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JPH0671134A - 排ガス中の二酸化炭素除去装置および二酸化炭素除去方法 - Google Patents

排ガス中の二酸化炭素除去装置および二酸化炭素除去方法

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Publication number
JPH0671134A
JPH0671134A JP5138641A JP13864193A JPH0671134A JP H0671134 A JPH0671134 A JP H0671134A JP 5138641 A JP5138641 A JP 5138641A JP 13864193 A JP13864193 A JP 13864193A JP H0671134 A JPH0671134 A JP H0671134A
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JP
Japan
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carbon dioxide
exhaust gas
reaction
hydrogen
removing carbon
Prior art date
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Pending
Application number
JP5138641A
Other languages
English (en)
Inventor
Masaki Tamura
雅貴 田村
Yutaka Ishiwatari
裕 石渡
Yoshiyasu Ito
義康 伊藤
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
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Filing date
Publication date
Application filed by Toshiba Corp filed Critical Toshiba Corp
Priority to JP5138641A priority Critical patent/JPH0671134A/ja
Priority to DE69307789T priority patent/DE69307789T2/de
Priority to EP93110897A priority patent/EP0579105B1/en
Priority to US08/088,738 priority patent/US5770785A/en
Publication of JPH0671134A publication Critical patent/JPH0671134A/ja
Pending legal-status Critical Current

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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/007—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by irradiation
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/32—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by electrical effects other than those provided for in group B01D61/00
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D2259/00—Type of treatment
    • B01D2259/80—Employing electric, magnetic, electromagnetic or wave energy, or particle radiation
    • B01D2259/812—Electrons
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

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Abstract

(57)【要約】 【目的】排ガスを加熱したり加圧することなく、高い反
応速度で排ガス中の二酸化炭素を除去することができ、
また反応生成物が工業的に利用できる有益な物質であ
り、回収容易な液体または固体状の物質として回収す
る。 【構成】水素ガスおよびガス状水素化合物の少なくとも
一方から成る水素源と、二酸化炭素とを含有する排ガス
に高エネルギビーム６を照射することにより上記水素源
および二酸化炭素を活性化せしめ、活性化した水素によ
って排ガス中に含有される二酸化炭素を還元して固体化
合物または液体化合物に変換し回収することを特徴とす
る。また活性化した水素源と、排ガス中の二酸化炭素と
の還元反応を促進させるためのメッシュ材を反応容器内
に多段に配設するとよい。さらにメッシュ材の目開き
を、混合ガスの流れ方向に沿って徐々に減少するように
設定する。また反応容器の断面積を、混合ガスの流れ方
向に沿って徐々に減少するように形成するとよい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は排ガス中の二酸化炭素除
去装置および二酸化炭素除去方法に係り、特に除去処理
に際して排ガスを特別に加熱したり加工したりする必要
がなく、経済的に除去処理が可能な排ガス中の二酸化炭
素除去装置および二酸化炭素除去方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、石油やガスなどの化石燃料の消費
量が増加し、燃焼の結果発生する二酸化炭素（ＣＯ2 ）
の増加に伴う地球温暖化が大きな環境問題としてクロー
ズアップされている。特に我が国においては、火力発電
