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KR20120035154A - 기체 혼합물로부터 ｃｏ２를 흡착하기 위한 방법, 흡착 매질 및 장치 - Google Patents

기체 혼합물로부터 ｃｏ２를 흡착하기 위한 방법, 흡착 매질 및 장치 Download PDF

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KR20120035154A
KR20120035154A KR1020117028942A KR20117028942A KR20120035154A KR 20120035154 A KR20120035154 A KR 20120035154A KR 1020117028942 A KR1020117028942 A KR 1020117028942A KR 20117028942 A KR20117028942 A KR 20117028942A KR 20120035154 A KR20120035154 A KR 20120035154A
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adsorption medium
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마티아스 자일러
외른 롤커
롤프 슈나이더
악셀 코부스
다니엘 비타우트
만프레드 노이만
미하엘 코이프
다니엘 뎀브코브스키
볼프강 베네슈
헤르만 빈클러
옌스 라이흐
토마스 리트만
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에보니크 데구사 게엠베하
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Abstract

기체 혼합물을, 물 및 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘을 포함하는 흡착 매질과 접촉시킴으로써, CO2가 기체 혼합물로부터 흡착된다. 본 발명의 흡착 매질은 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 유기 용매를 균일한 상으로 포함한다. 기체 혼합물로부터 CO2를 제거하기 위한 본 발명의 장치는 흡착 유닛, 탈착 유닛, 및 본 발명의 순환 흡착 매질을 포함한다.

Description

기체 혼합물로부터 ＣＯ２를 흡착하기 위한 방법, 흡착 매질 및 장치 {PROCESS, ABSORPTION MEDIUM, AND APPARATUS FOR ABSORPTION OF CO2 FROM GAS MIXTURES}
본 발명은 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하는 방법, 및 또한 이 방법을 실시하기 위한 흡착 매질 및 장치에 관한 것이다.
기체 혼합물로부터 CO2의 흡착은 특히 배연 가스로부터 이산화탄소의 제거, 특히 발전소 공정으로부터 온실 효과의 주요 원인으로 여겨지는 이산화탄소의 방출의 감소를 위한 것이다. CO2의 흡착은 또한 정제 공정에서 천연 가스, 바이오가스, 합성 가스 또는 CO2-함유 가스 스트림으로부터 CO2를 제거하기 위한 것이다. 또한, 이산화탄소는 일부 공정에 필요하고 이러한 공정에서 CO2는 본 발명의 방법에 의해 출발 물질로서 이용가능하게 될 수 있다.
공업적 규모로, 알칸올아민의 수용액은 통상적으로 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하기 위한 흡착 매질로서 사용된다. 로딩된 흡착 매질은 가열, 보다 낮은 압력으로의 감압 또는 스트리핑(stripping)에 의해 재생성되어, 이산화탄소가 탈착된다. 재생성 공정 후에, 흡착 매질은 재사용될 수 있다. 이러한 방법은, 예를 들어 문헌 [Rolker, J.; Arlt, W.; "Abtrennung von Kohlendioxid aus Rauchgasen mittels Absorption" in Chemie Ingenieur Technik 2006, 78, pages 416 to 424]에 기재되어 있다.
상기 방법은 흡착 및 후속 탈착에 의해 CO2를 분리 제거하기 위해 비교적 많은 양의 에너지가 요구되고 흡착된 CO2의 일부만이 탈착 동안 다시 탈착되어, 흡착 및 탈착 주기에서 CO2의 흡착을 위해 이용되는 알칸올아민의 비율이 낮다는 단점을 가진다. 또한, 사용된 흡착 매질은 강한 부식성이다.
CO2의 흡착을 위한 이온성 액체의 사용은 문헌 [X. Zhang et al., "Screening of ionic Liquids to Capture CO2 by COSMO-RS and Experiments", AIChE Journal, Vol. 54, pages 2171 to 2728]에 기재되어 있다.
놀랍게도 공지된 방법의 단점이 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하기 위해 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘을 사용함으로써 방지될 수 있음이 본 발명에 이르러 밝혀졌다.
