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KR20130006169A - 미세 격자 구조물을 갖는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서 - Google Patents

미세 격자 구조물을 갖는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서 Download PDF

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KR20130006169A
KR20130006169A KR1020110068054A KR20110068054A KR20130006169A KR 20130006169 A KR20130006169 A KR 20130006169A KR 1020110068054 A KR1020110068054 A KR 1020110068054A KR 20110068054 A KR20110068054 A KR 20110068054A KR 20130006169 A KR20130006169 A KR 20130006169A
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KR
South Korea
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thin film
metal
plasmon resonance
surface plasmon
sensor chip
Prior art date
Application number
KR1020110068054A
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English (en)
Inventor
변경민
김낙현
정우경
Original Assignee
경희대학교 산학협력단
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Publication date
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Abstract

본 발명은 종래에 비해 향상된 민감도와 우수한 검출 성능을 갖는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서에 관한 것이다. 본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서는, 프리즘, 프리즘으로 빛을 조사하기 위한 광원, 분석 대상 시료를 고정하기 위해 프리즘 상면에 배치되고 프리즘을 통해 조사된 빛에 의해 표면 플라즈몬 공명이 발생하는 금속 박막 및 금속 박막 상면에 배치되는 복수의 미세 격자 구조물을 갖는 센서칩, 센서칩으로부터 반사되어 프리즘을 통과한 빛을 수광하는 광검출기를 포함하고, 미세 격자 구조물은 금속 격자 구조물 및 금속 격자 구조물과 금속 박막 사이에 개재되는 유전체 스페이서를 포함한다. 본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서는, 금속 격자 구조물과 유전체 스페이서의 이중 구조를 갖는 복수의 미세 격자 구조물이 국소 표면 플라즈몬 모드에서 강한 여기를 일으켜 SPR 신호의 커다란 증폭이 유도됨으로써 종래에 비해 향상된 민감도를 갖는다.

Description

미세 격자 구조물을 갖는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서{Localized surface plasmon resonance sensor chip having subwavelength grating structures and biosensor having the same}
본 발명은 표면 플라즈몬 공명 바이오센서에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 은 금속 박막 위에 복수의 미세 격자 구조물이 배치된 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서에 관한 것이다.
바이오센서는 측정 대상물로부터 정보를 얻을 때, 생물학적 요소를 이용하거나 생물학적 체계를 모방하여 색, 형광, 전기적 신호 등과 같이 인식 가능한 신호로 변환시켜주는 시스템이다. 바이오센서는 응용분야가 다양한 미래형 융합기술(fusion technology)로서 그 경제적 가치가 크기 때문에, 최근 이에 대한 관심이 높아지고 있다.
바이오센서는 기본적으로 생물학적 요소, 물리적 요소, 인터페이스 등으로 구성된다. 바이오센서에는 일반적으로 압전기반 바이오센서, 광 바이오센서, 전기화학 바이오센서, 서미스터기반 바이오센서 등이 있다.
압전기반의 바이오센서는 진동 수정결정체의 공명주파수를 변경함으로써 물질 내부의 미세한 변화도 탐지할 수 있다. 광 바이오센서는 생물학적 요소가 탐지대상 물질과 상호 작용해 빛을 감쇠, 흡수 또는 방출하는 원리를 이용하는 것으로, 순간파 탐지기와 표면 플라즈몬 공명(surface plasmon resonance; SPR) 바이오센서가 있다. 전기화학 바이오센서는 바이오센서와 애널라이트(analyte) 사이에서 일어나는 반응에 의해 신호를 전기적 신호로 직접 변환해 주는 것이고, 서미스터기반 바이오센서는 생체인식 화합물을 온도감지 요소에 고정시키고 미세한 온도의 변화를 탐지하는 것이다.
바이오센서의 응용분야는 진단, 중환자 직접 감시, 약품 투여시스템, 발효 감시 및 제어, 식품 및 약품 가공, 약품작용 및 오용 탐지, 환경오염 감시, 어류 양식, 가축진료 등으로 매우 광범위하며, 그 중에서도 바이오센서의 수요가 가장 높은 곳은 보건의료부문이다. 이들 모든 응용 부문에서 공통적으로 필요한 것은 빠르게 진전되는 사항에 대한 현장에서의 실시간 생화학적 진단이다.
이러한 점에서 표면 플라즈몬 공명 바이오센서는 바이오센서로서의 여러 가지 유리한 점을 가지고 있다. 즉, 표면 플라즈몬 공명 바이오센서는 형광물질과 같은 별도의 표지물질이 필요없이 광학적 원리를 이용하여 분자들 간의 상호작용을 계측할 수 있고, 반응의 진행상황을 실시간으로 측정할 수 있는 장점이 있다.
