JP7157932B2 - シリカガラスルツボの製造装置および製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、シリカガラスルツボの製造装置および製造方法に関するものである。

シリコン単結晶は、シリカガラスルツボに充填したシリコン原料（多結晶シリコン）を熔融し、熔融した多結晶シリコンに種結晶を接触させて回転しながら引き上げることで製造される（ＣＺ法：チョクラルスキー法）。このＣＺ法で使用されるシリカガラスルツボは、回転モールド法によって製造される。

回転モールド法によるシリカガラスルツボの製造方法は、平均粒径１００μｍ～４００μｍ程度のシリカ粉を回転するモールドの内側に遠心力を利用して堆積させてシリカ粉層を形成するシリカ粉層形成工程と、モールド側からシリカ粉層を減圧しながら、シリカ粉層をアーク熔融させることによってシリカガラス層を形成するアーク熔融工程とを備える。

シリカ粉層形成工程では、モールドの内側に天然石英粉層を形成した後、天然石英粉層の上に合成シリカ粉層を形成する。アーク熔融工程では、減圧しながらシリカ粉を溶融することによって気泡を除去して透明シリカガラス層（以下、「透明層」とも言う。）を形成する。次いで、減圧を弱くすることによって気泡が残留した気泡含有シリカガラス層（以下、「非透明層」とも言う。）を形成する。これにより、内表面側に透明層、外表面側に非透明層を有し、さらに、内表面側に合成層（合成シリカ粉を溶融して形成した層）、外表面側に天然層（天然石英粉を溶融して形成した層）を有する多層構造のシリカガラスルツボが形成される。

このようなシリカガラスルツボの製造におけるシリカ粉層の形成において、特許文献１には、石英ガラスルツボの特定領域における選択的な多層化、薄層化を行うことができ、また層境界付近に残存する気泡を抑制した石英ガラスルツボの製造方法が開示される。この製造方法は、回転するルツボ成形用型（モールド）内に石英ガラス原料粉を、非加熱かつ非溶融環境下で吹付けることにより石英ガラス成形体を形成する工程と、石英ガラス成形体を加熱溶融し、その後、冷却し、石英ガラスルツボを形成する工程と、を含む。

特開２０１７－１４９６０３号公報

回転モールド法でのシリカ粉層形成工程において、回転するモールドにシリカ粉を投入し、遠心力を利用してシリカ粉層をモールド内壁面に堆積させる際、所望の位置および厚さでシリカ粉層を形成することは非常に難しい。すなわち、モールドの大きさ（キャビティ内径）および回転数に基づく遠心力、シリカ粉の粒径、投入位置、投入量、投入環境など、様々な条件を考慮する必要があるため、安定して所望のシリカ粉層を形成するための制御は容易ではない。このため、シリカ粉層の形成では、シリカ粉を投入する作業者の経験に頼る部分が多い。

また、モールド内壁面に向けてシリカ粉を吹き付けてシリカ粉層を形成する場合、吹き付けによる圧力（例えば、ガスの風圧）によって先に形成されたシリカ粉層の原料粉を崩してしまうという問題が生じる。特に、短時間でシリカ粉層を形成しようとして吹き付けるシリカ粉の量を増加させた場合、このような原料粉の崩れが顕著に現れることになる。

このような回転モールド法によって製造されるシリカガラスルツボの品質は、シリカガラスルツボを用いてシリコン単結晶の引き上げ（例えば、ＣＺ法）を行った場合のシリコン単結晶（シリコンインゴット）の品質と密接に関連する。例えば、シリカガラスルツボに金属不純物が混入していると、シリコン単結晶の引き上げ時に金属不純物がシリコン融液へ混入し、シリコンインゴットの有転位化に繋がる。したがって、回転モールド法でのシリカ粉層の形成は、シリコン単結晶の品質にも繋がる重要な工程である。

本発明は、モールド内に安定したシリカ粉層を短時間で形成することができるシリカガラスルツボの製造装置および製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様は、回転するモールドの内側にシリカ粉層を形成するシリカガラスルツボの製造装置であって、モールドを回転させる回転手段と、モールドの内側にシリカ粉を供給する供給手段と、を備える。この製造装置において、供給手段は、シリカ粉をモールドの内側におけるモールドの内壁面から離れた位置に落下させるように送り出す送出部と、送出部から送り出されたシリカ粉の移動方向を落下位置から内壁面側に変換するとともに、シリカ粉の落下位置から内壁面に向けた拡散角度を拡げる拡散部と、を有する。

このような構成によれば、モールドの内壁面にシリカ粉層を形成する際、モールドの内側に落下させたシリカ粉が拡散部を経由することでその移動方向が落下位置から内壁面側に変換されるとともに、落下位置から内壁面に向けた拡散角度が拡がる。このため、シリカ粉をモールドの内壁面の広範囲に短時間で飛着させることができる。

上記シリカガラスルツボの製造装置において、拡散部は回転盤を有し、回転盤は、送出部から送り出されたシリカ粉を回転盤の表面で受けるよう設けられていてもよい。これにより、回転盤の表面（上面）に落下したシリカ粉は回転板の表面を転がりながら遠心力によって加速して回転盤からモールドの内壁面へ飛ばされることになる。

上記シリカガラスルツボの製造装置において、拡散部は、回転盤と内壁面との相対的な位置を変化させる駆動機構を有することが好ましい。これにより、シリカ粉を飛ばす位置やモールドの内壁面の高さ方向の位置を調整することができる。

