JP6266876B2 - 蒸留装置とその制御方法 - Google Patents

Description

本発明は、多くの工業プロセスで広く適用される蒸留操作を実施するための蒸留装置であって、濃縮部と回収部との間で熱交換を行う蒸留装置に関する。

蒸留分離操作は、工業プロセス全般で広く適用されているが、消費エネルギーが非常に大きい単位操作でもある。そのため産業界では消費エネルギーを低減できる蒸留装置の研究がなされてきた。こうした研究において、省エネルギー性に優れた蒸留装置として内部熱交換型蒸留塔（Ｈｅａｔ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｄｉｓｔｉｌｌａｔｉｏｎ Ｃｏｌｕｍｎ、以下、ＨＩＤｉＣと称することがある。）の開発が行われている。

従来から、連続蒸留を行う蒸留塔の原料供給段より上の部分は濃縮部、下の部分は回収部と呼ばれている。蒸留塔には、塔頂蒸気を冷却して凝縮させるコンデンサーと、塔底液を加熱して沸騰させるリボイラーが設けられる。

ＨＩＤｉＣの基本的な構成は、一つの蒸留塔の濃縮部と回収部を分離した構造を有している。濃縮部の操作温度が回収部の操作温度よりも高くなるように、濃縮部の操作圧力が回収部の操作圧力よりも高くされる。そして、濃縮部と回収部との間で熱交換可能に構成される。したがって、濃縮部から回収部に熱移動が生じ、リボイラーにおける入熱量を小さくできるとともに、コンデンサーにおける除熱量も小さくできる。すなわち熱交換によって濃縮部から回収部に熱を移動させることにより、リボイラーにおける入熱およびコンデンサーにおける除熱を少なくとも部分的に代替することができ、その結果エネルギー効率が極めて高い蒸留装置が得られる。

このようなＨＩＤｉＣを実用化するために、特許文献１において、シェルアンドチューブ型の熱交換構造を基本構成とし、管の内部および外部を濃縮部および回収部として利用し、管壁を伝熱面として濃縮部から回収部に熱を移動させることのできる蒸留装置（特許文献１において「内部熱交換型蒸留塔」と称される）が提案されている。また、この蒸留装置の改良案として、特許文献２には管を二重管とし、二重管の最内部と環状部とを濃縮部と回収部として利用する蒸留装置が提案されている。

また、特許文献３には、濃縮塔（濃縮部）と回収塔（回収部）とを配管で接続し、濃縮塔に熱交換器を配置して回収塔から抜き出した液をこの熱交換器に導入するか、あるいは、回収塔に熱交換器を配置して濃縮塔から抜き出した蒸気をこの熱交換器に導入することによって、濃縮塔と回収塔との間で熱交換を行う蒸留装置が提案されている。

特開平８−６６６０１号公報 特開２００４−１６９２８号公報 国際公開第２０１１／０４３１９９号パンフレット

蒸留装置には、運転中の種々の外乱に対して、製品純度を安定して維持することが求められる。しかしながらＨＩＤｉＣは現在開発段階の技術であり、その制御方法も未だ確立されていない。

本発明の目的は、種々の外乱に対して製品純度を安定して維持できることのできる、ＨＩＤｉＣとその制御方法を提供することである。

本発明の一態様により、
濃縮部の全部もしくは一部を含み、相対的に高圧で気液接触を行う高圧部と、
回収部の全部もしくは一部を含み、相対的に低圧で気液接触を行う低圧部と、
前記低圧部の塔頂蒸気を前記高圧部の塔底部に導くラインと、
前記高圧部の塔底液を前記低圧部の塔頂部に導くラインと、
濃縮部から回収部に熱を移動させる熱交換構造と
を含む蒸留装置の制御方法であって、
前記高圧部から前記低圧部に導かれる塔底液の流量を、缶出製品または留出製品の不純物濃度が所定の値以下になるよう調整された目標値に制御することを特徴とする
蒸留装置の制御方法が提供される。

本発明の別の態様により、
濃縮部の全部もしくは一部を含み、相対的に高圧で気液接触を行う高圧部と、
回収部の全部もしくは一部を含み、相対的に低圧で気液接触を行う低圧部と、
前記低圧部の塔頂蒸気を前記高圧部の塔底部に導くラインと、
前記高圧部の塔底液を前記低圧部の塔頂部に導くラインと、
濃縮部から回収部に熱を移動させる熱交換構造と
を含む蒸留装置であって、
前記高圧部の塔底液を前記低圧部に導くラインに、前記高圧部から前記低圧部に導かれる塔底液の流量を、缶出製品または留出製品の不純物濃度が所定の値以下になるよう調整された目標値に制御する流量制御手段を有することを特徴とする
蒸留装置が提供される。

本発明によれば、種々の外乱に対して製品純度を安定して維持できることのできる、ＨＩＤｉＣとその制御方法が提供される。

本発明を適用できるＨＩＤｉＣの概略構成例を示す。 比較対照用のＨＩＤｉＣの概略構成例を示す。 本発明を適用できるＨＩＤｉＣの構成例を示す。 塔内の蒸気および液の負荷の例を示す。 留出液および缶出液中の不純物濃度の経時変化を示す（ケース１ａ）。 留出液および缶出液中の不純物濃度の経時変化を示す（ケース１ｂ）。 留出液および缶出液中の不純物濃度の経時変化を示す（ケース２ａ）。 留出液および缶出液中の不純物濃度の経時変化を示す（ケース２ｂ）。 ＨＩＤｉＣの一例の全体構成図である。 図９の液抜き部の構成図である。 図９の高圧塔内に配置されたチューブバンドル型熱交換器の周辺構成を示す図である。 ＨＩＤｉＣの別の例の全体構成図である。 図１２の低圧塔内に配置されたチューブバンドル型熱交換器の周辺構成を示す図である。

以下図面を参照しつつ本発明について詳細に説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。なお、以下において、「Ｃ８」は炭素数が８であることを意味し、「Ｃ９」は炭素数が９であることを意味し、「Ｃ８Ａ」はＣ８芳香族化合物、すなわち炭素数８の芳香族化合物を意味し、「Ｃ９Ａ」はＣ９芳香族化合物、すなわち炭素数９の芳香族化合物を意味する。

