TWI448246B - 殺真菌及殺蟲組成物 - Google Patents

Description

殺真菌及殺蟲組成物

本發明關於殺真菌及殺蟲的組成物，更明確地說，本發明關於將被應用在育苗盒(nursery boxes)之殺真菌及殺蟲的組成物，且也關於另含有植物生長-促進活性作為次要效果之組成物。

一種在育苗盒內培養水稻幼苗的方法，包括在彼等之播種期間，以持久的殺昆蟲劑及殺真菌劑處理幼苗，已在全日本被廣泛地使用及流行，作為節省勞力及減少水稻之栽培成本之有效方式，係由於水稻生長在田間時，它允許減少的昆蟲/植物疾病的防治工作。

含在本發明的組成物內之各個活性成分，雖然它被單獨使用供處理播種的種子時，在一般的條件下，它不會影響水稻的生長，視條件，例如，灌溉的養育(通常稱之為"水田養育(pool nursing)")、不正常的高溫、低溫、乾旱等等，可能造成根系生長之延遲。

含有作為殺真菌劑類的3,4-二氯-N-(2-氰基苯基)異噻唑-5-羧醯胺，以及已知的殺昆蟲類之混合的組成物為已知者(WO 2005/009131)。

本發明已發現，如下所示之組合物呈現極佳的效力用 於控制移植至水稻田中之水稻昆蟲/植物疾病，以及加速在幼苗成長期間所短少之根的成長，且允許水稻幼苗良好根系之穩定的成長，甚至是在不尋常條件下，而為本發明之目的。

於是，本發明提供殺真菌的及殺蟲的組成物，包含如下之組合：(a)3,4-二氯-N-(2-氰基苯基)異噻唑-5-羧醯胺(之後簡稱之為異噻菌胺(isotianil))，以及(b)芬普尼(fipronil)或乙蟲清(ethiprole)。

本發明也提供水稻幼苗被移植至水田後，用於控制昆蟲/植物疾病之一種方法，包括：在育苗盒播種水稻的種子並在覆上泥土之前，施用上述的組成物至種子，以及，將稻苗移植至水田後，控制昆蟲/植物疾病之方法，包括：混合育苗盒的種子床土壤或以相同於上述之組成物覆蓋水稻之種子。

根據本發明，在本申請案提出申請之前，無一公開物明確地說明包含上述的(a)異噻菌胺(isotianil)及(b)芬普尼(fipronil)或乙蟲清(ethiprole)所組合成之組成物，以及說明本組成物之特殊的生物之效果，至今，在WO 2005/009131中，芬普尼(fipronil)及乙蟲清(ethiprole)已被揭露，僅在一般式中，一長串可作為可能供化合物(A)作為混合的夥伴中提及，此外，這些混合物僅被揭露於WO 2005/009131，被認為具有極佳的殺真菌的活性。

令人訝異地，本發明之殺真菌的及殺蟲的組成物，以 組合物型式包含，(a)異噻菌胺(isotianil)及(b)芬普尼(fipronil)或乙蟲清(ethiprole)，在控制水稻昆蟲方面有極佳的效力，且相較於未施用組成物之水稻幼苗的根部生長，呈現促進植物成長-的活性，提供極佳的水稻幼苗的根系成長，結果，幼苗的成長期間被縮短且在不尋常條件下，也可達到水稻幼苗根系的穩定成長，於是，本發明的組成物明顯有利且有用於昆蟲/植物疾病之控制以及介入縮短之幼苗成長期間之生產力兩者。

本發明也提供一種組成物，其除了上述之a)及(b)兩成分之組合外，另包含(c)至少一種挑選自包括益達胺(imidacloprid)、噻蟲啉(thiacloprid)、可尼丁(clothianidin)、達特南(dinotefuran)、賽速安(thiamethoxam)、賜諾殺(spinosad)、賽氟滅(thifluzamide)、福滅比(furametpyr)、肟醚菌胺(orysastrobin)及BYF14182之物質，其也明顯地有利及有用於昆蟲/植物疾病控制及上述之生產力兩者。

根據本發明之異噻菌胺(isotianil)的成分(a)係被揭露於日本專利出版(KOHYO)No. 2001-522840中之一種植物-疾病控制劑，且上述的成分(b)之芬普尼(fipronil)及乙蟲清(ethiprole)以及上述成分(c)除了肟醚菌胺(orysastrobin)及BYF14182外，被揭露於Pesticide Manual (13^th Ed., published by BCPC, 2003)，肟醚菌胺(orysastrobin)係被揭露於德國專利刊物No. 19539324中之一種化合物，BYF14182係被揭露於WO 2006/092291中之一種化合物。

本發明的組合組成物中，活性成分之混合比例應不受 限制，且可在相對廣範圍間，視欲被混合之特定的化合物、被預期出現的昆蟲/植物疾病等等而變化，通常地，混合的比例可為，例如，對每份重的(a)異噻菌胺(isotianil)，使用0.02-3重量份的(b)芬普尼(fipronil)或乙蟲清(ethiprole)，較佳地為使用0.05-2.5重量份的(b)成分；當也含有成分(c)時，對每重量份的(a)異噻菌胺(isotianil)，可使用(c)在0.5-2重量份之範圍，較佳地為1-1.5重量份。

根據本發明之另外的混合比例，對每重量份的(a)異噻菌胺(isotianil)，可被使用之(b)芬普尼(fipronil)或乙蟲清(ethiprole)的重量份數，依序較佳地為：0.02、0.05、0.075、0.1、0.15、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、1.1、1.2、1.3、1.4、1.5、1.6、1.7、1.8、1.9、2、2.1、2.2、2.3、2.4、2.5、2.6、2.7、2.8、2.9、3。

當也含有成分(c)時，根據本發明，對每重量份之(a)異噻菌胺(isotianil)可被使用之成分(c)之重量比例，依序較佳地為：0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、1.1、1.2、1.3、1.4、1.5、1.6、1.7、1.8、1.9、2。

本發明組合之組成物的用途中，在水稻幼苗移植至水田後之昆蟲/植物疾病控制，可藉由一種方法被適當地達成，包括播種水稻種子至育苗盒及施用本組成物至種子上，再對其覆蓋上土壤，或是一種方法，包括混合用於育 苗盒之種子床的土壤或以本組成物覆蓋種子之土壤。

