JP7042671B2 - 導電性ハニカム構造体 - Google Patents
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Description
外周側壁と、外周側壁の内側に配設され、流体が一方の底面から入り、他方の底面から出ることのできる貫通流路を形成する複数のセルを区画形成する隔壁とを有する柱状の導電性ハニカム構造部を備えた導電性ハニカム構造体であって、
外周側壁の外面の一部はハニカム構造部の中心軸を挟んでセルの流路方向に延設された一対の電極層で構成されており、
ハニカム構造体をセルの流路方向に四等分して、一方の底面に近い側からA、B、C及びDの四つの領域に分けたとき、セルの流路方向に垂直な断面において一対の電極層間の距離が最も遠くなる二点間、但し、当該断面に一対の電極層が存在しないときは当該断面において距離が最も遠くなる二点間で測定した電気抵抗の前記各領域における平均値を一方の底面に近い側からRA、RB、RC及びRDとすると、RA≦RB≦RC≦RD(ただしRA=RB=RC=RDを除く)の関係式が成立する、
導電性ハニカム構造体である。
(1)一方の底面の重心と他方の底面の重心の間のセルの流路方向の電気抵抗
(2)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の任意の一方向の電気抵抗
(3)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と90°異なる方向の電気抵抗
(4)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と180°異なる方向の電気抵抗
(5)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と270°異なる方向の電気抵抗
(6)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の任意の一方向の電気抵抗
(7)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と90°異なる方向の電気抵抗
(8)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と180°異なる方向の電気抵抗
(9)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と270°異なる方向の電気抵抗
をそれぞれ測定し、各方向における当該四つの部分の電気抵抗の平均値を求めると、
各部分の上記九つの方向の電気抵抗は、対応する方向の電気抵抗の平均値に対して何れも±10%以内に収まる。
図2-1を参照すると、導電性ハニカム構造体100は、外周側壁102と、外周側壁102の内側に配設され、流体が一方の底面104から入り、他方の底面106から出ることのできる貫通流路を形成する複数のセル108を区画形成する隔壁110とを有する柱状のハニカム構造部101を備える。また、導電性ハニカム構造体100の外周側壁102は、ハニカム構造部101の中心軸を挟んでセルの流路方向に延設された一対の電極層112を備える。
図4(a)に示す実施形態では、電極層112がセルの流路の全長にわたって延びている。また、電極層112の周方向への幅が下流に行くほど狭くなっており、DA<DB<DC<DD(定義は上述した通り)である。
図4(b)に示す実施形態では、電極層112がセルの流路の全長にわたって延びている。また、入口側から段階的に電気抵抗率が上昇するように電極層112が形成されており、rA<rB<rC<rD(定義は上述した通り)である。
図4(c)に示す実施形態では、電極層112の一端がセルの流路の全長に対して一方の底面104に近い側から0~5%の領域に一端を有し、一方の底面104に近い側から20~50%の領域に他端を有する。
図4(d)に示す実施形態では、電極層112の一端がセルの流路の全長に対して一方の底面104に近い側から0~5%の領域に一端を有し、一方の底面104に近い側から20~50%の領域に他端を有する。また、電極層112の周方向への幅が下流に行くほど狭くなっており、DA<DB<DC<DD(定義は上述した通り)である。
また、比較例として図4(e)を提示する。図4(d)においては、電極層112がセルの流路の全長にわたって延びている。また、電極層の周方向への幅が一定となっており、DA=DB=DC=DD(定義は上述した通り)である。このため、入口付近が優先的に発熱する工夫が施されておらず、流入するガスの温度が低い場合、ハニカム構造部の入口付近の温度が低下しやすい。