〔ＨＩＤｉＣの基本構成〕
ＨＩＤｉＣは次のものを含む。

・濃縮部の全部もしくは一部を含み、相対的に高圧で気液接触を行う高圧部
・回収部の全部もしくは一部を含み相対的に低圧で気液接触を行う低圧部
蒸留操作における「濃縮部」および「回収部」は、蒸留装置、特には連続蒸留装置に関して、古くから使用されている用語である。濃縮部は、単一の塔で構成される従来型の蒸留塔における原料供給位置よりも上の部分に相当する。回収部は、従来型の蒸留塔における原料供給位置よりも下の部分に相当する。つまり、濃縮部は、原料と比較してより軽質な留分が流れる、蒸留装置（典型的には塔）の部分である。また、回収部は、原料と比較してより重質な留分が流れる、蒸留装置（典型的には塔）の部分である。

濃縮部の温度を回収部より高くし、間接的熱交換によって濃縮部から回収部への熱移動が可能となるように、高圧部の運転圧力が低圧部の運転圧力より高く設定される。ここでいう「相対的に高圧もしくは低圧」は、低圧部と高圧部の圧力の比較に関する。

高圧部は基本的には濃縮部に相当し、低圧部は基本的には回収部に相当する。したがって、ＨＩＤｉＣの最も基本的な構成においては、高圧部が濃縮部を含むが回収部は含まず、低圧部が回収部を含むが濃縮部は含まない。つまり高圧部が濃縮部の全部を含み、低圧部が回収部の全部を含む。しかし、この限りではなく、低圧部が回収部の全部と濃縮部の一部を含み、高圧部が濃縮部の残りの部分を含むことができる。あるいは、高圧部が濃縮部の全部と回収部の一部を含み、低圧部が回収部の残りの部分を含むことができる。

換言すれば、ＨＩＤｉＣの基本構成は、従来型の蒸留塔を、原料供給位置を境に二つの領域（濃縮部の全部を含む高圧部、および、回収部の全部を含む低圧部）に区画したような構成である。しかしＨＩＤｉＣの構成は、この構成に限定されるわけではない。従来型の蒸留塔の原料供給位置より上において二つの領域に区画したような構成、すなわち、濃縮部の中間位置を境に単一の塔を二つの領域（回収部の全部と濃縮部の一部とを含む低圧部、および、回収部を含まず濃縮部の残りの部分を含む高圧部）に区画したような構成が可能である。あるいは、従来型の蒸留塔を、回収部の中間位置を境に二つの領域（濃縮部の全部と回収部の一部を含む高圧部、および、濃縮部を含まず回収部の残りの部分を含む低圧部）に区画したような構成も可能である。

なお、当然ではあるが、高圧部および低圧部の一方が濃縮部と回収部との両者を含む場合、他方が濃縮部と回収部の両方を含むことはない。

高圧部および低圧部はそれぞれ典型的には一つの塔（容器）によって形成される。高圧部を形成する高圧塔と、低圧部を形成する低圧塔とが、互いに離れて設けられていてもよい。あるいは、高圧塔と低圧塔とが構造物として一体的に設けられていてもよく、例えば単一の容器の内部を隔壁（流体が通過不能な部材）によって区画することにより、二つの領域を形成し、一方の領域を高圧塔として利用し、他方の領域を低圧塔として利用することができる。

・低圧部の塔頂蒸気を高圧部の塔底部に導くライン
従来型の蒸留塔では、塔の下部（回収部）から上部（濃縮部）へと蒸気が上昇する。ＨＩＤｉＣでは基本的には回収部と濃縮部とが分離（区画）されているため、この蒸気の流れを実現するために、このラインを設ける。

このラインには低圧部（相対的に低圧）から高圧部（相対的に高圧）に蒸気を送るために、コンプレッサーなどの昇圧手段が設けられる。

・高圧部の塔底液を低圧部の塔頂部に導くライン
従来の蒸留塔では、塔の上部（濃縮部）から下部（回収部）へと液が下降する。ＨＩＤｉＣでは基本的には回収部と濃縮部とが分離（区画）されているため、この液の流れを実現するために、このラインを設ける。この流れを「中間還流」と呼ぶことがあり、このラインを「中間還流ライン」と呼ぶことがある。

・濃縮部から回収部に熱を移動させる熱交換構造
特許文献１もしくは２に記載されるように、管の内部および外部を濃縮部（高圧部）および回収部（低圧部）として利用する場合、管壁が伝熱面として機能する。つまり、シェルアンドチューブ型の熱交換構造を採用することができる。

特許文献３に記載されるような蒸留装置の場合、熱交換構造は、次のａおよびｂのうちの一方または両方を含むことができる。
ａ）濃縮部（典型的には高圧部に含まれる濃縮部）に設けられた熱交換器と、回収部（典型的には低圧部に含まれる回収部）から液を抜き出してこの熱交換器を経由してこの回収部に戻すライン、
ｂ）回収部（典型的には低圧部に含まれる回収部）に設けられた熱交換器と、濃縮部（典型的には高圧部に含まれる濃縮部）から蒸気を抜き出してこの熱交換器を経由してこの濃縮部に戻すライン。

あるいは、高圧部の外部かつ低圧部の外部（典型的には高圧塔の外部かつ低圧塔の外部）に熱交換器を設け、回収部（典型的には低圧部に含まれる回収部）から液を抜き出してこの熱交換器を経由してこの回収部に戻すとともに、濃縮部（典型的には高圧部に含まれる濃縮部）から蒸気を抜き出してこの熱交換器を経由してこの濃縮部に戻し、これら流体の間で熱交換を行う構造を採用することもできる。

また、熱交換構造は、結果的に濃縮部から回収部に熱を移動させることのできる構造であればよく、濃縮部内の流体および回収部内の流体のいずれも直接用いなくともこの熱交換構造は実現できる。例えば、濃縮部内の流体に替えて、濃縮部から排出された相対的に高圧（高温）の流体を用いることができる。また、回収部内の流体に替えて、回収部に流入する相対的に低圧（低温）の流体を用いることができる。例えば、回収部（典型的には低圧部に含まれる回収部）に流入する原料と濃縮部（典型的には高圧部に含まれる濃縮部）の塔頂から抜き出された塔頂蒸気を熱交換させれば、濃縮部から回収部に熱を移動させることができる。

