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KR20220075000A - 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치 및 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법 - Google Patents

복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치 및 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법 Download PDF

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KR20220075000A
KR20220075000A KR1020200159693A KR20200159693A KR20220075000A KR 20220075000 A KR20220075000 A KR 20220075000A KR 1020200159693 A KR1020200159693 A KR 1020200159693A KR 20200159693 A KR20200159693 A KR 20200159693A KR 20220075000 A KR20220075000 A KR 20220075000A
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KR
South Korea
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catalyst layer
filter device
dust filter
wall
channel
Prior art date
Application number
KR1020200159693A
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English (en)
Inventor
박수만
김준한
이효진
이가영
Original Assignee
한국전력공사
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Publication date
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Abstract

본 발명은 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치 및 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법에 관한 것이다. 한 구체예에서 상기 디젤분진필터 장치는 일단이 개구되어 디젤 발전설비에서 배출되는 배기가스가 유입되고 타단이 플러깅되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 유입채널; 상기 유입채널과 인접하여 형성되며, 일단이 플러깅되고 타단이 개구되어 상기 배기가스로부터 입자상 물질 및 질소산화물을 포함하는 유해 성분이 제거된 처리가스가 배출되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 배출채널; 및 상기 유입채널 및 배출채널 사이의 경계를 정의하고 길이 방향으로 연장되며, 상기 유입채널 및 유출채널을 유체적으로 연통하는 다공질 벽;을 포함하며, 상기 유입채널의 내벽 표면에는 제1 촉매층이 형성되고, 상기 배출채널의 내벽 표면에는 제2 촉매층 및 상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매층이 형성되고, 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 제1 촉매층은 코팅량이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 코팅량이 감소한다.

Description

복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치 및 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법 {DIESEL PARTICULATE FILTER DEVICE COMPRISING COMPOSITE CATALYST LAYER AND METHOD FOR FORMING COMPOSITE CATALYST LAYER OF DIESEL PARTICULATE FILTER DEVICE}
본 발명은 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치 및 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법에 관한 것이다.
디젤발전기에서 등에서 배출되는 배기가스는, 탄화수소(hydrocarbon), 질소 산화물(NOX) 및 입자상 물질(particulate matter, PM) 등을 포함한다. 이러한 배기가스는 인체와 환경에 유해하기 때문에 세계적으로 배기가스의 배출 규제가 강화되고 있는 추세이며, 규제 요건을 충족하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다.
도 1은 종래의 배기가스 정화장치를 나타낸 것이다. 상기 도 1을 참조하면, 배기가스 정화장치(10)는 디젤산화촉매(Diesel Oxidation Catalyst, DOC) 유닛(1), 열원(4), 디젤분진필터(Diesel Particulate Filter, DPF) 유닛(2) 및 선택적 환원 촉매(Selective Catalytic Reduction, SCR) 유닛(3)이 순차적으로 구비되어 있다.
상기 도 1을 참조하면 디젤발전기의 배기가스는 디젤산화촉매 유닛(1)의 전단으로 유입되어 배기가스 중 산화질소(NO)를 이산화질소(NO2)로 산화시키고, 유기성용해물질(SOF, Soluble Organic Fraction)을 산화시켜, 후단에 배치된 디젤분진필터 유닛(2) 및 선택적 환원 촉매유닛(3)의 검댕(soot) 및 질소산화물의 제거 효율성을 증가시킨다. 디젤분진필터 유닛(2)은 배기가스 내 검댕을 포집하기 위하여 허니컴 월-플로우(Honeycomb wall-flow) 필터 등의 방식을 통해 포집하고, 버너 또는 히터 등의 열원(4)을 이용하여 필터에 쌓인 입자상 물질을 강제 재생(active regeneration) 시킨다. 선택적 환원 촉매 유닛(3)은, 환원제인 암모니아 또는 요소를 사용하여 하기 식 1 및 2와 같은 환원 반응을 통해 질소산화물을 제거한다:
[식 1]
4NO + 4NH3 + O2 → 4N2 + 6H2O
[식 2]
2NO2 + 4NH3 + O2 → 3N2 + 6H2O.
종래의 DPF 유닛은, 복수 개의 배출가스 통로를 갖는 다공질 격벽으로 구성되어 있다. 다공질의 격벽은 입구측 및 출구측이 상호 지그재그 방식으로 말단이 플러깅(plugging) 되거나 개방된 셀로 형성되어 있다.
종래의 DPF 유닛은 크게 격벽에 산화촉매 코팅층이 형성된 코팅 방식과, 격벽에 코팅층이 형성되지 않은 비코팅 방식으로 나눌 수 있다. 비코팅 방식에서는 버너를 이용하여 DPF 유닛을 재생하였고, 코팅 방식에서는 산화질소(NO)를 이산화질소(NO2)로 산화시켜 자연 재생 방식을 통해 DPF 유닛을 재생하였다.