所から排出される二酸化炭素排出量が、全国のＣＯ2 総
排出量の２５％を占めるに至っている。したがって火力
発電所から排出されるＣＯ2 量を早期に削減することが
大きな社会的要請になっている。
【０００３】従来、排ガス中に含有されるＣＯ2 の除去
方法としては、一般に下記のような種々の方法が採用さ
れている。すなわち、 （１）表面に微細な細孔を有するアミンやゼオライト結
晶の表面部に二酸化炭素分子のみを選択的に吸着処理す
る方法。
【０００４】（２）触媒表面において二酸化炭素の接触
水素化反応を促進せしめて分解する方法。
【０００５】（３）複数の分子の集合体で形成されたト
ンネル型またはカゴ型構造の内部に二酸化炭素分子を取
り込んで包接化合物（クラスレート化合物）を形成して
除去する方法。
【０００６】（４）藻類、珊瑚などの生物が炭酸（ＣＯ
2 ，ＨＣＯ3 ）を固定して有機物や炭酸カルシウムに変
える働き、すなわち炭酸同化作用を利用して二酸化炭素
を固定する方法。
【０００７】以上のような各種除去方法が、排ガスの濃
度や排出量に応じて、採用されていた。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
た除去方法のうち（１）〜（３）項のように物理化学的
な反応によってＣＯ2 を除去する方法においては、反応
速度を高めるために排ガスの圧力や温度を高める必要が
ある。ところが、ＣＯ2 ガスの主たる排出源である火力
発電所から排出される燃焼排ガスの温度は１００〜１５
０℃程度と低く、除去反応を効率的に進行させるために
は排ガスを再加熱する必要があるなどエネルギ効率およ
び経済性が低くなる問題点がある。
【０００９】一方、前記（４）項に示すように生物の代
謝反応を利用したＣＯ2 の除去方法においては、常温常
圧の条件下で処理できる利点があるものの、反応速度が
極めて小さいため、例えば出力１００万ＫＷ級火力発電
所から排出される排ガス量（１５００万ｍ3 ／ｈｒを処
理するためには、発電所自体の数倍の容積の処理装置が
必要となり、実用上、処理は極めて困難である。
【００１０】また上記いずれの処理方法を採用した場合
においても、除去反応によって生成する副生物に産業上
再利用できる物質は殆どなく、いずれの副生物も何らか
の二次処理を施して廃棄するか、または長期に亘って厳
重に貯蔵保管する必要がある等の厄介な処理上の問題点
を抱えている。
【００１１】本発明は上記の問題点を解決ためになされ
たものであり、火力発電所等から排出される膨大な排ガ
スを加熱したり加圧することなく、排ガス自体が有する
温度および圧力条件下で高い反応速度で排ガス中に含有
される二酸化炭素を除去処理することができ、また反応
生成物が工業的に利用できる有益な物質であり、廃棄処
理や高度処理を必要とせず、さらに反応生成物が回収容
易な液体または固体状の物質として回収することができ
る排ガス中の二酸化炭素除去装置および二酸化炭素除去
方法を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明者は上記目的を達
成するため、特に過大なエネルギを付加することなく、
排ガス中のＣＯ2 を効率的に除去できる機構について研
究を重ねた。その結果、排ガスに高エネルギビームを照
射して排ガス中のＣＯ2 を直接ＣＯやＣに分解するため
には、極めて過大なエネルギが必要とされるが、排ガス
中に水素ガスなど特に原子状水素を生成し易いガス状水
素源を混合した状態で高エネルギビームを照射すること
により、混合ガスが活性化し、常温常圧程度の処理条件
で排ガス中のＣＯ2 が水素によって効率的に還元される
ことを発見した。
【００１３】また金属製ワイヤで編み上げて形成したメ
ッシュ材、または多孔質体、発泡体、ハニカム、フィン
等の充填材を反応容器内に充填することにより、活性化
した水素と二酸化炭素との還元反応がさらに促進され、
反応生成物の回収量が大幅に増加するとともに、反応に
必要なエネルギ量も低減できることが確認された。さら
に上記メッシュ材や充填材の表面に凹凸を形成して比表
面積を増加させることにより、反応生成物回収量の増加
や反応時間の短縮も図れるという知見が得られた。
【００１４】さらに反応容器内に充填するメッシュ材の
目開きを適正な範囲に設定することにより、目詰まり等
のトラブルを起こす心配がなく、かつ高い反応効率を長
期間にわたり保持できることも確認された。また上記メ
ッシュ材の目開きおよび反応容器の断面積を混合ガスの
流れ方向に沿って徐々に減少するように設定することに
より、反応容器全体における反応効率を高めることが可
能になるという知見を得た。
【００１５】本発明は上記知見に基づいて完成されたも
のである。すなわち本発明に係る排ガス中の二酸化炭素
除去装置は、水素源を供給する水素供給装置と、水素供
給装置から供給された水素源と二酸化炭素を含有する排
ガスとを均一に混合して混合ガスを形成する混合器と、
高エネルギビームを発生するビーム発生装置と、ビーム
発生装置からの高エネルギビームを混合ガスに照射する
ことにより混合ガスを活性化するとともに二酸化炭素の
還元反応を起こすための反応容器と、上記還元反応によ
って生成した生成物を排ガス中から分離回収する回収部
とを備えることを特徴とする。また活性化した水素源
と、排ガス中の二酸化炭素との還元反応を促進させるた
めのメッシュ材を反応容器内に多段に配設することが好
ましい。さらに上記メッシュ材の目開きは０．３mm以上
に設定される。また、上記メッシュ材の目開きを、混合
ガスの流れ方向に沿って徐々に減少するように設定する
とよい。さらに反応容器の断面積を、混合ガスの流れ方
向に沿って徐々に減少するように形成するとよい。
【００１６】また本発明に係る排ガス中の二酸化炭素除
去方法は、水素ガスおよびガス状水素化合物の少なくと
も一方から成る水素源と二酸化炭素を含有する排ガスと
を混合して混合ガスを形成し、この混合ガスに高エネル
ギビームを照射することにより上記水素源および二酸化
炭素を活性化せしめ、活性化した水素によって排ガス中
に含有される二酸化炭素を還元して固体化合物または液
体化合物に変換し回収することを特徴とする。
【００１７】また高エネルギビームとしては、電子ビー
ム、レーザビーム、プロトンビームなとが使用される
が、特に二酸化炭素の還元反応の効率を高めるために、