표면 플라즈몬(surface plasmon)은 금속 박막 표면에서 일어나는 전자들의 집단적인 진동현상(collective charge density oscillation)을 말하며, 이에 의해 발생한 표면 플라즈몬파(surface plasmon wave)는 금속 박막과 이에 인접한 유전체의 경계면을 따라 진행하는 표면 전자기파이다. 외부에서 금속 박막과 유전체의 경계면에 전기장(또는 빛)을 인가하면 두 매질의 경계면에서 전기장 수직성분의 불연속성 때문에 표면전하가 유도되고, 이 표면전하의 진동이 표면 플라즈몬파로 나타난다. 표면 플라즈몬파는 자유공간에서의 전자기파와 달리 입사면에 평행하게 진동하는 파로서 p-편광(p-polarization)된 편광성분을 갖는다. 따라서, 광학적인 방법으로 표면 플라즈몬을 여기시키려면 수직(TM) 편광된 전자기파에 의해서만 가능하다.
표면 플라즈몬 공명 바이오센서는 소산장(evanescent field)을 이용하여 시료를 검사한다. 소산장은 매질의 경계면에서 전반사가 일어날 때 입사광의 파장 정도의 크기를 갖는 거리만큼 전기장의 세기가 지수적으로 감소하는 것을 말한다. 보통은 경계면을 가로질러 에너지의 이동이 없기 때문에 반사 후의 반사도는 100%를 유지한다. 그러나 특수한 조건에서 소산장과 경계면 근처의 물질과 상호작용을 하면 에너지의 이동이 생기고, 그 결과 반사도가 감소하게 되는데 이를 감쇠전반사(attenuated total reflection)라고 한다.
감쇠전반사가 일어나기 위해서는 입사광과 상호작용할 수 있는 물질을 프리즘 일면에 증착시켜야 한다. 그런데 일반적인 전반사일 때의 반사도와 달리 프리즘 일면에 금속 박막이 놓여있을 때의 반사도는 특정 입사각에서 급격하게 감소한다. 이는 앞에서 말한 표면 플라즈몬으로 알려진 금속 박막과 유전체의 경계면에 존재하는 표면전자 전하밀도의 진동을 입사광이 여기시키면서 에너지의 전달이 일어났기 때문이다. 이를 표면 플라즈몬 공명이라 하고, 이때의 입사각을 공명각(surface plasmon resonance angle)이라 한다.
표면 플라즈몬 공명 바이오센서는 크게 광학부, 측정 시료의 고정부, 신호처리부로 나눌 수 있다. 광학부는 표면 플라즈몬 공명 여기 광원, 표면 플라즈몬 공명 변환부, 광검지부로 나뉘며, 측정 시료의 고정부는 금속 박막, 시료 고정부 등으로 구성되고, 신호처리부는 측정된 반사도에 대한 전기적 신호를 실시간으로 변환하는 회로 및 구동 소프트웨어를 말한다.
표면 플라즈몬 공명 바이오센서의 성능에 있어 민감도(sensitivity)와 LOD(limit of detection)가 중요한 평가 요소이다. 민감도(S)와 LOD의 관계는 LOD=σ/S의 식으로 나타낼 수 있다. 여기에서, σ는 센서 신호의 노이즈 표준편차이다. 앞의 식으로부터 LOD 특성은 민감도(S)에 의해 향상될 수 있음을 알 수 있다.
실제적으로 낮은 분자 무게의 애널라이트(analytes)를 타겟으로 감지하는데 있어서, 광학시스템과 전자회로 및 광원에서의 다양한 잡음원 때문에 양호한 민감도를 얻는 것은 쉽지 않으며, 이를 개선하기 위한 다양한 연구가 이루어지고 있다. 일예로, 한국등록특허 제10-0787046호는 금속 박막 위에 주기적인 미세 격자 구조물을 형성하여 센서의 민감도 특성을 향상시키는 기술을 제안하고 있다. 그러나 실제 제품 적용을 위해 성능 개선에 대한 요구는 여전히 남아 있는 실정이다.
본 발명은 이러한 점을 감안하여 안출된 것으로, 본 발명의 목적은 금속 박막 위에 마련되는 미세 격자 구조물의 구조를 개선하여 종래에 비해 향상된 민감도와 우수한 검출 성능을 갖는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩은, 조사된 빛에 의해 표면 플라즈몬 공명이 발생하는 금속 박막 및 상기 금속 박막 상면에 배치되는 복수의 미세 격자 구조물을 포함하고, 상기 미세 격자 구조물은 금속 격자 구조물 및 상기 금속 격자 구조물과 상기 금속 박막 사이에 개재되는 유전체 스페이서를 포함한다.
상기 유전체 스페이서는 SiO2, Al2O3, ZnO, TiO2, Ta2O5, ZrO2 중에서 선택된 소재로 이루어질 수 있다.
상기 금속 박막 및 상기 금속 격자 구조물은 금(Au)으로 이루어지고, 상기 금속 격자 구조물은 두께가 20nm, 주기가 50nm, 듀티 사이클이 0.2이며, 상기 유전체 스페이서의 두께는 40nm인 것이 좋다.
상기 금속 격자 구조물은 상기 금속 박막과 같은 금속으로 이루어질 수 있다.
