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KR102537425B1 - 적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 및 전고체 전지 - Google Patents

적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 및 전고체 전지 Download PDF

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KR102537425B1
KR102537425B1 KR1020210176471A KR20210176471A KR102537425B1 KR 102537425 B1 KR102537425 B1 KR 102537425B1 KR 1020210176471 A KR1020210176471 A KR 1020210176471A KR 20210176471 A KR20210176471 A KR 20210176471A KR 102537425 B1 KR102537425 B1 KR 102537425B1
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electrode body
resin
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laminated
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KR1020210176471A
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마사토 오노
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도요타 지도샤（주）
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Abstract

[과제] 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있는 적층 전극체를 제공한다.
[해결 수단] 제 1 집전체의 양면에 제 1 전극, 고체 전해질층, 제 2 전극, 및 제 2 집전체를 이 순서로 각각 배치하여 전극체를 복수 적층한 전고체 전지용의 적층 전극체로서, 전극체는 당해 전극체의 측면으로부터 외측을 향해 돌출된 돌출부를 가지고 있으며, 각각의 돌출부는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지는 적층 전극체이다.

Description

적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 및 전고체 전지{STACKED ELECTRODE BODY, RESIN-FIXED STACKED ELECTRODE BODY, AND ALL-SOLID-STATE BATTERY}
본원은 적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 및 전고체 전지에 관한 것이다.
최근, 액계 전지보다 안정성이 높은 전고체 전지의 개발이 행해지고 있다. 전고체 전지는 정극 집전체, 정극, 고체 전해질층, 부극, 및 부극 집전체를 적층하여 제조되는 것이지만, 이들을 적층할 때에 위치 어긋남이 일어날 문제가 있다. 이러한 문제에 대하여, 다음과 같은 기술이 개시되어 있다.
특허 문헌 1은 포장 전극과 다른 전극을 적층할 때에, 포장된 전극 및 다른 전극의 위치를 검출할 수 있는 전극 위치 검출 장치가 개시되어 있다. 특허 문헌 2는 전극 적층체의 상면이 만곡 형상으로 되어 있는 경우에도, 전극으로의 덴트(dent) 및 전극의 위치 어긋남을 발생시키지 않고, 전극 적층체에 전극을 겹쳐 쌓을 수 있는 전극 장치를 개시하고 있다.
일본공개특허 특개2012-227131호 공보 일본공개특허 특개2015-207457호 공보 일본공개특허 특개2008-108477호 공보 일본공개특허 특개2005-71784호 공보
특허 문헌 1의 기술은, 적층된 전극의 상면으로부터 광을 조사하여, 전소(電素)로부터 반사된 광을 검출함으로써 상면의 전극의 위치를 특정하고, 이미 얻은 상층으로부터 2층째의 전극의 위치와 비교하여, 위치 어긋남이 일어나고 있는지 여부를 판정하고 있다. 적층기에 있어서 위치 어긋남을 자동 검사하는 경우, 이와 같이 설비 상면으로부터 화상 검사를 행하는 것이 레이아웃상 간이하다. 그러나, 외형이 완전히 동일한 전극을 적층하는 경우, 적층 시에 1층마다 검사를 행하면, 상면에 적층되는 전극의 위치 어긋남을 검출할 수 있지만, 적층 시에 발생하는 진동 등에 의해 상면으로부터 2층째 이후의 층에 위치 어긋남이 발생할 우려가 있다. 이와 같은 경우, 상면으로부터의 검사에서는, 상면으로부터 2층째 이후의 위치 어긋남의 검출이 곤란하다. 적층된 전극 요소의 측면으로부터 위치 어긋남 검사를 행하는 경우, 전극 요소의 휨 등에 의해 가려져버리는 층이 발생하는 경우가 있어, 검사하기 어렵다.
따라서, 본 개시의 주된 목적은, 상기 실정을 감안하여, 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있는 적층 전극체를 제공하는 것이다.
