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KR20220062046A - 이차 전지 및 이를 포함하는 장치 - Google Patents

이차 전지 및 이를 포함하는 장치 Download PDF

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KR20220062046A
KR20220062046A KR1020227011666A KR20227011666A KR20220062046A KR 20220062046 A KR20220062046 A KR 20220062046A KR 1020227011666 A KR1020227011666 A KR 1020227011666A KR 20227011666 A KR20227011666 A KR 20227011666A KR 20220062046 A KR20220062046 A KR 20220062046A
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미아오미아오 동
첸첸 장
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컨템포러리 엠퍼렉스 테크놀로지 씨오., 리미티드
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Abstract

본원은 이차 전지에 관한 것으로, 상기 이차 전지는 외포장 봉투 및 상기 외포장 봉투에 배치된 전지 셀을 포함하고, 상기 전지 셀은 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 포함하며, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름층을 포함하며, 상기 부극 시트는 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름층을 포함하며, 그 특징으로서, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 상기 정극 활성 재료 중 적어도 일부가 단결정 입자를 포함하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료 및 흑연 재료를 포함하며, 상기 외포장 봉투의 밀봉 폭은 3mm~8mm이다.

Description

이차 전지 및 이를 포함하는 장치
본원은 전기 화학 기술 분야에 속한 것으로, 보다 상세하게는, 이차 전지 및 이를 포함하는 장치에 관한 것이다.
이차 전지는 신규한 고전압, 고에너지 밀도의 충전가능한 전지로서 , 중량이 가볍고, 에너지 밀도가 높으며, 오염이 없고, 메모리 효과가 없으며, 사용 수명이 긴 등 뛰어난 특성을 가지고 있어, 신에너지 배터리 발전의 큰 추세다.
현재, 부극 활성 재료로서 높은 그램당 용량의 실리콘계 재료를 사용하는 것은 이차 전지의 에너지 밀도를 향상시키는데 큰 장점이 있다. 하지만 부극 활성 재료는 충방전 과정에서 체적의 팽창 및 수축의 문제점이 있으며, 특히 실리콘계 재료를 함유하는 부극 활성 재료는 충방전 과정에서 격렬한 체적 팽창 및 수축이 쉽게 일어나서 배터리의 장기간 사용에 제한이 있다. 이러한 문제점은 특히 이차 전지에서 봉투형 외포장을 사용할 때 더 두드러진다.
이러한 점을 감안하여, 상기와 같은 문제점을 해결할 수 있는 이차 전지를 제공하는 것을 실제로 필요로 한다.
발명의 배경이 되는 기술에 존재하는 문제점을 감안하여, 본원의 제1 양태에서는 고에너지 밀도를 전제로, 양호한 고온 저장 성능 및 안전 성능을 동시에 겸비할 수 있는 이차 전지를 제공한다.
전술한 바와 같은 발명의 목적을 달성하기 위해, 본원의 제1 양태에 따른 이차 전지는 외포장 봉투 및 상기 외포장 봉투에 배치된 전지 셀을 포함하고, 상기 전지 셀은 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 포함하며, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름층을 포함하며, 상기 부극 시트는 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름층을 포함하며, 여기서, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 상기 정극 활성 재료 중 적어도 일부가 단결정 입자를 포함하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료 및 흑연 재료를 포함하며, 상기 외포장 봉투의 밀봉 폭은 3mm~8mm이다.
종래의 기술과 비교하여, 본원은 적어도 아래와 같은 유익한 효과를 포함한다.
본원의 이차 전지는 특정 종류의 정극 활성 재료 및 부극 활성 재료를 포함하고, 외포장 봉투의 밀봉 폭을 일정 범위 내로 제어함으로써, 전지가 높은 에너지 밀도를 갖는 전제하에, 충분한 전류 통과 성능을 갖도록 하며, 또한 탭 용접 위치가 양호한 인장 강도를 갖도록 보장하여, 배터리의 고온 저장 성능 및 안전 성능을 효과적으로 향상시킨다.
본원의 발명 목적, 기술적 해결수단 및 유익한 기술적 효과를 보다 명확하게 하기 위해, 이하에서는 구체적인 실시예와 결합하여 본원을 상세히 설명한다. 본 명세서에서 설명되는 실시예는 단지 본원을 설명하기 위한 것일 뿐, 본원을 제한하기 위한 것이 아님을 이해해야 한다.
