり、好ましくは溶液（溶解）重合において実施可能である。重合条件については、オレフィン系ポリマーを製造する溶液重合プロセスを用いればよく、特に限定されないが、たとえば、脂肪族炭化水素または芳香族炭化水素を重合溶媒として用いて、上述した遷移金属化合物（Ａ－１）を含むオレフィン重合用触媒の存在下に、エチレンを重合し、重合反応液を得る工程であることが好ましい。

　工程（Ａ１）の重合溶媒としては、例えば、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素などが挙げられる。具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素が挙げられ、これらを１種単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。また、工程（Ａ１）の重合溶媒は、後述する工程（Ｂ）の重合溶媒と同一でも異なっていてもよい。

　工程（Ａ１）の重合温度は、１５℃～２００℃の範囲が好ましく、より好ましくは、２０℃～１５０℃の範囲である。
　工程（Ａ１）の重合圧力は、通常は常圧～１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧～５ＭＰａゲージ圧の条件下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。

　工程（Ａ１）の反応時間（重合が連続法で実施される場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの条件によっても異なるが、通常０．５分間～５時間、好ましくは５分間～３時間である。
　工程（Ａ１）で得られる末端不飽和エチレン重合体の分子量は、重合系内に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることによっても調節することができる。また、後述の触媒成分（Ｃ）の使用によって調節することもでき、たとえば、トリイソブチルアルミニウム、メチルアルミノキサン、ジエチル亜鉛等の使用が挙げられる。水素を添加する場合、その量はオレフィン１ｋｇあたり０．００１～１００ＮＬ程度が適当である。末端のビニル基の含有量向上のためには、無水素条件で行うことが好ましい。

・工程（Ａ２）
　末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程である工程（Ａ２）は、後述する一般式［Ａ－２］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒（以下、遷移金属化合物（Ａ－２）ともいう）の存在下で、エチレンとプロピレンとを共重合し、末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程である。工程（Ａ２）で生成される末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体は、片末端にビニル基を有するエチレン－プロピレン共重合体を含む。

［遷移金属化合物（Ａ－２）］
　工程（Ａ２）で用いられる遷移金属化合物（Ａ－２）は、下記一般式［Ａ－２］で表される構造を有する特定の化合物であり、オレフィン重合用触媒として機能し、後述する触媒成分（Ｃ）の存在下でより好適に機能する。
　遷移金属化合物（Ａ－２）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレンとプロピレンとを共重合し、末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を生成することができる。

　本発明に係る遷移金属化合物（Ａ－２）は、下記一般式［Ａ－２］で表される遷移金属化合物である。

　一般式［Ａ－２］において、Ｍは、周期表第４族遷移金属原子であり、好ましくはジルコニウム原子またはハフニウム原子であり、さらに好ましくはジルコニウム原子である。
　ｎは、遷移金属化合物（Ａ－２）が電気的に中性となるように選択される１～４の整数であり、好ましくは１または２である。

　Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子であり、前記アニオン配位子は、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、硫黄含有基、窒素含有基、リン含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基または共役ジエン系誘導体基である。Ｘは、好ましくは水素原子、ハロゲン原子、炭素数１～２０の炭化水素基または酸素含有基である。
　ｎが２以上の場合は、複数存在するＸは互いに同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。また、前記環が複数存在する場合には、前記環は互いに同一であっても異なっていてもよい。

　前記ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素などが挙げられる、好ましくは塩素または臭素である。

　前記炭化水素基としては、例えば、
　メチル基、エチル基、１－プロピル基、１－ブチル基、１－ペンチル基、１－ヘキシル基、１－ヘプチル基、１－オクチル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｓｅｃ－ブチル基（ブタン－２－イル基）、ｔｅｒｔ－ブチル基（２－メチルプロパン－２－イル基）、ｉｓｏ－ブチル基（２－メチルプロピル基）、ペンタン－２－イル基、２－メチルブチル基、ｉｓｏ－ペンチル基（３－メチルブチル基）、ネオペンチル基（２，２－ジメチルプロピル基）、シアミル基（１，２－ジメチルプロピル基）、ｉｓｏ－ヘキシル基（４－メチルペンチル基）、２，２－ジメチルブチル基、２，３－ジメチルブチル基、３，３－ジメチルブチル基、テキシル基（２，３－ジメチルブタ－２－イル基）、４，４－ジメチルペンチル基などの直鎖状または分岐状のアルキル基；
　ビニル基、アリル基、プロペニル基（プロパ－１－エン－１－イル基）、ｉｓｏ－プロペニル基（プロパ－１－エン－２－イル基）、アレニル基（プロパ－１，２－ジエン－１－イル基）、ブタ－３－エン－１－イル基、クロチル基（ブタ－２－エン－１－イル基）、ブタ－３－エン－２－イル基、メタリル基（２－メチルアリル基）、ブタ－１，３－ジエニル基、ペンタ－４－エン－１－イル基、ペンタ－３－エン－１－イル基、ペンタ－２－エン－１－イル基、ｉｓｏ－ペンテニル基（３－メチルブタ－３－エン－１－イル基）、２－メチルブタ－３－エン－１－イル基、ペンタ－４－エン－２－イル基、プレニル基（３－メチルブタ－２－エン－１－イル基）などの直鎖状または分岐状のアルケニル基もしくは不飽和二重結合含有基；
　エチニル基、プロパ－２－イン－１－イル基、プロパルギル基（プロパ－１－イン－１－イル基）などの直鎖状または分岐状のアルキニル基もしくは不飽和三重結合含有基；
　ベンジル基、２－メチルベンジル基、４－メチルベンジル基、２，４，６－トリメチルベンジル基、３，５－ジメチルベンジル基、クミニル基（４－ｉｓｏ－プロピルベンジル基）、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルベンジル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルベンジル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルベンジル基、１－フェニルエチル基、ベンズヒドリル基（ジフェニルメチル基）などの芳香族含有直鎖状または分岐状のアルキル基および不飽和二重結合含有基；
　シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロヘプタトリエニル基、ノルボルニル基、ノルボルネニル基、１－アダマンチル基、２－アダマンチル基などの環状飽和炭化水素基；
　フェニル基、トリル基（メチルフェニル基）、キシリル基（ジメチルフェニル基）、メシチル基（２，４，６－トリメチルフェニル基）、クメニル基（ｉｓｏ－プロピルフェニル基）、ジュリル基（２，３，５，６－テトラメチルフェニル基）、２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ｔｅｒフェニル基、ビナフチル基、アセナフタレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基、ピレニル基、フェロセニル基などの芳香族置換基が挙げられる。

　前記炭化水素基の中でも、メチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ネオペンチル基、シアミル基、ベンジル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、クメニル基が好ましい。

　前記ハロゲン含有基としては、例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、トリクロロメチル基、ペンタフルオロエチル基、２，２，２－トリフルオロエチル基、フルオロフェニル基、ジフルオロフェニル基、トリフルオロフェニル基、テトラフルオロフェニル基、ペンタフルオロフェニル基、トリフルオロメチルフェニル基、ビストリフルオロメチルフェニル基、ヘキサクロロアンチモン酸アニオンが挙げられる。

　前記ハロゲン含有基の中でも、ペンタフルオロフェニル基が好ましい。
　前記ケイ素含有基としては、例えば、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリ－ｉｓｏ－プロピルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、ｔｅｒｔ－ブチルジメチルシリル基、ｔｅｒｔ－ブチルジフェニルシリル基、トリフェニルシリル基、トリス（トリメチルシリル）シリル基、トリメチルシリルメチル基などが挙げられる。
　前記ケイ素含有基の中でも、トリメチルシリルメチル基が好ましい。

　前記酸素含有基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、ｉｓｏ－プロポキシ基、アリルオキシ基、ｎ－ブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｉｓｏ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、ベンジルオキシ基、メトキシメトキシ基、フェノキシ基、２，６－ジメチルフェノキシ基、２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェノキシ基、２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェノキシ基、２，４，６－トリメチルフェノキシ基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェノキシ基、アセトキシ基、ピバロイルオキシ基、ベンゾイルオキシ基、トリフルオロアセトキシ基、過塩素酸アニオン、過ヨウ素酸アニオンが挙げられる。
　前記酸素含有基の中でも、メトキシ基、エトキシ基、ｉｓｏ－プロポキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基が好ましい。

　前記硫黄含有基としては、例えば、メシル基（メタンスルフォニル基）、フェニルスルホニル基、トシル基（ｐ－トルエンスルホニル基）、トリフリル基（トリフルオロメタンスルホニル基）、ノナフリル基（ノナフルオロブタンスルホニル基）、メシラート基（メタンスルホナート基）、トシラート基（ｐ－トルエンスルホナート基）、トリフラート基（トリフルオロメタンスルホナート基）、ノナフラート基（ノナフルオロブタンスルホナート基）が挙げられる。
　前記硫黄含有基の中でも、トリフラート基（トリフルオロメタンスルホナート基）が好ましい。

　前記窒素含有基としては、例えば、アミノ基、シアノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、エチルアミノ基、ジエチルアミノ基、アリルアミノ基、ジアリルアミノ基、ベンジルアミノ基、ジベンジルアミノ基、ピロリジニル基、ピペリジニル基、モルホリル基、ピロリル基、ビストリフリルイミド基などが挙げられる。
　前記窒素含有基の中でも、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ピロリジニル基、ピロリル基、ビストリフリルイミド基が好ましい。

　前記リン含有基としては、例えば、ヘキサフルオロリン酸アニオンが挙げられる。
　前記ホウ素含有基としては、例えば、テトラフルオロホウ酸アニオン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸アニオン、（メチル）（トリス（ペンタフルオロフェニル））ホウ酸アニオン、（ベンジル）（トリス（ペンタフルオロフェニル））ホウ酸アニオン、テトラキス（（３，５－ビストリフルオロメチル）フェニル）ホウ酸アニオン、ＢＲ₄（Ｒはそれぞれ独立に水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリール基またはハロゲン原子等を示す。）で表される基が挙げられる。

　前記アルミニウム含有基としては、例えば、

（Ｍは、前記一般式［Ａ－２］中のＭを表す。）
を形成可能な、ＡｌＲ₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリール基またはハロゲン原子等を示す）で表される基が挙げられる。

　前記共役ジエン系誘導体基としては、例えば、１，３－ブタジエニル基、イソプレニル基（２－メチル－１，３－ブタジエニル基）、ピペリレニル基（１，３－ペンタジエニル基）、２，４－ヘキサジエニル基、１，４－ジフェニル－１，３－ペンタジエニル基、シクロペンタジエニル基など、メタロシクロペンテン基が挙げられる。

　孤立電子対で配位可能な中性配位子としては、例えば、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、１，２－ジメトキシエタンなどのエーテル類、トリエチルアミン、ジエチルアミンなどのアミン類、ピリジン、ピコリン、ルチジン、オキサゾリン、オキサゾール、チアゾール、イミダゾール、チオフェンなどの複素環式化合物、トリフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィンなどの有機リン化合物が挙げられる。

　前記一般式［Ａ－２］において、Ｑは、周期表第１４族原子であり、たとえば炭素原子、ケイ素原子、ゲルマニウム原子またはスズ原子であり、好ましくは炭素原子またはケイ素原子であり、より好ましくはケイ素原子である。

　前記一般式［Ａ－２］において、
　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　Ｒ³およびＲ⁴は、それぞれ独立に、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基もしくは硫黄含有基であり、
　Ｒ⁹およびＲ¹²は、水素原子、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基である（ただし、Ｒ⁹は下記一般式［Ａ－２－１］で表される置換基ではない。

　一般式［Ａ－２－１］中、Ｒ^9a、Ｒ^9b、Ｒ^9c、Ｒ^9dおよびＲ^9eは、それぞれ独立に、水素原子、炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　＊は、インデニル環への結合を表す。）

　Ｒ¹～Ｒ¹⁴としての前記炭素数１～４０の炭化水素基としては、炭素数１～２０の炭化水素基が挙げられ、より具体的な例としては、上述したＸの例として挙げられた炭化水素基の具体例が挙げられる。

　前記炭素数１～４０の炭化水素基は、好ましくは、炭素数１～２０の炭化水素基（但し、芳香族炭化水素基を除く）または炭素数６～４０の芳香族炭化水素基である。前記の炭素数１～２０の炭化水素基は、好ましくは炭素数１～２０の脂肪族または脂環族の炭化水素基である。炭素数１～２０の炭化水素基には、アリールアルキル基の様な芳香族構造を有する置換基も含まれる。

　前記炭素数１～４０の炭化水素基としては、例えば、
　メチル基、エチル基、１－プロピル基、１－ブチル基、１－ペンチル基、１－ヘキシル基、１－ヘプチル基、１－オクチル基、１－ノニル基、１－デカニル基、１－ウンデカニル基、１－ドデカニル基、１－エイコサニル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ペンタン－２－イル基、２－メチルブチル基、ｉｓｏ－ペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基（１，１－ジメチルプロピル基）、シアミル基、ペンタン－３－イル基、２－メチルペンチル基、３－メチルペンチル基、ｉｓｏ－ヘキシル基、１，１－ジメチルブチル基（２－メチルペンタン－２－イル基）、３－メチルペンタン－２－イル基、４－メチルペンタン－２－イル基、２，２－ジメチルブチル基、２，３－ジメチルブチル基、３，３－ジメチルブチル基、テキシル基、３－メチルペンタン－３－イル基、３，３－ジメチルブタ－２－イル基、ヘキサン－３－イル基、２－メチルペンタン－３－イル基、ヘプタン－４－イル基、２，４－ジメチルペンタン－２－イル基、３－エチルペンタン－３－イル基、４，４－ジメチルペンチル基、４－メチルヘプタン－４－イル基、４－プロピルヘプタン－４－イル基、２，３，３－トリメチルブタン－２－イル基、２，４，４－トリメチルペンタン－２－イル基などの炭素原子数が１～４０の直鎖状または分岐状のアルキル基；

　ビニル基、アリル基、プロペニル基、ｉｓｏ－プロペニル基、アレニル基、ブタ－３－エン－１－イル基、クロチル基、ブタ－３－エン－２－イル基、メタリル基、ブタ－１，３－ジエニル基、ペンタ－４－エン－１－イル基、ペンタ－３－エン－１－イル基、ペンタ－２－エン－１－イル基、ｉｓｏ－ペンテニル基、２－メチルブタ－３－エン－１－イル基、ペンタ－４－エン－２－イル基、プレニル基、２－メチル－ブタ－２－エン－１－イル基、ペンタ－３－エン－２－イル基、２－メチル－ブタ－３－エン－２－イル基、ペンタ－１－エン－３－イル基、ペンタ－２，４－ジエン－１－イル基、ペンタ－１，３－ジエン－１－イル基、ペンタ－１，４－ジエン－３－イル基、ｉｓｏ－プレニル基（２－メチル－ブタ－１，３－ジエン－１－イル基）、ペンタ－２，４－ジエン－２－イル基、ヘキサ－５－エン－１－イル基、ヘキサ－４－エン－１－イル基、ヘキサ－３－エン－１－イル基、ヘキサ－２－エン－１－イル基、４－メチル－ペンタ－４－エン－１－イル基、３－メチル－ペンタ－４－エン－１－イル基、２－メチル－ペンタ－４－エン－１－イル基、ヘキサ－５－エン－２－イル基、４－メチル－ペンタ－３－エン－１－イル基、３－メチル－ペンタ－３－エン－１－イル基、２，３－ジメチル－ブタ－２－エン－１－イル基、２－メチルペンタ－４－エン－２－イル基、３－エチルペンタ－１－エン－３－イル基、ヘキサ－３，５－ジエン－１－イル基、ヘキサ－２，４－ジエン－１－イル基、４－メチルペンタ－１，３－ジエン－１－イル基、２，３－ジメチル－ブタ－１，３－ジエン－１－イル基、ヘキサ－１，３，５－トリエン－１－イル基、２－（シクロペンタジエニル）プロパン－２－イル基、２－（シクロペンタジエニル）エチル基などの炭素原子数が２～４０の直鎖状または分岐状のアルケニル基もしくは不飽和二重結合含有基；

　エチニル基、プロパ－２－イン－１－イル基、プロパルギル基、ブタ－１－イン－１－イル基、ブタ－２－イン－１－イル基、ブタ－３－イン－１－イル基、ペンタ－１－イン－１－イル基、ペンタ－２－イン－１－イル基、ペンタ－３－イン－１－イル基、ペンタ－４－イン－１－イル基、３－メチル－ブタ－１－イン－１－イル基、ペンタ－３－イン－２－イル基、２－メチル－ブタ－３－イン－１－イル基、ペンタ－４－イン－２－イル基、ヘキサ－１－イン－１－イル基、３，３－ジメチル－ブタ－１－イン－１－イル基、２－メチル－ペンタ－３－イン－２－イル基、２，２－ジメチル－ブタ－３－イン－１－イル基、ヘキサ－４－イン－１－イル基、ヘキサ－５－イン－１－イル基などの炭素原子数が２～４０の直鎖状または分岐状のアルキニル基もしくは不飽和三重結合含有基；

