KR940002700B1 - 수형 원자로용 핵연료 피복관 - Google Patents
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Abstract
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Description
도면은 본 발명에 의한 긴 핵연료 피복관의 횡단면도.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : 핵연료 피복관 10 : 외층
20 : 내층
본 발명은 가압수형 및 비등수형 원자로용 지르코늄계 합금 핵연료 피복관에 관한 것으로, 특히, 수형원자로 연료체에서 펠릿-피복 교호작용(Pellet-Clad Interaction(PCI))의 역효과를 최소화하는 성질을 가지는 핵연료 피복관에 관한 것이다.
완전히 그 지르코늄 합금으로 만든 피복관의 사용은 수형원자로 공업에서 실행되어지고 있다. 사용된 일반적인 합금의 예는 지르칼로이 -2와 지르칼로이 -4이다. 이 합금들은 그들의 핵특성과, 기계적 성질과, 고온 수용액 내식성을 토대로 선택된 것이었다.
지르칼로이 -2 및 4의 개발과, 지르칼로이 -1 및 3의 포기에 대한 변천과정은 스탠리 카스(Stanley Kass)가 ASTM 특수 기술공개 제368호(1964)의 페이지 3-27에서 서술한 '지르칼로이의 개발'에 요약되어 있다. 이 항목은 여기에 참고로 서술하는 것이다. 지르칼로이의 개발에 관련하여 기술된 것으로서, 미합중국 특허 제2,772,964호와 제3,097,094호와, 제3,148,055호가 있다. 소련에서 수형원자로 적용 분야에서 사용되는 일반적인 지르코늄계 합금은 오제나이트 -0.5인 것은 말할 나위도 없다. 이 합금은 공칭 0.2wt.% Sn-0.1WT.%Fe-0.1wt.%Ni, 및 0.1wt.%Nb를 함유하는 것으로 생각된다.
대부분의 지르칼로이 -2와 4에 대한 상업적인 화학성질 규격 명세서는 예로서 ASTM B350-80(각각의 합금 UNS.No.R60802와 R60804에 대한)에 서술된 요건에 본질적으로 따르게 된다. 이 요건에 대하여 이들 합금에 대한 산소 함량은 900-1600ppm인 것이 요구되지만, 핵연료 피복적용을 위하여 약 1200±200ppm을 필요로 한다.
잉곳(Ingot)을 중간크기 빌릿 혹은 록(Log)으로 열간가공하는 과정과, 빌릿을 베타 용액처리하는 과정과, 중공빌릿으로 기계가공하는 과정과, 중공 빌릿을 중공원통압출품으로 고온알파 압출성형하는 과정과, 압출품을 다수의 냉각필거리덕션패스(pilger reduction passes)를 통하여 최종크기의 피복재로 변형시키는 과정과, 각각의 패스이전에 앞서서 알파 재결정 풀림을 갖는 과정으로 구성되는 제조방법에 의하여 일반적으로 지르칼로이 피복관을 제조하여 왔다. 그 다음에, 냉간 가공된 최종 크기의 피복재는 최종풀림된다. 이 최종풀림은 응력제거풀림, 혹은 부분 재결정풀림, 혹은 완전 재결정 풀림일 것이다. 제공되는 최종 풀림의 형태는 핵연료 피복의 기계적 성질에 대한 설계자의 규격명세서에 기초를 두고 선택된다.
전술한 피복법을 활용하는 핵연료봉의 사용에 있어서 발생되는 한문제는 열적으로 팽창하는 분열된 핵연료 펠릿 산화물과 접촉하여 부가적인 응력상태에 놓이게 되는 피복내부면으로 부터 퍼지는 균열 현상이다. 이와 같은 균열현상은 때때로 연료봉의 완전함을 파괴하는 피복재의 벽두께를 관통하여 확대되며, 이것에 의하여 냉각재가 연료봉으로 들어가게 되어, 원자로심을 통하여 순환하는 1차 냉각재가 방사성 핵분열 생성물에 의해 오염된다. 이러한 균열 현상들은 일반적으로 지르코늄 합금에서 전도력 있게 균열을 발생시키고 확대시키는 주위환경을 형성시키는 방사선경화와, 기계적 응력과, 핵분열 생성물의 교호작용에 의하여 발생되는 것으로 여겨진다.
