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WO2011125770A1 - ハニカムフィルタ - Google Patents

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WO2011125770A1
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corner
cell
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水谷　貴志
晃士 永田
由紀夫 宮入
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日本碍子株式会社
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Definitions

  • the honeycomb filter of the present invention is A honeycomb filter for collecting and removing solid components contained in a fluid, A plurality of porous partition walls that are open at one end and plugged at the other end to form a fluid flow path and form a plurality of cells having a polygonal cross section; The side part formed on the partition part by the particle group composed of an average particle size smaller than the average pore diameter of the partition part, and formed on the partition part forming the side part of the polygonal cell.
  • the honeycomb filter 20 has a cell 23 that is open at one end and plugged at the other end to form a fluid flow path, and is plugged at one end and open at the other end.
  • the cage cells 23 are alternately arranged.
  • the honeycomb filter 20 is formed on the partition wall 22 by a plurality of porous partition walls 22 forming a plurality of cells 23 and a particle group having an average particle size smaller than the average pore diameter of the partition walls 22.
  • a collection layer 24 which is a layer for collecting and removing a solid component (PM) contained in the exhaust gas.
  • a collection layer 24 is formed on the inner wall of the cell 23 on the inlet side of exhaust gas as a fluid.
  • the thickness of the side partition wall 22a is preferably 150 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less, and more preferably 200 ⁇ m or more and 460 ⁇ m or less.
  • the regeneration limit which is the amount of PM that is allowed when the honeycomb filter 20 is regenerated, can be further increased.
  • the thickness of the side partition wall 22a is 500 ⁇ m or less, the transmission resistance of the partition wall can be further suppressed, and an increase in pressure loss can be further suppressed.
  • the width of the cell 23 is preferably 0.6 mm or greater and 2.0 mm or less, and more preferably 0.8 mm or greater and 1.2 mm or less.
  • the average pore diameter and porosity of the collection layer 24 shall be determined by image analysis by SEM observation. Similar to the thickness of the trapping layer described above, as shown in FIG. 3, the cross section of the honeycomb filter 20 is imaged by SEM to obtain an image. Next, a region formed between the outermost contour line of the partition wall and the outermost contour line of the particle group is defined as a region occupied by the collection layer (collection layer region). A region where the particle group exists is referred to as a “particle group region”, and a region where the particle group does not exist is referred to as a “pore region of the collection layer”.
  • SiC particles or cordierite particles having an average particle size of 0.5 ⁇ m or more and 15 ⁇ m or less can be used.
  • a binder may be supplied together with inorganic fibers and inorganic particles.
  • the binder can be selected from sol materials and colloidal materials, and colloidal silica is particularly preferably used.
  • the inorganic particles are preferably coated with silica, and the inorganic particles and the inorganic particles and the partition wall material are preferably bonded with silica.
