JPWO2006030952A1 - 流体混合器 - Google Patents

Abstract

本発明は、混合流路とこれに接続する複数の流入路からなる微小流路を有し、少なくとも２種の流体がそれぞれ複数の流入路から混合流路へ導入されて流体の混合が行われる流体混合器であって、前記混合流路で混合される試薬間の化学反応、例えば、所定の物質の生産を目的とした合成反応もしくは検査を目的とした試薬と被検体との反応を行わせるための流体混合器（以下マイクロリアクターともいう）に関する。

Description

本発明は、混合流路とこれに接続する複数の流入路からなる微小流路を有し、少なくとも２種の流体がそれぞれ複数の流入路から混合流路へ導入されて流体の混合が行われる流体混合器であって、前記混合流路で混合される試薬間の化学反応、例えば、所定の物質の生産を目的とした合成反応もしくは検査を目的とした試薬と被検体との反応を行わせるための流体混合器（以下マイクロリアクターともいう）に関する。

ここでいう流体とは、液体あるいは気体、あるいは液体と気体の混合物、あるいは、これらに固形物を含むものであり、以下液体の場合、単に試薬または試薬溶液ともいう。

なお上記記載の微小流路とは、断面寸法10mm以下の流路を示す。現在の加工技術に照らし合わせた条件で、望ましくは500μm〜100nmの断面寸法の流路である。微小流路の加工技術進歩により加工費用の低下、および加工精度の向上が図られた場合には、試薬を分子レベルで制御するために、1μm〜100nmの断面寸法の流路がさらに望ましい。

近年、微小な流路断面積の流路（微小流路）を用いて試薬溶液を流通させながら種々の微小化学反応を起こさせるマイクロリアクターが注目されている。このようなマイクロリアクターには、例えば、流路断面積が微小であることから、試薬溶液、検体の体積が少量で十分であることに加え、流路を流れる比表面積（単位体積当たりの表面積）が大きくなるので、熱交換効率が極めて高く、温度制御を迅速に行うことが容易であるため、反応生成物の立体化学、幾何異性、および位置異性に対して高い選択性が得られ、反応を効率的に行わせることができる等のメリットがある。

ここで一般的な化学反応においては、反応ごとに好適な温度条件が存在する。これは化学反応において温度を上げると、溶液中の粒子の熱運動エネルギが大きくなることに起因する。化学反応が起こるためには、原子、分子、イオンなどの粒子が衝突して粒子の間で原子の組替えが起こらなければならない。粒子間で起こる原子の組替えは、衝突した粒子のすべてに起こるわけではない。図１に示すように、活性化エネルギと呼ばれるある一定以上のエネルギをもつ粒子の間で、いったんエネルギの高い不安定な状態の活性錯合体がつくられて、活性錯合体を形成した粒子のみが生成物に変化する。なお、図１の縦軸はエネルギ、横軸は反応の進行方向を示す。ここで反応物より生成物のエネルギが低い場合が発熱反応、逆の場合が吸熱反応であり、図１は発熱反応の場合を示す。よって化学反応においては、温度を上げると反応速度が増加する傾向にある。この傾向は下記の式１に示すアレニウスの式によっても明確に示される。

ここでＡは頻度因子、Ｅ_aは活性化エネルギであり、これらは反応に固有な定数である。またＲは気体定数、Ｔは絶対温度である。さらにｋは速度定数と呼ばれ、大きくなるほど反応速度は速くなる。

しかしながら、極端に高温な反応では、反応前の試薬を化学的に分解する等の好ましくない現象が生じる。そのため化学反応ごとに好適な温度条件が存在し、反応領域における温度管理は非常に重要である。温度管理が不十分であると、化学反応が予定通りに行われず、目的とする主生成物の収量低下などの生産性が悪いシステムを余儀なくされる。ところが、従来のようにフラスコ、ビーカー、および大きな反応槽を用いた化学反応では、ある程度の量の試薬溶液を用いて化学反応させるため反応領域全域を迅速に、かつ均一に温度調整することが非常に困難であった。これに対して、マイクロリアクターにおける化学反応では、反応領域における試薬溶液の質量が極少であるため、温度設定を迅速に、かつ均一に行える。そのため化学反応に好適な温度条件を得ることが可能となる。

以上のようにマイクロリアクターを用いた化学反応には多くのメリットがあり、次世代のリアクターとして有望視されている。

しかし、マイクロリアクター運用時の最も大きな懸念事項の一つとして、マイクロリアクターで異なる種類の試薬溶液を混合した際に、十分に混合が進まないことが挙げられる。一般的にマイクロリアクターでは試験管、ビーカー、またはフラスコなどの反応容器（混合器）と比較して、攪拌などによる混合が促進されない。流体が混合するには、分子拡散と乱流拡散が作用する。分子拡散と比較して乱流拡散は、混合の際に大きな効果がある。例えばコーヒーにミルクを落とした際に、静観して分子拡散によってミルクが混合するのを待つより、スプーン等で攪拌し乱流拡散によって混合したほうが早く確実に混合することからも直感的に理解できる。上記の事柄を指標するものとして、理論的には流体工学の用語であるレイノルズ数Reを用いる。レイノルズ数Reの定義式を式２に示す。

ここでＶは流速、およびνは動粘性係数である。Ｄは代表寸法と呼ばれ、流体が流れる流路の断面寸法（幅や高さ）などを用いる。Re数が小さい流れを層流、Reが大きい流れを乱流と呼ぶ。

層流および乱流の流動様相の一例として、流れ場中に障害物（円柱）を置いた場合の流れの可視化写真を図２および図３に示す。例えばRe≒32である図２においては、障害物の下流側で流れはきれいな層状に流れ、乱れなどが生じていないことが分かる。このようなきれいな層状の流れを層流と呼ぶ。ところがRe≒161の図３においては、障害物の下流側ではカルマン渦列と呼ばれる千鳥状の渦列が生じ、渦の効果によって混合が促進されていることが分かる。また図示してはいないが、Re数が10³〜10⁵の領域では、障害物の左右から放出される渦は、下流に行くに従って拡散し、流れ全体が不規則に乱れた流れになる。このような流れ場を乱流と呼ぶ。

マイクロリアクター内の流れのような管内流れにおいては、Re数が1000程度で層流から乱流に遷移することが知られており、乱流の拡散効果を得るためには式２よりリアクターの流路幅は大きく、流速も大きいほうが良いと言える。

従来の技術の代表的なマイクロリアクター形状の一例を図４に示す。該リアクターの混合流路におけるRe数は、代表寸法Dを流路幅の100μm、混合流路内で流速を0.001m/s、および流れる流体を水と仮定して試算する。そうすると

となり、Re数は小さい層流領域である。このため、混合流路ではきれいな層状の流れとなり混合が促進されにくいことが予測される。

また図５は、図４のリアクターにおいて２種の溶液を混合させたときの流体解析の一例である。解析条件として流入路Aには分子量131g/molのある仮定した物質（以下単に、物質A）の濃度1.0mol/l水溶液（試薬溶液A）が、流入路Bには水（試薬溶液B）がそれぞれ流速0.001m/sで流入する。水に対する物質Aの拡散係数は6.9×10^-8cm²/sとした。図５のコンターマップは試薬溶液Aの体積濃度を示す。図５の解析結果より従来技術のマイクロリアクターでは、混合流路内で試薬溶液AとBの接合面から徐々に拡散しているが、層状になって下流まで流れている状態が見て取れ、混合が促進していないことがわかる。Re数を上げ混合促進を促すように混合流路内の流速を上げた場合には、リアクター内の摩擦損失の増加、および混合距離の増大からリアクターの大形化を招いてしまう。図３６（ｃ）に示すように２つの流路を蛇行する流路に合流させて、省スペースで2流体を十分に混合することが考えられるが、この場合はさらに摩擦損失が増大する。さらに、微細流路において、流体の圧力、流速、温度、ｐＨおよび濃度等の情報を計測したり、あるいは流体に振動、加熱・冷却等のエネルギーを投入する際、図３６（ｃ）のような折れ曲がった微細流路では、形状が複雑なため素子の設置が煩雑であり、また曲がりの内周と外周で物理量に差があるので、計測や制御が複雑となるという問題点がある。よってマイクロリアクターにおいてはRe数を上げることが困難であり、混合は乱流拡散よりも分子拡散に依存すると言える。このため従来のマイクロリアクターは長い混合流路が必要であり、十分な混合および化学反応を完結するためには長い時間が必要であった。