본 개시는 상기 과제를 해결하기 위한 하나의 수단으로서, 제 1 집전체의 양면에 제 1 전극, 고체 전해질층, 제 2 전극, 및 제 2 집전체를 이 순서로 각각 배치한 전극체를 복수 적층한 전고체 전지용의 적층 전극체로서, 전극체는 당해 전극체의 측면으로부터 외측을 향해 돌출된 돌출부를 가지고 있으며, 각각의 돌출부는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지는, 적층 전극체를 제공한다.
상기 적층 전극체에 있어서, 전극체는 제 1 전극을 포함하는 위상차부를 가지고, 위상차부는 제 2 전극의 측면보다 연장 돌출되어 있으며, 돌출부는 위상차부의 제 2 전극의 측면보다 연장 돌출된 부분의 일부를 다른 부분보다 돌출시킨 부분으로 형성되어 있어도 된다.
본 개시는 상기 적층 전극체의 측면을 수지로 고정하여 이루어지는 수지 고정 적층 전극체를 제공한다. 또한, 본 개시는 상기 수지 고정 적층 전극체를 가지는 전고체 전지를 제공한다.
본 개시의 적층 전극체는, 적층된 전극체마다 돌출부를 가지고 있으며, 각각의 돌출부는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지고 있다. 이 때문에, 적층 방향으로부터, 모든 돌출부를 검사할 수 있다. 그리고, 적층 방향으로부터 각 돌출부를 검사함으로써, 돌출부의 형상으로부터 적층 전극체에 있어서의 각 전극체의 위치를 특정할 수 있기 때문에, 전극체끼리의 위치 어긋남을 판정할 수 있다. 이와 같이, 전극체 단위로 위치를 특정함으로써, 적층 전극체 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있다. 따라서, 본 개시의 적층 전극체에 의하면, 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있다. 또한, 이와 같이 위치 어긋남을 검사할 수 있는 적층 전극체를 이용한 수지 고정 적층 전극체 및 전고체 전지는, 전극체의 위치 어긋남이 억제되고 있다.
도 1은 적층 전극체(100)의 사시도이다.
도 2는 적층 전극체(100)의 단면도 중, 1개의 전극체(10)에 착목한 도이다. (A)는 돌출부(6)를 포함하지 않는 부분의 전극체(10)의 단면도이며, (B)는 돌출부(6)를 포함하는 부분의 전극체(10)의 단면도이다.
도 3은 수지 고정 적층 전극체(200)의 사시도이다.
도 4는 재단 공정의 모습을 나타낸 도이다.
도 5는 수지 고정 공정의 모습을 나타낸 도이다.
[적층 전극체]
본 개시의 적층 전극체에 대하여, 일 실시 형태인 적층 전극체(100)를 참조하면서 설명한다. 도 1에 적층 전극체(100)의 사시도를 나타냈다. 또한, 도 2에 적층 전극체(100)의 단면도 중, 1개의 전극체(10)에 착목한 도면을 나타냈다. (A)는 도 1의 A로 절단하였을 때의 전극체(10)의 단면도이며, 돌출부(6)를 포함하지 않는 것이다. (B)는 도 1의 B로 절단하였을 때의 전극체(10)의 단면도이며, 돌출부(6)를 포함하는 것이다.
도 2의 (A)와 같이, 적층 전극체(100)는, 제 1 집전체(1)의 양면에 제 1 전극(2), 고체 전해질층(3), 제 2 전극(4) 및 제 2 집전체(5)를 이 순서로 각각 배치한 전극체(10)를 복수 적층한 전고체 전지용의 적층 전극체이다. 도 1은 3개의 전극체(10)가 적층된 적층 전극체(100)를 나타내고 있다. 다만, 전극체(10)를 적층하는 수는 특별히 한정되지 않는다.