熱交換構造は一つだけ用いてもよく、あるいは複数の熱交換構造を用いてもよい。

ここで、低圧部が回収部の全部と濃縮部の一部とを含み、高圧部が濃縮部の一部を含む場合を考える。例えば、低圧塔が回収部の上に濃縮部の一部を有し、高圧塔が濃縮部の残りの部分を含む形態が、この場合に含まれる。このような形態では、低圧塔の塔頂流体（低圧塔に含まれる濃縮部から排出される流体）を、コンプレッサーを経由して高圧塔の塔底部に送ることができるが、このとき、コンプレッサーの出口流体が持つ熱を、低圧塔の回収部内の流体に、熱交換によって与えることができる。例えば、低圧塔の回収部内（例えば低圧塔の塔底部のすぐ上の段）に熱交換構造を設け、低圧塔の塔頂流体を、コンプレッサーとこの熱交換構造を経て高圧塔の塔底部に供給することができる。このような熱交換によって、低圧塔に含まれる濃縮部から、低圧塔に含まれる回収部へと熱を移動させることができる。このような構成の例は、特願２０１２−０８０５２５号に提案されている。

本願出願人と同一の出願人によって出願された特願２０１２−０８０５２５号および国際出願ＰＣＴ／ＪＰ２０１０／０６６４９８（国際公開第２０１１／０４３１９９号パンフレット）の全体が、参照によって本明細書に取り込まれる。

〔ＨＩＤｉＣの制御〕
単一の容器（塔）によって構成される従来の蒸留塔では、通常、製品純度を安定して維持するために、塔頂外部還流の流量を制御する。つまり、塔頂から抜き出された塔頂蒸気をコンデンサーによって冷却かつ凝縮させ、得られた液を蒸留塔に還流させるが、その還流の流量を制御する。

これと同様に、ＨＩＤｉＣにおいても塔頂外部還流の流量を制御することが考えられる。しかし、本発明者らの検討によれば、ＨＩＤｉＣにおいては、濃縮部と回収部との間の熱交換量によって中間還流の流量が変動することがあり、塔頂外部還流流量を制御しても、外乱によってこの熱交換量が変動してしまうと、中間還流の流量が大きく変動し、それによって蒸留塔内部の温度や組成が乱れ、結果として製品純度が損なわれることがあると考えられる。塔頂外部還流流量ではなく、中間還流の流量を制御すると、蒸留塔内部が外乱に対してより安定し、結果として製品純度を維持することが容易であるという知見を本発明者らは得た。本発明はこのような知見に基づいてなされたものである。

中間還流の流量を制御する場合に用いることのできるＨＩＤｉＣの概略構成例を図１に示す。図１に示すＨＩＤｉＣは、高圧部（ここでは相対的に高圧で運転される塔である高圧塔１）と低圧部（ここでは相対的に低圧で運転される塔である低圧塔２）を備える。低圧塔は回収部の全部と濃縮部の一部を含む。低圧塔２において、原料供給位置の下の部分が回収部であり、原料供給位置の上の部分が濃縮部の一部である。高圧塔１は濃縮部の残りの部分を含む。

原料が低圧塔２に供給される。低圧塔２の塔頂蒸気を高圧塔１の塔底部に導くライン２３が設けられ、ライン２３にはコンプレッサー４が設けられる。また、高圧塔の塔底液を低圧塔（特には低圧塔の頭頂部）に導くライン（中間還流ライン）４０が設けられる。この中間還流ラインに流量制御弁１０１が設けられ、これによって中間還流の流量が所定値（制御における目標値）に制御される。

なお、中間還流の流量は、弁（流量調節弁）で制御することができ、あるいはポンプの回転数制御など、その他の流量制御手段により制御される場合もある。中間還流の目標値は、製品（後述する缶出製品や留出製品など）の不純物濃度が、所定の値以下になるよう調整される。図１には示さないが、中間還流ラインにはポンプ等の圧送手段を設けることができる。

低圧塔２の塔底液の一部がリボイラー３にて加熱されて低圧塔に戻され、残りの部分が缶出液（缶出製品）として取り出される。高圧塔の塔頂蒸気は、コンデンサー７によって冷却されて凝縮し、その一部が高圧塔に戻され（塔頂外部還流）、残りが留出液（留出製品）として取り出される。液面制御弁１０２は、高圧塔の塔底に溜まった液の量（液面の高さ）を調節するために設けられる。なお、図１においては、濃縮部から回収部へ熱移動を行うための熱交換構造は示していない。

また、比較対照として、塔頂外部還流の流量を制御する場合の例を図２に示す。比較対照として図２に示されたＨＩＤｉＣでは、流量制御弁１０１が塔頂外部還流ラインに設けられ、塔頂外部還流の流量が所定値（目標値）に制御される。中間還流ライン４０に設けられた液面制御弁１０２は、高圧塔に溜まった液の量を調節するために用いられる。これら以外は図１に示した例と同様である。

さて図１に示される構成を有するＨＩＤｉＣを、キシレン塔に使用した場合について、塔内の蒸気および液の負荷（塔内の蒸気の流量および液の流量）の例を、シミュレーションにより求めた。

ここで検討に用いたＨＩＤｉＣについて図３を用いてより詳細に説明する。このＨＩＤｉＣは通常、高圧塔１の塔頂圧力約４００ｋＰａＡ、低圧塔２の塔頂圧力約２５０ｋＰａＡで運転される。ＨＩＤｉＣには、原料として混合キシレン（ｐ−、ｍ−およびｏ−キシレン）およびＣ９芳香族化合物からなる原料（フィード）が供給され、ＨＩＤｉＣによる蒸留によって、塔頂（高圧塔の塔頂）から留出液として混合キシレンが得られ、塔底（低圧塔の塔底）から缶出液としてＣ９芳香族化合物が得られる。留出液中にＣ９芳香族化合物が混入し、缶出液中に混合キシレンが混入するが、製品純度を維持するため、製品中に混入したこれら不純物の濃度は、要求仕様値以下に抑える必要がある。なお、このキシレン塔の要求仕様値は、留出液についてはＣ９芳香族化合物濃度０．７ｍｏｌ％、缶出液については混合キシレン濃度１．８ｍｏｌ％である。