종래 DPF는 지그재그 방식의 셀 양쪽 벽면이 동일한 촉매로 코팅하여 전체 반응이 DPF 유닛의 입구측 셀에서만 이루어진 후, 월-플로우(Wall-flow) 방식으로 빠져나가게 되므로 출구측 셀에서의 반응은 대부분 무의하게 진행되어 비효율적이었다. 또한 SCR 유닛은 산화질소를 환원 방법에 의해 질소(N2) 및 물(H2O)로 분해하는 역할을 하는데, 공간이 협소하거나 설치/운영비용 문제로 상기 DPF 유닛 및 SCR 유닛을 모두 설치하기 어려운 곳에서는, 한 종류의 유닛 만을 설치하거나, 별도의 후처리 장치를 이용하여 불완전하게 배기가스를 처리하였다.
한편 SCR 유닛에서 반응을 위해 주입되는 암모니아 또는 요소 환원제 사용에 따라 DPF의 후단에서는 미반응 암모니아의 배출됨에 따라 환경 유해성 문제도 발생할 수 있다. 또한 미반응 암모니아의 배출 문제를 해결하기 위해 별도의 암모니아 산화촉매 설비가 요구되어 운전 및 유지 비용이 증가하는 문제가 있었다.
본 발명과 관련한 배경기술은 일본 공개특허공보 특개2007-092627호(2007.04.12. 공개, 발명의 명칭: 배기가스 정화 장치)에 개시되어 있다.
본 발명의 하나의 목적은 산화 반응 및 환원 반응을 통해 디젤 배기가스에 포함된 오염 물질의 처리 효율성이 우수한 디젤분진필터 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 산화촉매 및 환원촉매의 사용량을 최소화하여 경제성이 우수하고, 환원 반응을 위해 투입되는 환원제의 미반응을 최소화할 수 있는 디젤분진필터 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은SCR 장치의 배제가 가능하여 배기가스 정화장치의 컴팩트화 및 소규모화가 가능한 디젤분진필터 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 디젤분진필터 장치를 포함하는 배기가스 정화장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 하나의 관점은 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치에 관한 것이다. 한 구체예에서 상기 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치는 일단이 개구되어 디젤 발전설비에서 배출되는 배기가스가 유입되고 타단이 플러깅되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 유입채널; 상기 유입채널과 인접하여 형성되며, 일단이 플러깅되고 타단이 개구되어 상기 배기가스로부터 입자상 물질 및 질소산화물을 포함하는 유해 성분이 제거된 처리가스가 배출되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 배출채널; 및 상기 유입채널 및 배출채널 사이의 경계를 정의하고 길이 방향으로 연장되며, 상기 유입채널 및 유출채널을 유체적으로 연통하는 다공질 벽;을 포함하며, 상기 유입채널의 내벽 표면에는 제1 촉매층이 형성되고, 상기 배출채널의 내벽 표면에는 제2 촉매층 및 상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매층이 형성된 복합촉매층을 포함하고, 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 코팅량이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 코팅량이 감소한다.
한 구체예에서 상기 유입채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가 또는 감소할 수 있다.
한 구체예에서 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 감소할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매층은 지지체에 담지된 제1 활성성분을 포함하며, 상기 제1 활성성분은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 및 세륨(Ce) 중 하나 이상 포함하며, 상기 지지체는 산화알루미늄(Al2O3) 및 제올라이트(zeolite) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 촉매는 지지체에 담지된 제2 활성성분 및 조촉매를 포함하며, 상기 제2 활성성분은 바나듐(V), 구리(Cu), 철(Fe) 및 티타늄(Ti) 중 하나 이상 포함하고, 상기 조촉매는 마그네슘(Mg) 및 텅스텐(W) 중 하나 이상 포함하며, 상기 지지체는 이산화티타늄(TiO2), 제올라이트(zeolite) 및 지르코니아 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매 및 제2 촉매의 비표면적은 각각 70m2/g 초과일 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공질 벽은 실리콘카바이드(silicon carbide), 알루미늄 티타네이트(aluminum titanate) 및 코디어라이트(codierite) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 상기 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법에 관한 것이다. 한 구체예에서 상기 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법은 상기 디젤분진필터 장치의 배출채널의 내벽 표면에 제2 촉매코팅제를 도포 및 경화하여 제2 촉매층을 형성하는 단계; 및 상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매코팅제를 도포 및 경화하여 제1 촉매층을 형성하여 복합촉매층을 형성하는 단계;를 포함하되, 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 코팅량이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 코팅량이 감소한다.
한 구체예에서 상기 유입채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가 또는 감소할 수 있다.