上記シリカガラスルツボの製造装置において、回転盤の表面の硬さは、モース硬度５以上であることが好ましい。ここで、モース硬度は、モース硬度計の標準鉱物で表面を引っかき、傷付くか否かによって決められる。これにより、回転盤の表面にシリカ粉が接触しても回転盤の表面の傷付きを抑制することができる。

上記シリカガラスルツボの製造装置において、回転盤の直径は、モールドの内径の９％以上７６％以下であることが好ましい。回転盤の直径がモールドの内径の９％よりも小さいと、十分な量のシリカ粉を回転盤で受けることができない。一方、回転盤の直径がモールドの内径の７６％を超えると回転盤をモールドの内側に出し入れする際の取り扱いが困難となる。さらに、回転盤上でシリカ粉の拡散角度が広がり過ぎて、モールドに付着するシリカ粉の量のばらつきが発生しやすくなる。

上記シリカガラスルツボの製造装置において、回転盤の表面の材料における金属不純物の濃度は一つの元素あたり２０ｐｐｍ以下であることが好ましい。これにより、シリカ粉が回転盤に接触した際に回転盤から発生してシリカ粉層に混入する金属不純物を抑制することができる。

本発明の一態様は、回転するモールドの内側にシリカ粉層を形成するシリカガラスルツボの製造方法であって、モールドを回転させた状態でシリカ粉をモールドの内側に落下させる工程と、落下させたシリカ粉の移動方向を落下位置から内壁面側に変換するとともに、シリカ粉の落下位置から内壁面に向けた拡散角度を拡げて内壁面側に飛散させてシリカ粉層を形成する工程と、シリカ粉層を溶融した後、冷却する工程と、を備える。

このような構成によれば、モールドの内壁面にシリカ粉層を形成する際、モールドの内側に落下させたシリカ粉の移動方向が落下位置から内壁面側に向かう方向に変換されるとともに、落下位置から内壁面に向けた拡散角度が拡がる。このため、シリカ粉をモールドの内壁面の広範囲に短時間で飛着させることができる。

上記シリカガラスルツボの製造方法において、シリカ粉層を形成する工程は、落下させたシリカ粉を回転盤の表面で受けることでシリカ粉の方向変換および拡散角度の広角化を行うようにしてもよい。これにより、回転盤の表面に落下したシリカ粉は回転板の表面を転がりながら遠心力によって加速して回転盤からモールドの内壁面へ飛ばされることになる。

上記シリカガラスルツボの製造方法において、シリカ粉層を形成する工程は、回転盤と内壁面との相対的な位置を変化させながらシリカ粉層の厚さを制御することが好ましい。これにより、シリカ粉を飛ばす位置やモールドの内壁面の高さ方向の位置を調整することができる。

上記シリカガラスルツボの製造方法におけるシリカ粉層を形成する工程において、回転盤の回転数は１００ｒｐｍ以上５０００ｒｐｍ以下であることが好ましい。回転盤の回転数が５０００ｒｐｍよりも速いとシリカ粉が散らばりすぎ、１００ｒｐｍよりも遅いとシリカ粉が水平方向に十分な速度で飛び出ず、モールドの内壁面に付着しにくくなる。

本発明によれば、モールド内に安定したシリカ粉層を短時間で形成することができるシリカガラスルツボの製造装置および製造方法を提供することが可能になる。

本実施形態に係るシリカガラスルツボの製造装置を例示する模式断面図である。 （ａ）および（ｂ）は、拡散部を例示する模式図である。 （ａ）および（ｂ）は、シリカガラスルツボを例示する模式図である。 シリカガラスルツボの製造工程を概略的に示すフローチャートである。 （ａ）および（ｂ）は、シリカガラスルツボの製造方法を説明するための模式図である。 （ａ）および（ｂ）は、シリカガラスルツボの製造方法を説明するための模式図である。 他の供給手段について説明する模式図である。 （ａ）および（ｂ）は、他の供給手段について説明する模式図である。 （ａ）および（ｂ）は、他の供給手段について説明する模式図である。 （ａ）および（ｂ）は、他の供給手段について説明する模式図である。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。なお、以下の説明では、同一の部材には同一の符号を付し、一度説明した部材については適宜その説明を省略する。

図１は、本実施形態に係るシリカガラスルツボの製造装置を例示する模式断面図である。
図２（ａ）および（ｂ）は、拡散部を例示する模式図である。
図２（ａ）には拡散部４２の平面図が示され、図２（ｂ）には拡散部４２の側面図が示される。
図３（ａ）および（ｂ）は、シリカガラスルツボを例示する模式図である。
図３（ａ）にはシリカガラスルツボ１１の斜視図が示され、図３（ｂ）にはシリカガラスルツボ１１の断面図が示される。

＜シリカガラスルツボ＞
先ず、本実施形態に係る製造装置１で製造されるシリカガラスルツボ１１について説明する。
図３に示すように、シリカガラスルツボ１１は、相対的に曲率の大きいコーナ部１１ｂと、上面に開口した縁部を有する円筒状の側壁部１１ａと、直線または相対的に曲率の小さい曲線からなるすり鉢状の底部１１ｃと、を有する。