간략화를 위해, 본 명세서에서는 일부 수치 범위 만이 명확하게 기재되어 있다. 하지만, 임의의 하한은 임의의 상한과 조합되여 명확하게 기재되어 있지 않은 범위를 형성할 수 있고, 임의의 하한은 다른 하한과 조합되여 명확하게 기재되어 있지 않은 범위를 형성할 수 있으며, 마찬가지로 임의의 상한은 임의의 다른 상한과 조합되여 명확하게 기재되어 있지 않은 범위를 형성할 수 있다. 또한, 명확하게 기재되어 있지 않지만, 범위의 끝점 사이의 각 점 또는 단일 수치는 모두 해당 범위 내에 포함된다. 따라서, 각 점 또는 단일 수치 자체를 하한 또는 상한으로서 임의의 다른 점 또는 단일 수치와 조합하거나, 다른 하한 또는 상한과 조합하여 명확하게 기재되지 않는 범위를 형성할 수 있다.
또한, 본 명세서의 설명에 있어서, 특별한 설명이 없는 한, "이상", "이하"는 대상이 되는 숫자를 포함하며, "한 종류 또는 여러 종류" 중 "여러 종류"의 의미는 두 종류 또는 두 종류 이상이다.
상술한 발명의 내용은 본원에 개시된 실시형태 또는 각종 구현 형태에 한정되는 것은 아니다. 이하, 본 실시형태를 보다 구체적으로 예시한다. 전체 출원의 여러 곳에서, 일련의 실시예에 의해 지침을 제공하고, 이러한 실시예는 다양한 조합으로 사용될 수 있다. 각 실시예에 있어서, 대표적인 그룹 만 열거되여 있는 바, 망라적으로 해석되여서는 안된다.
본원의 이차 전지는 외포장 봉투 및 상기 외포장 봉투에 배치된 전지 셀을 포함하고, 상기 전지 셀은 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 포함하며, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름층을 포함하며, 상기 부극 시트는 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름층을 포함하며, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 상기 정극 활성 재료 중 적어도 일부가 단결정 입자를 포함하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료 및 흑연 재료를 포함하고, 상기 외포장 봉투의 밀봉 폭은 3mm~8mm이다.
발명자들은 다양한 연구를 통해, 이차 전지의 부극 활성 재료에 특정 종류의 정극 활성 재료 및 부극 활성 재료를 함유시킴과 동시에 외포장 봉투의 밀봉 폭을 특정 범위로 제어함으로써, 이차 전지가 높은 에너지 밀도를 갖는 전제하에 양호한 고온 저장 성능과 안전 성능을 동시에 겸비할 수 있다는 것을 발견했다.
본원의 이차 전지에 있어서, 외포장 봉투의 밀봉 영역은 전지의 안전 성능에 영향을 미치는 중요한 요소이다. 본원의 이차 전지에 관한 명세서 맥락에서, "밀봉 영역"이란, 정극 시트, 부극 시트, 세퍼레이터 및 전해액을 예컨대 필름으로 형성된 패키지 내에 배치한 다음 변두리를 밀봉시켜 형성되는 서로 결합된 영역을 가리킨다. 밀봉 영역에서, 밀봉 폭은 외포장 봉투가 서로 접촉하여 접착되는 영역의 폭을 나타낸다. 밀봉 영역의 폭을 특정 범위 내로 제어하면, 전지 셀의 요구되는 용량에서 충분한 전류 통과 용량을 보장할 수 있을 뿐만 아니라, 탭 용접 위치가 양호한 인장 강도를 갖도록 보장하여, 전지 셀이 높은 에너지 밀도하에 전기적 성능 및 안전 성능을 겸비할 수 있다. 바람직하게는, 본원의 이차 전지에서, 상기 외포장 봉투의 밀봉 폭은 3mm~8mm이며, 바람직하게는 3mm~5mm이다.
본원의 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 밀봉 폭과 상기 전지 셀의 길이의 비의 값이 0.01~0.02이다.