前述したようにマイクロリアクターにおける試薬溶液の混合は、分子拡散に支配されることになる。分子拡散は粒子のブラウン運動により生じる現象で、拡散距離は温度のみの関数になる。換言すれば温度が一定であれば、マイクロリアクターの混合流路で混合したい試薬溶液を極めて薄い層として形成し、薄い層の界面同士を接合すれば混合距離が小さくなるため迅速な混合が得られる。

一方、適切な薄さの層間に界面を形成したまま流路の断面積を拡大することによって流れを減速させ、流れ方向の混合距離を小さくすることも考えられる。

上述の問題を解決するために、従来から様々な形状の流体混合器が提案されてきた。例えばスーパーフォーカスと呼ばれる技術で、異なった試薬溶液を多層状態の流れにしてその後、流れ全体を極めて細い流路を通過させることによって、混合距離（流路の幅方向）を短くして混合促進を図るものがある。しかし、流路を細くするとそれに伴い流速は増加するため、該リアクターにおいて細い流路を通過する時間は極めて短く、該リアクターの混合効果は低いと推察される。

また、分子拡散による混合に好適とされる流路の配置等も提案されている。例えば、特開2001-120971号公報には、２枚のプレートを備え、一方のプレートに分割流路を有する液体分割用細溝が形成され、他方のプレートに混合用細溝が形成され、これらを重ね合わせて接合することにより形成される液体混合器であって、混合用細溝内に分割流路から導入された液体の薄い層を得るとされる混合器が記載されている。

また、従来からある構成として、混合用流路に対して２つの搬送用流路が対称に設けられた特開2003-294596号公報の混合機構が挙げられる。

上記従来の混合器および機構は、流体の混合部分で分子拡散混合を行わせようとするものである。ここで本発明者の検討によれば、分子拡散による効果的な混合は、混合部分において混合対象の流体を薄くかつ一様な多層に形成すること、あるいは薄い層を保ちつつ流速を減速させることにより達成される。

しかしながら、上記のような従来の液体混合器は、そのような薄くかつ一様な流体層を形成するのに必ずしも好適であるとは言えない。

例えば、上記の特開2001-120971号公報には「液体混合用細溝５の中では先端に近いほど液の流速が速まる。液体混合用細溝５における流速を一定にしたければ、液体混合用細溝５が先端に近くなるに従って太くなるようにすればよい。」との記述がある（段落「0021」参照）。しかし多層の薄層を形成した後、該公報の図５の高さ方向（紙面に垂直な方向）に大きくしたのでは、拡散距離が大きくなるため良好な混合に適していない。また、該公報の図５にはA層とB層の多層が描かれているが、次のような問題がある。すなわち、その混合器では、液体混合用細溝５に対して各液分割用細溝３，４の配置が対称となっていないため、液体混合用細溝５に流入する部分で、流れの偏流や、流速が比較的高めのときに流れのはく離が生じる。換言すれば、この混合器はXYZの３方向に流れ成分を有する３次元性が強い流れを生じやすい形状であると言える。３次元性が生じた流れが液体混合用細溝５に流入した場合、実際には図示されたような均一の薄層にはならず、層の厚さに違いが生じる。当然ながら層が厚くなった部分では、分子拡散の拡散距離が大きくなることから混合が促進されない。

さらに上記公報には、各液分割用細溝３、および４の長さ、太さに関する言及がなされてない。液体混合細溝５は微小な断面形状であるため、流体の圧力損失が大きく、液体混合細溝５の上流と下流で大きな流路損失が生じると思われる。よって各液分割細溝３、および４は、液体混合細溝５の流れ方向に対して、太さや長さを変化させる等なんらかの工夫が必要と推察される。前記公報に記載の形状では、各細溝から液体混合用細溝５に流入する流量が一様でない可能性が大きい。各細溝からの流量の差異は、該公報に記載の図５におけるA液、B液の各層の厚さの違いとなって生じる。当然厚くなった層では周囲層との混合が促進されない。この従来技術では、各細溝から液体混合用細溝に流入する流量を制御して、液体混合細溝における各層の厚さを均一にする重要性ついて全く配慮されていない。

また、上記の特開2003-294596号公報に記載の混合機構おいては、搬送用流路a、b1、およびb2が混合用流路abに対して対称に設けられているため、混合用流路abにおいて一様な層状態を得ることが可能と思われる（［図７］参照）。しかし、この公報には「なお、前記同じ液体を搬送する少なくとも２つの搬送用流路は、別の液体を搬送する他の搬送用流路を基準として異なる側から前記混合用流路に連結してあればよく、それらは同一平面状になくても良い」との記述がある（段落「0031」参照）。さらに「前記同じ液体を搬送する少なくとも2つの搬送用流路を連結する位置としては、当該搬送用流路を介して混合用流路に送られる液体が混合用流路に同時に合流するような位置であってもよいし、それらの液体のうち一方が先に合流するような位置であってもよい。」との記述もある（段落「0033」参照）。このように、流路のあらゆる接続形態をなんら区別なく許容している開示内容から見て、この混合機構では、混合用流路内で一様な薄層を形成するためには好ましくない３次元的な流れが生じる要素を排除するという観点からの検討がなされているとは言えない。

従来、分子拡散による混合効果に依存するしかない低Re数状態のマイクロリアクター内における試薬混合において、マイクロリアクター内部での各試薬溶液の混合が十分に行われず、結果として収率の低下や予定した化学物質が合成されない等の深刻な問題があった。しかしながら、上述の通り、先行技術ではこの問題へ十分な対応がなされていない。従って、分子拡散による混合の促進に関して更なる検討および改良の余地が存在する。

本発明は、上述の課題を鑑みてなされたものであり、混合流路内に一様に極薄化した試薬溶液を多層重ねた状態を安定かつ安易に形成でき、極薄多層化によって好ましい分子拡散混合の効果が得られる流体混合器、あるいは混合流路内に一様に層化した試薬を重ねた状態を形成し、その状態で流れを減速することにより好ましい分子拡散混合の効果が得られる流体混合器を提供することを課題とする。

前記課題を解決するため本発明は、混合流路とこれに接続する複数の流入路を有し、少なくとも２種の流体がそれぞれ複数の流入路から混合流路へ導入されて流体の混合が行われる流体混合器であって、前記混合流路には、流れ方向で前記複数の流入路が所定間隔で接続されることにより複数の流路接続部が設けられ、且つ隣り合う流路接続部では異なる種類の流体が導入されるように配管されていることを特徴とする流体混合器を提供する。

本発明の流体混合器において、前記複数の流入路が、混合流路に対して対称に配列されていることが好ましい。

また本発明の流体混合器において、前記複数の流入路が、混合流路と略同一面上に配列され、前記流路接続部の各々では同じ種類の流体を導入するための少なくとも２つの流入路が混合流路に対しその両側から接続していることが好ましい。

また本発明の流体混合器においては、各流入路の流量一様化の観点から、前記複数の流入路の各流路長を、混合流路の下流側へ位置するものほど長くした構成にするとよい。また、前記複数の流入路の各断面積を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくした構成にするとよい。また、前記複数の流入路内に、混合流路の下流側へ位置する流入路ほど流体損失が大きくなるように抵抗体を設けた構成にするとよい。

また本発明の流体混合器は、多層構造の流体混合器であって、少なくとも１枚の層上に混合流路とこれに接続する複数の流入路が設けられ、その上層および／または下層に少なくとも２種の流体をそれぞれ有する供給槽が設けられ、且つ該供給槽と前記流入路とを連通させる縦穴を設けることにより所定の供給槽から各流入路に流体が供給されるように構成することができる。

また上記多層構造の本発明の流体混合器において、各流入路の流量一様化の観点から、前記縦穴の径を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくした構成にするとよい。また、同種の流体を供給するための供給槽を、異なる背圧で送液可能な部分に分割して配置し、混合流路の下流側へ位置するものほど背圧が低くなるように設定可能であるとよい。