　ベンジル基、２－メチルベンジル基、４－メチルベンジル基、２，４，６－トリメチルベンジル基、３，５－ジメチルベンジル基、クミニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルベンジル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルベンジル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルベンジル基、１－フェニルエチル基、ベンズヒドリル基、クミル基（２－フェニルプロパン－２－イル基）、２－（４－メチルフェニル）プロパン－２－イル基、２－（３，５－ジメチルフェニル）プロパン－２－イル基、２－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）プロパン－２－イル基、２－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）プロパン－２－イル基、３－フェニルペンタン－３－イル基、４－フェニルヘプタ－１，６－ジエン－４－イル基、１，２，３－トリフェニルプロパン－２－イル基、１，１－ジフェニルエチル基、１，１－ジフェニルプロピル基、１，１－ジフェニル－ブタ－３－エン－１－イル基、１，１，２－トリフェニルエチル基、トリチル基（トリフェニルメチル基）、トリ－（４－メチルフェニル）メチル基、２－フェニルエチル基、スチリル基（２－フェニルビニル基）、２－（２－メチルフェニル）エチル基、２－（４－メチルフェニル）エチル基、２－（２，４，６－トリメチルフェニル）エチル基、２－（３，５－ジメチルフェニル）エチル基、２－（２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル）エチル基、２－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）エチル基、２－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）エチル基、２－メチル－１－フェニルプロパン－２－イル基、３－フェニルプロピル基、シンナミル基（３－フェニルアリル基）、ネオフィル基（２－メチル－２－フェニルプロピル基）、３－メチル－３－フェニルブチル基、２－メチル－４－フェニルブタン－２－イル基、シクロペンタジエニルジフェニルメチル基、２－（１－インデニル）プロパン－２－イル基、（１－インデニル）ジフェニルメチル基、２－（１－インデニル）エチル基、２－（テトラヒドロ－１－インダセニル）プロパン－２－イル基、（テトラヒドロ－１－インダセニル）ジフェニルメチル基、２－（テトラヒドロ－１－インダセニル）エチル基、２－（１－ベンゾインデニル）プロパン－２－イル基、（１－ベンゾインデニル）ジフェニルメチル基、２－（１－ベンゾインデニル）エチル基、２－（９－フルオレニル）プロパン－２－イル基、（９－フルオレニル）ジフェニルメチル基、２－（９－フルオレニル）エチル基、２－（１－アズレニル）プロパン－２－イル基、（１－アズレニル）ジフェニルメチル基、２－（１－アズレニル）エチル基などの炭素原子数が７～４０の芳香族含有直鎖状または分岐状のアルキル基および不飽和二重結合含有基；

　シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロペンテニル基、シクロペンタジエニル基、ジメチルシクロペンタジエニル基、ｎ－ブチルシクロペンタジエニル基、ｎ－ブチル－メチルシクロペンタジエニル基、テトラメチルシクロペンタジエニル基、１－メチルシクロペンチル基、１－アリルシクロペンチル基、１－ベンジルシクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘキセニル基、シクロヘキサジエニル基、１－メチルシクロヘキシル基、１－アリルシクロヘキシル基、１－ベンジルシクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロヘプテニル基、シクロヘプタトリエニル基、１－メチルシクロヘプチル基、１－アリルシクロヘプチル基、１－ベンジルシクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロオクテニル基、シクロオクタジエニル基、シクロオクタトリエニル基、１－メチルシクロオクチル基、１－アリルシクロオクチル基、１－ベンジルシクロオクチル基、４－シクロヘキシル－ｔｅｒｔ－ブチル基、ノルボルニル基、ノルボルネニル基、ノルボルナジエニル基、２－メチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン－２－イル基、７－メチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン－７－イル基、ビシクロ［２．２．２］オクタン－１－イル基、ビシクロ［２．２．２］オクタン－２－イル基、１－アダマンチル基、２－アダマンチル基、１－（２－メチルアダマンチル）、１－（３－メチルアダマンチル）、１－（４－メチルアダマンチル）、１－（２－フェニルアダマンチル）、１－（３－フェニルアダマンチル）、１－（４－フェニルアダマンチル）、１－（３，５－ジメチルアダマンチル）、１－（３，５，７－トリメチルアダマンチル）、１－（３，５，７－トリフェニルアダマンチル）、ペンタレニル基、インデニル基、フルオレニル基、インダセニル基、テトラヒドロインダセニル基、ベンゾインデニル基、アズレニル基などの炭素原子数が３～４０の環状飽和および不飽和炭化水素基；

　フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、クメニル基、ジュリル基、２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、アリルフェニル基、（ブタ－３－エン－１－イル）フェニル基、（ブタ－２－エン－１－イル）フェニル基、メタリルフェニル基、プレニルフェニル基、４－アダマンチルフェニル基、３，５－ジ－アダマンチルフェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ｔｅｒフェニル基、ビナフチル基、アセナフタレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基、ピレニル基、フェロセニル基などの炭素原子数が６～４０の芳香族置換基などが挙げられる。

　前記炭素原子数が１～４０の直鎖状または分岐状のアルキル基の中でも、メチル基、エチル基、１－プロピル基、１－ブチル基、１－ペンチル基、１－ヘキシル基、１－ヘプチル基、１－オクチル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｉｓｏ－ペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、ペンタン－３－イル基、ｉｓｏ－ヘキシル基、１，１－ジメチルブチル基、３，３－ジメチルブチル基、テキシル基、３－メチルペンタン－３－イル基、ヘプタン－４－イル基、２，４－ジメチルペンタン－２－イル基、３－エチルペンタン－３－イル基、４，４－ジメチルペンチル基、４－メチルヘプタン－４－イル基、４－プロピルヘプタン－４－イル基、２，４，４－トリメチルペンタン－２－イル基などが好ましく、メチル基、エチル基、１－プロピル基、１－ブチル基、１－ペンチル基、１－ヘキシル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ネオペンチル基、２，４－ジメチルペンタン－２－イル基、２，４，４－トリメチルペンタン－２－イル基がより好ましい。

　前記炭素原子数が２～４０の直鎖状または分岐状のアルケニル基もしくは不飽和二重結合含有基の中でも、ビニル基、アリル基、ブタ－３－エン－１－イル基、クロチル基、メタリル基、ペンタ－４－エン－１－イル基、プレニル基、ペンタ－１，４－ジエン－３－イル基、ヘキサ－５－エン－１－イル基、２－メチルペンタ－４－エン－２－イル基、２－（シクロペンタジエニル）プロパン－２－イル基、２－（シクロペンタジエニル）エチル基などが好ましく、ビニル基、アリル基、ブタ－３－エン－１－イル基、ペンタ－４－エン－１－イル基、プレニル基、ヘキサ－５－エン－１－イル基がより好ましい。

　前記炭素原子数が２～４０の直鎖状または分岐状のアルキニル基もしくは不飽和三重結合含有基の中でも、エチニル基、プロパ－２－イン－１－イル基、プロパルギル基、ブタ－２－イン－１－イル基、ブタ－３－イン－１－イル基、ペンタ－３－イン－１－イル基、ペンタ－４－イン－１－イル基、３－メチル－ブタ－１－イン－１－イル基、３，３－ジメチル－ブタ－１－イン－１－イル基、ヘキサ－４－イン－１－イル基、ヘキサ－５－イン－１－イル基などが好ましく、プロパ－２－イン－１－イル基、プロパルギル基、ブタ－２－イン－１－イル基、ブタ－３－イン－１－イル基がより好ましい。

　前記炭素原子数が７～４０の芳香族含有直鎖状または分岐状のアルキル基および不飽和二重結合含有基の中でも、ベンジル基、２－メチルベンジル基、４－メチルベンジル基、２，４，６－トリメチルベンジル基、３，５－ジメチルベンジル基、クミニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルベンジル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルベンジル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルベンジル基、ベンズヒドリル基、クミル基、１，１－ジフェニルエチル基、トリチル基、２－フェニルエチル基、２－（４－メチルフェニル）エチル基、２－（２，４，６－トリメチルフェニル）エチル基、２－（３，５－ジメチルフェニル）エチル基、２－（２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル）エチル基、２－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）エチル基、２－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）エチル基、スチリル基、２－メチル－１－フェニルプロパン－２－イル基、３－フェニルプロピル基、シンナミル基、ネオフィル基、シクロペンタジエニルジフェニルメチル基、２－（１－インデニル）プロパン－２－イル基、（１－インデニル）ジフェニルメチル基、２－（１－インデニル）エチル基、２－（９－フルオレニル）プロパン－２－イル基、（９－フルオレニル）ジフェニルメチル基、２－（９－フルオレニル）エチル基などが好ましく、ベンジル基、ベンズヒドリル基、クミル基、１，１－ジフェニルエチル基、トリチル基、２－フェニルエチル基、３－フェニルプロピル基、シンナミル基がより好ましい。

　前記炭素原子数が３～４０の環状飽和および不飽和炭化水素基の中でも、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロペンテニル基、シクロペンタジエニル基、１－メチルシクロペンチル基、１－アリルシクロペンチル基、１－ベンジルシクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘキセニル基、１－メチルシクロヘキシル基、１－アリルシクロヘキシル基、１－ベンジルシクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロヘプテニル基、シクロヘプタトリエニル基、１－メチルシクロヘプチル基、１－アリルシクロヘプチル基、１－ベンジルシクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロオクテニル基、シクロオクタジエニル基、４－シクロヘキシル－ｔｅｒｔ－ブチル基、ノルボルニル基、２－メチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン－２－イル基、ビシクロ［２．２．２］オクタン－１－イル基、１－アダマンチル基、２－アダマンチル基、ペンタレニル基、インデニル基、フルオレニル基などが好ましく、シクロペンチル基、シクロペンテニル基、１－メチルシクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘキセニル基、１－メチルシクロヘキシル基、１－アダマンチル基がより好ましい。

　前記炭素原子数が６～４０の芳香族置換基の中でも、フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、クメニル基、２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、アリルフェニル基、プレニルフェニル基、４－アダマンチルフェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ｔｅｒフェニル基、ビナフチル基、フェナントリル基、アントラセニル基、フェロセニル基などが好ましく、フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、クメニル基、２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、アリルフェニル基、４－アダマンチルフェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基がより好ましい。

　前記ハロゲン含有基としては、例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、トリクロロメチル基、ペンタフルオロエチル基、２，２，２－トリフルオロエチル基、ヘプタフルオロプロピル基、３，３，３－トリフルオロプロピル基、ノナフルオロブチル基、４，４，４－トリフルオロブチル基、ドデカフルオロヘキシル基、６，６，６－トリフルオロヘキシル基、クロロフェニル基、フルオロフェニル基、ジフルオロフェニル基、トリフルオロフェニル基、テトラフルオロフェニル基、ペンタフルオロフェニル基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フルオロフェニル基、トリフルオロメチルフェニル基、ビストリフルオロメチルフェニル基、トリフルオロメトキシフェニル基、ビストリフルオロメトキシフェニル基、トリフルオロメチルチオフェニル基、ビストリフルオロメチルチオフェニル基、フルオロビフェニル基、ジフルオロビフェニル基、トリフルオロビフェニル基、テトラフルオロビフェニル基、ペンタフルオロビフェニル基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フルオロビフェニル基、トリフルオロメチルビフェニル基、ビストリフルオロメチルビフェニル基、トリフルオロメトキシビフェニル基、ビストリフルオロメトキシビフェニル基、トリフルオロメチルジメチルシリル基、トリフルオロメトキシ基、ペンタフルオロエトキシ基、フルオロフェノキシ基、ジフルオロフェノキシ基、トリフルオロフェノキシ基、ペンタフルオロフェノキシ基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フルオロフェノキシ基、トリフルオロメチルフェノキシ基、ビストリフルオロメチルフェノキシ基、トリフルオロメトキシフェノキシ基、ビストリフルオロメトキシフェノキシ基、ジフルオロメチレンジオキシフェニル基、ビストリフルオロメチルフェニルイミノメチル基、トリフルオロメチルチオ基、などが挙げられる。

　前記ハロゲン含有基の中でも、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、２，２，２－トリフルオロエチル基、３，３，３－トリフルオロプロピル基、４，４，４－トリフルオロブチル基、フルオロフェニル基、ジフルオロフェニル基、トリフルオロフェニル基、テトラフルオロフェニル基、ペンタフルオロフェニル基、トリフルオロメチルフェニル基、ビストリフルオロメチルフェニル基、トリフルオロメトキシフェニル基、ペンタフルオロビフェニル基、トリフルオロメチルビフェニル基、ビストリフルオロメチルビフェニル基、トリフルオロメトキシ基、ペンタフルオロフェノキシ基、ビストリフルオロメチルフェノキシ基、ビストリフルオロメチルフェノキシ基、ジフルオロメチレンジオキシフェニル基、トリフルオロメチルチオ基が好ましく、トリフルオロメチル基、フルオロフェニル基、ペンタフルオロフェニル基、トリフルオロメチルフェニル基、ビストリフルオロメチルフェニル基、ペンタフルオロビフェニル基、トリフルオロメトキシ基、ペンタフルオロフェノキシ基がより好ましい。

　前記ケイ素含有基としては、例えば、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリ－ｉｓｏ－プロピルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、ｔｅｒｔ－ブチルジメチルシリル基、ｔｅｒｔ－ブチルジフェニルシリル基、トリフェニルシリル基、トリス（トリメチルシリル）シリル基、シクロペンタジエニルジメチルシリル基、ジ－ｎ－ブチル（シクロペンタジエニル）シリル基、シクロペンタジエニルジフェニルシリル基、インデニルジメチルシリル基、ジ－ｎ－ブチル（インデニル）シリル基、インデニルジフェニルシリル基、フルオレニルジメチルシリル基、ジ－ｎ－ブチル（フルオレニル）シリル基、フルオレニルジフェニルシリル基、４－トリメチルシリルフェニル基、４－トリエチルシリルフェニル基、４－トリ－ｉｓｏ－プロピルシリルフェニル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルジフェニルシリルフェニル基、４－トリフェニルシリルフェニル基、４－トリス（トリメチルシリル）シリルフェニル基、３，５－ビス（トリメチルシリル）フェニル基などが挙げられる。

　前記ケイ素含有基の中でも、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリ－ｉｓｏ－プロピルシリル基、ｔｅｒｔ－ブチルジメチルシリル基、トリフェニルシリル基、シクロペンタジエニルジメチルシリル基、シクロペンタジエニルジフェニルシリル基、インデニルジメチルシリル基、インデニルジフェニルシリル基、フルオレニルジメチルシリル基、フルオレニルジフェニルシリル基、４－トリメチルシリルフェニル基、４－トリエチルシリルフェニル基、４－トリ－ｉｓｏ－プロピルシリルフェニル基、４－トリフェニルシリルフェニル基、３，５－ビス（トリメチルシリル）フェニル基などが好ましく、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ｔｅｒｔ－ブチルジメチルシリル基、４－トリメチルシリルフェニル基、４－トリエチルシリルフェニル基、４－トリ－ｉｓｏ－プロピルシリルフェニル基、３，５－ビス（トリメチルシリル）フェニル基がより好ましい。

　前記酸素含有基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、ｉｓｏ－プロポキシ基、アリルオキシ基、ｎ－ブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｉｓｏ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、メタリルオキシ基、プレニルオキシ基、ベンジルオキシ基、メトキシメトキシ基、メトキシエトキシ基、フェノキシ基、ナフトキシ基、トルイルオキシ基、ｉｓｏ－プロピルフェノキシ基、アリルフェノキシ基、ｔｅｒｔ－ブチルフェノキシ基、メトキシフェノキシ基、ｉｓｏ－プロポキシフェノキシ基、アリルオキシフェノキシ基、ビフェニルオキシ基、ビナフチルオキシ基、メトキシメチル基、アリルオキシメチル基、ベンジルオキシメチル基、フェノキシメチル基、メトキシエチル基、アリルオキシエチル基、ベンジルオキシエチル基、フェノキシエチル基、メトキシプロピル基、アリルオキシプロピル基、ベンジルオキシプロピル基、フェノキシプロピル基、メトキシビニル基、アリルオキシビニル基、ベンジルオキシビニル基、フェノキシビニル基、メトキシアリル基、アリルオキシアリル基、ベンジルオキシアリル基、フェノキシアリル基、ジメトキシメチル基、ジ－ｉｓｏ－プロポキシメチル基、ジオキソラニル基、テトラメチルジオキソラニル基、ジオキサニル基、ジメチルジオキサニル基、メトキシフェニル基、ｉｓｏ－プロポキシフェニル基、アリルオキシフェニル基、フェノキシフェニル基、メチレンジオキシフェニル基、３，５－ジメチル－４－メトキシフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メトキシフェニル基、フリル基、メチルフリル基、テトラヒドロフリル基、ピラニル基、テトラヒドロピラニル基、フロフリル基、ベンゾフリル基、ジベンゾフリル基などが挙げられる。