  • the shielding method described above gas permeation from the inlet cell to the surrounding inlet cell where the gas inflow is blocked by the blocking plate is generated, so that it is also collected at the corner closest to the inlet cell.
  • the raw material fine powder of the layer is sufficiently deposited.
  • the collection layer 24 in which the corner collection layer 24b is formed thicker than the side collection layer 24a can be formed more easily.
  • the honeycomb filter 20 includes a catalyst.
  • the honeycomb filter 20 is not particularly limited as long as the removal target substance included in the circulating fluid can be purified.
  • the honeycomb filter 20 may not include a catalyst.
  • the honeycomb for power engines of construction equipment It may be a filter or a honeycomb filter for factories or power plants.
  • Table 1 summarizes the cell structures and evaluation results of Examples 1 to 16 and Comparative Examples 1 to 4.
  • FIG. 7 shows measurement results of mode regeneration efficiency (%) with respect to the corner / side collecting layer thickness ratio Y / X in Examples 1 to 8 and Comparative Examples 1 to 4.
  • FIG. 8 shows measurement results of pressure loss with PM (kPa) with respect to the corner / side collecting layer thickness ratio Y / X in Examples 1 to 8 and Comparative Examples 1 to 4.
  • FIG. 9 shows measurement results of the regeneration limit (g / L) with respect to the R size (%) at the corners in Examples 9 to 16.
  • FIG. 10 shows measurement results of output point pressure loss (kPa) with respect to the R size (%) of the corners in Examples 9 to 16. As shown in Table 1 and FIG.
  • the mode regeneration efficiency is such that the corner collection layer thickness Y / side collection layer thickness X (collection layer thickness ratio Y / X) is less than 1.10. It has been found that when the trapping layer is formed with substantially the same thickness at the corner and the side, the regeneration efficiency decreases. This is because when the trapping layer is formed substantially uniformly at the corners and sides, the exhaust gas also flows through the corners as PM accumulates on the side trapping layers, and the corner trapping layer also has PM. However, it is difficult to remove even if the regeneration treatment is performed, and PM remains in the cell.

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Abstract

　このハニカムフィルタ２０は、一方の端部が開口され且つ他方の端部が目封止され流体の流路となるセル２３と、一方の端部が目封止され且つ他方の端部が開口しているセル２３とが交互に配置されるよう形成されている。ハニカムフィルタ２０は、多角形のセル２３の辺部分を形成する辺部隔壁２２ａに辺部捕集層２４ａが形成され、多角形のセルの角部を形成する角部隔壁２２ｂに角部捕集層２４ｂが形成されており、辺部捕集層２４ａの厚さＸに対する角部捕集層２４ｂの厚さＹの比である捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１以上２．４以下に形成されている。このように、辺部捕集層２４ａよりも角部捕集層２４ｂが厚く形成されており、辺部捕集層２４ａ側に固体成分が捕集されやすい。

Description

ハニカムフィルタ
　本発明は、ハニカムフィルタに関する。
　従来、ハニカムフィルタとしては、一方の端部が開口され且つ他方の端部が目封止されたセルと、一方の端部が目封止され且つ他方の端部が開口するセルとが交互に配設されるよう形成された多孔質の隔壁部と、この隔壁部上に形成された排ガスに含まれる粒子状物質（以下ＰＭとも称する）を捕集・除去する層が形成されているものが提案されている（例えば、特許文献１～３参照）。このハニカムフィルタでは、捕集層によりＰＭを捕集することにより、圧力損失を低減させつつＰＭの捕集を行うことができる。
特開２００４－２１６２２６号公報 特開平６－３３７３４号公報 特開平１－３０４０２２号公報
　ところで、この特許文献１～３に記載されたハニカムフィルタでは、捕集したＰＭを燃焼除去する処理（再生処理とも称する）を行い、再生処理後に排ガス中のＰＭを捕集除去し、また再生処理を行うというサイクルを繰り返す。この捕集層が形成されたハニカムフィルタにおいて、捕集したＰＭの燃焼除去を十分行おうとすると、再生処理の時間が長くなることがあった。また、再生処理の時間を短くしようとすると、捕集したＰＭが残存してしまい、また、頻繁に再生処理を行うことにもなる。このように、固体成分を十分除去し、且つ、再生処理時間を低減することが望まれていた。
　本発明は、このような課題に鑑みなされたものであり、捕集した固体成分を燃焼除去する再生処理後の固体成分の残留をより抑制すると共に、再生処理の時間をより低減することができるハニカムフィルタを提供することを主目的とする。
　本発明は、上述の主目的を達成するために以下の手段を採った。
　即ち、本発明のハニカムフィルタは、
　流体に含まれる固体成分を捕集・除去するハニカムフィルタであって、
　一方の端部が開口され且つ他方の端部が目封止され流体の流路となり断面が多角形である複数のセルを形成する複数の多孔質の隔壁部と、
　前記隔壁部の平均細孔径よりも小さい平均粒径で構成された粒子群により前記隔壁部上に形成されており、前記多角形のセルの辺部分を形成する隔壁部上に形成された辺部捕集層と前記多角形のセルの角部分の隔壁部上に形成された角部捕集層とを含み、前記流体に含まれる固体成分を捕集・除去する層である捕集層と、を備え、