본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩은 상기 분석 대상 시료가 결합될 수 있도록 상기 복수의 미세 격자 구조물을 포함하는 상기 금속 박막의 상면을 전체적으로 덮는 결합층을 더 포함할 수 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서는, 프리즘, 상기 프리즘으로 빛을 조사하기 위한 광원, 분석 대상 시료를 고정하기 위해 상기 프리즘 상면에 배치되고 상기 프리즘을 통해 조사된 빛에 의해 표면 플라즈몬 공명이 발생하는 금속 박막 및 상기 금속 박막 상면에 배치되는 복수의 미세 격자 구조물을 갖는 센서칩, 상기 센서칩으로부터 반사되어 상기 프리즘을 통과한 빛을 수광하는 광검출기를 포함하고, 상기 미세 격자 구조물은 금속 격자 구조물 및 상기 금속 격자 구조물과 상기 금속 박막 사이에 개재되는 유전체 스페이서를 포함한다.
본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서는, 금속 격자 구조물과 유전체 스페이서의 이중 구조를 갖는 복수의 미세 격자 구조물이 국소 표면 플라즈몬 모드에서 강한 여기를 일으켜 SPR 신호의 커다란 증폭이 유도되며, SP파 의 불감쇠에 영향을 주는 유전체 스페이서에 의해 SPR 신호가 상당히 증가하므로, 종래 기술에 비해 우수한 민감도와 검출 성능을 갖는다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서를 개략적으로 나타낸 구성도이다.
도 2는 SG-LSPR 센서칩에 대한 SPR 곡선을 나타낸 것이다.
도 3은 금속 격자 구조물과 유전체 스페이서의 이중 구조로 된 미세 격자 구조물을 갖는 DG-LSPR 센서칩에 대한 SEF 특성을 나타낸 것이다.
도 4는 DG-LSPR 센서칩에 대한 최소 반사도 특성을 나타낸 것이다.
도 5는 SG-LSPR 센서칩에 대한 필드 진폭 및 DL-LSPR 센서칩의 필드 진폭을 각각 나타낸 것이다.
도 6은 최적화된 DG-LSPR 센서칩에 대한 EX 필드 분포를 나타낸 것이다.
도 7은 본래의 DG-LSPR 구조와 공명각의 특징을 계산하기 위한 동등한 6층 EMT 모델을 나타낸 것이다.
도 8은 SG-LSPR 구조와 DG-LSPR 구조에서의 RCWA에 의해 계산된 SPR 곡선 및 EMT에 의해 계산된 SPR 곡선을 각각 나타낸 것이다.
도 9는 SG-LSPR 구조와 DG-LSPR 구조에서의 필드 요소의 위상 프로파일을 각각 나타낸 것이다.
도 10은 PBS용액에서 1nm 두께의 자기조립 단분자막(SAM)의 공명각과 굴절률 사이의 관계를 종래의 SPR 구조와 최적화된 DG-LSPR 구조에 대해 각각 나타낸 것이다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명에 의한 미세 격자 구조물을 갖는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩 및 이를 갖는 바이오센서에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명을 설명함에 있어서, 도면에 도시된 구성요소의 크기나 형상 등은 설명의 명료성과 편의를 위해 과장되거나 단순화되어 나타날 수 있다. 또한 본 발명의 구성 및 작용을 고려하여 특별히 정의된 용어들은 사용자, 운용자의 의도 또는 관례에 따라 달라질 수 있다. 이러한 용어들은 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서를 개략적으로 나타낸 구성도이다.
도 1에 도시된 것과 같이, 본 발명의 일실시예에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서(100)는 프리즘(110), 분석 대상 시료와 접하도록 프리즘(110) 위에 배치되는 센서칩(120), 프리즘(110)을 통해 센서칩(120)의 하면에 빛을 조사하기 위한 광원(130), 센서칩(120)에서 반사된 빛을 수광하기 위한 광검출기(140)를 포함한다. 센서칩(120)은 금속 박막(121), 금속 박막(121)의 상면에 형성된 복수의 미세 격자 구조물(122), 복수의 미세 격자 구조물(122)이 형성된 금속 박막(121)의 상면을 전체적으로 덮는 결합층(125)을 포함한다.
프리즘(110)과 센서칩(120)의 사이에는 이들을 서로 접착시키기 위한 접착층(150)이 개재된다. 접착층(150)으로 크롬(Cr)이나 티타늄(Ti)이 이용될 수 있다.접착층(150)은 생략될 수도 있으며, 이 경우 프리즘(110)과 센서칩(120)은 광학적 방법 또는 증착에 의한 방법 등 다양한 방법으로 직접 접착될 수 있다.
프리즘(110)은 표면 플라즈몬의 여기를 위하여 입사광의 파수벡터(wave vector)를 증가시키는 역할을 하는 것으로, 광원(130)으로부터 제공되는 빛을 금속 박막(121)으로 입사시켜 금속 박막(121)의 표면 플라즈몬을 여기시키고, 금속 박막(121)으로부터 반사되는 빛을 방출시킨다. 프리즘(110)은 SF10 등 다양한 광학유리나 광학플라스틱으로 이루어질 수 있다. 또한 프리즘(110)의 단면 형상은 도시된 삼각형 이외에 반구형, 평행사변형, 역사다리꼴형, 반 원통형 등으로 변경될 수 있다.
