WO2015098714A1

WO2015098714A1 - 光学積層体および面光源装置

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Publication number: WO2015098714A1
Application number: PCT/JP2014/083618
Authority: WO
Inventors: 泰規井伊; 謙一原井
Original assignee: 日本ゼオン株式会社
Priority date: 2013-12-27
Filing date: 2014-12-18
Publication date: 2015-07-02
Also published as: CN105848879A; EP3088924A4; JP6508060B2; JPWO2015098714A1; KR20160102433A; US9624405B2; US20160326405A1; EP3088924A1; CN105848879B; EP3088924B1; KR102317623B1

Abstract

　基材と、基材上に形成される粘着層と、を備え、ガラス製の発光面上に粘着層側を貼付して用いられる光学積層体であって、発光面を構成するガラスの屈折率をｎ１とし、粘着層の屈折率をｎ２とし、基材の屈折率をｎ３として、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たし、粘着層は、アクリル系樹脂（Ａ）を含むアクリル系粘着剤組成物により構成され、アクリル系樹脂（Ａ）は、芳香環含有モノマー（ａ１）４０～９３重量％と、水酸基含有モノマー（ａ２）７～６０重量％とを含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であって、かつその重量平均分子量が２０万以下である。

Description

光学積層体および面光源装置

　本発明は、光学積層体および面光源装置に関する。

　近年、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、適宜、「有機ＥＬ素子」という）を含む面光源装置を構成する場合、有機ＥＬ素子を含む面発光体と、この面発光体の発光面に設けられる光取出フィルム（光取出し効率を高めるための凹凸構造をその表面に有するフィルム）とを粘着層を介して積層することがある。このような面光源装置によれば、有機ＥＬ素子において発生した光は、粘着層および光取出フィルムを通り、装置外へと射出される。このような面光源装置では、粘着層が高い屈折率を有していると、光取出し効率を高める上で特に有利である。粘着層に高い屈折率を発現させるため、粘着力を発現する粘着剤組成物中に、高屈折率材料である無機酸化物を添加することが知られている（たとえば、特許文献１参照）。

特開２０１０－２５４８８９号公報

　しかしながら、前記特許文献１に示すように、高屈折率の無機酸化物を粘着剤（樹脂）に添加することにより、高い屈折率の粘着層を実現することは可能であるが、無機酸化物と粘着剤との相溶性が良くない場合には、ゲル化して使用できない場合がある。また、無機酸化物との相溶性が高い粘着剤を用いた場合であっても、高屈折率化を図るべく、無機酸化物の添加量を増やすと、粘着力が低下するため、粘着層本来の機能を発揮できず、実用性に劣ることがある。このため、粘着層を形成する粘着剤には、高屈折率化を図ることができるとともに、十分な粘着性を有するものが求められている。このような粘着剤を介して、ガラス製の発光面に基材を積層することにより、発光素子から射出される光を効率的に取り出すことが可能となる。

　本発明は、前記課題に鑑みてなされたものであり、高屈折率化を図ることができて、かつ十分な粘着性を有する粘着剤を用いて粘着層を構成することにより、ガラス製の発光面を有する発光素子からの光をより効率的に取り出すことができる光学積層体、およびその光学積層体を備える面光源装置を提供することである。

　本発明者は、かかる事情に鑑み鋭意研究を重ねた結果、特定のアクリル系粘着剤組成物を用いるとともに、各層の屈折率を特定の関係を満たすように構成することにより、前記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成した。本発明によれば、下記＜１＞～＜１４＞が提供される。

＜１＞基材と、この基材上に形成される粘着層と、を備え、ガラス製の発光面上に前記粘着層側を貼付して用いられる光学積層体であって、前記発光面を構成するガラスの屈折率をｎ１とし、前記粘着層の屈折率をｎ２とし、前記基材の屈折率をｎ３として、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たし、前記粘着層は、アクリル系樹脂（Ａ）を含むアクリル系粘着剤組成物により構成され、前記アクリル系樹脂（Ａ）は、芳香環含有モノマー（ａ１）４０～９３重量％と、水酸基含有モノマー（ａ２）７～６０重量％とを含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であって、かつその重量平均分子量が２０万以下である、光学積層体。
＜２＞前記アクリル系粘着剤組成物は、無機酸化物（Ｂ）を含有する、＜１＞に記載の光学積層体。
＜３＞前記無機酸化物（Ｂ）は、その体積平均粒子径が５ｎｍ～５０ｎｍの粒子であり、かつ前記アクリル系粘着剤組成物は前記アクリル系樹脂１００重量部に対して前記無機酸化物（Ｂ）を８０～１３０重量部含有する、＜２＞に記載の光学積層体。
＜４＞前記アクリル系粘着剤組成物は、架橋剤（Ｃ）を含有する、＜１＞～＜３＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜５＞前記アクリル系粘着剤組成物は、可塑剤（Ｄ）を含有する、＜１＞～＜４＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜６＞前記アクリル系粘着剤組成物は、前記可塑剤（Ｄ）を、前記アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して５～２０重量部含有する＜５＞に記載の光学積層体。
＜７＞前記可塑剤（Ｄ）は、その融点が０℃以下である、＜５＞又は＜６＞に記載の光学積層体。
＜８＞前記可塑剤（Ｄ）は、エステル系可塑剤からなる群から選択される、＜５＞～＜７＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜９＞前記可塑剤（Ｄ）は、安息香酸エステルである、＜８＞に記載の光学積層体。
＜１０＞前記基材の屈折率ｎ３と前記粘着層の屈折率ｎ２との差（ｎ３－ｎ２）が０．０２以下である、＜１＞～＜９＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜１１＞前記粘着層の屈折率ｎ２と前記ガラスの屈折率ｎ１との差（ｎ２－ｎ１）が０．０２以下である、＜１＞～＜１０＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜１２＞前記粘着層の屈折率ｎ２が１．５３以上である、＜１＞～＜１１＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜１３＞前記基材上に形成される凹凸構造層をさらに備える、＜１＞～＜１２＞のいずれか１項に記載の光学積層体。
＜１４＞ガラス製の発光面を有する面発光体と、＜１＞～＜１３＞のいずれか１項に記載の光学積層体と、を備え、前記発光面に前記粘着層が貼付されている、面光源装置。

　本発明の光学積層体によれば、高屈折率化を図ることができて、かつ十分な粘着性を有する粘着剤を用いて粘着層を構成し、各層の屈折率を特定の関係を満たすように構成することにより、ガラス製の発光面を有する発光素子からの光をより効率的に取り出すことができるという効果がある。また、本発明の面光源装置によれば、層構成を変更することなく、発光面をより一層明るくできるという効果がある。

　以下、本発明について実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は以下に説明する実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施してもよい。
　なお、本願において、「溶媒」の文言は、記述の便宜上、その中に溶質が溶解される、溶液を構成する媒体のみならず、その中に分散物が分散される、懸濁液（スラリーを含む）を構成する媒体をも含むものとして用いられる。本願において、ある物質と他のある物質との「相溶性」とは、それらの物質と、必要に応じて溶媒とを混合して溶液又は懸濁液とした際に、これらがゲル化又は分離を起こさず均質な状態を保つ性質をいう。また、本発明において、（メタ）アクリルとは、アクリルおよびメタクリルを包含する用語であり、（メタ）アクリロイルとはアクリロイルおよびメタクリロイルを包含する用語であり、（メタ）アクリレートとは、アクリレートおよびメタクリレートを包含する用語であり、アクリル系樹脂とは、（メタ）アクリル系モノマーを少なくとも１種含有するモノマー成分を重合して得られる樹脂を意味する。

　＜光学積層体＞
　本発明の光学積層体は、基材と、基材上に形成される粘着層とを備える。光学積層体は、シートまたはフィルム状に形成されている。

　＜基材＞
　基材を構成する材料としては、特に限定されないが、有機ＥＬ素子を含む面発光体のガラス製の発光面上に積層して用いられるため、透明性を有する必要があり、通常、透明樹脂を含む樹脂組成物を用いることができる。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材として用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。本実施形態において、光学積層体を構成する粘着層や基板、後述するその他の層は、光学積層体全体として８０％以上の全光線透過率を有するように適宜構成することができる。「ガラス製の発光面」とは、発光する最外層としてガラス製の層を有する面発光体の発光面である。

　前記透明樹脂は、特に限定されず、たとえば、熱可塑性樹脂を挙げることができる。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができ、特に、脂環式オレフィンポリマー製のフィルム（例えば、日本ゼオン社製のゼオノアフィルム等）や、ポリエステルフィルムが好ましい。より具体的には、基材を構成する材料としては、たとえば、ポリエチレンナフタート、ポリエチレンテレフタレート、ボリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート／イソフタレート共重合体等のポリエステル系樹脂；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のポリオレフィン系樹脂；ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化エチレン等のポリフッ化エチレン樹脂；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－ビニルアルコール共重合体、ポリビニルアルコール、ビニロン等のビニル重合体；三酢酸セルロース、セロファン等のセルロース系樹脂；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ブチル等のアクリル系樹脂；ポリスチレン；ポリカーボネート；ポリアリレート；ポリイミド等を挙げることができる。