供本發明的組合組成物的目的之示範性昆蟲/植物疾病包括，但不限於下述的：水稻昆蟲：半翅目(Hemiptera)生物：黑尾葉蟬(Nephotettix cincticeps )、褐飛蝨(Nilaparvata lugens )、斑飛蝨(Laodelphax striatellus )(Fallen)、白背飛蝨(Sogatella ƒurciƒera )(Horvath)，等等：鞘翅目(Coleoptera)生物：稻負泥蟲(Oulema oryzae )(Kuwayama)、稻水象甲(Lissorhoptrus oryzophilus Kuschel)，等等；鱗翅目(Lepidoptera)生物：二化螟蟲(Chilo suppressalis )(Walker)、稻縱捲葉螟(Cnaphalocrocis medinalis )(Guenee)、直紋稻弄蝶(Pamara guttata )(Bremex et Grey)，等等；以及水稻病害：稻熱病菌(Pyricularia oryzae )、稻菌核性病菌(Pellicularia sasakii )、水稻褐條葉枯病菌(Cercospora janseana )、水稻褐條紋枯病菌(Rhizoctonia oryzae )、小麥全蝕病菌(Gaeumannomyces graminis var. graminis)、腥黑粉菌(Neovossia barclayana )、胡麻葉斑病菌(Bipolaris oryzae )、腐霉菌屬(Pythium sp.)、立枯絲核菌(Rhizoctonia solani )、稻苗腐敗病菌屬(Achlya sp .)以及白絹菌(Sclerotium rolfsii )、小杓菌核菌(Sclerotium oryzae )、胡麻 葉斑病菌(Bipolaris oryzae )、稻葉黑粉菌(Entyloma oryzae )、立枯絲核菌(Rhizoctonia solani )、野菜黃單胞桿菌(Xanthomonas campestris pv. oryzae )，等等。

根據本發明可處理全部的植物及植物部分，就植物的意義，係指所有的植物及植物族群，例如，想要的及不想要的野生植物、植物栽培品種及植物品種(不管是否被植物品種或植物育種者的權益保護者)，栽培品種及植物品種為可被種植、得自傳統的繁殖及育種方法者，其可藉由一或多種的生物技術[例如，使用雙單倍體(double haploids)、原生質融合、隨機及直接的突變、分子或基因標記或藉由生物工程及基因工程法]之方法被加強或補充；植物部分係指植物在地表上的及地下的所有部位及器官，例如，筍、葉、花苞及根，例如，葉、針葉、莖、枝條、花苞、果實體、果實、種子以及根、球莖及地下莖，作物及營養的及繁殖的材料，例如，插枝、球莖、地下莖、匍匐莖及種子也屬於植物部分。

根據本發明被保護之植物中，可提及者為主要的田間作物，像是玉米、大豆、棉花、油菜，例如，Brassica napus (例如，canola)、Brassica rapa 、B. juncea (例如，芥菜)及Brassica carinata 、稻米、小麥、甜菜、甘蔗、燕麥、黑麥、大麥、小米、黑小麥(triticale)、亞麻、葡萄及各種的水果及各種的蔬菜，例如，薔薇類(例如，仁果類水果，例如，蘋果及水梨，但也包括核果類，例如，杏仁、櫻桃、杏核與桃子、漿果類水果，例如草莓)、Ribesioidae sp.、 胡桃科(Juglandaceae sp.)、樺樹科(Betulaceae sp.)、漆樹科(Anacardiaceae sp.)、殼斗科(Fagaceae sp.)、桑科(Moraceae sp.)、木犀科(Oleaceae sp.)、獮猴桃科(Actinidaceae sp.)、樟科(Lauraceae sp.)、芭蕉科(Musaceae sp.)(例如，香蕉樹及人工林(plantings))、梔子屬(Rubiaceae sp.)(例如，咖啡)、山茶科(Theaceae sp.)、Sterculiceae sp.、芸香科(Rutaceae sp.)(例如，檸檬、柑橘及葡萄柚)、茄科(Solanaceae sp.)(例如，蕃茄、馬鈴薯、甜椒、茄子)、百合科(Liliaceae sp.)、Compositiae sp.(例如，萵苣、洋薊(artichoke)及菊苣(chicory)-包括根菊苣(root chicory)、苦白菜(endive)或一般菊苣(common chicory))、繖形科(Umbelliferae sp.)(例如，胡蘿蔔、荷蘭芹、芹菜(celery)及塊根芹菜(celeriac))、葫蘆科(Cucurbitaceae sp.)(例如，黃瓜-包括，泡菜用黃瓜(pickling cucumber)、南瓜(squash)、西瓜、金瓜(gourds)及甜瓜(melons))、蔥科(Alliaceae sp.)(例如，洋蔥及韮菜)、十字花科(Cruciferae sp.)(例如，甘藍、紅甘藍、球花甘藍(broccoli)、花椰菜(cauliflower)、抱子甘藍(brussel sprouts)、白菜(pak choi)、撇藍(kohlrabi)、蘿蔔、山葵、水芹、山東大白菜))、豆科(Leguminosae sp.)(例如，花生、豌豆及豆子-例如，攀升豆(climbing beans)及蠶豆))、蔾科(Chenopodiaceae sp.)(例如，甜菜(mangold)、菠菜甜菜(spinach beet)、菠菜(spinach)、甜菜根)、錦葵科(例如，秋葵(okra))、蘆筍科(Asparagaceae)(例如，蘆筍)、園藝及林業作物、觀賞植 物、以及這些作物之經基因修飾的同源物(homologues)。

根據本發明的處理方法可被使用於處理基因上經修飾的有機體(GMOs)，例如植物或種子；基因上經修飾的植物(或轉殖基因的植物)係其中異源的基因已被穩定地整合進入其基因組(genome)之植物，表現"雜源的基因"主要地係指在植物外被提供的或組裝的一種基因，且當被引入至核的、葉綠體的(chloroplastic)或粒線體的(mitochondrial)基因組時，藉由表現一種有趣的蛋白質或多肽類或藉由向下調節或壓制已存在於植物內之其他的基因(類)(使用，例如，反義技術、共壓制技術或RNA干擾-RNAi-技術)，可取得具有新的或改善的農藝學的或其他性質之經轉形的植物，位於基因組內之雜源的基因，也被稱之為一種轉殖基因，轉殖基因藉由其在植物基因組內之特別的位置而被限定者，被稱之為一種轉形(transformation)或轉殖基因的項目(transgenic event)。