本実施形態において、コーナ部１１ｂは、側壁部１１ａと底部１１ｃを連接する部分であり、コーナ部１１ｂの曲線の接線がシリカガラスルツボ１１の側壁部１１ａと重なる点から、底部１１ｃと共通接線を有する点までの部分のことを意味する。言い換えると、シリカガラスルツボ１１の側壁部１１ａにおいて曲がり始める点が、側壁部１１ａとコーナ部１１ｂとの境界である。さらに、シリカガラスルツボ１１の底の曲率が実質的に一定の部分が底部１１ｃであり、シリカガラスルツボ１１の底の中心からの距離が増したときに曲率が変化し始める点が、底部１１ｃとコーナ部１１ｂとの境界である。

シリカガラスルツボ１１の肉厚方向（厚さ方向とも言う。）において、ルツボ内表面（以下、「内表面ＩＳ」とも言う。）側には透明層１３が設けられ、ルツボ外表面（以下、「外表面ＯＳ」とも言う。）側には非透明層１５が設けられる。

透明層１３とは、実質的に気泡を含まない層である。ここで、「実質的に気泡を含まない」とは、気泡が原因でシリコン単結晶の単結晶化率が低下しない程度の気泡含有率および気泡サイズのことを意味する。例えば、透明層１３の気泡含有率は０．１％以下であり、気泡の平均直径は１００μｍ以下である。

透明層１３は合成シリカガラスを内表面ＩＳ側に含むことが好ましい。合成シリカガラスとは、例えばケイ素アルコキシドの加水分解により合成された原料を溶融して製造されたシリカガラスを意味する。一般に合成シリカは天然石英に比べて金属不純物の濃度が低く、ＯＨ基の濃度が高いという特性を有している。例えば、合成シリカに含まれる各金属不純物の含有量は０．０５ｐｐｍ未満であり、ＯＨ基の含有量は３０ｐｐｍ以上である。ただし、Ａｌ等の金属不純物が添加された合成シリカも知られていることから、合成シリカか否かは一つの要素に基づいて判断されるべきものではなく、複数の要素に基づいて総合的に判断されるべきものである。このように、合成シリカガラスは天然石英ガラスと比べて不純物が少ないことから、ルツボからシリコン融液中へ溶出する不純物の増加を防止することができ、シリコン単結晶化率を高めることができる。

非透明層１５には多数の気泡が内在する。非透明層１５は、この気泡によって白濁した状態に見える層のことである。非透明層１５は天然石英ガラスからなることが好ましい。天然石英ガラスとは、天然水晶、ケイ石等の天然原料を溶融して製造されたシリカガラスを意味する。一般に天然石英は合成シリカに比べて金属不純物の濃度が高く、ＯＨ基の濃度が低いという特性を有している。例えば、天然石英に含まれるＡｌの含有量は１ｐｐｍ以上、アルカリ金属（Ｎａ，ＫおよびＬｉ）の含有量はそれぞれ０．１ｐｐｍ以上、ＯＨ基の含有量は６０ｐｐｍ未満である。

なお、天然石英か否かは一つの要素に基づいて判断されるべきものではなく、複数の要素に基づいて総合的に判断されるべきものである。天然石英は、合成シリカに比べて高温における粘性が高いことから、ルツボ全体の耐熱強度を高めることができる。また、天然原料は合成シリカに比べて安価であり、コスト面でも有利である。

＜シリカガラスルツボの製造装置＞
次に、本実施形態に係るシリカガラスルツボ１１の製造装置１について説明する。
図１に示すように、製造装置１は、回転モールド法で上記のシリカガラスルツボ１１を製造する際のモールド２０の内壁面２０ａにシリカ粉層２１０を形成するための装置である。モールド２０の材料としては、例えばカーボンなどが挙げられる。製造装置１は、モールド２０を回転させる回転手段３０と、モールド２０の内側であるキャビティ２０ｃ内にシリカ粉２００を供給する供給手段４０と、を備える。

モールド２０のキャビティ２０ｃは、製造するシリカガラスルツボ１１の外形に合わせた凹型の形状を有する。回転手段３０は、モールド２０の下方に配置され、モールド２０のキャビティ２０ｃの底の中央を中心としてモールド２０を回転させる。

供給手段４０は、送出部４１と、拡散部４２とを有する。送出部４１は、シリカ粉２００をモールド２０の内側（キャビティ２０ｃ）における内壁面２０ａから離れた位置に落下させるように送り出す。本実施形態において、送出部４１はシリカ粉２００を落下させる例えば給鉱手段を有する。給鉱手段としては、シリカ粉２００を落下させる管、桶、スコップなどが挙げられる。本実施形態では、給鉱手段として給鉱管４１０によってシリカ粉２００を落下させる例を示す。

拡散部４２は、送出部４１から送り出されたシリカ粉２００の移動方向を落下位置から内壁面２０ａ側に変換するとともに、シリカ粉２００の落下位置から内壁面２０ａに向けた拡散角度を拡げる機能を有する。

拡散部４２は、回転盤４２０を有する。回転盤４２０は例えば円盤状の板材であって、中心に軸４２ａが設けられる。軸４２ａは駆動機構４３０によって回転可能に設けられる。すなわち、回転盤４２０は、駆動機構４３０の回転駆動によって水平に回転可能に設けられる。なお、回転盤４２０は必ずしも円盤状に限定されず、四角形状や多角形状であってもよい。

また、駆動機構４３０は、回転盤４２０を上下方向（キャビティ２０ｃの深さ方向）に移動させる機構を有する。駆動機構４３０は例えば軸４２ａを上下方向に進退させることで回転盤４２０の高さを変えることができる。なお、駆動機構４３０は、回転盤４２０を左右方向（キャビティ２０ｃの開口径方向）に移動させる機構を有していてもよい。駆動機構４３０によって、回転盤４２０と内壁面２０ａとの相対的な位置を変化させることができる。