　基材が面光源装置の最表面となる場合には、基材には、耐擦傷性の高いものを用いることが好ましく、具体的には、前記樹脂を用いて７μｍの膜厚の樹脂からなる層を基板上に形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。

　基材の厚みは、特に限定されないが、通常、５０～１００μｍである。
　また、基材の屈折率ｎ３は、通常１．５３以上であり、好ましくは１．６０以上である。
　基材の屈折率ｎ３は、面発光体の発光面となるガラスの屈折率をｎ１とし、粘着層の屈折率をｎ２とした際に、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たす。この中でも、基材の屈折率ｎ３と粘着層の屈折率ｎ２との差（ｎ３－ｎ２）が０．０５以下であることが好ましく、０．０２以下であることがより好ましい。屈折率の差を前記範囲とすることにより、界面でのロスを減らすことができ、光の取り出し効率をより一層高めることができる。なお、基材は、単層体として又は２種以上が積層された複層体として用いることができる。

　＜粘着層＞
　粘着層は、アクリル系樹脂（Ａ）を含むアクリル系粘着剤組成物により構成される。
　アクリル系樹脂（Ａ）は、芳香環含有モノマー（ａ１）４０～９３重量％、水酸基含有モノマー（ａ２）７～６０重量％を必須成分として含有する共重合成分［Ｉ］を共重合してなるものであり、共重合成分［Ｉ］は、必要に応じて（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）、その他の共重合性モノマー（ａ４）を含むものであってもよい。

　芳香環含有モノマー（ａ１）は、１つの分子内に１つ以上の芳香環と１つ以上のエチレン性不飽和基を有する化合物としうる。かかるエチレン性不飽和基を含有する官能基としては、たとえば、（メタ）アクリロイル基、クロトノイル基、ビニル基、アリル基等が挙げられ、中でも反応性に優れる点で（メタ）アクリロイル基が好ましい。

　また、前記芳香環としては、たとえば、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、ビフェニル環、フルオレン環等が挙げられ、１分子当たりの芳香環の個数は、１つでもよいし、複数個でもよい。芳香環含有モノマー（ａ１）は、粘着物性のバランスが取れる点では１分子当たり芳香環を１つ含有する化合物であることが好ましく、効率良く、粘着剤層の屈折率や複屈折を制御できる点では１分子当たり芳香環を２つ含有する化合物であることが好ましい。

　芳香環含有モノマー（ａ１）の具体例としては、たとえば、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ベンジルオキシエチル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸フェノキシジエチレングリコール、エチレンオキサイド変性（メタ）アクリル酸クレゾール、エチレンオキサイド変性（メタ）アクリル酸ノニルフェノール、（メタ）アクリル酸ビフェニルオキシエチルエステル、スチレン等が挙げられ、中でも（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルが好ましい。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　水酸基含有モノマー（ａ２）としては、たとえば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート等のアクリル酸ヒドロキシアルキルエステル、カプロラクトン変性２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等のカプロラクトン変性モノマー、ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のオキシアルキレン変性モノマー、その他、２－アクリロイロキシエチル２－ヒドロキシエチルフタル酸、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、ヒドロキシエチルアクリルアミド等の１級水酸基含有モノマー；２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３－クロロ２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等の２級水酸基含有モノマー；２，２－ジメチル２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等の３級水酸基含有モノマーを挙げることができる。

　水酸基含有モノマー（ａ２）は単独でもしくは２種以上併せて用いられる。

　水酸基含有モノマー（ａ２）の中でも、後述する架橋剤との反応性に優れる点で１級水酸基含有モノマーが好ましく、また、分子鎖末端に水酸基があるモノマーがより優れた帯電防止性能を示しやすく好ましいと考えられる。さらには、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートを使用することが、ジ（メタ）アクリレート等の不純物が少なく、製造しやすい点で特に好ましい。

　なお、水酸基含有モノマー（ａ２）としては、不純物であるジ（メタ）アクリレートの含有割合が、０．５重量％以下のものを用いることが好ましく、さらに０．２重量％以下、殊には０．１％重量以下のものを使用することが好ましく、具体的には、２－ヒドロキシエチルアクリレート、２－ヒドロキシプロピルアクリレートが好ましい。

　（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）としては、たとえば、アルキル基の炭素数が、通常１～２０、特には１～１２、さらには１～８、殊には４～８である化合物が好ましく、具体的には、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

　前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）の中でも、共重合性、粘着物性、取り扱いやすさ及び原料入手しやすさの点で、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートが好ましく用いられ、さらに好ましくは耐久性に優れる点でｎ－ブチル（メタ）アクリレートが用いられる。

　その他の共重合性モノマー（ａ４）としては、たとえば、カルボキシル基含有モノマー、アミノ基含有モノマー、アセトアセチル基含有モノマー、イソシアネート基含有モノマー、グリシジル基含有モノマー等の官能基含有モノマーが挙げられる。

　カルボキシル基含有モノマーとしては、たとえば、（メタ）アクリル酸、アクリル酸ダイマー、クロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、グルタコン酸、イタコン酸、アクリルアミドＮ－グリコール酸、ケイ皮酸等が挙げられ、中でも（メタ）アクリル酸が好ましく用いられる。

　アミノ基含有モノマーとしては、たとえば、ｔ－ブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、エチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

　アセトアセチル基含有モノマーとしては、たとえば、２－（アセトアセトキシ）エチル（メタ）アクリレート、アリルアセトアセテート等が挙げられる。

　イソシアネート基含有モノマーとしては、たとえば、２－アクリロイルオキシエチルイソシアネート、２－メタクリロイルオキシエチルイソシアネートやそれらのアルキレンオキサイド付加物等が挙げられる。

　グリシジル基含有モノマーとしては、たとえば、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸アリルグリシジル等が挙げられる。

　また、高分子量化を目的とする場合、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン等のエチレン性不飽和基を二つ以上有する化合物等を併用することもできる。

　また、前記粘着層には、通常一般的に用いられるカルボキシル基含有モノマー等の酸性基含有モノマーは本発明の効果を損なわない範囲で併用してもよいが、耐腐食性の観点から用いない方が好ましい。

　また、その他の共重合性モノマー（ａ４）として、さらに、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２－ブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、オクトキシポリエチレングリコール－ポリプロピレングリコール－モノ（メタ）アクリレート、ラウロキシポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ステアロキシポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のアルコキシ基およびオキシアルキレン基を含有するモノマー；メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、エトキシメチル（メタ）アクリルアミド、プロポキシメチル（メタ）アクリルアミド、イソプロポキシメチル（メタ）アクリルアミド、ｎ－ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、イソブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等のアルコキシアルキル（メタ）アクリルアミド系モノマー；（メタ）アクリロイルモルホリン、ジメチル（メタ）アクリルアミド、ジエチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリルアミドＮ－メチロール（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系モノマー；アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アルキルビニルエーテル、ビニルトルエン、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、イタコン酸ジアルキルエステル、フマル酸ジアルキルエステル、アリルアルコール、アクリルクロライド、メチルビニルケトン、Ｎ－アクリルアミドメチルトリメチルアンモニウムクロライド、アリルトリメチルアンモニウムクロライド、ジメチルアリルビニルケトン等が挙げられる。これらのその他の共重合性モノマー（ａ４）は単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

　芳香環含有モノマー（ａ１）の含有量としては、共重合成分全体に対して、４０～９３重量％であることが必要であり、好ましくは５０～９０重量％、特に好ましくは５５～８５重量％であり、さらに好ましくは６０～８５重量％である。かかる芳香環含有モノマーの含有量が少なすぎると屈折率が充分に高くならず好ましくなく、多すぎると粘着性能が悪化し好ましくない。

　水酸基含有モノマー（ａ２）の含有量としては、共重合成分全体に対して、７～６０重量％であることが必要であり、好ましくは１０～５０重量％、特に好ましくは１０～４０重量％であり、さらに好ましくは１０～３５重量％である。かかる水酸基含有モノマー（ａ２）の含有量が少なすぎると、たとえば無機酸化物を配合した場合には、無機酸化物との相溶性が低下し分散性が悪くなるため好ましくなく、多すぎると相対的に芳香環含有モノマー（ａ１）の含有量が低下し、屈折率を充分に上げることができない点で好ましくない。

　（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）を共重合させる場合の含有量としては、共重合成分全体に対して、好ましくは０～４０重量％、特には好ましくは０～３５重量％、さらに好ましくは０～３０重量％であり、（メタ）アクリル酸エステル系モノマー（ａ３）の含有量が少なすぎると、粘着性能が低下する傾向にある。

　その他の共重合性モノマー（ａ４）を共重合させる場合の含有量としては、共重合成分全体に対して、好ましくは０～４０重量％、特には好ましくは０～３０重量％、さらに好ましくは０～２０重量％であり、その他の共重合性モノマー（ａ４）の含有量が多すぎると相対的に芳香環含有モノマー（ａ１）の含有量が低下し、屈折率を十分に上げることができない傾向がある。