따라서 본 발명은 기체 혼합물을, 물 및 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘을 포함하는 흡착 매질과 접촉시켜 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하는 방법을 제공한다.
본 발명은 또한 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 유기 용매를 균일한 상으로 포함하는 흡착 매질을 제공한다.
본 발명은 추가로 흡착 유닛, 탈착 유닛, 및 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 유기 용매를 균일한 상으로 포함하는 순환 흡착 매질을 포함하는, 기체 혼합물로부터 CO2를 분리하기 위한 장치를 제공한다.
본 발명의 방법에서, CO2의 흡착은 기체 혼합물을, 물 및 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘을 포함하는 흡착 매질과 접촉시킴으로써 실시된다. 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘은 US 2,516,625 및 US 4,701,530에 기재된 방법에 의해 아세톤 및 암모니아로부터 제조될 수 있다.
2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 이외에, 흡착 매질은 또한 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘, 특히 2,5-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘, 1,2-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1,2,3,4-테트라히드로-2,2,6-트리메틸-4-메틸렌피리딘의 1종 이상의 호변이성체를 함유할 수 있다.
본 발명의 방법에서, 흡착 매질은 바람직하게는, 물 및 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 이외에 1종 이상의 수-혼화성 유기 용매를 더 포함한다. 본 발명의 목적상, 용어 "수-혼화성 유기 용매"는 물에 적어도 10 중량%의 정도로 용해되거나, 또는 물의 적어도 10 중량%가 용매에 용해되는 용매를 지칭한다. 물에 대한 혼화성 차이가 없고 임의의 비로 물과 혼화성인 수-혼화성 유기 용매가 특히 바람직하다.
바람직한 실시양태에서, 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 수-혼화성 유기 용매를 포함하는 흡수 매질이 단일상으로 존재한다. 흡착 매질의 단일상 특성은 수-혼화성 유기 용매의 적절한 선택 및 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 수-혼화성 유기 용매의 비율의 적절한 선택에 의해 달성될 수 있다.
또한 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 수-혼화성 유기 용매를 포함하는 흡착 매질을 사용하는 실시양태가 바람직하고, 여기서 이 흡착 매질은 CO2의 흡착 후에 단일상으로 존재한다. CO2의 흡착 후에 흡착 매질의 단일상 특성은 흡착 이전의 흡착 매질의 단일상 특성과 동일한 인자에 의해 영향을 받을 수 있고, 기체 혼합물과 흡착 매질의 접촉 동안 온도 및 압력의 선택에 의해 추가로 영향받을 수 있다.
본 발명의 방법은 원칙적으로 CO2를 함유하는 임의의 기체 혼합물, 특히 연소 배연 가스; 퇴비화, 발효 또는 수 처리 플랜트와 같은 생물학적 공정으로부터의 오프-가스; 석회석 또는 시멘트 제조의 화소와 같은 화소 공정으로부터의 오프-가스; 철 제조를 위한 용광로 공정으로부터의 잔류 가스; 화학적 공정으로부터의 잔류 가스, 예를 들어 카본 블랙 제조 또는 수증기 변성법에 의한 수소의 제조로부터의 오프-가스; CO2-함유 천연 가스 및 바이오가스; 합성 가스; 및 정제 공정에서의 CO2-함유 가스 스트림을 사용하여 실시될 수 있다.
기체 혼합물은 바람직하게는 연소 배연 가스, 특히 바람직하게는 1 내지 60 부피%의 CO2, 특히 2 내지 20 부피%의 CO2를 함유하는 연소 배연 가스이다. 특히 바람직한 실시양태에서, 기체 혼합물은 발전소 공정으로부터의 연소 배연 가스, 특히 발전소 공정으로부터의 탈황된 연소 배연 가스이다. 발전소 공정으로부터의 탈황된 연소 배연 가스를 수반하는 특히 바람직한 실시양태에서, 발전소 공정에 대해 공지된 모든 탈황 방법, 바람직하게는 발터(Walther) 공정 또는 벨만-로드(Wellmann-Lord) 공정에 의한 석회유, 수성 암모니아를 사용하는 가스 스크러빙(gas scrubbing)이 사용될 수 있다. 본 발명의 방법에서, CO2는 바람직하게는 10 부피% 미만의 O2, 특히 바람직하게는 6 부피% 미만의 O2를 함유하는 기체 혼합물로부터 흡착된다.