그 내부면에 접합된 지르코늄층을 가지는 지르칼로이 핵연료 피복관은 수형원자로 작동시 핵연료 펠릿과 피복재 사이의 계면에서 시작되는 균열의 확대에 대해서 내성이 있는 것으로서 제시되었다. 이것에 대한 예로는 미합중국 특허 제4,045,288호, 제4,372,817호, 제4,200,492호, 제4,390,497호, 및 영국특허 제2,104,711A호에 게시되어 있다.
전술한 특허의 지르코늄 덧입힘층은 수용액 내식성 고려없이 PCI 균열확대에 대한 그것들의 내성때문에 선택되어 왔다. 만일 원자로에서 피복이 돌파되어 피복내측에 냉각재를 받아들이게 된다면, 덧입힘층의 수용액 내식성은 피복을 구성하고 있는 고 지르코늄합금의 수용액 내식성 보다 매우 열등한 것으로 생각된다. 이러한, 조건하에서, 덧입힘층은 완전히 산화되며, 동시에 피복중의 지르코늄합금 부분에 수소화물의 생성이 증가되어 지르코늄합금의 구조적 완전성이 손상되므로, 비교적 급속히 쓸모없게 될 것이다. 이 피복의 분해에 의해 냉각재로 우라늄과 방사성종이 상당량 방출되어 전체파손에 이르게 할 수 있다.
고 수용액 내식성을 갖는 종래의 지르코늄합금층 사이에 전술한 특허의 지르코늄층을 파묻게 하거나 혹은 내부피복된 지르코늄층 대신에 희박 지르코늄합금으로 대체하므로써, 이러한 수용액 내식성문제에 역점을 두고, 그 해결책으로서 기술이 모색되어 왔다. 이러한 설계의 예는 영국특허 제2,119,559호에 서술되어 있다. 이러한 노력에도 불구하고 종래의 지르칼로이 -2와, 지르칼로이 -4 핵연료 피복과 비교하여 증진된 PCI 균열확대저항성을 가지는 동시에, 종래의 지르코늄 합금에서 그 내경 및 외경표면의 양면에 우수한 수용액 내식성을 가지는 수형원자로 핵연료 피복이 계속적으로 요구되어지고 있다.
따라서, 본 발명은 상기 피복관이 지르칼로이-2와 지르칼로이-4중에서 선택된 고 강도와 우수한 수용액 내식성을 가지는 제 1지르코늄합금의 원통형 외층과 ; 0.1-0. 3wt.%의 주석과, 0.05-0.2wt.%의 철과, 0.05-0.4wt.%의 니오브와, 니켈, 크롬 및 그 혼합물로 부터 선택된 0.03-0.1wt.%의 한 원소로 구성되며, 철과 니켈과 크롬을 합친 함량이 0.25wt.% 이하, 300-1200ppm의 산소와, 지르코늄으로 된 잔여부로 구성되는 제 2지르코늄 합금의 원통형 내층으로 구성되며, 상기 원통형 내층이 상기 원통형외층의 내식성과 적어도 동일한 수용액 내식성을 갖는다는 점에 특징을 두고 있는 수형 원자로 핵연료 피복관에 있다.
본 발명의 관형 핵연료 피복관은 지르칼로이 -4 혹은 지르칼로이 -2만으로 만들어진 종래의 피복관과 비교하여 PCI 균열 확대저항성이 상당히 개선되었음을 알 수 있다.
산소 함량은 300-1000ppm인 것이 바람직하며, 300-700ppm인 것이 더욱 더 바람직하다.
본 발명이 더욱 더 명백히 이해될 수 있기 위해서, 실시예를 본 발명에 따른 긴 핵연료 피복관을 통과하는 횡단면도인 첨부도면을 참고하여 서술하고자 한다.