　また、芳香環含有モノマー（ａ１）と水酸基含有モノマー（ａ２）の含有割合（重量比）が、（ａ１）：（ａ２）＝９３：７～４０：６０であることが好ましく、特に好ましくは９０：１０～５０：５０、さらに好ましくは８５：１５～６０：４０である。水酸基含有モノマー（ａ２）に対する芳香環含有モノマー（ａ１）が多すぎると、たとえば無機酸化物を配合した場合には、無機酸化物との相溶性が低下し、分散性が低下する傾向があり、水酸基含有モノマー（ａ２）に対する芳香環含有モノマー（ａ１）が少なすぎると、屈折率が低くなる傾向がある。

　アクリル系樹脂（Ａ）は、（ａ１）～（ａ４）のモノマー成分を重合することにより製造できる。前記重合にあたっては、溶液ラジカル重合、懸濁重合、塊状重合、乳化重合などの従来公知の方法により行なうことができるが、これらの中でも溶液ラジカル重合が好ましい。

　重合条件についても従来公知の一般的な重合条件としうる。たとえば、有機溶媒中に、芳香環含有モノマー（ａ１）、水酸基含有モノマー（ａ２）、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）、その他の共重合性モノマー（ａ４）等の重合モノマー、重合開始剤（アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスイソバレロニトリル、過酸化ベンゾイル等）を混合あるいは滴下し、還流状態あるいは５０～９０℃の条件下で、通常２～２０時間ラジカル重合を行うことにより、アクリル系樹脂（Ａ）を製造できる。

　かかる重合に用いられる有機溶剤としては、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類、ｎ－プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等の脂肪族アルコール類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類等が挙げられる。

　かかるラジカル共重合に使用する重合開始剤としては、通常のラジカル重合開始剤であるアゾビスイソブチロニトリル、アゾビスジメチルバレロニトリル等のアゾ系重合開始剤、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等の過酸化物系重合開始剤等が具体例として挙げられる。

　アクリル系樹脂（Ａ）の重量平均分子量については、２０万以下であることが必要であり、好ましくは１万～１８万、特に好ましくは１万～１６万、殊に好ましくは、１万～１５万である。重量平均分子量が大きすぎると、たとえば無機酸化物を配合した場合には、無機酸化物との相溶性が低下し、分散性が低下するため好ましくない。

　また、アクリル系樹脂（Ａ）の分散度（重量平均分子量／数平均分子量）は、１０以下であることが好ましく、特には８以下が好ましく、さらには６以下が好ましく、殊には５以下が好ましい。かかる分散度が高すぎると粘着剤層の耐久性能が低下する傾向がある。
　なお、分散度の下限は、製造の限界の点から、通常１．１である。

　さらに、アクリル系樹脂（Ａ）のガラス転移温度は、－７０～１０℃が好ましく、特に好ましくは－５０～５℃、さらに好ましくは－４０～０℃である。ガラス転移温度が高すぎると粘着力が上がりすぎる傾向があり、低すぎると耐熱性が低下する傾向がある。

　なお、前記の重量平均分子量は、標準ポリスチレン分子量換算による重量平均分子量であり、高速液体クロマトグラフィー（日本Ｗａｔｅｒｓ社製、「Ｗａｔｅｒｓ　２６９５（本体）」と「Ｗａｔｅｒｓ　２４１４（検出器）」）に、カラム：Ｓｈｏｄｅｘ　ＧＰＣ　ＫＦ－８０６Ｌ（排除限界分子量：２×１０^７、分離範囲：１００～２×１０^７、理論段数：１０，０００段／本、充填剤材質：スチレン－ジビニルベンゼン共重合体、充填剤粒径：１０μｍ）の３本直列を用いることにより測定されるものであり、数平均分子量も同様の方法を用いることができる。また分散度は重量平均分子量と数平均分子量より求められる。またガラス転移温度は下記のＦｏｘの式より算出されるものである。
　　１／Ｔｇ＝Ｗａ／Ｔｇａ＋Ｗｂ／Ｔｇｂ＋・・・Ｗｎ／Ｔｇｎ
　　　　Ｔｇ：共重合体のガラス転移温度（Ｋ）
　　　　Ｔｇａ：モノマーＡのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
　　　　Ｗａ：モノマーＡの重量分率
　　　　Ｔｇｂ：モノマーＢのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
　　　　Ｗｂ：モノマーＢの重量分率
　　　　Ｔｇｎ：モノマーＮのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
　　　　Ｗｎ：モノマーＮの重量分率
　　　　　（Ｗａ＋Ｗｂ＋・・・＋Ｗｎ＝１）

　前記アクリル系粘着剤組成物は、アクリル系樹脂（Ａ）の他に、無機酸化物（Ｂ）、架橋剤（Ｃ）、および／または可塑剤（Ｄ）を含有することができる。

　＜無機酸化物（Ｂ）＞
　無機酸化物（Ｂ）は、比較的屈折率が高いため、粘着層の高屈折率化を図る目的で、粘着力を損なわない範囲で添加することが好ましい。無機酸化物（Ｂ）としては、特に制限はないが、金属酸化物が好ましい。その中でも、金属酸化物と、その表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む粒子、より具体的には、金属酸化物の粒子と当該粒子の表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む被覆粒子（以下、反応性修飾金属酸化物粒子ともいう）が好ましい。反応性官能基は、金属酸化物と、水素結合等の相互作用を有した状態にあってもよいし、そのような状態になく別物質と相互作用できる状態にあってもよい。前記無機酸化物（Ｂ）は、微粒子状態である無機酸化物微粒子であることが好ましく、さらに無機酸化物微粒子の態様としては、たとえば、微粒子粉体、ペーストまたはゾルを挙げることができるが、好ましくはゾルである。

　金属酸化物としては、一般的に樹脂にフィラーとして使用される金属酸化物が好ましく用いられ、このような金属酸化物としては、たとえば、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２：ジルコニア）、酸化チタン（ＴｉＯ_２：チタニア）、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３：アルミナ）、酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３、Ｆｅ_３Ｏ_４）、酸化銅（ＣｕＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３：イットリア）、酸化ニオブ（Ｎｂ_２Ｏ_５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ_３、ＭｏＯ_２）、酸化インジウム（Ｉｎ_２Ｏ_３）、酸化スズ（ＳｎＯ_２）、酸化タンタル（Ｔａ_２Ｏ_５、ＴａＯ_２）、酸化タングステン（ＷＯ_３、ＷＯ_２）、酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化ビスマス（Ｂｉ_２Ｏ_３）、酸化セリウム（ＣｅＯ_２：セリア）、酸化アンチモン（Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_５）、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、フッ素ドープ酸化錫（ＦＴＯ）、リンドープ酸化錫（ＰＴＯ）、アンチモン酸亜鉛（ＡＺＯ）、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛等が挙げられる。また、前記非金属酸化物としては一般的に樹脂にフィラーとして使用される酸化ケイ素（ＳｉＯ_２：シリカ）、あるいは酸化ホウ素（Ｂ_２Ｏ_３）等が挙げられる。これらの金属酸化物及び非金属酸化物は、単独で用いてもよいし、併用してもよい。これらの中でも、高屈折率のアクリル系樹脂が得られやすい観点等から、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２：ジルコニア）や酸化チタン（ＴｉＯ_２：チタニア）が好ましい。

　反応性官能基を有する有機物における反応性官能基の例としては、水酸基、リン酸基、カルボキシル基、アミノ基、アルコキシ基、イソシアネート基、酸ハライド、酸無水物、グリシジル基、クロロシラン基、及びアルコキシシラン基が挙げられる。反応性官能基を有する有機物としては特に、イソシアネート基を有する有機物が、金属酸化物と周囲の物質との安定性を向上させうるために好ましい。イソシアネート基を有する有機物の例としては、アクリロキシメチルイソシアネート、メタクリロキシメチルイソシアネート、アクリロキシエチルイソシアネート、メタクリロキシエチルイソシアネート、アクリロキシプロピルイソシアネート、メタクリロキシプロピルイソシアネート、１，１－ビス（アクリロキシメチル）エチルイソシアネートが挙げられる。

　反応性修飾金属酸化物粒子において、反応性官能基を有する有機物の含有割合は、金属酸化物１００重量部に対して１～４０重量部としうる。

　反応性修飾金属酸化物粒子は、金属酸化物の粒子、反応性官能基を有する有機物、有機溶媒及び必要に応じて添加しうる任意の添加剤を、混合し、さらに得られた混合物に必要に応じて超音波処理等の処理を施すことにより、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得ることができる。

　有機溶媒の例としては、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン等のケトン類、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ｎ－ブタノール、ｉｓｏ－ブタノール等のアルコール類、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のエーテル類、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸エチル、γ－ブチロラクトン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート等のエステル類、ジメチルフォルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等のアミド類が挙げられる。有機溶剤としては、これらのうち１種類を単独でまたは２種類以上を混合して使用しうる。当該混合物に添加しうる任意の添加剤の例としては、金属キレート剤を挙げることができる。

　反応性修飾金属酸化物粒子を、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得る場合、溶媒の量などの条件を調整し、当該懸濁液中に、反応性修飾金属酸化物粒子が１～５０重量％含まれるよう調整し、これをそのまま粘着剤組成物の製造に供することが、製造の簡便性等の観点から好ましい。