また本発明の流体混合器において、各流入路の流量一様化の観点から、前記複数の流入路近傍の温度を制御できる構成とし、混合流路の上流側へ位置するものほど温度が高くなるように設定可能であるとよい。また、前記混合流路の深さを、その下流側に位置する部分ほど深くするとよい。また、流路接続部を有する範囲から下流部分での混合流路の断面積を、その上流部分での断面積よりも小さくするとよい。

また本発明の流体混合器において、さらなる混合促進の観点から、流路接続部を有する範囲から下流部分にある混合流路が蛇行している構成にするとよい。

さらにまた、本発明には以下の発明が包含される。

（１） １または複数の流体に対して所定の処理を行う処理器であって、円盤状の処理空間を形成する処理室と、前記処理室に前記流体を導入する導入流路と、前記処理室から前記流体を導出する導出流路とを備え、前記流体が前記処理室内を半径方向に流れる間に前記所定の処理が行われることを特徴とする処理器。

（１）に記載の発明によれば、流体が円盤状の処理空間内を半径方向に流れる際に、その流路断面積が大きいので流速が小さくなり、したがって、充分な処理時間を得ることができる。したがって、例えば、マイクロチップのような微細な処理空間であって乱流による攪拌作用を得るのが難しい場合でも、界面間での相互拡散作用を充分に行うことで、処理がされる。

（２） （１）に記載の発明において、前記導入流路が前記処理空間の中央側に設けられ、前記導出流路が前記処理空間の外周側に設けられていることを特徴とする処理器。

（３） （１）に記載の発明において、前記導出流路が前記処理空間の中央側に設けられ、前記導入流路が前記処理空間の外周側に設けられていることを特徴とする処理器。

（４） （１）ないし（３）のいずれかに記載の発明において、前記導入流路が複数設けられており、これらの導入流路から異なる流体を導入することを特徴とする処理器。

（５） （４）に記載の発明において、前記複数の導入流路が同軸に設けられていることを特徴とする処理器。

（６） （１）ないし（５）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間を厚さ方向に分割する分割板が設けられ、この分割板により区画された２つの処理空間は、該分割板の縁部近傍で合流するようになっていることを特徴とする処理器。

（７） （１）ないし（６）のいずれかに記載の発明において、前記導出流路が複数設けられていることを特徴とする処理器。

（８） （７）に記載の発明において、前記複数の導出流路が周方向に配置されていることを特徴とする処理器。

（９） （１）ないし（８）のいずれかに記載の発明において、前記導出流路が前記処理室の接線方向に沿って設けられていることを特徴とする処理器。これにより、旋回流が形成されて、処理空間を効率的に活用でき、また、導出流路の占有面積を小さくして装置を小型化することができる。

（１０） （１）ないし（９）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間は、径方向に厚みの分布が形成されていることを特徴とする処理器。これにより、流路断面積を変化させて流速を調整することができる。

（１１） （１）ないし（１０）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部に径方向に延びる区画部材が設けられていることを特徴とする処理器。これにより、径方向の流れを細分化したり調整することができる。

（１２） （１１）に記載の発明において、前記区画部材は、前記処理空間を螺旋状に区画するように設けられていることを特徴とする処理器。これにより、旋回流が形成されて、処理空間を効率的に活用でき、また、導出流路の占有面積を小さくして装置を小型化することができる。

（１３） （１）ないし（１２）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部に触媒が設けられていることを特徴とする処理器。

（１４） （１）ないし（１３）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部の流体に電磁波を照射する手段が設けられていることを特徴とする処理器。

（１５） （１）ないし（１４）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部の流体を加熱または冷却する手段が設けられていることを特徴とする処理器。

（１６） （１）ないし（１５）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部の流体を振動または超音波振動させる手段が設けられていることを特徴とする処理器。

これらの構成により、処理空間で所望の各種の反応を促進することができる。

（１７） （１）ないし（１６）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部に、流体の物理的又は化学的な特性値を測定する手段が設けられていることを特徴とする処理器。これにより、測定結果に基づいて種々のパラメータを調整し、処理の制御を正確に行うことができる。

（１８） （１）ないし（１７）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間が複数設けられ、前記流体がこれらに順次流れるようになっていることを特徴とする処理器。これにより、さらに長い処理時間を確保したり、多段の処理を行うことができる。

（１９） （１８）に記載の発明において、互いに隣接する前記処理空間において、流体が径方向において交互に逆向きに流れることを特徴とする処理器。

（２０） （１）ないし（１９）のいずれかに記載の発明において、前記第２の処理空間の中心部に導出流路が設けられていることを特徴とする処理器。

（２１） （１８）ないし（２０）のいずれかに記載の発明において、前記第１及び第２の処理空間を同軸に多段に接続したことを特徴とする処理器。これにより、コンパクトな構成で、多段の処理空間を得ることができる。

（２２） （１）ないし（２１）のいずれかに記載の発明において、前記導入流路の相当直径が１cm以下、前記処理空間の直径が１０cm以下、前記処理空間の厚みが１cm以下であることを特徴とする処理器。

（２３） （１）ないし（２２）のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の厚みが１mm以下であることを特徴とする処理器。このような微細な処理空間であっても、必要な処理時間を得ることができる。

（２４） １または複数の流体を円盤状の処理空間を形成する処理室に導入し、前記流体が前記処理室内を半径方向に流れる間に前記１または複数の流体に対して混合および／または化学反応を行なうことを特徴とする処理方法。

（２５） （２４）に記載の発明において、圧力、流速、温度、pH等の内一つあるいは複数を計測する機能を用い、実時間で混合状況、化学反応状況を計測し、この状況を負帰還させて、流入される流体の圧力、流速、温度、pH、濃度等を変更することにより、最適な混合および／または化学反応を行うことを特徴とする処理方法。

本発明の流体混合器は、複数の流入路が流れ方向に所定間隔で接続されることにより複数の流路接続部が設けられ、且つ隣り合う流路接続部では異なる種類の流体が導入されるように配置されているので、混合流路内で異なる種類の流体が極薄化されて一様な厚さで順次積層し多層化した流れ場を得ることができ、２種以上の流体間の分子拡散による混合を良好に促進することができる。

特に、非常に低いRe数の流れ場であるため分子拡散による混合を余儀なくされるマイクロリアクター内の微小な混合流路においては、短い混合流路で試薬溶液の混合が可能になり、収率の向上および化学反応時間の短縮を図ることが可能になる。また、混合流路を短縮できればマイクロリアクターの小形化が可能になり、リアクター内の圧力損失も減少する。リアクター内の圧力損失低減は、マイクロリアクションシステムのランニングコスト低減に直接貢献するものである。さらにマイクロリアクションシステムの生産量調整のためには、並列化（ナンバリングアップ）が行われている。生産量拡充のために数千、数万のリアクターを並列化した際に、１つのリアクターの小形化は装置全体の小形化に大きく寄与する。

さらに、上記（１）ないし（２３）に記載の処理器、及び、（２４）ないし（２５）に記載の処理方法によれば、簡単な形状や構成で流体の物理的又は化学的な処理を促進し又は制御することができ、安価で効率の良い処理装置や処理方法を提供することができる。