센서칩(120)을 구성하는 금속 박막(121)은 프리즘(110)을 통해 조사된 빛에 의해 표면 플라즈몬 공명이 발생하는 부분으로, 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al) 및 이들의 합금 등을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 형성할 수 있다. 이들 금속은 외부 자극에 의해 전자의 방출이 쉽고 음의 유전상수를 갖는 공통점이 있다. 이 중에서 은(Ag)은 가장 예리한 SPR 공명 피크를 나타낼 수 있으나 산소분자와 반응하여 산화되기 쉬운 단점이 있어, 화학적으로 안정성이 높은 금(Au)이 주로 상용된다.
복수의 미세 격자 구조물(122)은 금속 박막(121) 상면에 일정한 간격으로 이격 배치되어 센서칩(120)의 민감도 특성을 향상시킨다. 이들 미세 격자 구조물(122)은 전자빔 리소그라피나 나노임프린트 리소그라피 등 반도체 공정에 이용되는 다양한 패터닝 방법으로 형성될 수 있다. 미세 격자 구조물(122)은 금속 격자 구조물(123)과 유전체 스페이서(124)를 포함하는 이중 구조를 갖는다. 유전체 스페이서(124)는 금속 격자 구조물(123)을 금속 박막(121)과 금속 격자 구조물(123) 사이에 배치되어 금속 박막(121)과 금속 격자 구조물(123)을 이격시킨다.
금속 격자 구조물(123)은 금속 박막(121)과 동일한 금속 또는 그 이외에 은(Ag), 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al) 및 이들의 합금 등을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 형성할 수 있다. 유전체 스페이서(124)는 실리콘 옥사이드(SiO2) 또는 그 이외에 반도체 공정에서 사용되는 다양한 산화막 소재(예컨대, Al2O3, ZnO, TiO2, Ta2O5, ZrO2 등)의 유전체로 형성될 수 있다.
결합층(125)은 센서칩(120) 상부에 배치되는 분석 대상 시료와 결합할 수 있도록 복수의 미세 격자 구조물(122)을 포함하는 금속 박막(121)의 상면 전체에 코팅된다. 즉, 결합층(125)은 복수의 미세 격자 구조물(122)의 상면 및 측면, 금속 박막(121)의 상면을 일정한 두께로 덮는다. 결합층(125)은 자기조립 단분자막(self-assembled monolayer; SAM) 형태로 마련될 수 있다. 결합층(125)은 타켓물질이 센서 표면에 흡착되도록 유도하는 리셉터로서 안티바디(antibody), 리간드(ligand), 캡쳐 프로브(capture probe) 등의 형태가 가능하다. 또한 타켓 애널라이트는 리셉터와의 분자결합을 통해 결합층(125)의 굴절률을 증가시키고, 이러한 결합층(125)의 굴절률 증가는 표면 플라즈몬 공명 바이오센서의 광학신호 변화로 나타나게 된다.
이러한 본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서(100)는, 금속 격자 구조물(123)과 유전체 스페이서(124)의 이중 구조를 갖는 복수의 미세 격자 구조물(122)이 국소 표면 플라즈몬 모드에서 강한 여기를 일으켜 SPR 신호의 커다란 증폭이 유도된다. 또한 SP파의 불감쇠에 영향을 주는 유전체 스페이서(124)에 의해 SPR 신호가 상당히 증가한다.
본 발명의 일실시예에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서(100)를 이용하여 분석 대상 시료를 분석하는 방법은 다음과 같다.
센서칩(120) 상에 분석 대상 시료가 위치되면 광원(130)으로부터 빛이 조사되어 프리즘(110)을 통과한 빛이 센서칩(120)에 대해 일정한 각도(θ)로 입사된다. 금속 박막(121)에 평행한 파수벡터(wave vector) 성분이 금속 박막(121)의 표면과 그 위에 위치하는 분석 대상 시료의 경계면을 따라 요동하는 전자밀도, 즉, 표면 플라즈몬의 파수벡터와 일치할 때 입사광의 에너지는 표면 플라즈몬에 대부분 흡수된다.
이때, 플라즈몬 장(plasmon field)의 분포는 금속 박막(121)의 계면과 분석 대상 시료 사이의 양쪽 방향으로 지수 함수적으로 감소된다. 표면 플라즈몬의 공명 흡수 조건은 금속 박막(121)의 표면 위에 위치하는 분석 대상 시료의 두께, 굴절률 혹은 액체 시료인 경우 그 농도 변화에 따라 예민하게 변화되고, 이 변화는 빛의 반사율을 변화시킨다.
따라서, 금속 박막(121)으로부터 반사되는 빛을 광검출기(140)로 수광하여 그 반사율을 측정함으로써 분석 대상 시료의 굴절률, 두께 혹은 농도 변화를 정량적으로 검출할 수 있다. 즉, 광검출기(140)는 표면 플라즈몬의 공명 흡수로 인한 파장의 변화, 예를 들어, 색 변화 또는 세기 변화를 정량적으로 측정하고, 검출된 빛의 반사도 딥 곡선의 변화로부터 분석 대상 시료의 유무 및/또는 특성을 검출할 수 있다.