加速電圧１００ＫＶ以上の電子ビーム、または波長５０
０μｍ以下のエキシマレーザビームを使用することが好
ましい。一方、水素源となる物質としては水素ガスは勿
論のこと、メタン、エタン、エチレン、アセチレン等の
炭化水素、硫化水素、水など高エルネギビームの照射を
受けて原子状水素や活性体を形成する水素化合物が１種
類または２種類以上の物質のガス状混合体が使用され
る。
【００１８】特に水素源の種類によって反応生成物（副
生物）が異なるので、その用途によって選定する。本発
明装置および方法において使用する水素源については次
の３条件を満たす必要がある。すなわちＣＯ2 還元反
応を起こし易い原子状水素を容易に発生すること。毒
性が少なくハンドリングの容易なガスであること。反
応の結果生じる副生物が工業的に有益でかつ回収容易な
固体もしくは液体であることが必要である。の条件
を満足する物質として生成標準エンタルピが大きな水
素、メタン、エタン、エチレン、アセチレン、水などが
好ましい。の条件については副生物を何に設定するか
によって水素源の種類が異なってくる。
【００１９】また回収部は、還元反応によって生成した
生成物の性状によって、固体生成物回収部および液体生
成物回収部とを組み合せて配設するとよい。特に微細な
生成物を効率的に回収するために、回収部として電気集
塵機を使用するとよい。回収する固体化合物としては各
種ポリマーがあり、液体化合物としてはメタノールやエ
タノールが好ましい。特に火力発電所等の排ガス処理に
適用する場合は、回収した副生物が新たに燃料として再
利用できるメタノールの形で回収することが望ましい。
【００２０】
【作用】上記構成に係る排ガス中の二酸化炭素除去装置
および二酸化炭素除去方法によれば、排ガス中に含有さ
れた水素源に高エネルギビームを照射しているため、常
温常圧に近い条件下で排ガス中に含有された水素および
二酸化炭素が活性化され、活性化された水素によって二
酸化炭素が効率的に還元処理される。
【００２１】また生成される副生物もメタノール等の工
業的に再利用できる有用な副生物であり、回収が容易で
あるとともに副生物の再処理や貯蔵も必要なく、極めて
有用な除去方法である。
【００２２】また二酸化炭素除去装置の反応容器の断面
積や形状を適正に調整することにより、混合ガスの反応
によって生じる圧力減少を抑制し、かつ混合ガスに照射
される高エネルギビームの強度減衰を抑制することがで
き、反応生成物を効率的に回収することができる。また
反応容器内に充填するメッシュ材の目開きを適切に選択
することにより、反応容器の位置に関係なく、反応生成
物の回収量を一定にすることができる。上記のような措
置により、気体同士の衝突頻度を高め、反応成分と高エ
ネルギビームとの相互作用を促進することができ、反応
効率を大幅に向上させることができる。
【００２３】
【実施例】次に本発明の実施例について添付図面を参照
してより具体的に説明する。
【００２４】実施例１ 図１は本発明に係る排ガス中の二酸化炭素（ＣＯ2 ）除
去装置の一実施例を示す系統図である。すなわち実施例
１に係る二酸化炭素除去装置は排ガス１と、水素供給装
置２からの水素源とを混合して混合ガス４を調製する混
合器３と、電子ビーム発生器５からの電子ビーム６を混
合ガス４に照射してＣＯ2 の還元反応を起こすための反
応容器７と、還元反応によって生成した固体生成物８を
排ガス１から分離回収する固体回収部９と、還元反応に
よって生成した液体生成物１０を分離回収する液体回収
部１１と、上記還元反応によってＣＯ2 を除去低減され
た処理ガス１２を大気に放出するスタック１３とを直列
に接続連絡して構成される。
【００２５】また反応容器７および固体回収部９は、図
２に示すように、電子透過窓１４を介して電子ビーム６
が反応容器内空間に照射されるように構成される。また
照射された電子ビーム６は、ビーム偏向装置１５によっ
て反応容器７内において幅１ｍ程度の範囲をオシレート
するように構成される。さらに固体回収部９は反応容器
７からの排ガスの流れ方向が変わるように形成され、そ
の底部に固体生成物８の溜り１８が形成される。一方液
体回収部１１は、図３に示すように混合ガス４の導入管
路１６の外周に冷却装置１７を配設して構成される。
【００２６】火力発電所等から排出された排ガス１は水
素供給装置２から供給された水素源としてのアセチレン
（Ｃ2 Ｈ2 ）やエチレン（Ｃ2 Ｈ4 ）と混合器３にて混
合され、反応容器７に送られる。ここで反応容器７上部
に配設された電子透過窓１４を経由して電子ビーム発生
器５から電子ビーム６が混合ガス４に照射される。照射
された混合ガス４に含有される二酸化炭素および水素源
としてのＣ2 Ｈ2 やＣ2 Ｈ4 は活性化され、水素源の一
部は原子状の水素に分解され、この原子状水素による二
酸化炭素の還元反応が促進される。混合ガス４中の二酸
化炭素と水素との還元反応は数秒間で完了するため、反
応容器７の容積は、上記反応時間が混合ガス４の滞留時
間となるように設定する。混合ガス４の流速は１〜３ｍ
/sec程度に設定するとともに、電子ビーム６は反応容器
７内の全域に照射されるようにビーム偏向装置１５によ
って適宜オシレートするように動作させる。
【００２７】水素源として排ガス１中に注入されたアセ
チレン（Ｃ2 Ｈ2 ）は標準生成自由エンタルピーが大き
く、かつ炭素原子同士が３重構造結合で結合されている
ため電子ビーム６の照射により、容易に活性化され易
く、原子状水素を放出する。
【００２８】放出された原子状水素はＣＯ2 と反応して
下記（１）式に示すようにＣＯ2 を還元するとともに、
３重結合が外れた分子ではＣＯ2 を容易に取り込み、下
記（２）式に示すようにアクリル酸ポリマーなどの１種
の重合体を固体生成物として生成する。
【００２９】
【数１】 ＣＯ2 ＋２Ｈ → ＣＯ＋Ｈ2 Ｏ ……（１）
【数２】
【００３０】またエチレン（Ｃ2 Ｈ4 ）も標準生成自由
エネルギが大きく、かつ隣接する炭素原子が２重結合で
結合しているため活性化し易く、容易に原子状水素を放
出する。このためアセチレンと同様に二酸化炭素を還元
するとともに、還元反応によって炭素の２重結合が外れ
て、下記（３），（４）式に示すようにメチルアルコー
ルやエチルアルコールを生成する。
【００３１】
【数３】
【数４】
【００３２】こうして活性化した水素（水素源）による