한 구체예에서 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 감소할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매코팅제는 제1 활성성분, 지지체 및 용제를 포함하고, 상기 제1 활성성분은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 및 세륨(Ce) 중 하나 이상 포함하고, 상기 지지체는 산화알루미늄(Al2O3) 및 제올라이트(zeolite) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 촉매코팅제는 제2 활성성분, 조촉매, 지지체 및 용제를 포함하고, 상기 제2 활성성분은 바나듐(V), 구리(Cu), 철(Fe) 및 티타늄(Ti) 중 하나 이상 포함하고, 상기 조촉매는 마그네슘(Mg) 및 텅스텐(W) 중 하나 이상 포함하며, 상기 지지체는 이산화티타늄(TiO2), 제올라이트(zeolite) 및 지르코니아 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매코팅제 및 제2 촉매코팅제는 각각 300~600℃에서 경화할 수 있다.
본 발명의 또 다른 관점은 상기 디젤분진필터 장치를 포함하는 배기가스 정화장치에 관한 것이다.
본 발명에 따른 디젤분진필터 장치를 적용시 산화 반응 및 환원 반응을 통해 디젤 배기가스에 포함된 오염 물질의 처리 효율성이 우수하며, 산화촉매 및 환원촉매의 사용량을 최소화하여 경제성이 우수하고, 환원 반응을 위해 투입되는 환원제의 미반응을 최소화하며, SCR 장치의 배제가 가능하여 배기가스 정화장치의 컴팩트화 및 소규모화가 가능할 수 있다.
도 1은 종래의 배기가스 정화장치를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 한 구체예에 따른 디젤분진필터 장치를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 한 구체예에 따른 디젤분진필터 장치의 단면을 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 한 구체예에 따른 배기가스 정화장치를 나타낸 것이다.
본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지기술 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략할 것이다.
그리고 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있으므로 그 정의는 본 발명을 설명하는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치
본 발명의 하나의 관점은 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치에 관한 것이다. 구체적으로 본 발명은 디젤발전기 배기가스 후처리 장치에 관한 것으로, 종래 디젤발전기 배기가스 중 탄화수소(HC), 검댕(Soot, 미연탄소분 및 입자상물질(PM) 등) 및 질소산화물(NOx)를 처리하기 위한 배기가스 정화 시스템에서 디젤분진필터 장치(이하 DPF)의 개선된 방법에 관한 것이다.
또한 본 발명은 종래 기술이 갖는 문제를 해결하기 위해 DPF 장치의 양쪽 셀에 상이한 조합의 산화촉매 및 환원촉매를 코팅하고, 출구측에는 환원촉매의 상단에 산화촉매를 이중층으로 코팅하여, SCR 장치를 사용하지 않고, 산화-환원-산화 반응을 동시에 진행시키는 DPF 장치를 완성하였다.
도 2는 본 발명의 한 구체예에 따른 디젤분진필터 장치(DPF 장치)를 나타낸 것이며, 도 3은 본 발명의 한 구체예에 따른 디젤분진필터 장치의 단면을 나타낸 것이다.
상기 도 2 및 도 3을 참조하면, 복합촉매층을 포함하는 디젤분진필터 장치(1000)는 일단이 개구되어 디젤 발전설비에서 배출되는 배기가스(A)가 유입되고 타단이 플러깅되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 유입채널(100); 유입채널(100)과 인접하여 형성되며, 일단이 플러깅되고 타단이 개구되어 처리가스(B)가 배출되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 배출채널(200); 및 유입채널(100) 및 배출채널(200) 사이의 경계를 정의하고 길이 방향으로 연장되며, 상기 유입채널 및 유출채널을 유체적으로 연통하는 다공질 벽(300);을 포함한다.
상기 도 2를 참조하면 유입채널(100)과 배출채널(200)은 교대로 배열될 수 있다. 상기와 같이 배열시 디젤발전기 배기가스의 입자 성분을 용이하게 제거할 수 있다.
상기 도 3을 참조하면, 유입채널(100)의 내벽 표면에는 제1 촉매층(110)이 형성되고, 배출채널(200)의 내벽 표면에는 제2 촉매층(120) 및 상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매층(110)이 형성된 복합촉매층(210)을 포함한다. 상기와 같이 복합촉매층을 형성시 DPF 장치 내부에서 질소산화물의 환원을 통한 배기가스 처리가 가능하며, SCR 장치를 삭제 가능하여 유지 보수 비용을 최소화 할 수 있다.
상기 도 3을 참조하면, 복합촉매층(210)은 이중층으로 형성되며, 배출채널(200) 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 복합촉매층(210)의 제1 촉매층(110)은 코팅량이 증가하고, 제2 촉매층(120)은 코팅량이 감소한다. 상기와 같이 제1 촉매층 및 제2 촉매층을 형성시, 배출채널에서의 배기가스의 산화 및 환원 반응성이 우수하며, 고가의 촉매 사용량을 최소화할 수 있어 경제성이 우수할 수 있다. 예를 들면, 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 제1 촉매층의 두께는 복합촉매층 전체 두께에 대하여 0~100%로 선형적으로 증가하며, 제2 촉매층의 두께는 100~0%로 선형적으로 감소할 수 있다.
