JP5393225B2

JP5393225B2 - ポリフェノール組成物含有飲料

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Publication number: JP5393225B2
Application number: JP2009093107A
Authority: JP
Inventors: 紀彦佐竹
Original assignee: Kao Corp
Current assignee: Kao Corp
Priority date: 2009-04-07
Filing date: 2009-04-07
Publication date: 2014-01-22
Anticipated expiration: 2029-04-07
Also published as: JP2010239908A

Description

本発明は、カメリアシネンシス由来のポリフェノール組成物を含有する飲料に関する。

近年、消費者の嗜好の多様化、健康ブームにより、多種多様の健康食品が上市され需要が拡大している。例えば、ポリフェノールは、抗酸化力を有することが知られており、抗動脈硬化、抗アレルギー、血流増強等の効果が期待されるため、健康食品の重要な成分として認識されている。

このようなポリフェノールは、例えば、烏龍茶の水性抽出液を活性炭又は吸着樹脂と接触させ非重合体カテキン類を除去してポリフェノール画分として得ることができる（特許文献１）。

国際公開第２００５／０７７３８４号パンフレット

しかしながら、ポリフェノールは本来エグ味が強いため、飲食品中に多量に含まれる場合には、その嗜好性が大きく損なわれてしまうことが多い。

本発明者は、カメリアシネンシス由来のポリフェノール組成物について種々検討したところ、ポリフェノール組成物中の特定成分の含有量が特定範囲内にあると、ポリフェノール特有のエグ味が顕著に低減され、また非重合カテキン類やフラボノール類単独では味わえない固有の苦味を有し、苦味や収斂味を甘味料や調味料で緩和させた後に残る違和感が生じず常飲に適したものになるとの知見を得た。しかしながら、このポリフェノール組成物は、飲料に調製する際に、場合により水溶解性が低くなるという課題が生じた。そこで、本発明者は、更に詳細に研究を進めたところ、上記ポリフェノール組成物に特定成分を一定量含有せしめることで水溶解性が格段に改善され、更には外観にも優れる飲料が得られることを見出した。

すなわち、本発明は、次の成分（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）カメリアシネンシス由来のフラボノールアグリコン及びフラボノール配糖体を含有するポリフェノール組成物であって、次の（ａ）及び（ｂ）：
（ａ）高速液体クロマトグラフィーにより測定される、加水分解後の当該ポリフェノール組成物の固形分中のフラボノールアグリコンの含有量
（ｂ）酒石酸鉄法により測定される、当該ポリフェノール組成物の固形分中のポリフェノールの総量
の質量比［（ｂ）／（ａ）］が０．０１〜１８である、ポリフェノール組成物
（Ｂ）有機酸及び／又はその塩
を含有し、
成分（Ａ）の含有量が０．０１〜２．５質量％であり、かつ
成分（Ｂ）由来の有機酸イオン濃度が１〜１００ｍｍｏｌ／Ｌである、
飲料を提供するものである。

本発明によれば、高濃度のポリフェノールを含有するにも拘らず、ポリフェノール特有のエグ味が顕著に低減されたカメリアシネンシス由来ポリフェノール組成物含有飲料が提供される。この飲料は、非重合カテキン類やフラボノール類単独では味わえない嗜好性の高い苦味を有しており、甘味料や調味料で苦味や収斂味を緩和した後に残る違和感が生じないことから、飲みやすく、かつ、水溶解性が格段に改善され、更には外観にも優れるものである。

先ず、本明細書で使用する用語について説明する。
本明細書において「ポリフェノール」とは、酒石酸鉄法により測定されるものをいい、具体的には、カメリアシネンシスに含まれるカテキン単量体、該カテキン単量体の重合体、フラボノールアグリコン及びフラボノール配糖体等を含有する。ポリフェノールとして、具体的には、フラボノール類、フラバン−３−オール類、プロアントシアニジン類及びその重合体が例示され、フラボノール類には、ケルセチン、ミリセチン、ケンフェロール等が含有され、フラバン−３−オール類の重合体にはテアフラビン類、ウーロンホモビスフラバン類等が包含される。
「カメリアシネンシス（Camellia sinensis）」とは、ツバキ科ツバキ属のチャノキのことである。加工方法により、不発酵茶、半発酵茶、発酵茶に大別することができる。中でも、不発酵茶が好ましい。不発酵茶としては、Camellia属、例えば、C.var.sinensis（やぶきた種を含む）、C.var.assamica及びそれらの雑種から選択される茶から製茶された、茎茶、棒茶、芽茶、番茶、碾茶、釜入り茶等の緑茶が例示される。半発酵茶としては、総称して烏龍茶と呼ばれる鉄観音、色種、黄金桂、武夷岩茶等が例示される。発酵茶としては、紅茶と呼ばれるダージリン、ウバ、キーマン等が例示される。ここで、本明細書において「不発酵茶、半発酵茶、発酵茶、緑茶、烏龍茶、紅茶」とは、飲用に供される茶抽出物ではなく、該茶抽出物を得るための茶原料をいう。
本明細書において「フラボノールアグリコン」とは、ミリセチン、ケルセチン及びケンフェロールからなる混合物の総称であり、「フラボノールアグリコンの含有量」は上記３種の合計量に基づいて定義される。
本明細書において「フラボノール配糖体」とは、ミリセチン、ケルセチン及びケンフェロールをアグリコン骨格として有する配糖体をいい、これら配糖体に更に糖が結合したものも包含される。