視植物品種或植物栽培品種、彼等分佈及生長條件(土壤，氣候，營養生長期，養分)，根據本發明的處理也可導致超加成的(“協乘的”)效果，於是，例如，減少的施用率及/或增廣的活性譜及/或增進根據發明可被使用的活性化合物及組成物之活性、更佳的植物生長、更耐高溫或低溫、更耐乾旱或水分或土壤鹽含量、增加的開花期、更容易的收割、加速的成熟、更高的收穫量、較大的果實、較高的植物、更綠的葉子、較早開花、收穫物之更佳的品質及/或較高的營養價值、果實內具較高的糖濃度、收穫產 品的更佳儲存安定性及/或可加工性，這些有可能超出實際被預期的效果。

在某種施用率下，根據本發明的活性化合物組合在植物中也具有強化的效果，因此，它們也適於供動員植物的防禦系統以對抗不想要的微生物之攻擊，適當的話，這可以為根據本發明的組合物之增強的活性之理由之一，例如，對抗真菌方面，植物強化的(抗性誘發的)物質，在內文中，可理解的係指那些物質或物質的組合，其能夠刺激植物的防禦系統，使得其在接著被接種上不想要的微生物後，經處理的植物對這些微生物顯現一種實質程度的抗性，本發明的情況下，不想要的微生物可了解的係指昆蟲/植物疾病 ，於是，根據本發明的物質可被應用以保護植物，在植物被處理後之一段期間可用於對抗上述的病原菌之攻擊，此種保護之有效期間通常為經活性化合物處理植物後，達1至10天，較佳地為1至7天。

適宜地根據本發明處理之植物及植物栽培品種，包括所有的植物，其為具有參與特別地有利的、對這些植物為有用的特色之基因材料者(不管是藉由育種及/或生物技術方式取得者)。

也適宜地根據本發明被處理之植物及植物栽培品種為具抗性對抗一或多種生物的壓力者，即，所述之植物對動物及微生物有害生物顯現較佳的防禦力，例如，對抗線蟲、昆蟲、蟎類、植物病源性真菌、細菌、病毒及/或類病毒。

也可根據本發明被處理之植物及植物栽培品種為那些植物，其為對一或多種的生物壓力具抗性者，生物的抗性條件可包括，例如，乾旱、低溫壟罩、曝露於高溫、滲透壓力、淹水、增加的土壤鹽度、增加的礦物含量、曝露於臭氧下、高光照、受限的氮營養素可得性、受限的磷營養素可得性、陰影迴避。

根據本發明也可被處理之植物及植物栽培品種為那些具提升的產量為特徵之植物，導致植物之產量增加係由於，例如，改善的植物生理、生長及發育，例如，水使用效率、水滯留效力、改善的氮使用、增強碳同化作用(assimilation)、改善的光合作用、增加的發芽效率及加速的成熟；產量可再受改善的植物結構(在壓力及無壓力條件下)影響，包括，但不限於，較早的開花、開花控制以供雜交種子生產、幼苗茁壯、植物大小、節間部分數目及距離、根的成長、種子大小、果實大小、豆莢大小、豆莢或穗之數量、每個豆莢或穗中種子之數目、種子質量、增加的種子填充物、減少的種子消散、減少的豆莢裂開及抗倒伏性(lodging resistance)；此外產量的特色包括：種子組成，例如，碳水化合物含量、蛋白質含量、油含量及組成、營養價值、抗-營養的化合物減少、改善的加工性及較佳的儲存穩定性。

根據本發明可被處理之植物為已表現雜交優勢(heterosis或hybrid vieor)特性之混種植物，其通常導致較高的產量、較有活力、更健康及具抗性對抗生物性及非生 物性壓力，這樣的植物典型地係經由一種天生的雄性-不育的父母系(母系)與另一天生的雄性-不育的父母系(父系)經雜交而得；雜交的種子典型地自雄性不育的植物被收穫並賣給種植者，雄性不育的植物有時候(例如，玉米的情況)可藉由去鬚(detasseling)方式產生，即，機械地除去雄性生殖器官能(或雄花)，但，更典型地，雄性不育係在植物基因組中基因決定子(determinants)導致的結果，在那樣的情況且特別是當種子為自混種的植物收穫得之想要的產物，其為典型地有用於保證雄性生育力可在混種的植物中被完全恢復，這可以藉由保證雄性父系具有適當的生育重建基因(fertility restorer genes)達成，其能夠在含有負責雄性-不育性之遺傳決定因子的混種植物中恢復雄性生育力；雄性不育性的遺傳決定因子也可能位於細胞質內，細胞質的雄性不育(CMS)之實例被描述於，例如，油菜品種(Brassica species)中(WO 92/05251、WO 95/09910、WO 98/27806、WO 05/002324、WO 06/021972及US 6,229,072)，然而，供雄性不育之基因決定因素也可位於核基因組內，雄性不育植物也可藉由植物生物技術法(例如，基因工程法)取得，取得雄性-不育的植物之特別有用的方法被揭露於WO 89/10396，其中，例如，一種核醣核酸酶(ribonuclease)，例如，barnase，被選擇地表現於雄蕊(stamens)中的絨氈層(tapetum)細胞，不育性可藉由表現於絨氈層細胞中之一種核醣核酸酶抑制劑，例如，barstar，而被恢復(例如，WO 91/02069)。

可根據本發明被處理之植物或植物栽培品種(得自像是基因工程之植物生物技術方法者)為耐受殺草劑之植物，即，被作成可耐受一或多種所給殺草劑的植物，這樣的植物可得自基因轉換(genetic transformation)，或藉由挑選含突變參與(例如，殺草劑耐受性)之植物。