　前記辺部捕集層の厚さＸに対する前記角部捕集層の厚さＹの比である捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１以上２．４以下であるものである。
　このハニカムフィルタでは、捕集した固体成分（以下、ＰＭとも称する）を燃焼除去する再生処理後の固体成分の残留をより抑制すると共に、再生処理の時間をより低減することができる。この理由は、以下のように推察される。例えば、捕集層は、辺部捕集層の厚さＸに対する角部捕集層の厚さＹの比である捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１以上２．４以下である。即ち、辺部捕集層厚さＸに比して角部捕集層厚さＹの方が厚く形成されている。このため、固体成分を捕集する際には、角部捕集層での透過流速が遅く、辺部捕集層に比して少ない量の流体が通過する、つまり、角部捕集層でのＰＭ捕集量が辺部捕集層に比して少なくなる。また、再生処理を行う際には、角部捕集層で捕集されているＰＭ量が少ないことから、ＰＭの燃焼除去が難しいセルの角部において、辺部捕集層での再生完了時間と同等の再生完了時間とすることができる。したがって、ハニカムフィルタ全体において、捕集したＰＭの燃焼除去を、より確実に且つより短時間で行うことができる。
　本発明のハニカムフィルタにおいて、前記辺部捕集層の平均厚さが１０μｍ以上８０μｍ以下であるものとしてもよい。辺部捕集層の平均厚さが１０μｍ以上ではＰＭを捕集しやすく、８０μｍ以下では流体が隔壁を通過する抵抗をより低減可能であり、圧力損失をより低減することができる。この辺部捕集層の平均厚さは、２０μｍ以上６０μｍ以下であることがより好ましく、３０μｍ以上５０μｍ以下であることが更に好ましい。
　本発明のハニカムフィルタにおいて、前記隔壁部は、前記セルの多角形の角部が円弧状となるように形成されているものとしてもよい。こうすれば、セルの角部での隔壁部が多くなることから、熱容量を高めることができる。また、セルの角部よりも辺部分へ流通する流体量が増加するなど、流体の流路調整を行うことができる。このとき、前記隔壁部は、前記セルの角部の円弧が前記セルの多角形の一辺の長さに対し５％以上４０％以下となるよう形成されているものとしてもよい。セルの角部の円弧が５％以上では再生限界をより高めることができ、４０％以下では流体の流量が大きい高負荷時などの圧力損失をより低減することができる。ここで、「再生限界」とは、再生処理で許容することができるＰＭの堆積量とすることができ、例えば、過剰に堆積させたＰＭの燃焼除去時に、ハニカムフィルタにクラックが生じる限界のＰＭ堆積量とすることができる。また、本発明のハニカムフィルタにおいて、前記隔壁部は、前記セルを断面４角形に形成するものとしてもよい。
　本発明のハニカムフィルタにおいて、前記捕集層は、気体を搬送媒体とし該捕集層の原料である無機材料を前記セルへ供給することにより形成されているものとしてもよい。こうすれば、気体による搬送を利用して、比較的容易に捕集層の厚さを制御することができる。
　本発明のハニカムフィルタにおいて、前記隔壁部は、コージェライト、ＳｉＣ、ムライト、チタン酸アルミニウム、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、リン酸ジルコニウム、ジルコニア、チタニア及びシリカから選択される１以上の無機材料を含んで形成されているものとしてもよい。また、前記捕集層は、コージェライト、ＳｉＣ、ムライト、チタン酸アルミニウム、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、リン酸ジルコニウム、ジルコニア、チタニア及びシリカから選択される１以上の無機材料を含んで形成されているものとしてもよい。
　本発明のハニカムフィルタは、前記隔壁部及び前記捕集層を有する２以上のハニカムセグメントが接合層によって接合されて形成されているものとしてもよい。
　本発明のハニカムフィルタにおいて、前記隔壁部及び前記捕集層のうち少なくとも一方には、触媒が担持されているものとしてもよい。こうすれば、捕集した固体成分の燃焼除去などをより効率よく行うことができる。
ハニカムフィルタ２０の構成の概略の一例を示す説明図である。 隔壁部２２、セル２３及び捕集層２４の説明図である。 ＳＥＭ観察による捕集層の厚さの算出方法の説明図である。 捕集層２４の形成厚の測定位置の説明図である。 ハニカムフィルタ４０の構成の概略の一例を示す説明図である。 円弧状ではない角部のセル２３の説明図である。 捕集層厚さ比Ｙ／Ｘに対するモード再生効率（％）の測定結果である。 捕集層厚さ比Ｙ／Ｘに対するＰＭ付圧力損失（ｋＰａ）の測定結果である。 角部のＲサイズ（％）に対する再生限界（ｇ／Ｌ）の測定結果である。 角部のＲサイズ（％）に対する出力点圧力損失（ｋＰａ）の測定結果である。
　本発明のハニカムフィルタの一実施形態を図面を用いて説明する。図１は、本発明の一実施形態であるハニカムフィルタ２０の構成の概略の一例を示す説明図である。図２は、隔壁部２２、セル２３及び捕集層２４の説明図であり、図３は、ＳＥＭ観察による捕集層の厚さの算出方法の説明図であり、図４は、捕集層２４の形成厚の測定位置の説明図である。本実施形態のハニカムフィルタ２０は、図１に示すように、隔壁部２２を有する２以上のハニカムセグメント２１が接合層２７によって接合された形状を有し、その外周に外周保護部２８が形成されている。
　ハニカムフィルタ２０は、一方の端部が開口され且つ他方の端部が目封止され流体の流路となるセル２３と、一方の端部が目封止され且つ他方の端部が開口しておりセル２３とが交互に配置されるように形成されている。ハニカムフィルタ２０は、複数のセル２３を形成している複数の多孔質の隔壁部２２と、隔壁部２２の平均細孔径よりも小さい平均粒径で構成された粒子群により隔壁部２２上に形成され排ガスに含まれる固体成分（ＰＭ）を捕集・除去する層である捕集層２４とを備えている。このハニカムフィルタ２０では、流体としての排ガスの入口側のセル２３の内壁に捕集層２４が形成されている。ここで、ハニカムフィルタ２０において、セル２３の辺部分を形成する隔壁部を辺部隔壁２２ａ、セル２３の角部分を角部隔壁２２ｂと称し、これらを隔壁部２２と総称するものとする。また、辺部隔壁２２ａ上に形成された捕集層を辺部捕集層２４ａと称し、角部隔壁２２ｂ上に形成された捕集層を角部捕集層２４ｂと称し、これらを捕集層２４と総称するものとする。また、辺部捕集層２４ａの厚さを辺部捕集層厚さＸとし、角部捕集層２４ｂの厚さを角部捕集層厚さＹと称する。ハニカムフィルタ２０では、入口側のセル２３へ入った排ガスが捕集層２４及び隔壁部２２を介して出口側のセル２３を通過して排出され、このとき、排ガスに含まれるＰＭが捕集層２４上に捕集される。なお、捕集層２４の粒子群の平均粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で捕集層２４を観察し、撮影した画像に含まれる捕集層２４の各粒子を計測して求めた平均値をいうものとする。また、原料粒子における平均粒径は、レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置を用い、水を分散媒として原料粒子を測定したメディアン径（Ｄ５０）をいうものとする。
　このハニカムフィルタ２０の外形は、特に限定されないが、円柱状、四角柱状、楕円柱状、六角柱状などの形状とすることができる。ハニカムセグメント２１の外形は、特に限定されないが、接合しやすい平面を有していることが好ましく、断面が多角形の角柱状（四角柱状、六角柱状など）の形状とすることができる。セルは、その断面の形状として３角形、４角形、６角形、８角形などの多角形の形状や円形、楕円形などの流線形状、及びそれらの組み合わせとすることができる。例えば、セル２３は排ガスの流通方向に垂直な断面が４角形に形成されているものとしてもよい。なお、図１，２には、ハニカムフィルタ２０の外形が円柱状に形成され、ハニカムセグメント２１の外形が矩形柱状に形成され、セル２３が矩形状に形成されているものを一例として示した。
　隔壁部２２において、辺部隔壁２２ａの厚さは、１５０μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましく、２００μｍ以上４６０μｍ以下であることがより好ましい。辺部隔壁２２ａの厚さが１５０μｍ以上では、フィルタとしての熱容量が大きくなるため、ハニカムフィルタ２０の再生時に許容されるＰＭの堆積量である再生限界をより高めることができる。また、辺部隔壁２２ａの厚さが５００μｍ以下では、隔壁の透過抵抗をより抑えられ、圧力損失の上昇をより抑制することができる。セル２３の幅は、０．６ｍｍ以上２．０ｍｍ以下であることが好ましく、０．８ｍｍ以上１．２ｍｍ以下であることがより好ましい。
