JP7536818B2

JP7536818B2 - 圧粉磁心用粉末、圧粉磁心用粉末の製造方法、圧粉磁心及び圧粉磁心の製造方法

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Publication number: JP7536818B2
Application number: JP2022043895A
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Inventors: 泰雄大島; 真之深澤
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Description

本発明は、圧粉磁心用粉末及びこの圧粉磁心用粉末を含む圧粉磁心に関する。

インダクタ又はリアクトルとも呼ばれるコイルは、電気エネルギーを磁気エネルギーに変換して蓄積及び放出する電磁気部品である。コイルは、電力用途では特にリアクトルとも呼ばれ、ハイブリッド自動車や電気自動車、燃料電池車の駆動システム等をはじめ、ＯＡ機器、太陽光発電システム、自動車、無停電電源といった各種の分野で使用されている。

コイルには圧粉磁心のコアが多用されている。圧粉磁心は、圧粉磁心用粉末を押し固めた成型体を焼鈍したものである。圧粉磁心用粉末は、軟磁性金属の粉末である。軟磁性粉末としては、鉄を主成分とするパーマロイ（Ｆｅ－Ｎｉ合金）、Ｓｉ含有鉄合金（Ｆｅ－Ｓｉ合金）、センダスト合金（Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金）、アモルファス合金、純鉄粉等が挙げられる。

圧粉磁心は、エネルギー交換効率の向上や低発熱などの要求から、小さな印加磁界で大きな磁束密度を得ることが出来る磁気特性と、磁束密度変化におけるエネルギー損失が小さいという磁気特性が求められる。磁束密度に関する磁気特性とは、具体的には透磁率（μ）である。エネルギー損失に関する磁気特性とは、具体的には鉄損（Ｐｃｖ）である。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈ）と、渦電流損失（Ｐｅ）の和で表される。

軟磁性粉末の結晶内に歪みが生じると、歪みに伴う保磁力の高まりにより、ヒステリシス損失が増加してしまう。そこで、ヒステリシス損失低減方法の一つとして、高温による軟磁性粉末の熱処理が挙げられる。高温による熱処理により軟磁性粉末の結晶内の歪みが開放され、保持力が下がり、ヒステリシス損失が低減する。

また、磁区幅が大きくなると、渦電流損失が大きくなる。そこで、渦電流損失の低減方法の一つとして、軟磁性粉末を絶縁する方法が挙げられる。軟磁性粉末を絶縁層で覆うことにより軟磁性粉末間が拡がり、磁区が細分化されて渦電流損失が低減する。絶縁層に含まれる絶縁材料としては、アルミニウム、チタン、ジルコニウム又はシリコーンのアルコキシドが提案されている。また、絶縁材料として、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｓｃ又はＺｎのアルコキシドも提案されている。

特開昭６２－１４６０１号公報特開２００７－１９４２７３号公報

絶縁層は、ヒステリシス損失低減のための高温による軟磁性粉末の熱処理において、軟磁性粉末同士が焼結することを阻止する役割も果たす。しかしながら、これまで提案されてきた多くの絶縁材料では、ヒステリシス損失低減効果の向上を図るための更なる高熱処理に対応することができなかった。即ち、これまで提案されてきた多くの絶縁材料では、更に熱処理温度を上げると軟磁性粉末同士が焼結してしまい、圧粉磁心に加工することができなくなっていた。

本発明は、上記のような課題を解決するために提案されたものであり、本発明の目的は、更なる高温による軟磁性粉末の熱処理が可能となる圧粉磁心用粉末、その製造方法、この圧粉磁心用粉末を用いた圧粉磁心、及びその製造方法を提供することにある。

上記の目的を達成するため、本発明の実施形態に係る圧粉磁心用粉末は、軟磁性粉末と、前記軟磁性粉末の表面に付着するタンタルアルコキシドと、を備える。タンタルアルコキシドが表面に付着した軟磁性粉末は、１０００℃以上の高温に晒されても焼結し難く、圧粉磁心として加工可能であり、且つ１０００℃以上の高熱処理による結晶内歪みを良好に解消してヒステリシス損失が低減するとともに、磁区も細分化して渦電流損失も下がる。

前記タンタルアルコキシドは、前記軟磁性粉末に対して０．２５ｗｔ％以上２．０ｗｔ％の割合で付着しているようにしてもよい。軟磁性粉末がこの範囲にあると、ヒステリシス損失の低減効果が高い。