耐受殺草劑的植物為，例如，耐受嘉磷塞(glyphosate)的植物，即，被造成耐受殺草劑嘉磷塞或其鹽類之植物；植物可經由不同的方式被作成耐受殺草劑嘉磷塞，例如，得自以一種可編碼酵素5-烯醇丙酮基莽草酸-3-磷酸酯合成酶(enolpyruvylshikimate-3-phosphate synthase, EPSPS)的基因轉形的植物，這類EPSPS基因的實例為Salmonella typhimurium 細菌之AroA基因(變異株CT7)(comai et al., 1983, Science 221, 370-371)、土壤桿菌屬(Agrobacterium sp.)之CP4基因(Barry et al., 1992, Curr. Topics Plant Physiol. 7, 139-145)、編碼一種矮牽牛(Petunia)EPSPS之基因(Shah et al., 1986, Science 233, 478-481)、一種蕃茄EPSPS (Gasser et al., 1988, J. Biol. Chem. 263, 4280-4289)、或一種穇屬(Eleusine)EPSPS (WO 01/66704)；也可以是一種突變的EPSPS，如揭露於，例如，EP 0837944、WO 00/66746、WO 00/66747或W002/26995中者；耐受嘉磷塞(glyphosate)的植物也可藉由表現編碼嘉磷塞氧化基-還原酶酵素之基因取得，如美國專利序號5,776,760及5,463,175中揭露者；耐受嘉磷塞的植物也可藉由表現編碼嘉磷塞乙醯基轉移酶酵素之基因取得，例 如，被描述於WO 02/36782、WO 03/092360、WO 05/012515及WO 07/024782中者；耐受嘉磷塞(glyphosate)的植物也可藉由挑選含天然地-出現的上述的基因突變之植物取得，例如，被揭露於WO 01/024615或WO 03/013226中者。

其他耐受殺草劑的植物為，例如，被作成能耐受抑制的穀胺醯胺合成酶酵素(例如，雙丙氨膦(bialaphos)、固殺草(phosphinothricin或glufosinate)之植物，這類植物可得自藉由表現一種酵素排毒的(detoxifying)殺草劑或對抑制作用具抗性之變異的穀胺醯胺合成酶(glutamine synthase enzyme)；這樣的一種有效的排毒酵素係一種編碼固殺草(phosphinothricin)乙醯基轉移酶之一種酵素(例如，得自鏈黴菌屬(Streptomyces species)之bar或pat蛋白質；表現一種外源性(exogenous)固殺草(phosphinothricin)乙醯基轉移酶的植物之實例為，例如，揭露於美國專利序號5,561,236、5,648,477、5,646,024、5,273,894、5,637,489、5,276,268、5,739,082、5,908,810及7,112,665中者。

另外的耐受殺草劑的植物也為被作成耐受除草劑抑制的酵素羥基苯基丙酮酸二氧合酶(hydroxyphenylpyruvatedioxygenase, HPPD)之植物，HPPD係一種催化對位-羥基苯基丙酮酸(HPP)被轉形進入黑尿酸(Homogentisate)的反應之一種酵素；耐受HPPD-抑制劑類的植物可以編碼天然-出現的抗性HPPD酵素的基因，或一種編碼突變的HPPD酵素被轉形，被揭露於WO 96/38567、WO 99/24585及WO 99/24586；耐受HPPD-抑制劑類也可得自：藉由帶有編碼某些酵素使形成黑尿酸(homogentisate)而不管原始HPPD酵素被HPPD-抑制劑抑制的基因的轉形植物，這樣的植物及基因被揭露於WO 99/34008及WO 02/36787；耐受HPPD抑制劑類的植物，除了編碼耐受HPPD的酵素外，也可藉由帶有編碼一種prephenate脫氫酶的酵素的基因之轉形植物被改善，如揭露於WO 2004/024928中者。

另外的耐除草劑植物為被作成耐乙醯乳酸合成酶(ALS)抑制劑類的植物們，己知的ALS-抑制劑類包括，例如，磺醯基脲、咪唑啉酮、三唑并嘧啶類、嘧啶基氧(硫)苯甲酸酯類、及/或磺醯基胺基羰基三唑啉酮除草劑類；於ALS酵素中之不同的突變(也被稱之為乙醯羥基酸合成酶,AHAS)，也已知相關於不同除草劑類及一小群除草劑的耐受性，例如，被Tranel及Wright所揭露者(2002, Weed Science 50:700-712)，也被揭露在美國專利序號5,605,011、5,378,824、5,141,870、及5,013,659中；耐受磺醯基脲的植物及耐受咪唑啉酮的植物被揭露於美國專利序號5,605,011、5,013,659、5,141,870、5,767,361、5,731,180、5,304,732、4,761,373、5,331,107、5,928,937、及5,378,824，以及國際刊物WO 96/33270中；其他耐受咪唑啉酮的植物也被揭露於，例如，WO 2004/040012、WO 2004/106529、WO 2005/020673、WO 2005/093093、WO 2006/007373、WO 2006/015376、WO 2006/024351、 及WO 2006/060634；另外，耐受磺醯基脲及咪唑啉酮的植物也被揭露於，例如，WO 07/024782中。

耐受咪唑啉酮及/或磺醯基脲的其他植物可得自誘發的突變作用、在除草劑存在下從細胞培養物中挑選或進行突變育種，例如，美國專利5,084,082中之大豆、WO97/41218中之稻米、美國專利5,773,702及WO99/057965中之甜菜、美國專利5,198,599中之萵苣、或WO01/065922中之向日葵。

也可根據本發明被處理之植物或植物栽培品種(藉由植物生物科技法，例如基因工程者)，為對昆蟲具耐受性的轉殖基因的植物，即，被作成對某些目標的昆蟲具抗性之植物，這樣的植物可藉由基因轉形反應製得，或藉由挑選含有這類昆蟲抗性的變異之植物。