본원의 발명자들은 밀봉 영역의 밀봉 강도 F가 30N≤F≤200N, 바람직하게는 40N≤F≤100N의 조건을 충족할 경우, 전지 셀의 고온 가스 발생 상황에서의 완정성을 보장할 수 있으며 가스 발생을 억제하는 역할을 발휘할 수 있다.
본원의 이차 전지에서, 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 또한 상기 정극 활성 재료의 적어도 일부가 단결정 입자를 포함한다. 단결정 입자 형태의 정극 활성 재료는 정극 시트 전체의 압밀도 및 연성을 향상시키는 동시에 정극 활성 재료와 전해액 사이의 접촉 면적을 감소시켜 계면 부반응의 발생을 감소시키고, 가스 발생을 감소시켜, 리튬 이온 배터리의 사이클 성능을 더욱 향상시킨다.
본원의 실시형태에 있어서, 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료 중 단결정 입자의 질량 점유율은 ≤30%이고, 보다 바람직하게는, 10%~20%이다. 정극 활성 재료 중 단결정 입자의 질량 점유율이 너무 크면 배터리의 사이클 성능에 영향을 미친다.
본원의 일부 실시형태에 있어서, 상기 정극 활성 재료의 평균 입경은 8㎛~12㎛이고, 바람직하게는 8.5㎛~10㎛이다.
본원의 실시형태에 있어서, 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 일반식 LiaNibCocMdM'eOfAg 또는 적어도 일부 표면에 코팅층이 형성된 LiaNibCocMdM'eOfAg를 포함하며, 여기서, 0.8≤a≤1.2, 0.5≤b<1, 0<c<1, 0<d<1, 0≤e≤0.1, 1≤f≤2, 0≤g≤1이고, M는 Mn 및 Al 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, M'는 Zr, Al, Zn, Cu, Cr, Mg, Fe, V, Ti, B 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, A는 N, F, S, Cl 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다. 정극 활성 재료는 상술한 재료 외에 리튬 니켈 산화물, 리튬 망간 산화물, 인산철 리튬, 인산망간 리튬, 인산망간 철 리튬, 코발트산 리튬 및 그 개질 화합물을 더 포함할 수 있으나, 본원은 이러한 재료에 한정되지 않으며, 또한 리튬 이온 전지용 정극 활성 재료로서 사용될 수 있는 다른 종래의 주지된 재료를 사용할 수 있다. 이러한 정극 활성 재료는 단독으로 한 종류를 사용할 수 있고, 두 종류 이상을 조합하여 사용할 수도 있다. 바람직하게는, 정극 활성 재료는 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2, LiNi0.805Co0.1Mn0.095O2 및 그 조합에서 선택될 수 있다.
본원의 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료 중 상기 실리콘계 재료의 질량 점유율은 ≤40%이고, 보다 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료 중 상기 실리콘계 재료의 질량 점유율은 15%~30%이다.
이차 전지의 충방전 과정에서 이온은 부극 활성 재료 입자 내부에서 고상 전도를 하게 되는데, 일반적으로 부극 활성 재료 입자가 작을수록 내부에서의 활성 이온의 확산 경로가 짧아지게 됨으로 부반응의 발생을 감소시킬 수 있어, 전지의 고온 저장 및 가스 생성 성능이 향상된다. 부극 활성 재료의 입자 크기가 클수록 부극 활성 재료의 그램당 용량을 증가시켜 전지의 에너지 밀도를 효과적으로 향상시키는데 유리하다. 따라서 부극 활성 재료의 평균 입자 크기를 합리적으로 설계하는 것은 전지가 높은 에너지 밀도와 고온 저장 성능을 동시에 겸비하도록 어느 정도 구현하는데 매우 중요하다. 바람직하게는, 부극 활성 재료의 평균 입경은 7㎛~15㎛이고, 바람직하게는 9㎛~2㎛이다.