図３に示すように、このＨＩＤｉＣはその内部にＡ〜Ｇの領域を有する。領域Ａ〜Ｃが濃縮部、領域Ｄ〜Ｇが回収部である。領域ＡおよびＢは高圧塔に含まれる濃縮部である。領域Ｃは低圧塔に含まれる濃縮部であり、回収部（領域Ｄ〜Ｇ）の上に位置する。領域Ａ〜Ｇのいずれの領域も、内部に棚段塔部或いは充填塔部を有し、いずれの領域においても気液接触が行われる。

高圧塔１の内部は領域ＡおよびＢに分けられ、これらの間に熱交換器Ｅ１が設けられる。低圧塔２の領域ＥとＦとの間から抜き出された流体（液）が、この熱交換器Ｅ１で加熱されて気液二相流となり、領域ＥとＦとの間に戻される。なお図３には、簡単のために、熱交換のための流体の取り出しおよび戻りが正確には示されておらず、その替わり、白抜き矢印によって熱交換による熱の移動が示されている（Ｅ１に関してのみでなく、後述のＥ２〜Ｅ４についても同様である）。

低圧塔２の内部は領域Ｃ〜Ｇに分けられる。領域ＣとＤとの間に原料が供給される。領域ＤとＥとの間に熱交換器Ｅ２が設けられる。塔頂蒸気（高圧塔の塔頂蒸気）の一部がコンデンサー７の上流で分岐されて熱交換器Ｅ２に導入され、熱交換器Ｅ２において回収部内の流体によって冷却されて液化し、コンデンサー７の出口に合流する。つまり熱交換器Ｅ２は、コンデンサー７と並列に設けられ、コンデンサー７の機能の一部を代替する。領域ＥとＦとの間から、上述のように液が抜き出され、領域ＥとＦとの間に気液二相流が戻される。領域ＦとＧとの間には熱交換器Ｅ３が設けられ、この熱交換器Ｅ３においてコンプレッサー４の出口ガスによって低圧塔２の回収部内の流体が加熱される。さらに、原料供給ラインに熱交換器Ｅ４が設けられる。塔頂蒸気（高圧部の塔頂蒸気）の別の一部がコンデンサー７の上流で分岐されて熱交換器Ｅ４に導入され、熱交換器Ｅ４において原料によって冷却されて液化し、コンデンサー７の出口に合流する。つまり熱交換器Ｅ４も、コンデンサー７と並列に設けられ、コンデンサー７の機能の一部を代替する。

シミュレーションにより塔内の蒸気および液の負荷（塔内の蒸気の流量および液の流量）の例を求めたところ、図４に示すようになった。図４（ａ）には蒸気負荷を、同図（ｂ）には液負荷を示す。太い実践は６０％負荷（内部熱交換しながら全還流運転、即ち原料供給や製品払出しがない状態で運転している状態）、破線は８０％負荷（原料供給及び製品払出し開始後）、細い実践は１００％負荷（原料供給及び製品払出し開始後）の場合を示す。縦軸は、塔（高圧塔および低圧塔）内の位置（段）を表す。横軸は各位置における負荷（流量）を表す。横軸の単位における「Ａ」は実流量を意味する。

図４から、塔頂（高圧塔の塔頂）や塔底（低圧塔の塔底）に比べて、中間の段のほうが、負荷が高いことがわかる。図４（ｂ）には、塔頂外部還流の流量（領域Ａの液負荷）に比べて、中間還流の流量（領域Ｃの液負荷）が約５倍大きいことが示されている。このような特性は、シェルアンドチューブ型のＨＩＤｉＣについても同様である。

したがって、中間還流は塔頂外部還流より流量が大きい分、塔内に与える影響も大きく、例え塔頂外部還流の流量を一定に制御できたとしても、中間還流が変動してしまうと塔内の状態が乱れてしまい、結果として製品の純度が損なわれる可能性がある。一方、中間還流の流量を一定に制御すれば、より塔内の状態が安定し、ひいては製品の純度を安定させることができる。

〔外乱に対するロバスト性〕
次に示すプロセスＩおよびＩＩにつき、外乱に対するＨＩＤｉＣのロバスト性を、ダイナミックシミュレータを用いて評価した。

プロセスＩ：図３に示した本発明に係るＨＩＤｉＣ。中間還流の流量を所定値に固定した。プロセスＩでは、図３および４に関連して説明した前述のＨＩＤｉＣの制御に係る検討において用いた蒸留装置と同様の蒸留装置を検討対象とした（原料も同様である）。従ってこの装置は領域Ａ〜Ｇを有し、熱交換器（Ｅ１〜Ｅ４）やこれら熱交換器に関する流体の抜き出しおよび戻しラインを有する。

プロセスＩＩ：比較対照用のＨＩＤｉＣを用い、塔頂外部還流、すなわちコンデンサー７（および熱交換器Ｅ２およびＥ４）から高圧塔に戻される還流の流量を所定値に固定した。ここで検討対象としたＨＩＤｉＣは、流量制御弁１０１と液面制御弁１０２の位置を図２に示すように変更した以外は、プロセスＩと同様とした。

また各制御はＰＩＤ制御で行い、各制御におけるＰＩＤパラメータはプロセスＩとＩＩとで同じ値を用いた。

各プロセスにおいて、ＨＩＤｉＣに加えた外乱は次に示す２種類とした。ただし、いずれの種類についてもプラス側とマイナス側の外乱を加えた。例えば、一つ目の種類についてプラス側の外乱を与えた場合を１ａ、マイナス側の外乱を与えたケースを１ｂと呼ぶ。
１ａ．原料の組成変化（Ｃ９芳香族化合物の濃度を＋３０％変化させた）
１ｂ．原料の組成変化（Ｃ９芳香族化合物の濃度を−３０％変化させた）
２ａ．熱交換器Ｅ２に導かれる高圧塔塔頂蒸気の流量設定値変化（約＋１０％）
２ｂ．熱交換器Ｅ２に導かれる高圧塔塔頂蒸気の流量設定値変化（約−１０％）
各ケースにおいて、プロセスＩ（本発明に従う）およびプロセスＩＩ（比較対照）のそれぞれについて時刻０にて外乱を与え、塔頂製品および塔底製品、すなわち塔頂（高圧塔の塔頂）から得られる留出液および塔底（低圧塔の塔底）から得られる缶出液の組成の経時変化を調べた。