　前記酸素含有基の中でも、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシ基などが好ましく、具体的にはメトキシ基、エトキシ基、ｉｓｏ－プロポキシ基、アリルオキシ基、ｎ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、プレニルオキシ基、ベンジルオキシ基、フェノキシ基、ナフトキシ基、トルイルオキシ基、ｉｓｏ－プロピルフェノキシ基、アリルフェノキシ基、ｔｅｒｔ－ブチルフェノキシ基、メトキシフェノキシ基、ビフェニルオキシ基、ビナフチルオキシ基、アリルオキシメチル基、ベンジルオキシメチル基、フェノキシメチル基、メトキシエチル基、メトキシアリル基、ベンジルオキシアリル基、フェノキシアリル基、ジメトキシメチル基、ジオキソラニル基、テトラメチルジオキソラニル基、ジオキサニル基、ジメチルジオキサニル基、メトキシフェニル基、ｉｓｏ－プロポキシフェニル基、アリルオキシフェニル基、フェノキシフェニル基、メチレンジオキシフェニル基、３，５－ジメチル－４－メトキシフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メトキシフェニル基、フリル基、メチルフリル基、テトラヒドロピラニル基、フロフリル基、ベンゾフリル基、ジベンゾフリル基等などが好ましく、メトキシ基、ｉｓｏ－プロポキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、アリルオキシ基、フェノキシ基、ジメトキシメチル基、ジオキソラニル基、メトキシフェニル基、ｉｓｏ－プロポキシフェニル基、アリルオキシフェニル基、フェノキシフェニル基、３，５－ジメチル－４－メトキシフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メトキシフェニル基、フリル基、メチルフリル基、ベンゾフリル基、ジベンゾフリル基がより好ましい。

　前記窒素含有基としては、例えば、アミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、アリルアミノ基、ジアリルアミノ基、ジデシルアミノ基、ベンジルアミノ基、ジベンジルアミノ基、ピロリジニル基、ピペリジニル基、モルホリル基、アゼピニル基、ジメチルアミノメチル基、ジベンジルアミノメチル基、ピロリジニルメチル基、ジメチルアミノエチル基、ベンジルアミノメチル基、ベンジルアミノエチル基、ピロリジニルエチル基、ジメチルアミノビニル基、ベンジルアミノビニル基、ピロリジニルビニル基、ジメチルアミノプロピル基、ベンジルアミノプロピル基、ピロリジニルプロピル基、ジメチルアミノアリル基、ベンジルアミノアリル基、ピロリジニルアリル基、アミノフェニル基、ジメチルアミノフェニル基、３，５－ジメチル－４－ジメチルアミノフェニル基、３，５－ジ－ｉｓｏ－プロピル－４－ジメチルアミノフェニル基、ジュロリジニル基、テトラメチルジュロリジニル基、ピロリジニルフェニル基、ピロリルフェニル基、ピリジルフェニル基、キノリルフェニル基、イソキノリルフェニル基、インドリニルフェニル基、インドリルフェニル基、カルバゾリルフェニル基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルカルバゾリルフェニル基、ピロリル基、メチルピロリル基、フェニルピロリル基、ピリジル基、キノリル基、テトラヒドロキノリル基、ｉｓｏ－キノリル基、テトラヒドロ－ｉｓｏ－キノリル基、インドリル基、インドリニル基、カルバゾリル基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルカルバゾリル基、イミダゾリル基、ジメチルイミダゾリジニル基、ベンゾイミダソリル基、オキサゾリル基、オキサゾリジニル基、ベンゾオキサゾリル基などが挙げられる。

　前記窒素含有基の中でも、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアミノ基などが好ましく、具体的にはアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、アリルアミノ基、ベンジルアミノ基、ジベンジルアミノ基、ピロリジニル基、ピペリジニル基、モルホリル基、ジメチルアミノメチル基、ベンジルアミノメチル基、ピロリジニルメチル基、ジメチルアミノエチル基、ピロリジニルエチル基、ジメチルアミノプロピル基、ピロリジニルプロピル基、ジメチルアミノアリル基、ピロリジニルアリル基、アミノフェニル基、ジメチルアミノフェニル基、３，５－ジメチル－４－ジメチルアミノフェニル基、３，５－ジ－ｉｓｏ－プロピル－４－ジメチルアミノフェニル基、ジュロリジニル基、テトラメチルジュロリジニル基、ピロリジニルフェニル基、ピロリルフェニル基、カルバゾリルフェニル基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルカルバゾリルフェニル基、ピロリル基、ピリジル基、キノリル基、テトラヒドロキノリル基、ｉｓｏ－キノリル基、テトラヒドロ－ｉｓｏ－キノリル基、インドリル基、インドリニル基、カルバゾリル基、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルカルバゾリル基、イミダゾリル基、ジメチルイミダゾリジニル基、ベンゾイミダソリル基、オキサゾリル基、オキサゾリジニル基、ベンゾオキサゾリル基などが好ましく、アミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ピロリジニル基、ジメチルアミノフェニル基、３，５－ジメチル－４－ジメチルアミノフェニル基、３，５－ジ－ｉｓｏ－プロピル－４－ジメチルアミノフェニル基、ジュロリジニル基、テトラメチルジュロリジニル基、ピロリジニルフェニル基、ピロリル基、ピリジル基、カルバゾリル基、イミダゾリル基がより好ましい。

　前記硫黄含有基としては、例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、ベンジルチオ基、フェニルチオ基、ナフチルチオ基、メチルチオメチル基、ベンジルチオメチル基、フェニルチオメチル基、ナフチルチオメチル基、メチルチオエチル基、ベンジルチオエチル基、フェニルチオエチル基、ナフチルチオエチル基、メチルチオビニル基、ベンジルチオビニル基、フェニルチオビニル基、ナフチルチオビニル基、メチルチオプロピル基、ベンジルチオプロピル基、フェニルチオプロピル基、ナフチルチオプロピル基、メチルチオアリル基、ベンジルチオアリル基、フェニルチオアリル基、ナフチルチオアリル基、メルカプトフェニル基、メチルチオフェニル基、チエニルフェニル基、メチルチエニルフェニル基、ベンゾチエニルフェニル基、ジベンゾチエニルフェニル基、ベンゾジチエニルフェニル基、チエニル基、テトラヒドロチエニル基、メチルチエニル基、チエノフリル基、チエノチエニル基、ベンゾチエニル基、ジベンゾチエニル基、チエノベンゾフリル基、ベンゾジチエニル基、ジチオラニル基、ジチアニル基、オキサチオラニル基、オキサチアニル基、チアゾリル基、ベンゾチアゾリル基、チアゾリジニル基などが挙げられる。

　前記硫黄含有基の中でも、チエニル基、メチルチエニル基、チエノフリル基、チエノチエニル基、ベンゾチエニル基、ジベンゾチエニル基、チエノベンゾフリル基、ベンゾジチエニル基、チアゾリル基、ベンゾチアゾリル基が好ましい。

　Ｒ¹～Ｒ⁶のうちの隣接した置換基同士（例：Ｒ¹とＲ²、Ｒ²とＲ³、Ｒ³とＲ⁴、Ｒ⁴とＲ⁵、およびＲ⁵とＲ⁶）は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよい。この場合に形成される環としては、インデニル環部分に縮環する、置換基を有していてもよい、飽和炭化水素（前記インデニル環部分の炭化水素を除く。）または不飽和炭化水素からなる５～８員環が好ましい。なお、環が複数存在する場合には、これらは互いに同一でも異なっていてもよい。本発明の効果を奏する限り特に限定されないが、前記環はより好ましくは５又は６員環であり、この場合、前記環と母核のインデニル環部分とを併せた構造としては、例えば、ベンゾインデニル環、テトラヒドロインダセニル環、テトラヒドロベンゾインデニル環（これらは、置換基を有していてもよい。）が挙げられ、ベンゾインデニル環、テトラヒドロインダセニル環（これらは、置換基を有していてもよい。）が好ましい。

　Ｒ⁷～Ｒ¹²のうちの隣接した置換基同士（例：Ｒ⁷とＲ⁸、Ｒ⁸とＲ⁹、Ｒ⁹とＲ¹⁰、Ｒ¹⁰とＲ¹¹、およびＲ¹¹とＲ¹²）は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよい。この場合に形成される環としては、インデニル環部分に縮環する、置換基を有していてもよい、飽和炭化水素（前記インデニル環部分の炭化水素を除く。）または不飽和炭化水素からなる５～８員環が好ましい。なお、環が複数存在する場合には、これらは互いに同一でも異なっていてもよい。本発明の効果を奏する限り特に限定されないが、前記環はより好ましくは５又は６員環であり、この場合、前記環と母核のインデニル環部分とを併せた構造としては、例えば、ベンゾインデニル環、テトラヒドロインダセニル環、テトラヒドロベンゾインデニル環、テトラヒドロフルオレニル環、フルオレニル環（これらは、置換基を有していてもよい。）が挙げられ、ベンゾインデニル環、テトラヒドロインダセニル環（これらは、置換基を有していてもよい。）が好ましい。

　Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、互いに結合してＱを含む環を形成してもよい。この場合に形成される環としては、置換基を有していてもよい、３～８員環の飽和または不飽和環が好ましい。本発明の効果を奏する限り特に限定されないが、前記環は好ましくは４～６員環であり、この場合、Ｒ¹³およびＲ¹⁴とＱとを併せた構造として、例えば、置換シクロブタン環、置換シクロペンタン環、置換フルオレン環、置換シラシクロブタン（シレタン）環、置換シラシクロペンタン（シロラン）環、置換シラシクロヘキサン（シリナン）、置換シラフルオレン環が挙げられ、置換シクロペンタン環、置換シラシクロブタン環、置換シラシクロペンタン環が好ましい。

　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹は、それぞれ独立に、好ましくは水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、より好ましくは水素原子である。

　Ｒ³およびＲ⁴は、それぞれ独立に、好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、より好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基または炭素数１～２０の窒素含有基であり、さらに好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基である。

　Ｒ⁹およびＲ¹²は、それぞれ独立に、好ましくは水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、より好ましくは水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基または炭素数１～２０の窒素含有基である。

　Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、それぞれ独立に、好ましくは水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、より好ましくは水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基または炭素数１～２０の窒素含有基である。
　なお、Ｒ⁷においては、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基が、後述する複素環式芳香族基であってもよい。

　遷移金属化合物（Ａ－２）の好ましい態様としては、
　前記一般式［Ａ－２］において、
　Ｍが、ジルコニウム原子またはハフニウム原子であり、
　Ｘが、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１～２０の炭化水素基、ケイ素含有基または酸素含有基であり、
　Ｑが、炭素原子またはケイ素原子であり、
　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁸、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹³およびＲ¹⁴が、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基（たとえば、アルコキシ基）、炭素数１～２０の窒素含有基（たとえば、アミノ基）または炭素数１～２０の硫黄含有基であり、
　Ｒ³およびＲ⁴が、それぞれ独立に、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基、炭素数１～２０の窒素含有基もしくは炭素数１～２０の硫黄含有基であり、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ⁷が、水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、ケイ素含有基、または複素環内に窒素、酸素、硫黄から選ばれる原子を少なくとも１つ含む、置換基を有していてもよい芳香族複素五員環置換基（たとえば、置換基を有していてもよい、フリル基、チエニル基）であり、
　Ｒ⁹およびＲ¹²が、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基（たとえば、アルコキシ基）、炭素数１～２０の窒素含有基（たとえば、アミノ基）または炭素数１～２０の硫黄含有基である遷移金属化合物［Ａ－２－I］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物（Ａ－２－I）のさらに好ましい態様としては、
　前記一般式［Ａ－２］において、
　Ｑが、ケイ素原子であり、
　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁸、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹³およびＲ¹⁴が、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基または炭素数１～２０の窒素含有基であり、
　Ｒ³およびＲ⁴が、それぞれ独立に、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基または炭素数１～２０の窒素含有基であり、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ⁹およびＲ¹²が、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～２０の炭化水素基、炭素数１～２０のケイ素含有基、炭素数１～２０の酸素含有基または炭素数１～２０の窒素含有基である遷移金属化合物［Ａ－２－II］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物［Ａ－２－II］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ¹およびＲ⁶が水素原子である遷移金属化合物［Ａ－２－III］が挙げられる。
　前記遷移金属化合物［Ａ－２－III］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ²およびＲ⁵が水素原子である遷移金属化合物［Ａ－２－IV］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物［Ａ－２－IV］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ⁷およびＲ⁸が水素原子である遷移金属化合物［Ａ－２－V］が挙げられる。
　前記遷移金属化合物［Ａ－２－V］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ¹⁰およびＲ¹¹が水素原子である遷移金属化合物［Ａ－２－VI］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物［Ａ－２－VI］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ³およびＲ⁴のうち少なくとも１つが、炭素数１～２０の炭化水素基である（Ｒ³およびＲ⁴のうちの１つのみが炭素数１～２０の炭化水素基の場合、他の１つは水素原子である。）遷移金属化合物［Ａ－２－VII］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物［Ａ－２－VII］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ³およびＲ⁴が、それぞれ独立に炭素数１～２０の炭化水素基であり、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよい遷移金属化合物［Ａ－２－VIII］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物［Ａ－２－VII］または［Ａ－２－VIII］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ⁹が、水素原子または炭素数１～２０の炭化水素基であり、より好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基である遷移金属化合物［Ａ－２－IX］が挙げられる。

　前記遷移金属化合物［Ａ－２－VIII］のさらに好ましい態様としては、前記一般式［Ａ－２］においてＲ¹²が、水素原子または炭素数１～２０の炭化水素基であり、より好ましくは炭素数１～２０の炭化水素基である遷移金属化合物［Ａ－２－X］が挙げられる。

　前記一般式［Ａ－２］において、Ｒ⁷の１つである、窒素、酸素および硫黄からなる群から選ばれる原子を少なくとも１つ含む母骨格を５員環（以下「複素５員環」ともいう。）とする、置換基を有していてもよい複素環式芳香族基としては、例えば、下記一般式［４ａ］～［４ｈ］で表される基が挙げられる。

　前記一般式［４ａ］～［４ｈ］中、Ｃｈは酸素原子あるいは硫黄原子であり、Ｒ^dはそれぞれ独立に、水素原子または炭素数１～２０の炭化水素基であり、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
　なお、前記一般式［４ａ］～［４ｈ］中の波線はインデニル環との結合部位を示す。

　前記炭素数１～２０の炭化水素基の例としては、上述したＲ¹～Ｒ¹⁴としての前記炭素数１～４０の炭化水素基の例として挙げたもののうち、炭素数が１～２０のものが挙げられ、好ましくは、メチル基、エチル基、１－プロピル基、１－ブチル基、１－ペンチル基、１－ヘキシル基、１－ヘプチル基、１－オクチル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｉｓｏ－ペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、アリル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロオクテニル基、ノルボルニル基、ビシクロ［２．２．２］オクタン－１－イル基、１－アダマンチル基、２－アダマンチル基、ベンジル基、ベンズヒドリル基、クミル基、１，１－ジフェニルエチル基、トリチル基、２－フェニルエチル基、３－フェニルプロピル基、シンナミル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、クメニル基、２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、２，４，６－トリ－ｉｓｏ－プロピルフェニル基、４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基、４－アダマンチルフェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ｔｅｒフェニル基、ビナフチル基、フェナントリル基、アントラセニル基、フェロセニル基が挙げられ、より好ましくは、メチル基、エチル基、１－プロピル基、１－ブチル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、アリル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、１－アダマンチル基、ベンジル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、ナフチル基、ビフェニル基、ｔｅｒフェニル基が挙げられる。

　Ｒ^dはそれぞれ独立に、隣接したＲ^d同士で互いに結合して、複素５員環部分に縮環する、置換基を有していてもよい、複素５員環部分の原子と共に５～８員環を構成する飽和または不飽和炭化水素基を形成してもよい。前記５～８員環は、本発明の効果を奏する限り特に限定されないが、好ましくは５又は６員環であり、この場合、この環と母核の複素５員環部分とを併せた構造として、例えば、ベンゾフラン環、ベンゾチオフェン環、インドール環、カルバゾール環、ベンゾオキサゾール環、ベンゾチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾピラゾール環などが挙げられる。