二酸化炭素の還元反応によって生成した固体状および液
体状の副生物のうちの粉末状の固体生成物８は、排ガス
１中に巻き込まれた状態で下流側に移動する。そして図
２に示すようにガス流速を低減すると同時にガスの流れ
方向を変えるように構成した固体回収部９の側壁に衝突
して沈殿分離回収される。
【００３３】一方、還元反応によって生じ混合ガス中に
蒸気状態で含有される液体生成物１０は、図３で示すよ
うに液体回収部１１において、冷却装置１７によって冷
却されることにより凝縮し、液滴として分離回収され
る。固体状および液体状の反応生成物８，１０を除去さ
れた処理ガス１２はスタック１３を経由して大気中に放
出される。
【００３４】以上の通り本実施例に係る排ガス中の二酸
化炭素除去方法によれば、電子ビーム照射によって水素
源としてのＣ2 Ｈ2 やＣ2 Ｈ4 を活性化し、原子状水素
を発生せしめて、二酸化炭素を極めて短かい反応時間で
還元処理することができる。ちなみに図４において示す
ように、各種処理方法別に排ガス１ｍ3 当りの処理時間
を比較すると、本実施例に係る電子ビームを使用した除
去方法によれば、排ガスの還元処理に要する時間が数秒
と極めて短かいため、排ガスを極めて効率的に処理する
ことができる。
【００３５】また図５に示すように、各処理方法別に還
元反応に必要な温度の高低を比較すると、本実施例方法
では１００〜２００℃と通常の温度範囲でそのまま処理
することが可能であり、改めて加熱処理する必要がな
く、エネルギ効率が優れる。
【００３６】さらに、水素源を適切に選定することによ
り、工業的に有益でかつ回収分離が容易な反応生成物
（副生物）が得られる点で優れている。ちなみに各種処
理法による副生物を下記表１に示す。
【００３７】
【表１】
【００３８】表１から明らかなように、吸着法では吸着
媒体を再生して最終的に炭酸塩として固定され、クラス
トレート法および生物法による副生物の工業的用途は少
ない。また触媒法では工業的に有用なアルコールが生成
されるが、前記の通り反応温度を高くする必要があり、
エネルギ効率が低い。一方、実施例の電子ビーム法によ
れば、常温度に近い処理条件下で再利用可能なアルコー
ル等が副生物として生成するため、極めて有利である。
【００３９】なお水素源として使用されるガスは上記の
アセチレン（Ｃ2 Ｈ2 ）やエチレン（Ｃ2 Ｈ4 ）などの
有機化合物に限定されず、硫化水素、水、水素などの無
機系ガス体も使用できる。すなわち硫化水素、水および
水素を排ガス中に混入せしめ、電子ビームを照射させた
場合にはそれぞれ下記（５），（６），（７）式に示す
ように原子状水素（Ｈ）を放出し、この原子状水素
（Ｈ）が（８）式に示すように二酸化炭素を還元し、メ
タン（ＣＨ4 ）が生成されることが確認されている。
【００４０】
【数５】Ｈ2 Ｓ → ２Ｈ＋Ｓ ……（５）
【数６】Ｈ2 Ｏ → Ｈ＋ＯＨ ……（６）
【数７】Ｈ2 → ２Ｈ ……（７）
【数８】 ＣＯ2 ＋４Ｈ → ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ ……（８）
【００４１】また本実施例では高エネルギビームとして
電子ビームを使用した例で示しているが、この電子ビー
ムに限定されず、他にもレーザビーム、プロトンビーム
を照射した場合にも同様な効果を得ることができる。特
にレーザビームは、単波長光であるため、反応の選択性
が高いため、還元反応の制御が容易になり、所望の反応
生成物（副生物）のみを生成することが可能となる。ま
たプロトンビーム自体が水素イオンであるため、水素供
給装置を別途装備する必要がなく、除去装置の構成を簡
略化することができる。
【００４２】ところで、図２に示す実施例１に係る二酸
化炭素除去装置においては、気体同士の反応を促進する
ための機構を反応容器内に設けていないため、未だ反応
効率は低い状態であった。特に火力発電所から排出され
る排気ガスでＣＯ2 混合比が１０〜２０％と高い排気ガ
スを処理する場合には、ＣＯ2 の還元反応に必要なエネ
ルギ投入量が大きくなるとともに、処理ガス中に残留す
るＣＯ2 ガス割合が高くなる欠点があった。
【００４３】そこで本願発明者らは、水素源とＣＯ2 と
の反応生成量を増加させ、また反応に必要なエネルギの
低減化を図り、全体の反応効率を向上させるために継続
的に研究を行なった。
【００４４】その結果、比表面積が大きい金属製メッシ
ュや多孔質体、発泡体等の充填材を反応容器内の高エネ
ルギビーム照射領域に配設することにより、メッシュ材
表面や充填材表面における水素源とＣＯ2 ガスとの衝突
および還元反応さらには上記気体と高エネルギビームと
の相互作用が促進され、反応生成物が大幅に増加するこ
とを発見した。
【００４５】すなわち、排ガスと水素源との混合ガスを
反応容器内に導入し、混合ガスに高エネルギビームを照
射して還元反応を進める場合、反応容器の内部空間より
反応容器内壁面の方が、気体同士の衝突および反応や高
エネルギビームと気体との相互作用がより促進されるこ
と、また反応容器壁面の比表面積が大きい程、反応生成
物が大きくなることが確認された。そこで反応容器の壁
面積を増大化させる代りに、反応容器内に比表面積の大
きいメッシュ材を多段に配設して反応効率の改善効果を
確認した。
【００４６】上記メッシュ材を反応容器内に配設した二
酸化炭素除去装置について下記の実施例２〜４を例示し
説明する。
【００４７】実施例２〜４ 図６は実施例２〜４に係る二酸化炭素除去装置の構成例
を示す系統図であり、図２に示す実施例１に係る装置の
反応容器内にそれぞれ仕様が異なる金属製メッシュ材１
９，１９ａ，１９ｂを多段に配設した以外は図２に示す
構成と同一である。
【００４８】上記メッシュ材１９，１９ａ，１９ｂとし
ては、例えば直径が０．５〜１mm程度のステンレス鋼等
で形成した耐食性金属ワイヤ２０を縦横に編み上げたメ
ッシュ材１９（実施例２）や、このメッシュ材１０にブ
ラスト処理を施し、金属ワイヤ２０の表面に凹部２１を
形成してワイヤ２０の表面全体として凹凸を形成したメ
ッシュ材１９ａ（実施例３）や、上記メッシュ材１９に
金属溶射処理を施し、金属ワイヤ２０の表面に凸部２２
を形成してワイヤ２０の表面全体として凹凸を形成した
メッシュ材１９ｂ（実施例４）などを使用した。
【００４９】メッシュ材の目開き寸法は、反応効率に大