예를 들면, 배출채널(200) 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 복합촉매층(210)의 제1 촉매층(110)은 코팅량이 선형적으로 증가하고, 제2 촉매층(120)은 코팅량이 선형적으로 감소할 수 있다. 상기와 같이 복합촉매층을 형성시 별도의 SCR 장치를 사용하는 것 보다 배기가스 처리 효율성은 더욱 우수한 반면, 촉매 사용량을 최소화할 수 있다.
한 구체예에서 유입채널(100) 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 제1 촉매층(110)은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가 또는 감소할 수 있다. 상기 조건에서 배기가스의 산화반응 효율성과, 비용 절감효과가 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층(200)의 제1 촉매층(110)은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가하고, 제2 촉매층(120)은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 감소할 수 있다. 상기 조건에서 배기가스의 산화반응 및 환원반응 효율성과, 비용 절감효과가 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 유입채널과 배출채널은 각각 종단면이 원형, 타원형 또는 다각형일 수 있다. 예를 들면, 사각형일 수 있다.
상기 도 3을 참조하면, 배기가스는 제1 촉매층, 복합촉매층 및 다공질 벽을 통과하여 이동하며, 산화 반응 및 환원 반응이 진행되어 입자상 물질과 질소 산화물이 용이하게 제거될 수 있다.
한 구체예에서 다공질 벽(300)은 실리콘카바이드(silicon carbide), 알루미늄 티타네이트(aluminum titanate) 및 코디어라이트(codierite, 2MgO·2Al2O3·5SiO2) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공질 벽은 5㎛~80㎛ 크기의 기공이 형성될 수 있다. 본 명세서에서 상기 기공의 “크기”는 상기 기공의 직경 또는 최대 길이를 의미하는 것으로 정의하도록 한다. 상기 기공크기 조건에서 DPF 장치의 설비 부하를 방지하면서, 상기 배기가스 중 포함된 입자상 물질이 다공질 벽을 통과하지 못하여, 배기가스 처리 효율성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공질 벽은 기공율이 20~90% 일 수 있다. 상기 조건에서 배기가스 처리 효율성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매층은 제1 촉매를 포함하며, 상기 제1 촉매는 지지체에 담지된 제1 활성성분을 포함할 수 있다. 상기 제1 촉매층은 상기 배기가스에 포함된 탄화수소, 입자상 물질, 일산화질소 및 일산화탄소 등의 오염물질 성분을 산화시킬 수 있다.
예를 들면 상기 제1 촉매층은 제1 활성성분 5~70 중량% 및 지지체 30~95 중량%를 포함할 수 있다. 상기 중량비로 포함시, 고온의 배기가스와의 산화 반응 효율성이 우수하면서, 비용 효율성과, 제1 촉매의 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 활성성분은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 및 세륨(Ce) 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 제1 활성성분은 상기 제1 촉매층 전체중량에 대하여 5~70 중량% 포함될 수 있다. 상기 함량으로 포함시 고온의 배기가스와의 산화 반응 효율성이 우수하면서, 비용 효율성과, 제1 촉매층의 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다. 예를 들면 5~30 중량% 포함될 수 있다.
한 구체예에서 상기 지지체는 산화알루미늄(Al2O3) 및 제올라이트(zeolite) 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 종류의 지지체를 포함시, 제1 촉매층의 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 지지체는 상기 제1 촉매층 전체중량에 대하여 30~95 중량% 포함될 수 있다. 상기 범위로 포함시 상기 제1 촉매층의 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다. 다른 예를 들면 70~95 중량% 포함될 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매는 비표면적이 70m2/g 초과일 수 있다. 상기 조건에서 상기 DPF 장치의 설비 부하를 방지하면서, 배기가스와의 반응 효율성이 우수할 수 있다. 예를 들면 상기 제1 촉매는 비표면적이 75~300 m2/g 일 수 있다.
한 구체예에서 상기 복합촉매층의 제2 촉매층은 상기 배기가스 중 질소산화물을 포함하는 오염물질과 반응하여 환원시킬 수 있다.