　前記一般式［４ａ］～［４ｈ］で表される複素環式芳香族基の中でも、前記一般式［４ａ］で表される複素環式芳香族基が好ましい。
　前記一般式［４ａ］で表される複素環式芳香族基の中でも、２－フリル基、５－メチル－２－フリル基、２－チエニル基、５－メチル－２－チエニル基が好ましい。

　以下に、前記遷移金属化合物（Ａ－２）の具体例を示すが、本発明に係る遷移金属化合物（Ａ－２）はこれらに限定されるものではない。
　便宜上、前記一般式［Ａ－２］のＭＸn（金属部分）で表される部分を除いたリガンド構造を、２－インデニル環部分、１－インデニル環部分、インデニル環部分Ｒ¹、Ｒ⁶およびＲ⁸置換基、インデニル環部分Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁹、およびＲ¹²置換基、インデニル環部分Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ¹⁰、およびＲ¹¹置換基、１－インデニル環部分Ｒ⁷置換基、架橋部分の構造の７つに分ける。２－インデニル環部分の略称をα、１－インデニル環部分の略称をβ、インデニル環部分Ｒ¹、Ｒ⁶およびＲ⁸置換基の略称をγ、インデニル環部分Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁹、およびＲ¹²置換基の略称をδ、インデニル環部分Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ¹⁹、およびＲ¹¹置換基の略称をε、１－インデニル環部分Ｒ⁷置換基の略称をζ、架橋部分の構造の略称をηとし、各置換基の略称を［表１］～［表７］に示す。

　なお、前記［表１］～［表２］中の波線は架橋部分との結合部位を示す。

　前記［表３］中のＲ¹、Ｒ⁶およびＲ⁸置換基は、その組み合わせにおいて互いに同一でも異なっていてもよい。

　前記［表４］中のＲ²、Ｒ⁵、Ｒ⁹、およびＲ¹²置換基は、その組み合わせにおいて互いに同一でも異なっていてもよい。ただし、Ｒ⁹置換基はδ－１、δ－２０～δ－５４とはならない。

　前記［表５］中のＲ³、Ｒ⁴、Ｒ¹⁰、およびＲ¹¹置換基は、その組み合わせにおいて互いに同一でも異なっていてもよい。ただし、Ｒ³、Ｒ⁴置換基はε－１とはならない。

　金属部分ＭＸnの具体的な例示としては、ＴｉＦ₂、ＴｉＣｌ₂、ＴｉＢｒ₂、ＴｉＩ₂、Ｔｉ（Ｍｅ）₂、Ｔｉ（Ｂｎ）₂、Ｔｉ（Ａｌｌｙｌ）₂、Ｔｉ（ＣＨ₂－ｔＢｕ）₂、Ｔｉ（１，３－ブタジエニル）、Ｔｉ（１，３－ペンタジエニル）、Ｔｉ（２，４－ヘキサジエニル）、Ｔｉ（１，４－ジフェニル－１，３－ペンタジエニル）、Ｔｉ（ＣＨ₂－Ｓｉ（Ｍｅ）₃）₂、Ｔｉ（ОＭｅ）₂、Ｔｉ（ОｉＰｒ）₂、Ｔｉ（ＮＭｅ₂）₂、Ｔｉ（ОＭｓ）₂、Ｔｉ（ОＴｓ）₂、Ｔｉ（ОＴｆ）₂、ＺｒＦ₂、ＺｒＣｌ₂、ＺｒＢｒ₂、ＺｒＩ₂、Ｚｒ（Ｍｅ）₂、Ｚｒ（Ｂｎ）₂、Ｚｒ（Ａｌｌｙｌ）₂、Ｚｒ（ＣＨ₂－ｔＢｕ）₂、Ｚｒ（１，３－ブタジエニル）、Ｚｒ（１，３－ペンタジエニル）、Ｚｒ（２，４－ヘキサジエニル）、Ｚｒ（１，４－ジフェニル－１，３－ペンタジエニル）、Ｚｒ（ＣＨ₂－Ｓｉ（Ｍｅ）₃）₂、Ｚｒ（ОＭｅ）₂、Ｚｒ（ОｉＰｒ）₂、Ｚｒ（ＮＭｅ₂）₂、Ｚｒ（ОＭｓ）₂、Ｚｒ（ОＴｓ）₂、Ｚｒ（ОＴｆ）₂、ＨｆＦ₂、ＨｆＣｌ₂、ＨｆＢｒ₂、ＨｆＩ₂、Ｈｆ（Ｍｅ）₂、Ｈｆ（Ｂｎ）₂、Ｈｆ（Ａｌｌｙｌ）₂、Ｈｆ（ＣＨ₂－ｔＢｕ）₂、Ｈｆ（１，３－ブタジエニル）、Ｈｆ（１，３－ペンタジエニル）、Ｈｆ（２，４－ヘキサジエニル）、Ｈｆ（１，４－ジフェニル－１，３－ペンタジエニル）、Ｈｆ（ＣＨ₂－Ｓｉ（Ｍｅ）₃）₂、Ｈｆ（ОＭｅ）₂、Ｈｆ（ОｉＰｒ）₂、Ｈｆ（ＮＭｅ₂）₂、Ｈｆ（ОＭｓ）₂、Ｈｆ（ОＴｓ）₂、Ｈｆ（ОＴｆ）₂などが挙げられる。Ｍｅはメチル基、Ｂｎはベンジル基、ｔＢｕはｔｅｒｔ－ブチル基、Ｓｉ（Ｍｅ）₃はトリメチルシリル基、ОＭｅはメトキシ基、ОｉＰｒはｉｓｏ－プロポキシ基、ＮＭｅ₂はジメチルアミノ基、ОＭｓはメタンスルホナート基、ОＴｓはｐ－トルエンスルホナート基、ОＴｆはトリフルオロメタンスルホナート基である。

　上記の表記に従えば、２－インデニル環部分が［表１］中のα－３、１－インデニル環部分が［表２］中のβ－１、インデニル環部分Ｒ¹、Ｒ⁶およびＲ⁸置換基がいずれも［表３］中のγ－１、２－インデニル環部分Ｒ²およびＲ⁵置換基がいずれも［表４］中のδ－１、１－インデニル環部分Ｒ⁷置換基が［表６］中のζ－３０、１－インデニル環部分Ｒ⁹置換基が［表４］中のδ－２、１－インデニル環部分Ｒ¹²置換基が［表４］中のδ－３、架橋部分が［表７］中のη－２０の組み合わせで構成され、金属部分のＭＸnがＺｒＣｌ₂の場合は、下記式［Ａ－２－（１）］で表される化合物を例示している。

　また、２－インデニル環部分が［表１］中のα－３、１－インデニル環部分が［表２］中のβ－１、インデニル環部分Ｒ¹、Ｒ⁶およびＲ⁸置換基がいずれも［表３］中のγ－１、インデニル環部分Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁹およびＲ¹²置換基がいずれも［表４］中のδ－２、インデニル環部分Ｒ¹⁰およびＲ¹¹置換基がいずれも［表５］中のε－１、１－インデニル環部分Ｒ⁷置換基が［表６］中のζ－２、架橋部分が［表７］中のη－２０の組み合わせで構成され、金属部分のＭＸnがＺｒＣｌ₂の場合は、下記式［Ａ－２－（２）］で表される化合物を例示している。

　また、２－インデニル環部分が［表１］中のα－３、１－インデニル環部分が［表２］中のβ－１、２－インデニル環部分Ｒ¹およびＲ⁶置換基がいずれも［表３］中のγ－２、２－インデニル環部分Ｒ²およびＲ⁵置換基がいずれも［表４］中のδ－１、１－インデニル環部分Ｒ⁷置換基が［表６］中のζ－１２、１－インデニル環部分Ｒ⁸置換基が［表３］中のγ－１、１－インデニル環部分Ｒ⁹置換基が［表４］中のδ－４、１－インデニル環部分Ｒ¹⁰置換基が［表５］中のε－１、１－インデニル環部分Ｒ¹¹置換基が［表５］中のε－１２、１－インデニル環部分Ｒ¹²置換基が［表４］中のδ－３、架橋部分が［表７］中のη－３１の組み合わせで構成され、金属部分のＭＸnがＨｆＭｅ₂の場合は、下記式［Ａ－２－（３）］で表される化合物を例示している。

　また、２－インデニル環部分が［表１］中のα－１、１－インデニル環部分が［表２］中のβ－１、２－インデニル環部分Ｒ¹およびＲ⁶置換基がいずれも［表３］中のγ－１、２－インデニル環部分Ｒ²およびＲ⁵置換基が［表４］中のδ－１、２－インデニル環部分Ｒ³およびＲ⁴置換基が［表５］中のε－２、１－インデニル環部分Ｒ¹⁰およびＲ¹¹置換基が［表５］中のε－１、１－インデニル環部分Ｒ⁷置換基が［表６］中のζ－１、１－インデニル環部分Ｒ⁸置換基が［表３］中のγ－９、１－インデニル環部分Ｒ⁹置換基が［表４］中のδ－５、Ｒ¹²置換基が［表４］中のδ－２２、架橋部分が［表７］中のη－４の組み合わせで構成され、金属部分のＭＸnがＴｉ（１，３－ペンタジエニル）の場合は、下記式［Ａ－２－（４）］で表される化合物を例示している。

　また、前記遷移金属化合物（Ａ－２）は、架橋部分を挟んで中心金属と結合するインデニル環部分の面が２方向存在する（表面と裏面）。故に、２－インデニル環部分に対称面が存在しない場合、一例として下記一般式［Ａ－２－（５ａ）］あるいは［Ａ－２－（５ｂ）］で示される２種類の構造異性体が存在する。

　同様に、架橋部分の置換基Ｒ¹³とＲ¹⁴が同一でない場合にも、一例として下記一般式［Ａ－２－（６ａ）］あるいは［Ａ－２－（６ｂ）］で示される２種類の構造異性体が存在する。

　これら構造異性体混合物の精製、分取、あるいは構造異性体の選択的な製造は、公知の方法によって可能であり、特に製造法が限定されるわけではない。公知の製造方法としては、前記遷移金属化合物［Ａ］の製造方法として挙げたものの他に、特開平１０－１０９９９６号公報、「Оｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃｓ　１９９９，１８，５３４７．」、「Оｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃｓ　２０１２，３１，４３４０．」、特表２０１１－５０２１９２号公報などに開示された製造方法が挙げられる。

　なお、遷移金属化合物（Ａ－２）は、前記一般式［Ａ－２］ｗを満たす範囲内で、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよく、構造異性体混合物を用いてもよく、構造異性体を１種単独で用いてもよく、２種以上の構造異性体混合物を用いてもよい。また、本発明の効果が損なわれない範囲で、前記遷移金属化合物（Ａ－２）以外の遷移金属化合物を併用してもよい。

　前記遷移金属化合物（Ａ－２）は、従来公知の方法を利用して製造することができ、たとえば特開２０１９－５９９３３号公報の［００９７］～［０１１５］に記載の方法、または特開２０１９－５９７２４号公報の［００９８］～［０１１６］に記載の方法において、Ｒ¹～Ｒ¹⁴、Ｑ、Ｍ、Ｘおよびｎを上記一般式［Ａ－２］に記載されたものと同義に読み替えることによって製造することができる。

［重合用触媒］
　工程（Ａ２）で用いるオレフィン重合用触媒は、上述した遷移金属化合物（Ａ－２）を含んでいればよく、特に限定されるものではないが、遷移金属化合物（Ａ－２）に加えて、（Ｃ１）有機金属化合物、（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ３）遷移金属化合物（Ａ－２）と反応してイオン対を形成する化合物、から選ばれる触媒成分（Ｃ）触媒成分（Ｃ）を含むことが好ましい。触媒成分（Ｃ）の詳細は後述するとおりである。

［工程（Ａ２）］
　工程（Ａ２）は、上述した遷移金属化合物（Ａ－２）を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンとプロピレンとを共重合して、末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程であり、好ましくは溶液（溶解）重合において実施可能である。重合条件については、オレフィン系ポリマーを製造する溶液重合プロセスを用いればよく、特に限定されないが、たとえば、脂肪族炭化水素または芳香族炭化水素を重合溶媒として用いて、上述した遷移金属化合物（Ａ－２）を含むオレフィン重合用触媒の存在下に、エチレンを重合し、重合反応液を得る工程であることが好ましい。

　工程（Ａ２）の重合溶媒としては、例えば、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素などが挙げられる。具体的には、前述した工程（Ａ１）の重合溶媒として例示した重合溶媒を用いることができる。また、工程（Ａ２）の重合温度、重合圧力、反応時間、反応方式等の重合条件としては、上述した工程（Ａ１）の重合条件と同様の条件を好適に採用することができる。

　工程（Ａ）（工程（Ａ１）あるいは工程（Ａ２））で生成される末端不飽和エチレン重合体あるいは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体における、末端ビニル率（全不飽和炭素-炭素結合に対するビニル基数の割合）は、通常は４０％以上、好ましくは５０％、より好ましくは６０％以上である。

　また、工程（Ａ）（工程（Ａ１）あるいは工程（Ａ２））で生成される末端不飽和エチレン重合体あるいは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体における、末端ビニル基の割合は、１０００炭素原子あたり、通常０．１～１５個であるが、好ましくは、０．４～１５個の範囲にある。

　末端ビニル率（全不飽和炭素-炭素結合に対するビニル基数の割合）および、１０００炭素原子あたりの末端ビニル基の割合が少ない場合、後工程（Ｂ）において、末端不飽和エチレン重合体あるいは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体（具体的には片末端にビニル基をもつエチレン重合体あるいはエチレン－プロピレン共重合体）の主鎖への導入量が低くなり、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の生成量が少なくなるため所望の効果が得られない場合がある。

　末端ビニル率（全不飽和炭素-炭素結合に対するビニル基数の割合）および、１０００炭素原子あたりの末端ビニル基の割合は、¹Ｈ－ＮＭＲ測定によるポリマー構造解析により常法にて算出することができる。

〔工程（Ｂ）〕
　工程（Ｂ）は、ジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、
　前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンとを共重合する工程であるか、または、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンおよびエチレンとを共重合する工程である。

［遷移金属化合物［Ｂ］］
　工程（Ｂ）では、ジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］（以下、単に遷移金属化合物［Ｂ］ともいう）を含むオレフィン重合用触媒が用いられる。遷移金属化合物［Ｂ］は、工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンとの共重合あるいはプロピレンおよびエチレンとの共重合を行う重合用触媒として機能し、後述する触媒成分（Ｃ）と組み合わせて用いることでより好適に機能する。

　遷移金属化合物［Ｂ］としては、ジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物であればいずれも用いることができるが、たとえば特開平６－１００５７９、特表２００１－５２５４６１、特開２００５－３３６０９１、特開２００９－２９９０４６、特開平１１－１３０８０７、特開２００８－２８５４４３等により開示されている化合物を好適に用いることができる。

　上記遷移金属化合物［Ｂ］としてより具体的には、架橋ビス（インデニル）ジルコノセン類又はハフノセン類からなる群から選択される化合物を好適な例として挙げることができる。より好ましくは、ジメチルシリル架橋ビス（インデニル）ジルコノセン又はハフノセンである。さらに好ましくは、ジメチルシリル架橋ビス（インデニル）ジルコノセンであり、ジルコノセンを選択することで、所望のグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含むオレフィン系樹脂（β）を効率よく製造することができる。

　より具体的には、ジメチルシリル-ビス｛１－（２－ｎ－プロピル-4-（９－フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチル等を好適な化合物として用いることができる。
　以上のような遷移金属化合物［Ｂ］は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

［重合用触媒］
　工程（Ｂ）で用いるオレフィン重合用触媒は、上述したジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を含んでいればよく、特に限定されるものではないが、該遷移金属化合物［Ｂ］に加えて、（Ｃ１）有機金属化合物、（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ３）遷移金属化合物［Ｂ］と反応してイオン対を形成する化合物、から選ばれる触媒成分（Ｃ）触媒成分（Ｃ）を含むことが好ましい。触媒成分（Ｃ）の詳細は後述するとおりである。

［工程（Ｂ）］
　工程（Ｂ）は、上述したジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、
　前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンとを共重合する工程、または、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンおよびエチレンとを共重合する工程である。すなわち、工程（Ｂ）では、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンおよび必要に応じてさらにエチレンとを、共重合する工程である。

　工程（Ｂ）の重合形態は、特に限定されないが、好ましくは溶液（溶解）重合において実施可能である。重合条件については、オレフィン系ポリマーを製造する溶液重合プロセスを用いればよく特に限定されず、たとえば、脂肪族炭化水素または芳香族炭化水素を重合溶媒として用いて、上述した遷移金属化合物［Ｂ］を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、プロピレンと、必要に応じてエチレンと、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体または末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体とを共重合し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む重合反応液を得る工程であることが好ましい。