図５にケース１ａ（原料組成変化＋３０％）の検討結果を示す。図中、要求仕様値を破線で示した。

図５ａに留出液中のＣ９芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を示す。本発明に従うプロセスＩの場合、留出液中のＣ９芳香族化合物の濃度（モル％）が初期値（０．５３モル％）から上昇し、１〜２時間のうちに約０．６８％で安定した。一方、比較対照のプロセスＩＩにおいては、留出液中のＣ９芳香族化合物の濃度は、同じ初期値からいったん０．７６モル％程度の最大値をとり、その後減少して約０．７２モル％で安定した。要求仕様値は０．７０モル％である。すなわち、プロセスＩの場合の方が明らかに製品純度の変動が小さく、外乱に対してよりロバストであった。

図５ｂに缶出液中のＣ８芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を示す。プロセスＩの場合、缶出液中のＣ８芳香族化合物の濃度は、初期値（０．７０モル％）からいったん上昇して１時間ほどで０．８５モル％程度の最大値をとり、その後下降して０．７５モル％程度で安定した。一方、プロセスＩＩの場合、缶出液中のＣ８芳香族化合物の濃度は同じ初期値からいったん上昇して約０．７７モル％となり、次いで下降し、再び上昇し、約６５時間後に約０．８２モル％となった。要求仕様値は１．８０モル％である。すなわち、缶出液の製品純度については、プロセスＩの場合とプロセスＩＩの場合とで、有意な差は見られなかった。

図６にケース１ｂ（原料組成変化−３０％）の検討結果を示す。図６ａには、留出液中のＣ９芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を、図６ｂには、缶出液中のＣ８芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を示す。

ケース１ｂについてもケース１ａ同様、缶出液の製品純度についてはプロセスＩの場合とプロセスＩＩの場合とで、有意な差は見られなかったが、留出液の製品純度については、プロセスＩの場合の方が明らかに製品純度の変動が小さく、外乱に対してよりロバストであった。

図７にケース２ａ（熱交換器Ｅ２に導かれる高圧塔塔頂蒸気の流量設定値変化：＋１０％）の検討結果を示す。図７ａには、留出液中のＣ９芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を、図７ｂには、缶出液中のＣ８芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を示す。

ケース２ａでは、留出液の製品純度も缶出液の製品純度も、プロセスＩの場合のほうが変動が小さく、外乱に対してよりロバストであった。

図８にケース２ｂ（熱交換器Ｅ２に導かれる高圧塔塔頂蒸気の流量設定値変化：−１０％）の検討結果を示す。図８ａには、留出液中のＣ９芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を、図８ｂには、缶出液中のＣ８芳香族化合物の濃度（モル％）の経時変化を示す。

ケース２ｂでは、留出液の製品純度も缶出液の製品純度も、プロセスＩの場合のほうが変動が小さく、外乱に対してよりロバストであった。

図５から図８より、塔底製品（缶出液）の製品純度の変動に関しては、プロセスＩの場合とプロセスＩＩの場合とで有意な差が見られないか、あるいはプロセスＩのほうがよりロバストであることがわかる。塔頂製品（留出液）に関しては明らかにプロセスＩの場合のほうが製品純度の変動が小さく、ロバストであることがわかる。つまり、本発明の制御方法は外乱に対して、特に塔頂製品（留出液）の製品純度の変動を抑えるのに有効である。

〔好適なＨＩＤｉＣの例〕
シェルアンドチューブ型の構造を有するＨＩＤｉＣの場合、製品のサイドカットを行うこと、原料供給段（フィード段）の最適化を行うこと、等が困難である。この観点から、特許文献３に記載されるような蒸留装置が好ましく用いられる。したがって、本発明は、次のようなＨＩＤｉＣに好適に適用することができる。

１）濃縮部として利用される棚段塔部或いは充填塔部を含む高圧塔と、
前記高圧塔よりも高い位置に配置され、回収部として利用される棚段塔部或いは充填塔部を含む低圧塔と、
前記低圧塔の塔頂部と前記高圧塔の塔底部を連通させる第一の配管と、
前記第一の配管の途中に設置され、前記低圧塔の塔頂部からの蒸気を圧縮して前記高圧塔の塔底部に送るコンプレッサーと、
前記高圧塔（特には高圧塔に含まれる濃縮部）の所定の段に配置された熱交換器と、
前記低圧塔（特には低圧塔に含まれる回収部）の所定の段に配置され、該所定の段から一部の液を塔外部へ抜き出す液抜き部と、
前記液抜き部からの液を前記熱交換器へ導入する第二の配管と、
前記第二の配管を経由して前記熱交換器へ導入された後に該熱交換器より流出する流体を前記液抜き部の直下の段へ導入する第三の配管と、
を備えたＨＩＤｉＣ。

２）濃縮部として利用される棚段塔部或いは充填塔部を含む高圧塔と、
前記高圧塔よりも高い位置に配置され、回収部として利用される棚段塔部或いは充填塔部を含む低圧塔と、
前記低圧塔の塔頂部と前記高圧塔の塔底部を連通させる第一の配管と、
前記第一の配管の途中に設置され、前記低圧塔の塔頂部からの蒸気を圧縮して前記高圧塔の塔底部に送るコンプレッサーと、
前記低圧塔（特には低圧塔に含まれる回収部）の所定の段に設けられ、上から流下してきた液を溜める液溜め部と、
前記低圧塔の前記液溜め部内に配置された熱交換器と、
前記高圧塔（特には高圧塔に含まれる濃縮部）の所定の位置に設けられた、上下の段を完全に仕切る仕切板と、
前記仕切板の下側の蒸気を前記熱交換器へ導入する第二の配管と、
前記第二の配管を経由して前記熱交換器へ導入された後に前記熱交換器より流出する流体を前記仕切板の上側へ導入する第三の配管と、
を備えたＨＩＤｉＣ。

３）前記仕切板を挟んで上下に位置する空間を連通させる、制御弁を備えた配管をさらに備えた、２）に記載のＨＩＤｉＣ。

４）前記低圧塔の塔頂部に、及び／又は、前記棚段塔部或いは充填塔部の所定の段に原料を供給する原料供給配管をさらに備えた、１）から３）のいずれか１項に記載のＨＩＤｉＣ。