給鉱管４１０の送出口は回転盤４２０の上方に配置される。これにより、給鉱管４１０の送出口から投入されたシリカ粉２００が回転盤４２０の上面４２０ａに落下する。そして、回転盤４２０の上面４２０ａに落下したシリカ粉２００は、回転盤４２０の回転による遠心力を受けて外方に拡がっていく。

すなわち、シリカ粉２００の移動方向は、落下方向（給鉱管４１０の送出口から落下位置に向かう方向）から、回転盤４２０の上面４２０ａに沿った外方（落下位置からモールド２０の内壁面２０ａに向かう方向）へ変換される。さらに、シリカ粉２００は、回転盤４２０の上面４２０ａを外周側に加速しながら進み、放射状に拡がっていく。すなわち、シリカ粉２００の拡散角度が拡げられ、内壁面２０ａに向けて飛び出していく。

回転盤４２０の材料としては、石英やセラミック（ＳｉＣ、アルミナ、酸化ジルコニア等）が挙げられる。回転盤４２０の上面４２０ａには給鉱管４１０から落下したシリカ粉２００が当たり、接触しながら転がっていくため、摩耗の少ない材料が望まれる。例えば、回転盤４２０の表面（上面４２０ａ）のモース硬さは５以上であることが好ましい。これにより、回転盤４２０の上面４２０ａにシリカ粉２００が接触しても回転盤４２０の表面の摩耗や傷付きを抑制でき、耐久性を向上させることができる。また、摩耗の低減によって回転盤４２０の変形が抑制され、シリカ粉２００の飛散方向やモールド２０に付着するシリカ粉２００の厚さを安定させることができる。また、シリカ粉２００の接触による回転盤４２０の表面からのダストの発生を抑制することができる。

回転盤４２０の材料として石英を用いる場合、アルカリ金属、アルミニウム、鉄またはカルシウムのうち最も高い元素が１０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、金属不純物の濃度が一つの元素あたり２０ｐｐｍ以下であることがより好ましい。これにより、シリカ粉２００が回転盤４２０に接触した際に回転盤４２０から発生してシリカ粉層に混入する金属等の不純物を抑制することができる。

ここで、シリカ粉層２１０に金属不純物が混入すると、製造されるシリカガラスルツボ１１にもこの金属不純物が残る状態となる。金属不純物が混入したシリカガラスルツボ１１を用いてＣＺ法でシリコン単結晶を製造すると、結晶欠陥を発生させる原因となる。上記のように回転盤４２０の金属不純物の濃度が一つの元素あたり２０ｐｐｍ以下であれば、シリカガラスルツボ１１へ金属不純物が混入したとしても、ＣＺ法で製造されるシリコン単結晶に重大な結晶欠陥を発生させる量にはならない。これにより、このシリカガラスルツボ１１を用いて製造するシリコン単結晶の結晶欠陥の発生を抑制して、品質の高いシリコン単結晶を製造することが可能となる。

本実施形態に係る製造装置１においてシリカ粉２００をモールド２０に投入する際、回転盤４２０をモールド２０のキャビティ２０ｃ内に配置する関係から、回転盤４２０の直径は、モールド２０の内径の９％以上７６％以下が好ましい。

回転盤４２０の直径がモールド２０の内径の９％よりも小さいと、十分な量のシリカ粉２００を回転盤４２０で受けることができず、モールド２０の内壁面２０ａに向けて飛ばすシリカ粉２００の量が少なくなってしまう。このため、所望の量のシリカ粉２００の投入に多くの時間を要することになる。一方、回転盤４２０の直径がモールド２０の内径の７６％を超えると回転盤４２０をモールド２０の内側へ出し入れする際の取り扱いが困難となる。さらに、回転盤４２０上でシリカ粉２００の拡散角度が広がり過ぎて、モールド２０に付着するシリカ粉２００の量のばらつきが発生しやすくなる。

＜シリカ粉の拡散動作＞
図２（ａ）に示すように、回転盤４２０の上面４２０ａの所定位置にシリカ粉２００が落下すると、シリカ粉２００は上面４２０ａとの摩擦による慣性で回転盤４２０の外周に向けて拡がっていく。そして、シリカ粉２００は回転盤４２０の外周から飛び出してモールド２０の内壁面２０ａに飛着する。すなわち、シリカ粉２００は回転盤４２０の上面４２０ａへ落下し、上面４２０ａに接触することで回転盤４２０の回転による遠心力を受けて上面４２０ａの落下位置からモールド２０の内壁面２０ａ側に移動方向を変える。

さらに、シリカ粉２００の上面４２０ａに落下した位置と回転盤４２０の回転中心との距離によって回転盤４２０の外周まで転がる（進む）際の軌跡が変わる。これにより、連続して供給されたシリカ粉２００の拡散範囲は回転盤４２０の外周に向かうほど拡がり、モールド２０の内壁面２０ａに向けて所定の拡散角度を持って飛び出していくことになる。

つまり、図２（ｂ）に示すように、落下（例えば、自然落下）によって供給されたシリカ粉２００には、回転盤４２０に当たることで水平方向成分の力が加えられる。連続供給されるシリカ粉２００は加速しながら拡がり、モールド２０の内壁面２０ａに向けて飛び出し、内壁面２０ａに飛着することになる。本実施形態では、シリカ粉２００を内壁面２０ａに向けて吹き付けるためのガスは不要であり、落下と回転盤４２０による方向変換および拡散角度の広角化によって、単位時間に多くのシリカ粉２００を幅広く、かつ高い均一性で飛着させることが可能となる。