추가의 바람직한 실시양태에서, 기체 혼합물은 주요 구성성분으로서 CO2 이외에 메탄을 함유하는 바이오가스 또는 천연 가스이고, CO2 및 메탄의 총량은 바람직하게는 50 부피% 초과, 특히 80 부피% 초과이다.
본 발명의 방법에서, 기체상을 액체상과 접촉시키기에 적합한 모든 장치는 기체 혼합물을 흡착 매질과 접촉시키기 위해 사용될 수 있다. 선행 기술에 공지된 가스 스크러버(scrubber) 또는 흡착 컬럼, 예를 들어 막 접촉기, 반경류(radial flow) 스크러버, 제트(jet) 스크러버, 벤투리(Venturi) 스크러버, 회전 분무 스크러버, 충전층(packed-bed) 컬럼, 패킹 컬럼 및 트레이 컬럼을 사용하는 것이 바람직하다. 반류(countercurrent)로 작동되는 흡착 컬럼을 사용하는 것이 특히 바람직하다.
본 발명의 방법에서, CO2의 흡착은 바람직하게는 0 내지 70℃, 특히 바람직하게는 20 내지 60℃ 범위의 흡착 매질의 온도에서 실시된다. 반류로 작동되는 흡착 컬럼을 사용하는 경우, 흡착 매질의 온도는 특히 바람직하게는 컬럼 유입시 30 내지 60℃이고 컬럼 배출시 35 내지 70℃이다.
CO2의 흡착은 바람직하게는 0.8 내지 50 bar, 특히 바람직하게는 0.9 내지 30 bar 범위의 기체 혼합물의 압력에서 실시된다. 특히 바람직한 실시양태에서, 흡착은 0.8 내지 1.5 bar, 특히 0.9 내지 1.1 bar 범위의 기체 혼합물의 총 압력에서 실시된다. 이 특히 바람직한 실시양태는 연소 배연 가스의 압축 없이 발전소의 연소 배연 가스로부터 CO2를 흡착하는 것을 가능하게 한다.
본 발명의 방법의 바람직한 실시양태에서, 흡착 매질에 흡착된 CO2는 온도의 증가 및/또는 압력의 감소에 의해 다시 탈착되고, 이 CO2의 탈착 후에 흡착 매질은 CO2의 흡착에 재사용된다. CO2는 기체 혼합물로부터 부분적으로 또는 완전히 분리될 수 있고, 흡착 및 탈착의 주기적 방법에 의해 기체 혼합물의 다른 성분으로부터 별도로 수득될 수 있다.
온도의 증가 또는 압력의 감소를 위한 별법으로서, 또는 온도의 증가 및/또는 압력의 감소 이외에, 탈착은 또한 CO2-풍부(laden) 흡착 매질을 기체로 스트리핑함으로써 실시될 수 있다.
탈착 동안 CO2 이외에 물이 또한 흡착 매질로부터 제거되는 경우, 물은 필요한 경우 흡착에 재사용되기 전에 흡착 매질에 첨가될 수 있다.
탈착은 기체의 액체로부터의 탈착에 대해 선행 기술에 공지된 모든 장치를 사용하여 실시될 수 있다. 탈착은 바람직하게는 탈착 컬럼에서 실시된다. 별법으로, CO2의 탈착은 또한 1개 이상의 플래시 증발 단계로 실시될 수 있다.
온도의 증가에 의해 실시되는 탈착에서, CO2의 탈착은 바람직하게는 50 내지 200℃, 특히 바람직하게는 80 내지 150℃ 범위의 흡착 매질의 온도에서 실시된다. 탈착 온도는 바람직하게는 흡착 온도보다 적어도 20℃, 특히 바람직하게는 적어도 50℃ 더 높다.