본원의 이차 전지에서, 전지 셀에서 양호한 전자 및 이온 수송을 보장하도록 정극 필름층 및 부극 필름층의 기공률을 설계할 수 있다. 전지의 충방전 과정에서, 이온은 다공성 전극 시트 필름층에서 액상 전도(액상 확산 및 일렉트로마이그레이션 포함)가 발생된다. 따라서, 전극 시트 필름층의 기공률은 전자와 이온의 수송에 영향을 미친다. 일반적으로, 전극 시트 필름층의 기공률이 클수록 전해액의 침윤성이 좋아지고 액상 확산 속도가 빨라지며, 큰 배율로 충전 시, 이온의 환원이 용이하여 금속 덴드라이트의 형성을 방지할 수 있다. 기공률이 너무 크면, 전지의 에너지 밀도가 크게 영향을 받는다. 기공률이 너무 작으면, 전해액의 침윤에 불리하며, 액상의 확산 속도도 영향을 받기에, 전지의 사이클 성능에 영향을 미친다. 따라서, 전극 시트 필름층의 기공률에 대해 특정 요구가 있으며, 전해액에 의한 충분한 침윤을 보장하면서 과도한 부반응을 방지하기 위해 특정 범위를 충족해야 한다. 바람직하게는, 상기 정극 필름층의 기공률 P정은 6%≤P정≤15%를 충족한다. 부극 필름층의 기공률 P부는 15%≤P부≤25%를 충족한다.
본원의 이차 전지에서, 또한 이차 전지가 개선된 사이클 수명을 갖도록 정극 필름층 및 부극 필름층의 압밀도를 설계할 수 있다. 이차 전지에서, 정극 필름층 및 부극 필름층의 압밀도가 높을 경우, 전지 셀의 부반응의 발생을 줄여 전지의 체적 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다. 하지마 정극 필름층 및 부극 필름층의 압밀도는 너무 높아서는 안된다. 부극 필름층의 압밀도가 너무 높으면, 전해액이 완전히 침윤할 수 없으며, 방전 과정에서 리튬 이온이 전해액 매질을 통해 부극 활성 재료에 삽입될 수 없으며. SEI 필름을 복원하는데 전해액이 충분하지 않아 이차 전지의 사이클 수명이 단축된다. 동일하게, 정극 필름층의 압밀도가 너무 높으면, 전해액이 정극 필름층에 완전히 침윤할 수 없어, 충전 과정에서 리튬 이온이 탈리되지 않아 리튬 이온 배터리의 사이클 수명이 단축된다. 더 중요한 것은, 정극 입자가 압밀 과정에서 파손되어 새로운 접촉 계면과 새로운 부반응 생성물을 생성할 수 있다. 바람직하게는, 상기 정극 필름층의 압밀도 PD정은 3.3g/cm3≤PD정≤3.6g/cm3을 충족하고, 바람직하게는 3.4g/cm3≤PD정≤3.5g/cm3을 충족하며; 상기 부극 필름층의 압밀도는 1.6≤PD부≤1.75g/cm3을 충족하고, 바람직하게는 1.65≤PD부≤1.7을 충족한다.
본 명세서에서 언급된 다양한 매개변수는 본 분야에서 주지된 일반적인 의미를 가지며, 본 분야에서 주지된 방법에 의해 측정될 수 있다. 예를 들어, 본원의 실시예에서 주어진 방법에 따라 측정을 수행할 수 있다.
본원에 따른 이차 전지의 구조 및 제조 방법 그 자체는 주지되어 있는 것이다. 일반적으로 이차 전지는 외포장 봉투 및 외포장 봉투에 배치된 전지 셀 및 전해액을 포함하고, 상기 전지 셀은 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 포함한다. 정극 시트 및 부극 시트는 전해액에 잠겨 있고 이온은 전해액을 매질로 하여 정극과 부극 사이를 이동하여, 배터리의 충방전을 구현한다. 정극과 부극이 전해액을 통해 단락되는 것을 방지하기 위해서는 정극 필름층과 부극 필름층을 세퍼레이터로 격리시킬 필요가 있다.
본원에 따른 이차 전지에 있어서, 세퍼레이터 및 전해액의 구체적인 종류 및 조성은 특별히 제한되지 않으며, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다.
구체적으로, 상기 세퍼레이터는 폴리 에틸렌 필름, 폴리 프로필렌 필름, 폴리 불화 비닐리덴 필름 및 이들의 다층 복합 필름으로부터 선택될 수 있다.