　前記混合物の調製に際し、ビーズミル等により、各成分を混合することが好ましい。かかる混合により、二次粒子又はそれ以上の高次粒子を一次粒子レベルに粉砕し、一次粒子の状態で表面を処理することができ、その結果均一な表面処理を行いうる。

　混合物に、必要に応じてさらに超音波処理を施すことができる。超音波処理は、超音波洗浄機、超音波ホモジナイザー、超音波分散機等の装置を用いて行いうる。かかる処理により、良好な懸濁液を得ることができる。

　反応性修飾金属酸化物粒子としては、市販の粒子をそのまま用いてもよい。当該市販の粒子は、溶媒及び添加剤等の成分を含むスラリーとして提供される場合もあるが、かかる成分をそのまま含んだスラリーの状態で、本発明の粘着剤組成物の材料として用いうる。金属酸化物としてＺｒＯ_２を含む反応性修飾金属酸化物粒子のスラリーの例としては、商品名「ＮＡＮＯＮ５　ＺＲ－０１０」（株式会社ソーラー製、溶媒：メチルエチルケトン、粒子含有割合３０％、表面を修飾する反応性官能基を有する有機物：重合性官能基を有するイソシアネート、体積平均粒子径１５ｎｍ）を挙げることができる。金属酸化物としてＴｉＯ_２を含む反応性修飾金属酸化物粒子のスラリーの例としては、商品名「ＮＯＤ－７４２ＧＴＦ」（ナガセケムテックス株式会社製、溶媒：ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、粒子含有割合３０％、体積平均粒子径４８ｎｍ）を挙げることができる。

　前記無機酸化物（Ｂ）の体積平均粒子径は、好ましくは５ｎｍ以上であり、より好ましくは１０ｎｍ以上、特に好ましくは２０ｎｍ以上であり、一方、好ましくは５０ｎｍ以下であり、より好ましくは４０ｎｍ以下であり、特に好ましくは３０ｎｍ以下である。粒子径を前記数値範囲とすることにより、着色が少なく光透過率の高い粘着層を得ることができ、且つ、粒子の分散が容易となる。反応性修飾金属酸化物が凝集して二次粒子又はそれ以上の高次粒子を構成する場合、前記粒子径の範囲は、一次粒子径の範囲としうる。当該粒子径は、動的光散乱式粒度分布分析装置（日機装株式会社製　Ｎａｎｏｔｒａｃ　Ｗａｖｅ－ＥＸ１５０）を用い、体積を粒子径基準にすることにより測定しうる。

　アクリル系粘着剤組成物における、無機酸化物（Ｂ）の含有割合の下限は、アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは８０重量部以上であり、好ましくは８５重量部以上であり、より好ましくは９０重量部以上である。一方、無機酸化物（Ｂ）の含有割合の上限は、アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、１３０重量部以下であり、好ましくは１２０重量部以下であり、より好ましくは１１０重量部以下である。無機酸化物（Ｂ）の含有量が、少ないと所望の屈折率が得られない可能性があり、含有量が多いと粘着力が不足する可能性がある。

　無機酸化物（Ｂ）としては、高屈折率のものが好ましく、具体的には、屈折率が１．５以上のものが好ましい。このように高屈折率のものを用いることにより、粘着剤中の無機酸化物（Ｂ）の含有量を少なくでき、粘着性を十分に発揮できる。高屈折率の無機酸化物としては、たとえば、酸化チタン（屈折率：２．３～２．７）、チタン酸カリウム（屈折率：２．６８）、酸化ジルコニウム（屈折率：２．０５～２．４）、酸化亜鉛（屈折率：２．０１～２．０３）等が挙げられる。

　架橋剤（Ｃ）は、アクリル系樹脂（Ａ）間を架橋させる目的で配合でき、アクリル系樹脂（Ａ）間に架橋させることにより、粘着層にある程度の硬さとして耐久性を付与する目的で配合される。架橋剤（Ｃ）としては、たとえば、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、アジリジン系架橋剤、メラミン系架橋剤、アルデヒド系架橋剤、アミン系架橋剤、金属キレート系架橋剤等の化学架橋を形成する架橋剤、多官能アクリレート系架橋剤等の物理架橋を形成する架橋剤が挙げられる。これらの中でも、水酸基と反応する架橋剤が好ましく、特に好ましくはイソシアネート系架橋剤、金属キレート系架橋剤であり、基材との密着性を向上させる点や、アクリル系樹脂（Ａ）との反応性の点で、さらに好ましくはイソシアネート系架橋剤である。

　前記イソシアネート系架橋剤としては、たとえば、２，４－トリレンジイソシアネート、２，６－トリレンジイソシアネート、水素化トリレンジイソシアネート、１，３－キシレンジイソシアネート、１，４－キシリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ジフェニルメタン－４，４－ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、１，３－ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、１，５－ナフタレンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート、およびこれらのポリイソシアネート化合物とトリメチロールプロパン等のポリオール化合物とのアダクト体、これらポリイソシアネート化合物のビュレット体やイソシアヌレート体等が挙げられる。

　前記金属キレート系架橋剤としては、たとえば、アルミニウム、鉄、銅、亜鉛、スズ、チタン、ニッケル、アンチモン、マグネシウム、パナジウム、クロム、ジルコニウム等の多価金属のアセチルアセトンやアセトアセチルエステル配位化合物等が挙げられる。

　これらの架橋剤（Ｃ）は、単独で使用しても良いし、２種以上を併用してもよい。

　前記架橋剤（Ｃ）の含有量は、アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、０．０１～２０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．０２～１５重量部、特に好ましくは０．０３～１０重量部である。架橋剤（Ｃ）が少なすぎると、凝集力が低下し、充分な耐久性が得られない傾向がみられ、多すぎると柔軟性、および粘着力が低下し剥離が起こりやすくなるため、基材やガラスとの密着性が低下する傾向がみられる。

　前記アクリル系粘着剤組成物は、本発明の効果を損なわない範囲において、帯電防止剤、その他のアクリル系粘着剤、その他の粘着剤、ウレタン樹脂、ロジン、ロジンエステル、水添ロジンエステル、フェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、スチレン系樹脂、キシレン系樹脂等の粘着付与剤、着色剤、充填剤、老化防止剤、紫外線吸収剤、機能性色素等の各種添加剤や、紫外線あるいは放射線照射により呈色あるいは変色を起こすような化合物を配合できる。また、前記添加剤の他にも、アクリル系粘着剤組成物の構成成分の製造原料等に含まれる不純物等が少量含有されたものであってもよい。これら添加量は所望する物性が得られるように適宜設定しうる。

　次に、前記アクリル系粘着剤組成物を用いて粘着層を形成する方法を説明する。粘着層は、前記アクリル系粘着剤組成物を基材上に塗布、乾燥し、加熱により硬化することにより形成しうる。なお、前記基材を溶剤等や乾燥の際の熱、活性エネルギー線の照射等により劣化させる可能性がある場合などには、まずシリコーン等を塗布し離型性をもたせたセパレーターに塗ってから前記基材に貼合することが好ましい。

　前記アクリル系粘着剤組成物の塗布に際しては、アクリル系粘着剤組成物を塗工に適した粘度に溶剤にて希釈して塗布することでき、希釈濃度としては、固形分濃度として、好ましくは５～９０重量％、特に好ましくは１０～８０重量％、さらには２０～７５重量％である。また、前記溶剤としては、アクリル系粘着剤組成物を溶解させるものであれば特に限定されることなく、たとえば、酢酸メチル、酢酸エチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル等のエステル系溶剤、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶剤、トルエン、キシレン等の芳香族系溶剤、メタノール、エタノール、プロピルアルコール等のアルコール系溶剤を用いることができる。これらの中でも、溶解性、乾燥性、価格等の点から酢酸エチル、メチルエチルケトンが好適に用いられる。

　前記溶剤で希釈されたアクリル系粘着剤組成物の粘度（２５℃）としては、好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは１８，０００ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは１５，０００ｍＰａ・ｓ以下である。また、通常粘度の下限は１００ｍＰａ・ｓである。かかる粘度が高すぎると塗工筋が出やすくなったりする等、塗工が困難になる傾向がある。なお、粘度の測定は、ＪＩＳ　Ｋ５４００（１９９０）の４．５．３回転粘時計法に準じて行うことができる。

　前記アクリル系粘着剤組成物の基材への塗布に関しては、ロールコーティング、ダイコーティング、グラビアコーティング、コンマコーティング、スクリーン印刷等の慣用の方法により行うことができる。また、粘着剤層の厚み（乾燥後膜厚）は、通常、３～５００μｍであり、５～３００μｍであることが好ましく、さらには１０～２５０μｍであることが好ましい。

　前記乾燥条件については、乾燥温度が、通常５０℃～２５０℃、好ましくは６０℃～１５０℃、さらに好ましくは６５℃～１２０℃、殊に好ましくは７０℃～９５℃であり、乾燥時間は、通常１０秒～１０分である。

　なお、架橋剤（Ｃ）を用いる場合には、前記方法を用いて粘着層を形成した後にエージング処理を施すことが好ましい。かかるエージング処理は、粘着物性のバランスをとるために行なうものであり、エージングの条件としては、温度は通常室温～７０℃、時間は通常１日～３０日であり、具体的には、たとえば２３℃で１日～２０日間、好ましくは、２３℃で３～１０日間、４０℃で１日～７日間等の条件で行ないうる。本願では、エージング処理を施す前の粘着剤組成物の硬化した層、及びエージング処理後の層を、区別せず「粘着層」という。