압력의 감소에 의해 실시된 탈착에서, CO2의 탈착은 바람직하게는 0.01 내지 10 bar, 특히 0.1 내지 5 bar 범위의 기체상의 총 압력에서 실시된다. 이 경우에 탈착 압력은 바람직하게는 흡착 압력보다 적어도 1.5 bar, 특히 바람직하게는 적어도 4 bar 더 낮다.
온도의 증가에 의해 실시된 탈착에서, CO2 탈착의 압력은 또한 CO2 흡착에서보다 높을 수 있다. 이 실시양태에서, CO2 탈착의 압력은 바람직하게는 CO2 흡착의 압력보다 5 bar이하, 특히 바람직하게는 3 bar이하 더 높다. 이 실시양태는 기체 혼합물로부터 분리 제거된 CO2가 기계적 에너지의 사용 없이 기체 혼합물의 압력보다 높은 압력으로 압축되게 한다. 흡착 매질의 단일상 특성은 보다 높은 탈착 압력에 의해 보장될 수 있다.
본 발명의 흡착 매질은 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 유기 용매를 균일한 상으로 포함한다. 비점이 1 bar에서 100℃ 초과, 특히 바람직하게는 1 bar에서 150℃ 초과인 유기 용매를 사용하는 것이 바람직하다. 본 발명의 흡착 매질은 바람직하게는 CO2를 추가로 포함한다.
본 발명의 흡착 매질은 물 및 유기 용매를 바람직하게는 10:1 내지 1:1, 특히 바람직하게는 5:1 내지 2:1 범위의 중량비로 함유한다. 유기 용매 대 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘의 중량비는 바람직하게는 3:1 내지 1:3 범위, 특히 바람직하게는 2:1 내지 1:2 범위이다. 10 내지 80 중량%의 물, 5 내지 50 중량%의 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 5 내지 50 중량%의 유기 용매를 포함하는 흡착 매질이 특히 바람직하다.
바람직한 실시양태에서, 본 발명의 흡착 매질은 유기 용매로서 술폴란, CAS No. 126-33-0을 바람직하게는 적어도 5 중량%, 특히 바람직하게는 적어도 10 중량%, 특히 적어도 25 중량%의 비율로 함유한다.
추가의 바람직한 실시양태에서, 본 발명의 흡착 매질은 유기 용매로서 1종 이상의 이온성 액체를, 바람직하게는 적어도 5 중량%, 특히 바람직하게는 적어도 10 중량%, 특히 적어도 25 중량%의 비율로 함유한다.
본 발명의 목적상, 이온성 액체는 음이온 및 양이온으로 구성된 염, 또는 이러한 염의 혼합물이고, 여기서 염 또는 염의 혼합물의 융점은 100℃ 미만이다. 이 이온성 액체는 바람직하게는 유기 양이온과 유기 또는 무기 음이온의 1종 이상의 염을 포함한다. 상이한 유기 양이온 및 동일한 음이온을 가지는 다수의 염의 혼합물이 특히 바람직하다.