きな影響を及ぼす要因であり、この目開き寸法を細かく
するに従ってメッシュ材の比表面積が増大し、反応効率
をよれり高められることが確認されている。しかしなが
ら、メッシュ材の目開き寸法が０．３mm未満であると、
還元反応によって生成した固体生成物がメッシュ材表面
でブリッジを形成し易く、メッシュ材を閉塞し易くな
る。したがって、目開き寸法は０．３mm以上、より好ま
しくは０．５mm以上に設定することが望ましい。
【００５０】上記メッシュ材は反応容器内の高エネルギ
ビーム照射領域に数１０段、数１００段と多段に充填さ
れる。また各メッシュ材を構成する金属ワイヤにブラス
ト処理や溶射処理を施すことにより、メッシュ材の比表
面積を増加させることができる。
【００５１】火力発電所等から排出された排ガス１は、
図１に示すように水素供給装置２からの水素源と混合器
３において均一に混合され混合ガス４となる。次に図６
に示すように混合ガス４は導入管路１６を経て反応容器
７に導入される。反応容器７内の混合ガス４の流路には
金属製のメッシュ材１９，１９ａ，１９ｂが配設されて
おり、混合ガス４は上記メッシュ材１９，１９ａ，１９
ｂ内を流れる。このとき反応容器７に取り付けた電子透
過窓１４を経由して電子ビーム６が照射される。ここで
電子ビーム６は、その照射領域を広く確保するため、ビ
ーム偏向装置（オシレーションコイル）１５により、オ
シレーションされる。排ガス流路にメッシュ材が配設さ
れているため、排ガス中のＣＯ2 と水素源との衝突が起
こり易くなり、また電子ビーム６によって活性化された
ＣＯ2 と水素源とによってＣＯ2還元反応が促進される
とともに電子ビーム６と気体との相互作用がメッシュ材
を触媒として円滑に進行する。そして活性化したＣＯ2
と水素源との還元反応によって固体生成物８や液体生成
物が形成される。生成する固体生成物８は、一般に硬質
なものではなく、粉末状であり、メッシュ材との結合力
も弱い。したがって還元反応によってメッシュ材表面に
生成した粉末は、排ガスの僅かな流れによって剥離し易
く、下流側に搬送される。しかしながら、前記の通り、
メッシュ材の目開きが０．３mmより小さい場合には、目
詰りを起こし易くなるので、メッシュ材の目開きは０．
３mm以上とする。
【００５２】メッシュ材から剥離した固体生成物８は反
応容器７の二次側に配設した固体回収部９にて回収され
る。すなわち固体回収部９は、反応容器７よりも広い流
路面積を有し、ここで処理ガスの流速を低下させ、処理
ガス中に含有されている固体生成物８を沈降により溜り
１８に回収する。
【００５３】上記実施例２〜４に係る二酸化炭素除去装
置においては、金属製メッシュ材は排ガス中の気体同士
の衝突および反応を促進し、電子ビームとの相互作用を
行なう一種の触媒としての作用を利用している。すなわ
ち通常の化学プラント等において気体同士の衝突および
反応は、高温高圧下の反応容器内の空間部で進行する
が、本実施例装置のように常温ないし１００℃程度の常
温常圧下における気体同士の衝突および反応は、反応容
器内空間よりも、むしろ反応容器壁面において多く生じ
る。特に本実施例装置のように、気体同士の反応から固
体生成物が生じるような反応系においては、気体同士の
衝突を促進する機構や反応の核となる担体が不可欠とな
ることが判明した。特に上記機構や担体は、電子ビーム
と気体との相互作用が重要因子となる反応系では、より
重要になることが判明した。
【００５４】そこで上記衝突促進機構や反応の核となる
金属製メッシュ材１９，１９ａ，１９ｂを、反応容器内
のビーム照射領域に充填したのである。その結果、ＣＯ
2 と水素源との反応が促進され、反応生成物の回収量が
大幅に増加し、かつ反応に必要なエネルギ量も大幅に低
減することができた。
【００５５】ここで上記実施例２に係る二酸化炭素除去
装置において、使用するメッシュ材１９，１９ａ，１９
ｂの目開き、すなわち金属ワイヤ２０の間隔を変化させ
たり、金属ワイヤ２０の線径を変化させることにより、
メッシュ材１９の比表面積を変え、その変化が反応生成
物量に及ぼす影響を実験により確認した。
【００５６】図１０は、電子ビーム（ＥＢ）照射量を一
定とし、室温、大気圧下でＣＯ2 ガスを含む排ガスを処
理した場合におけるメッシュ材の比表面積と固体生成物
回収量との関係を示すグラフである。
【００５７】図１０に示す結果から明らかなように、固
体生成物回収量は、メッシュ材の比表面積に比例して増
加することが確認された。具体的には、金属ワイヤ径
０．５mm、ワイヤ間隔１．０mm、目開き０．５mmのメッ
シュ材織物を反応容器内に１００段積層して配設した場
合（比表面積５ｍ2 ／ｍ3 ）における固体生成物回収量
は、メッシュ材を配設しない場合（比表面積０ｍ2 ／ｍ
3 ）と比較して、約６倍となることがわかった。このこ
とは、メッシュ材を配設することにより、エネルギ消費
量を１／６に低減できることを意味する。
【００５８】次にメッシュ材を全く使用しない実施例１
に係る二酸化炭素除去装置および、図７に示すような普
通メッシュ材１０、図８に示すようなブラスト処理した
メッシュ材１９ａ、図９に示すような溶射処理したメッ
シュ材１９ｂをそれぞれ反応容器７内に１００段配設し
た実施例２〜４に係る装置を使用して、電子ビーム照射
量を一定に保持した条件で排ガス処理を実施し、各メッ
シュ材の比表面積が固体生成物回収量に及ぼす影響を測
定し図１１に示す結果を得た。
【００５９】図１１に示す結果から明らかなように、ブ
ラスト処理を施したメッシュ材１９ａおよび溶射処理を
施したメッシュ材１９ｂを使用した実施例３〜４に係る
二酸化炭素除去装置によれば、何も処理していない普通
メッシュ材１９を使用した実施例２の装置と比較して固
体生成物回収量が約２倍となる。またメッシュ材を使用
しない実施例１の場合と比較して約１０倍と多くなり、
反応効率が大幅に改善されることが確認された。
【００６０】次に上記実施例１〜４に係る二酸化炭素除
去装置について電子ビーム照射時間を変化させ、その照
射時間（照射量に対応する）が固体生成物回収量に及ぼ
す影響を調査し、図１２に示す結果を得た。
【００６１】図１２に示す結果から明らかなように、電
子ビームの照射量の増加に比例して固体生成物回収量も
増加し、かつ反応時間を短縮する傾向が確認でき、この