５）前記高圧塔の塔底部に溜まった液を前記原料供給配管へ圧送するためのポンプ及び配管をさらに備えた、４）に記載のＨＩＤｉＣ。

〔前述の１）の例の詳細〕
図９は前述の１）の例のＨＩＤｉＣの全体構成図を示している。このＨＩＤｉＣは、高圧塔１と、高圧塔１よりも高い位置に配置された低圧塔２とを有している。高圧塔１は、塔底部１ａと、棚段塔部（或いは充填塔部）１ｂと、塔頂部１ｃとから構成されている。低圧塔２もまた、塔底部２ａと、棚段塔部（或いは充填塔部）２ｂと、塔頂部２ｃとから構成されている。

棚段塔部１ｂ，２ｂは塔内に水平な棚板（トレイ）をいくつも設置したタイプの塔である。それぞれの棚板間の空間を段という。各段では気液接触が促進され物質移動が行われる結果、より揮発性の高い成分に富むことになった気相は上の段に送られ、より揮発性の低い成分に富むことになった液相は下の段へ流れ落ち、そこでまた新たな液相、或いは気相と気液接触を行い物質移動が行われる。このようにして塔の上部の段ほど揮発性の高い成分に富み、下部の段ほど揮発性の低い成分に富むことになり、蒸留操作が行われる。

棚段塔部に置換可能な充填塔部は中空の塔内に何らかの充填物を入れ、その表面で気液接触を行わせるタイプの塔である。棚段塔部と同じ機構により塔の上部ほど揮発性の高い成分に富み、下部ほど揮発性の低い成分に富むことになり、蒸留操作が行われる。

図９では棚段塔部１ｂ，２ｂ（或いは充填塔部）の内部が空白に描かれているが、実際は上記のような構造が採られている。

さらに高圧塔１および低圧塔２の各々について個別に詳述する。まずは、低圧塔２を説明する。

低圧塔２の塔底部２ａの外側には、リボイラーと呼ばれる加熱器３が配設されており、配管２１が塔底部２ａの空間下部から加熱器３を介して塔底部２ａの空間上部へ設けられている。したがって、低圧塔２の棚段塔部２ｂ（或いは充填塔部）を流下した液は塔底部２ａに溜まり、この液の一部は加熱器３で加熱されて蒸気になって塔底部２ａに戻る。また、塔底部２ａの最底から、揮発性の低い成分に富んだ缶出液が配管２２を通して得られる。

低圧塔２の塔頂部２ｃは原料を供給する位置となっている。塔頂部２ｃはコンプレッサー４を介して高圧塔１の塔底部１ａに、配管（低圧部の塔頂蒸気を高圧部の塔底部に導くライン）２３を用いて接続されている。ここでは原料供給位置を低圧塔２の塔頂部２ｃとしたが、原料供給位置は棚段塔部２ｂ（或いは充填塔部）の任意の段であってもよい。この場合、低圧塔の原料供給位置より上の部分は濃縮部であり、低圧塔の原料供給位置より下の部分は回収部であり、高圧塔の内部は濃縮部である。

また、原料供給箇所は１カ所のみであってもよいが、原料が複数存在してもよく（すなわち原料供給箇所が相異なる複数の箇所であってもよく）、この場合例えば、原料供給位置は低圧塔２の塔頂部２ｃと、それ以外の任意の段（高圧塔１の段も含む）とすることが可能である。本発明に関して、原料供給位置が複数存在する場合、複数の原料供給位置のうちの任意の一つを選び、その選んだ原料供給位置を境に、上の部分を濃縮部、下の部分を回収部と考えることができる（ここでいう「上」および「下」は、蒸留操作の観点からの上および下を意味し、機器の実際の配置とは必ずしも一致しない。高圧塔が低圧塔より低い位置に配置されていたとしても、高圧塔の内部は、常に低圧塔の内部より「上」である）。

加えて、低圧塔２の棚段塔部２ｂ（或いは充填塔部）は所定の段（特には回収部内の段）に液抜き部２ｄを有している。液抜き部２ｄは、図１０に示すように、低圧塔２の上部から流下してきた液１０を液溜め用棚板５に溜め、液１０の一部を低圧塔２の外部へ抜き出す。液抜き部２ｄには、液１０の一部を高圧塔１へ向かわせる配管２４が接続されている。また、液抜き部２ｄの直ぐ下の段には、高圧塔１側からの配管２５が低圧塔２の外壁を貫通して挿入されている。液抜き部２ｄの直ぐ下の段に挿入された配管２５からは、後述するように蒸気１１と液１２が混ざった流体が導入され、蒸気１１は上昇し、液１２は下へ落ちる。

さらに高圧塔１を説明する。

高圧塔１の塔底部１ａの最底には配管２６の一端が接続されており、この配管２６の他端は、低圧塔２の塔頂部２ｃへ原料を供給する配管２７と接続されている。高圧塔１の塔底部１ａに溜まった液を、高圧塔１よりも高い位置に位置する低圧塔２の塔頂部２ｃに還流するため、配管２６の途中には送出ポンプ６が必要となる。配管２６および配管２７の一部（配管２６の合流点から下流）によって、高圧部の塔底液を低圧部、特には低圧部の塔頂部に導くラインが形成される。

高圧塔１の塔頂部１ｃの外側には、コンデンサーと呼ばれる凝縮器７が配設されており、配管２８が塔頂部１ｃの空間上部から凝縮器７へ設けられている。したがって、高圧塔１の塔頂部１ｃに移動してきた蒸気は凝縮器７で冷却されて液体になり、揮発性の高い成分に富んだ留出液が得られる。また、その液体の一部は必要に応じて塔頂部１ｃに還流される。

加えて、高圧塔１の棚段塔部１ｂ（或いは充填塔部）には所定の段（特には濃縮部内の段）にチューブバンドル型熱交換器８が差し込まれている。チューブバンドル型熱交換器８のＵ形チューブにおける平行なチューブ部分は、凝縮した液を一度溜め、また上昇蒸気を整流するための液溜め用トレイ９に沿って配されている。該平行なチューブ部分のうち下側のチューブ部分８ａは、低圧塔２の液抜き部２ｄに接続された配管２４と繋がっている。そして上側のチューブ部分８ｂは、液抜き部２ｄの直ぐ下の段に挿入されている配管２５と繋がっている。