　この隔壁部２２は、多孔質であり、例えば、コージェライト、Ｓｉ結合ＳｉＣ、再結晶ＳｉＣ、チタン酸アルミニウム、ムライト、窒化珪素、サイアロン、リン酸ジルコニウム、ジルコニア、チタニア、アルミナ及びシリカから選択される１以上の無機材料を含んで形成されているものとしてもよい。このうち、コージェライトやＳｉ結合ＳｉＣ、再結晶ＳｉＣなどが好ましい。隔壁部２２は、その気孔率が３０体積％以上８５体積％以下であることが好ましく、３５体積％以上６５体積％以下であることがより好ましい。この隔壁部２２は、その平均細孔径が１０μｍ以上６０μｍ以下の範囲であることが好ましい。この隔壁部２２の気孔率や平均細孔径は、水銀圧入法により測定した結果をいうものとする。このような気孔率、平均細孔径、厚さで隔壁部２２を形成すると、排ガスが通過しやすく、ＰＭを捕集・除去しやすい。
　隔壁部２２は、排ガスの流通方向に垂直な断面において、多角形の角を有するセル２３を形成するものとしてもよいし、多角形の角に円弧状のＲを有するセル２３を形成するものとしてもよい。図２に示すように、多角形の角に円弧状のＲを有するセル２３では、セルの角部での隔壁部が多くなることから、熱容量を高めることができる。このため、ＰＭの再生処理時において、再生限界をより高めることができる。また、角に円弧状のＲを有するとセルの角部での隔壁部が多くなることから、角部隔壁２２ｂよりも辺部隔壁２２ａへ流通する排ガスが増加するなど、排ガスの流路調整を行うことができる。この隔壁部２２は、セル２３の角部の円弧のサイズ（Ｒサイズ）がセル２３の多角形の一辺の長さに対し５％以上４０％以下となるよう形成されていることが好ましく、１０％以上３０％以下で形成されていることがより好ましい。このＲサイズが５％以上では再生限界をより高めることができ、Ｒサイズが４０％以下では排ガスの流量が大きい高負荷時などの圧力損失をより低減することができる。ここで、Ｒサイズ（％）は、図２に示すように、セル２３の多角形の１辺の長さをＬ１、片側の角部の円弧を除いた長さをＬ２としたとき、Ｒ（％）＝（Ｌ１－Ｌ２）／Ｌ１×１００で得られた値をいうものとする。また、再生限界とは、再生処理で許容することができるＰＭの堆積量、例えば、過剰に堆積させたＰＭの燃焼除去時にハニカムフィルタにクラックが生じる限界のＰＭ堆積量とすることができる。
　また、隔壁部２２は、開口面積が所定値であるセル（小セル）と、このセルに隣接し、この所定値よりも開口面積が大きいセル（大セル）とを形成するものとしてもよい。このとき、大セルが流体としての排ガスの入口側のセルであり、小セルが排ガスの出口側のセルとするのが好ましく、大セルの内壁に捕集層２４が形成されていることが好ましい。この小セルの幅に対する大セルの幅の比であるセル幅比は、１．２以上２．０以下であるのが好ましく、１．４以上１．６以下であることがより好ましい。このセル幅比が１．２以上では入口側のセルの開口部がより大きく、圧力損失をより低減することができる。また、セル幅比が２．０以下では出口側のセルの開口部が小さくなりすぎず、圧力損失をより低減することができる。
　捕集層２４は、図２に示すように、辺部捕集層の厚さＸに対する角部捕集層の厚さＹの比である捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１以上２．４以下となるように形成されている。捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１以上では、ＰＭを含む排ガスが角部捕集層２４ｂや角部隔壁２２ｂ側へ流れにくくＰＭの捕集量が小さくなるため、ＰＭの燃焼しにくい角部での再生処理時間をより低減することができる。また、捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが２．４以下では、角部捕集層２４ｂが厚くなりすぎず、ＰＭを堆積した際の圧力損失をより低減することができる。この捕集層厚さ比Ｙ／Ｘは、１．２以上２．０以下がより好ましい。辺部捕集層厚さＸは、１０μｍ以上８０μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以上６０μｍ以下であることがより好ましく、３０μｍ以上５０μｍ以下であることが更に好ましい。捕集層２４の平均厚さが１０μｍ以上ではＰＭを捕集しやすく、８０μｍ以下では流体が隔壁を通過する抵抗をより低減可能であり、圧力損失をより低減することができる。角部捕集層厚さＹは、１５μｍ以上１１０μｍ以下であることがより好ましく、２０μｍ以上７０μｍ以下であることが更に好ましい。また、捕集層２４の平均厚さは、辺部捕集層の平均厚さを便宜的に用いるものとしてもよい。
　捕集層２４は、平均細孔径が、０．２μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましく、気孔率が４０体積％以上９５体積％以下であることが好ましく、捕集層を構成する粒子の平均粒径が０．５μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましい。平均細孔径が０．２μｍ以上であればＰＭが堆積していない初期の圧力損失が過大になるのを抑制することができ、１０μｍ以下であれば捕集効率が良好なものとなり、捕集層２４を通り抜け細孔内部にＰＭが到達するのを抑制可能であり、ＰＭ堆積時の圧力損失低減効果の低下を抑制することができる。また、気孔率が４０体積％以上であると、ＰＭが堆積していない初期の圧力損失が過大となるのを抑制することができ、９５体積％以下では耐久性のある捕集層２４としての表層を作製することができる。また、捕集層を構成する粒子の平均粒径が０．５μｍ以上であれば捕集層を構成する粒子の粒子間の空間のサイズを十分に確保可能であるため捕集層の透過性を維持でき急激な圧力損失の上昇を抑制することができ、１５μｍ以下であれば粒子同士の接触点が十分に存在するから粒子間の結合強度を十分に確保可能であり捕集層の剥離強度を確保することができる。このように、良好なＰＭ捕集効率の維持、ＰＭ捕集開始直後の急激な圧力損失上昇防止、ＰＭ堆積時の圧力損失低減、捕集層の耐久性を実現することができる。この捕集層２４は、コージェライト、ＳｉＣ、ムライト、チタン酸アルミニウム、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、リン酸ジルコニウム、ジルコニア、チタニア及びシリカから選択される１以上の無機材料を含んで形成されているものとしてもよい。このとき、捕集層２４は、隔壁部２２と同種の材料により形成されているものとすることが好ましい。また、この捕集層２４は、セラミック又は金属の無機繊維を７０重量％以上含有しているものとするのがより好ましい。こうすれば、繊維質によりＰＭを捕集しやすい。また、捕集層２４は、無機繊維がアルミノシリケート、アルミナ、シリカ、ジルコニア、セリア及びムライトから選択される１以上の材料を含んで形成されているものとすることができる。