특히 적합한 유기 양이온은 하기 화학식 1 내지 5의 양이온이다:
Figure pct00001
Figure pct00002
Figure pct00003
Figure pct00004
Figure pct00005
상기 식 중,
R1, R2, R3, R4, R5 및 R6은 동일하거나 상이하고, 각각 수소, 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지는 선형 또는 분지형의 지방족 또는 올레핀계 탄화수소 라디칼, 5 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 시클로지방족 또는 시클로올레핀계 탄화수소 라디칼, 6 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 방향족 탄화수소 라디칼, 7 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 알킬아릴 라디칼, 2 내지 30개의 탄소 원자를 가지고 1개 이상의 -O-, -NH-, -NR'-, -O-C(O)-, -(O)C-O-, -NH-C(O)-, -(O)C-NH-, -(CH3)N-C(O)-, -(O)C-N(CH3)-, -S(O2)-O-, -O-S(O2)-, -S(O2)-NH-, -NH-S(O2)-, -S(O2)-N(CH3)- 또는 -N(CH3)-S(O2)- 기가 개재된 선형 또는 분지형의 지방족 또는 올레핀계 탄화수소 라디칼, 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지고 OH, OR', NH2, N(H)R' 또는 N(R')2에 의해 말단 관능화된 선형 또는 분지형의 지방족 또는 올레핀계 탄화수소 라디칼 또는 블록 또는 무작위 구조를 가지는 화학식 -(R7-O)n-R8의 폴리에테르 라디칼이고, 여기서 R5는 상기 화학식 5의 양이온의 경우에 수소가 아니고,
R'은 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지는 지방족 또는 올레핀계 탄화수소 라디칼이며,
R7은 2 내지 4개의 탄소 원자를 함유하는 선형 또는 분지형의 알킬렌 라디칼이고,
n은 1 내지 200, 바람직하게는 2 내지 60이며,
R8은 수소, 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지는 선형 또는 분지형의 지방족 또는 올레핀계 탄화수소 라디칼, 5 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 시클로지방족 또는 시클로올레핀계 탄화수소 라디칼, 6 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 방향족 탄화수소 라디칼, 7 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 알킬아릴 라디칼 또는 -C(O)-R9 라디칼이고,
R9는 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지는 선형 또는 분지형의 지방족 또는 올레핀계 탄화수소 라디칼, 5 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 시클로지방족 또는 시클로올레핀계 탄화수소 라디칼, 6 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 방향족 탄화수소 라디칼 또는 7 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 알킬아릴 라디칼이며,
X는 산소 원자 또는 황 원자이고,
여기서 라디칼 R1, R2, R3, R4, R5 및 R6 중 하나 이상, 바람직하게는 모두는 수소가 아니다.
라디칼 R1과 R3이 함께 4원 내지 10원, 바람직하게는 5원 내지 6원 고리를 형성하는 상기 화학식 1 내지 5의 양이온이 또한 적합하다.
상기 화학식 4의 양이온에서, 라디칼 R1 내기 R5는 바람직하게는 메틸기이고 라디칼 R6은 바람직하게는 에틸기 또는 n-프로필기이다.
상기 화학식 5의 양이온에서, 라디칼 R1 내지 R4는 바람직하게는 메틸기이다.
고리에서 상기 정의한 라디칼 R1을 가지는 1개 이상의 4차 질소 원자를 가지는 헤테로방향족 양이온, 바람직하게는 질소 원자 상에 치환된 피롤, 피라졸, 이미다졸, 옥사졸, 이속사졸, 티아졸, 이소티아졸, 피리딘, 피리미딘, 피라진, 인돌, 퀴놀린, 이소퀴놀린, 신놀린, 퀴녹살린 또는 프탈라진의 유도체가 또한 적합하다.
적합한 무기 음이온은, 특히 테트라플루오로보레이트, 헥사플루오로포스페이트, 니트레이트, 술페이트, 히드로겐술페이트, 포스페이트, 히드로겐포스페이트, 디히드로겐포스페이트, 히드록시드, 카르보네이트, 히드로겐카르보네이트 및 할라이드, 바람직하게는 클로라이드이다.
적합한 유기 음이온은, 특히 RaOSO3 -, RaSO3 -, RaOPO3 2 -, (RaO)2PO2 -, RaPO3 2 -, RaCOO-, RaO-, (RaCO)2N-, (RaSO2)2N-, NCN-, Rb 3PF3 - 및 RbBF3 -이고, 식 중 Ra는 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지는 선형 또는 분지형의 지방족 탄화수소 라디칼, 5 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 시클로지방족 탄화수소 라디칼, 6 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 방향족 탄화수소 라디칼, 7 내지 40개의 탄소 원자를 가지는 알킬아릴 라디칼 또는 1 내지 30개의 탄소 원자를 가지는 선형 또는 분지형의 퍼플루오로알킬 라디칼이고, Rb는 1 내지 30개의 탄소 원자, 바람직하게는 1 내지 3개의 탄소 원자를 가지는 퍼플루오로알킬 라디칼이다.
바람직한 실시양태에서, 이온성 액체는 1종 이상의 1,3-디알킬이미다졸륨염을 포함하고, 여기서 알킬기는 특히 바람직하게는 메틸, 에틸, n-프로필, n-부틸 및 n-헥실로부터 서로 독립적으로 선택된다.