次に、本発明の飲料について説明する。
本発明の飲料は（Ａ）カメリアシネンシス由来のフラボノールアグリコン及びフラボノール配糖体を含有するポリフェノール組成物を含有するが、このポリフェノール組成物は次の（ａ）及び（ｂ）を特定の比率で含有することを特徴とするものである。
ここで、（ａ）は、高速液体クロマトグラフィーにより測定される、加水分解後の当該ポリフェノール組成物の固形分中のフラボノールアグリコンの含有量（以下、「（ａ）フラボノールアグリコンの含有量」という）であるが、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量は０．７〜５０質量％であることが好ましく、風味や水への溶解性の観点から、１．５〜４５質量％、更に５〜４０質量％、更に７〜３５質量％、特に７〜２５質量％であることが好ましい。
また、（ｂ）は、酒石酸鉄法により測定される、当該ポリフェノール組成物の固形分中のポリフェノールの総量（以下、「（ｂ）ポリフェノールの総量」という）であるが、（ｂ）ポリフェノールの総量は５〜９５質量％であることが好ましく、風味や水への溶解性の観点から、１０〜９０質量％、更に１５〜８０質量％、特に２０〜７０質量％であることが好ましい。ここで、「固形分」とは、ポリフェノール組成物を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して揮発物質を除いた残分をいう。
そして、上記（Ａ）及び（Ｂ）の質量比［（ｂ）／（ａ）］は０．０１〜１８であるが、エグ味低減の観点から、０．０１〜１６、更に０．１〜１１、更に０．５〜７、特に１〜５であることが好ましい。
なお、「（ａ）フラボノールアグリコンの含有量」及び「（ｂ）ポリフェノールの総量」は、後掲の実施例に記載の方法により定量されたものである。

また、（Ａ）ポリフェノール組成物はルチンを含有することができるが、（Ａ）ポリフェノール組成物は、エグ味低減の観点から、緑茶抽出物、紅茶抽出物及び烏龍茶抽出物等の従来のカメリアシネンシス由来の抽出物（以下、「カメリアシネンシス抽出物」という）に比べてルチン含有量が高いことが好ましい。具体的には、（ｃ）当該ポリフェノール組成物の固形分中のルチンの含有量は０．４〜３０質量％であることが好ましく、より一層のエグ味低減の観点から、０．８〜２５質量％、更に２〜２０質量％、特に４〜１５質量％であることが好ましい。ここで、「ルチン」とは、フラボノール配糖体の一種であり、ケルセチンの３位の酸素原子にβ−ルチノース（６−Ｏ−α−Ｌ−ラムノシル−Ｄ−β−グルコース）が結合したものである

上記質量比［（ｂ）／（ａ）］及び（ｃ）ルチン含有量が上記範囲内にあるポリフェノール組成物は、例えば、下記の工程（１）〜（３）によりカメリアシネンシス抽出物を分画して得ることができる。
（１）カメリアシネンシス抽出物を合成吸着剤に吸着させる工程、
（２）上記合成吸着剤に第１の有機溶媒水溶液を接触させて、第１の画分を溶出させる工程、
（３）上記第１の画分を溶出した後の合成吸着剤に、上記第１の有機溶媒水溶液よりも疎水性の高い第２の有機溶媒水溶液を接触させて、ポリフェノール組成物を含む第２の画分を溶出させる工程。
本発明で使用するポリフェノール化合物は、（３）の工程で得ることができる。