シリカ粉２００を付着させる際、モールド２０は回転しているため、回転盤４２０から内壁面２０ａに向けて飛び出したシリカ粉２００はモールド２０の回転による遠心力で内壁面２０ａ側に押し付けられる状態になる。シリカ粉２００の供給を続けることで内壁面２０ａにシリカ粉２００が徐々に堆積していき、シリカ粉層２１０となる。

回転盤４２０の回転方向とモールド２０の回転方向とは同じであっても、逆であってもよいが、同じほうが好ましい。回転盤４２０の回転方向とモールド２０の回転方向とが同じであれば、回転盤４２０とモールド２０との相対的な速度の差が小さくなり、回転盤４２０から飛び出して内壁面２０ａに飛着する際のシリカ粉２００の回転方向へのずれを抑制しやすくなる。シリカ粉２００の回転方向へのずれが抑制されると、内壁面２０ａと直交する方向への堆積を効率良く行うことができる。

ここで、回転盤４２０を利用してシリカ粉２００をモールド２０の内壁面２０ａに飛着させる際、回転盤４２０の回転数は１００ｒｐｍ以上５０００ｒｐｍ以下が好ましい。回転盤４２０の回転数が５０００ｒｐｍよりも速いとシリカ粉２００が散らばりすぎ、内壁面２０ａに向けて飛ぶシリカ粉２００の量が減ってしまう。一方、回転盤４２０の回転数が１００ｒｐｍよりも遅いとシリカ粉２００が水平方向に十分な速度で飛び出ず、内壁面２０ａに付着しにくくなる。回転盤４２０のより好ましい回転数は１００ｒｐｍ以上４５００ｒｐｍ以下である。

＜シリカガラスルツボの製造方法＞
次に、本実施形態に係るシリカガラスルツボ１１の製造方法を説明する。
図４は、シリカガラスルツボの製造工程を概略的に示すフローチャートである。
また、図５（ａ）～図６（ｂ）は、シリカガラスルツボの製造方法を説明するための模式図である。
シリカガラスルツボ１１は回転モールド法によって製造される。回転モールド法は、回転するモールド２０の内側（内壁面２０ａ）にシリカ粉層２１０を形成し、シリカ粉層２１０をアーク熔融および冷却することでシリカガラスルツボ１１を製造する方法である。

先ず、ステップＳ１０１に示すように、モールド２０の回転を行う。モールド２０は、キャビティ２０ｃ内に投入されるシリカ粉２００が遠心力によって内壁面２０ａに保持されるスピードで回転される。

次に、ステップＳ１０２に示すように、回転盤４２０の挿入および回転を行う。回転盤４２０は駆動機構４３０によってキャビティ２０ｃ内に挿入され、所定の高さおよび内壁面２０ａから所定の間隔で配置される。また、駆動機構４３０は、キャビティ２０ｃ内に配置した回転盤４２０を所定の回転数で回転させる。

次に、ステップＳ１０３に示すように、シリカ粉２００の落下投入を行う。シリカ粉２００の落下投入は、図５（ａ）に示すように、回転盤４２０を回転させた状態で給鉱管４１０から回転盤４２０の上面４２０ａにシリカ粉２００を落下する。これにより、回転盤４２０の上面４２０ａに落下したシリカ粉２００が回転盤４２０上の摩擦と慣性力とで外周側へ拡がりながらモールド２０の内壁面２０ａに向けて飛び出していくことになる。

次に、ステップＳ１０４に示すように、回転盤４２０の位置を制御する。すなわち、駆動機構４３０により回転盤４２０の高さや内壁面２０ａとの距離を制御しながらシリカ粉２００の落下投入を続ける。これにより、ステップＳ１０５に示すように、モールド２０へのシリカ粉層２１０の形成が行われる。この際、回転盤４２０と内壁面２０ａとの相対的な位置を調整しながらシリカ粉２００の投入を行う。これにより、シリカ粉２００を飛ばす距離やモールド２０の内壁面２０ａの高さ方向の位置を調整しながら、シリカ粉層２１０の所定位置での厚さを制御することができる。

シリカ粉層２１０の形成では、余分に付着したシリカ粉２００をすりきり棒等によって掻き取り、所定の厚さに成形する。また、シリカ粉２００の堆積方向において異なる材料のシリカ粉２００を用いてもよい。例えば、シリカガラスルツボ１１の外側の天然層および内側の合成層に対応するため、先ず、図５（ａ）に示すように、シリカ粉２００として第１シリカ粉２０１を投入して第１シリカ粉層２１０１を形成する。第１シリカ粉層２１０１は、シリカガラスルツボ１１の天然層となることから、第１シリカ粉２０１として例えば天然石英粉が用いられる。

次に、図５（ｂ）に示すように、シリカ粉２００として第２シリカ粉２０２を投入して第２シリカ粉層２１０２を形成する。第２シリカ粉層２１０２は、シリカガラスルツボ１１の合成層となることから、第２シリカ粉２０２として例えば合成シリカ粉が用いられる。これにより、第１シリカ粉層２１０１の上に第２シリカ粉層２１０２が積層された多層構造のシリカ粉層２１０が形成される。