ここで、チューブバンドル型熱交換器８の作用について説明する。
本装置では低圧塔２の塔頂部２ｃから出た蒸気はコンプレッサー４にて昇圧および昇温されて高圧塔１の塔底部１ａに供給される。この昇温された蒸気１３（図１１参照）は棚段塔部１ｂに導入されて上昇し、チューブバンドル型熱交換器８のＵチューブと接触する。このとき、熱交換器８の下側のチューブ部分８ａには低圧塔２の任意の段（特には回収部内の段）における液が配管２４により導入されているため、このチューブ部分８ａ内の液が蒸気１３の熱で加熱されるとともに、チューブ部分８ａに接触した蒸気１３の一部は液１４となって下へと落ちる。さらに、熱交換器８の上側のチューブ部分８ｂも蒸気１３の熱で加熱されているので、配管２４から熱交換器８内に導入された液体は下側のチューブ部分８ａから上側のチューブ部分８ｂを移動するにつれて、液相と気相が混ざった流体に変わる。そして、この流体は塔外の配管２５を通って低圧塔２の液抜き部２ｄの直ぐ下の段に導入される（図９参照）。このような流体の循環においては、本構成がサーモサイフォン方式となっているため、ポンプなどの圧送手段を特に必要としない。

つまり、低圧塔２の液抜き部２ｄから高圧塔１の熱交換器８の下側のチューブ部分８ａまでを配管２４で接続し、さらには、高圧塔１の熱交換器８の上側のチューブ部分８ｂから低圧塔２の液抜き部２ｄの直ぐ下の段までを配管２５で接続しているため、低圧塔２から高圧塔１へ重力により液体が流れ、これによって上記の流体はポンプが無くても高圧塔１から低圧塔２へ押し流される。

以上のように本例では、熱交換器８によって高圧塔１内の蒸気の熱を奪い、この熱を配管２５によって高圧塔１（特には濃縮部）から低圧塔２（特には回収部）へ移動させることができる。本例のように配管２４，２５および熱交換器８を用いた熱移動システムは、あたかも、高圧塔１の任意の段（特には濃縮部内の段）にサイドコンデンサーが設置されると同時に低圧塔２の任意の段（特には回収部内の段）にサイドリボイラーが設置されているかのような構成である。したがって、上記熱移動システムを備えない蒸留装置と比べて、高圧塔１のコンデンサー７の除熱量が小さくでき、低圧塔２のリボイラー３の入熱量も小さくでき、結果、エネルギー効率の極めて高い蒸留装置を提供することができる。

なお、図９では上記熱移動システムが１セットだけ示されているが、例えば全理論段数の１０〜３０％に相当するセット数の熱移動システムを設置することができる。勿論、熱移動システムの設置数、熱交換器や配管の配置位置は設計に応じて任意に決められている。

このようなＨＩＤｉＣにおいて、図１に示すように流量制御弁１０１を中間還流ライン（特には配管２６）に設け、中間還流の流量を制御することができる。なお、中間還流の流量は、ポンプの回転数制御など、その他の流量制御手段により制御される場合もある。

〔前述の２）の例の詳細〕
次に前述の２）の例のＨＩＤｉＣを説明するが、１）の例と同じ構成要素については同じ符号を使用して説明することにする。

図１２は前述の２）の例の熱交換型蒸留装置の全体構成図を示している。この蒸留装置は、高圧塔１と、高圧塔１よりも高い位置に配置された低圧塔２とを有している。高圧塔１は、塔底部１ａと、棚段塔部（或いは充填塔部）１ｂと、塔頂部１ｃとから構成されている。低圧塔２もまた、塔底部２ａと、棚段塔部（或いは充填塔部）２ｂと、塔頂部２ｃとから構成されている。棚段塔部或いは充填塔部の具体的構成は１）の例と同様である。

この例は、チューブバンドル型熱交換器８が低圧塔２（特には回収部）側に配置されている点が１）の例と異なっている。

本例の低圧塔２については、塔底部２ａと塔頂部２ｃに付属する構成（リボイラー３、配管２１，２２，２３，２７など）は図１２に示すように前述の１）の例と同じであるが、棚段塔部２ｂ（或いは充填塔部）に関する構成が１）の例と比べて変更されている。

棚段塔部２ｂ（或いは充填塔部）は所定の段（特には回収部内の段）に液溜め部２ｅを有している。液溜め部２ｅは、上から流下してきた液１０を液溜め用棚板１５上に所定量貯留し、液溜め用棚板１５から溢れた液は下へ落とせるようになっている。液溜め部２ｅに貯留された液の中にチューブバンドル型熱交換器８のＵチューブが浸漬されるように、液溜め部２ｅ内にチューブバンドル型熱交換器８が差し込まれている（図１３参照）。チューブバンドル型熱交換器８のＵ形チューブにおける平行なチューブ部分８ａ，８ｂは、液溜め用棚板１５に沿って配されている。

該平行なチューブ部分のうち上側のチューブ部分８ｂには、高圧塔１から低圧塔２へ流体を送る配管２９（図１２参照）が接続されている。下側のチューブ部分８ａには、低圧塔２から高圧塔１へ流体を送る配管３０（図１２参照）が接続されている。

ここで、液溜め部２ｅでの熱交換器８の作用について説明する。

本装置では低圧塔２の塔頂部２ｃから棚段或いは充填層を通って原料液が流下してくる。この液１０（図１３参照）は、任意の段（特には回収部内の段）に設けられた液溜め用棚板１５上の液溜め部２ｅに溜まる。液溜め部２ｅ内にはチューブバンドル型熱交換器８のＵ形チューブが配置されているため、該Ｕ形チューブは液１０の中に浸漬されることとなる。この状態において熱交換器８の上側のチューブ部分８ｂに高圧塔１内の高温蒸気が配管２９によって導入されたとき、高温蒸気が移動するチューブ部分８ｂ，８ａの外壁と接している液１０の一部は加熱され蒸気１８になって上昇する（図１３参照）。また配管２９から熱交換器８に導入された高温蒸気は、上側のチューブ部分８ｂから下側のチューブ部分８ａを移動するにつれて、液相と気相が混ざった流体に変わる。この流体は塔外の配管３０を通り、後述するような高圧塔１の仕切板１６上の段に導入される（図１２参照）。仕切板１６上は仕切板１６下よりも低い操作圧力に設定されており、この圧力差により流体の循環が行われる。このような流体の循環においては、本構成は１）の例と同じようにポンプなどの圧送手段を特に必要としない。