추가의 바람직한 실시양태에서, 이온성 액체는 1가 음이온 및 상기 화학식 1의 양이온을 가지는 1종 이상의 4차 암모늄염을 포함하고, 식 중
R1은 1 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 알킬 라디칼이고,
R2는 1 내지 4개의 탄소 원자를 가지는 알킬 라디칼이며,
R3은 n이 1 내지 200이고 R = H 또는 CH3인 (CH2CHRO)n-H 라디칼이고,
R4는 1 내지 4개의 탄소 원자를 가지는 알킬 라디칼이거나 또는 n이 1 내지 200이고 R = H 또는 CH3인 (CH2CHRO)n-H 라디칼이다.
이온성 액체의 제조 방법은 선행 기술로부터 당업계의 숙련자에게 공지되어 있다.
본 발명에 따르는 방법에서, 바람직하게는 본 발명에 따르는 상기-기재한 흡착 매질이 사용된다.
본 발명의 방법에서, 흡착 매질은, 상기 언급한 성분 이외에 첨가제, 바람직하게는 부식 억제제 및/또는 습윤화 촉진 첨가제를 함유할 수 있다.
부식 억제제로서, 알칸올아민을 사용하는 CO2의 흡착 방법에 적합한 부식 억제제로서 당업계의 숙련자에게 공지된 모든 성분, 특히 US 4,714,597에 기재된 부식 억제제를 사용하는 것이 가능하다.
습윤화 촉진 첨가제로서, 비이온계 계면활성제, 쌍성이온계 계면활성제 및 양이온계 계면활성제로 이루어지는 군으로부터의 1종 이상의 계면활성제를 사용하는 것이 바람직하다.
적합한 비이온계 계면활성제는 알킬아민 알콕실레이트, 아미도아민, 알칸올아미드, 알킬포스핀 옥시드, 알킬-N-글루카미드, 알킬 글루코시드, 담즙산, 알킬 알콕실레이트, 소르비탄 에스테르, 소르비탄 에스테르 에톡실레이트, 지방 알콜, 지방산 에톡실레이트, 에스테르 에톡실레이트 및 폴리에테르 실록산이다.
적합한 쌍성이온계 계면활성제는 베타인, 알킬글리신, 술타인, 암포프로피오네이트, 암포아세테이트, 3차 아민 옥시드 및 실리코베타인이다.
적합한 양이온계 계면활성제는 8 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 1개 또는 2개의 치환체를 가지는 4차 암모늄염, 특히 상응하는 테트라알킬암모늄염, 알킬피리디늄염, 에스테르 쿼트, 디아미도아민 쿼트, 이미다졸리늄 쿼트, 알콕시알킬 쿼트, 벤질 쿼트 및 실리콘 쿼트이다.
바람직한 실시양태에서, 습윤화 촉진 첨가제는 화학식 R(OCH2CHR')mOH의 1종 이상의 비이온계 계면활성제를 포함하고, 식 중 m은 4 내지 40이고, R은 8 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 알킬 라디칼, 8 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 알킬아릴 라디칼 또는 3 내지 40개의 프로필렌 옥시드 단위를 가지는 폴리프로필렌 옥시드 라디칼이고, R'는 메틸 또는 바람직하게는 수소이다.
추가의 바람직한 실시양태에서, 습윤화 촉진 첨가제는 10 중량% 초과의 [Si(CH3)2O] 단위 및 10 중량% 초과의 [CH2CHR-O] 단위를 함유하는 폴리에테르-폴리실록산 공중합체를 포함하고, 식 중 R은 수소 또는 메틸이다. 하기 화학식 6 내지 8의 폴리에테르-폴리실록산 공중합체가 특히 바람직하다:
Figure pct00006
Figure pct00007
Figure pct00008
상기 식 중,
A는 화학식 -[CH2CHR3-O]r-의 2가 라디칼이고,
B는 화학식 -[Si(CH3)2-O]s-의 2가 라디칼이며,
Z는 2 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 2가의 선형 또는 분지형의 알킬렌 라디칼, 바람직하게는 -(CH2)3-이고,
n = 1 내지 30이며,
m = 2 내지 100이고,
p, q = 0 또는 1이며,
r = 2 내지 100이고,
s = 2 내지 100이며;
라디칼 R1 중 1 내지 5개는 화학식 -Z-O-A-R2의 라디칼이고 나머지 라디칼 R1은 각각 메틸이며,
R2는 수소 또는 1 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 지방족 또는 올레핀계 알킬 라디칼 또는 아실 라디칼이고,
R3은 수소 또는 메틸이다.