한 구체예에서, 상기 DPF 장치에 환원제가 유입되는 환원제 투입부(미도시)가 더 구비되어, 상기 제2 촉매층에 환원제를 투입할 수 있다. 상기 환원제를 DPF 장치 내부로 유입시, 상기 배기가스 중 질소산화물을 상기 환원제와 반응시켜 질소 및 수증기로 환원하여 제거할 수 있다. 한 구체예에서 상기 환원제는 암모니아(NH3) 및 우레아(urea) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에서 상기 복합촉매층은 제1 촉매층을 포함하여, 상기 배기가스의 일산화질소를 이산화질소로 산화시킴으로서, 제2 촉매층의 환원 반응 효율성을 더욱 향상시킬 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 촉매는 지지체에 담지된 제2 활성성분 및 조촉매를 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 활성성분은 바나듐(V), 구리(Cu), 철(Fe) 및 티타늄(Ti) 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 성분을 포함시 상기 배기가스 중 질소산화물과의 반응성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 활성성분은 상기 제2 촉매층 전체중량에 대하여 10~60 중량% 포함될 수 있다. 상기 범위로 포함시 상기 제2 촉매층의 내구성이 우수하면서, 상기 배기가스 중 질소산화물과의 반응성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 조촉매는 마그네슘(Mg) 및 텅스텐(W) 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 종류의 조촉매를 포함시 상기 제2 촉매의 내구성과, 제2 활성성분의 반응 효율성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 조촉매는 상기 제2 촉매층 전체중량에 대하여 1~15 중량% 포함될 수 있다. 상기 범위로 포함시 상기 제2 촉매층의 내구성과 제2 활성성분의 반응 효율성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 지지체는 이산화티타늄(TiO2), 제올라이트(zeolite) 및 지르코니아(ZrO2) 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 종류의 지지체를 포함시, 제2 촉매의 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 지지체는 상기 제2 촉매층 전체중량에 대하여 30~80 중량% 포함될 수 있다. 상기 범위로 포함시 상기 제2 촉매층의 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 촉매는 비표면적이 70m2/g 초과일 수 있다. 상기 조건에서 상기 DPF 장치의 설비 부하를 방지하면서, 배기가스와의 반응 효율성이 우수할 수 있다. 예를 들면 상기 제2 촉매는 비표면적이 75~300 m2/g 일 수 있다.
디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법
본 발명의 다른 관점은 상기 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법에 관한 것이다. 한 구체예에서 상기 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법은 상기 디젤분진필터 장치의 배출채널의 내벽 표면에 제2 촉매코팅제를 도포 및 경화하여 제2 촉매층을 형성하는 단계; 및 상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매코팅제를 도포 및 경화하여 제1 촉매층을 형성하여 복합촉매층을 형성하는 단계;를 포함하되, 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 코팅량이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 코팅량이 감소한다.
예를 들면 상기 제1 촉매층 및 복합촉매층은 워시 코팅 후 건조 및 경화되어 형성될 수 있다.
상기와 같이 제1 촉매층 및 제2 촉매층을 형성하여 복합촉매층을 형성시, 배출채널에서의 배기가스의 산화 및 환원 반응성이 우수하며, 고가의 촉매 사용량을 최소화할 수 있어 경제성이 우수할 수 있다. 예를 들면, 배출채널(200) 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 복합촉매층(210)의 제1 촉매층(110)은 코팅량이 선형적으로 증가하고, 제2 촉매층(120)은 코팅량이 선형적으로 감소할 수 있다.
한 구체예에서 상기 유입채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가 또는 감소할 수 있다.
한 구체예에서 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 감소할 수 있다. 또한, 상기 복합촉매층의 두께는 일정할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매코팅제는 제1 활성성분, 지지체 및 용제를 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 활성성분은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 및 세륨(Ce) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 지지체는 산화알루미늄(Al2O3) 및 제올라이트(zeolite) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 용제는 물 및 알코올 중 하나 이상 포함할 수 있다. 예를 들면 상기 알코올은 에탄올, 메탄올, 부탄올, 이소부탄올 및 이소프로필알코올 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 용제를 포함시 상기 제1 촉매코팅제의 분산성 및 혼합성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 용제는, 상기 제1 활성성분 및 지지체의 합 100 중량부에 대하여 50~300 중량부 포함될 수 있다. 상기 함량으로 포함시 상기 제1 촉매코팅제의 분산성 및 혼합성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제2 촉매코팅제는 제2 활성성분, 조촉매, 지지체 및 용제를 포함할 수 있다.
상기 제2 활성성분은 바나듐(V), 구리(Cu), 철(Fe) 및 티타늄(Ti) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
상기 조촉매는 마그네슘(Mg) 및 텅스텐(W) 중 하나 이상 포함할 수 있다.