도 2의 (A)와 같이, 전극체(10)는 제 1 전극(2)을 포함하는 위상차부를 가지고 있다. 위상차부란, 제 2 전극(4)의 측면보다 연장 돌출된 부분(연장 돌출 부분)을 가지는 층의 총칭이다. 도 2의 (A)에서는, 제 1 집전체(1), 2개의 제 1 전극(2), 및 2개의 고체 전해질층(3)을 합친 층(적층 방향 일방측의 고체 전해질층(3)에서부터 타방측의 고체 전해질층(3)으로 끼워진 층)의 총칭이 위상차부이다.
여기서, 적층 전극체(100)(전극체(10))는 적층 방향 양단면과 측면을 가지는 것이며, 「측면」이란 적층 전극체(100)(전극체(10))의 외연(外緣)으로 구성되는 면이다. 위상차부가 마련되는 측면은 어느 측면이어도 된다. 다만, 전극 단자와 접속하기 위해, 집전체가 측면으로부터 뻗어 있는 경우가 있다. 이와 같은 경우, 집전체가 뻗어 있는 측면과는 상이한 측면에 위상차부를 마련하는 것이 바람직하다. 후술하는 바와 같이, 위상차부의 연장 돌출 부분이 마련된 측면은 수지에 의해 고정되기 때문이다.
전극체(10)에 있어서, 이와 같은 위상차부를 마련하는 이유는, Li 석출에 의한 단락 방지를 위해서이다. 이 효과의 실효성을 높이기 위해, 제 2 전극(4)보다 제 1 전극(2)을 측면측으로 연장 돌출시키고 있다. 보다 상세하게는, 제 1 전극(2)의 면적을 제 2 전극의 면적보다 크게 설계하고, 제 2 전극(4)이 제 1 전극(2)의 외연보다 내부에 배치되도록 하고 있다. 도 2의 (A)에 있어서, 제 1 집전체(1) 및 고체 전해질층(3)이 위상차부에 포함되어 있는 이유는, 제 1 전극(2)의 형상과 정합을 취하기 위해서이다.
도 1, 도 2의 (B)와 같이, 전극체(10)는 당해 전극체(10)의 측면으로부터 외측을 향해 돌출된 돌출부(6)를 가지고 있다. 돌출부(6)는 전극체(10)마다 마련되어 있으며, 각각의 돌출부(6)는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지고 있다. 「각각의 돌출부(6)는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지고 있다」란, 돌출부(6)가 적층 방향에서 볼 때 서로 겹치지 않는 위치에 배치되어 있는 것을 의미한다. 예를 들면, 돌출부(6)는 서로가 겹치지 않으면 랜덤으로 배치되어 있어도 되지만, 도 1과 같이 적층 전극체(100)의 측면의 일방으로부터 타방을 향해 순차 배치해도 된다.
돌출부(6)는 적층 전극체(100)에 있어서의 각각의 전극체(10)의 위치 어긋남을 검사하기 위해 마련되어 있다. 도 1과 같이, 공지의 검사 기기(D)(예를 들면, 화상 검사용 카메라 등)을 이용하여, 적층 방향으로부터 돌출부(6)에 대하여 전극체(10)의 위치를 특정하는 검사(예를 들면, 공지의 화상 검사 등)를 행한다. 돌출부(6)는 전극체(10)에 마련되어 있기 때문에, 돌출부(6)의 형상을 해석함으로써, 전극체(10) 전체의 위치를 특정할 수 있다. 그리고, 이와 같은 검사를 각 돌출부(6)마다(각 전극체(10)마다) 행함으로써, 전극 적층체(100) 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있다.