傾向は、比表面積が大きなメッシュ材を反応容器内に配
設したときに、より顕著になることが実証された。
【００６２】以上のように実施例１〜４に係る二酸化炭
素除去装置において、ＣＯ2 と水素源とを活性化する高
エネルギビームの照射領域にメッシュ材等の充填材を配
設することにより、反応生成物量を増加させたり、また
は反応に必要なエネルギ総量を低減することが可能にな
り、反応効率を大幅に改善することが達成された。
【００６３】さらに本願発明者らは、排ガス中のＣＯ2
除去効率を向上させ、反応生成物回収量をより増加させ
るために水素源とＣＯ2 との反応に大きな影響を与える
要因を引き続き研究した。その結果、高エネルギビーム
照射による排ガスと水素源との反応は次の３つの要因に
よって支配されていることが明らかになった。
【００６４】すなわち、 （１）排ガス中のＣＯ2 と水素源ガスとの衝突回数 （２）高エネルギビームのビーム強度 （３）反応生成核の拡大
【００６５】まず第（１）項の排ガス中のＣＯ2 と水素
源ガスとの衝突回数は、ガス分子の平均自由工程Ｌに反
比例する。この平均自由工程Ｌは下記（１）式で表わさ
れる。
【００６６】
【数９】 ここで、Ｋはボルツマン定数、Ｔは温度、ｄは分子の直
径、Ｐは圧力を示す。（９）式から判断すると衝突回数
は圧力に比例し、温度に反比例することが予測される。
しかしながら、温度に関しては気体同士の反応性の向上
に寄与することも推定されるため、本発明者らは、高エ
ネルギビームの照射による排ガスと水素源との反応生成
物量に及ぼす圧力および温度の影響をさらに研究した。
【００６７】その結果、０〜１５ｋＰａの圧力範囲にお
いては、反応生成物量が圧力に比例して増加することが
明らかになった。一方、室温（ＲＴ）〜１５０℃の温度
範囲においては、反応生成物量に大きな変化は現れず、
また１５０℃を超える温度範囲においては反応生成物量
が僅かに減少する傾向が確認できた。
【００６８】また第（２）項の高エネルギビームのビー
ム強度が反応生成物量に及ぼす影響についても実験によ
り確認したところ、０〜２ＭＧｙの範囲において反応生
成物量は、ビーム強度に比例して増加することが明らか
になった。
【００６９】さらに電子ビームのエネルギは、水素源の
励起や混合ガスの反応によって消費され減衰するため、
電子ビームのエネルギは電子透過窓から遠ざかるほど、
つまり電子透過距離の増加とともに低下する。同時に反
応生成物量も減少し、電子ビームのエネルギがほぼゼロ
になった電子透過距離における反応生成物もゼロになる
ことが確認された。したがって、二酸化炭素除去装置を
構成する際に、反応容器の厚さは、高エネルギビームの
有効範囲に設定することにより、反応容器の容積効率を
最大にすることができる。
【００７０】最後に第（３）項の反応生成核の拡大に関
しては、先の実施例２〜４によって説明した。すなわち
反応容器内の高エネルギビーム照射領域に比表面積が大
きいメッシュ材を配設することにより、反応生成物量が
増加することが判明した。これは、気体同士の反応系に
おいて、反応容器壁面およびメッシュ材表面が反応生成
核として寄与することを示している。したがって、一般
的にはメッシュ材の目開きを小さくして比表面積を増加
させることにより、反応生成物量を増加させることが可
能である。しかしながら、本発明者らのその後の研究結
果から、比表面積を過度に大きくすると却って反応生成
物量が減少することも明らかになった。この原因は、反
応サイトとして機能するメッシュ材が逆に電子の減衰を
引き起こし、高エネルギビームと各気体との相互作用を
阻害するためであることが判明した。
【００７１】上記知見を踏まえ、ＣＯ2 除去を効率的に
行なうＣＯ2 除去装置を設計するに際しては、反応容器
の断面積および形状を変化させることにより、排ガスと
水素源との混合ガスの圧力減少を抑制し、また混合ガス
に照射する高エネルギビームのビーム強度の減衰を一定
に保持するとよい。さらに反応容器内に配設するメッシ
ュ材の形状を変化させることにより、ビーム強度の減衰
を抑制し、排ガスの水素源による還元反応を促進するこ
とが可能となる。すなわちメッシュ材の形状を変化させ
ることにより、排ガス中の気体同士の衝突頻度を高め、
また気体と高エネルギビームとの相互作用を促進させ、
反応効率を高めることができる。
【００７２】以下、上記知見に基づいて改良した二酸化
炭素（ＣＯ2 ）除去装置の具体例について実施例５とし
て説明する。
【００７３】実施例５ 図１３は実施例５に係る二酸化炭素除去装置に使用した
反応容器７ａの形状例を示す斜視図である。なお、ＣＯ
2 除去のプロセス自体は図１に示す系統図と同一であ
り、また反応容器７ａ以外の装置構成要素は図２および
図６に示す実施例１〜４に係るＣＯ2 除去装置と同一で
ある。
【００７４】反応容器７ａの断面積Ｓは排ガスの圧力損
失を低減するように流れ方向に沿って変化させている。
すなわち反応容器内に生じる圧力損失は、排ガス中のＣ
Ｏ2ガスや水素源が反応して固体になることにより生じ
る。したがって、反応容器全体における圧力を一定値に
保つためには、反応容器の断面積を上記ガス成分の減少
に合せて低減する必要がある。ここで排ガスと水素源と
の混合ガス４の減少量（ｎモル）が反応容器の位置
（Ｘ）に関係なく一定値ａを示すとしてΔｎ／Δｘ＝ａ
とおくと、圧力Ｐを一定とするための反応容器７ａの位
置Ｘにおける断面積Ｓ（ｘ）は下記（１０）式で与えら
れる。
【００７５】
【数１０】 Ｓ（ｘ）＝Ｓ0 −ＲＴ／ｐ・ａ・ｘ……（１０） 但し、Ｓ0 は反応容器７ａの入口の断面積、Ｒは気体定
数、Ｔは温度、ｎはモル数である。したがって、反応容
器内の圧力を一定値に保った状態で気体同士の反応を進
行させるためには、反応容器７ａの断面積Ｓ（ｘ）は、
図１３に示すように混合ガス４の流れ方向に沿って一時
的に減少させる必要がある。
【００７６】そして図１３に示すような形状の反応容器
７ａを使用して排ガス中のＣＯ2 除去処理を実施し、反
応容器７ａのガス流れ方向の各位置Ｘにおける反応生成
量を測定した。一方、実施例１〜４に係るＣＯ2 除去装
置において使用された反応容器７であり、図１４に示す
ようにガス流れ方向において断面積Ｓ0 が一定の反応容
器７の各位置における反応生成量を同様に測定して、図
１５に示す結果を得た。
【００７７】図１５に示す結果から明らかなように、混