상기 지지체는 이산화티타늄(TiO2), 제올라이트(zeolite) 및 지르코니아 중 하나 이상 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 용제는 물 및 알코올 중 하나 이상 포함할 수 있다. 예를 들면 상기 알코올은 에탄올, 메탄올, 부탄올, 이소부탄올 및 이소프로필알코올 중 하나 이상 포함할 수 있다. 상기 용제를 포함시 상기 제2 촉매코팅제의 분산성 및 혼합성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 용제는, 상기 제2 활성성분, 조촉매 및 지지체의 합 100 중량부에 대하여 50~300 중량부 포함될 수 있다. 상기 함량으로 포함시 상기 제2 촉매코팅제의 분산성 및 혼합성이 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 제1 촉매코팅제 및 제2 촉매코팅제는 각각 300~600℃에서 경화할 수 있다. 상기 조건에서 제1 촉매층 및 제2 촉매층이 용이하게 형성되며, 내구성이 우수할 수 있다.
예를 들면, 상기 배출채널의 내벽 표면에 제2 촉매코팅제를 도포하고 80~200℃에서 건조한 다음, 300~600℃에서 경화시켜 제2 촉매층을 형성한 다음, 상기 제1 촉매코팅제를 도포하고 80~200℃에서 건조한 다음, 300~600℃에서 경화시켜 제1 촉매층을 형성할 수 있다. 상기 조건에서 제1 촉매층 및 제2 촉매층이 용이하게 형성되며, 내구성과 열안정성이 우수할 수 있다.
디젤분진필터 장치를 포함하는 배기가스 정화장치
본 발명의 또 다른 관점은 상기 디젤분진필터 장치를 포함하는 배기가스 정화장치에 관한 것이다. 도 4는 본 발명의 한 구체예에 따른 배기가스 정화장치를 나타낸 것이다. 상기 도 4를 참조하면, 배기가스 정화장치(2000)는 가스 유입부를 통해 유입된 배기가스에 함유된 질소산화물(NOX)을 이산화질소(NO2)로 전환하는 디젤산화촉매(Diesel Oxidation Catalyst, DOC) 장치(1100); 및 상기 DOC 장치 후단에 구비되며, 상기 DOC 유닛에서 배출된 배기가스가 유입되어 입자상 물질 및 질소산화물을 포함하는 유해 성분을 제거하는 디젤입자필터(DPF) 장치(1000);를 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 DOC 장치 및 DPF 장치 사이에는, 열원(1200)이 더 구비될 수 있다. 한 구체예에서 상기 열원은 버너 또는 히터를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 디젤분진필터 장치를 적용시 산화 반응 및 환원 반응을 통해 디젤 배기가스에 포함된 오염 물질의 처리 효율성이 우수하며, 산화촉매 및 환원촉매의 사용량을 최소화하여 경제성이 우수하고, 환원 반응을 위해 투입되는 환원제의 미반응을 최소화하며, SCR 장치의 배제가 가능하여 배기가스 정화장치의 컴팩트화 및 소규모화가 가능할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통하여 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다. 여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
실시예 및 비교예
실시예 1
(1) 제1 촉매코팅제 준비: 제1 활성성분(백금(Pt) 5~30 중량% 및 지지체(산화알루미늄) 70~95 중량%를 포함하는 혼합물 100 중량부와 용제(알코올) 300 중량부를 혼합하여 제1 촉매코팅제를 제조하였다.
(2) 제2 촉매코팅제 준비: 제2 활성성분(바나듐(V) 10~35 중량%, 조촉매(산화텅스텐(WO3)) 1~10 중량% 및 지지체(산화알루미늄) 60~85 중량%를 포함하는 혼합물 100 중량부와 용제(알코올) 300 중량부를 혼합하여 제2 촉매코팅제를 제조하였다.
(3) DPF 장치 제조: 상기 도 2 및 도 3과 같이, 일단이 개구되어 디젤 발전설비에서 배출되는 배기가스가 유입되고 타단이 플러깅되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 유입채널(100), 유입채널(100)과 인접하여 형성되며, 일단이 플러깅되고 타단이 개구되어 상기 배기가스로부터 입자상 물질 및 질소산화물을 포함하는 유해 성분이 제거된 처리가스가 배출되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 배출채널(200) 및 유입채널(100) 및 배출채널(200) 사이의 경계를 정의하고 길이 방향으로 연장되며, 상기 유입채널 및 유출채널을 유체적으로 연통하는 다공질 벽(300)을 형성하였다. 상기 다공질 벽은 실리콘카바이드를 공지된 방법으로 압출 성형하여 제조하였다.
그 다음에 유입채널(100) 내벽 표면에 상기 제1 촉매코팅제를 도포(워시코트)하고, 100~200℃에서 건조한 다음, 200~600℃에서 경화하여 제1 촉매층(비표면적 70m2/g)을 형성하였다. 또한, 배출채널(200) 내벽 표면에 상기 제2 촉매코팅제를 도포(워시코트)하고 100~200℃에서 건조한 다음, 200~600℃에서 경화하여 제2 촉매층(비표면적 130m2/g)을 형성하였다. 그 다음에 상기 제2 촉매코팅제의 표면에 상기 제1 촉매코팅제를 도포(워시코트)하고 100~200℃에서 건조한 다음, 200~600℃에서 경화하여 제1 촉매층(비표면적 130m2/g)을 형성하였다. 이때 배출채널(200)의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 두께가 선형적으로 증가하고, 상기 제2 촉매층은 두께가 선형적으로 감소하도록 형성하여, 디젤분진필터(DPF) 장치(1000)를 제조하였다.