　ここで、捕集層２４の厚さの測定方法について図３を用いて説明する。捕集層２４の厚さ、換言すると捕集層を構成する粒子群の厚さは、以下のようにして求めるものとする。ここでは、ハニカムフィルタ２０の隔壁基材を樹脂埋めした後に研磨した観察用試料を用意し、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察を行い得られた画像を解析することによって捕集層の厚さを求める。まず、流体の流通方向に垂直な断面を観察面とするように切断・研磨した観察用試料を用意する。次に、ＳＥＭの倍率を１００倍～５００倍に設定し、後述する測定位置において、視野をおよそ５００μｍ×５００μｍの範囲として用意した観察用試料の観察面を撮影する。次に、撮影した画像において、隔壁の最外輪郭線を仮想的に描画する。この隔壁の最外輪郭線とは、隔壁の輪郭を示す線であって、隔壁表面（照射面、図３上段参照）に対して垂直の方向からこの隔壁表面に仮想平行光を照射したものとしたときに得られる投影線をいうものとする（図３中段参照）。即ち、隔壁の最外輪郭線は、光が当たっているものとする高さの異なる複数の隔壁上面の線分と、隣り合う高さの異なる隔壁上面の線分の各々をつなぐ垂線とにより形成される。この隔壁上面の線分は、例えば、１００μｍの長さの線分に対して５μｍの長さ以下の凹凸については無視する「５％解像度」により描画するものとし、水平方向の線分が細かくなりすぎないようにするものとする。また、隔壁の最外輪郭線を描画する際には、捕集層の存在については無視するものとする。続いて、隔壁の最外輪郭線と同様に、捕集層を形成する粒子群の最外輪郭線を仮想的に描画する。この粒子群の最外輪郭線とは、捕集層の輪郭を示す線であって、捕集層表面（照射面、図３上段参照）に対して垂直の方向からこの捕集層表面に仮想平行光を照射したものとしたときに得られる投影線をいうものとする（図３中段参照）。即ち、粒子群の最外輪郭線は、光が当たっているものとする高さの異なる複数の粒子群上面の線分と、隣り合う高さの異なる粒子群上面の線分の各々をつなぐ垂線とにより形成される。この粒子群上面の線分は、例えば、上記隔壁と同じ「解像度」により描画するものとする。多孔性の高い捕集層では、樹脂埋めして研磨して観察用試料を作製すると、空中に浮いているように観察される粒子群もあることから、このように仮想光の照射による投影線を用いて最外輪郭線を描画するのである。続いて、描画した隔壁の最外輪郭線の上面線分の各々の高さ及び長さに基づいて隔壁の最外輪郭線の平均線である隔壁の標準基準線を求める（図３下段参照）。また、隔壁の標準基準線と同様に、描画した粒子群の最外輪郭線の上面線分の各々の高さ及び長さに基づいて粒子群の最外輪郭線の平均線である粒子群の平均高さを求める（図３下段参照）。そして、得られた粒子群の平均高さと隔壁の標準基準線との差をとり、この差（長さ）を、この撮影画像における捕集層の厚さ（粒子群の厚さ）とする。このようにして、捕集層の厚さを求めることができる。
　次に、捕集層の厚さを測定する測定位置について説明する。図４に示すように、ハニカムフィルタの入口端面からハニカムフィルタの全長の１０％程度の長さ下流の断面、流体の流通方向の中央断面、及び出口端面からハニカムフィルタの全長の１０％程度の長さ上流の断面において、セル内の捕集層の厚さの分布を測定する。この捕集層の厚さの分布は、断面内の中央領域における中央点とこの中央点に対して上下左右に位置する４点を含む任意の５箇所を測定するものとした。また、図４に示すように、辺部隔壁２２ａでの捕集層厚さＸは、各辺につき等間隔で５箇所計測し、その平均値として求めるものとする。また、角部隔壁２２ｂの捕集層厚さＹは、各角につき中央部の１箇所を測定し、この平均値として求めるものとする。したがって、辺部捕集層厚さＸは、１つのセルにつき５箇所×４辺＝２０箇所、且つ、３つの断面内で５箇所を測定することから、２０×３×５＝３００点の平均として求めるものとする。また、角部捕集層厚さＹは、１つのセルにつき１箇所×４辺＝４箇所、且つ３つの断面内で５箇所を測定することから、４×３×５＝６０点の平均として求めるものとする。このようにして、辺部捕集層２４ａや角部捕集層２４ｂの厚さを求めることができる。
　また、捕集層２４の平均細孔径及び気孔率は、ＳＥＭ観察による画像解析によって求めるものとする。上述した捕集層の厚さと同様に、図３に示すように、ハニカムフィルタ２０の断面をＳＥＭ撮影して画像を得る。次に、隔壁の最外輪郭線と粒子群の最外輪郭線との間に形成される領域を捕集層の占める領域（捕集層領域）とし、この捕集層領域のうち、粒子群の存在する領域を「粒子群領域」とすると共に、粒子群の存在しない領域を「捕集層の気孔領域」とする。そして、この捕集層領域の面積（捕集層面積）と、粒子群領域の面積（粒子群面積）とを求める。そして、粒子群面積を捕集層面積で除算し１００を乗算することにより、得られた値を捕集層の気孔率とする。また、「捕集層の気孔領域」において、粒子群及び隔壁の最外輪郭線と粒子群の外周とに内接する内接円を直径が最大になるように描く処理を行う。このとき、例えばアスペクト比の大きい長方形の気孔領域など、１つの「捕集層の気孔領域」に複数の内接円を描くことができるときには、気孔領域が十分に埋められるように、できるだけ大きい内接円を複数描くものとする。そして、観察した画像範囲において、描いた内接円の直径の平均値を捕集層の平均細孔径とするものとする。このようにして、捕集層２４の平均細孔径及び気孔率を求めることができる。
　捕集層２４の形成方法は、気体（空気）を捕集層の原料の搬送媒体とし、捕集層の原料を含む気体を入口セルへ供給するものとしてもよい。こうすれば、捕集層を構成する粒子群がより粗に形成されるため、極めて高い気孔率の捕集層を作製することができ、好ましい。捕集層の原料は、例えば、無機繊維や無機粒子を用いてもよい。あるいは、無機繊維は上述したものを用いることができ、例えば平均粒径が０．５μｍ以上８μｍ以下、平均長さが１００μｍ以上５００μｍ以下であるものが好ましい。無機粒子としては、上述した無機材料の粒子を用いることができる。例えば、平均粒径が０．５μｍ以上１５μｍ以下のＳｉＣ粒子やコージェライト粒子を用いることができる。このとき、隔壁部２２と捕集層２４との無機材料を同じ材質とすることが好ましい。また、捕集層２４の形成において、無機繊維や無機粒子と共に結合材も供給してもよい。結合材としてはゾル材料、コロイド材料から選択でき特にコロイダルシリカを用いることが好ましい。無機粒子はシリカにより被覆されており且つ無機粒子同士、及び無機粒子と隔壁部の材料とがシリカにより結合されていることが好ましい。例えば、コージェライトやチタン酸アルミニウムなどの酸化物材料の場合には、無機粒子同士、及び無機粒子と隔壁部の材料とが焼結により結合されているのが好ましい。捕集層２４は、隔壁部２２上に原料の層を形成したあと、熱処理を行い結合することが好ましい。熱処理での温度としては、例えば６５０℃以上１３５０℃以下の温度とするのが好ましい。熱処理温度が６５０℃以上では十分な結合力を確保することができ、１３５０℃以下であると過度な粒子の酸化による細孔の閉塞を抑制することができる。なお、捕集層２４の形成方法は、例えば、捕集層２４の原料になる無機粒子を含むスラリーを用いてセル２３の表面に形成するものとしてもよい。
　また、捕集層２４の形成では、捕集層２４を形成するセル２３の近隣にある入口セルに、捕集層２４の原料微粉体が混合された気体が流入しないように遮蔽しつつ行うものとしてもよい。こうすれば、捕集層２４を形成するセル２３に隣接した出口セルへは、このセル２３からのみ気体が流入するから、セル２３の角部に気体が流通しやすく、角部隔壁２２ｂ上へ捕集層２４がより形成されやすい。具体的には、ハニカムフィルタ２０の入口端面に捕集層の原料微粉体を混合した混入気体が入らないよう遮断板にて遮断する。この遮断板には１辺に並列に並ぶ１列のセルにのみ混合気体が通過可能なスリットが設けられており、そのスリットを徐々に移動させることで、１辺に並列に並ぶ１列のセル毎に混合気体を流入させて捕集層の形成を行う。一度にハニカムフィルタの断面全体に対して混合気体を供給する場合、全入口セルへ混合気体が流入するため、入口セルと入口セルとの間では気体の流れが発生しないことから、周辺の入口セルに最も距離が近い各入口セルの角部には気体の透過がほとんど起きず、辺部隔壁２２ａと同等レベルの厚みしか形成されない。上述した遮蔽する方法によると、入口セルから、遮断板にて気体流入が遮断されている周辺の入口セルへの気体の透過が発生するため、入口セルと距離の最も近い角部にも捕集層の原料微粉体が十分に堆積する。このようにして辺部捕集層２４ａに比して角部捕集層２４ｂが厚く形成されている捕集層２４を、より容易に形成することができる。
　接合層２７は、ハニカムセグメント２１を接合する層であり、無機粒子、無機繊維及び結合材などを含むものとしてもよい。無機粒子は、上述した無機材料の粒子とすることができ、その平均粒径は０．１μｍ以上３０μｍ以下であることが好ましい。無機繊維は、上述したものとしてもよく、例えば平均粒径が０．５μｍ以上８μｍ以下、平均長さが１００μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましい。結合材としてはコロイダルシリカや粘土などとすることができる。接合層２７は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下の範囲で形成されていることが好ましい。外周保護部２８は、ハニカムフィルタ２０の外周を保護する層であり、上述した無機粒子、無機繊維及び結合材などを含むものとしてもよい。