　工程（Ｂ）では、工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体または末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体が、通常、溶液状またはスラリー状にて工程（Ｂ）における反応器にフィードされる。フィード方法は、特段限定されるものではなく、工程（Ａ）にて得られた重合反応液を連続的に工程（Ｂ）の反応器にフィードしても、工程（Ａ）似て得られた重合反応液を一旦バッファータンク等に溜めたのちに、工程（Ｂ）にフィードしても良い。

　工程（Ｂ）の重合溶媒としては、例えば、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素などが挙げられる。具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素が挙げられ、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。また、工程（Ｂ）の重合溶媒は、工程（Ａ）の重合溶媒と同一でも異なっていてもよい。
　工程（Ｂ）の重合温度は、通常５０℃～２００℃、好ましくは８０℃～２００℃、より好ましくは９０℃～２００℃の範囲である。

　工程（Ｂ）の重合圧力は、通常、常圧～１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧～５ＭＰａゲージ圧の条件下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能である。本発明ではこのうち、モノマーを連続して反応器に供給して共重合を行う方法を採用することが好ましい。

　工程（Ｂ）の反応時間（共重合が連続法で実施される場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの条件によっても異なるが、通常０．５分間～５時間、好ましくは５分間～３時間である。

　工程（Ｂ）におけるポリマー濃度は、定常運転時はたとえば０．５～４０質量％であり、好ましくは、１～３５質量％である。重合能力における粘度制限、後処理工程（脱溶媒）負荷及び生産性の観点から、１．５～３５質量％であることが好ましい。

　得られる共重合体であるグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の分子量は、重合系内に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることによっても調節することができる。さらに、後述の触媒成分（Ｃ１）の使用量により調節することもできる。具体的には、トリイソブチルアルミニウム、メチルアルミノキサン、ジエチル亜鉛等が挙げられる。水素を添加する場合、その量はオレフィン１ｋｇあたり０．００１～１００ＮＬ程度が適当である。

［触媒成分（Ｃ）］
　本発明に係るオレフィン系樹脂（β）の製造方法では、上述した工程（Ａ）および（Ｂ）で用いるオレフィン重合用触媒が、上述した遷移金属化合物（Ａ－１）または（Ａ－２）、およびジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］に加えて、触媒成分（Ｃ）を含むことも好ましい。触媒成分（Ｃ）は、工程（Ａ）および工程（Ｂ）の両方のオレフィン重合用触媒の触媒成分として用いられてもよく、工程（Ａ）または工程（Ｂ）のいずれか一方のオレフィン重合用触媒の触媒成分として用いられてもよい。触媒成分（Ｃ）が、工程（Ａ）および工程（Ｂ）の両方のオレフィン重合用触媒の触媒成分として用いられる場合、工程（Ａ）および工程（Ｂ）で用いられる触媒成分（Ｃ）は同一であってもよく、異なっていてもよい。

　触媒成分（Ｃ）は、（Ｃ１）有機金属化合物、（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ３）オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物、から選ばれる１種以上の化合物である。
　以下、（Ｃ１）～（Ｃ３）の化合物について順次説明する。

（（Ｃ１）有機金属化合物）
　本発明で用いられる（Ｃ１）有機金属化合物として、具体的には下記の一般式（Ｃ１－ａ）で表わされる有機アルミニウム化合物、一般式（Ｃ１－ｂ）で表わされる周期表第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物、および一般式（Ｃ１－ｃ）で表わされる周期表第２族または第１２族金属のジアルキル化合物が挙げられる。なお、（Ｃ１）有機金属化合物には、後述する（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物は含まないものとする。

　　Ｒ^a _pＡｌ（ＯＲ^b）_qＨ_rＹ_s　…（Ｃ１－ａ）
　上記一般式（Ｃ１－ａ）中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｙはハロゲン原子を示し、ｐは０＜ｐ≦３、ｑは０≦ｑ＜３、ｒは０≦ｒ＜３、ｓは０≦ｓ＜３の数であり、かつｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ＝３である。）

　　Ｍ³ＡｌＲ^c ₄　…（Ｃ１－ｂ）
　上記一般式（Ｃ１－ｂ）中、Ｍ³はＬｉ、ＮａまたはＫを示し、Ｒ^cは炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示す。）

　　Ｒ^dＲ^eＭ⁴　…（Ｃ１－ｃ）
　上記一般式（Ｃ１－ｃ）中、Ｒ^dおよびＲ^eは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｍ⁴はＭｇ、ＺｎまたはＣｄである。

　前記一般式（Ｃ１－ａ）で表わされる有機アルミニウム化合物としては、次のような一般式（Ｃ－１ａ－１）～（Ｃ－１ａ－４）で表わされる化合物を例示できる。
　　Ｒ^a _pＡｌ（ＯＲ^b）_3-p　…（Ｃ－１ａ－１）
（式（Ｃ－１ａ－１）中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、ｐは好ましくは１．５≦ｐ≦３の数である。）で表される有機アルミニウム化合物、

　　Ｒ^a _pＡｌＹ_3-p　…（Ｃ－１ａ－２）
（式（Ｃ－１ａ－２）中、Ｒ^aは炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｙはハロン原子を示し、ｐは好ましくは０＜ｐ＜３の数である。）で表される有機アルミニウム化合物、
　　Ｒ^a _pＡｌＨ_3-p　…（Ｃ－１ａ－３）
（式（Ｃ－１ａ－３）中、Ｒ^aは炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、ｐは好ましくは２≦ｐ＜３の数である。）で表される有機アルミニウム化合物、

　　Ｒ^a _pＡｌ（ＯＲ^b）_qＹ_s　…（Ｃ－１ａ－４）
（式（Ｃ－１ａ－４）中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｙはハロゲン原子を示し、ｐは０＜ｐ≦３、ｑは０≦ｑ＜３、ｓは０≦ｓ＜３の数であり、かつｐ＋ｑ＋ｓ＝３である。）で表される有機アルミニウム化合物。

　一般式（Ｃ１－ａ）に属する有機アルミニウム化合物としてより具体的には、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリｎ－ブチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリペンチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシルアルミニウムなどのトリｎ－アルキルアルミニウム；
トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリｓｅｃ－ブチルアルミニウム、トリｔｅｒｔ－ブチルアルミニウム、トリ２－メチルブチルアルミニウム、トリ３－メチルブチルアルミニウム、トリ２－メチルペンチルアルミニウム、トリ３－メチルペンチルアルミニウム、トリ４－メチルペンチルアルミニウム、トリ２－メチルヘキシルアルミニウム、トリ３－メチルヘキシルアルミニウム、トリ２－エチルヘキシルアルミニウムなどのトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；
トリシクロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウムなどのトリシクロアルキルアルミニウム；
トリフェニルアルミニウム、トリトリルアルミニウムなどのトリアリールアルミニウム；
ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライド；
（ｉ－Ｃ₄Ｈ₉）_xＡｌ_y（Ｃ₅Ｈ₁₀）_z（式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≧２ｘである。）などで表されるトリイソプレニルアルミニウムなどのトリアルケニルアルミニウム；
イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシド、イソブチルアルミニウムイソプロポキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド；
ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウムアルコキシド；
エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；
Ｒ^a _2.5Ａｌ（ＯＲ^b）_0.5で表される平均組成を有する部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム（式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示す）；
ジエチルアルミニウムフェノキシド、ジエチルアルミニウム（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）、エチルアルミニウムビス（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）、ジイソブチルアルミニウム（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）、イソブチルアルミニウムビス（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）などのジアルキルアルミニウムアリーロキシド；
ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウムクロリドなどのジアルキルアルミニウムハライド；
エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；
エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライドなどの部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキルアルミニウムジヒドリドなどその他の部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；
エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミドなどの部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウムなどを挙げることができる。

　また（Ｃ１－ａ）に類似する化合物も本発明に使用することができ、そのような化合物として例えば、窒素原子を介して２以上のアルミニウム化合物が結合した有機アルミニウム化合物を挙げることができる。このような化合物として具体的には、（Ｃ₂Ｈ₅）₂ＡｌＮ（Ｃ₂Ｈ₅）Ａｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₂などを挙げることができる。

　前記一般式（Ｃ１－ｂ）に属する化合物としては、ＬｉＡｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₄、ＬｉＡｌ（Ｃ₇Ｈ₁₅）₄などを挙げることができる。
　前記一般式（Ｃ１－ｃ）に属する化合物としては、ジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、ブチルエチルマグネシウム、ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジフェニル亜鉛、ジ－ｎ－プロピル亜鉛、ジイソプロピル亜鉛、ジ－ｎ－ブチル亜鉛、ジイソブチル亜鉛、ビス（ペンタフルオロフェニル）亜鉛、ジメチルカドミウム、ジエチルカドミウムなどを挙げることができる。

　またその他にも、（Ｃ１）有機金属化合物としては、メチルリチウム、エチルリチウム、プロピルリチウム、ブチルリチウム、メチルマグネシウムブロミド、メチルマグネシウムクロリド、エチルマグネシウムブロミド、エチルマグネシウムクロリド、プロピルマグネシウムブロミド、プロピルマグネシウムクロリド、ブチルマグネシウムブロミド、ブチルマグネシウムクロリドなどを使用することもできる。

　また重合系内で上記有機アルミニウム化合物が形成されるような化合物、例えばハロゲン化アルミニウムとアルキルリチウムとの組み合わせ、またはハロゲン化アルミニウムとアルキルマグネシウムとの組み合わせなどを、前記（Ｃ１）有機金属化合物として使用することもできる。
　上記のような（Ｃ１）有機金属化合物は、１種類単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

　（Ｃ１）有機金属化合物は、（Ｃ１）有機金属化合物と、オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物中の遷移金属原子（Ｍ）とのモル比（Ｃ１／Ｍ）が、通常０．０１～１００，０００、好ましくは０．０５～５０，０００となるような量で用いられる。

（（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物）
　本発明で用いられる（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平２－７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物としては、具体的には、メチルアルミノキサン、エチルアルミノキサン、イソブチルアルミノキサン等が挙げられる。
　従来公知のアルミノキサンは、例えば下記（１）～（３）のような方法によって製造することができ、通常、炭化水素溶媒の溶液として得られる。

　（１）吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニウム化合物とを反応させる方法。

　（２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸気を作用させる方法。

　（３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。

　なお前記アルミノキサンは、少量の有機金属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、得られたアルミノキサンを溶媒に再溶解またはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。

　アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記一般式（Ｃ１－ａ）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

　これらのうち、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。
　上記のような有機アルミニウム化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。

　アルミノキサンの調製に用いられる溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分または上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化物、臭素化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。さらにエチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素または脂肪族炭化水素が好ましい。

　また本発明で用いられるベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物は、６０℃のベンゼンに溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で通常１０％以下、好ましくは５％以下、特に好ましくは２％以下であるもの、すなわち、ベンゼンに対して不溶性または難溶性であることが好ましい。

　本発明で用いられる（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物としては、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物を挙げることもできる。

　（一般式（ＩＩＩ）中、Ｒ¹⁷は炭素原子数が１～１０の炭化水素基を示し、４つのＲ¹⁸は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数が１～１０の炭化水素基を示す。）

　前記一般式（ＩＩＩ）で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物は、下記一般式（ＩＶ）で表されるアルキルボロン酸と、有機アルミニウム化合物とを、不活性ガス雰囲気下に不活性溶媒中で、－８０℃～室温の温度で１分～２４時間反応させることにより製造できる。
　　Ｒ¹⁹－Ｂ（ＯＨ）₂　…（ＩＶ）
（一般式（ＩＶ）中、Ｒ¹⁹は前記一般式（ＩＩＩ）におけるＲ¹⁷と同じ基を示す。）

　前記一般式（ＩＶ）で表されるアルキルボロン酸の具体的な例としては、メチルボロン酸、エチルボロン酸、イソプロピルボロン酸、ｎ－プロピルボロン酸、ｎ－ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、ｎ－ヘキシルボロン酸、シクロヘキシルボロン酸、フェニルボロン酸、３，５－ジフルオロフェルニルボロン酸、ペンタフルオロフェニルボロン酸、３，５－ビス（トリフルオロメチル）フェニルボロン酸などが挙げられる。これらの中では、メチルボロン酸、ｎ－ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、３，５－ジフルオロフェニルボロン酸、ペンタフルオロフェニルボロン酸が好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

　このようなアルキルボロン酸と反応させる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記一般式（Ｃ１－ａ）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

　前記有機アルミニウム化合物としては、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、特にトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。
　オレイン重合用触媒が、（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物を含むと、オレフィン化合物に対しての重合活性が高いものとなるため好ましい。

　上記のような（Ｃ２）有機アルミニウムオキシ化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。
　有機アルミニウムオキシ化合物（Ｃ２）は、有機アルミニウムオキシ化合物（Ｃ２）中のアルミニウム原子と、、オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物中の遷移金属原子（Ｍ）とのモル比（Ｃ２／Ｍ）が、通常１０～５００，０００、好ましくは２０～１００，０００となるような量で用いられる。

（（Ｃ３）遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物）
　（Ｃ３）遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物は、オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物である。オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物とは、上述した工程（Ａ）で用いられる遷移金属化合物（Ａ－１）または（Ａ－２）、あるいは工程（Ｂ）で用いられるジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を意味する。

　本発明で用いられる、（Ｃ３）遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物（以下、「イオン化イオン性化合物」という。）としては、特表平１－５０１９５０号公報、特表平１－５０２０３６号公報、特開平３－１７９００５号公報、特開平３－１７９００６号公報、特開平３－２０７７０３号公報、特開平３－２０７７０４号公報、ＵＳＰ－５３２１１０６号などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物などを挙げることができる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。

　具体的には、前記ルイス酸としては、ＢＲ₃（Ｒは、フッ素、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換基を有していてもよいフェニル基またはフッ素である。）で示される化合物が挙げられ、例えばトリフルオロボロン、トリフェニルボロン、トリス（４－フルオロフェニル）ボロン、トリス（３，５－ジフルオロフェニル）ボロン、トリス（４－フルオロメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（ｐ－トリル）ボロン、トリス（ｏ－トリル）ボロン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ボロンなどである。
　前記イオン性化合物としては、例えば下記一般式（Ｖ）で表される化合物が挙げられる。

　（一般式（Ｖ）中、Ｒ²⁰はＨ⁺、カルボニウムカチオン、オキソニウムカチオン、アンモニウムカチオン、ホスホニウムカチオン、シクロヘプチルトリエニルカチオンまたは遷移金属を有するフェロセニウムカチオンであり、Ｒ²¹～Ｒ²⁴は、互いに同一でも異なっていてもよく、有機基、好ましくはアリール基または置換アリール基である。）。

　前記カルボニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルカルボニウムカチオン、トリ（メチルフェニル）カルボニウムカチオン、トリ（ジメチルフェニル）カルボニウムカチオンなどの三置換カルボニウムカチオンなどが挙げられる。

　前記アンモニウムカチオンとして具体的には、トリメチルアンモニウムカチオン、トリエチルアンモニウムカチオン、トリプロピルアンモニウムカチオン、トリブチルアンモニウムカチオン、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムカチオンなどのトリアルキルアンモニウムカチオン；Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－２，４，６－ペンタメチルアニリニウムカチオンなどのＮ，Ｎ－ジアルキルアニリニウムカチオン；ジ（イソプロピル）アンモニウムカチオン、ジシクロヘキシルアンモニウムカチオンなどのジアルキルアンモニウムカチオンなどが挙げられる。

　前記ホスホニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルホスホニウムカチオン、トリ（メチルフェニル）ホスホニウムカチオン、トリ（ジメチルフェニル）ホスホニウムカチオンなどのトリアリールホスホニウムカチオンなどが挙げられる。

　Ｒ¹⁵としては、カルボニウムカチオンおよびアンモニウムカチオンが好ましく、特にトリフェニルカルボニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムカチオンが好ましい。

　またイオン性化合物として、トリアルキル置換アンモニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム塩などを挙げることもできる。

　前記トリアルキル置換アンモニウム塩として具体的には、例えばトリエチルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリメチルアンモニウムテトラ（ｐ－トリル）ホウ素、トリメチルアンモニウムテトラ（ｏ－トリル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテトラ（ｏ，ｐ－ジメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ｍ，ｍ－ジメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ｐ－トリフルオロメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ｏ－トリル）ホウ素などが挙げられる。

　前記Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩として具体的には、例えばＮ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムテトラ（フェニル
）ホウ素、Ｎ，Ｎ，２，４，６－ペンタメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。