돌출부(6)의 형상은, 위치 어긋남을 검사할 수 있는 형상이면 특별히 한정되지 않는다. 도 1과 같이, 직사각 형상이어도 된다. 또한, 돌출부(6)는 전극체(10) 중 어느 구성 요소에 마련되어 있어도 되지만, 위상차부에 마련되어 있는 것이 바람직하다. 이 경우, 도 2의 (B)와 같이, 돌출부(6)는 위상차부의 연장 돌출 부분의 일부를 다른 부분보다 돌출시킨 부분에 형성된다(즉, 연장 돌출 부분에 있어서, 돌출부(6)가 아닌 다른 부분보다 돌출된 부분이 돌출부(6)이다.). 연장 돌출 방향 및 폭 방향(측면에 있어서의 연장 돌출 방향과 직교하는 방향)에 있어서의 돌출부의 길이는 특별히 한정되지 않고, 검사 기기(D)에 의해 돌출부가 적절하게 검출 가능한 길이이면 된다. 또한, 위상차부에 돌출부(6)를 마련하는 경우, 적층 방향에 있어서, 위상차부 전체(예를 들면, 적층 방향 일방측의 고체 전해질층(3)에서부터 타방측의 고체 전해질층(3)까지의 사이)에 걸쳐 형성되어 있어도 된다. 이와 같이 돌출부(6)를 위상차부에 마련하는 이유는 제조상 간이한 점 및 에너지 밀도의 저하를 억제하기 때문이다. 또한, 돌출부(6)는, 전극체(10)의 일방의 측면에만 마련되어 있어도 되지만, 도 1과 같이 양방의 측면에 마련되어 있어도 된다.
또한, 특허 문헌 3, 4에 있어서, 전극체에 돌출부를 마련하는 형태가 설명되어 있지만, 모두 전극체의 위치 어긋남을 검출하기 위해 마련된 것은 아니다.
이하, 전극체(10)를 구성하는 각 요소에 대하여 설명한다.
<제 1 집전체(1), 제 2 집전체(5)>
제 1 집전체(1), 제 2 집전체(5)는 일방이 정극 집전체이며, 타방이 부극 집전체이다. 여기서, 전극체(10)에 있어서, 이들 집전체는 1매로 1층을 형성해도 되고, 복수매 겹쳐 1층을 형성해도 된다. 또한, 하나의 전극체(10)와 다른 전극체(10)와의 사이에서 1층의 집전체를 공유해도 된다.
정극 집전체로서는, SUS, Ni, Cr, Al, Pt, Fe, Ti, Zn 등의 금속박을 이용할 수 있다. 또한, 정극 집전체의 표면에는 카본 코팅층이 배치되어 있어도 된다. 카본 코팅층의 두께는 예를 들면 1㎛~20㎛의 범위이다. 카본 코팅층의 재료는 카본과 바인더로 구성된다.
부극 집전체로서는, SUS, Cu, Ni, Fe, Ti, Co, Zn 등의 금속박을 이용할 수 있다.
<제 1 전극(2), 제 2 전극(4)>
제 1 전극(2), 제 2 전극(4)은 일방이 정극이며, 타방이 부극이다. 구체적으로는, 제 1 집전체(1)가 부극 집전체인 경우에는 제 1 전극(2)은 부극이며, 제 1 집전체(1)가 정극 집전체인 경우에는 제 1 전극(2)은 정극이다. 마찬가지로, 제 2 집전체(5)가 부극 집전체인 경우에는 제 2 전극(4)은 부극이며, 제 2 집전체(5)가 정극 집전체인 경우에는 제 2 전극(4)은 정극이다. Li 석출에 의한 단락 방지의 관점에서, 바람직하게는 제 1 전극(2)이 부극이며, 제 2 전극(4)이 정극이다.
정극은 적어도 정극 활물질을 포함한다. 정극 활물질로서는 리튬 이온 전고체 전지에 이용할 수 있는 공지의 정극 활물질을 들 수 있다. 예를 들면 코발트산 리튬 등이다.