合ガスの反応成分の減少に伴う圧力損失を補うように断
面積を徐々に低減した反応容器７ａを使用した場合に
は、反応容器７ａの位置に関係なく、反応生成量は一定
となった。一方、断面積を一定とした実施例１〜４の反
応容器７を使用した場合には、混合ガスの流れ方向に沿
って反応生成量が減少することが確認された。すなわち
実施例５の反応容器７ａでは各位置における圧力変化が
解消され、位置に関係なく気体同士の衝突回数が一定に
なるため、反応容器全体としての反応生成量の減少が抑
制される。
【００７８】また反応容器７ａの容積効率を改善するた
めには、電子ビームの透過距離にも配慮する必要があ
る。すなわち電子ビーム６等の高エネルギビームは反応
容器７ａの上面側に配設した電子透過窓１４を経由して
反応容器７ａ内部には照射される。電子ビームの透過距
離と反応生成量との関係を調査した結果、図１６に示す
結果を得た。図１６に示す結果から明らかなように、照
射された電子ビーム６は、水素源の励起や混合ガス同士
の反応に消費されるため、そのビーム強度は減衰する。
つまり、反応容器７ａの電子透過窓１４から離れ、エネ
ルギ強度が低下するに従って反応生成量は減少し、ビー
ム強度がゼロになる電子透過距離における反応生成量は
ゼロとなる。すなわち、図１６に示す特定の電子透過距
離Ｄの範囲においてのみ、反応生成物が得られる。した
がって、上記電子透過距離Ｄを反応容器の厚さに設定す
ることにより効率良く反応生成物を回収することができ
る。次に反応生成核の拡大を図ることにより反応効率を
向上させた二酸化炭素除去装置について、下記実施例６
を参照して説明する。
【００７９】実施例６ 実施例５で使用した反応容器内に配設する金属製メッシ
ュ材は気体同士の反応核となり、ＣＯ2 と水素源との反
応を促進する。メッシュ材の比表面積（単位体積当りの
表面積）をメッシュ材の目開きで制御し、その比表面積
と反応生成量との関係を実験により調査したところ、図
１７に示す結果が得られた。
【００８０】図１７に示す結果から明らかなように、メ
ッシュ材の比表面積の増加に伴って単位体積当りの反応
生成量は増加する。すなわちメッシュ材の表面は、混合
ガスの反応核となるため、その比表面積が大きいほど、
反応生成量は増加する。しかしながら、メッシュ材を過
密に充填すると反応生成量は却って減少することも同時
に明らかになった。この理由は、反応核として機能して
いたメッシュ材が電子の減衰を引き起こし、電子と混合
ガスとの相互作用を阻害するためであると推定される。
【００８１】そこで実施例６に係る二酸化炭素除去装置
においては、図１８に示すように、断面積Ｓ（ｘ）が入
口側から出口側にかけて縮小するような反応容器７ａを
用いるとともに、反応容器７ａの入口部では、目開きが
粗いメッシュ材１９ｃを配設し、出口側に進むに従って
目開きが細かいメッシュ材１９ｄ，１９ｅ，１９ｆを順
次配設して構成される。
【００８２】上記実施例６の装置において、反応容器７
ａの入口部においてはメッシュ材の充填密度も低く反応
容器７ａの断面積も大きいため、未反応の混合ガス４
は、圧力損失を生じることなく円滑に流れる。そして反
応の進行に伴う混合ガスの容積の減少に応じて反応容器
の断面積が減少しているため、反応容器内の圧力は一定
に保持される。そして出口側に流れるに従い細目のメッ
シュ材１９ｄ，１９ｅ，１９ｆを使用しているため、反
応生成量は一定となる。
【００８３】上記構成に係る二酸化炭素除去装置によれ
ば、混合ガス４の流れ方向に沿って反応容器７ａの断面
積Ｓ（ｘ）を徐々に減少するように構成するとともに、
メッシュ材１９ｃ〜１９ｆの目開きを流れ方向に沿って
徐々に減少するよう構成しているため、反応生成物回収
量を反応容器７ａの位置Ｘに関係なく一定とすることが
でき、反応容器７ａ全体としての反応効率を向上させる
ことができる。
【００８４】
【発明の効果】以上説明の通り本発明に係る排ガス中の
二酸化炭素除去装置および除去方法によれば、排ガス中
に含有された水素源に高エネルギビームを照射している
ため、常温常圧に近い条件下で排ガス中に含有された水
素および二酸化炭素が活性化され、活性化された水素に
よって二酸化炭素が効率的に還元処理される。
【００８５】また生成される副生物もメタノール等の工
業的に再利用できる有用な副生物であり、回収が容易で
あるとともに副生物の再処理や貯蔵も必要なく、極めて
有用な除去方法である。
【００８６】また二酸化炭素除去装置の反応容器の断面
積や形状を適正に調整することにより、混合ガスの反応
によって生じる圧力減少を抑制し、かつ混合ガスに照射
される高エネルギビームの強度減衰を抑制することがで
き、反応生成物を効率的に回収することができる。また
反応容器内に充填するメッシュ材の目開きを適切に選択
することにより、反応容器の位置に関係なく、反応生成
物の回収量を一定にすることができる。上記のような措
置により、気体同士の衝突頻度を高め、反応成分と高エ
ネルギビームとの相互作用を促進することができ、反応
効率を大幅に向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る排ガス中の二酸化炭素除去装置の
一実施例を示す系統図。
【図２】図１における反応容器および固体回収部の構造
例を示す断面図。
【図３】図１における液体回収部の構造例を示す断面
図。
【図４】各種処理方法における排ガスの処理時間を比較
して示すグラフ。
【図５】各種処理方法における排ガスの還元反応に必要
な処理温度を比較して示すグラフ。
【図６】実施例２に係る排ガス中の二酸化炭素除去装置
を示す系統図。
【図７】実施例２に係る排ガス中の二酸化炭素除去装置
に使用したメッシュ材の構成を示す断面図。
【図８】実施例３に係る排ガス中の二酸化炭素除去装置
に使用したメッシュ材の構成を示す断面図。
【図９】実施例４に係る排ガス中の二酸化炭素除去装置
に使用したメッシュ材の構成を示す断面図。
【図１０】メッシュ材の比表面積と固体生成物回収量と
の関係を示すグラフ。
【図１１】メッシュ材の性状と固体生成物回収量との関
係を示すグラフ。
【図１２】電子ビーム照射時間と固体生成物回収量との
関係を示すグラフ。
【図１３】実施例５に係る二酸化炭素除去装置の反応容
器の形状を示す斜視図。
【図１４】実施例１〜４に係る二酸化炭素除去装置の反
