JPH0669881B2 - 炭化水素の水蒸気改質法 - Google Patents
炭化水素の水蒸気改質法Info
- Publication number
- JPH0669881B2 JPH0669881B2 JP59249259A JP24925984A JPH0669881B2 JP H0669881 B2 JPH0669881 B2 JP H0669881B2 JP 59249259 A JP59249259 A JP 59249259A JP 24925984 A JP24925984 A JP 24925984A JP H0669881 B2 JPH0669881 B2 JP H0669881B2
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- Japan
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- steam reforming
- gas
- temperature steam
- reforming reactor
- reactor
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- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 本発明はLPG、ナフサなどの原料炭化水素から水素リツ
チガスを製造する水蒸気改質法に関するものであつて、
さらに詳しくは中温水蒸気改質反応器と高温水蒸気反応
器を組合わせて使用する２段式水蒸気改質法の改良に係
る。
チガスを製造する水蒸気改質法に関するものであつて、
さらに詳しくは中温水蒸気改質反応器と高温水蒸気反応
器を組合わせて使用する２段式水蒸気改質法の改良に係
る。
LPG、ナフサなどの原料炭化水素を水蒸気改質して水素
リツチガスを製造する方法のひとつとして、原料炭化水
素とスチームをまず外部加熱型の中温水蒸気改質反応器
で処理し、次いでその生成ガスを高温水蒸気改質反応器
で処理する２段式水蒸気改質法が知られている。この方
法は高温水蒸気改質反応器の出口ガスを利用して、中温
水蒸気改質反応器を加熱できるため、前記した加熱炉に
要する熱負荷を軽減させ得る利点がある。しかしなが
ら、この方式で煙道ガスの熱回収を図つても、煙道ガス
はなおかなりの熱量を保有する。従つて、この方式では
煙道ガスの熱を充分に回収することができない。尤も、
熱の回収率だけを問題にするのなら、前記の煙道ガスを
熱源として、水蒸気改質反応に必要な水蒸気量を上廻る
量の水蒸気を生成させれば、熱回収率を向上させること
が可能である。ところが、現今の水蒸気改質プロセスで
は、これに必要な水蒸気が煙道ガスの余熱利用でまかな
えればそれで充分であり、それ以上の水蒸気が取得でき
ても、その水蒸気には格別な評価が得られないのが実情
である。このため、高温水蒸気改質反応器を加熱する加
熱炉の燃料使用量を削減することが最も望まれる。
リツチガスを製造する方法のひとつとして、原料炭化水
素とスチームをまず外部加熱型の中温水蒸気改質反応器
で処理し、次いでその生成ガスを高温水蒸気改質反応器
で処理する２段式水蒸気改質法が知られている。この方
法は高温水蒸気改質反応器の出口ガスを利用して、中温
水蒸気改質反応器を加熱できるため、前記した加熱炉に
要する熱負荷を軽減させ得る利点がある。しかしなが
ら、この方式で煙道ガスの熱回収を図つても、煙道ガス
はなおかなりの熱量を保有する。従つて、この方式では
煙道ガスの熱を充分に回収することができない。尤も、
熱の回収率だけを問題にするのなら、前記の煙道ガスを
熱源として、水蒸気改質反応に必要な水蒸気量を上廻る
量の水蒸気を生成させれば、熱回収率を向上させること
が可能である。ところが、現今の水蒸気改質プロセスで
は、これに必要な水蒸気が煙道ガスの余熱利用でまかな
えればそれで充分であり、それ以上の水蒸気が取得でき
ても、その水蒸気には格別な評価が得られないのが実情
である。このため、高温水蒸気改質反応器を加熱する加
熱炉の燃料使用量を削減することが最も望まれる。
本発明は過剰量の水蒸気を生成させて煙道ガスの余熱を