前記タンタルアルコキシドは、前記軟磁性粉末に対して０．５ｗｔ％以上１．５ｗｔ％の割合で付着しているようにしてもよい。磁性粉末がこの範囲にあると、ヒステリシス損失の低減効果が特に高い。

前記軟磁性粉末は、粉末粒径が粒度分布におけるＤ５０で２０μｍ以下であるようにしてもよい。このように小径化された軟磁性粉末は、絶縁材料と均一に分散させ難く、焼結し易い。また、小径化された軟磁性粉末は、表面積増大による酸化が顕著になり、益々焼結し易くなる。そのため、このように小径化された軟磁性粉末に対して、これまで提案されてきた絶縁材料では、１０００℃以上の高熱処理は難しかった。しかし、このように小径化された軟磁性粉末に対しても、焼結を抑制させ、圧粉磁心として加工可能となる。

前記軟磁性粉末はＦｅＳｉ合金粉末であるようにしてもよい。

これらの圧粉磁心用粉末を含む圧粉磁心も本発明の一態様である。この圧粉磁心においては、加熱による反応によりタンタルアルコキシドがタンタル酸化物に変質して付着していてもよい。

また、上記の目的を達成するため、本発明の実施形態に係る圧粉磁心用粉末の製造方法は、軟磁性粉末にタンタルアルコキシドを添加及び混合するタンタル付着工程の後、１０００℃以上の温度雰囲気下で前記軟磁性粉末を加熱する加熱工程を含む。この製造方法により、１０００℃以上の高温に晒されても焼結し難く、圧粉磁心として加工可能であり、且つ１０００℃以上の高熱処理による結晶内歪みを良好に解消してヒステリシス損失が低減するとともに、磁区も細分化して渦電流損失も下がる軟磁性粉末が製造可能となる。

粒度分布におけるＤ５０が２０μm以下になるように、軟磁性粉末を分級する分級工程を更に含み、前記分級工程を経た前記軟磁性粉末を前記タンタル付着工程に移すことも可能となり、圧粉磁心用粉末の小径化の恩恵も得られ、更に渦電流損失も低減する。

この製造方法による前記タンタル付着工程以降、前記軟磁性粉末を所定形状の成型体に加圧成型する成型工程と、前記成型体を焼鈍する熱処理工程と、を含む圧粉磁心の製造方法も本発明の一態様である。

本発明によれば、更なる高熱処理によっても圧粉磁心として加工可能となり、且つヒステリシス損失と渦電流損失を下げることもできる。

添加量を横軸とし、鉄損Ｐｃｖ（ｋｗ／ｍ^３）、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋｗ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋｗ／ｍ^３）を縦軸とするグラフである。

以下、本実施形態に係る圧粉磁心用粉末及び圧粉磁心について詳細に説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施形態に限定されるものでない。

（概略構成）
圧粉磁心は、インダクタ及びリアクトルとも呼ばれるコイルのコアに用いられる磁性体である。圧粉磁心は、圧粉磁心用粉末を押し固めて構成される。この圧粉磁心用粉末は、軟磁性粉末を核とする。軟磁性粉末に対して、タンタルアルコキシドを付着させるタンタル付着工程、及びタンタル付着工程後に高熱処理するタンタル付着後加熱工程を経て、圧粉磁心用粉末は作製される。圧粉磁心用粉末の製造工程には、必要に応じてシラン化合物、シリコーンレジン又はこれらの両方の層を形成する絶縁処理工程を含めてもよい。圧粉磁心は、この圧粉磁心用粉末を所望の形状に加圧成型して成型体を形成する成型工程と、成型体を焼鈍する焼鈍工程とを経て作製される。

（軟磁性粉末）
軟磁性粉末は鉄を主成分とする。軟磁性粉末としては、純鉄粉、鉄を主成分とするパーマロイ（Ｆｅ－Ｎｉ合金）、Ｓｉ含有鉄合金（Ｆｅ－Ｓｉ合金）、センダスト合金（Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金）、又はこれら２種以上の粉末の混合粉等が挙げられる。

純鉄粉は、Ｆｅを９９％以上含むものである。Ｓｉ含有鉄合金には、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｒ又はＭｎが含まれていてもよい。パーマロイ（Ｆｅ－Ｎｉ合金）を用いる場合、Ｆｅに対するＮｉの比率は５０：５０や２５：７５が好ましいが、他の比率であってもよい。例えば、Ｆｅ－８０Ｎｉ、Ｆｅ－３６Ｎｉでもよい。ＦｅとＮｉの他にＳｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｔａ等を含んでいても良い。

Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末は、例えば、Ｆｅ－３．５％Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ－６．５％Ｓｉ合金粉末が挙げられるが、Ｆｅに対するＳｉの比率は、３．５％や６．５％以外であっても良い。Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ合金は、鉄と珪素とアルミニウムからなる三元合金であり、例えば、Ｆｅに対して、６ｗｔ％から１０ｗｔ％程度のＳｉと、４ｗｔ％から５ｗｔ％程度のＡｌとを含有させているが、Ｆｅに対して１ｗｔ％から３ｗｔ％程度のＮｉが含まれていてもよく、更にＣｏ、Ｃｒ又はＭｎが含まれていてもよい。

この軟磁性粉末は、粉砕法により作製されたものでも、アトマイズ法により作製されたものでも良い。アトマイズ法は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、水ガスアトマイズ法のいずれでも良い。水アトマイズ法は、現状、もっとも入手性が良く低コストである。水アトマイズ法を使用した場合は、その粒子形状がいびつであるので、それを加圧成型した粉末成型体の機械的強度を向上させやすいため、好ましい。ガスアトマイズ法は、ヒステリシス損失を効果的に低減でき、好ましい。

この軟磁性粉末は、タンタル付着工程前に熱処理しておくことが好ましい。この熱処理は、分級前熱処理であり、軟磁性粉末を解砕し易くなり、軟磁性粉末を所望粒径に分級し易くなる。分級前熱処理は、非酸化雰囲気が好ましい。非酸化雰囲気としては、雰囲気中の酸素濃度が０．０１％等の低酸素雰囲気、不活性ガス雰囲気又は還元ガス雰囲気が望ましい。不活性ガスとしてはＡｒなどの貴ガスやＮ_２が挙げられる。また、還元ガスとしてはＨ_２等が挙げられる。加熱時間は、例えば１～６時間程度である。この分級前熱処理の工程では、５００℃以上７００℃以下の温度環境下に軟磁性粉末を晒すことが好ましい。

（タンタルアルコキシド）
タンタル付着工程では、軟磁性粉末の表面にタンタルアルコキシドに付着させる。タンタルアルコキシドは一般式Ｔａ（ＯＲ）_５で表され、式中のＲは同一又は異なるアルキル基であり、アルキル基の炭素数は１以上である。タンタルアルコキシドとしては、例えば、化学式Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５で表され、全てのアルキル基の炭素数が２であるペンタエトキシタンタルが挙げられる。また、タンタルアルコキシドとしては、例えば、化学式Ｔａ（Ｏ－ｎ－Ｃ_３Ｈ_７）_５で表されるペンターンープロポキシタンタルや、化学式Ｔａ（Ｏ－ｎ－Ｃ_４Ｈ_９）_５で表されるペンタ－ｎ－ブトキシタンタルが挙げられる。

これは推測であり、このメカニズムに限定されるものではないが、タンタルは付着した軟磁性粉末の結晶中の格子欠陥を修復することでヒステリシス損失を低減させる。このタンタルアルコキシドが圧粉磁心への製造過程内の加熱処理によって酸化して絶縁層として作用し、渦電流損失も低減させる。また、タンタルのアルコキシドとして軟磁性粉末に添加することで、微量のタンタルであっても効率的に軟磁性粉末の表面にタンタルを付着させることができ、また高熱環境下でも凝集し難い。

タンタル付着工程におけるタンタルアルコキシドの添加量は、軟磁性粉末に対して０．２５ｗｔ％以上２．０ｗｔ％以下が好ましく、軟磁性粉末に対して０．５ｗｔ％以上１．５ｗｔ％以下が特に好ましい。０．２５ｗｔ％以上２．０ｗｔ％以下では、ヒステリシス損失及び渦電流損失を低下させる効果が大きく発生する。０．５ｗｔ％以上１．５ｗｔ％以下では、ヒステリシス損失を低下させる効果が特に大きくなる。混合は、容器内の羽根が回転するプラネタリーミキサーや高速攪拌造粒機等を使用すればよい。タンタルアルコキシドは、例えばアルミナと異なり、常温（２５℃）で液状であり、添加量が少量でも、また軟磁性粉末が小径であっても、タンタルアルコキシドと軟磁性粉末を均一に高分散させ易い。