　＜可塑剤（Ｄ）＞
　可塑剤（Ｄ）は、アクリル系粘着剤組成物の粘度を下げ、粘着性を保持するために用いうる。即ち、アクリル系粘着剤組成物は、粒子、特に反応性修飾金属酸化物粒子を含有することにより粘度が高くなり、その結果粘着性が低下しうるが、この場合可塑剤（Ｄ）を添加することにより、粘着性を保持することができる。その結果、高い屈折率と高い粘着性とを両立することが可能となる。前記可塑剤（Ｄ）は、融点が０℃以下であることが好ましく、－１０℃以下であることがより好ましい。融点の下限は、－７０℃以上であることが好ましく、－６０℃以上であることがより好ましい。可塑剤（Ｄ）の融点が、この範囲内であると、相溶性に優れ、かつ被着体への糊残りもなく、また適度の粘着性を有するという利点がある。

　可塑剤（Ｄ）の例としては、ポリブテン、ビニルエーテル類、ポリエーテル（ポリアルキレンオキシドおよび官能化ポリアルキレンオキシドを含む）、エステル類、ポリオール（たとえば、グリセリン）、石油樹脂、水添石油樹脂、及びスチレン系化合物（たとえばα－メチルスチレン）が挙げられる。中でも、アクリル系粘着性組成物との混和性が良好で且つ屈折率が比較的高いことから、エステル類、特に安息香酸系、フタル酸系などの芳香族環含有エステルを好適に用いることができる。可塑剤（Ｄ）に用いうる安息香酸エステルの例としては、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ベンジルベンゾエート、及び１，４－シクロヘキサンジメタノールジベンゾエートが挙げられ、特に好ましい安息香酸エステル系の可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びベンジルベンゾエートが挙げられる。前記フタル酸エステルの例としては、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート、及びエチルフタリルエチルグリコレートが挙げられる。可塑剤（Ｄ）の市販品の例としては、商品名「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ　９－８８ＳＧ」（イーストマン社製）、商品名「α－メチルスチレン」（三菱化学株式会社製）を挙げることができる。

　アクリル系粘着剤組成物における可塑剤（Ｄ）の含有割合は、アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは５重量部以上であり、より好ましくは１０重量部以上であり、一方好ましくは２０重量部以下であり、より好ましくは１５重量部以下である。

　＜その他の成分＞
　前記アクリル系粘着剤組成物は、必要に応じて任意の成分を含有しうる。かかる任意の成分の例としては、シランカップリング剤、光拡散粒子、及び溶媒を挙げることができる。

　シランカップリング剤の例としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、及び３－イソシアネートプロピルトリエトキシシランが挙げられる。シランカップリング剤としては、１種類を単独で使用しても良く、また２種類以上を混合して用いても良い。市販のシランカップリング剤の例としては、商品名「ＫＢＭ－８０３」（信越化学工業株式会社製）を挙げることができる。

　アクリル系粘着剤組成物がシランカップリング剤を含む場合、その含有割合は、アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは０．０５重量部以上であり、より好ましくは０．１重量部以上であり、一方好ましくは５重量部以下であり、より好ましくは３重量部以下である。

　溶媒の例としては、前記反応性修飾金属酸化物粒子の製造に用いる有機溶媒の例と同様のものを挙げることができる。

　アクリル系粘着剤組成物が溶媒を含む場合、その含有割合は、固形分全量１００重量部に対して、好ましくは５０重量部以上であり、より好ましくは１００重量部以上であり、一方、好ましくは３００重量部以下であり、より好ましくは２５０重量部以下である。

　アクリル系粘着剤組成物は、光拡散粒子を含有することもできる。光拡散粒子としては、有機系の材料を用いることができる。有機系の材料の例としては、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、及びポリスチレン樹脂を挙げることができる。有機系光拡散粒子の粒子径は、好ましくは０．２μｍ以上であり、より好ましくは０．５μｍ以上であり、一方好ましくは５μｍ以下であり、より好ましくは３μｍ以下である。

　シリコーン樹脂を材料とする市販の有機系光拡散粒子の例としては、商品名「ＸＣ－９９」（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、体積平均粒子径０．７μｍ）を挙げることができる。アクリル樹脂を材料とする市販の有機系光拡散粒子の例としては、商品名「ＭＰシリーズ」（綜研化学株式会社製、体積平均粒子径０．８μｍ）を挙げることができる。ポリスチレン樹脂を材料とする市販の有機系光拡散粒子の例としては、商品名「ＳＸシリーズ」（綜研化学株式会社製、体積平均粒子径３．５μｍ）を挙げることができる。

　溶媒を用いる製造方法により製造した結果、又は市販のものを購入した結果、上に述べたアクリル系樹脂（Ａ）、反応性修飾金属酸化物粒子、有機系光拡散粒子、及び任意の成分を、それらが溶媒中に溶解又は分散した溶液又は懸濁液として得ることがある。その場合、それらに含まれる溶媒もそのまま配合し、アクリル系粘着剤組成物の成分としての溶媒の一部又は全部として用いてもよい。

　かくして得られる粘着剤層の屈折率ｎ２としては、１．５０以上であることが好ましく、特に好ましくは１．５３以上、さらに好ましくは１．６０以上である。なお、かかる粘着剤層の屈折率の上限は通常２．００である。以上のようにして、アクリル系樹脂の屈折率が高く、かつ無機酸化物の微粒子との相溶性にも優れるアクリル系樹脂（Ａ）を得ることができる。これにより、高屈折率を有し、粘着力にも優れたアクリル系粘着剤組成物からなる粘着層を得ることができる。屈折率の測定は、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン株式会社製　Ｍ－２０００）により行いうる。

　前記粘着層は、全光線透過率が８０％以上、より好ましくは８５％以上である。全光線透過率の測定は、ＪＩＳ　Ｋ　７１３６により行い得る。また、粘着層の対ガラス密着性は、５Ｎ／２５ｍｍ以上、７.５Ｎ／２５ｍｍ以上である。粘着層の対ガラス密着性が前記数値以上であることにより、当該粘着層用の材料として好適に使用できる。粘着層の対ガラス密着性の上限は、特に制限はないが、通常３０Ｎ／２５ｍｍ以下である。粘着層の対ガラス密着性の測定は、ＪＩＳ　Ｋ　６８５４－１により行い得る。

　基材における粘着層とは反対側の面には、他の層を設けることができる。他の層としては、たとえば、凹凸構造層を設けることができる。凹凸構造層は、面発光体の発光面から射出された光を効率的に取り出す目的で形成される。この場合、凹凸構造層は、外部に露出した露出面を構成することができる。

　凹凸構造層は、斜面を含む複数の凹部と、前記凹部の周囲に位置する平坦部とを有することが好ましい。ここで、前記の凹部は、平坦部に比べて相対的に窪んでいる部分であるため凹部となり、平坦部は凹部に比べて相対的に突出しているため凸部に相当する。このような凹凸構造により、凹凸構造層が形成される。

　好ましい態様において、凹凸構造層は、４つの斜面を含む複数の凹部と、凹部の周囲に位置する平坦部とを備える。ここで、「斜面」とは、凹凸構造層の露出面（最表面）に対して平行でない角度をなす面である。他方、平坦部上の面は、露出面に対して平行で平坦な面となっている。複数の凹部のそれぞれは正四角錐形状の窪みであり、この窪みが特定の間隔をあけて配置された構成となっている。凹部を構成する４つの斜面は同一形状であり、前記正四角錐の底辺は正方形を構成する。

　各凹部は、その底辺の長さを通常１μｍ～２００μｍとすることができ、好ましくは２μｍ～１００μｍである。各凹部の深さは、通常１μｍ～５０μｍとすることができ、好ましくは２μｍ～４０μｍである。

　好ましい態様において、凹部は、一定の間隔をおいて、直交する２つの面内方向Ｘ及びＹに沿って連続して配置されている。そして、前記の面内方向Ｘ及びＹにおいて、隣り合う凹部の間の隙間に当たる部分が、平坦部を構成している。したがって、凹凸構造層は、露出面に対して平行な面内方向Ｘ及びＹにおいて、凹部と平坦部とを交互に有することになっている。ここで、かかる２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、一方の面内方向Ｘは２つの底辺に対して平行である。この面内方向Ｘにおいて、複数の凹部は一定の間隔をおいて整列している。また、２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、他方の面内方向Ｙは他の２つの底辺に対して平行である。この面内方向Ｙにおいて複数の凹部は一定の間隔をおいて整列している。ここで、前記隙間に相当する部分である平坦部は、その幅寸法を通常０．１μｍ～５０μｍとすることができる。

　凹部のそれぞれを構成する４つの斜面が平坦部（ひいては、発光面）となす角度は、１０°以上が好ましく、２０°以上がより好ましく、また、１７０°以下が好ましく、１６０°以下がより好ましい。特に、凹部の形状が四角錐である場合、その頂角は、３０°～１２０°とすることが好ましい。