전지가 리튬 이온 전지인 경우, 비수 전해액으로서 일반적으로 유기 용매에 용해된 리튬염 용액을 사용한다. 리튬염은 예를 들어 LiClO4, LiPF6, LiBF4, LiAsF6, LiSbF6 등 무기 리튬염, 또는 LiCF3SO3, LiCF3CO2, Li2C2F4(SO3)2, LiN(CF3SO2)2, LiC(CF3SO2)3, LiCnF2n+1SO3(n≥2) 등 유기 리튬염이다. 비수 전해액에 사용되는 유기 용매는 예를 들어, 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트 등 고리형 카보네이트; 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 메틸 에틸 카보네이트 등 사슬형 카보네이트; 메틸 프로피오네이트 등 사슬형 에스테르; γ-부티로락톤 등 고리형 에스테르; 디메톡시 에탄, 디에틸 에테르, 디에틸렌 글리콜 디메틸 에테르, 트리에틸렌 디메틸 에테르 등 사슬형 에테르; 테트라히드로 푸란, 2-메틸 테트라히드로 푸란 등 고리형 에테르; 아세토 니트릴, 프로피오 니트릴 등 니트릴계; 또는 이들 용매의 혼합물이다.
이하에서는 본원의 이차 전지를 예로 들어 리튬 이온 이차 전지를 간략하게 설명한다.
먼저, 본 분야의 통상적인 방법에 따라 전지의 정극 시트를 제조한다. 일반적으로, 상기 정극 활성 재료에는 도전제(예컨대 Super P 등), 바인더(예컨대 PVDF) 등을 첨가할 필요가 있다. 필요에 따라 기타 첨가제 예를 들어 PTC 서미스터 재료 등도 첨가할 수 있다. 이러한 재료를 일반적으로 함께 혼합하여 용매(예컨대 NMP)에 분산시켜, 균일하게 교반한 후 정극 집전체에 균일하게 코팅하고 건조시켜 정극 시트를 얻는다. 정극 집전체로서는, 알루미늄박 등 금속박이나 다공질 금속판 등 재료를 사용할 수 있다. 바람직하게는 알루미늄박을 사용한다.
본원의 부극 시트는 본 분야에서 주지된 방법으로 제조할 수 있다. 일반적으로, 부극 활성 재료 및 선택적인 도전제(예컨대 Super P 등), 바인더(예컨대 SBR 등), 기타 선택적인 첨가제(예컨대 PTC 서미스터 재료) 등을 함께 혼합하여 용매(예컨대 탈이온수)에 분산시키며, 균일하게 교반한 후 부극 집전체에 균일하게 코팅하며, 건조시킨 후 부극 필름층을 갖는 부극 시트를 얻는다. 부극 집전체로서는, 동박 등 금속박이나 다공질 금속판 등 재료를 사용할 수 있다. 바람직하게는 동박을 사용한다.
상기 정극 시트 및 부극 시트에서, 정극 필름층 및 부극 필름층 중 활성 재료의 점유율이 너무 낮아서는 안되는 바, 점유율이 너무 낮으면 용량이 너무 낮게 된다. 활성 물질의 점유율은 너무 높아서는 안되는 바, 점유율이 너무 높으면 도전제 및 바인더가 감소되어 전극 시트의 전도도 및 집전체에 대한 접합 정도가 저하되어, 나아가 전지 셀의 전기적 성능이 저하된다.
유의해야 할 점은, 정극 시트 및 부극 시트를 제조할 때, 집전체를 양면 또는 일면에 코팅할 수 있다는 것이다. 전극 집전체를 양면에 코팅한 경우, 각 매개변수는 어느 하나의 일면 전극 필름층을 측정하여 얻은 것이다.
마지막으로, 정극 필름층과 부극 필름층 사이에 세퍼레이터가 위치하여 격리 역할을 하도록, 정극 필름층, 세퍼레이터, 부극 필름층을 순차적으로 적층한 후, 권취하여 베어 전지 셀(bare cell)을 얻으며; 베어 전지 셀을 외포장 봉투에 배치하여, 건조시킨 후 전해액을 주입하고, 진공 패키징, 정치, 화성 및 성형 등 공정을 거쳐 이차 전지를 얻는다.
종래의 이차 전지와 비교하여, 본원은 이차 전지가 높은 에너지 밀도를 갖는 것을 전제로 전지의 고온 저장 성능 및 사이클 수명을 개선할 수 있다. 따라서 전지 셀의 제조에 매우 중요한 의미를 갖고 있다.