在此所謂之"昆蟲-抗性的轉殖基因植物"，包括含有至少一種轉殖基因之任何植物，此轉殖基因包含一種編碼順序用於編寫：(1)一種來自蘇力桿菌(Bacillus thuringiensis )之殺昆蟲的晶體蛋白質，或其一種殺昆蟲的蛋白質，例如，被Crickmore et al.列表之殺昆的晶體蛋白質(1998, Microbiology and Molecular Biology Reviews, 62: 807-813)，由Crickmore et al.於(2005)蘇力桿菌毒素命名(Bacillus thuringiensis toxin nomenclature)，線上更新於：http://www.lifesci.sussex.ac.uk/Home/Neil_Crickmore/ Bt/)，或其中殺蟲劑的部分，例如，Cry蛋白質類Cry1Ab、Cry1Ac、Cry1F、Cry2Ab、Cry3Aa、或Cry3Bb的蛋白質或其殺昆蟲的部分；或(2)一種來自蘇力桿菌(Bacillus thuringiensis )之晶體蛋白質或其一部分，其在第2種來自蘇力桿菌或其一部分之晶體蛋白質存在下係具有殺昆蟲的性質者，例如，由Cry34及Cry35晶體蛋白質組成的二元的毒素(Moellenbeck et al. 2001, Nat. Biotechnol. 19: 668-72: Schnepf et al. 2006, Applied Environm. Microbiol. 71.1765-1774)；或(3)一種混種的殺昆蟲的蛋白質，係包含來自蘇力桿菌(Bacillus thuringiensis )之不同的殺昆蟲的晶體蛋白質之部分，例如，上述1)之蛋白質的混種及上述2)之蛋白質的混種，例如，由玉米MON98034產生之Cry1A.105蛋白質(WO 2007/027777)；或(4)上述任一種A1)至A3)的蛋白質，其中一些，特別是1至10個胺基酸被取代成另外的胺基酸以取得對目標昆蟲種類具有較高的殺昆蟲活性、及/或擴展可影響的昆蟲種類、及/或在克隆或轉形期間，由於改變引入至編碼的DNA，例如在玉米項目MON863或MON88017中之Cry3Bb1蛋白質，或玉米項目MIR604中之Cry3A蛋白質；(5)來自蘇力桿菌(Bacillus thuringiensis )或蠟質芽孢桿菌(Bacillus cereus )的一種殺昆蟲的分泌的蛋白質，或其 殺昆蟲的一部分，例如植物殺昆蟲的蛋白質類(VIP)，被表列於：http://www.lifesci.sussex.ac.uk/home/Neil_Crickmore/Bt/vip.html,例如，來自VIP3Aa蛋白質類之蛋白質；或(6)來自蘇力桿菌(Bacillus thuringiensis )或蠟質芽孢桿菌(Bacillus cereus )的一種分泌的蛋白質，其在來自蘇力桿菌或蠟質芽孢桿菌的第二種分泌的蛋白質存在下係具有殺昆蟲的性質，像是由VIP1A及VIP2A蛋白質組成之二元的毒素(WO 94/21795)；或(7)一種混種的殺昆蟲的蛋白質，包含來自不同的來自蘇力桿菌(Bacillus thuringiensis )或蠟質芽孢桿菌(Bacillus cereus )分泌的蛋白質，例如上述1)中的混種蛋白質或一種上述2)中之混種蛋白質；或(8)上述1)至3)中任一種蛋白質，其中一些，特別是1至10個胺基酸被另種胺基酸取代以取得對目標昆蟲為具有更高的殺昆蟲活性、及/或擴展受影響的目標昆蟲種類、及/或在克隆或轉形時，改變引入的編碼的DNA(一方面仍然編碼一種殺昆蟲的蛋白質)，例如，在棉花項目COT102中之VIP3Aa蛋白質。

當然，這兒所稱之一種耐受昆蟲的轉殖基因植物也包括任一種植物，其係包含編碼上述1至8類任一種蛋白質的基因之組合；一具體實施例中，耐受昆蟲的植物含有多於一種編碼上述1至8類的任一種蛋白質之轉殖基因，當 使用針對不同的目標昆蟲種類時，用於擴展受影響的昆蟲種類，或藉由使用不同的殺昆蟲的蛋白質，對相同種類的昆蟲以不同的作用模式，例如，結合至昆蟲之不同的受體結合位置，用於延緩昆蟲發展出對植物之抗性。

也可根據本發明被處理之植物或植物栽培品種(得自像是基因工程之植物生物技術方法者)為耐受非生物的壓力之植物，這樣的植物可得自基因轉換(genetic transformation)，或藉由挑選含突變因子(例如，壓力抗性)之植物，特別有用的壓力耐受性植物包括：a.含有可減少植物細胞或植物中之聚(ADP-核醣)聚合酶(PARP)基因的表現及/或活性的轉殖基因之植物，例如被揭露於WO 00/04173或EP 04077984.5或EP 06009836.5中者。

b.含有可減少植物或植物細胞中之PARG編碼的基因之表現及/或活性的提升壓力耐受性之轉殖基因的植物，例如被揭露於WO 2004/090140中者。

c.含有一種可提升壓力耐受性之轉殖基因，供編譯菸醯胺腺嘌呤二核苷酸補救合成路徑(salvage synthesis pathway)之植物-功能酵素的植物，這些酵素包括：菸醯胺酶(nicotinamidase)、菸酸磷酸核醣轉移酶(nicotinate phosphoribosyltransferase)、菸鹼酸單核苷酸腺嘌呤基轉移酶(nicotinic acid mononucleotide adenyl transferase)、菸醯胺腺嘌呤二核苷酸合成酶或菸鹼醯胺磷核醣基轉移酶(nicotine amide phosphorybosyltransferase)，如揭露於EP 04077624.7或WO 2006/133827或PCT/EP07/002433中者。