上記工程（１）及び（２）においては、例えば、特開２００６−１６０６５６号公報、特開２００８−０７９６０９号公報等に記載の方法を採用することができる。
工程（３）に使用する第２の有機溶媒水溶液としては、第１の有機溶媒水溶液と同様にエタノール、メタノール等のアルコール類、アセトン等のケトン類、酢酸エチル等のエステル類等の有機溶媒の水溶液が例示される。第２の有機溶媒水溶液としては、第１の有機溶媒水溶液よりも疎水性の高いものであれば特に限定されるものではなく、例えば、第１の有機溶媒水溶液よりも有機溶媒濃度の高い水溶液を使用するか、あるいは第１の有機溶媒よりも炭素数の多い有機溶媒を含む水溶液を使用することができる。
また、有機溶媒水溶液の通液条件は適宜設定することが可能であり、第２の有機溶媒水溶液の通液条件は第１の有機溶媒水溶液と同一でも異なっていてもよい。第１及び第２の有機溶媒水溶液の通液条件は、例えば、通液速度（ＳＶ）が０．５〜１０［ｈ^-1］であり、かつ通液倍数（ＢＶ）が合成吸着剤の容量に対して０．５〜１０［ｖ／ｖ］である。
工程（３）後においては、第２の画分を濃縮することでポリフェノール組成物を得ることができるが、濃縮は蒸留、減圧蒸留、精留、薄膜蒸留、膜濃縮等により行うことが可能である。また、濃縮前又は濃縮後において、必要によりろ過及び／又は遠心分離処理により夾雑物を分離してもよい。ポリフェノール組成物の形態としては、固体、半固体、液体、スラリー等の種々のものが例示される。

また、本発明においては、上記ポリフェノール画分に、カメリアシネンシス抽出物、その濃縮物及びそれらの精製物、並びに他のポリフェノール組成物から選ばれる少なくとも１種を配合して所望の質量比［（ｂ）／（ａ）］及び（ｃ）ルチン含有量に調整してもよい。「他のポリフェノール組成物」としては、例えば、上記ポリフェノール画分とは異なる分画条件で得られたポリフェノール画分や、上記ポリフェノール画分とは異種のカメリアシネンシス抽出物から得られたポリフェノール画分が例示される。また、「カメリアシネンシス抽出物、その濃縮物及びそれらの精製物」は、上記ポリフェノール画分と同種及び異種の何れかのカメリアシネンシスから得られたものであってもよい。

カメリアシネンシス抽出物としては、例えば、カメリアシネンシスから熱水又は水溶性有機溶媒により抽出した抽出物が例示される。抽出方法としては、攪拌抽出、カラム抽出、ドリップ抽出等の公知の方法を採用することができる。上記濃縮物とは、カメリアシネンシス抽出物から溶媒を一部除去したものであり、例えば、特開昭５９−２１９３８４号公報、特開平４−２０５８９号公報、特開平５−２６０９０７号公報、特開平５−３０６２７９号公報等に記載の方法により調製することができる。カメリアシネンシス抽出物として、緑茶抽出物が好適に用いられる。緑茶抽出物の濃縮物として、三井農林（株）の「ポリフェノン」、伊藤園（株）の「テアフラン」、太陽化学（株）の「サンフェノン」等の市販品を使用してもよい。また、上記精製物とは、溶剤やカラムを用いてカメリアシネンシス抽出物又はその濃縮物から沈殿物等を除去したものをいい、必要によりタンナーゼ処理しても（例えば、特開２００４−３２１１０５号公報）、当該タンナーゼ処理後に更に活性炭、酸性白土及び活性白土から選ばれる少なくとも１種で処理してもよい（例えば、特公開２００７−２８２５６８号公報）。
カメリアシネンシス抽出物、その濃縮物及びそれらの精製物の形態としては、固体、水溶液、スラリー状等の種々のものが例示される。

本発明の飲料は、（Ａ）ポリフェノール組成物を０．０１〜２．５質量％含有するが、水溶解性向上及び外観改善の観点から、０．０５〜２．０質量％、更に０．０８〜１．８質量％、更に０．１〜１．５質量％、更に０．１５〜１．０質量％、更に０．１８〜０．８質量％、特に０．２〜０．５質量％含有することが好ましい。

また、本発明の飲料は、（Ａ）ポリフェノール組成物の水溶解性を改善するために、（Ｂ）有機酸及び／又はその塩を含有する。
有機酸としては、分子中に１個以上のカルボキシル基を有すれば、芳香族でも、脂肪族でも、ラクトンでもよいが、ヒドロキシカルボン酸又はそのラクトンが好ましい。具体的には、アスコルビン酸、エリソルビン酸、クエン酸、グルコン酸、コハク酸、酒石酸、乳酸、アジピン酸、フマル酸、リンゴ酸等が例示され、中でもアスコルビン酸、クエン酸、グルコン酸、酒石酸、乳酸、リンゴ酸が好ましい。なお、塩としては、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、アミノ酸塩が挙げられ、中でもアルカリ金属塩が好ましく、特にナトリウム塩、カリウム塩が好ましい。