본원의 제2 양태는 본원의 제1 양태의 임의의 한 종류 또는 여러 종류의 이차 전지를 포함하는 장치를 제공한다. 상기 이차 전지는 상기 장치의 전원으로 사용될 수 있다. 바람직하게는, 상기 장치는 모바일 장치(예컨대 휴대폰, 노트북 등), 전기 자동차(예컨대 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차, 플러그인 하이브리드 전기 자동차, 전기 자전거, 전기 스쿠터, 전기 골프 카트, 전기 트럭 등), 전기 기차, 선박 및 위성, 에너지 저장 시스템 등 일 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
이하에서는 실시예와 결합하여 본원의 유익한 효과를 더 상세히 설명한다.
실시예
본원의 발명의 목적, 기술적 해결수단 및 유익한 기술적 효과를 보다 명확하게 하기 위해, 이하에서는 실시예와 결합하여 본원을 더욱 상세하게 설명한다. 하지만, 본원의 실시예는 본원을 설명하기 위한 것일 뿐, 본원을 한정하려는 것이 아니며, 본원의 실시예가 명세서에 기재된 실시예에 한정되는 것은 아님을 이해해야 한다. 구체적인 실험 조건 또는 조작 조건은 실시예에 명시되어 있지 않은 것은 통상적인 조건에 따라 또는 재료 공급자가 권장하는 조건에 따라 제조한다.
가. 시험용 전지의 제조
실시예 1~17 및 비교예 1~8의 전지를 모두 하기 방법에 따라 제조한다.
A) 정극 시트의 제조:
정극 활성 재료(조성분은 표 1을 참조), 도전제(Super P), 바인더(PVDF) 등을 96:2:2 비율로 혼합하고, 용매(NMP)를 첨가하여, 진공 교반기의 작용하에서 반응계가 균일하고 투명한 상태로 될 때까지 교반하여 정극 슬러리를 얻는다. 정극 슬러리를 정극 집전체의 알루미늄박에 균일하게 코팅하고, 정극 슬러리가 코팅된 정극 집전체를 실온에서 건조시킨 후 오븐으로 옮겨 건조시키고, 이어서 냉간 압연 및 절단 등 공정을 거쳐 정극 시트를 얻는다. 정극 필름의 압밀도는 3.45g/cm3이고 면밀도는 0.313g/1540.25mm2이다.
B) 부극 필름층의 제조:
부극 활성 재료(조성분은 표 1을 참조), 도전제(Super P), CMC-Na(카르복시 메틸 셀룰로오스 나트륨) 및 바인더(스티렌 부타디엔 고무)를 94.5:1.5:1.5:2.5 질량비로 혼합하여, 진공 교반기의 작용하에 용매(탈이온수)와 함께 균일하게 혼합하여 부극 슬러리를 제조하며, 부극 집전체인 동박에 부극 슬러리를 균일하게 코팅하고, 부극 슬러리가 코팅된 부극 집전체를 실온에서 건조시킨 후 오븐으로 옮겨 건조시키고, 이어서 냉간 압연 및 절단 등 공정을 거쳐 부극 시트를 얻는다. 부극 필막의 압밀도는 1.70g/cm3이고 면밀도는 0.125g/1540.25mm2이다.
C) 전해액의 제조:
에틸렌 카보네이트(EC), 에틸 메틸 카보네이트(EMC), 디에틸 카보네이트(DEC)를 1:1:1의 체적비로 혼합한 후, 완전히 건조된 전해질(조성분은 표 1을 참조)을 1mol/L 비율로 혼합 유기 용매에 용해시켜 전해액을 제조한다.
D) 세퍼레이터:
12μm 폴리 에틸렌 필름을 선택하여 사용한다.
E) 배터리 조립:
세퍼레이터가 정극 필름층과 부극 필름층 사이에 위치하여 격리 역할을 하도록, 정극 필름층, 세퍼레이터 및 부극 필름층을 순차적으로 적층한 후, 권취하여 전지 셀을 얻는다. 전지 셀을 외포장 봉투에 배치시키고, 상기 제조된 전해액을 건조된 전지 셀에 주입하며, 진공 포장, 정치, 화성, 성형 등 공정을 거쳐 리튬 이온 이차 전지를 얻는다. 리튬 이온 이차 전지의 외부 포장 크기는, 두께×폭×길이=10.8mm×102.8mm×308.4mm 이다.