タンタル付着工程後、タンタル付着後加熱工程に移る。タンタル付着後加熱工程では、タンタルアルコキシドを表面に付着させた軟磁性粉末を高温環境下で熱処理して、軟磁性粉末の結晶内の歪みを開放する。３８０℃以上の温度環境下に軟磁性粉末を晒す必要があるが、タンタルアルコキシドを添加した場合には１０００℃以上の高温環境下に軟磁性粉末を晒すこともできる。この熱処理についても非酸化雰囲気が好ましく、例えば窒素雰囲気下で軟磁性粉末を熱処理する。１０００℃以上等のピーク温度に例えば１～６時間程度晒す。

１０００℃以上の温度環境下に軟磁性粉末を晒しても、タンタルアルコキシドを添加した場合には、軟磁性粉末同士の焼結を抑制できる。そのため、タンタルアルコキシドを添加した場合、軟磁性粉末同士の焼結抑制のための磁区細分化による渦電流損失低下と、高温熱処理下での歪み開放によるヒステリシス損失低下の両方の恩恵を、圧粉磁心への成型可能な状態で達成できる。即ち、軟磁性粉末同士の焼結が抑制されているために、タンタルアルコキシドを付着させた後、必要に応じて絶縁処理工程に移すことができ、圧粉磁心用粉末を所望の形状に加圧成型して成型体を形成できる。

タンタルアルコキシドを用いる場合、軟磁性粉末は、粒度分布におけるメジアン径Ｄ５０が２０μｍ以下であることが好ましい。軟磁性粉末は、タンタル付着工程前に熱処理して軟磁性粉末を解砕し、分級工程を経て、この分級工程で、振動篩等による篩い分けや、気流中の粒子の粒径により飛行軌跡が異なることを利用した気流で分級することにより、粒度分布におけるＤ５０が２０μｍ以下の粒径を得ることができる。

この範囲の粒径の軟磁性粉末が用いられると、磁区が細分化され易く、渦電流損失を更に低減させることができる。一方、この範囲の粒径の軟磁性粉末は、表面積が増大しており、酸化し易い。酸化した軟磁性粉末は焼結し易い。しかし、タンタルアルコキシドを用いると、この範囲の粒径の軟磁性粉末を１０００℃以上の高温環境下に晒した場合であっても、軟磁性粉末の焼結抑制効果は発揮される。

（絶縁処理工程）
タンタル付着工程及びタンタル付着後加熱工程を経た後、軟磁性粉末を絶縁層で被覆することで、軟磁性粉末の粒子間の電気的絶縁性を確保し、圧粉磁心の渦電流損失を低下させる。絶縁層は、バインダー作用も兼ね備え、成型時の保形性を高め、更には焼鈍後の成型体の強度をより強固なものとし、また軟磁性粉末の密度を向上させ、圧粉磁心の透磁率を上げる。

絶縁層は、軟磁性粉末の全表面を覆うように付着していてもよく、粉末の一部の表面を覆うように付着していてもよいし、これらの両方の態様が混在していてもよい。また、この絶縁粉末は、軟磁性粉末の各粒子に付着していてもよいし、粒子の凝集体の表面に付着していてもよいし、これらの両方の態様が混在していてもよい。粒子や凝集体の一部表面を覆うとき、絶縁樹脂は、点状に分散して付着していてもよいし、塊状に分散して付着していてもよいし、これらの態様が混在していてもよい。

絶縁層の樹脂としては、シラン化合物、シリコーンオリゴマー、シリコーンレジン又はこれらの複数を使用することができる。絶縁層は、単層であってもよいし、複数層であってもよい。例えば、絶縁層は、種類ごとに各層に分けた複数層で構成してもよいし、１種類又は２種類以上を混合した絶縁材料の単層であってもよい。

シラン化合物には、官能基の無いシラン化合物及びシランカップリング剤が含まれる。官能基の無いシラン化合物としては、例えばエトキシ系及びメトキシ系等のアルコキシシランを使用することができ、更に具体的にはテトラエトキシシランが挙げられる。シランカップリング剤としては、アミノシラン系、エポキシシラン系、イソシアヌレート系等を使用することができ、更に具体的には３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、トリス－（３－トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレートが挙げられる。官能基の無いシラン化合物やシランカップリング剤の添加量としては、軟磁性粉末に対して、０．０５ｗｔ％以上１．０ｗｔ％以下が好ましい。シラン化合物の添加量をこの範囲にすることで、軟磁性粉末の流動性を向上させるとともに、成型された圧粉磁心の密度、磁気特性、強度特性を向上させることができる。