本発明の飲料には、有機酸イオン濃度が１〜１００ｍｍｏｌ／Ｌになるように（Ｂ）有機酸及び／又はその塩を配合するが、溶解性向上及び外観改善の観点から、有機酸イオン濃度は２〜９５ｍｍｏｌ／Ｌ、更に５〜９０ｍｍｏｌ／Ｌ、更に１０〜８５ｍｍｏｌ／Ｌ、更に１５〜８０ｍｍｏｌ／Ｌ、更に１８〜７０ｍｍｏｌ／Ｌ、特に２０〜６０ｍｍｏｌ／Ｌであることが好ましい。なお、有機酸イオン濃度は、例えば、有機酸がｎ価の多価カルボン酸である場合、第１段〜第ｎ段まで解離状態にあるカルボキシルアニオン（ＣＯＯ^-）の合計濃度であり、後掲の実施例の記載の方法により測定することができる。

本発明の飲料は、例えば、ポリフェノール組成物及び有機酸イオンの濃度が所定範囲内になるように、（Ａ）ポリフェノール組成物、（Ｂ）有機酸及び／又はその塩を混合して調製することができる。
本発明の飲料には、飲食品を調製する際に用いられる一般的な添加物、例えば、酸化防止剤、苦渋味抑制剤、ビタミン、香料、各種エステル類、無機酸類、無機酸塩類、無機塩類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、甘味料、酸味料、果汁エキス類、野菜エキス類、花蜜エキス類、ｐＨ調整剤、品質安定剤等の他、コーヒー抽出物等の植物エキスを単独で又は併用して配合することができる。

本発明の飲料は、ｐＨ（２５℃）が２〜９であることが好ましく、風味及び外観の観点から、２．５〜８、更に３〜７．０、特に３．５〜６．５であることが好ましい。

また、本発明の飲料は、濁度が０．１〜１００ＮＴＵ、更に０．１〜７０、特に０．１〜６０であることが、飲料の外観、呈味及び安定性の点で好ましい。なお、濁度は、後掲の実施例に記載の方法により測定することができる。ここで、「ＮＴＵ」とは、ホルマジン濁度標準を使用したホルマジン濁度の測定単位である。

本発明の飲料は、ポリフェノールを高濃度で含有しながらも、ポリフェノール特有のエグ味が顕著に低減されている。また、非重合カテキン類やフラボノール類単独では味わえない固有の苦味を有するが、その苦味を甘味料や調味料で緩和した後に残る違和感が生じない。したがって、ポリフェノール組成物をそのまま又は希釈して容器詰飲料とすることができる。また、本発明においては、有機酸又はその塩のうちの少なくとも一部が解離状態にあり、かつ所定の有機酸イオン濃度を有すれば、飲料の形態は流動性でも、半流動性であってもよい。

本発明の飲料を充填する容器としては、一般の飲料と同様にポリエチレンテレフタレートを主成分とする成形容器（いわゆるＰＥＴボトル）、金属缶、金属箔やプラスチックフィルムと複合化した紙容器、瓶等の通常の包装容器が挙げられる。

また、容器詰飲料は、例えば、金属缶のような容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては適用されるべき法規（日本にあっては食品衛生法）に定められた殺菌条件で製造できる。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器などで高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用できる。また無菌下で、充填された容器に別の成分を配合して充填してもよい。さらに、酸性下で加熱殺菌後、無菌下でｐＨを中性に戻すことや、中性下で加熱殺菌後、無菌下でｐＨを酸性に戻すなどの操作も可能である。

１．非重合体カテキン類及びカフェインの測定
試料溶液をフィルター（０．４５μｍ）で濾過し、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ、島津製作所製）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム（Ｌ−カラムＴＭＯＤＳ、４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：財団法人化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラディエント法により分析した。移動相Ａ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有する蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有するアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０ｎｍの条件で行った。なお、グラディエントの条件は、以下のとおりである。

時間（分）Ａ液濃度（体積％）Ｂ液濃度（体積％）
０．０９７３
５．０９７３
３７．０８０２０
４３．０８０２０
４３．５０１００
４８．５０１００
４９．０９７３
６０．０９７３

２．ルチンの測定
試料溶液をフィルター（０．４５μｍ）で濾過し、高速液体クロマトグラフ（型式Ｗａｔｅｒｓ２６９５、ＷＡＴＥＲＳ製）を用い、カラム（ＳｈｉｍｐａｃｈＶＰＯＤＳ、１５０×４．６ｍｍＩ．Ｄ．）を装着し、カラム温度４０℃でグラディエント法により分析した。移動相Ａ液はリン酸を０．０５質量％含有する蒸留水溶液、Ｂ液はメタノール溶液とし、流速は１ｍＬ／分、試料注入量は１０μＬ、ＵＶ検出器波長は３６８ｎｍの条件で行った。なお、グラディエントの条件は、以下のとおりである。