정극은 고체 전해질을 함유해도 되고, 고체 전해질로서는, 공지의 고체 전해질을 이용할 수 있다. 예를 들면, 산화물 고체 전해질이나 황화물 고체 전해질이다. 바람직하게는 황화물 고체 전해질이다. 황화물 고체 전해질로서는, Li2S-P2S5 등을 들 수 있다. Li2S-P2S5에 있어서의 Li2S와 P2S5와의 비율은, 예를 들면 Li2S:P2S5=50:50~100:0의 범위이다. 바람직하게는 50:50~90:10이다. 정극은 바인더를 함유해도 된다. 바인더로서는, 공지의 바인더를 이용할 수 있다. 예를 들면 폴리불화비닐리덴(PVdF) 등의 불소 함유 수지이다. 정극은 도전재를 함유해도 된다. 도전재로서는, 공지의 도전재를 이용할 수 있다. 예를 들면, 아세틸렌블랙이나 기상법 탄소 섬유(VGCF) 등이다.
정극의 두께는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.1㎛~1000㎛의 범위이다. 정극에 있어서의 각 성분의 함유량은 종래와 마찬가지로 하면 된다.
부극은 적어도 부극 활물질을 포함한다. 부극 활물질로서는, 리튬 이온 전고체 전지에 이용할 수 있는 공지의 부극 활물질을 들 수 있다. 예를 들면, 그라파이트 등의 공지의 카본 재료이다.
부극은 고체 전해질을 함유해도 된다. 고체 전해질로서는, 공지의 고체 전해질을 들 수 있다. 예를 들면, 상기 서술한 정극에 이용할 수 있는 고체 전해질이다. 부극은 바인더를 함유해도 된다. 바인더로서는, 공지의 바인더를 들 수 있다. 예를 들면, 상기 서술한 정극에 이용할 수 있는 바인더이다. 부극은 도전재를 함유해도 된다. 도전재로서는, 공지의 도전재를 들 수 있다. 예를 들면, 상기 서술한 정극에 이용할 수 있는 도전재이다.
부극의 두께는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.1㎛~1000㎛의 범위이다. 부극에 있어서의 각 성분의 함유량은 종래와 마찬가지로 하면 된다.
<고체 전해질층(3)>
고체 전해질층(3)은 고체 전해질을 포함한다. 고체 전해질로서는, 리튬 이온 전고체 전지에 이용할 수 있는 공지의 고체 전해질을 들 수 있다. 예를 들면, 상기 서술한 정극에 이용할 수 있는 고체 전해질이다.
고체 전해질층(3)은 바인더를 함유해도 된다. 바인더로서는 공지의 바인더를 들 수 있다. 예를 들면, 상기 서술한 정극에 이용할 수 있는 바인더나 부타디엔 고무 등이다.
고체 전해질층(3)의 두께는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.1㎛~1000㎛의 범위이다. 바람직하게는 0.1㎛~300㎛의 범위이다. 고체 전해질층(3)에 있어서의 각 성분의 함유량은 종래와 마찬가지로 하면 된다.
[수지 고정 적층 전극체]
본 개시의 수지 고정 적층 전극체는 상기의 적층 전극체의 측면을 수지로 고정하여 이루어지는 것이다. 일 실시 형태로서, 도 3에 적층 전극체(100)의 측면을 수지(110)로 고정하여 이루어지는 수지 고정 적층 전극체(200)의 사시도를 나타냈다. 도 3과 같이, 수지(110)는 적층 전극체(100)의 측면의 적층 방향 및 길이 방향 전체에 배치되어 고정되어 있다. 또한, 수지(110)는 적층 전극체(100)의 양방의 측면에 배치되어 있다. 이와 같이, 적층 전극체(100)의 측면을 수지로 고정하는 이유는 적층 어긋남의 억제 및 전극 단면으로부터 가루 떨어짐에 의한 이물 단락 억제이다.