つまり、高圧塔１における所定の段（特には濃縮部内の段）から低圧塔２における熱交換器８の上側のチューブ部分８ｂまでを配管２９で接続し、低圧塔２における熱交換器８の下側のチューブ部分８ａから高圧塔１における前記所定の段までを配管３０で接続しているため、仕切板１６上下の圧力差により、高圧塔１内の高圧蒸気は低圧塔２における熱交換器８に向かって配管２９を上昇し、これによって、熱交換器８内で蒸気から変移した液が低圧塔２から塔外の配管３０に押し出され、高圧塔１へ重力により流れる。したがって、ポンプなどの圧送手段は不要である。

さらに本例の高圧塔１を説明する。

高圧塔１についても、塔底部１ａと塔頂部１ｃに付属する構成（コンデンサー７、配管２３，２６，２８など）は図１２に示すように１）の例と同じであるが、棚段塔部１ｂ（或いは充填塔部）に関する構成が１）の例と比べて変更されている。具体的には、高圧塔１の棚段塔部１ｂ（或いは充填塔部）は途中の位置（特には濃縮部内の位置）で仕切板１６により上下の段が完全に仕切られている。仕切板１６の直ぐ下の段は配管２９と連通しており、この段での上昇蒸気は、鉛直方向に延びる配管２９によって、低圧塔２の液溜め部２ｅに配置された熱交換器８の上側のチューブ部分８ｂに送られる。

仕切板１６の上側の段には、低圧塔２側からの配管３０が高圧塔１の外壁を貫通して挿入されている。この配管３０から仕切板１６の上側の段に、蒸気と液が混ざった流体が導入され、蒸気は上昇し、液は下へ落ちて仕切板１６上に溜まる。その上昇蒸気は塔頂部１ｃに移動すると、配管２８を通って凝縮器７で冷却される。結果、揮発性の高い成分に富んだ留出液が得られる。

また仕切板１６を挟んで上下に位置する二つの段は、制御弁１７を備えた配管３１により連絡可能となっている。仕切板１６上に溜まった液は、制御弁１７の開放操作により、仕切板１６の下方の段へ適時送られる。

以上のように本例では、配管２９によって高圧塔１内（特には濃縮部内）の蒸気を塔外に抜き出し、その蒸気を低圧塔２内（特には回収部内）の熱交換器８に導入することで、高圧塔１内の熱（特には濃縮部内の熱）を奪い低圧塔２内（特には回収部内）に移動させることができる。本例のように配管２９，３０および熱交換器８を用いた熱移動システムは、あたかも、高圧塔１の任意の段（特には濃縮部内の段）にサイドコンデンサーが設置されると同時に低圧塔２の任意の段（特には回収部内の段）にサイドリボイラーが設置されているかのような構成である。したがって、上記熱移動システムを備えない蒸留装置と比べて、高圧塔１のコンデンサー７の除熱量が小さくでき、低圧塔２のリボイラー３の入熱量も小さくでき、結果、エネルギー効率の極めて高い蒸留装置を提供することができる。

なお、図１２では上記熱移動システムが１セットだけ示されているが、本例の場合も１）の例のように、熱移動システムの設置数、熱交換器や配管の配置位置は設計に応じて任意に決められている。

このようなＨＩＤｉＣにおいても、図１に示すように流量制御弁１０１を中間還流ライン（特には配管２６）に設け、中間還流の流量を制御することができる。なお、中間還流の流量は、ポンプの回転数制御など、その他の流量制御手段により制御される場合もある。

１ 高圧塔（高圧部）
１ａ 塔底部
１ｂ 棚段塔部（或いは充填塔部）
１ｃ 塔頂部
２ 低圧塔（低圧部）
２ａ 塔底部
２ｂ 棚段塔部（或いは充填塔部）
２ｃ 塔頂部
２ｄ 液抜き部
２ｅ 液溜め部
３ 加熱器（リボイラー）
４ コンプレッサー
５ 棚板
６ 圧送手段
７ 凝縮器（コンデンサー）
８ チューブバンドル型熱交換器
５、１５ 液溜め用棚板
９ 液溜め用トレイ
１０、１２、１４ 液
１１、１３、１８ 蒸気（ベーパー）
１６ 仕切板
１７ 制御弁
２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、２９、３０、３１ 配管もしくはライン
４０ 中間還流ライン
１０１ 流量制御弁
１０２ 液面制御弁
Ｅ１〜Ｅ４ 濃縮部から回収部に熱移動させる熱交換器

Claims (2)

1. 濃縮部の全部もしくは一部を含み、相対的に高圧で気液接触を行う高圧部と、
   回収部の全部もしくは一部を含み、相対的に低圧で気液接触を行う低圧部と、
   前記低圧部の塔頂蒸気を前記高圧部の塔底部に導くラインと、
   前記高圧部の塔底液を前記低圧部の塔頂部に導くラインと、
   濃縮部から回収部に熱を移動させる熱交換構造と
   を含む蒸留装置の制御方法であって、
   前記高圧部から前記低圧部に導かれる塔底液の流量を、缶出製品または留出製品の不純物濃度が所定の値以下になるよう調整された目標値に制御することを特徴とする
   蒸留装置の制御方法。
2. 濃縮部の全部もしくは一部を含み、相対的に高圧で気液接触を行う高圧部と、
   回収部の全部もしくは一部を含み、相対的に低圧で気液接触を行う低圧部と、
   前記低圧部の塔頂蒸気を前記高圧部の塔底部に導くラインと、
   前記高圧部の塔底液を前記低圧部の塔頂部に導くラインと、
   濃縮部から回収部に熱を移動させる熱交換構造と
   を含む蒸留装置であって、
   前記高圧部の塔底液を前記低圧部に導くラインに、前記高圧部から前記低圧部に導かれる塔底液の流量を、缶出製品または留出製品の不純物濃度が所定の値以下になるよう調整された目標値に制御する流量制御手段を有することを特徴とする
   蒸留装置。

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