回収するという考え方を改め、中温水蒸気改質反応器か
ら高温水蒸気改質反応器に供給されるメタンリツチガス
の予熱に、煙道ガスの余熱を利用することにより、高温
水蒸気改質反応器を所望の反応温度に維持するために使
用する加熱炉の熱負荷を一層削減せんとするものであ
る。
回収するという考え方を改め、中温水蒸気改質反応器か
ら高温水蒸気改質反応器に供給されるメタンリツチガス
の予熱に、煙道ガスの余熱を利用することにより、高温
水蒸気改質反応器を所望の反応温度に維持するために使
用する加熱炉の熱負荷を一層削減せんとするものであ
る。
而して本発明に係る炭化水素の水蒸気改質法は、中温水
蒸気改質反応器から高温水蒸気改質反応器へ供給される
ガスを、煙道ガスにて再度昇温させることにより、高温
水蒸気改質反応器を所望温度に維持するために必要な加
熱炉の熱負荷を削減せんとするものである。
蒸気改質反応器から高温水蒸気改質反応器へ供給される
ガスを、煙道ガスにて再度昇温させることにより、高温
水蒸気改質反応器を所望温度に維持するために必要な加
熱炉の熱負荷を削減せんとするものである。
すなわち、本発明に係る２段式水蒸気改質法は、（ａ）
原料炭化水素とスチームとを、高温水蒸気改質反応器が
収められた加熱炉の煙道ガス又は該高温水蒸気改質反応
器からの流出ガスで加熱される中温水蒸気改質反応器に
供給し、第１の改質条件下に第１の改質触媒と接触させ
て水素及びメタンを主成分とする一次改質ガスを生成さ
せ、（ｂ）この一次改質ガスを前記加熱炉の煙道ガスと
熱交換させることにより昇温させ、（ｃ）昇温した一次
改質ガスを、前記の高温水蒸気改質反応器に供給し、第
２の改質条件下に第２の改質触媒と接触させて水素を主
成分とする二次改質ガスを生成させることを特徴とす
る。
原料炭化水素とスチームとを、高温水蒸気改質反応器が
収められた加熱炉の煙道ガス又は該高温水蒸気改質反応
器からの流出ガスで加熱される中温水蒸気改質反応器に
供給し、第１の改質条件下に第１の改質触媒と接触させ
て水素及びメタンを主成分とする一次改質ガスを生成さ
せ、（ｂ）この一次改質ガスを前記加熱炉の煙道ガスと
熱交換させることにより昇温させ、（ｃ）昇温した一次
改質ガスを、前記の高温水蒸気改質反応器に供給し、第
２の改質条件下に第２の改質触媒と接触させて水素を主
成分とする二次改質ガスを生成させることを特徴とす
る。
本発明の２段式水蒸気改質法では、原料炭化水素の予熱
が従来法と同様、オレフインの生成を伴わない温度（ほ
ぼ520℃）に制限されるものの、予熱された原料炭化水
素は中温水蒸気改質反応器で改質されるから、520℃以
上に昇温してもオレフインの生成を伴わない一次改質ガ
スに転化するので、この一次改質ガスを昇温後、高温水
蒸気改質反応器に供給することができ、従つて該高温水
蒸気改質反応器の加熱炉に要する熱負荷を高度に削減す
ることができるのである。
が従来法と同様、オレフインの生成を伴わない温度（ほ
ぼ520℃）に制限されるものの、予熱された原料炭化水
素は中温水蒸気改質反応器で改質されるから、520℃以
上に昇温してもオレフインの生成を伴わない一次改質ガ
スに転化するので、この一次改質ガスを昇温後、高温水
蒸気改質反応器に供給することができ、従つて該高温水
蒸気改質反応器の加熱炉に要する熱負荷を高度に削減す
ることができるのである。
添付の第１図及び第２図はそれぞれ本発明の２段式水蒸
気改質法を実施する場合のフローシートの一例である。
第１図に示す態様では、ライン１から系内に供給される
LPG又はナフサなどの原料炭化水素と、ライン２から供
給されるスチームとが混合され、高温水蒸気改質反応器
４が収められた加熱炉５の煙道６に於て、通常500〜520
℃程度に予熱される。既述した通り、この予熱で原料炭
化水素を520℃以上に昇温することは、煙道予熱器内で
微量のオレフインを生成させる結果となり、このため高
温水蒸気改質反応器の触媒上に炭素が析出し反応活性が
著しく低下することとなる。所定の温度に予熱された原
料炭化水素とスチームとの混合物は、図示の通り、高温
水蒸気改質反応器４からの流出ガスによつて加熱される
中温水蒸気改質反応器３に供給され、第１の改質条件下
に第１の改質触媒と接触することによつて、水素及びメ