여기서 수지 고정 적층 전극체(200)에 있어서의 돌출부(6)의 역할에 대하여 설명한다. 상기 서술한 바와 같이, 돌출부(6)는 전극체(10)의 위치 어긋남을 검사하기 위해 마련되어 있지만, 적층 전극체(100)의 측면을 수지로 고정할 때에도, 접착 강도를 향상시키는 역할도 가진다. 이것은 수지(110)와의 접촉 면적이 증가하기 때문이다. 따라서, 돌출부(6)를 가지지 않는 수지 고정 적층 전극체(200)에 비해, 수지 고정 적층 전극체(200)는 수지(110)의 접착 강도가 양호해지기 쉽다. 다만, 수지 고정 적층 전극체에 있어서, 돌출부(6)는 필수는 아니다. 즉, 수지 고정 적층 전극체(200)를 제조할 때에, 돌출부(6)를 절단하고 나서 적층 전극체(100)에 수지를 고정해도 된다.
수지 고정 적층 전극체(200)에 이용되는 수지(110)로서는, 열경화성 수지, 광경화성 수지 중 어느 것을 이용해도 된다. 바람직하게는 광경화성 수지이다.
[전고체 전지]
본 개시의 전고체 전지는 상기의 적층 전극체 또는 수지 고정 적층 전극체를 가지는 것이다. 바람직하게는 본 개시의 전고체 전지는 수지 고정 적층 전극체를 가지는 것이다. 본 개시의 전고체 전지는, 적층 전극체 또는 수지 고정 적층 전극체를 수용하기 위한 용기나 그 밖의 필요한 단자 등을 가지고 있어도 된다.
[적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 및 전고체 전지의 제조 방법]
본 개시의 적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 및 전고체 전지의 제조 방법에 대하여 설명한다. 이하, 이러한 포괄적인 제조 방법으로서, 전고체 전지의 제조 방법에 대하여 설명한다. 전고체 전지의 제조 방법은 준비 공정, 적층 공정, 재단 공정, 전극체 적층 공정, 수지 고정 공정, 및 수용 공정을 구비하고 있다.
<준비 공정>
준비 공정에서는, 정극, 고체 전해질층, 부극을 각각 준비한다. 이러한 제작 방법은 특별히 한정되지 않아 공지의 방법에 의해 행할 수 있다. 예를 들면, 정극을 제작하는 경우, 정극을 구성하는 재료를 용매와 함께 혼합하여 슬러리로 한다. 이어서, 당해 슬러리를 기재 또는 정극 집전체에 도포하고, 건조시킴으로써 얻을 수 있다. 고체 전해질층, 부극도 마찬가자의 방법에 의해 제작할 수 있다.
<적층 공정>
적층 공정은, 정극 집전체, 정극, 고체 전해질층, 부극, 부극 집전체를 적층하는 공정이다. 적층 공정에서는, 예를 들면, 부극 집전체의 양면에 부극, 고체 전해질층, 정극, 및 정극 집전체가 이 순서로 각각 배치되도록 각각의 요소를 적층한다. 이것은, 상기 서술한 전극체에 있어서, 제 1 집전체를 부극 집전체, 제 1 전극을 부극, 제 2 집전체를 정극 집전체, 제 2 전극을 정극으로 한 경우의 적층 순서이다. 다만, 적층 순서는 이에 한정되지 않고, 정극 집전체의 양면에 정극, 고체 전해질층, 부극, 및 부극 집전체가 이 순서로 각각 배치되도록 각각의 요소를 적층해도 된다. 이것은, 상기 서술한 전극체에 있어서, 제 1 집전체를 정극 집전체, 제 1 전극을 정극, 제 2 집전체를 부극 집전체, 제 2 전극을 부극으로 한 경우의 적층 순서이다. 각 요소의 적층은 공지의 방법에 의해 행할 수 있다.
또한, 적층 공정에서는, 각 전극 요소를 적층 후, 각 층의 접착성을 높이기 위해 적층체를 프레스 등 하여도 된다. 프레스압은 예를 들면 600MPa 정도이다.
<재단 공정>
재단 공정은, 적층 공정에 의해 제작된 적층체에 대하여, 돌출부를 형성하도록 적층체를 재단하는 공정이다. 재단 공정에 의해 적층 전극체를 구성하는 각 전극체가 제작된다. 도 4에 적층체가 재단되는 부분을 나타냈다.