これまで説明してきたように、導電性ハニカム構造体100は、通電時にはハニカム構造体100の入口付近が優先的に発熱可能となるように、電極層の構成が工夫されている。一方で、電極層よりも内側のハニカム構造部101の部分(電極層よりも内側の外周側壁部分及び隔壁)については、押出成形によって工業的に生産することを考慮すると、セルの流路方向に材質が変化しないことが生産性や製造コストの観点から好ましい。
(1)一方の底面の重心と他方の底面の重心の間のセルの流路方向の電気抵抗
(2)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の任意の一方向の電気抵抗
(3)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と90°異なる方向の電気抵抗
(4)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と180°異なる方向の電気抵抗
(5)一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と270°異なる方向の電気抵抗
(6)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の任意の一方向の電気抵抗
(7)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と90°異なる方向の電気抵抗
(8)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と180°異なる方向の電気抵抗
(9)他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と270°異なる方向の電気抵抗
をそれぞれ測定し、各方向における当該四つの部分の電気抵抗の平均値を求めると、
各部分の上記九つの方向の電気抵抗は、対応する方向の電気抵抗の平均値に対して何れも±10%以内に収まり、好ましくは±5%以内に収まり、より好ましくは±2%以内に収まる。このような特性を有するハニカム構造体は一体成形品として提供可能である。
本発明においては、これらの電気抵抗は25℃で4端子法により測定する。
端子接続部を電極層に接触させて形成する場合、端子が接続できる限りその形状には特に制限はないが、例えば、電極層112の外面領域に凸設することができる。この場合、例えば端子接続部をクリップ式端子で挟んだり、電極層で被覆された端子接続部に凹型端子を差し込んだりすることで、端子接続部と端子を接続可能である。また、端子接続部は電極層112の外面領域に凹設することもできる。この場合、例えば凸型端子を端子接続部に差し込むことで端子接続部と端子を接続可能である。なお、端子接続部の少なくとも一部を電極層112で被覆してもよい。
図7には、本発明の別の一実施形態に係るハニカム構造体200の模式的な斜視図が示されている。図8には、導電性ハニカム構造体200をセルの流路方向に垂直な断面で観察した時の模式図が示されている。先述したのと同一の符号は同一の構成要素を表すため、説明を省略する。ハニカム構造体200は、一対の電極層112が外面109を構成する外周側壁部分の間に挟まれた外周側壁102の一部に、セルの流路方向に延びた電気絶縁性のスリット118を一本以上有する点で、ハニカム構造体100と異なる。外周側壁102の一部にスリットを形成することで、ハニカム構造体の耐熱衝撃性を高めることができる。
また、スリットが複数本存在する場合には、中心線Mを対称軸とする線対称に設けることが均質性の観点から好ましい。
次に、本発明に係る導電性ハニカム構造体を製造する方法について例示的に説明する。本発明のハニカム構造体の製造方法は一実施形態において、ハニカム成形体を得るA1工程と、ハニカム成形体を焼成して焼成ハニカム構造部を得るA2工程と、焼成ハニカム構造部に電極層を形成する工程A3とを含む。
(1.円柱状の坏土の作製)
炭化珪素(SiC)粉末と金属珪素(Si)粉末とを80:20の質量割合で混合してセラミック原料を調製した。そして、セラミック原料に、バインダとしてヒドロキシプロピルメチルセルロース、造孔材として吸水性樹脂を添加すると共に、水を添加して成形原料とした。そして、成形原料を真空土練機により混練し、円柱状の坏土を作製した。バインダの含有量は炭化珪素(SiC)粉末と金属珪素(Si)粉末の合計を100質量部としたときに7質量部とした。造孔材の含有量は炭化珪素(SiC)粉末と金属珪素(Si)粉末の合計を100質量部としたときに3質量部とした。水の含有量は炭化珪素(SiC)粉末と金属珪素(Si)粉末の合計を100質量部としたときに42質量部とした。炭化珪素粉末の平均粒子径は20μmであり、金属珪素粉末の平均粒子径は6μmであった。また、造孔材の平均粒子径は20μmであった。炭化珪素粉末、金属珪素粉末及び造孔材の平均粒子径は、レーザー回折法で粒度の頻度分布を測定したときの、体積基準による算術平均径を指す。