時間（分）Ａ液濃度（体積％）Ｂ液濃度（体積％）
０．０９５５
２０．０８０２０
４０．０３０７０
４１．００１００
４６．００１００
４７．０９５５
６０．０９５５

３．フラボノールアグリコン（ミリセチン、ケルセチン及びケンフェロール）の測定
（１）試料の加水分解
試料溶液５ｍＬにメルカプトエタノール２００μＬ、２Ｎ塩酸５００μＬを添加した。その後、ドライブロックバス（アズワン株式会社製）にて１２０℃で４０分間加熱し、冷却した。

（２）分析
加水分解後の試料溶液中に存在しているミリセチン、ケルセチン及びケンフェロールを、高速液体クロマトグラフィーにより定量した。なお、定量はグラディエント法により行ったが、その条件は上記「ルチンの測定」と同じである。

（３）フラボノールアグリコンの含有量
上記分析により定量されたミリセチン量、ケルセチン量及びケンフェロール量の総和として求めた。

４．ポリフェノールの測定
（１）試薬の調製
１）酒石酸鉄試薬の調製
５００ｍＬメスフラスコに硫酸第一鉄七水塩０．５０ｇと（＋）酒石酸ナトリウム・カリウム四水和物２．５０ｇを採取し、イオン交換水でメスアップした。

２）リン酸バッファーの調製
２０００ｍＬメスフラスコにリン酸水素二ナトリウム・二水和物２０．００ｇとリン酸二水素カリウム２．９０ｇを採取し、イオン交換水でメスアップした。この溶液のｐＨが７．５〜７．６になるように調整した。ｐＨ７．６を超える場合、リン酸二水素カリウム・二水和物０．９ｇ／１００ｍＬ水溶液を添加し、ｐＨ７．５未満の場合、リン酸二水素カリウム１．２ｇ／１００ｍＬ水溶液を添加し調整した。

（２）装置及び器具
１）分光光度計（Ｕ−２０１０；日立製作所製）
２）石英製セル（１０ｍｍ×１０ｍｍ）
３）２５ｍＬ、１００ｍＬ、２００ｍＬ、５００ｍＬ、２０００ｍＬのメスフラスコ
４）１ｍＬ、５ｍＬ、１０ｍＬ、２０ｍＬ、３０ｍＬのホールピペット
５）１ｍＬ、３ｍＬ、５ｍＬのマイクロピペット

（３）分析条件
１）測定波長：５４０ｎｍ
２）温度：２０℃±２℃

（４）操作：
１）検量線作成
ｉ）没食子酸エチル約０．５ｇを使用前に２〜３時間乾燥させた。
ii）２００ｍＬメスフラスコに乾燥した没食子酸エチル０．２ｇを採取し、イオン交換水でメスアップした（１００ｍｇ／１００ｍＬ標準液）。
iii）１００ｍＬメスフラスコに、ii）の標準液を用い、５ｍｇ／１００ｍＬ、１０ｍｇ／１００ｍＬ、２０ｍｇ／１００ｍＬ、３０ｍｇ／１００ｍＬの各標準液を作製した。
iv）２５ｍＬメスフラスコに、iii）の標準液をそれぞれ５ｍＬ採取し、酒石酸鉄試薬５ｍＬを加えリン酸バッファーでメスアップした。また、ブランクとして標準液を加えないものを調製した。
ｖ）分光光度計にて吸光度を測定し検量線を作成した。
なお、検量線については下記を目安にし、逸脱した時は再調整した。
Ｒ２：０．９９９５〜１．００００
検量線傾き：３４．５±０．４
切片：０．３以下

２）試料測定
ｉ）イオン交換水にて分光光度計をゼロ補正した。
ii）２５ｍＬメスフラスコに試料を所定量採取し、酒石酸鉄試薬５ｍＬを加えリン酸バッファーでメスアップした後、吸光度を測定した。なお、吸光度の測定は、発色後４０分以内とした。

５．濁度の測定
防水型ハンディ濁度計（ＴＮ−１００、ＭＫＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃ,Ｉｎｃ製）を用いて測定を行った。常温にした飲料を付属バイアルに目盛り線まで入れ、３回測定を行いその平均値を求めた。

６．官能試験
各実施例及び比較例で得られた飲料の風味について下記の基準により評価した。そして、商品価値の観点から、評点５〜３を合格、評点２〜１を不合格と判断した。