シリコーンレジンは、シロキサン結合（Ｓｉ－Ｏ―Ｓｉ）を主骨格に持つ樹脂であり、可撓性に優れた絶縁層を形成することができる。シリコーンレジンとしては、典型的には、メチル系、メチルフェニル系、プロピルフェニル系、エポキシ樹脂変性系、アルキッド樹脂変性系、ポリエステル樹脂変性系、ゴム系等を用いることができる。この中でも特に、メチルフェニル系のシリコーンレジンを用いた場合、加熱減量が少なく、耐熱性に優れた絶縁層を形成することができる。シリコーンレジンの添加量は、軟磁性粉末に対して、０．６ｗｔ％以上２．５ｗｔ％以下であることが好ましく、０．８ｗｔ％以上２．０ｗｔ％以下が更に好ましい。添加量が０．６ｗｔ％より少ないと絶縁層として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下し、またシリコーンレジンがバインダーとしての機能が不足し、強度の低下を招く。添加量が２．５ｗｔ％より多いと圧粉磁心の密度低下を招く。

シリコーンオリゴマーとしては、アルコキシシリル基を有し、反応性官能基を有さないメチル系、メチルフェニル系のものや、アルコキシシリル基及び反応性官能基を有するエポキシ系、エポキシメチル系、メルカプト系、メルカプトメチル系、アクリルメチル系、メタクリルメチル系、ビニルフェニル系のもの、又はアルコキシシリル基ではなく、反応性官能基を有する脂環式エポキシ系のもの等を用いることができる。特に、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーを用いることで厚く硬い絶縁層を形成することができる。また、絶縁層の形成のしやすさを考慮して、粘度の比較的低いメチル系、メチルフェニル系を用いてもよい。シリコーンオリゴマーの添加量は、軟磁性粉末に対して０．１以上２．０ｗｔ％以下が好ましい。添加量が０．１ｗｔ％より少ないと絶縁層として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が２．０ｗｔ％より多いと、圧粉磁心の密度低下を招く。

絶縁処理工程では、まず、絶縁層に含有させる樹脂と軟磁性粉末との混合工程を経る。絶縁処理工程では、混合工程の後、加熱による乾燥工程を有する。乾燥工程では、特に限定はされないが７０℃以上３００℃以下の温度環境下に２時間程度晒しておくとよい。尚、乾燥温度が７０℃未満であると膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなり、損失が増大する。一方、乾燥温度３００℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、損失が増大する。乾燥時間は、例えば２時間程度である。

（成型工程）
成型工程では、絶縁処理工程を経て作製された圧粉磁心用粉末を加圧成型することにより、成型体を形成する。成型時の圧力は１０～２０ｔｏｎ／ｃｍ^２であり、平均で１２～１５ｔｏｎ／ｃｍ^２程度が好ましい。尚、成型工程に先立って潤滑剤添加工程を経ていると、成型時の上パンチを離型させる際の抜き圧も低減し、圧粉磁心用粉末が金型への焼き付くことも防止され、成型体の品質が向上する。また、成型工程に先立って、軟磁性粉末の凝集を解消する目的で所定の目開きの篩に通しておくとよい。

潤滑剤は、軟磁性粉末を被覆した絶縁層の表面を被覆する。潤滑剤としては、これに限定されないが、例えば、ステアリン酸及びその金属塩並びにエチレンビスステアルアミド、エチレンビスステアロアマイド、エチレンビスステアレートアミドなどが挙げられる。潤滑剤の添加量は、軟磁性粉末に対して、０．２ｗｔ％～０．８ｗｔ％程度であることが好ましい。さらに好ましくは、潤滑剤の添加量は、軟磁性粉末に対して、０．３ｗｔ％～０．６ｗｔ％程度である。この範囲にすることで、軟磁性粉末間の滑りをより向上させることができる。潤滑剤は、絶縁処理工程でシラン化合物、シリコーンオリゴマー、シリコーンレジン又はこれらの複数を添加及び混合する際に用いられてもよい。

（焼鈍工程）
焼鈍工程では、成型工程を経た成型体を加熱して歪を除去する。加熱環境としては、不活性雰囲気中若しくは還元雰囲気中、酸素濃度が調整された酸化雰囲気中、又は大気中にて、８００℃以上が好ましい。不活性雰囲気及び還元雰囲気中は、反応性ガスが低量であり、不活性ガス又は中性ガスで満たされた雰囲気である。反応性ガスは、酸素、水蒸気又は炭酸ガス等である。不活性ガスは、アルゴンやヘリウム等である。中性ガスは、窒素やアンモニア等である。８００℃未満であると、歪除去の効果が限定的となる。