실시예 2
상기 복합촉매층의 제1 촉매층 및 제2 촉매층을 각각 비표면적 250m2/g 조건으로 형성한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 DPF 장치를 제조하였다. 상기 제1 촉매층 및 제2 촉매층의 비표면적은, 비표면적 측정기(Micromeritics社, 제품명: ASAP-2020)를 사용하여 측정하였다.
비교예 1
상기 DPF 장치의 배출채널 내벽 표면에 제2 촉매층 만을 형성한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 DPF 장치를 제조하였다.
비교예 2
배출채널 내벽 표면에 제2 촉매층 및 제1 촉매층을 순차적으로 형성하여 복합촉매층을 형성하되, 상기 제2 촉매층 및 제1 촉매층을 배출채널의 길이 방향을 따라 균일한 두께로 형성한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 DPF 장치를 제조하였다.
비교예 3
배출채널 내벽 표면에 제2 촉매층 만을 형성한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 DPF 장치를 제조하였다.
시험예
상기 실시예 및 비교예 1~3의 DPF 장치의 전단에 통상적으로 사용되는 디젤산화촉매(Diesel Oxidation Catalyst, DOC) 장치를 연결하여 배기가스 정화장치를 각각 제조하였다. 디젤 발전기의 후단에 상기 실시예 및 비교예 배기가스 정화장치를 각각 연결하고, 디젤 발전시 발생하는 온도 350℃의 배기가스를 DOC 장치를 거쳐 상기 DPF 장치에 유입하고, 환원제(암모니아)를 DPF 장치에 유입하여, 공지된 방법에 의해 상기 배기가스를 처리하였으며, 상기 DPF 장치 운전시 전단과 후단 사이의 차압(mbar) 변화와, 질소산화물 제거율 및 환원제 미반응율을 측정하였다.
(1) 질소산화물 제거율(%): 상기 DPF 장치에 유입되는 배기가스 중 질소산화물의 초기 농도(ppm)와, 상기 DPF의 배출채널을 통해 배출되는 처리가스의 질소산화물 농도(ppm)를 측정하고, 질소산화물의 제거율(%)을 계산하여 하기 표 1에 나타내었다.
(2) 환원제 미반응율(%): 상기 DPF 장치에 유입되는 환원제(암모니아)의 초기 농도(ppm)와, 상기 DPF의 배출채널을 통해 배출되는 처리가스의 환원제 농도(ppm)를 측정하고, 암모니아의 미반응율(%)을 계산하여 하기 표 1에 나타내었다.
Figure pat00001
상기 표 1에서, 배출채널 촉매량은 실시예 1의 배출채널 내벽에 형성된 복합촉매층의 함량을 기준으로 하여, 실시예 2 및 비교예 1~3의 사용량을 상대적으로 나타낸 것이다.
상기 표 1의 결과를 참조하면, 본 발명의 실시예 1~2는 비교예 1~3에 비해 배기가스 중 질소산화물 제거효율이 우수하고, 환원제의 미반응율을 최소화함을 알 수 있었다.
반면, 배출채널 내부에 제1 촉매층을 형성하지 않은 비교예 1의 경우, 상기 실시예 1~2에 비해 제2 촉매층의 사용량을 증가하였음에도 환원제의 반응 효율성이 감소하였고, 배출채널 내부에 제1 촉매층과 제2 촉매층을 균일한 두께로 적용한 비교예 2의 경우, 실시예 1~2 보다 제1 촉매층 및 제2 촉매층 사용량을 증가하였음에도 질소산화물 제거율과 환원제 반응효율성이 감소하였으며, 제1 촉매층을 형성하지 않은 비교예 3의 경우 실시예 1~2에 비해 질소산화물 제거 효과가 저하됨을 알 수 있었다.
이제까지 본 발명에 대하여 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.