　さらに、面光源装置の露出面において、隣り合う凹部の底と凸部の先端との、厚み方向における距離が、所定の範囲で不揃いになっていてもよいし、揃っていてもよい。ここで、凹部の底とは、凹部のそれぞれにおいて最も窪んだ部分を指し、厚み方向におけるガラス製の発光面までの距離が最も短くなる部分を指す。また、凸部の先端とは、凸部それぞれにおいて最も突出した部分を指し、厚み方向におけるガラス製の発光面までの距離が最も長くなる部分を指す。

　平坦部が占める面積と凹部が占める面積との合計に対する、平坦部が占める面積の割合（以下、「平坦部割合」という。）を適宜調節することもできる。具体的には、平坦部割合を１０％～７５％とすることにより、良好な光取り出し効率を実現できるとともに、凹凸構造層の機械的強度を高めることができる。

　凹凸構造層は、複数の層からなるものとして構成することもできるし、単一の層からなるように構成することもできる。凹凸構造層は、通常、透明樹脂を含む樹脂組成物により形成できる。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。凹凸構造層層は、８０％以上の全光線透過率を有するものとしうる。

　前記透明樹脂は、特に限定されず、透明な層を形成することができる各種の樹脂を用いることができる。たとえば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造層の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。

　熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系等の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。なお、前記の樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　なかでも、凹凸構造層を構成する材料としては、凹凸構造を形成しやすく、かつ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の樹脂層を基材上に凹凸構造が無い状態で形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。このような凹凸構造層を設ける場合には、前記基材としては、凹凸構造層の形成に際しての取り扱い、並びに、基材を成形した後の凹凸構造層の取り扱いを容易とするために、ある程度の柔軟性があるものが好ましい。このような材料を組み合わせることにより、取り扱いが容易で且つ耐久性に優れる凹凸構造を有する光学積層体を得ることができ、その結果、高性能の光学積層体を得ることができる。

　このような材料の組み合わせは、それぞれの材料を構成する樹脂として、上に例示した透明樹脂を適宜選択することにより得ることができる。具体的には、凹凸構造層を構成する透明樹脂として、アクリレート等の紫外線硬化性樹脂を用い、一方、基材を構成する透明樹脂として、脂環式オレフィンポリマー製のフィルム（例えば、日本ゼオン社製のゼオノアフィルム等）や、ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。

　ここで、凹凸構造層を備える光学積層体を形成した場合には、凹凸構造層と基材との屈折率はできるだけ近くする態様としてもよい。この場合、凹凸構造層と基材との屈折率差は、好ましくは０．１以内、さらに好ましくは０．０５以内である。

　さらに、樹脂組成物は、必要に応じて任意の成分を含むことができる。当該任意の成分としては、たとえば、フェノール系、アミン系等の劣化防止剤；界面活性剤系、シロキサン系等の帯電防止剤；トリアゾール系、２－ヒドロキシベンゾフェノン系等の耐光剤；などの添加剤を挙げることができる。

　凹凸構造層の厚さは、特に限定されないが、１μｍ～７０μｍであることが好ましい。凹凸構造層の厚さとは、凹凸構造が形成されていない基材側の面と、凹凸構造の平坦部との距離のことである。また、凹凸構造層は、たとえば、所望の形状を有する金型等の型を用意し、この型を凹凸構造層を形成する材料の層に転写することにより行うことができる。

　また、凹凸構造層以外にも、光拡散層や紫外線吸収層等を設けることもできる。
　光拡散層は、構成する材料に光拡散性のある材料を配合することにより実現できる。光拡散層を透過する光を拡散させ、光の光路を変化させることができ、光路長を長くすることにより、光の取り出し効率をより高めることができる。

　光拡散性のある材料としては、たとえば、粒子を含んだ材料、２種類以上の樹脂を混ぜ合わせて光を拡散させるアロイ樹脂、等を挙げることができる。なかでも、光拡散性を容易に調節できるという観点から、粒子を含んだ材料が好ましく、特に粒子を含んだ樹脂組成物が特に好ましい。

　粒子の形状は、たとえば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。粒子の粒径は、好ましくは０．１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。

　粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と透明樹脂の屈折率との差が、０．０５～０．５であることが好ましく、０．０７～０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくてもよい。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず所望の効果が得られない可能性があり、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなりすぎてロスが生じる可能性がある。

　粒子の含有割合は、粒子を含む層の全量中における体積割合で、１％以上が好ましく、５％以上がより好ましく、また、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、拡散効果等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、粒子の凝集を防止し、粒子を安定して分散させることができる。

　面光源装置は、有機材料を使用しているため、太陽光等の紫外線により有機材料が劣化しやすい可能性がある。そのため、紫外線吸収剤を含有する紫外線吸収層を設けることも有効である。紫外線吸収剤としては、有機材料を用いてもよく、無機材料を用いてもよい。紫外線吸収剤の例を挙げると、有機材料では、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系、トリアジン系、サリチル酸フェニル系の紫外線吸収剤が挙げられる。中でも好ましい具体例を挙げると、２，４－ジヒドロキシ－ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、４－ドデシロキシ－２－ヒドロキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシ－５－スルフォベンゾフェノン、２－（２’－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジターシャルブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，４－ビス「２－ヒドロキシ－４－ブトキシフェニル］－６－(２，４－ジブトキシフェニル)－１，３－５－トリアジン、フェニルサリシレイト、ｐ－オクチルフェニルサリシレイト、ｐ－ターシャルブチルフェニルサリシレート等が挙げられる。また、無機材料からなる紫外線吸収剤としては、たとえば、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化セリウム等が挙げられる。中でも、無機材料を用いることが好ましい。

　紫外線吸収剤としては、吸収した紫外線を前記の吸収した紫外線よりも長波長の光に波長変換しうる波長変換材料を用いてもよい。吸収された紫外線が波長変換される光は、たとえば、可視光、近赤外光、赤外光等が挙げられるが、可視光に波長変換しうる波長変換材料が好ましい。波長変換材料の例を挙げると、蛍光体が挙げられる。蛍光体は、通常、励起光を吸収して前記の励起光よりも長波長の蛍光を発しうる材料である。したがって、紫外線吸収剤として蛍光体を用いる場合には、励起光として紫外線を吸収可能であり、且つ、活性層における電荷発生に利用可能な波長の蛍光を発光できる蛍光体を用いうる。蛍光体のうち、有機蛍光体の例を挙げると、希土類錯体が挙げられる。希土類錯体は蛍光特性に優れる蛍光体であり、具体例を挙げると、［Ｔｂ（ｂｐｙ）_２］Ｃｌ_３錯体、［Ｅｕ（ｐｈｅｎ）_２］Ｃｌ_３錯体、［Ｔｂ（ｔｅｒｐｙ）_２］Ｃｌ_３錯体などが挙げられる。なお、「ｂｐｙ」は２，２－ビピリジンを表し、「ｐｈｅｎ」は１，１０－フェナントロリンを表し、「ｔｅｒｐｙ」は２，２’：６’，２”－ターピリジンを表す。また、無機蛍光体の例を挙げると、ＭｇＦ_２：Ｅｕ^２＋（吸収波長３００ｎｍ～４００ｎｍ、蛍光波長４００ｎｍ～５５０ｎｍ）、１．２９（Ｂａ，Ｃａ）Ｏ・６Ａｌ_２Ｏ_３：Ｅｕ^２＋（吸収波長２００ｎｍ～４００ｎｍ、蛍光波長４００ｎｍ～６００ｎｍ）、ＢａＡｌ_２Ｏ_４：Ｅｕ^２＋（吸収波長２００ｎｍ～４００ｎｍ、蛍光波長４００ｎｍ～６００ｎｍ）、Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２：Ｃｅ^３＋（吸収波長２５０ｎｍ～４５０ｎｍ、蛍光波長５００ｎｍ～７００ｎｍ）などが挙げられる。蛍光体の中でも、無機蛍光体を用いることが好ましい。

　紫外線吸収剤は１種類を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。紫外線吸収層は紫外線吸収剤を保持するために、バインダを含有させるようにしてもよい。バインダとしては、本発明の効果を著しく損なうことなく紫外線吸収剤を紫外線吸収層に保持できる材料を用いることが好ましく、通常は樹脂を用いる。バインダとして使用できる樹脂の例を挙げると、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂などが挙げられる。なお、バインダは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。紫外線吸収層の厚みは、通常１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上であり、通常１００００μｍ以下、好ましくは５０００μｍ以下、より好ましくは３０００μｍ以下である。紫外線吸収層を設ける位置は特に制限はない。

　＜面光源装置＞
　本発明の面光源装置は、ガラス製の発光面を有する面発光体と、前記光学積層体とを備え、前記発光面上に前記粘着層が貼付された構成である。面発光体としては、有機ＥＬ素子を含んでなる面発光体を用いることができる。前記積層体を構成する粘着層は、透明性が高いことにより、特に有機ＥＬ素子の電極を透明にすることで、面発光体の向こう側が見渡せるシースルータイプの面光源装置において好適に使用できる。