図１は、マイクロリアクター内で扱われる化学反応の進行を説明するための図である。 図２は、液体の混合を説明するために層流の状態を示す図である。 図３は、液体の混合を説明するために乱流の状態を示す図である。 図４は、従来の技術の代表的なマイクロリアクターの流路形状の一例を示す模式図である。上側の流入管より試薬Ａ（分子量131g/mol、濃度1.0mol/lの水溶液）が0.001m/sで流入し、下側の流入管より試薬Ｂ（水）が0.001m/sで流入する。 図５は、図４のリアクターにおいて２種の溶液を混合させたときの流体解析の結果を示す図である。 図６は、本混合器の一実施形態の概略構成を示す模式図である。上層プレートの枝管端と下層プレートを竪穴で連通し、上層プレートへ試薬供給するが、試薬の種類数によって下層プレートは複数層になりうる。 図７は、本混合器の混合流路内に形成される試薬溶液A及びBの多層流を示す模式図である。 図８は、本混合器による分子拡散効果を確認するために流れ解析のモデルを示す模式図である。上側の流入管より試薬Ａ（分子量131g/mol、濃度1.0mol/lの水溶液）が0.001m/sで流入し、下側の流入管より試薬Ｂ（水）が0.001m/sで流入する。 図９は、図８のモデルにおける解析結果を示す図である。 図１０は、本混合器における流路損失を計算するためのモデルを示す模式図である。 図１１は、流路長を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１２は、管径を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１３は、供給槽と流入路を連通する縦穴の径を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１４は、供給槽の背圧を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１５は、流入路内に抵抗体を好適に設置した本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１６は、各流入路の温度を流れ方向で好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１７は、混合流路を下流側に向かって好適に深くした本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１８は、混合流路の下流側で流路幅を好適に小さくした本混合器の実施態様を示す模式図である。 図１９は、混合流路の幅を試薬溶液の流入に応じて好適に太くした本混合器の実施態様を示す模式図である。 図２０は、多段階反応を１つの混合器上で行う実施態様を示す模式図である。 図２１は、多段階反応を複数の混合器上で行う実施態様を示す模式図である。 図２２は、一方の供給槽の配置を変更した本混合器の実施態様を示す模式図である。 図２３は、混合流路の下流部分を蛇行させた本混合器の実施態様を示す模式図である。 図２４（ａ）及び（ｂ）は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。 図２５（ａ）及び（ｂ）は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 図２６（ａ）ないし（ｃ）は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 図２７（ａ）及び（ｂ）は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。 図２８（ａ）ないし（ｄ）は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。 図２９（ａ）及び（ｂ）は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 図３０（ａ）及び（ｂ）は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。 図３１（ａ）は、従来の処理器を、（ｂ）及び（ｃ）は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。 図３２（ａ）は、本発明の他の実施の形態の処理器を、（ｂ）は、従来の処理器を示す図である。 図３３（ａ）及び（ｂ）は、従来の処理器を、（ｃ）及び（ｄ）は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 図３４は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 図３５は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 図３６（ａ）は、従来の標準的なマイクロ混合処理器を示す図、（ｂ）及び（ｃ）は、拡散距離を十分取るため混合流路を長くした従来のマイクロ処理器を示す図、（ｄ）は、従来の混合用滞留空間である処理器を示す図である。［符号の説明］ １０・・処理室 １１，１２・・導入流路 １３，１３Ａ・・導出流路 １６，１６ｂ・・区画部材 １７ 分割板 １８ 柱状体 １９ 柱状体 ２０ ヒータ ２１ 移行部 ２２ 連絡流路 ２３ 分割板 ２５ 連絡流路 ２８ 圧力センサ ２９ 流速センサ ３０ ｐＨセンサ ３１ 濃度センサ ３２ 温度センサ ４３，４４ 導入流路 ５１ 加熱器 ５２ 酸化チタン層 ５３ クーラー ５４ 太陽光 ５６ 超音波発振素子 Ｐ マイクロポンプ Ｓ 処理空間

発明を実施するための形態

以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施の形態を詳細に説明する。

図６は、本発明の一実施形態である流体混合器の概略構成を模式的に示す。この流体混合器（以下単に本混合器という）は、互いに貼り合わせて接合される２枚のプレートからなり、その上層プレート（または下層プレート）の片面には、異なった種類の試薬溶液を混合するための混合流路、および混合流路に流路接続部で接合する複数の流入路が形成され、その上層プレート（または下層プレート）には、複数の流入路の各々に所定の試薬溶液を供給するための供給槽が形成されている。混合流路と複数の流入路は、１枚の上層プレート上に形成され、すべての流路が略同一面上に配列されている。供給槽と流入路は縦穴で連通しており、それぞれ対応した流入路に試薬溶液を供給するようになっている。試薬溶液の供給槽は、混合流路を具備した層の下（または上）に配設されており、供給する試薬の種類および量によって複数の層に設けてもよい。

混合流路には、複数の流入路が２本ずつほぼ等間隔で接続されている複数の流路接続部が設けられている。１箇所の流路接続部に繋がる２つの流入路は、混合流路へその両側から合流するように接続され、混合流路を挟んで対称的な配置となっている。こうして、各流路接続部において所定の試薬溶液が混合流路の両側面から同量供給されるようになっている。さらに、各流入路は、隣接する流路接続部間で異なる長さを持ち、その長さに応じて異なる供給槽に繋がるため、異なる種類の試薬溶液が供給される。

本混合器では、試薬溶液Aに対応する流路長の短い流入路と、試薬溶液Bに対応する流路長の長い流入路とが、混合流路の流れ方向で交互に配管・接続され、２つの異なる試薬溶液が交互に同量流入するようになっている。本混合器の構成によれば、混合流路に対し、各流路接続部で同じ種類の試薬溶液を同一面上で両側から同時に同量で流入させると共に、隣り合う流路接続部間では異なる種類の試薬溶液を交互に同量流入させるので、それら流路接続部および混合流路内で３次元性の強い流れが生じることがない。したがって、すべての試薬溶液の流入が完了した位置において混合流路内では各試薬溶液の流体が極めて薄い層を一様に重ねた様相を呈する（図７中の拡大図参照）。このようにして、試薬溶液各層の拡散距離が縮まるので混合が促進される。

なお、使用されるプレートの材質や取り扱い、およびプレートへの微小流路や供給槽の形成方法等の詳細は、半導体工学で常用されているフォトリソグラフィー技術の常法に従う。本混合器の場合も本願の開示を基に、当該技術分野で周知の材料および方法を使用して作製することができる。また、供給槽から各流入路への流体の駆動方法には、公知のあらゆる手段を適用することができ、例えば、ポンプ等による圧力駆動および／または電気泳動や電気浸透流等による電気的駆動を利用することができる。

本混合器での分子拡散効果を確認するために流れ解析を行った。図８にその解析モデルを示す。図５の従来の混合機構での解析結果と比較検討するために、試薬溶液Aの流入路には分子量131g/molのある仮定した物質（以下単に、物質A）の濃度1.0mol/l水溶液（試薬溶液A）が、流入路Bには水（試薬溶液B）がそれぞれ流速0.0001m/sで流入する。水に対する拡散物質Aの拡散係数も同様に6.9×10^-8cm²/sとした。

解析結果を図９に示す。図５の解析結果と比較して、明らかに本混合器のほうが拡散が早く、短い混合流路でも確実に試薬溶液の混合が進むことが分かった。これは混合流路の下流部に向かうに従い、交互に異なった試薬溶液が混合流路の両側から流入し、これにより異なる試薬溶液の流体が均一厚の薄層として重なり合って多層を形成し、その結果分子拡散による混合が促進されるからである。例えば、図８に示す混合器の場合には、各試薬溶液の層が混合流路の幅方向で20層形成される。理論上では幅100μmの混合流路において、5μm程度の各試薬溶液層が形成されたと予測され、各試薬溶液層が極薄化して混合が急激に促進したものと考えられる。

例えば、25μmの多層の微小流路を得ることができるリアクターを用いて、高い選択性を得られたフリーデルクラフツ反応のような事例がある（S. Suga et al., Chemical Communications, 2003, pages 354-355, "Highly Selective Fridel-Crafts Monoalkylation Using Micromixing"を参照）。当該反応条件においては、直径500μmのチューブを用いた反応では選択性の向上が得られなかった。それに対して、25μmの多層を得ることによって分子拡散が効率的に起こり、理想的に反応が進行して選択性が向上するという結果が得られたものと考えられる。

次に、各流入路の流量調整について説明する。

上述の通り本混合器において、混合流路内での分子拡散による混合を促進するには各試薬溶液の流体層を実質的に均一な厚みに形成できることが重要であり、そのためには各流入路から混合流路への流量を一様にすることが極めて好ましい。しかし、上記の解析は各流入路の流量を境界条件で規定して行ったものであり、実際には混合流路の流路損失により各々の流入路からの混合流路への流入量が変化してしまうことが予測される。そこで、混合流路部分の流路損失を試算した。

ここでは混合流路および流入路の断面形状を矩形と仮定し、それぞれの水力直径を求めて流路損失を検討する。混合流路の上流側から下流側に向かって流入路をA₁〜₅およびB₁〜₅として、それぞれの合流点をA₁〜₅合流点、およびB₁〜₅合流点とし（図１０参照）、他のパラメーターは下記の通りとする。