評価基準
評点５：大変良好（嗜好性の高い苦味があり、収斂味が少ない）
４：良好（収斂味は感じるが気にならない）
３：やや良好（収斂味が若干気にかかる）
２：やや不良（収斂味がやや強い）
１：不良（収斂味が強い）

７．外観の評価
各実施例及び比較例で得られた飲料の外観を、上記濁度の測定により得られた測定値に基づいて下記の基準により評価した。そして、商品価値の観点から、評点３点以上を合格、評点１を不合格と判断した。

評価基準
評点５：良好である（濁度が０ＮＴＵから６０ＮＴＵ以下）。
３：やや良好である（濁度が６０ＮＴＵ超から１００ＮＴＵ以下）。
１：不良（濁度が１００ＮＴＵ超又は測定不能）。

８．総合評価
各実施例及び比較例で得られた飲料の風味及び外観の評価に基づいて、下記の基準により総合評価した。

評価基準
Ａ：風味及び外観がともに合格であり、商品的に優れる。
Ｂ：風味及び外観のうち１以上が不合格であり、商品的に劣る。

製造例１
ポリフェノール組成物Ｃ１
緑茶葉（大葉種）を熱水で抽出した後、噴霧乾燥により緑茶抽出物Ｆ０を得た。『緑茶抽出物Ｆ０』は、非重合体カテキン類濃度３０．８質量％、カフェイン濃度５．５質量％であった。
次いで、『緑茶抽出物Ｆ０』の非重合体カテキン類濃度が１質量％になるようにイオン交換水で希釈した。次いで、『緑茶抽出物Ｆ０』の希釈液８００ｇをカラム（内径５０ｍｍ×高さ１８０ｍｍ、容積３５３．３ｍＬ）に充填した合成吸着剤（ＳＰ−７０、三菱化学（株）製）２００ｍＬに吸着させた。次いで、イオン交換水３００ｍＬ、３０質量％エタノール水溶液４００ｍＬを順次合成吸着剤に通液して非重合体カテキン類を溶出させた。次いで、合成吸着剤に５０質量％エタノール水溶液を４００ｍＬ通液してポリフェノール組成物を溶出させた。なお、本分画操作はすべて、通液速度ＳＶ＝０．８〜１．２［ｈ^-1］になるように流量調整して行った。次いで、ポリフェノール組成物を含む溶出液を減圧濃縮によりエタノールを留去しつつ不溶物を除去した後、凍結乾燥により水分を除去して『ポリフェノール組成物Ｃ１』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｃ１』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１９．２質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が３３．１質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１．７２、（ｃ）ルチン含有量が１０．６質量％であった。

製造例２
ポリフェノール組成物Ｃ２
緑茶葉（大葉種）を熱水で抽出した後、噴霧乾燥により緑茶抽出物Ｆ０１を得た。『緑茶抽出物Ｆ０１』は、非重合体カテキン類濃度３０．３質量％、カフェイン濃度５．５質量％であった。
次いで『緑茶抽出物Ｆ０１』の非重合体カテキン類濃度が１質量％になるようにイオン交換水で希釈した。次いで、『緑茶抽出物Ｆ０１』の希釈液８０００ｇをカラム（内径８９．２ｍｍ×高さ６００ｍｍ、容積３７４８ｍＬ）に充填した合成吸着剤（ＳＰ−７０、三菱化学（株）製）２０００ｍＬに吸着させた。次いで、イオン交換水３０００ｍＬ、２５質量％エタノール水溶液９０００ｍＬを順次合成吸着剤に通液して非重合体カテキン類を溶出させた。次いで、合成吸着剤に９２．５質量％エタノール水溶液を４０００ｍＬ通液してポリフェノール組成物を溶出させた。なお、本分画操作はすべて、通液速度ＳＶ＝０．５〜２．１［ｈ^-1］になるように流量調整して行った。次いで、ポリフェノール組成物を含む溶出液を減圧濃縮によりエタノールを留去した後、凍結乾燥により水分を除去して『ポリフェノール組成物Ｃ２』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｃ２』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１８．３質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が３４．０質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１．８６、（ｃ）ルチン含有量が９．３質量％であった。