　発光面を構成するガラスの屈折率ｎ１は、通常、１．５０以上であり、１．５１以上であることが好ましく、１．５３以上であることがより好ましく、２．００以下である。ガラスの屈折率をｎ１は、粘着層の屈折率をｎ２、基材の屈折率をｎ３との間に、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たす。さらに、基材の屈折率ｎ３と粘着層の屈折率ｎ２との差（ｎ３－ｎ２）が０．０５以下であり、好ましくは０．０１以下である。屈折率差を前記範囲とすることにより、より一層光の取り出し効率を高めることができる。

　面光源装置の製造方法は、特に限定されないが、たとえば、有機ＥＬ発光体のガラス製の発光面に、粘着層が形成された基材を貼付し、さらに必要応じて、適宜、凹凸構造層等の各層を貼付することにより製造できる。

　以下、実施例をあげて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。なお、例中、「部」、「％」とあるのは、重量基準を意味する。

　まず、下記のようにして各種アクリル系樹脂を調製した。なお、アクリル系樹脂の重量平均分子量、分散度、ガラス転移温度の測定に関しては、前述の方法にしたがって測定した。なお、粘度の測定に関しては、ＪＩＳ　Ｋ５４００（１９９０）の４．５．３回転粘度計法に準じて測定した。

　＜製造例１＞
　＜アクリル系樹脂（Ａ－１）の製造＞
　温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内にメチルエチルケトン２８部、トルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温し、９０℃になった後フェノキシエチルアクリレート（ａ１）７０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート（ａ２）１５部、ブチルアクリレート（ａ３）１５部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ））０．１６部を溶解させた混合物を２時間にわたって滴下した。さらに重合途中に、酢酸エチル２部にＡＩＢＮ０．０６部を溶解させた重合触媒液を逐次追加しながら７時間重合させ、アクリル系樹脂（Ａ－１）溶液（固形分濃度６５．０％、粘度１１００ｍＰａ・ｓ（２５℃）、重量平均分子量１０８，２００、数平均分子量４１，７００、分散度２．５９、ガラス転移温度－２６．６℃）を得た。

　＜製造例２＞
　＜アクリル系樹脂（Ａ－２）の製造＞
　温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内にメチルエチルケトン２８部、トルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温し、９０℃になった後フェノキシエチルアクリレート（ａ１）７０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート（ａ２）２８部、ブチルアクリレート（ａ３）２部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ））０．１６部を溶解させた混合物を２時間にわたって滴下した。さらに重合途中に、酢酸エチル２部にＡＩＢＮ０．０６部を溶解させた重合触媒液を逐次追加しながら７時間重合させ、アクリル系樹脂（Ａ－２）溶液（固形分濃度６５．１％、粘度２，５００ｍＰａ・ｓ（２５℃）、重量平均分子量１２６，０００、数平均分子量４８，０００、分散度２．６３、ガラス転移温度－２０．８℃）を得た。

　＜製造例３＞
　＜アクリル系樹脂（Ａ－３）の製造＞
　温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内にメチルエチルケトン２８部、トルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温し、９０℃になった後、ベンジルアクリレート（ａ１）７０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート（ａ２）１５部、ブチルアクリレート（ａ３）１５部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ））０．１６部を溶解させた混合物を２時間にわたって滴下した。さらに重合途中に、酢酸エチル２部にＡＩＢＮ０．０６部を溶解させた重合触媒液を逐次追加しながら７時間重合させ、アクリル系樹脂（Ａ－３）溶液（固形分濃度６５．１％、粘度１３００ｍＰａ・ｓ（２５℃）、重量平均分子量１０５，０００、数平均分子量３６，０００、分散度２．９２、ガラス転移温度－８．３℃）を得た。

　＜製造例４＞
　＜アクリル系樹脂（Ａ－４）の製造＞
　温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内にメチルエチルケトン２８部、トルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温し、９０℃になった後フェノキシエチルアクリレート（ａ１）７０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート（ａ２）１５部、ブチルアクリレート（ａ３）１４．８部、アクリル酸（ａ）０．２部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ））０．１６部を溶解させた混合物を２時間にわたって滴下した。さらに重合途中に、酢酸エチル２部にＡＩＢＮ０．０６部を溶解させた重合触媒液を逐次追加しながら７時間重合させ、アクリル系樹脂（Ａ－４）溶液（固形分濃度６５％、粘度３，０００ｍＰａ・ｓ（２５℃）、重量平均分子量９９，５００、数平均分子量３６，８００、分散度２．７０、ガラス転移温度－２６．４℃）を得た。

　ここで、前記製造例１～４で製造したアクリル系樹脂溶液について、下記の通り相溶性を評価した。アクリル系樹脂溶液に対して酸化チタンスラリー（テイカ社製、「７８０Ｔ」、酢酸エチル溶液）を固形分の重量比で１００／５０（即ち、酸化チタン固形分／アクリル系樹脂固形分＝１００／５０）になるように配合し、配合液中の酸化チタンの状態を確認し、下記の通り評価した。
　（評価基準）
　Ａ・・・配合後すぐに相溶し、かつ室温で１０日放置した時点でも相溶していた
　Ｂ・・・配合後一旦は相溶したが、室温に放置で１０日以内に相溶しなくなった（分離した、ゲル化した）
　Ｃ・・・相溶しなかった（ゲル化した）

　また、前記製造例１～４のアクリル系樹脂溶液１００部（固形分相当量）に、トリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネート付加物の５５％酢酸エチル溶液（日本ポリウレタン社製、「コロネートＬ－５５Ｅ」）０．３部を配合し、粘着剤組成物とした。この粘着剤組成物を、ポリエステル系離型シートに、乾燥後の膜厚が４０μｍになる様、塗布し、１００℃で４分間乾燥し、粘着層を形成した。これにより、（離型シート）／（粘着層）の層構成を有する２層の複層物を得た。その後、この複層物の粘着層側の面に、ポリエステル系離型シートを貼り合わせ、（離型シート）／（粘着層）／（離型シート）の層構成を有する、３層の複層物を得た。これを、４０℃の条件下で１０日間エージングさせて、両面粘着シートを得た。この両面粘着シートを用いて、屈折率を下記に示す各方法に従って測定・評価した。２５℃雰囲気下、上記で作成した両面粘着シートを用いて、アッベ屈折率計にて粘着層の屈折率を測定した。

　次に、前記両面粘着シートの粘着層から一方の面の離型シートを剥がし、（離型シート）／（粘着層）の層構成を有する、２層の複層物とした。この複層物の粘着層側の面を、１００μｍポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（屈折率ｎ３＝１．６５）に押圧した。これにより、（離型シート）／（粘着層）／（ＰＥＴフィルム）の層構成を有する、粘着層付きＰＥＴフィルムを得た。この粘着層付きＰＥＴフィルムについて、幅２５ｍｍ×長さ１００ｍｍに裁断し、離型シートを剥離して、粘着層側をソーダガラスのガラス板（厚み０．７ｍｍ、屈折率１．５３）に２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で２ｋｇゴムローラー２往復で加圧貼付し、同雰囲気下で３０分放置した後、常温で剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで１８０度剥離強度（Ｎ／２５ｍｍ）を測定した。
　以上の測定結果を表１に示す。

　※ＰＥＡ：フェノキシエチルアクリレート、ＢｚＡ：ベンジルアクリレート、ＨＥＡ：２－ヒドロキシエチルアクリレート、ＢＡ：ブチルアクリレート、Ａａｃ：アクリル酸

　＜実施例１～４＞
　製造例１～４で得られたアクリル系樹脂（Ａ－１）、（Ａ－２）、（Ａ－３）及び（Ａ－４）を用いて得られた、粘着層付きＰＥＴフィルムから、離型シートを剥離し、（粘着層）／（ＰＥＴフィルム）の層構成を有する複層物（光学積層体）とした。この複層物の粘着層側の面を、面発光体を形成するためのガラス基板（屈折率ｎ１＝１．５３）に貼付して、積層体０１～０４を得た。
　実施例１（（Ａ－１）を用いた例）においては、ガラスの屈折率ｎ１、粘着層の屈折率ｎ２、およびＰＥＴフィルム（基材）の屈折率ｎ３は、ｎ３＝１．６５、ｎ２＝１．５３、及びｎ１＝１．５３であり、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たしていた。