나. 매개변수의 결정
1. 밀봉 폭
마이크로 룰러(MicroRule)로 밀봉 영역의 길이와 폭을 측정한다.
2. 밀봉 강도
인장기로 밀봉 영역의 강도를 측정한다. 각 실시예 및 비교예의 외포장 봉투의 밀봉 영역에서 길이 8mm인 샘플을 각각 5군씩 취하여 클램트의 중간에 배치하고, 상하단을 클램프로 단단히 조이고, 50mm/min의 속도로 인장시키며, 밀봉 영역이 단열될 때까지 늘려 인장력 값을 기록하며, 측정한 5개 군의 샘플의 평균 값을 밀봉 강도로 한다.
3. 전지 셀의 길이
조립된 이차 전지의 전지 셀의 길이는 마이크로미터로 측정한다.
4. 정극/부극 필름층의 압밀도 D정/부(단위: g/cm3)
단계 1): 표준 저울로 부극 필름층의 질량을 칭량하고, 자로 부극 필름층의 코팅 면적을 측정한 다음 정극/부극 필름층의 단위 면적당 질량(g/cm2)을 계산한다.
단계 2): 정극/부극 필름층의 압밀도 D정/부=정극/부극 필름층의 단위 면적당 질량(g/cm2)/정극/부극 필름층 두께(cm)에 따라, 정극/부극 필름층의 압밀도 D정/부를 계산하였으며,이의 정극/부극 필름층의 두께는 마이크로미터로 측정할 수 있다.
5. 정극/부극 활성 재료의 평균 입자 크기(단위: μm)
레이저 회절 입도 분포 측정기(Malvern Mastersizer 3000)를 이용하여 입도 분포 레이저 회절법 GB/T19077-2016에 따라 입도 분포를 측정하여 평균 입도를 구한다.
6. 정극/부극 필름층의 기공률 P
GB/T24586에 따라 가스 치환법을 이용하여 측정한다. 기공률 P=(V1-V2)/V1×100%인 바, 여기서, V1은 샘플의 겉보기 부피이고 V2는 샘플의 실제 부피이다.
다. 배터리 성능 측정
상술한 실시예 1~9 및 비교예 1~3에 대해 하기 방법에 따라 각 전지의 성능을 측정한다.
1. 60℃에서의 리튬 이온 전지의 저장 성능
각 실시예 및 비교예에서 각각 10개 샘플군을 취하여 하기 측정을 수행한다.
각 샘플을 실온에서 1/3C 정전류로 4.2V까지 충전한 후, 다시 4.2V 정전압으로 전류가 0.05C로 될 때까지 충전하여 전지의 부피 V0를 측정한 후, 각 샘플을 60℃ 인큐베이터에 넣고 50일 동안 보관 후, 전지를 꺼내서 부피를 측정하여 V50로 기록한다.
리튬 이온 전지를 고온에서 50일 보관 후 부피 팽창률(%)=(V50-V0)/V0×100%.
각 샘플의 부피 팽창률의 평균치를 취하여 데이터를 기록한다.
2. 전지의 액체 누출 횟수:
60℃에서 저장 성능을 측정하는 과정에서, 5일마다 각 샘플을 점검하고, 전지의 외관의 액체 누출 여부를 판단하면서 총 10회 점검하며, 액체 누출 전지의 개수를 통계한다.
3. 실제 에너지 밀도 측정
25℃에서 실시예 및 비교예에서 제조된 리튬 이온 전지를 1/3C 배율로 만충전하고 1/3C 배율로 완전 방전시키며, 이 시점의 실제 방전 에너지를 기록한다. 25℃에서 전자 저울을 사용하여 리튬 이온 전지의 중량을 측정하는 바, 리튬 이온 전지 1/3C 실제 방전 에너지와 리튬 이온 전지 중량의 비의 값이 리튬 이온 전지의 실제 에너지 밀도이다.
라. 각 실시예 및 비교예의 측정 결과
상기와 같은 방법으로 실시예 1~9 및 비교예 1~3의 전지를 각각 제조하여, 각종 성능 매개변수를 측정하는 바, 그 결과는 하기 표에 나타낸 바와 같다.