得られた円柱状の坏土を碁盤目状の口金構造を有する押出成形機を用いて成形し、セルの流路方向に垂直な断面における各セル形状が正方形である円柱状ハニカム成形体を得た。このハニカム成形体を高周波誘電加熱乾燥した後、熱風乾燥機を用いて120℃で2時間乾燥し、両底面を所定量切断して、ハニカム乾燥体を作製した。
次に、ハニカム成形体と同じ組成の坏土を使用して、一対の円柱状の端子接続部(底面の直径12mm)を成形した。一対の円柱状の端子接続部の底面をハニカム乾燥体の中心軸を挟んで対向する外周側壁の外面に貼り付け、端子接続部付き未焼成ハニカム構造部を得た。この際、各端子接続部はハニカム乾燥体の一方の底面からセルの流路方向に28.5mm離れたところ(セルの流路の全長100%に対して一方の底面からセルの流路方向に25%の箇所)に端子接続部の底面の中心が位置するように、外周側壁の外面領域に配置した。
得られた端子接続部付き未焼成ハニカム構造部を、脱脂し、焼成し、更に酸化処理して端子接続部付き焼成ハニカム構造部を得た。脱脂の条件は、550℃で3時間とした。焼成の条件は、アルゴン雰囲気下で、1450℃、2時間とした。酸化処理の条件は、1300℃で1時間とした。
電極層形成ペーストとして市販の銀ペーストを上記焼成ハニカム構造部の外周側壁の外面上に中心軸を挟んで対向するように、且つ、各塗布部の周方向中心に各端子接続部が位置するように均一な厚みとなるように二箇所塗布した(図3のθ=0°とした。)。この際、円柱状の各端子接続部の側面を銀ペーストで被覆した。また、各塗布部は、一方の底面から他方の底面に近づくにつれて周方向の幅が狭くなるように(セルの流路方向に垂直な断面において中心角αが次第に小さくなるように)して、帯状に形成した。次いで、銀ペーストを塗布後の焼成ハニカム構造部を120℃で乾燥して、製品であるハニカム構造体を得た。
上記の手順で得られたハニカム構造体は、底面が直径118mmの円形であり、高さ(セルの流路方向における長さ)が114mmであった。セル密度は93セル/cm2であり、隔壁の厚みは101.6μmであり、隔壁の気孔率は45%であり、隔壁の平均細孔径は8.6μmであった。電極層の厚みは75μmであった。各電極層は、セルの流路方向に垂直な何れの断面で観察しても、各電極層の周方向中心点同士を結ぶ直線を対称軸として線対称になるように形成されていた。ハニカム構造部及び電極層と同一材質の試験片を用いて25℃における電気抵抗率を四端子法により測定したところ、それぞれ1.5Ωcm、0.007Ωcmであった。
上記の手順で得られたハニカム構造体の一対の端子接続部に一対のケーブルをクリップで留めて接続し、2kWを印加すると同時に、ハニカム構造体へ1Nm3/minの流速で室温の空気の通風を開始した。このとき、一方の底面(入口側)からセルの流路の方向に10mm、38mm、76mm及び104mm離れた箇所におけるハニカム構造体の中心軸の温度変化を熱電対による温度測定でモニタリングした。結果を図6(a)に示す。図6(a)中、黒色実線は10mm、灰色実線は38mm、黒色点線は76mm、灰色点線は104mmの地点の温度測定値を示す。
実施例1と同様の手順で端子接続部付き焼成ハニカム構造部を作製した。その後、試験番号に応じて表1の記載の電極層条件に変更した他は、実施例1と同様の手順でハニカム構造体を製造した。表1中、「デザイン種別」は図4に示す(a)~(d)のどの電極層デザインに対応するかを示す。表1中、「セルの流路方向における一端の位置」及び「セルの流路方向における他端の位置」はセルの流路の全長(100%)に対する、一方の底面からの電極層の一端及び他端の相対的位置を指す。端子接続部の位置についても同様に、同一の端部からの相対位置(%)を示す。
101 ハニカム構造部
102 外周側壁
103 端子接続部
104 一方の底面
106 他方の底面
108 セル
109 外面
110 隔壁
112 電極層
116 突出部
118 スリット
Claims (11)
- 外周側壁と、外周側壁の内側に配設され、流体が一方の底面から入り、他方の底面から出ることのできる貫通流路を形成する複数のセルを区画形成する隔壁とを有する柱状の導電性ハニカム構造部を備えた導電性ハニカム構造体であって、
外周側壁の外面の一部はハニカム構造部の中心軸を挟んでセルの流路方向に延設された一対の電極層で構成されており、