　＜比較例１＞
　アクリル系粘着剤（サイデン化学株式会社製、商品名「Ｘ－３１１０３３Ｓ」、固形分３５％）のアクリル系樹脂１００部に対して、トリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネート付加物の５５％酢酸エチル溶液（日本ポリウレタン社製、「コロネートＬ－５５Ｅ」）０．５部を配合し、粘着剤組成物とした。この粘着剤組成物の相溶性を、製造例１～４の組成物の評価と同様に評価した。結果を表１に示す。
　この粘着剤組成物を、ポリエステル系離型シートに、乾燥後の厚みが４０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥し、粘着層を形成した。これにより、（離型シート）／（粘着層）の層構成を有する２層の複層物を得た。その後、この複層物の粘着層側の面に、ポリエステル系離型シートを貼り合わせ、（離型シート）／（粘着層）／（離型シート）の層構成を有する、３層の複層物を得た。これを、４０℃の条件下で１０日間エージングさせて両面粘着シートを得た。この粘着シートを用いて、粘着層の屈折率を測定したところ、ｎ＝１．４８であった。また、この粘着層の剥離強度を、製造例１～４の組成物で得た粘着層の評価と同様に評価した。結果を表１に示す。
　次に、前記両面粘着シートの粘着層から一方の面の離型シートを剥がし、（離型シート）／（粘着層）の層構成を有する、２層の複層物とした。この複層物の粘着層側の面を、１００μｍポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに押圧した。これにより、（離型シート）／（粘着層）／（ＰＥＴフィルム）の層構成を有する、粘着層付きＰＥＴフィルムを得た。得られた粘着層付きＰＥＴフィルムから、離型シートを剥離し、（粘着層）／（ＰＥＴフィルム）の層構成を有する複層物（光学積層体）とした。この複層物の粘着層側の面を、面発光体を形成するためのガラス基板（ｎ＝１．５３）に貼付して、積層体０５を得た。ガラスの屈折率ｎ１、粘着層の屈折率ｎ２、およびＰＥＴフィルム（基材）の屈折率ｎ３は、ｎ１＝１．６３、ｎ２＝１．４８及びｎ３＝１．５３であり、従ってｎ３≧ｎ１≧ｎ２の関係を有しており、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たしていなかった。

　［シミュレーションによる評価］
　実施例１～４並びに比較例１で得られた積層体０１～０５を備える、面光源装置０１～０５をモデル化したものについて、プログラム（プログラム名：ＡＳＡＰ、ｂｒｅａｕｌｔ　Ｒｅｓｅｒｃｈ社製）を用いた光学シミュレーションで、光取り出し量を求めた。

　シミュレーションの条件は、以下の通りとした。
　モデル化した積層構造は、装置出光面側から、フィルム（厚み１００μｍ）、粘着層（厚み１０μｍ）、ガラス基板（厚み０．７ｍｍ、屈折率１．６３）、透明電極（厚み１００ｎｍ、屈折率１．９）、発光層（厚み２０ｎｍ、屈折率１．７）、反射電極（厚み１００ｎｍ、屈折率１．５、反射率８５％）、封止基板（厚み０．７ｍｍ、屈折率１．５２）とした。
　フィルム及び粘着層の屈折率は、各実施例及び比較例に応じて設定し、透明電極の装置出光面側の面を発光面とし、発光面の光度は１ルーメンとした。

　比較例１で得られた面光源装置の光取出し量を１とし、各実施例の面光源装置の光取出し量と比較したものを光取出し効率として求めた。得られた結果を表１に示す。この値が大きいほど光取出し効率が良い。

　＜実施例５＞
　（５－１．アクリル系粘着剤組成物）
　製造例１で得られたアクリル系樹脂（Ａ－１）溶液の１００部（固形分相当量）と、無機粒子として、酸化ジルコニウム粒子分散液（ソーラー社製ＮＡＮＯＮ５　ＺＲ－０１０　体積平均粒子径１５ｎｍ）１２２部（固形分相当量）と、可塑剤（ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ　９－８８ＳＧ」（イーストマン社製））融点－３０℃）１４部と、光拡散粒子（体積平均粒子径を０．７μｍとしたシリコーン粒子、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル社製、商品名「ＸＣ－９９」８．４７部とを加え１５分攪拌し、アクリル系粘着剤組成物を得た。得られた組成物の相溶性を目視で確認したところ、相溶性は問題なく（分離及びゲル化が観察されず）、良好であった。

　（５－２．光学積層体）
　得られたアクリル系粘着剤組成物のアクリル系樹脂１００部に対して、トリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネート付加物の５５％酢酸エチル溶液（日本ポリウレタン社製、「コロネートＬ－５５Ｅ」）０．５部を配合し、混合物とした。この混合物を、基材としての１００μｍ厚みのポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ製、商品名「Ｕ３４」）の片面に、乾燥後の厚みが４０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥し、粘着層を形成した。これにより、（粘着層）／（基材）の層構成を有する２層の複層物を得た。その後、この複層物の粘着層側の面に、ポリエステル系離型シートを貼り合わせ、（離型シート）／（粘着層）／（基材）の層構成を有する、３層の複層物を得た。これを、４０℃の条件下で１０日間エージングさせて粘着層および基材を有する光学積層体を得た。

　（５－３．粘着力（ピール強度）の測定）
　（５－２）で得られた光学積層体を幅２５ｍｍ、長さ１００ｍｍに切り出し、離型シートを剥離し、ローラーを用いてガラス板に貼合し、（基材）／（粘着層）／（ガラス板）の層構成を有する複層物を得た。貼合から２４時間経過後、ピール試験機を用いて、速度２０ｍｍ／分、９０°の条件で、基材をガラス板から剥離し、長さ方向のピール強度を測定した。結果を表２に示す。

　（５－４．屈折率の測定）
　（５－１）で得られたアクリル系粘着剤組成物を、ガラス板の片面に、乾燥後の厚みが２０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥させて、屈折率測定用の粘着層を形成した。この粘着層の屈折率を、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン株式会社製　Ｍ－２０００）にて測定した。結果を表２に示す。

　＜実施例６＞
　アクリル系樹脂（Ａ－１）溶液をアクリル系樹脂（Ａ－２）溶液に変更した以外は、実施例１と同様にして光学積層体を得て評価した。結果を表２に示す。

　＜実施例７＞
　アクリル系樹脂（Ａ－１）溶液をアクリル系樹脂（Ａ－３）溶液に変更した以外は、実施例１と同様にして光学積層体を得て評価した。結果を表２に示す。

　＜実施例８＞
　アクリル系樹脂（Ａ－１）溶液をアクリル系樹脂（Ａ－４）溶液に変更した以外は、実施例１と同様にして光学積層体を得て評価した。結果を表２に示す。

　実施例５～８においては、面発光体を形成するためのガラス基板（屈折率ｎ１＝１．６４）に貼付して、積層体０５～０８を得た。ガラスの屈折率ｎ１、粘着層の屈折率ｎ２、およびＰＥＴフィルム（基材）の屈折率ｎ３は、ｎ３＝１．６５≧ｎ２＝１．６４≧ｎ１＝１．６４の関係を満たしていた。

　実施例５～８について得られた光学積層体を、上記［シミュレーションによる評価］において実施例１～４で得られた光学積層体について評価したのと同様に評価し、光取出し量を求めた。求められた光取り出し量を、比較例１で得られた光取出し量と比較し、光取出し効率を求めた。得られた結果を表２に示す。

Claims

　基材と、この基材上に形成される粘着層と、を備え、ガラス製の発光面上に前記粘着層側を貼付して用いられる光学積層体であって、
　前記発光面を構成するガラスの屈折率をｎ１とし、前記粘着層の屈折率をｎ２とし、前記基材の屈折率をｎ３として、ｎ３≧ｎ２≧ｎ１の関係を満たし、
　前記粘着層は、アクリル系樹脂（Ａ）を含むアクリル系粘着剤組成物により構成され、
　前記アクリル系樹脂（Ａ）は、芳香環含有モノマー（ａ１）４０～９３重量％と、水酸基含有モノマー（ａ２）７～６０重量％とを含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であって、かつその重量平均分子量が２０万以下である、光学積層体。
　前記アクリル系粘着剤組成物は、無機酸化物（Ｂ）を含有する、請求項１に記載の光学積層体。
　前記無機酸化物（Ｂ）は、その体積平均粒子径が５ｎｍ～５０ｎｍの粒子であり、かつ前記アクリル系粘着剤組成物は前記アクリル系樹脂１００重量部に対して前記無機酸化物（Ｂ）を８０～１３０重量部含有する、請求項２に記載の光学積層体。
　前記アクリル系粘着剤組成物は、架橋剤（Ｃ）を含有する、請求項１～３のいずれか１項に記載の光学積層体。
　前記アクリル系粘着剤組成物は、可塑剤（Ｄ）を含有する、請求項１～４のいずれか１項に記載の光学積層体。
　前記アクリル系粘着剤組成物は、前記可塑剤（Ｄ）を、前記アクリル系樹脂（Ａ）１００重量部に対して５～２０重量部含有する、請求項５に記載の光学積層体。
　前記可塑剤（Ｄ）は、その融点が０℃以下である、請求項５または６に記載の光学積層体。
　前記可塑剤（Ｄ）は、エステル系可塑剤からなる群から選択される、請求項５～７のいずれか１項に記載の光学積層体。
　前記可塑剤（Ｄ）は、安息香酸エステルである、請求項８に記載の光学積層体。
　前記基材の屈折率ｎ３と前記粘着層の屈折率ｎ２との差（ｎ３－ｎ２）が０．０２以下である、請求項１～９のいずれか１項に記載の光学積層体。
　前記粘着層の屈折率ｎ２と前記ガラスの屈折率ｎ１との差（ｎ２－ｎ１）が０．０２以下である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の光学積層体。
　前記粘着層の屈折率ｎ２が１．５３以上である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の光学積層体。
　前記基材上に形成される凹凸構造層をさらに備える、請求項１～１２のいずれか１項に記載の光学積層体。
　ガラス製の発光面を有する面発光体と、請求項１～１３のいずれか１項に記載の光学積層体と、を備え、前記発光面に前記粘着層が貼付されている、面光源装置。