応容器の形状を示す斜視図。
【図１５】反応容器の各位置における反応生成量を示す
グラフ。
【図１６】電子線透過距離と反応生成量との関係を示す
グラフ。
【図１７】メッシュ材の比表面積とメッシュ材の単位体
積当りの反応生成量との関係を示すグラフ。
【図１８】実施例６に係る二酸化炭素除去装置における
メッシュ材の配置例と、反応容器の断面積の変化割合
と、メッシュ材の比表面積とを示す図。
【符号の説明】
１ 排ガス ２ 水素供給装置 ３ 混合器 ４ 混合ガス ５ 電子ビーム発生器 ６ 電子ビーム ７，７ａ 反応容器 ８ 固体生成物 ９ 固体回収部 １０ 液体生成物 １１ 液体回収部 １２ 処理ガス １３ スタック １４ 電子透過窓 １５ ビーム偏向装置（オシレーションコイル） １６ 導入管路 １７ 冷却装置 １８ 溜り １９，１９ａ，１９ｂ，１９ｃ，１９ｄ，１９ｅ，１９
ｆ メッシュ材 ２０ 耐食性金属ワイヤ ２１ 凹部 ２２ 凸部

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 水素源を供給する水素供給装置と、水素
    供給装置から供給された水素源と二酸化炭素を含有する
    排ガスとを均一に混合して混合ガスを形成する混合器
    と、高エネルギビームを発生するビーム発生装置と、ビ
    ーム発生装置からの高エネルギビームを混合ガスに照射
    することにより混合ガスを活性化するとともに二酸化炭
    素の還元反応を起こすための反応容器と、上記還元反応
    によって生成した生成物を排ガス中から分離回収する回
    収部とを備えることを特徴とする排ガス中の二酸化炭素
    除去装置。
  2. 【請求項２】 水素源が、水素、メタン、エタン、エチ
    レン、アセチレンおよび水から選択される少なくとも１
    種の気体であることを特徴とする請求項１記載の排ガス
    中の二酸化炭素除去装置。
  3. 【請求項３】 高エネルギビームが、加速電圧１００Ｋ
    Ｖ以上の電子ビームであることを特徴とする請求項１記
    載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  4. 【請求項４】 高エネルギビームが、波長５００μｍ以
    下のエキシマレーザビームであることを特徴とする請求
    項１記載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  5. 【請求項５】 ビーム発生装置は、高エネルギビームの
    照射方向を変えるためのビーム偏向装置を備えることを
    特徴とする請求項１記載の排ガス中の二酸化炭素除去装
    置。
  6. 【請求項６】 回収部が、固体生成物回収部と液体生成
    物回収部とから成ることを特徴とする請求項１記載の排
    ガス中の二酸化炭素除去装置。
  7. 【請求項７】 回収部が、電気集塵機であることを特徴
    とする請求項１記載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  8. 【請求項８】 活性化した水素源と、排ガス中の二酸化
    炭素との還元反応を促進させるためのメッシュ材を反応
    容器内に多段に配設したことを特徴とする請求項１記載
    の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  9. 【請求項９】 メッシュ材は、ステンレス鋼等の耐食性
    金属ワイヤから成ることを特徴とする請求項８記載の排
    ガス中の二酸化炭素除去装置。
  10. 【請求項１０】 メッシュ材を構成する耐食性金属ワイ
    ヤの表面に凹凸を形成したことを特徴とする請求項９記
    載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  11. 【請求項１１】 金属ワイヤ表面の凹凸は、金属ワイヤ
    表面にセラミック粒子をブラスト処理して形成したこと
    を特徴とする請求項１０記載の排ガス中の二酸化炭素除
    去装置。
  12. 【請求項１２】 金属ワイヤ表面の凹凸は、金属ワイヤ
    表面上に部分的にセラミックコーティングして形成した
    ことを特徴とする請求項１０記載の排ガス中の二酸化炭
    素除去装置。
  13. 【請求項１３】 メッシュ材の目開きを０．３mm以上に
    設定したことを特徴とする請求項８記載の排ガス中の二
    酸化炭素除去装置。
  14. 【請求項１４】 メッシュ材の目開きを、混合ガスの流
    れ方向に沿って徐々に減少するように設定したことを特
    徴とする請求項８記載の排ガス中の二酸化炭素除去装
    置。
  15. 【請求項１５】 活性化した水素源と、排ガス中の二酸
    化炭素との還元反応を促進させるために、多孔質体、発
    泡体、ハニカム、フィンから選択される少なくとも１種
    の充填材を反応容器内に充填したことを特徴とする請求
    項１記載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  16. 【請求項１６】 充填材表面に部分的にセラミックコー
    ティングを形成し、凹凸を形成したことを特徴とする請
    求項１５記載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  17. 【請求項１７】 反応容器の断面積を、混合ガスの流れ
    方向に沿って徐々に減少するように形成したことを特徴
    とする請求項１記載の排ガス中の二酸化炭素除去装置。
  18. 【請求項１８】 水素ガスおよびガス状水素化合物の少
    なくとも一方から成る水素源と二酸化炭素を含有する排
    ガスとを混合して混合ガスを形成し、この混合ガスに高
    エネルギビームを照射することにより上記水素源および
    二酸化炭素を活性化せしめ、活性化した水素によって排
    ガス中に含有される二酸化炭素を還元して固体化合物ま
    たは液体化合物に変換し回収することを特徴とする排ガ
    ス中の二酸化炭素除去方法。
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