次に、ステップＳ１０６に示すアーク熔融および減圧を行う。図６（ａ）に示すように、モールド２０のキャビティ２０ｃ内にアーク電極５０を設置し、モールド２０を回転させながらモールド２０の内側からアーク放電を行い、シリカ粉層２１０の全体を１７２０℃以上に加熱して熔融する。この際、加熱と同時にモールド２０側から減圧し、モールド２０に設けた通気孔２１を通じてシリカ内部の気体を外層側に吸引し、加熱中のシリカ粉層内の空隙を脱気することにより、ルツボ内表面の気泡を除去する。これにより、実質的に気泡を含まない透明層１３を形成する。透明層１３の厚さは、減圧時間や圧力によって調整可能である。

モールド２０には図示しない冷却手段が設けられている。これにより、シリカガラスルツボ１１の外表面となる部分のシリカをガラス化させないようにする。冷却手段による冷却温度は、シリカがガラス化せずに焼結体および粉体として残る温度である。

その後、加熱を続けながら脱気のための減圧を弱め又は停止し、気泡を残留させることにより、多数の微小な気泡を内包する非透明層１５を形成する。

次いで、ステップＳ１０７に示す冷却では、アーク電極５０への電力供給を停止して、熔融したシリカガラスを冷却してシリカガラスルツボ１１の形状を構成する。

次に、ステップＳ１０８に示す研磨処理として、シリカガラスルツボ１１の外表面ＯＳにサンドブラスト処理を施し、所定の表面粗さに仕上げる。そして、ステップＳ１０９に示すリムカットでは、図６（ｂ）に示すように、モールド２０から取り出したシリカガラスルツボ１１の側壁部１１ａの上端側の一部を切断してシリカガラスルツボ１１の高さを調整する。

このようなシリカガラスルツボ１１の製造方法では、モールド２０の内壁面２０ａにシリカ粉層２１０を形成する工程（ステップＳ１０２～ステップＳ１０５、図５（ａ）～（ｂ））において、モールド２０の内側（キャビティ２０ｃ内）に落下させたシリカ粉２００の方向が落下位置から内壁面２０ａ側に向かう方向に変換されるとともに、落下位置から内壁面２０ａに向けた拡散角度を拡げることができる。このため、シリカ粉２００をモールド２０の内壁面２０ａの広範囲に短時間で効率良く飛着させることができる。

＜実施例および比較例＞
次に、本実施形態に係る製造装置１および製造方法を適用した実施例と、比較例とを説明する。

（実施例１）
モールド（モールド２０）を６０ｒｐｍで回転させている内側（キャビティ２０ｃ内）に石英円盤（回転盤４２０）を挿入し、回転させた石英円盤上に天然石英粉を３０ｋｇ／分の速度で落下させ、石英粉を水平方向へ飛ばしてモールドの壁部内面に貼り付けた。その際、円盤を上下させて壁部に均一に貼り付けた。その後、すりきり棒などで形状を整えることでモールド内面に均一な天然石英粉層を形成した。続いて、合成石英粉を回転、上下させている円盤上に落下させ、石英粉を水平方向へ飛ばしてモールドの壁部内面に貼り付けた後、すりきり棒などで形状を整えることで均一な合成石英粉層を形成した。この結果、モールド内部にルツボ形状の均一な２層の石英粉成型体が形成された。

（比較例１）
モールドを６０ｒｐｍで回転させている内側の壁部に、回転盤４２０を用いることなく天然石英粉を３０ｋｇ／分の速度で流し入れた。天然石英粉の一部はモールドの壁部に付着したが、殆どはモールドの底部に落下してしまい、石英粉成型体を形成できなかった。

（比較例２）
モールドを６０ｒｐｍで回転させている内側の壁部に、回転盤４２０を用いることなく天然石英粉を１ｋｇ／分の速度で流し入れた。石英粉が壁部に付着した後、すりきり棒などで形状を整えることでモールド内面に天然石英粉層を形成した。このとき、モールドの壁部から底部に流れ落ちる石英粉が多く、壁部よりも底部の層厚が厚くなった。続いて、合成石英粉を壁部に同様の速度で流し入れた。石英粉が壁部に付着した後、その後すりきり棒などで形状を整えることでモールド内面に合成石英粉層を形成した。この結果、モールド内部にルツボ形状の２層の石英粉成型体を形成したが、底部のほうが壁部よりも厚い分布となった。

（実施例２）
回転盤４２０に石英を使用し、板の材質を高純度のもの（Ａｌ、Ｆｅなどの金属不純物が１８ｐｐｍ以下）を使用し、実施例１と同じ条件で石英粉層を成型し、アーク溶融によって石英ルツボを作成した。作成した石英ルツボの内表面の合成層を分析した結果、いずれの金属元素も定量下限以下であった。

（比較例３）
回転盤４２０に石英を使用し、板の材質を低純度のもの（Ａｌ、Ｆｅなどが５０ｐｐｍ以上）を使用し、実施例１と同じ条件で石英粉層を成型し、アーク溶融によって石英ルツボを作成した。作成した石英ルツボの内表面の合成層を分析した結果、不純物が検出された。

（実施例３）
回転盤４２０にアルミナセラミックスを用いて実施例１と同じ条件で石英粉層を成型し、アーク溶融によって石英ルツボを作成した。これを３００回繰り返した後、回転盤４２０の表面（上面４２０ａ）の凹凸を測定した。最も窪んでいる箇所でもくぼみの深さは０．１ｍｍ以下で、円盤上に石英粉を落下させた際の石英粉の飛散方向は安定していた。