　ハニカムフィルタ２０において、４０℃～８００℃におけるセル２３の通過孔方向の熱膨張係数は、６．０×１０-6／℃以下であることが好ましく、１．０×１０-6／℃以下であることがより好ましく、０．８×１０-6／℃以下であることが更に好ましい。この熱膨張係数が６．０×１０-6／℃以下であると、高温の排気に晒された際に発生する熱応力を許容範囲内に抑えることができる。
　ハニカムフィルタ２０において、セルピッチは、１．０ｍｍ以上２．５ｍｍ以下とするのが好ましい。ＰＭ堆積時の圧力損失は、濾過面積が大きいほど小さい値を示す。一方、初期の圧力損失は、セル直径が小さいほど大きい値を示す。したがって、初期圧力損失、ＰＭ堆積時の圧力損失、ＰＭの捕集効率のトレードオフを考慮して、セルピッチ、セル密度や隔壁部２２の厚さを設定するものとすればよい。
　ハニカムフィルタ２０において、隔壁部２２や捕集層２４は、触媒を含むものとしてもよい。この触媒は、捕集されたＰＭの燃焼を促進する触媒、排ガスに含まれる未燃焼ガス（ＨＣやＣＯなど）を酸化する触媒及びＮＯXを吸蔵／吸着／分解する触媒のうち少なくとも１種以上としてもよい。こうすれば、ＰＭを効率よく除去することや未燃焼ガスを効率よく酸化することやＮＯXを効率よく分解することなどができる。この触媒としては、例えば、貴金属元素、遷移金属元素を１種以上含むものとするのがより好ましい。また、ハニカムフィルタ２０では、他の触媒や浄化材が担持されていてもよい。例えば、アルカリ金属（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ等）やアルカリ土類金属（Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒ等）などを含むＮＯx吸蔵触媒、少なくとも１種の希土類金属、遷移金属、三元触媒、セリウム（Ｃｅ）及び／又はジルコニウム（Ｚｒ）の酸化物に代表される助触媒、ＨＣ（Ｈｙｄｒｏ　Ｃａｒｂｏｎ）吸着材等が挙げられる。具体的には、貴金属としては、例えば、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）や、金（Ａｕ）及び銀（Ａｇ）などが挙げられる。触媒に含まれる遷移金属としては、例えば、Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｓｃ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ等が挙げられる。また、希土類金属としては、例えば、Ｓｍ，Ｇｄ，Ｎｄ，Ｙ，Ｌａ，Ｐｒ等が挙げられる。また、アルカリ土類金属としては、例えば、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ等が挙げられる。このうち、白金及びパラジウムがより好ましい。また、貴金属及び遷移金属、助触媒などは、比表面積の大きな担体に担持してもよい。担体としては、例えば、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、ゼオライトなどを用いることができる。ＰＭの燃焼を促進する触媒を有するものとすれば、捕集層２４上に捕集されたＰＭをより容易に除去することができるし、未燃焼ガスを酸化する触媒やＮＯXを分解する触媒を有するものとすれば、排ガスをより浄化することができる。
　以上説明した実施形態のハニカムフィルタ２０によれば、辺部捕集層２４ａや角部捕集層２４ｂの厚さなどを好適な範囲とすることにより、ＰＭ再生処理後にＰＭが残留するのをより抑制すると共に、ＰＭ再生処理の時間をより低減することができる。ハニカムフィルタ２０では、辺部捕集層厚さＸに比して角部捕集層厚さＹの方が厚く形成されており、ＰＭを捕集する際には、角部捕集層２４ｂでの透過流速が遅く、辺部捕集層２４ａに比して少ない量の排ガスが通過する、即ち、角部捕集層２４ｂでのＰＭ捕集量が辺部捕集層２４ａに比して少なくなる。また、ＰＭ再生処理を行う際には、角部捕集層２４ｂで捕集されているＰＭ量が少ないことから、ＰＭの燃焼除去が難しいセル２３の角部において、辺部捕集層２４ａでの再生完了時間と同等の再生完了時間とすることができ、ハニカムフィルタ全体において、捕集したＰＭの燃焼除去をより確実に行うことができる。また、一般に、ＰＭ再生処理後にＰＭがフィルタに残留した場合には、例えば圧力損失が大きくなる頻度が高まるなどしてＰＭ再生処理がより頻繁に実行されるようになる。このＰＭ再生処理では、排ガス温度を上昇させるために燃料をより多量に消費する。この点において、このハニカムフィルタ２０では、ＰＭ再生処理後にＰＭが残留しにくく、且つＰＭ再生処理時間をより短くすることができるため、ＰＭ再生頻度の低減及びＰＭ再生時間の低減により、燃費の向上をより図ることができる。
　なお、本発明は上述した実施形態に何ら限定されることはなく、本発明の技術的範囲に属する限り種々の態様で実施し得ることはいうまでもない。
　例えば、上述した実施形態では、ハニカムセグメント２１を接合層２７により接合したハニカムフィルタ２０としたが、図５に示すように、一体成形されたハニカムフィルタ４０としてもよい。ハニカムフィルタ４０において、隔壁部４２、セル４３、捕集層４４、目封止部４６及び外周保護部４８などは、ハニカムフィルタ２０の隔壁部２２、セル２３、捕集層２４、目封止部２６及び外周保護部２８と同様の構成とすることができる。こうしても、再生処理でのＰＭの残留をより抑制すると共に、ＰＭの再生処理の時間をより低減することができる。
　上述した実施形態では、セル２３は多角形の角に円弧状のＲを有するものを示したが、図６に示すように、セル２３の角部が円弧状になっていないもの、多角形の角を有するものとしてもよい。こうしても、再生処理でのＰＭの残留をより抑制すると共に、ＰＭの再生処理の時間をより低減することができる。
　上述した実施形態では、ハニカムフィルタ２０には触媒が含まれるものとしたが、流通する流体に含まれる除去対象物質を浄化処理可能なものであれば特にこれに限定されない。あるいは、ハニカムフィルタ２０は、触媒を含まないものとしてもよい。また、排ガスに含まれるＰＭを捕集するハニカムフィルタ２０として説明したが、流体に含まれる固体成分を捕集・除去するものであれば特にこれに限定されず、建設機器の動力エンジン用のハニカムフィルタとしてもよいし、工場や発電所用のハニカムフィルタとしてもよい。
　以下には、ハニカムフィルタを具体的に製造した例を実施例として説明する。
［ハニカムフィルタの作製］
　ＳｉＣ粉末及び金属Ｓｉ粉末を８０：２０の質量割合で混合し、これにメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシルメチルセルロース、界面活性剤及び水を添加して混練し、可塑性の坏土を得て、所定の金型を用いて坏土を押出成形し、所望形状のハニカムセグメント成形体を成形した。ここでは、セルの排ガス流通方向に垂直な断面形状が４角形であり、辺部捕集層の厚さＸ、角部捕集層の厚さＹ及びセル幅などを後述する値に適宜設定したセル形状に成形した。また、ハニカムセグメントは、断面が３５ｍｍ×３５ｍｍ、長さが１５２ｍｍの形状に成形した。次に、得られたハニカムセグメント成形体をマイクロ波により乾燥させ、更に熱風にて乾燥させた後、目封止をして、酸化雰囲気において５５０℃、３時間で仮焼きした後に、不活性雰囲気下にて１４００℃、２時間の条件で本焼成を行った。目封止部の形成は、セグメント成形体の一方の端面のセル開口部に交互にマスクを施し、マスクした端面をＳｉＣ原料を含有する目封止スラリーに浸漬し、開口部と目封止部とが交互に配設されるように行った。また、他方の端面にも同様にマスクを施し、一方が開口し他方が目封止されたセルと一方が目封止され他方が開口したセルとが交互に配設されるように目封止部を形成した。得られたハニカムセグメント焼成体の排ガス流入側の開口端部より、隔壁の平均細孔径よりも小さい平均粒径を有するＳｉＣ粒子を含む空気を流入させ、且つハニカムセグメントの流出側より吸引しながら、排ガス流入側の隔壁の表層に堆積させた。このとき、後述する捕集層の形成厚分布処理を行い、辺部捕集層厚さＸと角部捕集層厚さＹとを制御して捕集層を隔壁部に形成した。次に、大気雰囲気下にて１３００℃、２時間の条件の熱処理により、隔壁の表層に堆積させたＳｉＣ粒子同士、及び堆積させたＳｉＣ粒子と隔壁を構成するＳｉＣ及びＳｉ粒子と結合させた。このように、隔壁部上に捕集層を形成したハニカムセグメントを作製した。