이하에서는, 본 발명에 의한 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서(100)의 최적화된 구조와 이중 구조의 미세 격자 구조물(122) 적용에 따른 성능 향상을 수치모델 분석을 통해 설명한다.
1. 수치모델
본 발명에 의한 표면 플라즈몬 공명 바이오센서(100)의 성능 분석에 이용된 수치모델은, 금(Au)으로 이루어진 금속 박막(121)이 2nm 두께의 크롬 접착층(150)에 의해 SF10 소재의 프리즘(110) 위에 결합되고, 금속 박막(121) 위에 금(Au)으로 이루어진 금속 격자 구조물(123)과 실로콘 옥사이드(SiO2)로 이루어진 유전체 스페이서(124)를 포함하는 복수의 미세 격자 구조물(122)이 구비되며, 1,6-hexandiethiol 소재의 자기조립 단분자막(SAM) 형태로 마련된 결합층(125)이 1nm의 일정한 두께로 복수의 미세 격자 구조물(122)을 포함하는 금속 박막(121)의 상면을 전체적으로 고르게 덮고, 633nm의 수직 편향된 빛이 프리즘(110)을 통해 입사되는 것으로 모델링된 것이다.
단문자막 형태를 갖는 결합층(125)의 굴절률은 약 1.52643이고, SF10, 크롬(Cr), 금(Au), 실리콘 옥사이드(SiO2) 각각의 광학상수(optical constants)(n, k)는 순서대로 (1.723, 0), (3.48, 4.36), (0.18, 3.00), (1.457, 0)이다. 완충용액인 PSB(phosphate buffered saline)의 굴절률은 1.33으로 가정된다. 금속 격자 구조물(123)의 폭은 wG, 두께는 dG이며, 듀티 사이클(duty cycle)은 wG/Λ이다. 듀티 사이클은 어떤 주어진 기간 중의 일정한 반복 부하의 패턴을 말하며, 그 사이클 기간에 대한 운전 시간의 비율로 나타낼 수 있는 것이다.
이러한 수치모델에 대한 수치 해석은 RCWA(rigorous coupled- wave analysis, 엄밀결합파동분석)를 이용한 것으로, 반사율 곡선(reflectance curve)은 0.01˚로 스캔된다. 민감도(sensitivity)의 상승의 양적 측정을 위해 SEF가 채택되었다. 미세 격자 구조물이 없는 종래의 표면 플라즈몬 공명 바이오센서 구조에 비해, PBS용액 속에서 공명각(resonance angle)은 결합층(125)이 있을 때는 59.94˚이고, 결합층(125)이 없을 때는 59.75˚이다. 따라서, 공명각의 변화 정도는 0.19˚이다.
이하에서, 금속 격자 구조물(123)과 유전체 스페이서(124)의 이중 구조의 미세 격자 구조물(122)을 갖는 본 발명에 의한 센서칩은 DG-LSPR(double-layered grating -based localized SPR) 센서칩으로, 이와 비교를 위한 종래 금속 격자 구조물(123)로만 이루어진 미세 격자 구조물(122)을 갖는 센서칩은 SG-LSPR(single-layered grating -based localized SPR) 센서칩으로 구분한다.
2. SEF(감도향상인자) 특성
높이(dG)가 20nm인 금속 격자 구조물(123)을 갖는 SG-LSPR 센서칩의 듀티 사이클의 효과에 대해 분석한 결과는 도 2에 나타낸 것과 같다. 도 2는 20nm 두께(dG)의 금속 격자 구조물(123)의 주기(Λ)가 50nm일 때의 SPR 곡선(a)과 주기(Λ)가 100nm일 때의 SPR 곡선(b)을 나타낸 것이다. 도 2의 그래프를 보면, 듀티 사이클을 0.1에서부터 0.9까지 0.1씩 증가시킨 결과, 듀티 사이클에 의존하여 SPR 곡선이 심하게 왜곡되어 나타남을 알 수 있다.
한편, 도 3은 금속 격자 구조물(123)과 유전체 스페이서(124)의 이중 구조로 된 미세 격자 구조물(122)를 갖는 DG-LSPR 센서칩에 대한 SEF 특성을 나타낸 것으로, 도 3의 (a)는 미세 격자 구조물(122)의 주기(Λ)가 50nm일 때의 SEF 특성이고, 도 3의 (b)는 미세 격자 구조물(122)의 주기(Λ)가 100nm일 때의 SEF 특성이다.
도 3의 (a)를 살펴보면, 듀티 사이클이 0.1이고 유전체 스페이서(124)가 60nm일 때 최대 SEF값 14.1을 얻을 수 있고, 듀티 사이클이 0.9인 경우, 유전체 스페이서(124)의 두께(dS)에 따라 SEF값은 3배까지 증가하는 것을 알 수 있다.