タンを主成分とし、一酸化炭素、二酸化炭素及び未反応
スチームを含有する一次改質ガスに転化する。第１の改
質条件には520〜620℃の温度、10〜30kg/cm2Gの圧力、
1.5〜3.0のスチーム比（H2Oモル／炭化水素成分のＣ原
子）、2000〜6000hr-1のガス空間速度が一般に採用さ
れ、第１の改質触媒としては、2wt％のRuをアルミナ担
体上に担持させた触媒が通常使用される。
気改質法を実施する場合のフローシートの一例である。
第１図に示す態様では、ライン１から系内に供給される
LPG又はナフサなどの原料炭化水素と、ライン２から供
給されるスチームとが混合され、高温水蒸気改質反応器
４が収められた加熱炉５の煙道６に於て、通常500〜520
℃程度に予熱される。既述した通り、この予熱で原料炭
化水素を520℃以上に昇温することは、煙道予熱器内で
微量のオレフインを生成させる結果となり、このため高
温水蒸気改質反応器の触媒上に炭素が析出し反応活性が
著しく低下することとなる。所定の温度に予熱された原
料炭化水素とスチームとの混合物は、図示の通り、高温
水蒸気改質反応器４からの流出ガスによつて加熱される
中温水蒸気改質反応器３に供給され、第１の改質条件下
に第１の改質触媒と接触することによつて、水素及びメ
タンを主成分とし、一酸化炭素、二酸化炭素及び未反応
スチームを含有する一次改質ガスに転化する。第１の改
質条件には520〜620℃の温度、10〜30kg/cm2Gの圧力、
1.5〜3.0のスチーム比（H2Oモル／炭化水素成分のＣ原
子）、2000〜6000hr-1のガス空間速度が一般に採用さ
れ、第１の改質触媒としては、2wt％のRuをアルミナ担
体上に担持させた触媒が通常使用される。
中温水蒸気改質反応器３から得られる一次改質ガスは、
次いで加熱炉５の煙道６で昇温せしめられた後、高温水
蒸気改質反応器４に供給され、第２の改質条件下に第２
の改質触媒と接触することにより、50モル％以上の水素
を含有する二次改質ガスに転化する。第２の改質条件と
しては、700〜850℃の温度、10〜30kg/cm2Gの圧力、2.5
〜5.5のスチーム比（H2Oモル／炭化水素成分のＣ原
子）、2000〜6000hr-1のガス空間速度を採用することが
でき、第２の改質触媒には、アルミナにニツケルを担持
させた通常の天然ガス改質用触媒が使用可能である。高
温水蒸気改質反応器４からは800〜850℃程度の二次改質
ガスが得られるが、このガスは中温水蒸気改質反応器３
を520〜620℃の第１の改質条件に維持するための熱源と
して利用される。
次いで加熱炉５の煙道６で昇温せしめられた後、高温水
蒸気改質反応器４に供給され、第２の改質条件下に第２
の改質触媒と接触することにより、50モル％以上の水素
を含有する二次改質ガスに転化する。第２の改質条件と
しては、700〜850℃の温度、10〜30kg/cm2Gの圧力、2.5
〜5.5のスチーム比（H2Oモル／炭化水素成分のＣ原
子）、2000〜6000hr-1のガス空間速度を採用することが
でき、第２の改質触媒には、アルミナにニツケルを担持
させた通常の天然ガス改質用触媒が使用可能である。高
温水蒸気改質反応器４からは800〜850℃程度の二次改質
ガスが得られるが、このガスは中温水蒸気改質反応器３
を520〜620℃の第１の改質条件に維持するための熱源と
して利用される。
第２図は中温水蒸気改質反応器３の加熱を、高温水蒸気
改質反応器４からの流出ガス（二次改質ガス）で行なう
代わりに、加熱炉５の煙道６で行なう態様を示し、ライ
ン１から供給される原料炭化水素が、ライン２から供給
されて煙道６で予熱されたスチームと混合され、中温水
蒸気改質反応器３に導入される。反応器３は加熱炉５の
煙道６で加熱されており、該反応器内に於て原料炭化水
素とスチームとの混合物が、前記した第１の改質条件下
に第１の改質触媒と接触することにより、一次改質ガス
に転化する。この一次改質ガスは煙道６での熱交換によ
つてさらに昇温された後、高温水蒸気改質反応器４に供
給され、前記した第２の改質条件下に第２の改質触媒と
接触して、50モル％以上の水素を含有する二次改質ガス
に転化するのである。
改質反応器４からの流出ガス（二次改質ガス）で行なう