　前記ジアルキルアンモニウム塩として具体的には、例えばジ（１－プロピル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。

　さらにイオン性化合物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、下記式（ＶＩ）または（ＶＩＩ）で表されるホウ素化合物などを挙げることもできる。

（式（ＶＩ）中、Ｅｔはエチル基を示す。）

（式（ＶＩＩ）中、Ｅｔはエチル基を示す。）

　イオン化イオン性化合物（化合物［Ｃ３］）の例であるボラン化合物として具体的には、例えば、デカボラン；
ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ノナボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕デカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ウンデカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ドデカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕デカクロロデカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ドデカクロロドデカボレートなどのアニオンの塩；
トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ドデカハイドライドドデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（ＩＩＩ）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。

　イオン化イオン性化合物の例であるカルボラン化合物として具体的には、例えば４－カルバノナボラン、１，３－ジカルバノナボラン、６，９－ジカルバデカボラン、ドデカハイドライド－１－フェニル－１，３－ジカルバノナボラン、ドデカハイドライド－１－メチル－１，３－ジカルバノナボラン、ウンデカハイドライド－１，３－ジメチル－１，３－ジカルバノナボラン、７，８－ジカルバウンデカボラン、２，７－ジカルバウンデカボラン、ウンデカハイドライド－７，８－ジメチル－７，８－ジカルバウンデカボラン、ドデカハイドライド－１１－メチル－２，７－ジカルバウンデカボラン、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－カルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－カルバドデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－トリメチルシリル－１－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムブロモ－１－カルバドデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム６－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム６－カルウンバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム７－カルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム７，８－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム２，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムドデカハイドライド－８－メチル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－８－エチル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－８－ブチル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－８－アリル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－９－トリメチルシリル－７，８－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－４，６－ジブロモ－７－カルバウンデカボレートなどのアニオンの塩；
　トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド－１，３－ジカルバノナボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）銅酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）金酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド－７，８－ジメチル－７，８－ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド－７，８－ジメチル－７，８－ジカルバウンデカボレート）クロム酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（トリブロモオクタハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、トリス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）クロム酸塩（ＩＩＩ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）マンガン酸塩（ＩＶ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（ＩＶ）などの金属カルボランアニオンの塩などが挙げられる。

　イオン化イオン性化合物の例であるヘテロポリ化合物は、ケイ素、リン、チタン、ゲルマニウム、ヒ素および錫から選ばれる原子と、バナジウム、ニオブ、モリブデンおよびタングステンから選ばれる１種または２種以上の原子とを含む化合物である。具体的には、リンバナジン酸、ゲルマノバナジン酸、ヒ素バナジン酸、リンニオブ酸、ゲルマノニオブ酸、シリコノモリブデン酸、リンモリブデン酸、チタンモリブデン酸、ゲルマノモリブデン酸、ヒ素モリブデン酸、錫モリブデン酸、リンタングステン酸、ゲルマノタングステン酸、錫タングステン酸、リンモリブドバナジン酸、リンタングストバナジン酸、ゲルマノタングストバナジン酸、リンモリブドタングストバナジン酸、ゲルマノモリブドタングストバナジン酸、リンモリブドタングステン酸、リンモリブドニオブ酸、およびこれらの酸の塩が挙げられるが、この限りではない。また、前記塩としては、前記酸の、例えば周期表第１族または２族の金属、具体的には、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等との塩、トリフェニルエチル塩等の有機塩が挙げられる。

　イオン化イオン性化合物の例であるイソポリ化合物は、バナジウム、ニオブ、モリブデンおよびタングステンから選ばれる１種の原子の金属イオンから構成される化合物であり、金属酸化物の分子状イオン種であるとみなすことができる。具体的には、バナジン酸、ニオブ酸、モリブデン酸、タングステン酸、およびこれらの酸の塩が挙げられるが、この限りではない。また、前記塩としては、前記酸の例えば周期表第１族または第２族の金属、具体的にはリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等との塩、トリフェニルエチル塩等の有機塩が挙げられる。

　上記のようなイオン化イオン性化合物（（Ｃ３）オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物）は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。

　イオン化イオン性化合物（Ｃ３）は、イオン化イオン性化合物（Ｃ３）と、オレフィン重合用触媒に含まれる遷移金属化合物中の遷移金属原子（Ｍ）とのモル比（Ｃ３／Ｍ）が、通常１～１０、好ましくは１～５となるような量で用いられる。

〔その他の工程〕
　本発明に係るオレフィン系樹脂（β）製造方法では、上述した工程（Ａ）および工程（Ｂ）に加え、必要に応じて、工程（Ａ）または（Ｂ）、もしくは工程（Ａ）および（Ｂ）両方の工程で生成する重合体を回収する工程を含んでも良い。本工程は、工程（Ａ）（Ｂ）において用いられる有機溶剤を分離してポリマーを取り出す工程であり、溶媒濃縮、押し出し脱気、ペレタイズ、晶析等の公知の工程であれば特段制限はない。

＜オレフィン系樹脂組成物＞
　本発明のオレフィン系樹脂組成物は、プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）の１種以上と、上述した本発明のオレフィン系樹脂（β）とを含有する組成物である。

［プロピレン系樹脂（α１）］
　プロピレン系樹脂（α１）としては、プロピレン単独重合体またはプロピレンに由来する構造単位が５０モル％を超えるプロピレン系共重合体をいずれも用いることができる。プロピレン系樹脂（α１）は、プロピレンに由来する構造単位を、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上含有する。

　好ましくは、プロピレン系樹脂（α１）は、プロピレンの単独重合体であるか、または、プロピレンと、エチレンおよび炭素数４～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種との共重合体から構成される。共重合体としては、ランダム共重合体であっても、ブロック共重合体であっても構わない。前述の炭素数４～２０のα－オレフィンの具体例としては、１－ブテン、２－メチル－１－プロペン、２－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、２－エチル－１－ブテン、２，３－ジメチル－１－ブテン、２－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、３，３－ジメチル－１－ブテン、１－ヘプテン、メチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ペンテン、エチル－１－ペンテン、トリメチル－１－ブテン、メチルエチル－１－ブテン、１－オクテン、メチル－１－ペンテン、エチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ヘキセン、プロピル－１－ヘプテン、メチルエチル－１－ヘプテン、トリメチル－１－ペンテン、プロピル－１－ペンテン、ジエチル－１－ブテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン等を挙げることができる。この中でも１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテンのα－オレフィンを好ましく用いることができる。

　プロピレン系樹脂（α１）は前記重合体のうち単独の重合体から構成されてもよいし、複数の重合体から構成されていてもよい。
　本発明では、プロピレン系樹脂（α１）として、重合あるいは共重合による製造品、市販品、リサイクル品のいずれも用いることができる。

　プロピレン樹脂（α１）が重合あるいは共重合による製造品である場合、プロピレンを主成分とするモノマーを公知のオレフィン重合用触媒を用いて重合あるいは共重合して製造することができ、たとえばチーグラーナッタ触媒等を用いて重合あるいは共重合して得ることができる。

　プロピレン系樹脂（α１）が市販品である場合、市販のプロピレン系樹脂の中から、特に制限なく用いることができる。市販のプロピレン系樹脂の例として、いわゆるホモポリプロピレン樹脂、ランダムポリプロピレン樹脂、ブロックポリプロピレン樹脂、が挙げられ、好ましくはホモポリプロピレン樹脂、ブロックポリプロピレン樹脂、より好ましくはホモポリプロピレン樹脂である。

　プロピレン系樹脂（α１）がリサイクル品である場合、プロピレン系樹脂を主成分とする再生プラスチック、プロピレン系樹脂を主成分とするプラスチック製品を、洗浄、粉砕、ペレット化したもの等を使用することができる。

　ホモポリプロピレン樹脂は実質プロピレンの単独重合体からなる樹脂であり、一般に安価で製造が容易であり、剛性や表面硬度に優れる半面、耐衝撃性や靱性に劣る。本発明のプロピレン系樹脂組成物に、ホモポリプロピレン樹脂をプロピレン系樹脂（α１）として用いた場合、オレフィン系樹脂（β）により、ホモポリプロピレン樹脂の剛性等優れた特徴を保持しながら、耐衝撃性や靱性を改良することができる。

　以下、プロピレン系樹脂（α１）の好ましい態様について説明する。プロピレン系樹脂（α１）は、ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されたメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１～５００ｇ／１０分であることが好ましく、ＭＦＲの下限値は好ましくは０．２ｇ／１０分、より好ましくは０．３ｇ／１０分であり、上限値は好ましくは３００ｇ／１０分、より好ましくは１００ｇ／１０分、特に好ましくは５０ｇ／１０分である。プロピレン系樹脂（α１）のＭＦＲが０．１ｇ／１０分より小さい場合、流動性が低く成形性に問題が生じる場合がある。プロピレン系樹脂（α１）のＭＦＲが５００ｇ／１０分より大きい場合、プロピレン系樹脂（α１）自体の強度が低く、得られる樹脂組成物の機械的強度が低くなる場合がある。

　ＭＦＲはプロピレン系樹脂（α１）の分子量の指標となるが、プロピレン系樹脂（α１）はさらに、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められるポリスチレン換算の重量平均分子量が好ましくは８万～９０万、より好ましくは１０万～７０万、特に好ましくは１５万～７０万の範囲にある。

　プロピレン系樹脂（α１）の末端構造は、通常実質的に飽和炭化水素であり、具体的にはプロピレン系樹脂（α１）における不飽和末端の割合は１０００炭素原子あたり通常０．１未満である。

［エチレン系樹脂（α２）］
　エチレン系樹脂（α２）としては、エチレン単独重合体またはエチレンに由来する構造単位が５０モル％を超えるエチレン系共重合体をいずれも用いることができる。エチレン系樹脂（α２）は、エチレンに由来する構造単位を、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上含有する。

　好ましくは、エチレン系樹脂（α２）は、エチレンの単独重合体であるか、または、エチレンと、炭素数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種との共重合体から構成される。共重合体としては、ランダム共重合体であっても、ブロック共重合体であっても構わない。前述の炭素数３～２０のα－オレフィンの具体例としては、プロピレン、１－ブテン、２－メチル－１－プロペン、２－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、２－エチル－１－ブテン、２，３－ジメチル－１－ブテン、２－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、３，３－ジメチル－１－ブテン、１－ヘプテン、メチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ペンテン、エチル－１－ペンテン、トリメチル－１－ブテン、メチルエチル－１－ブテン、１－オクテン、メチル－１－ペンテン、エチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ヘキセン、プロピル－１－ヘプテン、メチルエチル－１－ヘプテン、トリメチル－１－ペンテン、プロピル－１－ペンテン、ジエチル－１－ブテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン等を挙げることができる。この中でもプロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテンのα－オレフィンを好ましく用いることができる。

　エチレン系樹脂（α２）は前記重合体のうち単独の重合体から構成されてもよいし、複数の重合体から構成されていてもよい。
　本発明では、エチレン系樹脂（α２）として、重合あるいは共重合による製造品、市販品、リサイクル品のいずれも用いることができる。

　エチレン系樹脂（α２）が重合あるいは共重合による製造品である場合、エチレンを主成分とするモノマーを公知のオレフィン重合用触媒を用いて重合あるいは共重合して製造することができ、たとえばチーグラーナッタ触媒等を用いて重合あるいは共重合して得ることができる。

　エチレン系樹脂（α２）が市販品である場合、市販のエチレン系樹脂の中から、特に制限なく用いることができる。市販のエチレン系樹脂の例として、いわゆるホモポリエチレン樹脂、エチレン・α－オレフィン共重合体、エチレン系エラストマーなどのポリエチレン系樹脂が挙げられる。

　エチレン系樹脂（α２）がリサイクル品である場合、エチレン系樹脂を主成分とする再生プラスチック、エチレン系樹脂を主成分とするプラスチック製品を、洗浄、粉砕、ペレット化したもの等を使用することができる。

　以下、エチレン系樹脂（α２）の好ましい態様について説明する。エチレン系樹脂（α２）は、ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されたメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１～５００ｇ／１０分であることが好ましく、ＭＦＲの下限値は好ましくは０．２ｇ／１０分、より好ましくは０．３ｇ／１０分であり、上限値は好ましくは３００ｇ／１０分、より好ましくは１００ｇ／１０分、特に好ましくは５０ｇ／１０分である。エチレン系樹脂（α２）のＭＦＲが０．１ｇ／１０分より小さい場合、流動性が低く成形性に問題が生じる場合がある。エチレン系樹脂（α２）のＭＦＲが５００ｇ／１０分より大きい場合、エチレン系樹脂（α２）自体の強度が低く、得られる樹脂組成物の機械的強度が低くなる場合がある。

　ＭＦＲはエチレン系樹脂（α２）の分子量の指標となるが、エチレン系樹脂（α２）はさらに、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められるポリスチレン換算の重量平均分子量が好ましくは４万～９０万、より好ましくは６万～７０万、特に好ましくは８万～７０万の範囲にある。

　エチレン系樹脂（α２）の末端構造は、通常実質的に飽和炭化水素であり、具体的にはエチレン系樹脂（α２）における不飽和末端の割合は１０００炭素原子あたり通常０．１未満である。

［樹脂組成物］
　本発明の樹脂組成物は、上述したプロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）の１種以上と、オレフィン系樹脂（β）とを含有する樹脂組成物である。本発明の樹脂組成物は、これらの成分を任意の割合で含むものとすることができる。

　本発明の樹脂組成物は、プロピレン系樹脂（α１）とエチレン系樹脂（α２）のいずれか一方のみを含有するものであってもよいが、プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）の両方を含有することが好ましく、プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）を、質量比で１：９９～９９：１の比率で含有することがより好ましい。プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）の両方を含有した本発明の樹脂組成物では、オレフィン系樹脂（β）を含有することにより、通常相容性に乏しいプロピレン系樹脂（α１）とエチレン系樹脂（α２）を均質に分散させたものとすることができる。

　本発明のオレフィン系樹脂組成物の好適な例として、以下の（１）および（２）構成の樹脂組成物が挙げられる。
（１）プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）を、質量比で５１：４９～９９：１の比率で含有し、
　前記プロピレン系樹脂（α１）および前記エチレン系樹脂（α２）の合計１００質量部に対して、オレフィン系樹脂（β）５～２０質量部を含有し、
　前記オレフィン系樹脂（β）に含まれる前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖が含有するエチレンに由来する構造単位の含有量が８０～９８モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が２～２０モル％であるオレフィン系樹脂組成物。

（２）プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）を、質量比で４９：５１～１：９９の比率で含有し、
　前記プロピレン系樹脂（α１）および前記オレフィン系樹脂（α２）の合計１００質量部に対して、オレフィン系樹脂（β）５～３０質量部を含有し、
前記オレフィン系樹脂（β）に含まれる前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖が含有するエチレンに由来する構造単位の含有量が８０～１００モル％であるオレフィン系樹脂組成物。

　上記（１）および（２）の構成のオレフィン系樹脂組成物では、プロピレン系樹脂（α１）とエチレン系樹脂（α２）とがより均質に分散した樹脂組成物とすることができ、樹脂組成物が成形性に優れるとともに、得られる成形体が耐衝撃性に優れたものとなるため好ましい。

　本発明に係るオレフィン系樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、前記プロピレン系樹脂（α１）、前記エチレン系樹脂（α２）、および前記オレフィン系樹脂（β）以外のその他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、他の樹脂、ゴム、無機充填剤、添加剤などが挙げられる。添加剤としては、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等、結晶核剤などが挙げられる。

　本発明に係るオレフィン系樹脂組成物は、使用済み再生（ＰＣＲ）ブレンドであってもよい。例えば、ＰＣＲブレンドは、物品を単独で、または非再生（新鮮／未使用）ポリマー樹脂と組み合わせて調製するために使用され得る。組成物は、例えば、１：９９～９９：１（例えば、２０：８０～８０：２０、４０：６０～６０：４０など）の比で非再生プラスチック樹脂と組み合わせ可能である。使用済みプラスチック樹脂を形成して、物品を調製するための樹脂組成物を形成してもよい。

＜成形体＞
　本発明に係る成形体は、上述の本発明に係るオレフィン系樹脂組成物を、公知の成形方法により成形して得られる。例えば、押出成形、射出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、パウダースラッシュ成形、カレンダー成形、発泡成形等の公知の熱成形方法により得ることができる。
　本発明に係る成形体は、含まれる成分が高度に分散したオレフィン系樹脂組成物から得られることから、耐衝撃性に優れる。本発明では、プロピレン系樹脂とエチレン系樹脂の両方を含有する場合であっても、各成分をより高度に分散しており、従来公知の相容剤を含有する場合と比較して成形体が耐衝撃性に優れたものとなる。