도면을 참고하면, 합성 핵연료 피복관(1)은 각각 다른 지르코늄계 합금으로 구성된 두개의 도심층을 갖고 있다. 외층(10)은 수성의 환경에서 우수한 내식성을 갖는 것으로 알려진 종래의 고 강도 지르코늄계 합금으로 구성되어 있다. 이러한 제1합금은 예를들어 지르칼로이 -2이든지 혹은 지르칼로이 -4가 될 것이다. 지르칼로이 -2 혹은 4는 UNS60802(W -2) 혹은 UNS60804(지르칼로이-4)에 대해 ASTM B350-80 표 1에 기재된 화학성질 규격명세서에 따르는 것이 바람직하다. 그 밖에도, 이들 합금의 산소 함량은 900-1600ppm이어야 한다.
외층내에 위치하며, 외층과 금속결합된 것으로서, 표 1에 예시된 한 조성으로 된 제 2원통형층(20)에 있다.
[표 1]
* 지르코늄은 실질적으로 2000ppm 이하로 유지되는 불순물(산소이외)을 제외한 잔량이다.
이러한 내층은 원자로에서 PCI에 관련된 균열 확대에 대하여 증진된 내성을 핵연료 피복관에 주도록 제공되어 있다. 이 층으로 선택된 합금은(표 1에 기재된) 내층의 수용액 내식성이 최소한 실질적으로 지르칼로이 외층의 내식성과 같아지는 것을 보증하기 위하여 주석과, 철과, 니오븀과 니켈)(표에 기재된 것과 같이 크롬이 니켈의 일부 혹은 전체에 대용될 수 있다)의 극소량을 함유하고 있다. 원자로 사용시 내층재가 PCI에 관련된 균열 확대를 정지시키는 충분한 연성을 유지하는 것을 보증하도록 이 원소들에 대하여 상한 값이 주어졌다. 표에 기재된 기준에서, 그들의 각각의 함량과, 철과, 니켈과, 크롬의 총함량은 이 원소들로 형성되는 침전물의 양을 과다하지 않게 하여, 필요한 수용액 내식성을 보증하는 충분한 침전물의 기준을 제공함과 동시에 이 원소들이 PCI에 관련된 동작중에 발생될 수 있는 역효과를 최소화하는 것을 보증하도록 제한되 어 있다.
표 1에 기재된 한 양호한 조성에 있어서, 크롬은 내층 조성에서 완전히 니켈과 교체되어 대응될 수 있다. 중수 원자로와 같은 곳에 사용하기 위해서는, 이러한 저 니켈 조성은 크롬이 니켈과 비교하여 상당히 낮은 열중성자 포획 단면적을 가지기 때문에 바람직하다.
주석과 니오븀에 대하여 기재된 기준에서, 이들 원소들은 수용액 내식성을 증대시키는 것은 물론, 일부 고용체 보강을 제공한다. 니오븀 함량은 니오븀이 함유하는 불순물을 최소화하기 위하여 0.4wt.% 이하로 유지시키는 것이 최상적이다. 이와 관련하여 보다 확실히 하기 위해서, 최대 니오븀 함량이 0.2wt.% 이하인 것이 바람직하다.
산소를 증가시키는 것은 내층 합금의 경도를 증가시키므로 원자로에서 PCI 균열확대에 저항하는 층의 내성에 역화를 주는 것으로 생각된다. 그러므로, 산소는 1200 ppm 이하로 유지된다. 내층의 산소함량은 300-1000ppm인 것이 바람직하며, 300-700ppm이 더욱 더 바람직하다. 산소를 감소시켜서 얻어지는 PCI 동작개선은 한정되어 있으므로, 산소를 감소시키는 데 상당한 비용이 추가된다는 점을 고려하여 정당화될 수 없다는 것을 토대로 산소함량이 하한값이 선택되어 왔다.
내층에 있어서 총불순물은 2000ppm 이하로 유지된다고 서술되어 있지만, 개개의 불순물 함량은 적용 가능한 UNS R60001의 ASTM B350-80 표 1에 기재된 최대 기준내로 유지되며, 총불순물 함량이 1500ppm 이하로 유지되는 것이 바람직하다. 여기에서 ASTM R350-80은 전적으로 참고로 서술하는 것이다. 내층 합금을 제조하는 데 사용되는 지르코늄 출발물질의 전자빔용해로 총불순물 함량을 감소시킬 수 있다.