代わりに、加熱炉５の煙道６で行なう態様を示し、ライ
ン１から供給される原料炭化水素が、ライン２から供給
されて煙道６で予熱されたスチームと混合され、中温水
蒸気改質反応器３に導入される。反応器３は加熱炉５の
煙道６で加熱されており、該反応器内に於て原料炭化水
素とスチームとの混合物が、前記した第１の改質条件下
に第１の改質触媒と接触することにより、一次改質ガス
に転化する。この一次改質ガスは煙道６での熱交換によ
つてさらに昇温された後、高温水蒸気改質反応器４に供
給され、前記した第２の改質条件下に第２の改質触媒と
接触して、50モル％以上の水素を含有する二次改質ガス
に転化するのである。
尚、第１図に示す態様では原料炭化水素とスチームの混
合物を、煙道６で予熱して中温水蒸気改質反応器３に供
給しているが、これに代えて第２図に示す如く、スチー
ムのみを煙道６で予熱し、これを原料炭化水素に混合し
て中温水蒸気改質反応器３に供給することもできる。同
様にして、第２図に示す態様でも、スチームだけを予熱
する代わりに、原料炭化水素をスチームと共に予熱する
ことができる。また、第１図及び第２図では図示を省略
したが、本発明の方法では中温水蒸気改質反応器からの
流出ガス、すなわち一次改質ガスにスチームを付加的に
添加し、高温水蒸気改質反応器内でのスチーム比を増大
させることも可能である。
合物を、煙道６で予熱して中温水蒸気改質反応器３に供
給しているが、これに代えて第２図に示す如く、スチー
ムのみを煙道６で予熱し、これを原料炭化水素に混合し
て中温水蒸気改質反応器３に供給することもできる。同
様にして、第２図に示す態様でも、スチームだけを予熱
する代わりに、原料炭化水素をスチームと共に予熱する
ことができる。また、第１図及び第２図では図示を省略
したが、本発明の方法では中温水蒸気改質反応器からの
流出ガス、すなわち一次改質ガスにスチームを付加的に
添加し、高温水蒸気改質反応器内でのスチーム比を増大
させることも可能である。
以上の通り、本発明の２段式水蒸気改質法は、外熱型の
中温水蒸気改質反応器と高温水蒸気改質反応器とを組合
わせ、中温水蒸気改質反応器の加熱を、高温水蒸気改質
反応器からの流出ガス又は高温水蒸気改質反応器用加熱
炉の煙道ガスで行なうと共に、中温水蒸気改質反応器か
らの流出ガスを前記煙道ガスとの熱交換によつてさらに
昇温させてから高温水蒸気改質反応器に供給するもので
あるため、高温水蒸気改質反応器用加熱炉の熱負荷を大
幅に削減することができる。LPGないしナフサなどの原
料炭化水素から２段式水蒸気改質法によつて水素リツチ
ガスを製造する場合、後段の高温水蒸気改質反応器は化
学平衡上高温に維持することが好ましく、当該反応器か
ら流出する水素リツチガスの組成は、専らその反応器の
出口温度に依存する。このため、所望組成の水素リツチ
ガスを取得するには、それに見合う出口温度が維持でき
るように加熱炉によつて高温水蒸気改質反応器を加熱し
なけばならない。従つて、当該反応器に供給されるガス
の温度が低ければ、その分だけ当該反応器の出口温度を
所望の温度に保持するのに要する加熱炉の熱負荷が増大
する。然るに、本発明の方法によれば、上に述べた理由
によつて高温水蒸気改質反応器に供給されるガスの温度
を高めることができるので、それだけ加熱炉の熱負荷を
軽減できるのである。
中温水蒸気改質反応器と高温水蒸気改質反応器とを組合
わせ、中温水蒸気改質反応器の加熱を、高温水蒸気改質
反応器からの流出ガス又は高温水蒸気改質反応器用加熱
炉の煙道ガスで行なうと共に、中温水蒸気改質反応器か
らの流出ガスを前記煙道ガスとの熱交換によつてさらに
昇温させてから高温水蒸気改質反応器に供給するもので
あるため、高温水蒸気改質反応器用加熱炉の熱負荷を大
幅に削減することができる。LPGないしナフサなどの原
料炭化水素から２段式水蒸気改質法によつて水素リツチ
ガスを製造する場合、後段の高温水蒸気改質反応器は化
学平衡上高温に維持することが好ましく、当該反応器か
ら流出する水素リツチガスの組成は、専らその反応器の
出口温度に依存する。このため、所望組成の水素リツチ
ガスを取得するには、それに見合う出口温度が維持でき
るように加熱炉によつて高温水蒸気改質反応器を加熱し