（比較例４）
回転盤４２０に塩化ビニル板を用いて実施例１と同じ条件で石英粉層を成型し、アーク溶融によって石英ルツボを作成した。これを３００回繰り返した後、回転盤４２０の表面（上面４２０ａ）の凹凸を測定した。最も窪んでいる箇所ではくぼみの深さは１ｍｍに達し、円盤上に石英粉を落下させた際の石英粉の飛散方向は新品時と比べて変化しており、モールド内の壁部に貼り付けた原料粉の厚さのばらつきが大きくなった。

（比較例５、実施例４、実施例５および比較例６）
比較例５、実施例４、実施例５および比較例６では、以下の表１に示すように回転盤４２０の径を変更して原料粉（石英粉）の成型を行った。

比較例５では石英粉が回転盤４２０の上面４２０ａで十分に加速できず、モールドの底部へ殆ど落下してしまった。比較例６では石英粉が回転盤４２０の上面４２０ａで回転方向へ移動してしまう割合が多く、壁部ではなく底部へ落下する割合が多かった。すりきり棒などで表面を均一に成型すると壁部の石英粉が落下し、均一な原料粉厚さで成型することができなかった。

（比較例７、実施例６、実施例７、実施例８および比較例８）
比較例７、実施例６、実施例７、実施例８および比較例８では、以下の表２に示すように回転盤４２０の回転数を変えて原料の成型を行った。

比較例７では石英粉が回転盤４２０の上面４２０ａで十分に加速できず、モールドの底部へ殆ど落下してしまった。比較例８では石英粉が回転盤４２０の上面４２０ａで回転方向へ移動してしまう割合が多く、壁部ではなく底部へ落下する割合が多かった。すりきり棒などで表面を均一に成型すると壁部の石英粉が落下し、均一な原料粉厚さで成型することができなかった。

（比較例９）
モールドを６０ｒｐｍで回転させている内側にノズルから天然石英粉を吹きつけた。キャリアガスの流速を２．０ｍ／ｓとして天然石英粉層を形成した。続いて合成石英粉をノズルから吹き付けて合成石英粉層を形成した。キャリアガスの流速を２．０ｍ／ｓで行ったが、吹き付けた部分の天然石英粉が風圧で崩れてしまい、天然石英粉層の厚みが均一ではなくなった。

＜他の供給手段＞
次に、他の供給手段４０について説明する。
図７～図１０（ｂ）は、他の供給手段について説明する模式図である。
図７には、回転盤４２０の他の例が示される。図７に示す回転盤４２０は、円盤状の板材である支持部材４２１と、支持部材４２１の表面を覆う被覆部材４２２と、を有する。

支持部材４２１の材料には、金属、樹脂およびセラミックなどが用いられる。被覆部材４２２の材料には、フッ素樹脂およびゴムなど、弾性を有する樹脂材料が用いられる。これにより、回転盤４２０の上面４２０ａにシリカ粉２００が接触しても、被覆部材４２２の弾性によって支持部材４２１の傷付きや摩耗が抑制される。なお、消耗によって被覆部材４２２の一部が剥がれたとしても、シリカガラスルツボ１１を製造工程におけるアーク熔融の際に消失するため、不純物として残ることはない。ただし、消失しない金属元素などの不純物濃度は一つの元素あたり２０ｐｐｍ以下であることが好ましい。

図８（ａ）および（ｂ）には、段差を有する回転盤４２０の例が示される。図８（ａ）には回転盤４２０の側面図が示され、図８（ｂ）には回転盤４２０の平面図が示される。この回転盤４２０においては、上面４２０ａの中央部分に段差部４２０ｂが設けられる。シリカ粉２００を投入する際には、段差部４２０ｂよりも外側の上面４２０ａに落下させる。これにより、シリカ粉２００は段差部４２０ｂよりも外側で拡散することから、回転盤４２０からシリカ粉２００を飛ばす範囲を絞ることができる。

図９（ａ）および（ｂ）には、複数の給鉱管４１０が設けられた例が示される。
図９に示す例では、回転盤４２０の軸４２ａを中心として互いに反対側に配置される。これにより、一方の給鉱管４１０から投入されたシリカ粉２００は回転盤４２０の上面４２０ａの一方側に拡散して放出され、他方の給鉱管４１０から投入されたシリカ粉２００は回転盤４２０の上面４２０ａの他方側に拡散して放出される。

このような供給手段４０を用いることで、短時間により多くのシリカ粉２００を投入することができる。また、この供給手段４０では、モールド２０の回転軸上に回転盤４２０の軸４２ａを配置してもよい。これにより、モールド２０の内壁面２０ａの周方向に沿った広い範囲へ均一かつ短時間で所望の量のシリカ粉２００を飛着させることが可能となる。

なお、図９では２つの給鉱管４１０が設けられた例を示したが、３つ以上の給鉱管４１０を設けるようにしてもよい。

図１０（ａ）および（ｂ）には、他の拡散部４２の例が示される。
図１０（ａ）に示す拡散部４２は、円錐盤４２５を有する。円錐盤４２５を用いる場合、シリカ粉２００を円錐盤４２５の上面４２５ａの所定位置に落下させる。これにより、落下したシリカ粉２００は円錐盤４２５の上面４２５ａで方向転換しつつ上面４２５ａに沿って放射状に拡散して放出される。このような円錐盤４２５を用いる場合、円錐盤４２５を必ずしも回転させる必要はない。