도 4의 C선으로 나타낸 바와 같이, 적층체의 위상차부를 절단하여, 측면에 돌출부를 형성한다. 또한, 측면에 있어서의 돌출부를 형성하는 위치는, 후술의 전극체 적층 공정에 있어서 전극체를 적층할 때에, 각 돌출부가 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지는 위치로 한다. 예를 들면, 도 4의 (A)는 측면의 일방측에 돌출부를 마련하도록 적층체를 재단하고, 도 4의 (B)에서는 측면의 중앙에 돌출부를 마련하도록 적층체를 재단하며, 도 4의 (C)에서는 측면의 타방측에 돌출부를 마련하도록 적층체를 재단하고 있다. 이와 같은 재단은 레이저 재단 등의 공지의 방법에 의해 행할 수 있다. 레이저 재단은, 전극의 균열을 억제하여 양호한 재단을 행할 수 있기 때문이다.
여기서, 재단 공정에 있어서, 위상차부를 절단하여 돌출부를 형성하는 이유는, 그 밖의 부분을 재단하면 에너지 밀도가 저하될 우려가 있기 때문이다. 즉, 재단 공정에 있어서, 위상차부를 절단하여 돌출부를 형성함으로써, 에너지 밀도의 저하를 억제할 수 있다고 할 수 있다.
<전극체 적층 공정>
전극체 적층 공정은, 제작된 각 전극체를 적층하는 공정이다. 전극체 적층 공정에 의해, 적층 전극체가 제작된다. 각 전극체를 적층하는 방법은 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 다음과 같이 행할 수 있다. 우선, 각 전극체의 적층 방향 외측에 배치되어 있는 집전체(제 2 집전체)에 접착제를 도포하고, 각 전극체를 적층한다. 그리고, 접착성을 높이기 위해 프레스 등을 행한다. 이 때, 적층 전극체를 가열하여 프레스해도 된다. 예를 들면, 프레스압 1MPa, 온도 140℃ 정도이다.
여기서, 전극체를 적층할 때에, 각 전극체가 위치 어긋남을 일으키고 있지 않는지를 검사한다. 검사 방법은, 적층 방향의 상면으로부터 돌출부를 검사하고, 전극체의 위치를 특정한다. 그리고, 각 전극체의 상대적인 위치 관계로부터 전극체가 위치 어긋남을 일으키고 있지 않는지 판정한다. 이와 같은 검사는, 전극체를 적층할 때마다 행해도 되고, 복수의 전극체를 적층한 후에 행해도 된다. 검사 방법은 예를 들면, 공지의 화상 검사 등에 의해 행할 수 있다.
<수지 고정 공정>
수지 고정 공정은, 제작된 적층 전극체의 측면을 수지로 고정하는 공정이다. 수지 고정 공정에 의해, 수지 고정 적층 전극체가 제작된다. 도 5에 수지 고정 공정의 모습을 나타냈다.
먼저, 도 5의 (A)와 같이 , 전극 적층체의 두께 변동에 추종하도록, 형틀을 전극 적층체에 고정한다. 이 때, 전극간의 간극이 최소가 되고, 또한, 전극에 데미지를 주지 않는 범위에서 가압한다. 또한, 형틀의 강도가 전극 강도보다 약한 경우에는, 형틀이 변형되지 않는 압력이 상한이 된다. 형틀의 재료는, 이형성이 좋은 재질이면 된다. 예를 들면, 불소 수지 등이다. 이어서 도 5의 (B)와 같이, 전극 적층체의 측면이며, 형틀과 전극 적층체로 둘러싸이는 공간에 수지를 충전한다. 그리고, 도 5의 (C)와 같이, 형틀로부터 밀려 나온 잉여분의 수지를 스크레이퍼 등으로 긁어내어, 수지를 경화시킨다. 열경화성 수지를 이용한 경우에는 가열한다. 광경화성 수지를 이용한 경우에는 UV를 조사한다. 마지막으로 도 5의 (D)과 같이, 형틀을 떼어낸다.