也可根據本發明被處理之植物或植物栽培品種(得自像是基因工程之植物生物技術方法者)，顯現改變的生產量、品質及/或收穫的產品之儲存安定性及/或收穫的產品之特定成分之改變的性質，例如：1)合成一種經修飾的澱粉之轉殖基因植物，其物理-化學的特性，特別是直鏈澱粉(amylose)含量或直鏈澱粉/支鏈澱粉(amylose/amylopectin)比例、分枝的程度、平均鏈長、側鏈分佈、粘性行為、凝膠強度、澱粉粒大小及/或澱粉粒形態學等，相比於野生型植物細胞或植物中被合成的澱粉，是有改變，使得更適於供特別的應用，所述的轉殖基因植物合成經修飾的澱粉，被揭露於，例如，在EP 0571427、WO 95/04826、EP 0719338、WO 96/15248、WO 96/19581、WO 96/27674、WO 97/11188、WO 97/26362、WO 97/32985、WO 97/42328、WO 97/44472、WO 97/45545、WO 98/27212、WO 98/40503、WO 99/58688、WO 99/58690、WO 99/58654、WO 00/08184、WO 00/08185、WO 00/08175、WO 00/28052、WO 00/77229、WO 01/12782、WO 01/12826、WO 02/101059、WO 03/071860、WO 2004/056999、WO 2005/030942、WO 2005/030941、WO 2005/095632、WO 2005/095617、WO 2005/095619、WO 2005/095618、WO 2005/123927、WO 2006/018319、WO 2006/103107、WO 2006/108702、WO 2007/009823、WO 00/22140、WO 2006/063862、WO 2006/072603、WO 02/034923、EP 06090134.5、EP 06090228.5、EP 06090227.7、EP 07090007.1、EP 07090009.7、WO 01/14569、WO 02/79410、WO 03/33540、WO 2004/078983、WO 01/19975、WO 95/26407、WO 96/34968、WO 98/20145、WO 99/12950、WO 99/66050、WO 99/53072、US 6734341、WO 00/11192、WO 98/22604、WO 98/32326、WO 01/98509、WO 01/98509、WO 2005/002359、US 5824790、US 6013861、WO 94/04693、WO 94/09144、WO 94/11520、WO 95/35026-WO 97/20936中，2)相對於非基因修飾的野生類型的植物，可合成非澱粉碳水化合物聚合物或其合成具有改變的性質之非澱粉碳水化合物聚合物的轉殖基因的植物，植物的實例為：產生聚果糖之植物，特別是產生菊糖(inulin)及果聚醣(levan)-類型者，如被揭露於EP 0663956、WO 96/01904、WO 96/21023、WO 98/39460及WO 99/24593中者、產生α-1,4-葡聚醣(glucans)的植物，例如被揭露於WO 95/31553、US 2002031826、US 6284479、US 5712107、WO 97/47806、WO 97/47807、WO 97/47808及WO 00/14249中者、產生alpha-1,6-分枝的alpha-1,4- 葡聚醣之植物，例如被揭露於WO 00/73422中者、產生alternan之植物，例如揭露於WO 00/47727、EP 06077301.7、US 5908975及EP 0728213中者，3)產生玻尿酸(hyaluronan)的轉殖基因植物，例如，揭露於WO 2006/032538、WO 2007/039314、WO 2007/039315、WO 2007/039316、JP 2006304779、及WO 2005/012529中者。

-根據本發明可被處理的特別有用的轉殖基因的植物為含有轉形項目(transformation events)、或轉形項目的組合之植物，在美國農業部(USDA)的美國動物及植物健康檢查服務(APHIS)，其為供非-被規範的狀態之請願的目標，不管這樣的請願是被授予或仍為懸而未決的狀況，在任何時間，此資訊可輕易地由APHIS取得(4700 River Road Riverdale, MD 20737, USA),例如，得自其網際網路位址中(URL http://www.aphis.usda.gov/brs/not_reg.html)。

另外的含單個轉形項目或轉形項目的組合之特別有用的植物被列於，例如，各種國家的或地區的管理局(regulatory agencies)之資料庫中(見，例如，http://gmomfo.jrc.it/gmp_browse.aspx及http://www.agbios.com/dbase.php)。

其他特別的轉殖基因植物包括：含有一種轉殖基因於農業上中性的或有利的位置之植物，如被描述於任一被列於表A中之專利刊物中者。

本發明的組成物可被配製成傳統的配製劑型式，用於供防治水稻昆蟲/植物疾病。

配製劑型式的實例可包括氣溶液分散物、膠囊懸浮劑、冷霧濃縮物、熱霧濃縮物、被包覆的粒劑、微細粒劑、供處理種子之可流動的濃縮物、即用的溶液、可塵染之粉劑、可乳化的濃縮物、油於水之乳液劑、水於油中之乳液劑、巨顆粒、微顆粒、油可分散的粉劑、可相混於油中之可流動的濃縮物、可相混於油之液體、泡沫物(froths)、糊劑、帶有農藥之種子塗覆物、懸浮濃縮物(可流動的濃縮物)、懸浮-乳劑濃縮物、可溶的濃縮物、懸浮物、可溶的粉劑、粒劑、水可溶的粒劑或錠劑、供處理種子之水可溶的粉劑、可濕性粉劑、浸潤了活性化合物之天然的及合成的材料、被包覆於聚合性材料內之微粒及被包覆的種子，以及作為ULV-冷及熱霧化配製物、氣體(加壓下)、產生氣體之產品、藥籤劑(plant rodlet)、供處理乾燥種子之粉劑、供處理種子之溶液、超低容量(ULV)液體、超低容量(ULY)懸浮劑、水可分散的粒劑或片劑、供漿液處理之水可分散的粉劑等等。

根據本發明的配製劑可根據已知的方法產生，製劑的產生可為，例如，藉由混合上述的活性成分與固體或液體載劑或稀釋物，選擇地加有界面活性劑、展延劑、農業化學上可接受的添加物或其他藥學的輔助劑。

被使用於根據本發明的配製劑中之固體載劑及/或固體稀釋劑，可提及者有如，礦石為底之無機物質，例如， 粘土、高嶺土、滑石、碳酸鈣、矽藻土、沸石、皂土、酸性粘土、活性土、美國活性白土、蒙脫土、蛭石(vermiculite)、珍珠岩(pearlite)、浮石(pumice)、石英砂(quartz sand)、石英岩(quartz rock)、方解石(calcite)、大理石(marble)、海泡石(sepiolite)、白雲石(dolomite)及無機及有機粉料等之合成的粒劑；合成物(synthetics)(例如，白碳，像是親水性矽石、疏水性矽石及矽酸鈣、氧化鋁、合成的沸石、二氧化鈦等等)；植物有機材料(例如，大豆粉、菸草粉、玉米穗軸、核桃粉、小麥粉、木屑、澱粉、結晶纖維素、紙、鋸屑、椰子殼、玉米桿及菸草桿等等)；合成的或天然的取合物類(例如，薰草酮樹脂(coumarone resin))、石油樹脂(petroleum resin)、醇酸樹脂(alkyd resin)、聚烷二醇樹脂(polyalkylene glycol)、酮樹脂(ketone resin)、酯膠等等)；蠟(例如，巴西棕櫚蠟(camauba wax)、蜂蠟等等)；水可溶的物質(例如，尿素、乳糖、蔗糖、硫酸銨、氯化鉀等等)。