[표 1] 본원의 실시예 1~9 및 비교예 1~3에 따른 리튬 이온 이차 전지의 매개변수 및 전지 성능
Figure pct00001
표 1의 측정 결과로부터 다음과 같은 것을 알 수 있다.
실시예 1~9 및 비교예 1~3로부터 알 수 있다시피, 정극 및 부극이 특정 활성 재료를 포함할 경우, 외포장 봉투의 밀봉 폭을 3mm~8mm 범위 내로 제어함으로써, 얻어진 전지가 높은 에너지 밀도를 구비할 뿐만 아니라, 전지의 고온 저장 성능과 안전 성능을 효과적으로 향상시켰다.
당업자가 전술한 명세서의 개시 및 안내에 따라 상기 실시형태에 대해 적절한 변경 및 수정을 할 수 있음은 보충 설명해야 할 바이다. 따라서, 본원은 상기 개시 및 설명된 구체적인 실시형태에 제한되지 않으며, 본원에 대한 일부 수정 및 변경도 본원의 특허청구범위의 보호 범위에 속한다. 또한, 본 명세서에서 일부 특정한 용어를 사용하였으나, 이러한 용어는 설명의 편의를 위한 것일 뿐, 본원을 한정하는 것은 아니다.

Claims (13)

  1. 외포장 봉투 및 상기 외포장 봉투 내에 배치된 전지 셀을 포함하고, 상기 전지 셀이 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 포함하며, 상기 정극 시트가 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름층을 포함하며, 상기 부극 시트가 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름층을 포함하는 이차 전지에 있어서,
    상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고, 상기 정극 활성 재료 중 적어도 일부가 단결정 입자를 포함하며,
    상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료 및 흑연 재료를 포함하며,
    상기 외포장 봉투의 밀봉 폭이 3mm~8mm인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 외포장 봉투의 밀봉 폭이 3mm~5mm인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 외포장 봉투의 밀봉 강도는 30N~200N이고, 바람직하게는 40N~100N인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 밀봉 폭과 상기 전지 셀의 길이의 비의 값이 0.01~0.02인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 정극 활성 재료의 평균 입경은 8㎛~12㎛이고, 바람직하게는 8.5㎛~10㎛이며; 및/또는,
    상기 부극 활성 재료의 평균 입경은 7㎛~15㎛이고, 바람직하게는 9㎛~12㎛인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 정극 필름층의 압밀도 PD정은 3.3g/cm3≤PD정≤3.6g/cm3을 충족하고, 바람직하게는 3.4g/cm3≤PD정≤3.5g/cm3을 충족하며; 및/또는,
    상기 부극 필름층의 압밀도는 1.6≤PD부≤1.75g/cm3이고, 바람직하게는 1.65≤PD부≤1.7인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 정극 필름층의 기공률 P정은 6%≤P정≤15%를 충족하고; 및/또는, 상기 부극 필름층의 기공률 P부는 15%≤P부≤25%를 충족하는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  8. 제1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 정극 활성 재료 중 단결정 입자의 질량 점유율은 ≤30%이고, 바람직하게는, 10%~20%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 흑연 재료는 인조 흑연 및 천연 흑연 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 부극 활성 재료 중 상기 실리콘계 재료의 질량 점유율은 ≤40%이고; 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료 중 상기 실리콘계 재료의 질량 점유율은 15%~30%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 정극 활성 재료는 일반식 LiaNibCocMdM'eOfAg 또는 적어도 일부 표면에 코팅층이 형성된 LiaNibCocMdM'eOfAg를 포함하며, 여기서, 0.8≤a≤1.2, 0.5≤b<1, 0<c<1, 0<d<1, 0≤e≤0.1, 1≤f≤2, 0≤g≤1이고, M는 Mn 및 Al 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, M'는 Zr, Al, Zn, Cu, Cr, Mg, Fe, V, Ti, B 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며, A는 N, F, S, Cl 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 산화물, 리튬 망간 산화물, 인산철 리튬, 인산망간 리튬, 인산망간 철 리튬, 코발트산 리튬 및 그 개질 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항의 이차 전지를 포함하는 것을 특징으로 하는, 장치.
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