　本発明に係る成形体は、ドアトリム、リアーパッケージトリム、インストルメントパネル、ガスケット、シートバックガーニッシュ、コラムカバー、バンパー、フェンダー、サイドモール、ホイールカバー、マッドガード、ミラーカバー、計器盤、外部ドア、ボンネット、スポイラー、風よけ、ハブキャップ、鏡枠、ボディーパネル、保護用サイドモールディング、靴底、靴のミッドソール、インナーソール、ソール、サンダル、自動車用電線または機器用電線の電線シース、電線の絶縁体、その他針金・ケーブルの被覆、家電製品のハウジング、パッキン、ホットプレート、炊飯ジャー、ポットのボディーや洗濯機等の家電製品部材、バッテリー容器等の容器、電子部品包装用フィルム、防水シート、床材、天井材、壁紙、建材部品包装用シート、フローリングマット、床仕上げ材、ブラインド、パイプ、化粧シートまたは建材保護シート、テレビキャビネット、ステレオスピーカーボックス、ビデオキャビネット、各種収納家具、ユニット家具等の家電製品や家具製品、ドア、ドア枠、窓枠、廻縁、巾木、開口枠等の住宅部材、厨房、収納家具扉等の家具部材、オフィスフロアマット、カーペット滑り止めパッド、低温ヒートシーラブルフィルム、イージーピールフィルム、パッケージングフィルム、薬品個別包装材、グリップ、ガスケット、多層ホース、輸液ボトル、シャンプー等のサニタリー用ボトル、化粧品用ボトル・ケース、キャップ、キャップライナー、飲料水キャップのライナー、筆記用具等の文具用品、玩具、レジャー用品、使い捨ておむつ、使い捨て下着、生理用ナプキンなどの衛生用部材および伸縮性部材、衣装ケース、バケツ、洗面器、調理器具、その他各種ケース、コンテナ、農業のフィルム、運動場の設備、ボート・水上船の部品、ガーデン・ファーニチャ、培養に用いるローラーボトル及び培地ボトル、オムツタブ、滅菌ラップ、雑巾、寝具類、食品包装用フィルム、レトルト食器用容器、食品包装用トレイや飲料用カップ・ボトル、その他各種ボトル、カップ、シート、フィルム、チューブ、シリンジ、注射器の注射筒、アンプル、シャーレ等の医療用器、医療ケース、包帯静脈注射用のバッグ、ポーチ及びボトルのような液体貯蔵用コンテナ、医療用ガウン・エプロン、外科用ドレープ、家電・住宅用照明器具のカバー、自動車内装照明カバー、電気・電子部品におけるＬＥＤランプカバー、その他表示装置のカバー、太陽電池封止用シートなどに使用できる。

　以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、これらの実施例に制約されるものではない。

＜測定、評価方法＞
　以下の実施例および比較例において、各物性は、以下の方法により測定あるいは評価した。

［分子量測定］
　ポリマーサンプルの分子量および分子量分布は、カラムとして東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＨ₆－ＨＴを２本、および、ＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＨ₆－ＨＴＬを２本（カラムサイズはいずれも内径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を直列接続した、ゲル浸透クロマトグラフ（東ソー株式会社製ＨＬＣ－８３２１　ＧＰＣ／ＨＴ型）を用いて測定した。移動相媒体は、ｏ－ジクロロベンゼンに酸化防止剤としてＢＨＴ（和光純薬工業）０．０２５質量％を添加した媒体を用い、試料濃度０．１５％（Ｗ／Ｖ）、流速１．０ｍｌ／分、１４０℃で測定した。標準ポリスチレンは、分子量が５９０～２０，６００，０００については東ソー社製を用いた。得られたクロマトグラムはＷａｔｅｒｓ製データ処理ソフトＥｍｐｏｗｅｒ３を用いて、公知の方法によって、標準ポリスチレンサンプルを使用した検量線を用いて解析することで、数平均分子量Ｍｎ、重量平均分子量Ｍｗおよび分散度Ｍｗ／Ｍｎを算出した。

［融点（Ｔｍ）、融解熱量（ΔＨ）、ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定］
　融点（Ｔｍ）、融解熱量（ΔＨ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）は、以下の条件でＤＳＣ測定を行い、求めた。
　示差走査熱量計〔ＳＩＩ社　ＤＳＣ２２０〕を用いて、約５．０ｍｇの試料を窒素雰囲気下で３０℃から昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その温度で１０分間保持した。さらに降温速度１０℃／ｍｉｎで３０℃まで冷却し、その温度で５分間保持した後、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した。この２度目の昇温の際に観測される吸熱ピークを融解ピークとし、融解ピークが現れる温度を融点（Ｔｍ）として求めた。また、融解熱量（ΔＨ）は前記融解ピークの面積を算出し求めた。なお融解ピークが多峰性の場合は、全体の融解ピークの面積を算出し求めた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、２度目の昇温の際に、比熱の変化によりＤＳＣ曲線が屈曲し、ベースラインが平行移動する形で感知される。この屈曲より低温のベースラインの接線と、屈曲した部分で傾きが最大となる点の接線との交点の温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。

［各モノマー成分の組成］
　エチレンとα-オレフィンの共重合体の各モノマーから導かれる繰り返し単位は以下の方法により、ポリマーの核磁気共鳴スペクトルを分析することにより求めた。
　（測定条件）
装置：日本電子製ＥＣＸ４００Ｐ型核磁気共鳴装置、測定核：¹Ｈ（４００ＭＨｚ）；¹³Ｃ (１２５ＭＨｚ)、測定モード：シングルパルス、パルス幅：４５°（５．２５μ秒）、ポイント数：３２ｋ、測定範囲：２０ｐｐｍ（－４～１６ｐｐｍ）、繰り返し時間：７．０秒、積算回数：６４回、測定溶媒：オルトジクロロベンゼン－ｄ₄、試料濃度：ｃａ．２０ｍｇ／０．６ｍＬ、測定温度：１２０℃、ウインドウ関数：ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ（ＢＦ：０．１２Ｈｚ）、ケミカルシフト基準：オルトジクロロベンゼン（７.１ｐｐｍ）。
　後述する実施例に記載の工程（Ａ）で得られるエチレンとプロピレン系共重合体のエチレンおよびプロピレンの割合は１２５ＭＨｚ　¹³Ｃ－ＮＭＲ（日本電子ＥＣＸ４００Ｐ）から得られるエチレンに由来するピーク強度およびプロピレンに由来するピーク強度（積分値）によって測定、定量した。また、工程（Ｂ）で得られるオレフィン系樹脂（β）のプロピレンとエチレン共重合体の各モノマーから導かれる繰り返し単位は１２５ＭＨｚ　¹³Ｃ－ＮＭＲ（日本電子ＥＣＸ４００Ｐ）から得られるプロピレンに由来するピークおよびエチレンに由来するピークの強度比（積分値）によって測定、定量した。

　後述のオレフィン系樹脂（β－３）については、プロピレン－エチレン共重合体のエチレンの組成比（モル％）とガラス転移温度［Ｔｇ］（℃）との相関による検量線より算出した。検量線の作成方法は、後述する実施例３において、化合物（Ａ－１－１）を用いない以外は同様に重合を実施し、さらに、連続供給するプロピレンとエチレンの供給割合を変化させることにより、エチレン組成割合の異なる複数のプロピレン－エチレン共重合体樹脂を得た。得られたプロピレン－エチレン共重合体樹脂について、上述の方法で、エチレンの組成比およびガラス転移温度を測定し、検量線を作成した。

［末端ビニル率の測定］
　末端不飽和環状オレフィン系共重合体の末端ビニル率の測定は、４００ＭＨｚ　¹Ｈ－ＮＭＲ（日本電子ＥＣＸ４００Ｐ）から得られる不飽和結合に由来するピークの強度比から末端の総不飽和量中のビニル基量として末端ビニル率を定量した。

［マクロモノマーの割合］
　オレフィン系樹脂（β）に含まれるマクロモノマーの割合は、後述する実施例に記載の方法でオレフィン系樹脂を製造した際の、マクロモノマーの仕込み量と得られたオレフィン系樹脂（β）の量との差分から算出した。
　後述のオレフィン系樹脂（β－３）については、オレフィン系樹脂に含まれるマクロモノマーの割合は以下の方法で算出した。
　すなわち、マクロモノマーに由来する融解熱量ΔＨ(Ｊ／ｇ)とマクロモノマー含量(重量％)との相関による検量線によりマクロモノマーの割合を算出した。
　検量線の作成方法: 後述する実施例３おいて、ジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルを使用しない以外は同様に実施し、末端不飽和ポリエチレン得た。回分式重合法により、得られた末端不飽和ポリエチレンとプロピレンとエチレンをジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルを含む重合触媒により共重合した。ここで、末端不飽和ポリエチレンの装入量を変化させることにより、含まれるマクロモノマーの割合が異なるオレフィン系樹脂を複数種類採取した。得られた複数のオレフィン系樹脂のマクロモノマー含量(重量％)は、末端不飽和ポリエチレンの装入量とオレフィン樹脂の生成量の比からを求め、融解熱量ΔＨ（Ｊ／ｇ）は上述の方法により測定し、両数値の相関から検量線を作成した。

［グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の確認］
　ゲル浸透クロマトグラフにより得られるクロマトグラムをピーク分離することにより、マクロモノマーが消費されていることを確認し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－１］～［Ｒ１－５］、［Ｒ１’－４］、[Ｒ１’－５]が生成していることを確認した。

［側鎖本数の算出］
　ゲル浸透クロマトグラフにより得られるクロマトグラムをピーク分離することにより、下記式により算出した。
（マクロモノマーの消費量÷マクロモノマーの数平均分子量）÷（主鎖の含量÷主鎖の数平均分子量）

＜試薬＞
　以下の実施例および比較例においては、以下の試薬を用いた。
[試薬]
　トルエンは、ＧｌａｓｓＣｏｎｔｏｕｒ社製有機溶媒精製装置を用いて精製したものを用いた。アルミノキサンのトルエン溶液は、日本アルキルアルミ社製の２０重量％メチルアルミノキサン／トルエン溶液を用いた。トリイソブチルアルミは東ソー・ファインケム社製のものをトルエンで希釈（１．０Ｍ）して用いた。

［実施例１］
＜オレフィン系樹脂（β－１）の製造＞
工程（Ａ）：末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－１）の製造
　特開２０１３－２２０９９２号の［合成例２］にしたがって、下記式（Ａ－１－１）で表される遷移金属化合物の合成およびそれを用いたエチレンの重合を行い、末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－１）を得た。得られた末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－１）は、ポリスチレン換算でＭｗ＝９,６６０、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２５、¹Ｈ－ＮＭＲで測定した片末端不飽和率＝９７．０ｍｏｌ％であった。下記式（Ａ－１－１）中、Ｅｔはエチル基、Ｐｈはフェニル基を示す。

工程（Ｂ）：
　特開平７－２８６００５号に開示されている方法にしたがって、ジメチルシリル－ビス｛１－（２－ｎ－プロピル－４－（９－フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリドを合成した。
　充分に窒素置換した内容積１Ｌのステンレス製オートクレーブを開放し、上記で合成した末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－１）１５．０ｇをオートクレーブ反応釜に装入した。オートクレーブのフランジを締め室温で１５時間窒素流通した。窒素流通下でトルエン５００ｍＬ、トリイソブチルアルミニウム（ｉＢｕ₃Ａｌとも記す）のトルエン溶液（１．００ｍｏｌ／Ｌ）を０．９０ｍＬ（０．９０ｍｍｏｌ）を装入しオートクレープを閉鎖した。９５℃に昇温し５分間攪拌した後、９０℃に降温した。エチレン分圧を０．１０ＭＰａＧ昇圧した後エチレンの供給を停止し、ついでプロピレン分圧を０．４２ＭＰａＧ昇圧しオートクレーブ内０．６０ＭＰａＧにした。そこに、トルエン５．０ｍL、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（０．１ｍｏｌ／Ｌ）を１．５ｍＬ（０．１５ｍｍｏｌ）、およびジメチルシリル－ビス｛１－（２－ｎ－プロピル－４－（９－フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリドのトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を２．０ｍＬ（０．０００２０ｍｍｏｌ）圧入した。ついで、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（Ｐｈ₃ＣＢ（Ｃ₆Ｆ₅）₄とも記す）のトルエン溶液（０．０００１０ｍｍｏｌ／Ｌ）を８．０ｍＬ（０．０００８０ｍｍｏｌ）圧入し、重合を開始した。プロピレンガスを連続的に供給しながら圧力を保ち、９０℃で３分間重合を行った後、５ｍＬのメタノールを圧入することにより重合を停止した。得られた重合反応液を少量の塩酸を含む３．０Ｌのメタノール中に加え重合体を析出させた。ろ過により得られた析出物を１３０℃にて１０時間減圧乾燥することにより、２１．２ｇのオレフィン系樹脂（β－１）を得た。ゲル浸透クロマトグラフにより、末端不飽和ポリエチレンが消費されていることを確認し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－１］が生成していることを確認した。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

［実施例２］
＜オレフィン系樹脂（β－２）の製造＞
工程（Ａ）：実施例１で合成した末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－１）を使用した。
工程（Ｂ）：
　充分に窒素置換した内容積１Ｌのステンレス製オートクレーブを開放し、実施例１で合成した末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－１）１５．０ｇをオートクレーブ反応釜に装入した。オートクレーブのフランジを締め室温で１５時間窒素流通した。窒素流通下でトルエン５００ｍＬ、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（１．００ｍｏｌ／Ｌ）を０．９０ｍＬ（０．９０ｍｍｏｌ）を装入しオートクレープを閉鎖した。９５℃に昇温し５分間攪拌した後、９０℃に降温した。プロピレン分圧を０．４５ＭＰａＧ昇圧した後プロピレンの供給を停止し、ついでエチレン分圧を０．０７ＭＰａＧ昇圧しオートクレーブ内０．６１ＭＰａＧにした。そこに、トルエン５．０ｍL、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（１．０ｍｏｌ／Ｌ）を０．１０ｍＬ（０．１０ｍｍｏｌ）、およびジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルのトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を１．０ｍＬ（０．０００１０ｍｍｏｌ）圧入した。ついで、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．０００１０ｍｍｏｌ／Ｌ）を４．０ｍＬ（０．０００４０ｍｍｏｌ）圧入し、重合を開始した。エチレンガスを連続的に供給しながら圧力を保ち、９０℃で５分間重合を行った後、５ｍＬのメタノールを圧入することにより重合を停止した。得られた重合反応液を少量の塩酸を含む３．０Ｌのメタノール中に加え重合体を析出させた。ろ過により得られた析出物を１３０℃にて１０時間減圧乾燥することにより、１９．９ｇのオレフィン系樹脂（β－２）を得た。ゲル浸透クロマトグラフにより、末端不飽和ポリエチレンが消費されていることを確認し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－２］が生成していることを確認した。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

［実施例３］
＜オレフィン系樹脂（β－３）の製造＞
　工程（Ａ）および工程（Ｂ）：容積９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、脱水精製したｎ－ヘプタンを１５５４ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、同時に連続重合器の別の供給口から、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．３ｍｍｏｌ／Ｌ）を１６３ｍＬ／ｈｒの速度で、ジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルのトルエン溶液（０.１５ｍｍｏｌ／Ｌ）を４６ｍＬ／ｈｒの速度で、前記式（Ａ－１－１）で表される遷移金属化合物のトルエン溶液（０.１５ｍｍｏｌ／Ｌ）を７６ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（８ｍｍｏｌ／Ｌ）を６１ｍＬ／ｈｒの速度で連続的に供給した（成分全体の供給速度：１９００ｍＬ／ｈｒ）。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを９００ｇ／ｈｒの割合で、エチレンを１７０ｇ／ｈｒの割合で連続供給し、重合温度１１０℃、全圧０．８２Ｍｐａ－Ｇ、滞留時間約３０ｍｉｎ、攪拌回転数９７０ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を行った。重合器で生成したプロピレン／エチレン／ポリエチレングラフト型共重合体のヘプタン溶液は、重合器上壁部に設けられた排出口を介して流量約１９００ｍＬ／ｈｒの速度で連続的に排出させ、採取瓶に重合反応液を回収した。得られた重合反応液を１３０℃にて１０時間減圧乾燥した。その結果、オレフィン系樹脂（β－３）が約２８８ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。ゲル浸透クロマトグラフにより、末端不飽和ポリエチレンが消費されていることを確認し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－３］が生成していることを確認した。オレフィン系樹脂（β－３）のガラス転移温度（Ｔｇ）は－３３．９℃、融解熱量ΔＨは５０．６J/gであった。その他の分析結果を表８に示す。