ここで各流路の損失係数λには、次式を用いる。

以上の条件で、混合流路A1〜B1合流点までの損失h_A1B1は、次式で表される。

同様にB1合流点より下流における、各流入路合流点間の混合流路での損失h_XXは、それぞれ下式の通りとなる。

上記の混合流路における損失h_XXを踏まえた上で、各流入路の流路損失を調整することによって、各流入路の流量を均一にすることができる。すなわち、混合流路の流れ方向で影響を増す流路損失と均衡を図るように下流側の流入路を順次長くすることによって、下流側に位置する各流入路での流量を確保することができる。

ここで長さLの流入路における損失は、

となる。よって、流入路A₂の長さをA₁よりL_A2だけ長くしてh_A1A2の損失hを得るには、

となる。

上式より、流入路A₂においてA₁より長くすべき流路長L_A2は、

となる。

同様に、流入路A₃〜A₅にそれぞれ追加すべき流路長L_A3〜_A5は、

となる。また流入路B₂〜B₅においても、B₁より長くすべき流路長L_B1〜_B5は、上記と同様に求めることができ、それぞれ下式のようになる。

以上の試算結果に基づいて、流量が均一となるように各流入路の長さを好適に変化させた実施例を模式的に図１１に示す。

なお、上記の試算は様々な仮定をおいて算出した一例であり上記式中の係数は、実際に製作した混合器の流入路や混合流路の壁面物性、流路幅、流速、およびそれに伴うRe数の変化に対して好適に可変させて試算し直す必要がある。

また、各流入路の長さLは一定で、各流入路の管径dを変化させることにより、各流入路の流量を一様にすることもできる。これに関して以下の試算を行った。A₂の管径をd₂として、ｈ_A1A2の損失を得る。ただし流量：

は一定とする。

となる。

同様にA₃〜₅の流入路の管径d₃〜₅はそれぞれ

となる。

仮に流入路Lの長さを4600μm、流入路のピッチｐを200μmとすると、流入路A5の管径d5は、流入路A1の管径ｄの70％程度の管径で製作する必要がある。この試算結果に基づいて、管径を調整した実施例を模式的に図１２に示す。

なお、本試算も様々な仮定をおいて算出した一例であり、実際に製作した混合器の流入路や混合流路の壁面物性、流路幅、流速、およびそれに伴うRe数の変化に対して好適に可変させて試算し直す必要がある。

また、上述のように混合流路の流路損失に応じて流入路の長さや管径による調整する以外にも、様々な方法で流量を一様化できる。例えば、下記の実施態様が挙げられる。

図１３の混合器は、供給槽と流入路を連通する縦穴の径を好適に変化させ、下流側に位置する流入路ほど流圧を抑えて各流入路の流量一様化を図ったものである。図１４の混合器は、供給槽の背圧を好適に変化させ、同様に各流入路の流量一様化を図ったものである。図１５の混合器は、下流側に位置する流入路ほど流れが抑制されるように、所定の流入路内にバルブ等の流れを妨げる各種抵抗体を設置して流量一様化を図ったものである。図１６の混合器は、各流入路近傍の温度を流れ方向で好適に変化させる手段を設けたものである。すなわち、混合流路上流部に繋がる流入路の温度を高く、混合流路下流部に繋がる流入路の温度を低く設定して、流入する試薬溶液の粘性を変化させ、これにより流量一様化を図ったものである。

また図１７に示すように、混合流路を下流側に向かって深くしたような形状も流量の一様化に有効である。混合流路の形状が一定である場合、各試薬溶液が混合流路に流入するため下流に向かうに従い、混合流路の流速が増大するためそれに伴い流路損失が増大する。そこで、図１７の混合器のように混合流路断面を深さ方向（混合流路および流入路が位置する平面に対し垂直な方向）で下流側に向かって大きすることによって、各試薬溶液層の厚さを増加させることなく混合流路における増速を軽減することが可能となる。言及するまでもないが、混合流路を幅方向で大きくなるよう変化させるのは、各試薬溶液層の厚さを増して分子拡散による混合を抑制する危険性があるため好ましくない。

また、前述で試算した通り混合流路における流路損失はかなり大きく、各流入路の流量を十分満足できるレベルまで一様化するのは簡単ではない。よって図１８に示すように、混合流路の流路幅を適宜調整することも拡散混合の促進に有効である。図１８の混合器は、試薬溶液の多層化が図られる部分（すなわち流入路が接続している範囲）で混合流路の幅を大きくし、形成された試薬溶液の多層が流れるその下流部分で混合流路の幅を急激に細くした態様である。この態様によれば、その下流部分で試薬溶液多層の全体が薄くなるに伴って各層が均一に薄層化するので、比較的簡単に一定幅で極薄な試薬溶液層を得ることができる。なおこの場合に、試薬溶液の多層化を図る部分の混合流路の幅は試薬溶液の流入に応じて太くしてもよい（図１９参照）。

さらに以下では、本混合器に関する他の態様を示す。

本混合器では、３種以上の試薬を用いた多段階反応を１つのプレート上で行うこともできるが、この場合、それらの試薬混合の一部に本発明を適用してもよい。例えば、図２０に示すように一方の流入路において試薬溶液Ａと試薬溶液Ｂの速やかな第１混合を行い、前記第１混合により生じる反応生成物流Ｃと他方の流入路からの試薬溶液Ｄを混合流路に交互に流入させる。試薬溶液Ａと試薬溶液Ｂの混合ではほぼ完全な収率で直ちに反応が完了するが、反応生成物流Ｃと試薬溶液Ｄの混合は比較的促進されにくいような場合、この態様を考慮することが好ましいであろう。

また本混合器は、上記のように１つの混合器上で多段階の反応を行ってもよいが、各段階を各々個別の混合器上で行うこともできる。図２１は、本混合器を複数組み合わせて構成し、３種以上の試薬溶液を混合させる一実施態様を示す。

また本混合器において、流入路へ試薬溶液を供給する供給槽は、構造上可能であれば流入路および混合流路と同一の層に設けてもよい（図２２参照）。

また本混合器において、拡散促進のために試薬溶液の多層流が流れる混合流路部分を蛇行させることもできる（図２３参照）。このようにすれば混合器全体のサイズを小さいままに混合時間を得ることができるため混合の促進に効果的である。さらに、その混合流路の曲がり部では遠心力の作用により混合が促進されるため、より効果的である。

図２４（ａ）および（ｂ）は、本発明の一実施形態として、薬液の混合装置に適用した処理器を示すもので、図２４（ａ）は横断面図、図２４（ｂ）は正面から見た断面図である。この薬液の混合装置は、例えばマイクロチップ上に構成されており、内部に円盤状の処理空間Ｓを形成する処理室１０と、この処理室１０の両側からその中央部に合流する一対の導入流路１１，１２と、処理室１０の外周部に径方向外方に直線的に延びる導出流路１３とを備えている。導出流路１３は、この実施の形態では４本が周方向等間隔に設けられているが、中央から外方へ向かう径方向の流れを形成できる限り、１又は複数の適宜の数とすることができる。

この実施の形態においては、第１および第２の各導入流路１１，１２には、第１および第２のリザーバー１４，１５が形成され、これらにはそれぞれ第１および第２のマイクロポンプＰが設けられている。マイクロポンプＰとしては、従来既知の種々の原理および形式のものを適宜に採用することができる。第１および第２のリザーバー１４，１５はそれぞれ図示しない液体供給源に連通している。

以下、このように構成された微細処理器の作用について説明する。

それぞれのマイクロポンプＰを作動させると、第１および第２のリザーバー１４，１５からそれぞれ第１および第２の液体（薬液）が、第１および第２の導入流路１１，１２を通じて円盤状の処理空間Ｓの中央部に導入される。これらの２つの液体は処理空間Ｓの中央部で衝突し、混在状態となって径方向外方に向きを変えて流れる。処理室１０は厚さが小さいので、２つの液体はそれぞれ層流を形成しつつ流れ、この過程で、２つの液体が接する界面において相互に拡散して混合する。外周部に達した液体は、導出流路１３から処理器の外に流出する。