これにより、軟磁性粉末を元に圧粉磁心用粉末が作製され、圧粉磁心用粉末を元に圧粉磁心が作製される。圧粉磁心の作製が完了した時点では、タンタルアルコキシドはタンタル酸化物になって軟磁性粉末に付着していてもよいし、タンタルとして軟磁性粉末にドープされた状態となっていてもよい。

以下、実施例に基づいて本発明をさらに詳細に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。

次のように、圧粉磁心用粉末を作製し、この圧粉磁心用粉末を用いて圧粉磁心を作製した。軟磁性粉末としてＦｅ－Ｓｉ合金粉末が用いられた。このＦｅ－Ｓｉ合金粉末は、５．５ｗｔ％のＳｉを含む。このＦｅ－Ｓｉ合金粉末を６５０℃の窒素環境下で２時間加熱することで、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末を解した。Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末を熱処理にて解した後、分級処理により篩分けし、粒度分布におけるＤ５０が２０μｍ以下のＦｅ－Ｓｉ合金粉末を選抜した。

分級処理により選抜されたＦｅ－Ｓｉ合金粉末は、粒度分布におけるＤ１０が６．２８４μｍ、Ｄ５０が１４．４８μｍ、Ｄ９０が２１．１７μｍ及びＤ１００が３２．７２μｍであった。また、このＦｅ－Ｓｉ合金粉末の円形度は、粒度分布におけるＤ１０の範囲で０．８７６、Ｄ５０の範囲で０．９６６、及びＤ９０の範囲で０．９８５であった。また、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の保持力Ｈｃは、３．３２Ａ／ｃｍであった。粒径と円形度は、粒子画像分析装置（Ｍａｌｖｅｒｎ社製、装置名：ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉＧ３Ｓ）を用いて３０００個のサンプルから算出したものであり、ガラス基板上にＦｅ－Ｓｉ合金粉末を分散して、顕微鏡で粉末写真を撮り一個毎自動で画像から測定した。

Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末をタンタル付着工程とタンタル付着後熱処理工程に移した。即ち、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末に対して０．５ｗｔ％のタンタルアルコキシドを添加し、乳鉢で混合した。タンタルアルコキシドは、化学式Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５で表されるペンタエトキシタンタル（以下、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５という。）を用いた。Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５を添加及び混合した後、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末は、窒素雰囲気下で１０００℃の高熱に２時間晒した。尚、温度プロファイルとしては、１０００℃で２時間の温度帯に昇温する時間、また温度を下げる時間を含め、合計１０時間を要した。

次に絶縁処理工程に移り、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末に対して０．５ｗｔ％のシリコーンオリゴマーを添加及び混合して、２００℃の温度雰囲気下で２時間乾燥させた。目開き２５０μｍの篩を通ったＦｅ－Ｓｉ合金粉末に対して１．６ｗｔ％のシリコーンレジン（固形分５０％）を添加及び混合して、１５０℃の温度雰囲気下で２時間乾燥させた。

凝集を解消する目的で圧粉磁心用粉末を目開き２５０μｍの篩に通し、潤滑剤（Ａｃｒａｗａｘ（登録商標））を０．５ｗｔ％添加した。潤滑剤を添加した圧粉磁心用粉末を金型に充填し、プレス成型を行い、外径１６．５ｍｍ、内径１１．０ｍｍ、高さ５．０ｍｍのトロイダル状の成型体を得た。プレス成型の圧力は、１５ｔｏｎ／ｃｍ^２で行った。成型体が作製された後、この成型体を酸素濃度が０．０１％の雰囲気下に置き、８５０℃で２時間焼成した。これにより、圧粉磁心が作製された。

その他に、各種の圧粉磁心用粉末及び圧粉磁心を作製した。各種の圧粉磁心は、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５を添加及び混合した工程において、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５に代えて、アルミナ粉末、Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４、Ｎｂ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５、Ｔｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ_４Ｈ_９）_４が添加及び混合された。添加量、混合方法、及び１０００℃及び窒素雰囲気下に２時間晒し、温度プロファイルの合計時間が１０時間である点を含め、添加物の種類が異なる以外は、各圧粉磁心は、全て同一の製造方法、製造条件及び組成で製造された。

更に、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５、一次粒子の平均粒子径が１３ｍｍのアルミナ粉末、Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４、Ｎｂ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５及びＴｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ_４Ｈ_９）_４を添加及び混合した後の加熱温度が異なる各圧粉磁心を作製した。加熱温度として、１０００℃の他に８００℃と９００℃を加えた。また、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５とＳｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４については、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５とＳｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４を添加した後に熱処理をしなかった圧粉磁心も作製した。