도 3의 (b)를 살펴보면, 미세 격자 구조물(122)의 주기(Λ)가 100nm일 때의 SEF값의 최고점은 듀티 사이클이 0.1이고 스페이서가 10nm일 때 10.1로 나타남을 알 수 있다. 주기(Λ)의 감소와 함께 SEF값이 증가한다는 것은 주기(Λ)가 감소함에 따라 전체적인 표면반응 범위가 증가한다는 사실을 나타낸다. 도 3으로부터, 유전체 스페이서(124)를 배치함으로써 미세 격자 구조물(122)의 민감도는 눈에 띄게 증가하고, SEF 특성은 튜티 사이클과 주기(Λ) 및 유전체 스페이서(124)의 두께에 영향을 받는다는 사실을 알 수 있다.
3. 최소 반사도 특성(minimum reflectance characteristics)
도 4는 DG-LSPR 센서칩의 미세 격자 구조물의 주기(Λ) 50nm일 때의 최소 반사도 특성(a)과 주기(Λ) 100nm일 때의 최소 반사도 특성(b)을 나타낸 것이다.
센서칩의 국소 표면 플라즈몬 공명에 있어서 최소 반사도는 센싱 콘트라스트(sensing contrast, 예컨대 신호대 잡음 비)와 직접적으로 연관이 있고, LOD의 향상을 위해서는 더 작은 최소 반사도가 요구된다.
도 4를 보면, 유전체 스페이서(124)의 추가로 전체적으로 최소 반사도가 감소되고, 튜티 사이클이 0.2에서 0.6으로 증가함에 따라 더 큰 유전체 스페이서(124)의 두께(dS)에서 최소 반사도의 상당한 감소가 나타남을 알 수 있다. 도 4에 도시된 결과 그래프로부터 유전체 스페이서(124)의 삽입이 SPR 곡선의 신호 품질을 상당히 향상시킬 수 있음을 확인할 수 있다.
상술한 SEF 특성과 최소 반사도 특성을 살펴보면, 금(Au)으로 이루어진 금속 격자 구조물(123)은 두께(dG)가 20nm, 주기(Λ)가 50nm, 듀티 사이클이 0.2이고, 실리콘 옥사이드(SiO2)로 된 유전체 스페이서(124)는 두께(dS)가 40nm일 때 최적의 센서칩(120) 구조를 나타냄을 알 수 있다. 이러한 최적화된 구조의 센서칩(120)은 최소 반사도가 0.01로 아주 낮으며, 민감도는 미세 격자 구조물이 없는 종래 구조의 센서칩보다 12배 크다.
4. 근접장 특성(near-field characteristics)
유전체 스페이서(124)의 효과를 증명하기 위하여 센서 표면 부근의 향상된 플라즈몬 필드를 유한차분시간영역법(finite-difference time- domain; FDTD)을 이용하여 시각화하였다. 유한차분시간영역법은 메탈 나노구조의 국소 표면 플라즈몬(LSP) 모드의 진동 특성을 잘 나타낼 수 있는 방법으로, 이를 적용함에 있어서 최소 격자 크기는 0.5nm로 설정되었다.
도 5는 두께(dG) 20nm, 주기(Λ) 50nm, 듀티 사이클 0.2인 금속 격자 구조물(123)을 갖는 SG-LSPR 센서칩의 공명각 56.75˚에서의 필드 진폭(field amplitude)(a) 및 동일한 금속 격자 구조물(123)과 40nm 두께(dS)의 유전체 스페이서(124)를 갖는 DL-LSPR 센서칩의 필드 진폭(b)을 각각 나타낸 것이다.
도 5를 살펴보면, 금속 격자 구조물(123) 각각의 모서리에서 다수의 피크(peak)가 나타나고, 최대 필드 진폭은 SG-LSPR 센서칩의 표면에서 EX=30.2, HY=3.5, EZ=21.5임을 알 수 있다. 도 5의 (b)를 보면, DG-LSPR 센서칩의 표면에서 최대 필드 진폭은 상당히 향상되었음을 알 수 있다. 두께(dS) 40nm의 유전체 스페이서(124)를 갖는 DG-LSPR 센서칩의 정점 국소 필드는 입사각이 73.27˚일 때, EX=36.9, HY=2.6, EZ=47.1로 나타난다.
아래의 표 1은 SG-LSPR 센서칩과 DG-LSPR 센서칩에 대해 계산된 EZ의 최대 강도(maximum intensity)를 나타낸 것이다.
Max. of EZ at Λ=50nm
VF SG-LSPR DG-LSPR(dS)
0.2 21.5 47.7(40nm)
0.3 17.8 47.7(40nm)
0.4 15.5 29.4(50nm)
0.5 12.7 27.0(70nm)
0.6 12.0 23.8(90nm)
Max. of EZ at Λ=100nm
VF SG-LSPR DG-LSPR(dS)
0.2 34.0 67.3(20nm)
0.3 26.8 45.0(30nm)
0.4 21.5 42.7(60nm)
0.5 19.5 37.2(90nm)
표 2를 보면, EZ의 최대 강도가 SG-LSPR 센서칩에 비해 유전체 스페이서(124)를 갖는 DG-LSPR 센서칩에서 향상됨을 확인할 수 있다. 이것은 유전체 스페이서(124)가 LSP 모드와 SP파 사이의 파괴적인 간섭을 줄여주는 역할을 하기 때문이다.