円盤状の処理空間Ｓにおいて流体が中央から外方に向かうときには、流路断面積が漸次大きくなり、全体としての流速は導入流路１１，１２よりもかなり小さくなる。したがって、２つの液体の界面における拡散のための充分な時間が得られるので、２つの液体の相互の拡散係数が小さい場合でも、充分な混合を行うことができる。また、流路断面積が大きいので混合部である処理空間Ｓにおける圧損は少なくなり、マイクロポンプＰの性能も、多大であることを要しない。さらに、処理室１０は円形なので、比較的単純な加工により、したがって低コストで製造することが可能である。

図２５（ａ）および図２５（ｂ）は、この発明の他の実施の形態であり、それぞれ図２４（ｂ）と同じ軸方向から見た断面図である。図２５（ａ）は、処理室１０Ａは処理空間Ｓの外周部が螺旋状に拡大するように形成するとともに、導出流路１３Ａは処理空間Ｓの最大径の外周部において概接線方向に延びて形成されているものである。これにより、処理室１０内において２つの液体の流れに旋回成分を与えて安定化させることができる。また、処理空間Ｓの内部において液体が流れないデッドゾーンが形成されることなく、空間の全体を用いた効率のよい混合が行われる。また、導出流路１３Ａを接線方向に近づけるように傾斜させることにより全体のスペースを小さくすることができる。

また、図２５（ｂ）は、処理空間Ｓを螺旋状に区画するように径方向に延びる複数の区画部材１６を設けたものである。これにより、螺旋流れを安定化することができる。

図２６（ａ）ないし図２６（ｃ）は、この発明の他の実施の形態であり、２本の導出流路１３Ｂを処理空間Ｓの外周部において対向するように形成するとともに、処理室１０Ｂ内の処理空間Ｓを螺旋状に区画するように径方向に延びる複数の区画部材１６を設けたものである。これらの実施の形態においては、導出流路１３Ｂと径方向とのなす角度θは９０度であり、導出流路１３Ｂと区画部材１６は同じ向きに傾斜している。図２６（ａ）の実施の形態においては、図２５の場合と同様に、流れに旋回成分を与えて安定化させることができる。また、処理空間Ｓの内部において液体が流れないデッドゾーンが形成されることがなく、空間の全体を用いた効率のよい混合が行われる。また、導出流路１３Ｂを接線方向に近づけるように傾斜させることにより全体のスペースを小さくすることができる。

図２６（ｂ）では、図２６（ａ）の構成において、区画部材１６ｂを導入流路に向かう処理空間Ｓの中心部まで延びて形成したものである。このようにすることにより、図２６（ａ）の上述した作用に加え、導入流路１１，１２から処理空間Ｓに流入する液体がそれぞれ区画部材１６ｂに案内されて分割して流れるので、２つの液体が互いに偏在した状態で流れてしまうような事態が回避される。この区画部材１６ｂをさらに中心まで延ばして互いに連結するようにしてもよい。

図２６（ｃ）では、処理空間Ｓの中心部まで延びる区画部材１６ｂの間に、さらにより下流側部分を区画する第２の区画部材１６ｃを設けたものである。これにより、旋回成分の安定化を実現しつつ、長い区画部材を多数挿入することによる二つの液体の接触面積の減少や圧損の増大を防止することができる。

なお、図２５（ａ）ないし図２６（ｃ）における導出流路１３Ａ，１３Ｂと径方向とのなす角度θは−９０度から９０度まで任意であり、また、導出流路１３Ａ，１３Ｂの本数も任意である。また、区画部材１６、１６ｂ、１６ｃの形状、傾斜角度、本数等も適宜に設定することができる。

図２７は、本発明の他の実施の形態を示すものであり、３種類の気体を反応させるための処理器である。この実施の形態の処理室１０Ｃには、処理空間Ｓを厚さ方向に分割する分割板１７が設けられている。分割板１７は、この実施の形態では処理空間Ｓの径の約１／２の径であり、処理空間Ｓには、分割板１７の両側の第１の空間Ｓ１および第２の空間Ｓ２と、分割板１７の径方向外側の第３の空間Ｓ３が形成されている。処理室１０Ｃは、外方側の厚さが中央部より薄くなっており、第３の空間Ｓ３の流路断面積が過度に大きくならないようにしている。図２７には、処理空間Ｓのみが示されているが、処理室１０Ｃの外形及び導出経路の配置は、図２４ないし図２６のいずれのタイプを用いることもできる。

この実施の形態では、第１の触媒を含む材料から形成された複数の柱状体１８が第１の空間Ｓ１に配置され、分割板１７はこの柱状体１８によって処理室１０Ｃの一方の壁に固定されている。第１の空間Ｓ１の中央部には、同軸状の第１及び第２の導入流路１１Ｃ，１２Ｃが接続されており、第２の空間Ｓ２には、第１及び第２の導入流路１１Ｃ，１２Ｃと反対側から第３の導入流路１２Ｄが接続されている。

第３の空間Ｓ３には、第２の触媒を含む材料から形成された複数の柱状体１９と、所望の温度に加熱するための複数のヒータ２０が配置されている。ヒータ２０は、径方向に延びる板状であり、図２５（ｂ）等に示す区画部材１６としての機能も有している。ヒータ２０としては、電熱線を利用したもの、ペルチエ素子を利用したものなどを適宜に採用することができる。この実施の形態では、第１及び第２の空間Ｓ１，Ｓ２から第３の空間Ｓ３へ移行する部分２１で厚さが小さくなっており、流路断面積が小さくなっている。したがって、気体の流速はこの移行部２１において上昇しており、これにより、ヒータ２０の加熱が熱伝導で上流に伝播して、上流側で好ましくない反応が起きる事態を防止している。なお、第１及び第２の触媒は、それぞれの空間で行う反応を促進させるためのものが選択され、同一又は異なる種類の触媒が適宜に選択される。

以下、上記のように構成された第２の実施の形態の微細処理器の作用について説明する。

この処理器においては、図示しない圧送又は吸引手段により、第１ないし第３の導入流路１１Ｃ，１２Ｃ，１２Ｄからそれぞれ第１ないし第３の気体が処理空間Ｓに流入する。第１及び第２の気体は第１の空間Ｓ１の中央部に導入され、ここで混合した後、外方に向けて流れる。この際、柱状体１８に含まれる第１の触媒により、第１及び第２の気体の間で第１の反応が促進され、その結果、気体状の中間体が生成する。

この中間体ガスは、移行部２１へと流出し、第２の空間Ｓ２を流れてきた第３の気体と合流して混合し、さらに第３の空間を外側に向かって流れる。混合したガスは、第３の空間Ｓ３において、ヒータ２０により加熱され、第２の触媒の作用によって起きる第２の反応により、最終製品を生成し、これは導出流路１３Ｂより排出される。

上記において、気体の流路は第３の空間Ｓ３への移行部２１を境に断面積が減少しているので、第３の空間Ｓ３において流速が大きく減速することがない。したがって、ヒータ２０の加熱が熱伝導で上流に伝播して、上流側で気体が劣化したり、好ましくない反応物が生成する等の事態が防止され、効率の良い、安定した反応処理を行うことができる。

図２８（ａ）ないし図２８（ｄ）は、本発明の他の実施の形態を示すものであり、図２４ないし図２６と同様に液体の混合装置である。これらの図は、図２４（ａ）と同じ横断面図であり、リザーバーやマイクロポンプは省略している。

図２８（ａ）の実施の形態の処理室１０Ｅには、図２４（ａ）に示すような円盤状の第１の処理空間Ｓ１１の下流側に、やはり円盤状の第２の処理空間Ｓ１２が設けられている。第２の処理空間Ｓ１２は第１の処理空間Ｓ１１の外周部の連絡流路２２を介して第１の処理空間Ｓに連絡している。連絡流路２２は、この実施の形態では全周が連絡するように設けられているが、図２４ないし図２６に示す導出流路１３Ｂのように周方向の所定箇所に設けてもよい。また、これらの図に示すような区画部材１６，１６ｂ，１６ｃを配置してもよい。この実施の形態では、第２の処理空間Ｓ１２は第２の導入流路１２Ｅの側に、これをを取り囲むように設けられた環状の空間となっている。第２の処理空間Ｓ１２の内端側には、軸方向に延びる円環状の導出流路１３Ｅが設けられている。