ハニカム構造体をセルの流路方向に四等分して、前記一方の底面に近い側からA、B、C及びDの四つの領域に分けたとき、セルの流路方向に垂直な断面において一対の電極層間の距離が最も遠くなる二点間、但し、当該断面に一対の電極層が存在しないときは当該断面において距離が最も遠くなる二点間で測定した電気抵抗の前記各領域における平均値を前記一方の底面に近い側からRA、RB、RC及びRDとすると、RA≦RB≦RC≦RD(ただしRA=RB=RC=RDを除く)の関係式が成立する、
導電性ハニカム構造体。 - RA、RB、RC及びRDについてRA<RB<RC<RDの関係式が成立する請求項1に記載の導電性ハニカム構造体。
- 電極層をセルの流路方向に四等分して、前記一方の底面に近い側からA、B、C及びDの四つの領域に分けたとき、セルの流路方向に垂直な断面において一対の電極層間の距離が最も近くなる二点間の距離の前記各領域における平均値を前記一方の底面に近い側からDA、DB、DC及びDDとすると、DA≦DB≦DC≦DD(ただしDA=DB=DC=D Dを除く)の関係式が成立する請求項1又は2に記載の導電性ハニカム構造体。
- DA、DB、DC及びDDについてDA<DB<DC<DDの関係式が成立する請求項3に記載の導電性ハニカム構造体。
- 各電極層は、ハニカム構造部の前記一方の底面から前記他方の底面までのセルの流路方向の長さに対して、前記一方の底面に近い側から0~5%の領域に一端を有し、前記一方の底面に近い側から0~75%の領域に他端を有し、一端から他端までセルの流路方向に延設されている請求項1~4の何れか一項に記載の導電性ハニカム構造体。
- 各電極層は、ハニカム構造部の前記一方の底面から前記他方の底面までのセルの流路方向の長さに対して、前記一方の底面に近い側から0~5%の領域に一端を有し、前記一方の底面に近い側から0~50%の領域に他端を有し、一端から他端までセルの流路方向に延設されている請求項5に記載の導電性ハニカム構造体。
- 各電極層は、セルの流路方向に垂直な何れの断面で観察しても、各電極層の周方向中心点同士を結ぶ直線を対称軸として線対称に形成されている請求項1~6の何れか一項に記載の導電性ハニカム構造体。
- 流体を流す方向がハニカム構造体上にマーキングされている請求項1~7の何れか一項に記載の導電性ハニカム構造体。
- 電極層を除去した後のハニカム構造体をセルの流路方向に四等分し、等分された四つの部分について、以下の(1)~(9)の電気抵抗:
(1)前記一方の底面の重心と前記他方の底面の重心の間のセルの流路方向の電気抵抗
(2)前記一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の任意の一方向の電気抵抗
(3)前記一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と90°異なる方向の電気抵抗
(4)前記一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と180°異なる方向の電気抵抗
(5)前記一方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(2)で規定する方向と270°異なる方向の電気抵抗
(6)前記他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の任意の一方向の電気抵抗
(7)前記他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と90°異なる方向の電気抵抗
(8)前記他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と180°異なる方向の電気抵抗
(9)前記他方の底面の重心とハニカム構造部の外周縁との間の該底面の面内方向の電気抵抗であって、(6)で規定する方向と270°異なる方向の電気抵抗
をそれぞれ測定し、各方向における当該四つの部分の電気抵抗の平均値を求めると、
各部分の上記九つの方向の電気抵抗は、対応する方向の電気抵抗の平均値に対して何れも±10%以内に収まる請求項1~8の何れか一項に記載の導電性ハニカム構造体。 - 電極層をセルの流路方向に四等分して、前記一方の底面に近い側からA、B、C及びDの四つの領域に分けたとき、各領域における電極層を構成する材料の電気抵抗率の平均値を前記一方の底面に近い側からrA、rB、rC及びrDとすると、rA≦rB≦rC≦rD(ただしrA=rB=rC=rDを除く)の関係式が成立する請求項1~9の何れか一項に記載の導電性ハニカム構造体。
- 一対の電極層が外面を構成する外周側壁部分の間の外周側壁の一部がセルの流路方向に延びた電気絶縁性のスリットを有する請求項1~10の何れか一項に記載の導電性ハニカム構造体。
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