なけばならない。従つて、当該反応器に供給されるガス
の温度が低ければ、その分だけ当該反応器の出口温度を
所望の温度に保持するのに要する加熱炉の熱負荷が増大
する。然るに、本発明の方法によれば、上に述べた理由
によつて高温水蒸気改質反応器に供給されるガスの温度
を高めることができるので、それだけ加熱炉の熱負荷を
軽減できるのである。
次に実施例を示して本発明の２段式水蒸気改質法をさら
に具体的に説明する。
に具体的に説明する。
比較例 中温水蒸気改質反応器３出口ガスを直接高温水蒸気改質
反応器４に導入する以外は第１図と同一のフローに従つ
て、脱硫LPG5800kg/hrと過熱スチーム21624kg/hrの混合
物を450℃にてルテニウム系触媒を充填した中温水蒸気
改質反応器３に供給し、圧力16kg/cm2G、出口温度600℃
の条件で処理して表１のＡ欄に示す組成の一次改質ガス
を得た。
反応器４に導入する以外は第１図と同一のフローに従つ
て、脱硫LPG5800kg/hrと過熱スチーム21624kg/hrの混合
物を450℃にてルテニウム系触媒を充填した中温水蒸気
改質反応器３に供給し、圧力16kg/cm2G、出口温度600℃
の条件で処理して表１のＡ欄に示す組成の一次改質ガス
を得た。
次にこの一次改質ガスを高温水蒸気改質反応器４に供給
し、圧力15kg/cm2G、出口温度830℃の条件下に、ニツケ
ル系触媒と接触させ、表１のＢ欄に示す組成の二次改質
ガス28740Nm3/hr（乾きガス）を得た。尚、本例に於け
る加熱炉５の熱負荷（反応器４での吸熱量）は13.6×10
6Kcal/hrであつた。
し、圧力15kg/cm2G、出口温度830℃の条件下に、ニツケ
ル系触媒と接触させ、表１のＢ欄に示す組成の二次改質
ガス28740Nm3/hr（乾きガス）を得た。尚、本例に於け
る加熱炉５の熱負荷（反応器４での吸熱量）は13.6×10
6Kcal/hrであつた。
実施例 次に本発明を実施した場合を述べると、脱硫LPG5800kg/
hrに対して過熱スチーム21624kg/hrを混入し、450℃に
て中温水蒸気改質器３（高温水蒸気改質反応器出口改質
ガスを熱源として使用）に導入し、出口温度を外熱熱交
換により600℃まで上げた。圧力は16kg/cm2Gである。こ
の反応ガス組成は表２のＡ欄に示す。このガスをさらに
煙道で700℃迄加熱し、高温水蒸気改質反応器５に供給
し、出口温度を830℃、圧力を15kg/cm2Gにしたところ表
２のＢ欄に示す組成のガス28740Nm3/hr（乾きガス）を
得た。この時の加熱炉の熱負荷（反応器４での吸熱量）
は11.9×106Kcal/hrであつた。
hrに対して過熱スチーム21624kg/hrを混入し、450℃に
て中温水蒸気改質器３（高温水蒸気改質反応器出口改質
ガスを熱源として使用）に導入し、出口温度を外熱熱交
換により600℃まで上げた。圧力は16kg/cm2Gである。こ
の反応ガス組成は表２のＡ欄に示す。このガスをさらに
煙道で700℃迄加熱し、高温水蒸気改質反応器５に供給
し、出口温度を830℃、圧力を15kg/cm2Gにしたところ表
２のＢ欄に示す組成のガス28740Nm3/hr（乾きガス）を
得た。この時の加熱炉の熱負荷（反応器４での吸熱量）
は11.9×106Kcal/hrであつた。
第１図及び第２図は本発明方法のフローシーの一例を示
す。 1;原料炭化水素導入ライン 2;スチーム導入ライン 3;外熱型中温水蒸気改質反応器 4;高温水蒸気改質反応器 5;加熱炉 6;煙道
す。 1;原料炭化水素導入ライン 2;スチーム導入ライン 3;外熱型中温水蒸気改質反応器 4;高温水蒸気改質反応器 5;加熱炉 6;煙道
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭49−91096（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−100190（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−64202（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】（ａ） 原料炭化水素とスチームとを、高