한편, 도 6은 도 5의 (b)에서 최적화된 DG-LSPR 센서칩에 대한 EX 필드 분포를 나타낸 것이다. 도 6을 보면, 유전체 스페이서(124)를 갖는 DG-LSPR 센서칩이 어떻게 SP와 LSP 모드를 둘 다 효과적으로 수행하는지를 알 수 있다.
5. 유효 매질 분석(effective medium analyses)
유효 매질 이론(effective medium theory, 이하 'EMT'라 한다)은 이론적인 모델인데, 이는 유전체 광학에 기초한 구성된 매질의 특성을 설명한다.
도 7은 본래의 DG-LSPR 구조(a)와 공명각의 특징을 계산하기 위한 동등한 6층 EMT 모델(b)을 나타내는 것이다. 도 7의 (b)에서 ε3,eff와 ε4,eff는 실리콘 옥사이드(SiO2) 유전체 스페이서(124)와 금(Au) 금속 격자 구조물(123)에 대한 효과적인 유전율(effective permittivities)을 각각 나타낸 것이다. 이러한 효과적인 유전율은 RCWA를 이용하여 DG-LSPR 구조를 시뮬레이션함으로써 얻을 수 있다. 수직 편광된 빛에 대한 반사율은 아래 수학식1의 2×2 S 행렬로 나타낼 수 있다. 수학식1에서, Ijk와 Lj는 수학식2 및 수학식3으로 각각 나타낼 수 있다.
Figure pat00001
Figure pat00002
Figure pat00003
위의 수학식에서 j와 k는 층수, rjk는 프레넬 굴절계수, kzj는 z방향의 파수벡터, 그리고 dj는 j번째 층의 두께를 나타낸다. 이들은 아래 수학식4 및 수학식5로 나타낼 수 있다.
Figure pat00004
Figure pat00005
Figure pat00006
위의 식에서 ω는 각 주파수, c는 공기 중에서 빛의 속도, θ는 입사각이다.
결과적으로, 반사율(R)은 다음의 수학식6으로 나타낼 수 있다.
Figure pat00007
도 8은 금속 격자 구조물(123)이 주기(Λ) 100nm, 듀티 사이클 0.5, 두께(dS) 90nm일 때, SG-LSPR 구조와 DG-LSPR 구조에서의 RCWA에 의해 계산된 SPR 곡선(실선) 및 EMT에 의해 계산된 SPR 곡선(점선)을 각각 나타낸 것이고, 도 9는 SG-LSPR 구조(a)와 DG-LSPR 구조(b)에서의 필드 요소(field element)의 위상 프로파일(phase profile)을 각각 나타낸 것으로, 실선 곡선은 전체 반사율을 나타낸다. 여기에서, 금속 격자 구조물(123)과 유전체 스페이서(124)의 광학상수(n,k)는 입사 파장이 633nm 일 때, (3.4468, 0.7805)과 (1.4245, 0)로 결정되었다. RSG _ LSPR과 RDG _ LSPR의 전체적인 반사도 강도는 두 개의 접근한 층 사이의 각각의 접합의 퇴보된 최상위 층을 나타낸다. 최소 반사도 값은 공명각의 각각 반사된 필드로 결합됨으로써 획득된다.
도 9의 (a)에서 금속 격자 구조물(123)의 주기(Λ)가 100nm이고, 듀티 사이클이 0.5인 SG-LSPR 구조에서 반사도 필드 R45가 가장 중요하고, 나머지 요소들은 중요하지 않다. 따라서, 전체적인 반사도의 진폭은 0.752만큼 높고, 최소 반사도는 0.566이다.
유전체 스페이서(124)의 두께(dS)가 90nm인 DG-LSPR 구조에서는 R34와 R45의 두 반사도가 우세한 것으로 보여진다. 그러나 R34와 R45의 위상차가 대략 180˚에서는 파괴적인 간섭이 발생하여 도 8에서와 같은 깊은 SPR 곡선이 얻어질 수 있다. 이것은 유전체 스페이서(124)의 기하학적 구조를 조절함으로써 반사도 강도를 제어할 수 있는 가능성을 나타낸다.
6. 센서 성능(sensor performance)에 관한 비교 연구
도 10은 PBS용액에서 1nm 두께의 자기조립 단분자막(SAM)의 공명각과 굴절률 사이의 관계를 종래의 SPR 구조와 최적화된 DG-LSPR 구조에 대해 각각 나타낸 것이다. 여기에서, 최적화된 DG-LSPR 구조는 SEF의 최고값 12.53을 나타내는 것으로, 금속 격자 구조물(123)이 주기(Λ) 50nm, 듀티 사이클 0.2, 두께(dG) 20nm이고, 유전체 스페이서(124)가 두께(dS) 40nm를 갖는 것이다.