습윤화 촉진 첨가제는 선행 기술로부터 당업계의 숙련자에게 수용액용 첨가제로서 공지되어 있고 선행 기술로부터 공지된 방법에 의해 제조될 수 있다.
기체 혼합물로부터 CO2의 분리를 위한 본 발명에 따르는 장치는 흡착 유닛, 탈착 유닛 및 본 발명에 따르는 순환 흡착 매질을 포함한다. 본 발명에 따르는 방법에서 상기 기재한 흡착을 위한 장치는 본 발명의 장치의 흡착 유닛으로서 적합하다. 본 발명에 따르는 방법에서 탈착에 대해 상기 기재한 장치는 본 발명의 장치의 탈착 유닛으로서 적합하다. 본 발명의 장치는 바람직하게는 당업계의 숙련자에게 알칸올아민을 사용하는 기체 혼합물로부터 CO2를 분리하기 위한 장치로 공지된 흡착 유닛 및 탈착 유닛을 포함한다.
흡착 매질에서의 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘의 사용으로 인해, 본 발명의 방법 및 본 발명의 흡착 매질은, 공지된 방법 및 흡착 매질과 비교하여, 특히 공업에서 통상적으로 사용되는 알칸올아민과 비교하여, 저온에서의 흡착에서 흡착 매질의 CO2에 의한 로딩을 보다 높은 정도로 가능하게 하고, 여기서 본 발명의 목적상 로딩의 정도는 흡착 매질 중 CO2 대 아민의 몰비를 지칭한다. 또한, 본 발명의 방법의 흡착 매질은 덜 부식성이고, 알칸올아민을 함유하는 흡착 매질보다 높은 CO2 화학흡착률을 나타낸다. 흡착 및 탈착을 포함하는 주기적 방법의 실시양태에서, 또한 공지된 방법 및 흡착 매질과 비교하여, 특히 알칸올아민과 비교하여 개선된 이산화탄소 차이가 달성되고, 여기서 본 발명의 목적상 이산화탄소 차이는 CO2 흡착 후의 흡착 매질의 CO2에 의한 로딩 정도와 CO2 탈착 후의 흡착 매질의 CO2에 의한 로딩 정도의 차이이다. 이 이점은 선행 기술로부터 공지된 방법과 비교하여, 낮은 CO2 부분압을 가지는 기체 혼합물로부터 보다 효과적인 CO2의 흡착을 가능하게 하고, 또한 장치의 크기를 축소시키고 에너지 소비를 감소시키는 것을 가능하게 한다. 보다 낮은 부식도로 인해, 본 발명의 방법에서, 공지된 방법보다 적은 양의 부식 억제제가 요구된다.
물 및 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 이외에 1종 이상의 이온성 액체를 함유하는 본 발명에 따르는 흡착 매질은 탈착 동안 일어나는 용매의 손실 또는 물의 증발로 인해 일어나는 흡착 매질의 상 분리 또는 고체의 침전없이 보다 높은 온도 및/또는 보다 낮은 압력에서 CO2의 탈착이 실시되는 것을 가능하게 한다.
하기 예는 본 발명을 설명하지만, 본 발명의 범위를 제한하지는 않는다.