適當的液體載劑及/或液體稀釋劑類包括，例如，脂肪及油類，例如，椰子油、菜籽油、玉米油、大豆油、米糠油、等等；石蠟或萘酸烴溶劑類，例如，汽油、礦物油、錠子油、白蠟油(white oils)、正烯烴類、異烯烴類、萘等等； 芳族烴溶劑類，例如，二甲苯、烷基苯、烷基萘等等；醇類，例如乙醇、苯甲醇、異丙醇、環己醇等等；多羥基醇類，例如，乙二醇、二乙二醇、丙二醇、聚乙二醇等等；醚-醇類，例如，乙二醇乙基醚、乙二醇苯基醚、二乙二醇乙基醚、二乙二醇丁基醚等等；酮類，例如，甲基乙基酮、二異丁基酮、環己酮、乙醯苯、異佛爾酮(isophorone)、gamma-丁內酯等等；酯類，例如，脂肪酸甲基酯類(例如，椰子油脂肪酸甲基酯)、二鹼價酸甲基酯(例如，二甲基琥珀酸酯、二甲基穀胺酸酯(dimethyl glytamate)、己二酸二甲酯、乙酸乙酯、乙酸戊酯、乙酸乙二醇酯、乙酸二乙二醇酯等等；醚類，例如，二噁烷、四氫呋喃等等；極性溶劑類，例如，二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、二甲亞碸、N-烷基吡咯酮等等或水，等等。

此外，可使用界面活性劑、粘結劑及其他的輔助劑用於活性成分之乳化、分散、潤濕、展延、抗-分解、及增加效力及/或用於改善配製劑的物理性質(分散性之控制、可流動性的改進、相關的抗凍效果及防雨性等等)，可被使用的界面活性劑包括任一類型的非-離子、陰離子、陽離子及兩性的界面活性劑，雖然通常係使用非-離子及/或陰離子界面活性劑；適當的非-離子界面活性劑可包括，例如，山梨醇酐脂肪酸酯類、聚氧亞烷基山梨醇酐脂肪酸酯類、蔗糖脂肪酸酯類、聚氧亞烷基脂肪酸酯類、聚氧亞 烷基樹脂酸酯類、聚氧亞烷基脂肪酸二酯類、聚氧亞烷基萞麻油、聚氧亞烷基硬化的萞麻油、聚氧亞烷基烷基醚類、聚氧亞烷基烷基苯基醚類、聚氧亞烷基二烷基苯基醚類、聚氧亞烷基烷基苯基醚-甲醛縮合物、聚氧乙烯/聚氧丙烯成塊共聚物、烷基聚氧乙烯/聚氧丙烯成塊共聚物醚類、烷基苯基聚氧乙烯/聚氧丙烯成塊共聚物醚類、聚氧亞烷基烷基胺類、聚氧亞烷基脂肪酸醯胺類、聚氧亞烷基苯甲基苯基(或苯基苯基)醚類、聚氧亞烷基苯乙烯基苯基(或苯基苯基)醚類、聚氧亞烷基醚-以及酯類型之矽酮類以及氟化的界面活性劑等等。

此外，適當的陰離子界面活性劑可包括，例如，烷基硫酸酯鹽類、聚氧亞烷基烷基醚硫酸酯鹽類、聚氧亞烷基烷基苯基醚硫酸酯鹽類、聚氧亞烷基苯甲基(或苯乙烯基)苯基(或苯基苯基)醚硫酸酯鹽類、聚氧乙烯/聚氧丙烯成塊共聚物硫酸酯鹽類、烯烴類(烷烴)磺酸酯鹽類、alpha烯烴磺酸酯鹽類、二烷基磺基琥珀酸鹽類、烷基苯磺酸酯鹽類、單-或二烷基萘磺酸酯鹽類、萘磺酸鹽/甲醛縮合物鹽類、烷基二苯基醚二磺酸酯鹽類、木質素磺酸鹽類、聚氧亞烷基烷基苯基醚磺酸酯鹽類、聚氧亞烷基醚磺基琥珀酸半酯鹽類、脂肪酸鹽類、N-甲基脂肪酸肌胺酸鹽、樹脂酸鹽類、聚氧亞烷基烷基醚單磷酸酯鹽類、聚氧亞烷基單-或二烷基苯基醚磷酸酯鹽類、聚氧亞烷基苯甲基化的(或苯乙烯化的)苯基(或苯基苯基)醚磷酸酯鹽類、聚氧乙烯/聚氧丙烯成塊聚合物磷酸酯鹽類、聚丙烯酸鹽類，等等。

本發明中所用的陽離子界面活性劑類包括銨類型的界面活性劑，例如，氯化烷基三甲基銨、氯化甲基-聚氧乙烯-烷基銨、溴化烷基-N-甲基吡啶鎓、氯化單-或二烷基甲基化的銨、烷基五甲基丙二胺二氯化物等等；苯二甲烴銨(benzalkonium)類型之界面活性劑，例如，烷基二甲基氯化苯二甲烴銨(alkyldimethyl benzalkonium chloride)、氯化苯二甲烴銨(benzethonium chloride)等等。

兩性的界面活性劑可包含內鹽(betaine)類型的界面活性劑，例如，二烷基二胺基乙基內鹽、烷基二甲基苯甲基內鹽等等。

此外，示範性粘結劑類可包括皂土、酪蛋白、動物膠、澱粉、糊精、木質素磺酸鹽、藻酸鹽、阿拉伯膠、黃原膠、羧基甲基纖維素、甲基纖維素、聚乙烯醇、聚乙烯吡咯酮、天然磷脂質類，例如，腦磷脂及卵磷脂及合成的磷脂質類等等。

此外，其他的輔助劑包括，例如，崩散控制劑、抗凍劑、抗菌劑(antiseptic agents)、流動性改善劑(flowability improving agents)、抑泡劑、保濕劑、展延劑、耐雨相關劑(rain-resistance-conferring agents)、著色劑等等。

上述之載劑及界面活性劑以及粘結劑及各種的輔助劑可適當地被單獨或併用使用，視用途、配製劑的型式、施用階段等等而定。

配製劑的總量中可含有0.1-95%重量計，較佳地為0.5-90%重量計之活性成分。

本發明的組合組成物，可以其本身或其各種配製劑型式被使用，例如，呈單獨的"即用-混合物"型式、呈混合的噴灑混合物型式、組成自單獨活性化合物之分開的配製劑，例如在要使用時之"筒裝-混合物"、以及以接續的施用方式，合併使用單獨的活性成分，即，在合理的短時間內，例如，數小時或數天，一個接一個使用活性成分，較佳地施用化合物(a)及(b)及/或(c)的順序，就本發明的作業上，不是很重要的。