내층(20)의 두께는 외층(10)의 두께보다 작으며, 약 0.002-0.006인치가 바람직하며, 약 0.003-0.005인치가 더욱 더 바람직하다. 외층(10)은 대부분의 피복을 형성하며, 그 기계적 성질을 가진 피복을 제공하게 된다. 이 외층의 요구 두께는 핵연료체 설계 기술분야에서 통상의 기술을 가진 자에 의해 사용된 종래의 절차에 의하여 결정될 것이다. 내층과 외층사이의 완전 금속결합은 열간가공, 어닐링 및 냉간가공에 의하여 이루어지는 것이 바람직하다.
본 발명은 단순히 실례로 제시된 하기의 예에 의하여 더욱 명백해질 것이다. 표 2에 기재된 공칭 조성을 갖는 합금은 상업상 이용할 수 있는 지르코늄을 갖는 필요한 합금 첨가물의 소모전극진공아크용해법에 의해 용해되었다.
본 발명에 서술되는 피복 화학성질 요건을 잉곳 제조단계시 합금 원소와 불순물에 대한 화학적 분석과, 다음에 거의 동시 압출단계와 같은 중간 제조단계시 틈새형 원소와, 산소와, 수소와, 질소에 대한 화학분석을 행하므로써 충족될 것이다. 최종 크기 피복에 대한 화학적 분석은 필요없다.
[표 2]
내층 재료의 공칭 조성
최종 잉곳은 베타 용액 처리단계를 포함하는 종래의 지르칼로이 1차 제조 기술에 의하여 내층용 관형 출발 구성요소로 제조되었다. 외층용 관형 출발 구성요소는 통상적으로 R 60802 혹은 R 60804의 ASTM B350-80의 요건을 충족하며, 900-1600ppm의 산소 함량을 갖는 잉곳으로 부터 제조된다. 내층 및 외층용 관형 출발 구성요소는 냉간가공과, 열간가공과, 알파풀림 혹은 베타 담금질된 미세 구조를 가질 것이다.
내층 출발 구성 요소의 외경 표면뿐만 아니라 외층 출발구성요소의 내경 표면은 서로, 내측을 끼워 넣었을 때 구성요소 사이의 틈새가 최소화 되는 크기로 기계가공된다. 기계가공후, 구성요소는 접합되는 표면의 표면오염을 거의 제거하도록 세정 되었다. 구성요소는 서로의 내부가 끼워 넣어지며, 인접한 구성요소의 경계면에 형성된 둥근테로 끼워 넣어진 구성요소의 양단부의 용접후에 둥근테가 진공유지되도록 진공전자빔용접으로 밀폐된다.
이 단계에서 비 접합된 관셀(Shell)조립체는 완전히 지르칼로이로된 피복관을 제조하는데 이용되는 널리 알려진 압출과, 냉간필거링과, 풀림과정에 따라 처리될 수 있다. 종래의 지르칼로이 윤활과, 세척과, 변형바로잡기와, 표면마무리 기술은 미합중국 특허 제4,450,016호와, 1982년 1월 29일 출원되어 계류중인 출원 제343,788호와, 제343,787호에 서술된 종래방법과 새로운 방법으로 사용될 수 있다. 전술한 모든 제조방법에 의해 대수롭지 않은 피할 수 없는 접합선 오염 영역을 제외하고는 완전한 연속 금속결합층을 이룰 수 있다.
본 발명을 실시하는데 요구되는 것은 아니지만 레이저이든 혹은 유도가열에 의해서이든 베타 처리를 하는 것이 바람직하다. 사용되었을때, 그러한 처리는 바람직하게는 끝에서 두번째와, 마지막 냉간 필거링 패스 사이에 표면처리로서 (미합중국 특허출원 제343,788호에 서술된 것과 같은) 혹은 끝에서 두번째의 냉간 필거링 패스에 바로 앞서서 통과벽 베타 처리로서 행해질 것이다. 베타 처리후, 최종 풀림뿐만 아니라 모든 중간 풀림은 약 600℃ 이하에서 행해지며, 약 550℃ 이하에서 행해지는 것이 더욱 더 바람직하다. 이들 저온 풀림은 베타 처리에 의해 주어진 증가된 내식성을 유지하도록 이용된다. 가장 바람직하게는, 내층 및 외층의 수용액 내식성은 24시간, 500℃, 1500psi 상태에서의 증기 시험후, 회색 혹은 대체로 검은 점착성 부식필름과, 약 200mg/dm2이하의 무게 증가와, 더욱 바람직하게는 약 100gm/dm2이하의 무게증가의 특징이 있다.