도 10을 보면 굴절률이 1.33에서 1.70으로 증가할 때 두 경우 모두 정확한 직선 형태를 나타낸다. SPR 구조에서 R=0.9999이고, DG-LSPR 구조에서 R=0.9997이다. 여기에서 R은 선형계수로 선형 특성의 정도를 정량적으로 나타내는 것이다. 일반적인 SPR 구조의 경우, 공명각은 nSAM=1.33의 59.75˚에서 nSAM=1.70의 60.07˚로 변화된다. 따라서, 변화량은 0.32˚이다. 반면, DG-LSPR 구조의 경우, SPR 각도는 73.27˚에서 77.57˚로 증가되며 이는 민감도가 13배 더 향상된 것이다.
7. 결론
종래의 SPR 구조나 SG-LSPR 구조와 비교하여, 주기적으로 배치되는 금(Au) 금속 격자 구조물(123)과 실리콘 옥사이드(SiO2) 유전체 스페이서(124)의 이중 미세 격자 구조물(122)은 미세 격자 구조물(122)과 전체적으로 증가된 표면 반응부분에서의 LSP 모드의 강한 여기 때문에 듀티 사이클의 넓은 범위에서 SPR 변화의 커다란 증폭을 이끌어낸다. 더불어, SP파의 불감쇠에 영향을 주는 유전체 스페이서(124)에 의해 SPR 신호는 상당히 증가된다.
그리고 DG-LSPR의 최적화된 구조는 금속 격자 구조물(123)의 주기(Λ)가 50nm , 듀티 사이클이 0.2, 두께(dG)가 20nm, 유전체 스페이서(124)의 두께(dS)가 40nm인 것으로 나타났다. 최적화된 DG-LSPR 구조에서 SEF는 12.53이고, 으로 나타났고, 최소 반사도는 0.01이다.
앞에서 설명되고 도면에 도시된 본 발명의 실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 특허청구범위에 기재된 사항에 의해서만 제한되고, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 및 변경하는 것이 가능하다. 따라서, 이러한 개량 및 변경은 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.
100 : 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서 110 : 프리즘
120 : 센서칩 121 : 금속 박막
122 : 미세 격자 구조물 123 : 금속 격자 구조물
124 : 유전체 스페이서 125 : 결합층
130 : 광원 140 : 광검출기

Claims (10)

  1. 조사된 빛에 의해 표면 플라즈몬 공명이 발생하는 금속 박막; 및
    상기 금속 박막 상면에 배치되는 복수의 미세 격자 구조물;을 포함하고,
    상기 미세 격자 구조물은 금속 격자 구조물 및 상기 금속 격자 구조물과 상기 금속 박막 사이에 개재되는 유전체 스페이서를 포함하는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 유전체 스페이서는 SiO2, Al2O3, ZnO, TiO2, Ta2O5, ZrO2 중에서 선택된 소재로 이루어지는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 박막 및 상기 금속 격자 구조물은 금(Au)으로 이루어지고,
    상기 금속 격자 구조물은 두께가 20nm, 주기가 50nm, 듀티 사이클이 0.2이며,
    상기 유전체 스페이서의 두께는 40nm인 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 격자 구조물은 상기 금속 박막과 같은 금속으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 분석 대상 시료가 결합될 수 있도록 상기 복수의 미세 격자 구조물을 포함하는 상기 금속 박막의 상면을 전체적으로 덮는 결합층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 센서칩.
  6. 프리즘;
    상기 프리즘으로 빛을 조사하기 위한 광원;
    분석 대상 시료를 고정하기 위해 상기 프리즘 상면에 배치되고, 상기 프리즘을 통해 조사된 빛에 의해 표면 플라즈몬 공명이 발생하는 금속 박막 및 상기 금속 박막 상면에 배치되는 복수의 미세 격자 구조물을 갖는 센서칩; 및
    상기 센서칩으로부터 반사되어 상기 프리즘을 통과한 빛을 수광하는 광검출기;를 포함하고,
    상기 미세 격자 구조물은 금속 격자 구조물 및 상기 금속 격자 구조물과 상기 금속 박막 사이에 개재되는 유전체 스페이서를 포함하는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 유전체 스페이서는 SiO2, Al2O3, ZnO, TiO2, Ta2O5, ZrO2 중에서 선택된 소재로 이루어지는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서.
  8. 제 6 항에 있어서,
    상기 금속 박막 및 상기 금속 격자 구조물은 금(Au)으로 이루어지고,
    상기 금속 격자 구조물은 두께가 20nm, 주기가 50nm, 듀티 사이클이 0.2이며,
    상기 유전체 스페이서의 두께는 40nm인 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 금속 격자 구조물은 상기 금속 박막과 같은 금속 소재로 이루어지는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서.
  10. 제 6 항에 있어서,
    상기 센서칩은 상기 분석 대상 시료가 결합될 수 있도록 상기 복수의 미세 격자 구조물을 포함하는 상기 금속 박막의 상면을 전체적으로 덮는 결합층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 국소 표면 플라즈몬 공명 바이오센서.
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