1: DOC 유닛 2: DPF 유닛
3: SCR 유닛 4: 열원
10: 배기가스 정화장치 100: 유입채널
110: 제1 코팅층 120: 제2 코팅층
200: 배출채널 210: 복합코팅층
300: 다공성 벽 1000: DPF 장치
1100: DOC 장치 1200: 열원
2000: 배기가스 정화장치

Claims (14)

  1. 일단이 개구되어 디젤 발전설비에서 배출되는 배기가스가 유입되고 타단이 플러깅되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 유입채널;
    상기 유입채널과 인접하여 형성되며, 일단이 플러깅되고 타단이 개구되어 상기 배기가스로부터 입자상 물질 및 질소산화물을 포함하는 유해 성분이 제거된 처리가스가 배출되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 배출채널; 및
    상기 유입채널 및 배출채널 사이의 경계를 정의하고 길이 방향으로 연장되며, 상기 유입채널 및 유출채널을 유체적으로 연통하는 다공질 벽;을 포함하며,
    상기 유입채널의 내벽 표면에는 제1 촉매층이 형성되고,
    상기 배출채널의 내벽 표면에는 제2 촉매층 및 상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매층이 형성된 복합촉매층을 포함하고,
    상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 코팅량이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 코팅량이 감소하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  2. 제1항에 있어서, 상기 유입채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가 또는 감소하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  3. 제1항에 있어서, 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 감소하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  4. 제1항에 있어서, 상기 제1 촉매층은 지지체에 담지된 제1 활성성분을 포함하며,
    상기 제1 활성성분은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 및 세륨(Ce) 중 하나 이상 포함하며,
    상기 지지체는 산화알루미늄(Al2O3) 및 제올라이트(zeolite) 중 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  5. 제1항에 있어서, 상기 제2 촉매는 지지체에 담지된 제2 활성성분 및 조촉매를 포함하며,
    상기 제2 활성성분은 바나듐(V), 구리(Cu), 철(Fe) 및 티타늄(Ti) 중 하나 이상 포함하고,
    상기 조촉매는 마그네슘(Mg) 및 텅스텐(W) 중 하나 이상 포함하며,
    상기 지지체는 이산화티타늄(TiO2), 제올라이트(zeolite) 및 지르코니아 중 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  6. 제1항에 있어서, 상기 제1 촉매 및 제2 촉매의 비표면적은 각각 70m2/g 초과인 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  7. 제1항에 있어서, 상기 다공질 벽은 실리콘카바이드(silicon carbide), 알루미늄 티타네이트(aluminum titanate) 및 코디어라이트(codierite) 중 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치.
  8. 일단이 개구되어 디젤 발전설비에서 배출되는 배기가스가 유입되고 타단이 플러깅되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 유입채널, 상기 유입채널과 인접하여 형성되며, 일단이 플러깅되고 타단이 개구되어 상기 배기가스로부터 입자상 물질 및 질소산화물을 포함하는 유해 성분이 제거된 처리가스가 배출되며, 길이 방향으로 연장되는 복수 개의 배출채널 및 상기 유입채널 및 배출채널 사이의 경계를 정의하고 길이 방향으로 연장되며, 상기 유입채널 및 유출채널을 유체적으로 연통하는 다공질 벽을 포함하며, 상기 유입채널 내벽 표면에는 제1 촉매층이 형성되는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법이며,
    상기 배출채널의 내벽 표면에 제2 촉매코팅제를 도포 및 경화하여 제2 촉매층을 형성하는 단계; 및
    상기 제2 촉매층 표면에 제1 촉매코팅제를 도포 및 경화하여 제1 촉매층을 형성하여 복합촉매층을 형성하는 단계;를 포함하되,
    상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 코팅량이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 코팅량이 감소하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 유입채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가 또는 감소하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법.
  10. 제8항에 있어서, 상기 배출채널 내벽의 일단에서 타단으로 갈수록 상기 복합촉매층의 제1 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 증가하고, 상기 제2 촉매층은 두께, 비표면적 및 밀도 중 하나 이상이 감소하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법.
  11. 제8항에 있어서, 상기 제1 촉매코팅제는 제1 활성성분, 지지체 및 용제를 포함하고,
    상기 제1 활성성분은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh) 및 세륨(Ce) 중 하나 이상 포함하고,
    상기 지지체는 산화알루미늄(Al2O3) 및 제올라이트(zeolite) 중 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법.
  12. 제8항에 있어서, 상기 제2 촉매코팅제는 제2 활성성분, 조촉매, 지지체 및 용제를 포함하고,
    상기 제2 활성성분은 바나듐(V), 구리(Cu), 철(Fe) 및 티타늄(Ti) 중 하나 이상 포함하고,
    상기 조촉매는 마그네슘(Mg) 및 텅스텐(W) 중 하나 이상 포함하며,
    상기 지지체는 이산화티타늄(TiO2), 제올라이트(zeolite) 및 지르코니아 중 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법.
  13. 제8항에 있어서, 상기 제1 촉매코팅제 및 제2 촉매코팅제는 각각 300~600℃에서 경화되는 것을 특징으로 하는 디젤분진필터 장치의 복합촉매층 형성방법.
  14. 제1항 내지 제7항중 어느 한 항의 디젤분진필터 장치를 포함하는 배기가스 정화장치.

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