이와 같은 수지 고정 공정은, 적층 전극체의 일방의 측면만이어도 되지만, 양방의 측면에 행해도 된다.
<수용 공정>
수용 공정은, 제작한 적층 전극체 또는 수지 고정 적층 전극체를 소정의 용기에 수용하는 공정이다. 수용 공정에 의해 전고체 전지를 제작할 수 있다. 또한, 수용 공정에 있어서, 적층 전극체 또는 수지 고정 적층 전극체에 필요한 단자 등을 접속해도 된다.
이상으로부터, 본 개시의 적층 전극체, 수지 고정 적층 전극체, 전고체 전지 및 이들의 제조 방법에 대하여 설명했다. 본 개시에 의하면, 적층된 전극체마다 돌출부를 가지고 있으며, 각각의 돌출부는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지고 있다. 이 때문에, 적층 방향으로부터, 모든 돌출부를 검사할 수 있다. 그리고, 적층 방향으로부터 각 돌출부를 검사함으로써, 돌출부의 형상으로부터 적층 전극체에 있어서의 각 전극체의 위치를 특정할 수 있기 때문에, 전극체끼리의 위치 어긋남을 판정할 수 있다. 이와 같이, 전극체 단위로 위치를 특정함으로써, 적층 전극체 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있다. 따라서, 본 개시의 적층 전극체에 의하면, 전체의 위치 어긋남을 검사할 수 있다. 또한, 이와 같이 위치 어긋남을 검사할 수 있는 적층 전극체를 이용한 수지 고정 적층 전극체 및 전고체 전지는, 전극체의 위치 어긋남이 억제되고 있다.
1 제 1 집전체
2 제 1 전극
3 고체 전해질층
4 제 2 전극
5 제 2 집전체
6 돌출부
10 전극체
100 적층 전극체
110 수지
200 수지 고정 적층 전극체

Claims (6)

  1. 제 1 집전체의 양면에 제 1 전극, 고체 전해질층, 제 2 전극, 및 제 2 집전체를 이 순서로 각각 배치한 전극체를 복수 적층한 전고체 전지용의 적층 전극체로서,
    상기 전극체는 당해 전극체의 측면으로부터 외측을 향해 돌출된 돌출부를 가지고 있으며, 동일 측면에 배치되는 각각의 상기 돌출부는 적층 방향에서 볼 때 위상차를 가지는, 적층 전극체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극체는 제 1 전극을 포함하는 위상차부를 가지고, 상기 위상차부는 상기 제 2 전극의 측면보다 연장 돌출되어 있으며,
    상기 돌출부는 상기 위상차부의 상기 제 2 전극의 측면보다 연장 돌출된 부분의 일부를 다른 부분보다 돌출시킨 부분에 형성되어 있는, 적층 전극체.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 기재된 적층 전극체의 측면을 수지로 고정하여 이루어지는 수지 고정 적층 전극체.
  4. 제 3 항에 기재된 수지 고정 적층 전극체를 가지는 전고체 전지.
  5. 제 2 항에 있어서,
    상기 제 1 집전체 및 상기 제 2 집전체는 각각 상기 전극체의 측면으로부터 뻗어 있고,
    상기 위상차부는 상기 제 1 집전체 및 상기 제 2 집전체가 뻗어 있는 측면과는 다른 측면에 마련되어 있는, 적층 전극체.
  6. 제 2 항에 있어서,
    상기 위상차부는 상기 제 1 집전체, 2개의 상기 제 1 전극, 및 2개의 상기 고체 전해질층으로 구성되어 있고,
    상기 돌출부는 적층 방향에 있어서, 상기 위상차부 전체에 걸쳐 형성되어 있는, 적층 전극체.
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