製造例３
ポリフェノール組成物Ｃ３
製造例２で得た『緑茶抽出物Ｆ０１』を非重合体カテキン類濃度が１質量％になるようにイオン交換水で希釈した。次いで、『緑茶抽出物Ｆ０１』の希釈液２４００ｇをカラム（内径６０．６ｍｍ×高さ３３０ｍｍ、容積９５１ｍＬ）に充填した合成吸着剤（ＳＰ−７０、三菱化学（株）製）６００ｍＬに吸着させた。次いで、イオン交換水９００ｍＬ、２５質量％エタノール２７００ｍＬを順次合成吸着剤に通液して非重合体カテキン類を溶出させた。次いで、合成吸着剤に９２．５質量％エタノール水溶液を１２００ｍＬ通液してポリフェノール組成物を溶出させた。なお、本分画操作はすべて、通液速度ＳＶ＝０．７〜１．８［ｈ^-1］になるように流量調整して行った。次いで、ポリフェノール組成物を含む溶出液を減圧濃縮によりエタノールを留去した後、凍結乾燥により水分を除去して『ポリフェノール組成物Ｃ３』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｃ３』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が２３．３質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が３４．１質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１．４６、（ｃ）ルチン含有量が７．４質量％であった。

製造例４
ポリフェノール組成物Ｄ
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０８質量部と、市販の緑茶抽出物（ＥＧＣｇ製剤、DSM Nutritional Products社製、以下『緑茶抽出物Ｆ１』という）０．１２質量部を混合して『ポリフェノール組成物Ｄ』を得た。なお、『緑茶抽出物Ｆ１』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が０．０質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１１０．５質量％※（※酒石酸鉄法の分析値）である。
『ポリフェノール組成物Ｄ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が７．７質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が７９．５質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１０．３２、（ｃ）ルチン含有量が４．２質量％であった

製造例５
ポリフェノール組成物Ｅ
市販の紅茶葉（ヌワラエリア、ブルックボンドハウス社製）５ｇを沸騰水５００ｇに添加し、１５０ｒｐｍで５分間攪拌抽出した。次いで、２号ろ紙で吸引ろ過し採液量を測定後、氷冷（液温２５℃以下）した。その後、水分を凍結乾燥で除いて紅茶抽出物を得た。得られた紅茶抽出物を、以下『紅茶抽出物Ｆ３』という。
紅茶抽出物Ｆ３０．４２質量部と、実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０２５質量部とを混合して『ポリフェノール組成物Ｅ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｅ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１．９質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１７．７質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が９．３２、（ｃ）ルチン含有量が１．３質量％であった。

製造例６
ポリフェノール組成物Ｆ
市販の紅茶葉（ＡＳＣＴＣ、ブルックボンドハウス社製）茶葉５ｇを沸騰水５００ｇに添加し、１５０ｒｐｍで５分間攪拌抽出した。次いで、２号ろ紙で吸引ろ過し採液量を測定後、氷冷（液温２５℃以下）した。その後、水分を凍結乾燥で除いて紅茶抽出物を得た。得られた紅茶抽出物を、以下『紅茶抽出物Ｆ４』という。
紅茶抽出物Ｆ４０．３９質量部と、実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０２５質量部とを混合して『ポリフェノール組成物Ｆ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｆ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１．４質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１３．３質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が９．５、（ｃ）ルチン含有量が０．９質量％であった。

製造例７
ポリフェノール組成物Ｇ
市販の烏龍茶葉（ウーロン茶、国太楼社製）５ｇを沸騰水５００ｇに添加し、１５０ｒｐｍで５分間攪拌抽出し、２号ろ紙で吸引ろ過し採液量を測定後、氷冷（液温２５℃以下）した。その後、水分を凍結乾燥で除いて烏龍茶抽出物を得た。得られた烏龍茶抽出物を、以下『烏龍茶抽出物Ｆ５』という。
烏龍茶抽出物Ｆ５０．３９質量部と、実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０２５質量部とを混合して『ポリフェノール組成物Ｇ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｇ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１．６質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１４．７質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が９．１９、（ｃ）ルチン含有量が０．８質量％であった。

製造例８
ポリフェノール組成物Ｈ
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０５質量部と、緑茶抽出物Ｆ１０．１３８質量部を混合して『ポリフェノール組成物Ｈ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｈ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が５．１質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が８９．９質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１７．６３、（ｃ）ルチン含有量が２．８質量％であった。

製造例９
ポリフェノール組成物Ｉ
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０１質量部と、紅茶抽出物Ｆ３０．４３質量部を混合して『ポリフェノール組成物Ｉ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｉ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１．３質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１７．２質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１３．２３、（ｃ）ルチン含有量が０．９質量％であった。

製造例１０
ポリフェノール組成物Ｊ
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０１質量部と、紅茶抽出物Ｆ４０．４４質量部を混合して『ポリフェノール組成物Ｊ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｊ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が０．７質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１２．５質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１７．８５、（ｃ）ルチン含有量が０．５質量％であった。