このようにして得られたハニカムセグメントの側面に、アルミナシリケートファイバ、コロイダルシリカ、ポリビニルアルコール、炭化珪素、および水を混練してなる接合用スラリーを塗布し、互いに組み付けて圧着したあと、加熱乾燥して、全体形状が四角形状のハニカムセグメント接合体を得た。さらに、そのハニカムセグメント接合体を、円柱形状に研削加工した後、その周囲を、接合用スラリーと同等の材料からなる外周コート用スラリーで被覆し、乾燥により硬化させることにより所望の形状、セグメント形状、セル構造を有する円柱形状のハニカムフィルタを得た。ここでは、ハニカムフィルタは、断面の直径が１４４ｍｍ、長さが１５２ｍｍの形状とした。また、後述する実施例１～１６及び比較例１～４の隔壁部の気孔率は４２体積％であり、平均細孔径は１６μｍであり、捕集層を形成する粒子の平均粒径は２．０μｍであった。なお、隔壁部の気孔率及び平均細孔径は水銀ポロシメータ（Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社製Ａｕｔｏ　ＰｏｒｅIII型式９４０５）を用いて測定した。また、捕集層の原料粒子の平均粒径は、レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所社製ＬＡ－９１０）を用い、水を分散媒として測定したメディアン径（Ｄ５０）である。
［捕集層の形成厚分布処理］
　作製したハニカムセグメントの入口側の端面に捕集層の原料である微粒子を混入した気体が入らないよう遮断板にて遮断した。その遮断板にはセグメントの１辺に並列に並ぶ１列のセルにのみ製膜できるスリットが設けられており、そのスリットを徐々に移動させることで、セグメントの１辺に並列に並ぶ１列のセル毎に捕集層を形成していった。例えば、セグメントの断面全体に微粒子を含む気体を供給すると、全入口セルへ微粒子を含む気体が流入することから、入口セルと入口セルとの間での気体の流れが発生せず、周辺の入口セルに最も距離が近い各入口セルの角部には気体の透過がほとんど起きないため角部にはほとんど粒子群が堆積しない、もしくは辺部と同等レベルの厚みしか粒子群が堆積しなかった。今回の形成厚分布処理を行うと、入口セルから周辺の遮断板にて気体流入が遮断されている入口セルへの気体の透過が発生することから、入口セルと距離の最も近い角部にもより多くの捕集層形成粒子が堆積した。このように、辺部捕集層厚さＸよりも厚い、角部捕集層厚さＹとなる捕集層２４を形成した。
［触媒担持］
　まず、重量比でアルミナ：白金：セリア系材料＝７：０．５：２．５とし、セリア系材料を重量比でＣｅ：Ｚｒ：Ｐｒ：Ｙ：Ｍｎ＝６０：２０：１０：５：５とした原料を混合し、溶媒を水とした触媒のスラリーを調製した。次に、ハニカム構造体の出口端面（排ガスが流出する側）を所定の高さまで浸漬させ、入口端面（排ガスが流入する側）より、所定の吸引圧力と吸引流量に調整しながら所定時間にわたって吸引し、隔壁に触媒を担持し、１２０℃２時間で乾燥させた後、５５０℃１時間で焼付けを行った。ハニカムフィルタの単位体積当たりの触媒量は、３０ｇ／Ｌとなるようにした。
（実施例１～４）
　上記ハニカムフィルタの作製条件において、隔壁部の厚さが３０４．８μｍ、セル幅が１．１６μｍ、セルの１辺の長さに対する角部のＲサイズが０％（即ちピン角）であるセル形状に成形した。また、辺部捕集層２４ａの厚さＸが４０μｍ、角部捕集層２４ｂの厚さＹが４４μｍ、Ｙ／Ｘ比が１．１０となるように捕集層の形成厚分布処理を行い得られたハニカムフィルタを実施例１とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを６０μｍ、Ｙ／Ｘ比を１．５０とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例２とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを８０μｍ、Ｙ／Ｘ比を２．００とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例３とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを９６μｍ、Ｙ／Ｘ比を２．４０とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例４とした。
（比較例１，２）
　角部捕集層２４ｂの厚さＹを４２μｍ、Ｙ／Ｘ比を１．０５とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを比較例１とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを１０４μｍ、Ｙ／Ｘ比を２．６０とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを比較例２とした。
（実施例５～８）
　上記ハニカムフィルタの作製条件において、セルの１辺の長さに対する角部のＲサイズを２０％とし、角部捕集層２４ｂの厚さＹを４４μｍ、Ｙ／Ｘ比を１．１０とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例５とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを６０μｍ、Ｙ／Ｘ比を１．５０とした以外は実施例５と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例６とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを８０μｍ、Ｙ／Ｘ比を２．００とした以外は実施例５と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例７とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを９６μｍ、Ｙ／Ｘ比を２．４０とした以外は実施例５と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例８とした。
（比較例３，４）
　角部捕集層２４ｂの厚さＹを４２μｍ、Ｙ／Ｘ比を１．０５とした以外は実施例５と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを比較例３とした。また、角部捕集層２４ｂの厚さＹを１０４μｍ、Ｙ／Ｘ比を２．６０とした以外は実施例５と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを比較例４とした。
（実施例９～１６）
　上記ハニカムフィルタの作製条件において、セルの１辺の長さに対する角部のＲサイズを３％とし、角部捕集層２４ｂの厚さＹを６０μｍ、Ｙ／Ｘ比を１．５０とした以外は実施例１と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタを実施例９とした。また、Ｒサイズを５％，１０％，２０％，３０％，４０％，４５％，３％とした以外は実施例９と同様の工程を経て得られたハニカムフィルタをそれぞれ実施例１０～１６とした。
［ＳＥＭ観察による捕集層の厚さ測定］
　実施例１～１６及び比較例１～４の断面のＳＥＭ撮影を走査型電子顕微鏡（日立ハイテクノロジーズ製Ｓ－３２００Ｎ）を用いて行い、辺部捕集層厚さＸ及び角部捕集層厚さＹを測定した。まず、ハニカムフィルタの隔壁基材を樹脂埋めした後に流体の流通方向に垂直な断面を観察面とするように切断・研磨した観察用試料を用意し、ＳＥＭの倍率を１００倍～５００倍に設定し、後述する測定位置において、視野をおよそ５００μｍ×５００μｍの範囲として用意した観察用試料の観察面を撮影した。測定位置は、ハニカムフィルタの入口端面から１５ｍｍ、中央部、出口端面から１５ｍｍ上流側の断面において、その中央領域の中央上下左右の任意の５箇所とした（図４参照）。辺部捕集層厚さＸさは各辺につき等間隔で５箇所計測しその平均値として求め、角部捕集層厚さＹは各辺につき中央部の１箇所を測定しこの平均値として求めた。撮影した画像において、隔壁表面に対して垂直の方向からこの隔壁表面に仮想光を照射したものとしたときに得られる投影線を隔壁の最外輪郭線として仮想的に描画した。また、同様に、捕集層表面に対して垂直の方向からこの捕集層を形成する粒子群の表面に仮想光を照射したものとしたときに得られる投影線を粒子群の最外輪郭線として仮想的に描画した。続いて、描画した隔壁の最外輪郭線の上面線分の各々の高さ及び長さに基づいて隔壁の最外輪郭線の平均線である隔壁の標準基準線を求めた。また、隔壁の標準基準線と同様に、描画した粒子群の最外輪郭線の上面線分の各々の高さ及び長さに基づいて粒子群の最外輪郭線の平均線である粒子群の平均高さを求めた。そして、得られた粒子群の平均高さと隔壁の標準基準線との差をとり、この差（長さ）を、この撮影画像における捕集層の厚さ（粒子群の厚さ）とした。求めた捕集層の厚さを平均してそれぞれ辺部捕集層厚さＸ及び角部捕集層厚さＹを求めた。