各圧粉磁心の密度（ｇ／ｃｍ^３）、０Ａ／ｍにおける透磁率μ０、１０ｋＡ／ｍにおける透磁率μ１、鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）を測定した。

密度（ｇ／ｃｍ^３）は、見かけ密度である。圧粉磁心の外径、内径、及び高さを測り、これらの値から各圧粉成型体の体積（ｃｍ^３）を、π×（外径^２－内径^２）×高さに基づき算出した。そして、圧粉磁心の重量を測定し、測定した重量を算出した体積で除して密度を算出した。

透磁率μ０及びμ１の測定に際し、圧粉磁心にφ０．５ｍｍの銅線を１７ターン巻回した。損失の測定に際しては、圧粉磁心にφ０．５ｍｍの銅線を１次巻線として１７ターン巻回し、また２次巻線として１７ターン巻回した。そして、ＬＣＲメータ（アジレントテクノロジー：４２８４Ａ）を使用することで、１００ｋＨｚ、１．０Ｖにおける磁界の強さのインダクタンスから透磁率μ０及びμ１算出した。また、磁気計測機器であるＢＨアナライザ（岩通計測株式会社：ＳＹ－８２１９）を用いて、周波数が１００ｋＨｚ及び最大磁束密度Ｂｍが１００ｍＴの測定条件にて鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）の測定を行った。

更に、鉄損Ｐｃｖの測定結果からヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）と渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）とを算出した。ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）と渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）は、鉄損Ｐｃｖの周波数曲線を次の（１）～（３）式で最小２乗法により、ヒステリシス損失係数（Ｋｈ）、渦電流損失係数（Ｋｅ）を算出することで行った。
Ｐｃｖ＝Ｋｈ×ｆ＋Ｋｅ×ｆ２・・（１）
Ｐｈ＝Ｋｈ×ｆ・・（２）
Ｐｅ＝Ｋｅ×ｆ２・・（３）
Ｐｃｖ：鉄損
Ｋｈ：ヒステリシス損失係数
Ｋｅ：渦電流損失係数
ｆ：周波数
Ｐｈ：ヒステリシス損失
Ｐｅ：渦電流損失

下表１は、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末にＴａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５、アルミナ粉末、Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４、Ｎｂ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５又はＴｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ_４Ｈ_９）_４を添加及び混合した後に熱処理した状態を示している。表１中、丸印は、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の焼結が抑制され、次の絶縁処理工程、成型工程及び焼鈍工程が可能な状態であることを示している。一方、表１中、ｘ印は、次の絶縁処理工程、成型工程及び焼鈍工程に移れないほど、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末同士が焼結してしまった状態であることを示している。

（表１）

下表２は、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末にＴａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５、アルミナ粉末、Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４、Ｎｂ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５又はＴｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ_４Ｈ_９）_４の圧粉磁心の密度（ｇ／ｃｍ^３）、０Ａ／ｍにおける透磁率μ０、１０ｋＡ／ｍにおける透磁率μ１、鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）を示す。

（表２）

表１に示すように、タンタル添加後熱処理工程で１０００℃の温度環境下においたとき、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５を添加及び混合したＦｅ－Ｓｉ合金粉末は焼結が見られなかった。アルミナ粉末の場合には１０００℃で熱処理すると、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の焼結が所々あったが、各種特性を計測可能な程度に圧粉磁心を作製することはできた。一方、Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４、Ｎｂ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５及びＴｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ_４Ｈ_９）_４の場合には１０００℃で熱処理すると、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末同士が焼結してしまい、各種特性を計測可能な程度に圧粉磁心を作製することができなかった。

表２に示すように、１０００℃で熱処理できたアルミナ粉末の場合、０Ａ／ｍにおける透磁率μ０、１０ｋＡ／ｍにおける透磁率μ１、鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）の全てが、９００℃で熱処理したアルミナ粉末と比べて悪化してしまった。特に、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）は著しく悪化してしまった。

１０００℃で熱処理したことにより、アルミナ粉末が凝集し、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末が焼結してしまい、磁区が細分化されずに渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）が悪化したものである。特に、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末のメジアン径Ｄ５０が２０μｍ以下となっているため、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末が酸化して焼結が促進されてしまったことが確認された。