この実施の形態の混合装置においては、先の実施の形態と同様に、第１の液体と第２の液体が第１の処理空間Ｓ１１の中央部に導入され、径方向外側に流れて外周部に達すると、さらに連絡流路２２から第２の処理空間Ｓ１２に導入され、径方向内側に流れ、内端部から導出流路１３Ｅを経て流出する。このように円盤状の処理空間Ｓ１１，Ｓ１２を２つ重ねて設けることにより、図２４の実施の形態に比べて２倍近くの距離の流路を形成し、したがって、処理時間を大幅に長くすることができる。また、処理空間Ｓ１１，Ｓ１２が充分な流路断面積を有するので、圧損が過度に大きくなることもない。

図２８（ｂ）は、他の実施の形態の混合装置であり、ここでは２つの導入流路１１Ｆ，１２Ｆを処理室１０Ｆの同じ側に形成している。したがって、第１の処理空間Ｓ２１と第２の処理空間Ｓ２２を分割板２３により形成することができる。この実施の形態では、導出流路１３Ｆを軸線上に設けることができるので、構造がより簡単になる。図２８（ｃ）では、連絡流路２２ａ〜２２ｄを介してさらに多くの数の処理空間Ｓ１１〜Ｓ１５を重ねて設けている。また、図２８（ｄ）では、軸線上の連絡流路２５を介してさらに多くの数の処理空間Ｓ２１〜Ｓ２４を重ねて設けている。これにより、より長い処理時間を得ることができるのは、言うまでもない。

図２９は本発明の他の実施の形態を示すものであり、液体の反応処理器である。処理室１０Ｃの構造は、基本的に図２４ないし図２６に示すものと同様であるが、図２７ないし図２８の各実施の形態に適用しても良い。この実施の形態においては、処理室１０Ｊに、圧力センサ２８、流速センサ２９、pHセンサ３０、濃度センサ３１、温度センサ３２がそれぞれ周方向等間隔に配置されている。これらセンサは、処理空間Ｓ内の流体について上記の物理的又は化学的な特性値を測定し、これらの情報は図示しない制御装置に入力されている。これらの情報を基に、制御装置は、各導入流路１１Ｊ，１２Ｊの上流側の液体の送液系や調質系の各種の調整手段を操作し、所望の状態が得られるように反応を制御する。処理空間Ｓ内の流れは中心軸に対称であるため、同一半径であればセンサ類を周方向の異なる位置に配置しても、同一点の状態量を計測したのと同じ計測が可能である。

例えば、圧力センサとしては、歪みゲージ式、ピエゾ抵抗効果、容量型等が挙げられ、流速センサとしてはピトー管式、熱線式等、光学式、電磁式等が挙げられる。また、ｐＨセンサとしてはガラス電極式、ISFET電極式等が有り、濃度センサとしてはイオンセンサやバイオセンサ等が有る。さらに、温度センサとしては熱電対、測温抵抗体、サーミスター等いずれを使っても良い。なお、センサの種類や取付位置は、これらに限られるものではない。

図３０は本発明のさらに他の実施の形態を示すものであり、液体の混合装置である。この実施の形態の処理室１０Ｋにおいては、２つの導入流路１１Ｋ，１２Ｋは処理空間Ｓと平行に設けられており、それぞれ曲がり部３３と曲がり部３４を経て処理空間Ｓに開口する。このような構造を用いることにより、本発明の混合および反応装置を、より平面的に構成することができ、チップ状のマイクロ流体機器に組み込むことが容易になる。

マイクロ流路に本発明の処理器を用いた実施の形態を図３１に示す。図３１は、化学反応が生じる流路の例であり、図３１（ａ）は従来の方法の内径１mmの円管流路である。ここに０.５ml/minの薬液を導入させ、反応時間６０秒を経過するまで円管流路を流すとすると円管長さ約６３cmを必要とする。図３１（ｂ）は本発明の処理器であり、処理室１０Ｌには、厚み方向の内法１mmの円盤状の処理空間Ｓが形成され、その中央に内径１mmの導入流路１１Ｌが接続されている。ここに０.５ml/minの薬液を導入し、反応時間６０秒を経過するまで処理空間Ｓを流すとすると処理空間Ｓの半径は約１.３cmで足りる。このことから、本発明の処理器を用いることにより、反応装置を小型化することができることが分かる。

図３１（ｃ）は、本発明の処理器のさらに他の実施の形態であり、処理室１０Ｍにおいて、円盤状の処理空間Ｓの厚みを半径方向外側に向かうにつれ大きくしたものである。これにより、処理空間Ｓの外側部分における流速を減速させることで、さらに円盤の半径を小さくすることができる。通常はマイクロ化学反応ではおおよそ１mm以下の寸法の流路を使用する場合が多いが、同図のように処理空間Ｓの外周部の厚みを３mmまで拡大すれば、円盤の半径は約９mmで足り、装置の面積をより小さくすることができる。

図３２は、二種類の薬液を混合させる流路の例である。図３２（ａ）では、処理室１０Ｎにおいて、厚さ１０(mの円盤状の処理空間Ｓの中央部に、互いに対向する方向から内径１００(mの導入流路１１Ｎ，１２Ｎが接続されている。一方、図３２（ｂ）は従来の方法であり、内径１００(mの導入流路４３，４４が内径１０(mの直管流路４５に接続されている。一般に拡散を促進させるためには、拡散に要する距離を減らすのが望ましい。図３２のいずれも２種類の薬液は、代表寸法１０(mの狭い流路に導入されるので流れに対し直交する方向の拡散距離は低減する。しかしながら、図３２（ｂ）では合流後に流路の断面積が１/２００となり流速が著しく増速されるので拡散を十分進めるためには直管流路４５の流れ方向の長さを長く取る必要がある。一方、図３２（ａ）では、半径方向に行くにつれ混合薬液は急激に減速し、直径５００(mの位置で、導入流路１１Ｎ，１２Ｎの断面積の和と同じ断面積になり、流速が過度に上がることがない。このため、処理空間Ｓの径を過大にしなくても拡散を十分進めることができる。

図３３は、大型のポリスチレン重合反応器に用いた実施の形態である。純度１００%のスチレンを無触媒・熱開始重合反応を用いてポリスチレンに重合させる際、既知データによれば１６０℃で３時間反応させると、スチレンの約９０%がポリスチレンに転化する。この条件下で２００００kg/hのスチレンを投入する反応器を考える。１６０℃のスチレンの比重は約０.７８g/cm³であり、従って入口の体積流量は２５.６m³/hである。ここにおいて、この反応の反応次数は１とし、また計算は概略のものとして反応進行による溶液の比重変化は考えない。

このような反応に関し、完全混合槽型反応器とプラグフロー型反応器の体積比は、転化率９０%から０.９/(１-０.９)/ln（１/(１-０.９)=３.９となる。反応時間を３時間とする条件から、プラグフロー型の体積は２５.６×３=７６.８m³、完全混合槽型は７６.８×３.９=２９９.５m³となる。この体積を実現するのにプラグフロー型では、従来の、例えば直径２m×長さ２４.４mの直管状（図３３（ａ））、完全混合槽型は、直径７m×長さ７.８mの円筒状（図３３（ｂ））になる。一方、本発明の処理器では、体積ではプラグフロー型と同一であり、単段では、図３３（ｃ）に示すように、直径７m×厚み２mの円盤状の処理空間Ｓとなる。また、多段（２段）では、図３３（ｄ）に示すように、直径５m×厚み２mの処理空間Ｓを２段となる。いずれも、完全混合槽型よりも極めて小さく、管状のプラグフロー型よりも面積を取らない構成が可能となる。

図３４は、本発明の他の実施の形態であり、大気中の有害物質であるトルエンを除去するための、空気清浄機の例である。この実施の形態の処理室１０Ｐには、導入流路１１は１つのみが設けられており、これには電動機付きファン４７が配置されている。円盤状の処理空間Ｓの一方の壁５０は透明な材料で製作されており、太陽光５４が処理空間Ｓに入射されるようになっている。処理空間Ｓの他方の壁面４９には、内側に加熱器５１が設けられ、中間部分には光触媒である酸化チタン層５２が形成され、さらに外側部分にクーラー５３が設けられている。