［再生効率測定（モード再生効率測定）］
　非定常モードで、堆積したＰＭを燃焼除去す再生処理処理を行い、実施例１～１６及び比較例１～４のハニカムフィルタ再生効率について検討した。まず、２．０Ｌディーゼルエンジンを搭載した車両を用いて、欧州規制モードであるＮＥＤＣサイクルをシャシーダイナモにて繰り返し走行した。ここでは、再生処理前に通常のＰＭ堆積量を超える過剰量のＰＭを堆積させ（８ｇ／Ｌ）、ポストインジェクションによる再生処理処理を１サイクル分行い、そのサイクル後に車両を停止し、再生されずに残存したＰＭ量を、再生処理の前後のハニカムフィルタの重量を測定することにより計測した。再生処理前後のＰＭ量により、再生効率（再生前のＰＭ量に対する燃焼したＰＭ量）を算出し、評価した。
［再生限界測定］
　実施例１～１６及び比較例１～４のハニカムフィルタの再生限界値を測定した。２．２Ｌディーゼルエンジンを搭載するエンジンベンチにて、一定運転条件にて所定量のＰＭを作製したハニカムフィルタへ堆積させたあと、ポストインジェクションによる再生処理処理を行い、ハニカムフィルタの入口ガス温度を上昇させ、ハニカムフィルタの前後の圧損が低下し始めたところでポストインジェクションを切り、エンジンをアイドル状態に切り替えた。再生処理処理前の所定量のＰＭ堆積量を徐々に増加させ、ハニカムフィルタにクラックが生じるＰＭ堆積量をＰＭ堆積時の再生限界とした。
［ＰＭ付圧力損失測定］
　２．２Ｌディーゼルエンジンの排気管に実施例１～１６及び比較例１～４のハニカムフィルタを装着し、１８００ｒｐｍ、４０Ｎｍ、一定にて運転し、ＰＭをハニカムフィルタへ堆積させた。このとき、ＰＭ堆積量に対する圧力損失の挙動を測定し、ＰＭ堆積量が４ｇ／Ｌの値をＰＭ付圧力損失の値として、各サンプルの評価を行った。
［出力点圧力損失（高負荷・高回転圧損）］
　２．２Ｌディーゼルエンジンの排気管に実施例１～１６及び比較例１～４のハニカムフィルタを装着し、このエンジンの最高出力点近傍（４０００ｒｐｍ、２５０Ｎｍ）において圧力損失を測定し、これを出力点圧力損失とし各サンプルの評価を行った。
（実験結果）
　実施例１～１６及び比較例１～４のセル構造及び評価結果を表１にまとめて示す。図７は、実施例１～８及び比較例１～４における、角部／辺部の捕集層厚さ比Ｙ／Ｘに対するモード再生効率（％）の測定結果である。図８は、実施例１～８及び比較例１～４における、角部／辺部の捕集層厚さ比Ｙ／Ｘに対するＰＭ付圧力損失（ｋＰａ）の測定結果である。図９は、実施例９～１６における、角部のＲサイズ（％）に対する再生限界（ｇ／Ｌ）の測定結果である。図１０は、実施例９～１６における、角部のＲサイズ（％）に対する出力点圧力損失（ｋＰａ）の測定結果である。表１及び図７に示すように、モード再生効率は、角部捕集層厚さＹ／辺部捕集層厚さＸ（捕集層厚さ比Ｙ／Ｘ）が１．１０未満、即ち、捕集層が角部と辺部とで略同じ厚さで形成されているときには、再生効率が低下することがわかった。これは、捕集層が角部及び辺部で略均一に形成されると、ＰＭの辺部捕集層への堆積に伴い排ガスが角部をも流通し、角部捕集層にもＰＭが堆積されるが、再生処理処理を行っても除去されにくくセル内にＰＭが残存することを示している。これに対し、捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１０以上では、ＰＭが辺部捕集層に堆積しても、角部捕集層における排ガスの透過抵抗が高いことから、角部捕集層にＰＭが堆積しにくく、比較的ＰＭの燃焼がしやすい辺部捕集層により多くのＰＭが堆積しているため、全体としてＰＭの再生効率が高まるものと推察された。また、図８に示すように、捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが２．５０を超えると、ＰＭ付圧力損失が上昇することがわかった。これは、角部捕集層が厚くなりすぎ、辺部捕集層にＰＭが堆積した際に角部捕集層に排ガスが流通しにくくなっているためであると推察された。また、図９に示すように、捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．５０において、Ｒサイズが５％以上４０％以下の範囲で、再生処理時のＰＭ異常燃焼が起こった際の再生限界値が向上することがわかった。これは、隔壁部の角部にＲがあると、角部の排ガス透過流量が小さくなり、圧損の上昇がほとんどない中でハニカム構造体としての熱容量を上げることができるためであると推察された。また、図１０に示すように、出力点圧力上昇においては、Ｒサイズが５％以上４０％以下の範囲で、やや圧力損失が低く、セルの角部が円弧状になっている方がより好ましいことがわかった。これは、角部を通る排ガスは隔壁部を通る排ガスよりも長い経路をたどり出口セルへ流出するから経路が長い分、圧損が高くなるが、角部捕集層が角部へ流入する排ガスを抑制するため、隔壁部へ排ガスがより流入しやすい、即ち、流路調整機能を果たしているものと推察された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　本出願は、２０１０年３月３１日に出願された日本国特許出願第２０１０－８１９０２号を優先権主張の基礎としており、引用によりその内容の全てが本明細書に含まれる。
　本発明は、自動車用エンジン、建設機械用及び産業用の定置エンジン並びに燃焼機器等から排出される排ガスを浄化するためのフィルターとして好適に使用することができる。

Claims (8)

  1. 　流体に含まれる固体成分を捕集・除去するハニカムフィルタであって、
    　一方の端部が開口され且つ他方の端部が目封止され流体の流路となり断面が多角形である複数のセルを形成する複数の多孔質の隔壁部と、
    　前記隔壁部の平均細孔径よりも小さい平均粒径で構成された粒子群により前記隔壁部上に形成されており、前記多角形のセルの辺部分を形成する隔壁部上に形成された辺部捕集層と前記多角形のセルの角部分の隔壁部上に形成された角部捕集層とを含み、前記流体に含まれる固体成分を捕集・除去する層である捕集層と、を備え、
    　前記辺部捕集層の厚さＸに対する前記角部捕集層の厚さＹの比である捕集層厚さ比Ｙ／Ｘが１．１以上２．４以下である、ハニカムフィルタ。
  2. 　前記辺部捕集層の平均厚さが１０μｍ以上８０μｍ以下である、請求項１に記載のハニカムフィルタ。
  3. 　前記隔壁部は、前記セルの多角形の角部が円弧状となるように形成されている、請求項１又は２に記載のハニカムフィルタ。
  4. 　前記隔壁部は、前記セルの角部の円弧が前記セルの多角形の一辺の長さに対し５％以上４０％以下となるよう形成されている、請求項３に記載のハニカムフィルタ。
  5. 　前記隔壁部は、コージェライト、ＳｉＣ、ムライト、チタン酸アルミニウム、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、リン酸ジルコニウム、ジルコニア、チタニア及びシリカから選択される１以上の無機材料を含んで形成されている、請求項１～４のいずれか１項に記載のハニカムフィルタ。
  6. 　前記捕集層は、コージェライト、ＳｉＣ、ムライト、チタン酸アルミニウム、アルミナ、窒化珪素、サイアロン、リン酸ジルコニウム、ジルコニア、チタニア及びシリカから選択される１以上の無機材料を含んで形成されている、請求項１～５のいずれか１項に記載のハニカムフィルタ。
  7. 　前記ハニカムフィルタは、前記隔壁部及び前記捕集層を有する２以上のハニカムセグメントが接合層によって接合されて形成されている、請求項１～６のいずれか１項に記載のハニカムフィルタ。
  8. 　前記隔壁部及び前記捕集層のうち少なくとも一方には、触媒が担持されている、請求項１～７のいずれか１項に記載のハニカムフィルタ。
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