一方、表２に示すように、１０００℃で熱処理できたＴａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５の場合、０Ａ／ｍにおける透磁率μ０、１０ｋＡ／ｍにおける透磁率μ１及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）が９００℃の場合と同程度になった。鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）及びヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）については、１０００℃で熱処理した場合、９００℃で熱処理した場合と比べて更に改善された。

１０００℃で熱処理出来たことにより、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の結晶内の歪みが開放され、ヒステリシス損失が更に改善されたものである。また、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５からタンタル又はタンタル酸化物への変質物が拡散し、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末の格子欠陥が抑制され、磁壁移動がスムーズになったものである。更に、１０００℃で熱処理しても、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５の場合には、メジアン径Ｄ５０が２０μｍ以下のＦｅ－Ｓｉ合金粉末でも焼結せず、渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）が良好であったものである。

次に、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５を各種量で添加した圧粉磁心用粉末を用いて圧粉磁心を作製した。これら圧粉磁心についても、タンタル添加工程にてＴａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５を添加し、タンタル添加後熱処理工程にて１０００℃で加熱した。焼鈍工程では９３０℃の温度環境下に晒した。その他、Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５の添加量が異なる以外は、各圧粉磁心用粉末及び圧粉磁心は、全て同一の製造方法、製造条件及び組成で製造された。

Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５の添加量は、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末に対して０．１ｗｔ％から２．２０ｗｔ％の範囲で変化させた。そして、各圧粉磁心の密度（ｇ／ｃｍ^３）、鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）を測定した。その結果を表３に示す。

（表３）

また、表３に基づき、添加量を横軸とし、鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）を縦軸とする図１のグラフを作成した。図１において、プロットが丸印のグラフが鉄損Ｐｃｖ（ｋＷ／ｍ^３）であり、プロットが三角印のグラフがヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）であり、プロットが四角印のグラフが渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）である。

表３及び図１に示すように、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末に対してＴａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５の添加量が０．２５ｗｔ％以上２．０ｗｔ％の割合であると、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）及び渦電流損失Ｐｅ（ｋＷ／ｍ^３）の低減効果が高いことが確認できる。更に、Ｆｅ－Ｓｉ合金粉末に対してＴａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５の添加量が０．５ｗｔ％以上１．５ｗｔ％の割合であると、ヒステリシス損失Ｐｈ（ｋＷ／ｍ^３）低減効果が特に高いことが確認できる。

以上、本発明の実施形態及び実施例は例として提示したものであって、上記実施形態及び実施例に限定されるものではない。上記実施形態及び実施例は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の範囲を逸脱しない範囲で、種々の省略や置き換え、変更を行うことができる。そして、実施形態、実施例及びその変形は本発明の範囲に含まれるものである。

Claims

軟磁性粉末と、
前記軟磁性粉末の表面に付着するタンタルアルコキシドと、
を備え、
前記タンタルアルコキシドは、前記軟磁性粉末に対して０．２５ｗｔ％以上２．０ｗｔ％以下の割合で付着し
前記軟磁性粉末は、粉末粒径が粒度分布におけるＤ５０で２０μｍ以下であること、
を特徴とする圧粉磁心用粉末。
前記タンタルアルコキシドは、前記軟磁性粉末に対して０．５ｗｔ％以上１．５ｗｔ％以下の割合で付着していること、
を特徴とする請求項１記載の圧粉磁心用粉末。
前記軟磁性粉末はＦｅＳｉ合金粉末であること、
を特徴とする請求項１又は２記載の圧粉磁心用粉末。
請求項１乃至３の何れかに記載の圧粉磁心用粉末を含むこと、
を特徴とする圧粉磁心。
前記タンタルアルコキシドがタンタル酸化物に変質して付着していること、
を特徴とする請求項４記載の圧粉磁心。
粒度分布におけるＤ５０が２０μm以下になるように、軟磁性粉末を分級する分級工程と、
前記分級工程を経た前記軟磁性粉末にタンタルアルコキシドを、前記軟磁性粉末に対して０．２５ｗｔ％以上２．０ｗｔ％以下の割合で添加及び混合するタンタル付着工程と、
前記タンタル付着工程後、１０００℃以上の温度雰囲気下で前記軟磁性粉末を加熱するタンタル付着後加熱工程と、
を含むこと、
を特徴とする圧粉磁心用粉末の製造方法。
請求項６記載の製造方法による前記タンタル付着後加熱工程以降、前記軟磁性粉末を所定形状の成型体に加圧成型する成型工程と、
前記成型体を焼鈍する熱処理工程と、
を含むこと、
を特徴とする圧粉磁心の製造方法。