このような構成において、電動機付きファン４７によって取り込まれたトルエンを含む空気は、処理空間Ｓに送り込まれ、外方に向けて流れる。そして、内側部分において加熱器５１で化学反応に適した温度まで予熱され、中間部分において太陽光５４と触媒の作用、つまり光触媒反応により、トルエンが水と二酸化炭素に分解される。そして、外側部分においてクーラー５３で適切な温度に冷却され、導出流路１３Ｂから大気中に排出される。

なお、この実施の形態では、太陽光を用いているが専用のランプを用いても良い。また壁面５０を光反射性の材料に変え、壁面５０の処理空間Ｓに面した内側に直接ランプを取り付けても良い。また、処理空間Ｓの構成については、図２４ないし図２８の適宜の構成を採用することができる。

図３５は、本発明の他の実施の形態であり、混合しにくい２つの流体を混合させる混合装置である。この実施の形態の処理室１０Ｑには、処理空間Ｓの周方向に均等に、超音波発振素子５６を設置している。処理空間Ｓの構成については、図２５ないし図２６の適宜の構成を採用することができる。

例えば、水と油のような物質は分子拡散だけでは混合が進行しない。この装置では、処理室１０Ｑに超音波発振素子５６を設置し、処理空間Ｓ内部の２流体に超音波を照射することにより、水と油のような混合しにくい流体においても、混合が促進される。処理空間Ｓの中心部から半径方向外側にいくにつれて流速が低下するので、径方向外側の位置に超音波発振素子を設置すると、超音波に暴露される有効時間も大となり、混合効果が大きい。

Claims (38)

1. 混合流路とこれに接続する複数の流入路を有し、少なくとも２種の流体がそれぞれ複数の流入路から混合流路へ導入されて流体の混合が行われる流体混合器であって、
   前記混合流路には、流れ方向で前記複数の流入路が所定間隔で接続されることにより複数の流路接続部が設けられ、且つ隣り合う流路接続部で異なる種類の流体が導入されるように配管されていることを特徴とする流体混合器。
2. 前記複数の流入路が、混合流路に対して対称に配列されていることを特徴とする、請求項１に記載の流体混合器。
3. 前記複数の流入路が、混合流路と略同一面上に配列され、前記流路接続部の各々では同じ種類の流体を導入するための少なくとも２つの流入路が混合流路に対しその両側から接続していることを特徴とする、請求項１または２に記載の流体混合器。
4. 前記複数の流入路の各流路長を、混合流路の下流側へ位置するものほど長くしたことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の流体混合器。
5. 前記複数の流入路の各断面積を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくしたことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の流体混合器。
6. 前記複数の流入路内に、混合流路の下流側へ位置する流入路ほど流体損失が大きくなるように抵抗体を設けたことを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の流体混合器。
7. 多層構造の流体混合器であって、少なくとも１枚の層上に混合流路とこれに接続する複数の流入路が設けられ、その上層および／または下層に少なくとも２種の流体をそれぞれ有する供給槽が設けられ、且つ該供給槽と前記流入路とを連通させる縦穴を設けることにより所定の供給槽から各流入路に流体が供給されるように構成したことを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の流体混合器。
8. 前記縦穴の径を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくしたことを特徴とする、請求項７に記載の流体混合器。
9. 同種の流体を供給するための供給槽を、異なる背圧で送液可能な部分に分割して配置し、混合流路の下流側へ位置するものほど背圧が低くなるように設定可能であること特徴とする、請求項７に記載の流体混合器。
10. 前記複数の流入路近傍の温度を制御できる構成とし、混合流路の上流側へ位置するものほど温度が高くなるように設定可能であることを特徴とする、請求項１〜９のいずれか１項に記載の流体混合器。
11. 前記混合流路の深さを、その下流側に位置する部分ほど深くしたことを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の流体混合器。
12. 流路接続部を有する範囲から下流部分での混合流路の断面積を、その上流部分での断面積よりも小さくしたことを特徴とする、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の流体混合器。
13. 流路接続部を有する範囲から下流部分にある混合流路が蛇行していることを特徴とする、請求項１〜１２に記載の流体混合器。
14. １または複数の流体に対して所定の処理を行う処理器であって、
    円盤状の処理空間を形成する処理室と、
    前記処理室に前記流体を導入する導入流路と、
    前記処理室から前記流体を導出する導出流路とを備え、
    前記流体が前記処理室内を半径方向に流れる間に前記所定の処理が行われることを特徴とする処理器。
15. 前記導入流路が前記処理空間の中央側に設けられ、前記導出流路が前記処理空間の外周側に設けられていることを特徴とする請求項１４に記載の処理器。
16. 前記導出流路が前記処理空間の中央側に設けられ、前記導入流路が前記処理空間の外周側に設けられていることを特徴とする請求項１４に記載の処理器。
17. 前記導入流路が複数設けられており、これらの導入流路から異なる流体を導入することを特徴とする請求項１４ないし請求項１６のいずれかに記載の処理器。
18. 前記複数の導入流路が同軸に設けられていることを特徴とする請求項１７に記載の処理器。
19. 前記処理空間を厚さ方向に分割する分割板が設けられ、この分割板により区画された２つの処理空間は、該分割板の縁部近傍で合流するようになっていることを特徴とする請求項１４ないし請求項１８のいずれかに記載の処理器。
20. 前記導出流路が複数設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項１９のいずれかに記載の処理器。
21. 前記複数の導出流路が周方向に配置されていることを特徴とする請求項２０に記載の処理器。
22. 前記導出流路が前記処理室の接線方向に沿って設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２１のいずれかに記載の処理器。
23. 前記処理空間は、径方向に厚みの分布が形成されていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２２のいずれかに記載の処理器。
24. 前記処理空間の内部に径方向に延びる区画部材が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２３のいずれかに記載の処理器。
25. 前記区画部材は、前記処理空間を螺旋状に区画するように設けられていることを特徴とする請求項２４に記載の処理器。
26. 前記処理空間の内部に触媒が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２５のいずれかに記載の処理器。
27. 前記処理空間の内部の流体に電磁波を照射する手段が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２６のいずれかに記載の処理器。
28. 前記処理空間の内部の流体を加熱または冷却する手段が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２７のいずれかに記載の処理器。
29. 前記処理空間の内部の流体を振動または超音波振動させる手段が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２８のいずれかに記載の処理器。
30. 前記処理空間の内部に、流体の物理的又は化学的な特性値を測定する手段が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項２９のいずれかに記載の処理器。
31. 前記処理空間が複数設けられ、前記流体がこれらに順次流れるようになっていることを特徴とする請求項１４ないし請求項３０のいずれかに記載の処理器。
32. 互いに隣接する前記処理空間において、流体が径方向において交互に逆向きに流れることを特徴とする請求項３１に記載の処理器。
33. 前記第２の処理空間の中心部に導出流路が設けられていることを特徴とする請求項１４ないし請求項３２のいずれかに記載の処理器。
34. 前記第１及び第２の処理空間を同軸に多段に接続したことを特徴とする請求項３１ないし請求項３３のいずれかに記載の処理器。
35. 前記導入流路の相当直径が１cm以下、前記処理空間の直径が１０cm以下、前記処理空間の厚みが１cm以下であることを特徴とする請求項１４ないし請求項３４のいずれかに記載の処理器。
36. 前記処理空間の厚みが１mm以下であることを特徴とする請求項１４ないし請求項３５のいずれかに記載の処理器。
37. １または複数の流体を円盤状の処理空間を形成する処理室に導入し、前記流体が前記処理室内を半径方向に流れる間に前記１または複数の流体に対して混合および／または化学反応を行なうことを特徴とする処理方法。
38. 圧力、流速、温度、pH等の内一つあるいは複数を計測する機能を用い、実時間で混合状況、化学反応状況を計測し、この状況を負帰還させて、流入される流体の圧力、流速、温度、pH、濃度等を変更することにより、最適な混合および／または化学反応を行うことを特徴とする請求項３７に記載の処理方法。