［実施例４］
＜オレフィン系樹脂（β－４）の製造＞
工程（Ａ）：末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－４）の製造
　下記式（Ａ－１－２）で表される遷移金属化合物を公知の方法にしたがって合成し、触媒として使用した。式（Ａ－１－２）中、Ｐｈはフェニル基を表す。

　充分に窒素置換した内容積２．０Ｌのガラス製反応器に、トルエン１５００ｍLを入れたのち、２５℃に保持し９００ｒｐｍで重合器内部を撹拌しながら、エチレン１２０リットル／ｈｒで連続的に供給し、液相および気相を飽和させた。引き続きエチレンを連続的に供給した状態で、東ソーファインケミカル株式会社製の修飾メチルアルミノキサン（ＭＭＡＯとも記す）のトルエン溶液（１．００ｍｏｌ／Ｌ）を２．０ｍＬ（２．０ｍｍｏｌ）、上記化合物（Ａ－１－２）のトルエン溶液（０．０００３ｍｏｌ／Ｌ）を１．０ｍＬ（０．０００３ｍｍｏｌ）加え、常圧下、２５℃で３０分間重合を行った。重合の停止は少量のイソブタノールを添加することにより行った。得られた重合反応液を、塩酸を含む大量のメタノールに投入し末端不飽和ポリエチレンを析出させた。ろ過により得られた該重合体を８０℃にて１０時間減圧乾燥することにより、末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－４）を４０．７ｇ得た。得られた末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－４）の重量平均分子量はポリスチレン換算で４２，７００であった。これを後述する樹脂（β－４）に含まれるグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－４］の側鎖の組成および分子量とした。また、得られた末端不飽和ポリエチレンの末端ビニル基は１０００炭素原子あたり１．３個であり、末端ビニル率は９９％であった。

工程（Ｂ）：
　触媒として使用したジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルは公知の方法にしたがって合成した。
　充分に窒素置換した内容積１Ｌのステンレス製オートクレーブを開放し、上記で合成した末端不飽和ポリエチレン（Ｍ－４）２４．０ｇをオートクレーブ反応釜に装入した。オートクレーブのフランジを締め室温で１５時間窒素流通した。窒素流通下でトルエン５００ｍＬ、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（１．００ｍｏｌ／Ｌ）を４．０ｍＬ（４．０ｍｍｏｌ）を装入しオートクレープを閉鎖した。９７℃に昇温し５分間攪拌した後、９０℃に降温した。プロピレン分圧を０．６０ＭＰａＧ昇圧した後プロピレンの供給を停止し、ついでエチレン分圧を０．１１ＭＰａＧ昇圧しオートクレーブ内０．８０ＭＰａＧにした。そこに、トルエン５．０ｍL、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（１．０ｍｏｌ／Ｌ）を０．５０ｍＬ（０．５０ｍｍｏｌ）、およびジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルのトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を７．０ｍＬ（０．０００７０ｍｍｏｌ）圧入した。ついで、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．００１０ｍｍｏｌ／Ｌ）を２．８ｍＬ（０．００２８ｍｍｏｌ）圧入し、重合を開始した。エチレンガスを連続的に供給しながら圧力を保ち、９０℃で１７分間重合を行った後、５ｍＬのメタノールを圧入することにより重合を停止した。得られた重合反応液を少量の塩酸を含む３．０Ｌのメタノール中に加え重合体を析出させた。ろ過により得られた析出物を１３０℃にて１０時間減圧乾燥することにより、３３．６ｇのオレフィン系樹脂（β－４）を得た。ゲル浸透クロマトグラフにより、末端不飽和ポリエチレンが消費されていることを確認し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－４］が生成していることを確認した。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

［実施例５］
＜オレフィン系樹脂（β－５）の製造＞
工程（Ａ）：末不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ－５）の製造
　下記式（Ａ－１－３）で表される遷移金属化合物を公知の方法にしたがって合成し、触媒として使用した。

　充分に窒素置換した内容積１Ｌに窒素流通下でトルエン５００ｍＬ、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（１．００ｍｏｌ／Ｌ）を０．６０ｍＬ（０．６０ｍｍｏｌ）を装入しオートクレープを閉鎖し８５℃に昇温した。プロピレン分圧を０．２５ＭＰａＧ昇圧した後プロピレンの供給を停止し、ついでエチレン分圧を０．４７ＭＰａＧ昇圧しオートクレーブ内０．８０ＭＰａＧにした。そこに、トルエン５．０ｍL、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（１．０ｍｏｌ／Ｌ）を０．１５ｍＬ（０．１５ｍｍｏｌ）、および前記式（Ａ－１－３）で表される遷移金属化合物のトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を３．０ｍＬ（０．０００３０ｍｍｏｌ）圧入し、重合を開始した。エチレンガスを連続的に供給しながら圧力を保ち、８５℃で５分間重合を行った後、５ｍＬのメタノールを圧入することにより重合を停止した。得られた重合反応液を、塩酸を含む３Lのメタノールに投入しエチレンプロピレン共重合体を析出させた。ろ過により得られた該共重合体を１３０℃にて１０時間減圧乾燥することにより、末端不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ－５）を３５．８ｇ得た。得られた末端不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ－５）の重量平均分子量はポリスチレン換算で３８，６００であった。これを後述する樹脂（β－５）に含まれるグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－５］の側鎖の組成および分子量とした。また、得られた末端不飽和エチレンプロピレン共重合体の末端ビニル基は１０００炭素原子あたり１．１個であり、末端ビニル率は７３％であった。

工程（Ｂ）：
　充分に窒素置換した内容積１Ｌのステンレス製オートクレーブを開放し、上記で合成した末端不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ－５）９．０ｇをオートクレーブ反応釜に装入した。オートクレーブのフランジを締め室温で１５時間窒素流通した。窒素流通下でトルエン５００ｍＬ、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（１．００ｍｏｌ／Ｌ）を２．７ｍＬ（２．７ｍｍｏｌ）を装入しオートクレープを閉鎖した。８５℃に昇温し５分間攪拌した後、８０℃に降温した。プロピレン分圧を０．５３ＭＰａＧ昇圧した後プロピレンの供給を停止し、ついでエチレン分圧を０．２０ＭＰａＧ昇圧しオートクレーブ内０．８０ＭＰａＧにした。そこに、トルエン５．０ｍL、トリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液（１．０ｍｏｌ／Ｌ）を０．３０ｍＬ（０．３０ｍｍｏｌ）、およびジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルのトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を４．０ｍＬ（０．０００４０ｍｍｏｌ）圧入した。ついで、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．００１０ｍｍｏｌ／Ｌ）を１．６ｍＬ（０．００１６ｍｍｏｌ）圧入し、重合を開始した。エチレンガスを連続的に供給しながら圧力を保ち、８０℃で１５分間重合を行った後、５ｍＬのメタノールを圧入することにより重合を停止した。得られた重合反応液を少量の塩酸を含む３．０Ｌのメタノール中に加え重合体を析出させた。ろ過により得られた析出物を１３０℃にて１０時間減圧乾燥することにより、１４．３ｇのオレフィン系樹脂（β－５）を得た。ゲル浸透クロマトグラフにより、末端不飽和エチレンプロピレン重合体が消費されていることを確認し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－５］が生成していることを確認した。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

［比較例１］
＜オレフィン系樹脂（β’－１）の製造＞
　実施例２において、ジメチルシリルビス（２－メチル－４－フェニルインデニル）ジルコニウムジメチルのトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を２．０ｍＬ（０．０００２０ｍｍｏｌ）、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．０００１０ｍｍｏｌ／Ｌ）を８．０ｍＬ（０．０００８０ｍｍｏｌ）に変更した以外は同様に実施し、１３．５ｇのオレフィン系樹脂（β’－１）を得た。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

［比較例２］
＜オレフィン系樹脂（β’－２）の製造＞
　実施例３の工程（Ａ）と同様に実施し、４０．７ｇのオレフィン系樹脂（β’－２）を得た。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

[比較例３]
＜オレフィン系樹脂（β’－３）の製造＞
　実施例４の工程（Ａ）と同様に実施し、３５．８ｇのオレフィン系樹脂（β’－３）を得た。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

[比較例４]
＜オレフィン系樹脂（β’－４）の製造＞
　実施例２においてプロピレン分圧を０．３３ＭＰａＧ、エチレン分圧を０．１７ＭＰａＧ昇圧しオートクレーブ内０．５９ＭＰａＧに変更した以外は同様に実施し、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１’－４］を含む１９．３ｇの樹脂（β’－４）を得た。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

[比較例５]
＜オレフィン系樹脂（β’－５）の製造＞
工程（Ａ）：末不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ’－５）の製造
　実施例５の末不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ－５）の製造（工程Ａ）においてプロピレン分圧を０．４７ＭＰａＧ、エチレン分圧を０．２５ＭＰａＧ、上記化合物（Ａ－１－３）のトルエン溶液（０．０００１０ｍｏｌ／Ｌ）を８．０ｍＬ（０．０００８０ｍｍｏｌ）に変更した以外は同様に実施し、末端不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ’－５）を３１．６ｇ得た。得られた末端不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ’－５）の重量平均分子量はポリスチレン換算で１５，６００であった。これを後述する樹脂（β’－５）に含まれるグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１’－５］の側鎖の組成および分子量とした。また、得られた末端不飽和エチレンプロピレン共重合体の末端ビニル基は１０００炭素原子あたり１．２個であり、末端ビニル率は３２％であった。
工程（Ｂ）：
　実施例５において末端不飽和エチレンプロピレン共重合体を上記で合成した末端不飽和エチレンプロピレン共重合体（Ｍ’－５）２５．０ｇに変更した以外は同様に実施した。グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１’－５］を含む２９．１ｇの樹脂（β’－５）を得た。得られた重合体の分析結果を表８に示す。

[実施例６～１２および比較例６～１７]
オレフィン系樹脂組成物の調製
　（株）東洋精機製作所製ラボプラストミルに、表９および表１０に記載の原材料を、表９および表１０に記載の配合比（質量部）で入れ、２００℃、６０ｒｐｍの条件で約５分間溶融混錬することで、オレフィン系樹脂組成物を調製した。
　原材料のオレフィン系樹脂（β－１）～（β－５）、（β’－１）～（β’－５）は、それぞれ上記実施例１～５、比較例１～５で得たものである。
　原材料のプロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）としては、以下のものを用いた。

[プロピレン系樹脂（α１）]
　市販のホモプロピレン（（株）プライムポリマー製、商品名：プライムポリプロＦ１１３Ｇ、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３．０ｇ／１０分）を用いた。
[エチレン系樹脂（α２）]
　市販のメタロセン直鎖状低密度ポリエチレン（（株）プライムポリマー製、商品名：エボリューＳＰ２５４０、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３．８ｇ／１０分）を用いた。

成形体物性の測定
　調製したオレフィン系樹脂組成物の成形体物性値を、以下の方法により測定した。結果を表９および表１０に示す。
[アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃強度]
　２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、オレフィン系樹脂組成物を６分間加熱後、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した。その後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することで、厚み３ｍｍのシートを作製した。
　成形から室温で７２時間経過後、作製したシートから、ＡＳＴＭ　Ｄ２５６に準拠して、下記の条件で試験を行った時の、アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃強度を測定した。
＜試験条件＞
ハンマー容量：３．９２Ｊ
空振り角度：１４９．０℃
ノッチは機械加工である
温度：２３℃

[透過型電子顕微鏡観察］
　オレフィン系樹脂組成物を、２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、オレフィン系樹脂組成物を６分間加熱後、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した。その後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することで、厚み３ｍｍのシートを作製した。
　得られた成形体を、０．５ｍｍ角の小片とし、ルテニウム酸（ＲｕＯ₄）によって染色した。さらにダイヤモンドナイフを備えたウルトラミクロトームで得られた小片を約１００ｎｍの膜厚の超薄切片とした。この超薄切片にカーボンを蒸着させて透過型電子顕微鏡（日立ハイテク製Ｈ－７６５０）を用いて、相構造を観察した。

　表９および表１０に示されるように、実施例のオレフィン系樹脂組成物は、アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃強度が比較例のオレフィン系樹脂組成物よりも高く、耐衝撃性に優れることがわかった。

　実施例１１および比較例１２、比較例１３で得られたオレフィン系樹脂組成物の相構造を透過型電子顕微鏡で観察した結果を図１および図２、図３にそれぞれ示す。いずれもプロピレン系樹脂成分により形成される相（明視野）とエチレン系樹脂成分により形成される相（暗視野）からなる相分離構造を有するが、実施例１１は比較例１２、比較例１３よりもプロピレン系樹脂成分より形成される相の分散粒径が小さく、良好に分散している。以上の結果より、グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１－４］の存在により相容性が向上し、オレフィン系樹脂組成物の耐衝撃性向上することが確認された。

Claims

　プロピレン単独重合体、または、プロピレンとエチレンとの共重合体から構成され、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７６～１００モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が０～２４モル％である主鎖、及び、
　エチレン単独重合体、または、エチレンとプロピレンとの共重合体から構成され、エチレンに由来する構造単位の含有量が８０～１００モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有量が０～２０モル％である側鎖
　を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む、オレフィン系樹脂（β）。
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］が、プロピレンに由来する構造単位の含有量が７８～９９モル％、エチレンに由来する構造単位の含有量が０～２２モル％である主鎖を有する、請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　前記オレフィン系樹脂（β）が、プロピレンに由来する構造単位を１０～９３重量％含有する、請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖を構成する前記重合体または共重合体の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量が、５０，０００～１，０００，０００の範囲にある、請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖を構成する前記重合体または共重合体の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量が、５，０００～２００，０００の範囲にある、請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　側鎖１本あたりの、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）よりスチレン換算値として求められる重量平均分子量と、主鎖１本あたりの側鎖本数との積である合計重量平均分子量が、１５，０００～５００，０００の範囲にある、請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　下記工程（Ａ）及び工程（Ｂ）を含む、請求項１～６のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）の製造方法。
工程（Ａ）：下記一般式［Ａ－１］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンを重合し、末端不飽和エチレン重合体を製造する工程、または、下記一般式［Ａ－２］で表される遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、エチレンとプロピレンとを共重合し、末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体を製造する工程。

（一般式［Ａ－１］中、Ｍは周期表第４族または第５族の遷移金属原子を示す。
　ｍは１～４の整数を示す。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ’は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。
　Ｒ²～Ｒ⁵は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。
　Ｒ⁶～Ｒ⁸は炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基であり、また、ｍが２以上の整数の場合には、式［Ａ－１］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。
　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、ｎが２以上の整数である場合には、複数のＸは互いに同一であっても、異なっていてもよく、また、Ｘで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。）

（一般式［Ａ－２］中、Ｍは、周期表第４族遷移金属原子であり、
　ｎは、遷移金属化合物［Ａ－２］が電気的に中性となるように選択される１～４の整数であり、
　Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子であり、前記アニオン配位子は、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、硫黄含有基、窒素含有基、リン含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基または共役ジエン系誘導体基であり、ｎが２以上の場合は、複数存在するＸで示される基は互いに同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよく、
　Ｑは、周期表第１４族原子であり、
　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　Ｒ³およびＲ⁴は、それぞれ独立に、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基もしくは硫黄含有基であり、
　Ｒ⁹およびＲ¹²は、水素原子、炭素数１～４０の炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり（ただし、Ｒ⁹は下記一般式［Ａ－２－１］で表される置換基ではない。

　一般式［Ａ－２－１］中、Ｒ^9a、Ｒ^9b、Ｒ^9c、Ｒ^9dおよびＲ^9eは、それぞれ独立に、水素原子、炭化水素基、ハロゲン含有基、ケイ素含有基、酸素含有基、窒素含有基または硫黄含有基であり、
　＊は、インデニル環への結合を表す。）、
　Ｒ¹～Ｒ⁶のうちの隣接した置換基同士は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ⁷～Ｒ¹²のうちの隣接した置換基同士は、互いに結合して、置換基を有していてもよい環を形成してもよく、
　Ｒ¹³およびＲ¹⁴は、互いに結合してＱを含む環を形成してもよく、この環は置換基を有していてもよい。）
工程（Ｂ）：ジメチルシリルビスインデニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物［Ｂ］を含むオレフィン重合用触媒の存在下で、
　前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンとを共重合する工程、または、前記工程（Ａ）で製造された末端不飽和エチレン重合体もしくは末端不飽和エチレン－プロピレン共重合体と、プロピレンおよびエチレンとを共重合する工程。
　プロピレン系樹脂（α１）およびエチレン系樹脂（α２）の１種以上と、請求項１～６のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）とを含有する、オレフィン系樹脂組成物。
　請求項８に記載のオレフィン系樹脂組成物の成形体。