温水蒸気改質反応器が収められた加熱炉の煙道ガス又は
該高温水蒸気改質反応器からの流出ガスで加熱される中
温水蒸気改質反応器に供給し、第１の改質条件下に第１
の改質触媒と接触させて水素及びメタンを主成分とする
一次改質ガスを生成させ、 （ｂ） この一次改質ガスを、前記加熱炉の煙道ガスと
熱交換させることにより昇温させ、 （ｃ） 昇温した一次改質ガスを、前記の高温水蒸気改
質反応器に供給し、第２の改質条件下に第２の改質触媒
と接触させて水素を主成分とする二次改質ガスを生成さ
せる、 ことを特徴とする炭化水素の水蒸気改質法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59249259A JPH0669881B2 (ja) | 1984-11-26 | 1984-11-26 | 炭化水素の水蒸気改質法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59249259A JPH0669881B2 (ja) | 1984-11-26 | 1984-11-26 | 炭化水素の水蒸気改質法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61127602A JPS61127602A (ja) | 1986-06-14 |
| JPH0669881B2 true JPH0669881B2 (ja) | 1994-09-07 |
Family
ID=17190298
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59249259A Expired - Lifetime JPH0669881B2 (ja) | 1984-11-26 | 1984-11-26 | 炭化水素の水蒸気改質法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0669881B2 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DK165946C (da) * | 1985-03-21 | 1993-07-05 | Haldor Topsoe As | Reformingproces under varmeudveksling og reaktor dertil |
| JP2001342004A (ja) * | 2000-03-29 | 2001-12-11 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 炭化水素の水蒸気改質方法 |
| JP3863774B2 (ja) * | 2001-12-19 | 2006-12-27 | 三洋電機株式会社 | 燃料電池システム |
| CN101056817A (zh) * | 2004-09-09 | 2007-10-17 | 赫多特普索化工设备公司 | 用于制备氢和/或一氧化碳的方法 |
| KR20120054632A (ko) * | 2009-08-14 | 2012-05-30 | 사우디 베이식 인더스트리즈 코포레이션 | 메탄올 생산을 위한 복합 개질 방법 |
| JP2011116595A (ja) * | 2009-12-04 | 2011-06-16 | Mitsubishi Chemicals Corp | 改質ガスの製造方法及び製造装置 |
| CN108467014B (zh) * | 2018-05-16 | 2024-02-09 | 张家港氢云新能源研究院有限公司 | 水蒸气重整制氢装置中的重整反应器 |
| EP3974378A1 (en) | 2020-09-25 | 2022-03-30 | Yara International ASA | Method for heating a feed of natural gas to a steam reformer and system and use thereof |
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