실시예
실시예 1
15 중량%의 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘, 15 중량%의 술폴란 및 70 중량%의 물의 혼합물을 일정한 온도에서 압력 조절장치가 구비되어 있고 온도가 조절된, 기체-액체 평형의 측정을 위한 장치에 넣고, 일정한 압력에서 기체 이산화탄소와 접촉시키고, 압력 및 온도를 변화시켰다. 각 경우에 평형 상태에 도달한 후에, 로딩된 흡착 매질 중 흡착된 CO2의 함량을 결정하고 이로부터 로딩의 정도를 로딩된 흡착 매질 중 CO2 대 아민의 몰비로서 계산하였다. 조사된 온도 및 압력, 및 이들에 대해 결정된 로딩의 정도를 표 1에 요약하였다. 조사된 압력 및 온도에서, 흡착 매질은 CO2의 흡착 전 및 후에 단일상으로 구성되었고 균일하였다.
실시예 2 (비교예)
30 중량%의 모노에탄올아민 (MEA) 및 70 중량%의 물의 혼합물을 사용하여 실시예 1을 반복하였다.
로딩의 정도로부터, 표 2에 열거한 1.5 bar에서의 흡착 및 탈착, 및 40℃로부터 120℃로의 온도 증가에 의한 탈착에 대한 이산화탄소 차이, 및 또한 표 3에 나타낸 120℃에서의 흡착 및 탈착, 및 1.5 bar로부터 0.5 bar로의 압력 감소에 의한 탈착에 대한 이산화탄소 차이가 나타났다.
Figure pct00009
Figure pct00010
Figure pct00011

Claims (18)

  1. 흡착 매질이 물 및 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘을 포함하는 것을 특징으로 하는, 기체 혼합물을 흡착 매질과 접촉시켜 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 흡착 매질이 1종 이상의 수-혼화성 유기 용매를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제2항에 있어서, 흡착 매질이 단일상으로 존재하는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제2항 또는 제3항에 있어서, 흡착 매질이 CO2의 흡착 후에 단일상으로 존재하는 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 기체 혼합물이 연소 배연 가스, 천연 가스 또는 바이오가스인 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 흡착 매질에 흡착된 CO2가 온도의 증가 및/또는 압력의 감소에 의해 다시 탈착되고, CO2의 탈착 후에 흡착 매질이 CO2의 흡착을 위해 재사용되는 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제6항에 있어서, 흡착이 0 내지 70℃ 범위의 온도에서 실시되고 탈착이 50 내지 200℃ 범위의 보다 높은 온도에서 실시되는 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제6항 또는 제7항에 있어서, 흡착이 0.8 내지 50 bar 범위의 압력에서 실시되고 탈착이 0.01 내지 10 bar 범위의 보다 낮은 압력에서 실시되는 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하기 위한 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘의 용도.
  10. 물, 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 1종 이상의 유기 용매를 균일한 상으로 포함하는, 기체 혼합물로부터 CO2를 흡착하기 위한 흡착 매질.
  11. 제10항에 있어서, CO2를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 흡착 매질.
  12. 제10항 또는 제11항에 있어서, 물 대 유기 용매의 중량비가 10:1 내지 1:1 범위인 것을 특징으로 하는 흡착 매질.
  13. 제10항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 유기 용매 대 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘의 중량비가 3:1 내지 1:3 범위인 것을 특징으로 하는 흡착 매질.
  14. 제10항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 10 내지 80 중량%의 물, 5 내지 50 중량%의 2,3-디히드로-2,2,4,6-테트라메틸피리딘 및 5 내지 50 중량%의 유기 용매를 포함하는 것을 특징으로 하는 흡착 매질.
  15. 제10항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 유기 용매로서 술폴란을 함유하는 것을 특징으로 하는 흡착 매질.
  16. 제10항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 유기 용매로서 이온성 액체를 함유하는 것을 특징으로 하는 흡착 매질.
  17. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 제11항 내지 제16항 중 어느 한 항에 따르는 흡착 매질이 사용되는 것을 특징으로 하는 방법.
  18. 제10항 내지 제16항 중 어느 한 항에 따르는 흡착 매질을 포함하는 것을 특징으로 하는, 흡착 유닛, 탈착 유닛 및 순환 흡착 매질을 포함하는, 기체 혼합물로부터 CO2를 분리하기 위한 장치.
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