實例

試驗實例1：測試水稻苗之成長及強度 方法 供種植水稻苗之標準的育苗盒(30公分x60公分x3公分)被充填入約2.5升的人工育苗土壤及在其中播種上預-發芽的種子粒(品種：Koshi-hikari)，在灌溉後，立即地，對每個育苗盒，均勻地施用50克含個別的活性成分於預定的濃度之粒狀配製劑，並以1升的人工育苗土壤覆蓋於種子上，其後，將育苗盒移置於溫暖的育苗室內，在約30℃下放置2天，待冒出芽後，將盒子移至塑膠溫室以培育幼苗並連續地以肉眼觀察其成長，播種後三星期(最適於移植之階段)，以肉眼觀察綠色的莖及根部(稻苗叢墊形成的階層，特別是在盒子底部及側邊生根的體積)，此外，切下一片(10公分x10公分)所生成幼苗叢墊，測定其斷開 的界限值(breakine limit values)，用於估計在育苗盒中幼苗的強度，更明確地說，將一片幼苗叢墊之一邊繫住後，在其另一邊以機械力錶慢慢地拉伸，在叢墊破裂之一刻讀取到的值即為斷開的界限值(伸張的強度)；表1顯示經三重覆以肉眼觀察得到的平均分數及就各實驗群組，自幼苗叢墊切下的一片(10公分x10公分)，在兩端各經三重覆測定(共6片)下測得之平均的斷開的界限值。

肉眼觀察的評估標準為： 1=健康的 2=根成長有一些延遲 3=根成長有中等程度之延遲，不會不利地影響彼等之實際用途 4=根成長的延遲略微不利地影響彼等實際的用途 5=根成長的嚴重延遲不利地影響彼等實際的用途

幼苗叢墊強度的評估標準： (分數100代表，相當於使用一種機械力量錶測試得之未經處理的幼苗叢墊之平均伸張強度) 1=95或更多，2=90至小於95，3=70至小於90，4=50至小於70，5=少於50

試驗實例2：對抗直紋稻弄蝶(Pamara guttata )(Bremex et Grey)之昆蟲控制效果之評估. 方法： 一旦亞洲型稻(Oryza sativa )(品種：Koshi-hikari)在標準的育苗盒被培養達最適當的移植階段時，它們以每盒為50克、含2%(w/w)的異噻菌胺(isotianil)及1%(w/w)的芬普尼(fipronil)之顆粒組成物予以處理，並略微澆水後，立即以水稻播種機移植至水田中，根據地區農作方法被栽培及管理，經移植後70天，測定每區(section)中之600區塊(stocks)中損壞的區塊之數目，結果被出示於表2。

試驗實例3：對抗稻熱病菌(Pyricularia oryzae )之植物疾病控制的效果之評估 方法 一旦亞洲型稻(Oryza sativa )(品種：Koshi-hikari)在標準的育苗盒被培養達最適當的移植階段時，它們以相同於實例2之顆粒組成物，以50克/盒之量予以處理，略微澆水後，立即以水稻播種機移植至水田中，根據地區農作方法被栽培及管理，經移植後72天，檢視每區(section)中之120區塊(stocks)中損壞的比例，結果被出示於表3。

配製劑實例1(微顆粒) 將85.5重量份、粒子大小分佈為0.2-0.7毫米的粘土顆粒，充填入旋轉容器類型之混合機內，在轉動中，加入2重量份之異噻菌胺(isotianil)及1重量份之芬普尼(fipronil)以及噴灑入10份重之液體稀釋劑，再加入1.5重量份之白碳，製得微顆粒劑。

配製劑實例2(微顆粒) 將84.5重量份、粒子大小分佈為0.2-0.7毫米的粘土顆粒，充填入旋轉容器類型之混合機內，在轉動中，加入2重量份之異噻菌胺(isotianil)及1重量份之芬普尼(fipronil)及1重量份的益達胺(imidacloprid)以及噴灑入10 重量份之液體稀釋劑，再加入1.5重量份之白碳，製得微顆粒劑。

配製劑實例3(水分散性顆粒) 將30重量份的異噻菌胺(isotianil)、15重量份之芬普尼(fipronil)、15重量份的木質素磺酸鈉、15重量份的皂土鈉(蒙脫土)、15重量份的煆燒過之矽藻土及10重量份的滑石，經充分的混合後，對其加入含5重量份的聚氧亞烷基三苯乙烯基苯基醚硫酸酯鈉之水，混合物被再捏揉，以附加的擠出團粒機，經0.5毫米的篩子擠塑並乾燥，製得水-可分散的粒劑。

Claims (8)

1. 一種殺真菌的及殺蟲的組成物，包括：(a)3,4-二氯-N-(2-氰基苯基)異噻唑-5-羧醯胺，以及(b)芬普尼(fipronil)，及(c)益達胺(imidacloprid)之組合，其中相對每重量份之成分(a)，含有之成分(b)的範圍為0.02-3重量份，且含有之成分(c)的範圍為0.5-2重量份。
2. 一種用於控制昆蟲/植物疾病之方法，特徵為：施用根據申請專利範圍第1項的組成物至水稻。
3. 一種用於顯現植物成長-促進的活性的方法，特徵為：施用根據申請專利範圍第1項的組成物至水稻幼苗。
4. 根據申請專利範圍第3項的方法，其特徵為該促進植物-成長的活性係促進根的成長之活性。
5. 一種使用根據申請專利範圍第1項的組成物於控制昆蟲/植物疾病之用途。
6. 一種使用根據申請專利範圍第1項的組成物於顯現植物成長-促進的活性之用途。
7. 一種在水稻被移栽至水稻田後用於控制昆蟲/植物疾病的方法，係包括：在育苗盒播種水稻的種子，並在覆上泥土之前，施用根據申請專利範圍第1項的組成物至種子上。
8. 一種在水稻被移栽至水稻田後用於控制昆蟲/植物疾病的方法，係包括：將用於育苗盒的種子床之土壤或覆蓋水稻種子之土壤與根據申請專利範圍第1項的組成物混合。