베타 처리가 사용되었든지 안되었든지 간에, 최종냉간 필거링 패스후의 최종 풀림은, 지르코늄 합금내층이 응력 제거되거나(즉, 상당량 재결정이 없는), 부분적으로 재결정 되거나, 혹은 완전 재결정될 것이다. 완전 재결정 최종 풀림이 행해지는 경우에, 최종 평균 등축 입도는 내층벽두께의 약 1/4이하이며, 1/10-1/30배인 것이 더욱 더 바람직하다. 지르칼로이 외층은 최소한 완전응력 제거풀림되었다. 최종 풀림 후, 종래의 지르칼로이관 세척과, 변형 바로잡기와, 마무리 단계가 행해진다.
안을 붙인 피복은 핵분열성 연료 물질로 적재된다. 사용된 핵연료 물질은 원통형 펠릿의 형태로 되어 있으며, 모를 둥글린 가장자리 혹은 오목한 사발처럼 만들어진 단부를 가질 것이다. 바람직하게는 펠릿은 UO2로 구성되어 있으며, 약 95%로 밀집되어 있다. 이 펠릿의 우라늄은 농축 혹은 천연 우라늄일 것이다. 이 펠릿은 산화가돌리늄 혹은 붕소를 함유하는 화합물과 같은 가연성 흡수체를 포함할 수 있다. 최종 연료체는 밀폐된 연료봉내에 헬륨을 포함하는 널리 알려진 상업적인 가압수형과, 비등수형과, 중수 원자로 디자인 중 어느 하나일 수 있다.
Claims (6)
- 수형 원자로용 핵연료 피복관에 있어서, 상기 관은 지르칼로이-2와 지르칼로이-4중에서 선택된 고강도와 우수한 수용액 내식성을 갖는 제1지르코늄합금의 원통형 외층과 ; 상기 원통형 외층에 금속결합되고 0.1-0.3wt.%의 주석과, 0.05-0.2wt.%의 철과, 0.05-0.4wt.%의 니오븀과, 니켈, 크롬 및 그 혼합물에서 선택된 0.03-0.1wt.%의 한 원소로 구성되고, 철+니켈+크롬의 함량이 0.25wt.% 미만이며, 300-1200ppm의 산소와, 지르코늄으로 잔여부를 형성하는 지르코늄 함유하는 제 2지르코늄의 원통형 내층으로 구성되며 ; 상기 원통형 내층이 상기 원통형 외층의 내식성과 최소한 실질적으로 동일한 수용액 내식성을 갖는 것을 특징으로 하는 수형 원자로 핵연료 피복관.
- 제1항에 있어서, 제2지르코늄 합금은 0.03-0.1wt.%의 니켈 함량과 200ppm 이하의 크롬 함량을 가지는 것을 특징으로 하는 수형 원자로용 핵연료 피복관.
- 제1항에 있어서, 제 2지르코늄 함금은 0.03-0.1wt.%의 크롬 함량과 7ppm 이하의 니켈 함량을 가지는 것을 특징으로 하는 수형 원자로용 핵연료 피복관.
- 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 제 2지르코늄 함흠은 0.05-0.2wt.%의 니오븀 함량을 가지는 것을 특징으로 하는 수형 원자로용 핵연료 피복관.
- 제1항에 있어서, 상기 관은 500℃, 1500psi 상태에서의 증기 시험에서 24시간 노출후, 내층 및 외층사에 대체로 검은 점착성 산화물 필름과, 약 200mg/dm2이하의 무게 증가의 특징이 있는 내식성을 가지는 것을 특징으로 하는 수형 원자로용 핵연료 피복관.
- 제1항에 있어서, 원통형 내층은 완전 재결정된 미세구조의 특징이 있는 것을 특징으로 하는 수형 원자로용 핵연료 피복관.
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