製造例１１
ポリフェノール組成物Ｋ
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｃ１０．０１質量部と、烏龍茶抽出物Ｆ５０．４１質量部を混合して『ポリフェノール組成物Ｋ』を得た。
『ポリフェノール組成物Ｋ』は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が０．９質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１４．０質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１５．５６、（ｃ）ルチン含有量が０．４質量％であった。

参考例１
市販の緑茶抽出物（ポリフェノン７０Ａ、三井農林社製、以下『緑茶抽出物Ｆ２』という）を用いた。
緑茶抽出物Ｆ２は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が１．１質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が９９．０質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が９０．００、（ｃ）ルチン含有量が０．１質量％であった。

参考例２
紅茶抽出物Ｆ３を用いた。
紅茶抽出物Ｆ３は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が０．９質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１６．８質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が１８．６７、（ｃ）ルチン含有量が０．７質量％であった。

参考例３
紅茶抽出物Ｆ４を用いた。
紅茶抽出物Ｆ４は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が０．３質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１２．０質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が４０．００、（ｃ）ルチン含有量が０．２質量％であった。

参考例４
烏龍茶抽出物Ｆ５を用いた。
烏龍茶抽出物Ｆ５は、（ａ）フラボノールアグリコンの含有量が０．５質量％、（ｂ）ポリフェノールの総量が１３．５質量％、質量比［（ｂ）／（ａ）］が２７．００、（ｃ）ルチン含有量が０．１質量％であった。

実施例１〜２０
表１及び２に示す各成分をサンプル瓶中にて各配合量に秤量し、その中にイオン交換水を投入して分散させた。その後、６０℃のウォーターバス中で完全に溶解したことを確認してから、室温（２５℃）で２時間静置し、飲料を調整した。その後、濁度（ＮＴＵ）の測定を行い、次いで官能試験を行った。濁度測定及び官能試験の結果を併せて表１及び２に示す。

比較例１〜２、５〜８
表３に示す各成分を用いて実施例１と同様の方法により飲料を調製した後、濁度（ＮＴＵ）の測定を行い、次いで官能試験を行った。濁度測定及び官能試験の結果を併せて表３に示す。

表１〜３から明らかなように、ポリフェノールＣ１は所定濃度のクエン酸イオンを存在させることで溶解性が良好で、風味に優れる飲料が得られることが分かった。また、ｐＨが高くなるほど、ポリフェノールＣ１の溶解性が向上し外観に格段に優れる飲料が得られた。なお、ポリフェノール組成物の含有量が３質量％以上であると、溶解性が低下し飲料を調製することが出来なかった。

実施例２１〜２４
表４に示す各成分をサンプル瓶中にて各配合量に秤量し、その中にクエン酸バッファーを投入して分散させ、飲料を調製した。その後、６０℃のウォーターバス中で完全に溶解したことを確認してから、低温（５℃）のウォーターバスで１時間以上静置し、内容物の温度を５℃にしてから室温に戻した。そして、飲料が室温に戻ったところで濁度（ＮＴＵ）の測定を行い、次いで官能試験を行った。濁度測定及び官能試験の結果を併せた表４に示す。

表４から、ポリフェノール組成物Ｃ１を含有する飲料は低温条件下であったとしても、溶解性が良好で風味に優れることが分かった。

Claims

次の成分（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）カメリアシネンシス由来のフラボノールアグリコン及びフラボノール配糖体を含有するポリフェノール組成物であって、次の（ａ）及び（ｂ）：
（ａ）高速液体クロマトグラフィーにより測定される、加水分解後の当該ポリフェノール組成物の固形分中のフラボノールアグリコンの含有量
（ｂ）酒石酸鉄法により測定される、当該ポリフェノール組成物の固形分中のポリフェノールの総量
の質量比［（ｂ）／（ａ）］が１〜１８である、ポリフェノール組成物
（Ｂ）有機酸及び／又はその塩
を含有し、
成分（Ａ）の含有量が０．０１〜２．５質量％であり、かつ
成分（Ｂ）由来の有機酸イオン濃度が１〜１００ｍｍｏｌ／Ｌである、
飲料。
前記有機酸がヒドロキシカルボン酸又はそのラクトンである、請求項１記載の飲料。
前記（ａ）当該ポリフェノール組成物の固形分中のフラボノールアグリコンの含有量が０．７〜５０質量％である、請求項１又は２記載の飲料。
前記（ｂ）当該ポリフェノール組成物の固形分中のポリフェノールの総量が５〜９５質量％である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の飲料。
前記（Ａ）ポリフェノール組成物がルチンを含有し、（ｃ）当該ポリフェノール組成物の固形分中のルチンの含有量が０．４〜３０質量％である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の飲料。
前記カメリアシネンシスが緑茶である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の飲料。
ｐＨが２〜９である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の飲料。