図１０（ｂ）に示す拡散部４２は、曲面盤４２６を有する。曲面盤４２６の上面４２６ａの形状は、中心から外縁に向けた所定の曲線を回転させた形状になっている。例えば、中心から外縁に向けた途中まで下がり、途中から上がるような曲線を回転させた形状など、様々な曲線によって曲面盤４２６の上面４２６ａの形状が構成される。

曲面盤４２６を用いる場合、シリカ粉２００を曲面盤４２６の上面４２６ａの所定位置に落下させる。これにより、落下したシリカ粉２００は曲面盤４２６の上面４２６ａで方向転換しつつ上面４２６ａに沿って放射状に拡散して放出される。放出の際の軌跡は上面４２６ａの形状によって制御される。このような曲面盤４２６を用いる場合、曲面盤４２６を必ずしも回転させる必要はない。

なお、上記説明した回転盤４２０、円錐盤４２５および曲面盤４２６において、水平方向に対する傾斜角度を変更できるようにしてもよい。これにより、傾斜角度に応じてシリカ粉２００の放出角度や上下方向の拡散角度を調整できるようになる。

以上説明したように、本実施形態によれば、モールド２０内に安定したシリカ粉層２１０を短時間で形成することが可能となる。これにより、特に、ＣＺ法により半導体用シリコン単結晶を製造する際に好適なシリカガラスルツボ１１を提供することが可能となる。また、このシリカガラスルツボ１１を用いたＣＺ法によって結晶欠陥の抑制されたシリコン単結晶（インゴット）を製造することが可能となる。

なお、上記に本実施形態を説明したが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。例えば、前述の各実施形態に対して、当業者が適宜、構成要素の追加、削除、設計変更を行ったものや、各実施形態の特徴を適宜組み合わせたものも、本発明の要旨を備えている限り、本発明の範囲に包含される。

１…製造装置
１１…シリカガラスルツボ
１１ａ…側壁部
１１ｂ…コーナ部
１１ｃ…底部
１３…透明層
１５…非透明層
２０…モールド
２０ａ…内壁面
２０ｃ…キャビティ
２１…通気孔
３０…回転手段
４０…供給手段
４１…送出部
４２…拡散部
４２ａ…軸
５０…アーク電極
２００…シリカ粉
２０１…第１シリカ粉
２０２…第２シリカ粉
２１０…シリカ粉層
４１０…給鉱管
４２０…回転盤
４２０ａ…上面
４２０ｂ…段差部
４２１…支持部材
４２２…被覆部材
４２５…円錐盤
４２５ａ…上面
４２６…曲面盤
４２６ａ…上面
４３０…駆動機構
２１０１…第１シリカ粉層
２１０２…第２シリカ粉層
ＩＳ…内表面
ＯＳ…外表面

Claims (10)

1. 回転するモールドの内側にシリカ粉層を形成するシリカガラスルツボの製造装置であって、
   前記モールドを回転させる回転手段と、
   前記モールドの内側にシリカ粉を供給する供給手段と、
   を備え、
   前記供給手段は、
   前記シリカ粉を前記モールドの内側における前記モールドの内壁面から離れた位置に落下させるように送り出す送出部と、
   前記送出部から送り出された前記シリカ粉の移動方向を落下位置から前記内壁面側に変換するとともに、前記シリカ粉の前記落下位置から前記内壁面に向けた拡散角度を拡げる拡散部と、を有する、シリカガラスルツボの製造装置。
2. 前記拡散部は回転盤を有し、
   前記回転盤は、前記送出部から送り出された前記シリカ粉を前記回転盤の表面で受ける、請求項１記載のシリカガラスルツボの製造装置。
3. 前記拡散部は、前記回転盤と前記内壁面との相対的な位置を変化させる駆動機構を有する、請求項２記載のシリカガラスルツボの製造装置。
4. 前記回転盤の表面の硬さは、モース硬度５以上である、請求項２または３に記載のシリカガラスルツボの製造装置。
5. 前記回転盤の直径は、前記モールドの内径の９％以上７６％以下である、請求項２から４のいずれか１項に記載のシリカガラスルツボの製造装置。
6. 前記回転盤の表面の材料における金属不純物の濃度は一つの元素あたり２０ｐｐｍ以下である、請求項２から５のいずれか１項に記載のシリカガラスルツボの製造装置。
7. 回転するモールドの内側にシリカ粉層を形成するシリカガラスルツボの製造方法であって、
   前記モールドを回転させた状態でシリカ粉を前記モールドの内側における前記モールドの内壁面から離れた位置に落下させる工程と、
   落下させた前記シリカ粉の移動方向を落下位置から前記内壁面側に変換するとともに、前記シリカ粉の前記落下位置から前記内壁面に向けた拡散角度を拡げて前記内壁面側に飛散させて前記シリカ粉層を形成する工程と、
   前記シリカ粉層を溶融した後、冷却する工程と、
   を備えたシリカガラスルツボの製造方法。
8. 前記シリカ粉層を形成する工程は、落下させた前記シリカ粉を回転盤の表面で受けることで前記シリカ粉の方向変換および拡散角度の広角化を行う、請求項７記載のシリカガラスルツボの製造方法。
9. 前記シリカ粉層を形成する工程は、前記回転盤と前記内壁面との相対的な位置を変化させながら前記シリカ粉層の厚さを制御する、請求項８記載のシリカガラスルツボの製造方法。
10. 前記シリカ粉層を形成する工程において、前記回転盤の回転数は１００ｒｐｍ以上５０００ｒｐｍ以下である、請求項８または９に記載のシリカガラスルツボの製造方法。
    
    

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